JP4569639B2 - 非水電解質二次電池用非水電解質およびこれを用いた非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
化1で表された化合物のうちの少なくとも1種を0.01wt%〜10wt%含む非水電解質二次電池用非水電解質である。
正極および負極と、非水電解質と、を備え、
非水電解質は、化2で表された化合物のうちの少なくとも1種を0.01wt%〜10wt%含む非水電解質二次電池である。
参考例1−1の非水電解質二次電池として、図1に示したコイン型の二次電池を作製した。この二次電池は、正極2と、負極4とを電解液を含浸させた微多孔性ポリプロピレンフィルムよりなるセパレータ3を介して積層し、外装缶6と外装カップ5との間に挟み、ガスケット7を介してかしめたものである。
化合物1を加える代わりに、化合物2を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−2の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物3を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−3の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物4を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−4の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物5を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−5の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物6を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−6の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物7を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−7の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物8を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−8の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物9を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−9の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物10を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−10の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物12を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−11の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物13を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−12の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物14を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−13の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物15を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、実施例1−14の二次電池を作製した。
電解液として、さらにビニレンカーボネート(VC)を1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例1−2と同様にして、実施例1−15の二次電池を作製した。
電解液として、さらに4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(FEC)を1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例1−2と同様にして、実施例1−16の二次電池を作製した。
電解液として、さらに4,5−ジフルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(DFEC)を1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例1−2と同様にして、実施例1−17の二次電池を作製した。
電解液として、さらにプロペンスルトン(PRS)を1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例1−2と同様にして、実施例1−18の二次電池を作製した。
電解液として、さらにコハク酸無水物を1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例1−2と同様にして、実施例1−19の二次電池を作製した。
電解液として、さらに2−スルホ安息香酸無水物を1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例1−2と同様にして、実施例1−20の二次電池を作製した。
電解液として、さらにエチレンサルファイトを1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例1−2と同様にして、実施例1−21の二次電池を作製した。
電解質塩として、LiPF6を0.9mol/kg、LiBF4を0.1mol/kgとなるように溶解させた点以外は、実施例1−2と同様にして、実施例1−22の二次電池を作製した。
電解質塩として、LiPF6を0.9mol/kg、リチウムビスオキサレートボレート(LiBOB)を0.1mol/kgとなるように溶解させた点以外は、実施例1−2と同様にして、実施例1−23の二次電池を作製した。
電解質塩として、LiPF6を0.9mol/kg、ビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドリチウム(LiTFSI)を0.1mol/kgとなるように溶解させた点以外は、実施例1−2と同様にして、実施例1−24の二次電池を作製した。
電解質塩として、LiPF6を0.9mol/kg、1,3−パーフルオロプロパンジスルホニルイミドリチウム0.1mol/kgとなるように溶解させた点以外は、実施例1−2と同様にして、実施例1−25の二次電池を作製した。
化合物1を加えなかった点以外は、参考例1−1と同様にして、比較例1−1の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物11を1wt%加えた点以外は、参考例1−1と同様にして、比較例1−2の二次電池を作製した。
以下に説明するように作製した負極4を用いた点以外は、参考例1−1と同様にして、参考例2−1の二次電池を作製した。厚み15μmの銅箔よりなる負極集電体4Aの上に蒸着法により厚み5μmのケイ素(Si)よりなる負極活物質層4Bを形成した。そののち、負極活物質層4Bが形成された負極集電体4Aを直径16mmの円形に打ち抜き、これにより負極4を得た。
化合物1を加える代わりに、化合物2を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−2の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物3を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−3の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物3を5wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−4の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物4を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−5の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物5を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−6の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物5を5wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−7の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物6を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−8の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物6を5wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−9の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物7を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−10の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物7を5wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−11の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物8を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−12の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物9を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−13の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物10を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−14の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物12を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−15の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物13を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−16の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物14を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−17の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物15を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、実施例2−18の二次電池を作製した。
電解液として、4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(FEC)とジエチルカーボネート(DEC)とを重量比(FEC:DEC)50:50の組成で混合した溶媒に、電解質塩として、LiPF6を1.0mol/kgとなるように溶解させ、化合物2を1wt%となるように添加したものを用いた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−19の二次電池を作製した。
化合物2を加える代わりに、化合物6を1wt%加えた点以外は、実施例2−19と同様にして、実施例2−20の二次電池を作製した。
化合物2を加える代わりに、化合物7を1wt%加えた点以外は、実施例2−19と同様にして、実施例2−21の二次電池を作製した。
化合物2を加える代わりに、化合物8を1wt%加えた点以外は、実施例2−19と同様にして、実施例2−22の二次電池を作製した。
電解液として、プロピレンカーボネート(PC)と4,5−ジフルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(DFEC)とジエチルカーボネート(DEC)とを重量比(PC:DFEC:DEC)40:10:50の組成で混合した溶媒に、電解質塩として、LiPF6を1.0mol/kgとなるように溶解させ、化合物2を1wt%となるように添加したものを用いた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−23の二次電池を作製した。
化合物2を加える代わりに、化合物6を1wt%加えた点以外は、実施例2−23と同様にして、実施例2−24の二次電池を作製した。
化合物2を加える代わりに、化合物7を1wt%加えた点以外は、実施例2−23と同様にして、実施例2−25の二次電池を作製した。
化合物2を加える代わりに、化合物8を1wt%加えた点以外は、実施例2−23と同様にして、実施例2−26の二次電池を作製した。
電解液として、プロピレンカーボネート(PC)と4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(FEC)と4,5−ジフルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(DFEC)とジエチルカーボネート(DEC)とを重量比(PC:FEC:DFEC:DEC)30:10:10:50の組成で混合した溶媒に、電解質塩として、LiPF6を1.0mol/kgとなるように溶解させ、化合物2を1wt%となるように添加したものを用いた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−27の二次電池を作製した。
化合物2を加える代わりに、化合物6を1wt%加えた点以外は、実施例2−27と同様にして、実施例2−28の二次電池を作製した。
化合物2を加える代わりに、化合物7を1wt%加えた点以外は、実施例2−27と同様にして、実施例2−29の二次電池を作製した。
化合物2を加える代わりに、化合物8を1wt%加えた点以外は、実施例2−27と同様にして、実施例2−30の二次電池を作製した。
電解液として、さらにビニレンカーボネート(VC)を1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−31の二次電池を作製した。
電解液として、さらにプロペンスルトン(PRS)を1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−32の二次電池を作製した。
電解液として、さらにコハク酸無水物を1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−33の二次電池を作製した。
電解液として、さらに2−スルホ安息香酸無水物を1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−34の二次電池を作製した。
電解液として、さらにエチレンサルファイトを1wt%加えたものを用いた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−35の二次電池を作製した。
電解質塩として、LiPF6を0.9mol/kg、LiBF4を0.1mol/kgとなるように溶解させた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−36の二次電池を作製した。
電解質塩として、LiPF6を0.9mol/kg、リチウムビスオキサレートボレート(LiBOB)を0.1mol/kgとなるように溶解させた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−37の二次電池を作製した。
電解質塩として、LiPF6を0.9mol/kg、ビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドリチウム(LiTFSI)を0.1mol/kgとなるように溶解させた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−38の二次電池を作製した。
電解質塩として、LiPF6を0.9mol/kg、1,3−パーフルオロプロパンジスルホニルイミドリチウム0.1mol/kgとなるように溶解させた点以外は、実施例2−2と同様にして、実施例2−39の二次電池を作製した。
化合物1を加えなかった点以外は、参考例2−1と同様にして、比較例2−1の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物11を1wt%加えた点以外は、参考例2−1と同様にして、比較例2−2の二次電池を作製した。
化合物2を加えなかった点以外は、実施例2−19と同様にして、比較例2−3の二次電池を作製した。
化合物2を加えなかった点以外は、実施例2−23と同様にして、比較例2−4の二次電池を作製した。
化合物2を加えなかった点以外は、実施例2−27と同様にして、比較例2−5の二次電池を作製した。
負極4を以下に説明するように作製した点以外は、参考例1−1と同様にして、参考例3−1の二次電池を作製した。負極4を作製する際には、まず、スズ・コバルト・インジウム・チタン合金粉末と、炭素粉末とを混合したのち、メカノケミカル反応を利用してCoSnC含有材料を合成した。このCoSnC含有材料の組成を分析したところ、スズの含有量は48質量%、コバルトの含有量は23質量%、炭素の含有量は20質量%であり、スズとコバルトとの合計に対するコバルトの割合Co/(Sn+Co)は32質量%であった。
化合物1を加える代わりに、化合物2を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−2の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物3を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−3の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物3を5wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−4の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物4を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−5の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物5を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−6の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物5を5wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−7の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物6を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−8の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物6を5wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−9の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物7を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−10の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物7を5wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−11の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物8を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−12の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物9を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−13の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物10を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−14の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物12を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−15の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物13を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−16の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物14を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−17の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物15を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、実施例3−18の二次電池を作製した。
化合物1を加えなかった点以外は、参考例3−1と同様にして、比較例3−1の二次電池を作製した。
化合物1を加える代わりに、化合物11を1wt%加えた点以外は、参考例3−1と同様にして、比較例3−2の二次電池を作製した。
参考例2−1〜実施例2−18および比較例2−1〜比較例2−2の放電容量維持率を表4に示す。実施例2−19〜実施例2−30および比較例2−3〜比較例2−5の放電容量維持率を表5に示す。実施例2−2、実施例2−31〜実施例2−35の放電容量維持率を表6に示す。実施例2−2、実施例2−36〜実施例2−39の放電容量維持率を表7に示す。参考例3−1〜実施例3−18および比較例3−1〜比較例3−2の放電容量維持率を表8に示す。
2A・・・正極集電体
2B・・・正極活物質層
3・・・セパレータ
4・・・負極
4A・・・負極集電体
4B・・・負極活物質層
5・・・外装カップ
6・・・外装缶
7・・・ガスケット
11・・・電池缶
12、13・・・絶縁板
14・・・電池蓋
15・・・安全弁機構
15A・・・ディスク板
16・・・熱感抵抗素子
17・・・ガスケット
20・・・巻回電極体
21・・・正極
21A・・・正極集電体
21B・・・正極活物質層
22・・・負極
22A・・・負極集電体
22B・・・負極活物質層
23・・・セパレータ
24・・・センターピン
25・・・正極リード
26・・・負極リード
30・・・巻回電極体
31・・・正極リード
32・・・負極リード
33・・・正極
33A・・・正極集電体
33B・・・正極活物質層
34・・・負極
34A・・・負極集電体
34B・・・負極活物質層
35・・・セパレータ
36・・・電解質層
37・・・保護テープ
40・・・外装部材
41・・・密着フィルム
Claims (11)
- 上記化1で表された化合物は、上記化1において、上記R1およびR2が、それぞれメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、アリル基、トリメチルシリル基、tert-ブチルジメチルシリル基、若しくは、2,2,2−トリフルオロエチル基、または、R1およびR2が互いに結合した−CH 2 −CH 2 −基、とされた化合物である請求項1記載の非水電解質二次電池用非水電解質。
- 上記非水電解質は、さらに4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オンおよび4,5−ジフルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オンのうちの少なくとも1種を含む請求項1記載の非水電解質二次電池用非水電解質。
- 上記非水電解質は、さらに環状スルトン誘導体を含む請求項1記載の非水電解質二次電池用非水電解質。
- 上記非水電解質は、さらに酸無水物を含む請求項1記載の非水電解質二次電池用非水電解質。
- 上記非水電解質は、さらに不飽和結合を有する環状炭酸エステル化合物を含む請求項1記載の非水電解質二次電池用非水電解質。
- 上記化1で表された化合物は、上記化1において、上記R1およびR2が、それぞれメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、アリル基、トリメチルシリル基、tert-ブチルジメチルシリル基、若しくは、2,2,2−トリフルオロエチル基、または、R1およびR2が互いに結合した−CH 2 −CH 2 −基、とされた化合物である請求項8記載の非水電解質二次電池。
- 上記負極は、ケイ素(Si)およびスズ(Sn)のうちの少なくとも1種を構成元素として含む材料を有する請求項8記載の非水電解質二次電池。
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