JP4836767B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
図1は、第1の電池の断面構成を表している。この電池は、負極の容量が電極反応物質であるリチウムの吸蔵および放出に基づく容量成分により表されるものであり、いわゆるリチウムイオン二次電池である。図1では、いわゆる円筒型と呼ばれる電池構造を示している。
第2の電池は、負極22の構成が異なる点を除き、第1の電池と同様の構成、作用および効果を有していると共に同様の手順により製造される。
第3の電池は、負極22の容量がリチウムの析出および溶解に基づく容量成分により表されるものであり、いわゆるリチウム金属二次電池である。この二次電池は、負極活物質層22Bがリチウム金属により構成されている点を除き、第1の電池と同様の構成を有していると共に同様の手順により製造される。
図3は、第4の電池の分解斜視構成を表している。この電池は、正極リード31および負極リード32が取り付けられた巻回電極体30をフィルム状の外装部材40の内部に収容したものであり、この電池構造はいわゆるラミネートフィルム型と呼ばれている。
まず、負極活物質として人造黒鉛を用いて、図3および図4に示したラミネートフィルム型の二次電池を製造した。この際、負極34の容量がリチウムの吸蔵および放出に基づく容量成分により表されるリチウムイオン二次電池となるようにした。
まず、正極33を作製した。すなわち、炭酸リチウム(Li2 CO3 )と炭酸コバルト(CoCO3 )とを0.5:1のモル比で混合したのち、空気中において900℃で5時間焼成することにより、リチウム・コバルト複合酸化物(LiCoO2 )を得た。続いて、正極活物質としてリチウム・コバルト複合酸化物91質量部と、導電剤としてグラファイト6質量部と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン(PVDF)3質量部とを混合して正極合剤としたのち、N−メチル−2−ピロリドンに分散させることにより、ペースト状の正極合剤スラリーとした。最後に、厚さ12μmの帯状のアルミニウム箔からなる正極集電体33Aの両面に正極合剤スラリーを塗布して乾燥させたのち、ロールプレス機で圧縮成型することにより、正極活物質層33Bを形成した。こののち、正極集電体33Aの一端に、アルミニウム製の正極リード31を溶接して取り付けた。
溶媒としてDECに代えて炭酸エチルメチル(EMC)を用いたことを除き、参考例1−2と同様の手順を経た。
溶媒としてECに代えて4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(FEC)を用いたことを除き、参考例1−2と同様の手順を経た。
溶媒として炭酸プロピレン(PC)を加えたことを除き、参考例1−2と同様の手順を経た。この際、混合溶媒の組成を重量比でEC:DEC:PC=10:70:20とした。
溶媒としてFECを2重量%加えたことを除き、参考例1−2と同様の手順を経た。
溶媒としてトランス−4,5−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(トランス−DFEC)を2重量%加えたことを除き、参考例1−2と同様の手順を経た。
溶媒として炭酸ビニレン(VC)を2重量%加えたことを除き、参考例1−2と同様の手順を経た。
電解液に化4(1)のスルホン化合物を含有させなかったことを除き、参考例1−1〜1−4と同様の手順を経た。
化4(1)のスルホン化合物に代えて化13のスルホン化合物を用いたことを除き、参考例1−2と同様の手順を経た。
電解液に化4(1)のスルホン化合物を含有させなかったことを除き、それぞれ参考例1−6,1−10と同様の手順を経た。
電解質塩として四フッ化ホウ酸リチウム(LiBF4 )を加え、電解液中におけるLiPF6 およびLiBF4 の濃度をそれぞれ0.9mol/kgおよび0.1mol/kgとしたことを除き、参考例1−10と同様の手順を経た。
電解質塩としてLiBF4 に代えてビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドリチウム(LiTFSI)を加えたことを除き、参考例2−1と同様の手順を経た。
電解質塩としてLiBF4 に代えて化12(2)に示した1,3−パーフルオロプロパンジスルホニルイミドリチウムを加えたことを除き、参考例2−1と同様の手順を経た。
次に、負極活物質としてケイ素を用いて、図3および図4に示したラミネートフィルム型の二次電池を製造した。
負極集電体34Aの両面に、電子ビーム蒸着法によってケイ素からなる負極活物質層34Bを形成したことを除き、参考例1−1〜1−7と同様の手順を経た。
溶媒としてそれぞれFEC、トランス−DFECあるいはシス−DFECを5重量%加えたことを除き、実施例3−2と同様の手順を経た。
溶媒としてVCを2重量%加えたことを除き、実施例3−2と同様の手順を経た。
化3に示したスルホン化合物として、化4(1)のスルホン化合物に代えて化4(2)のスルホン化合物を用いたことを除き、実施例3−2と同様の手順を経た。
電解液に化4(1)のスルホン化合物を含有させなかったことを除き、実施例3−1〜3−4と同様の手順を経た。
化4(1)のスルホン化合物に代えて化13のスルホン化合物を用いたことを除き、実施例3−2と同様の手順を経た。
電解液に化4(1)のスルホン化合物を含有させなかったことを除き、それぞれ実施例3−6,3−11と同様の手順を経た。
実施例3−1〜3−12について説明した手順によって負極活物質層34Bを形成したことを除き、参考例2−1〜2−3と同様の手順を経た。
焼結法を用いて負極34を作製したことを除き、実施例3−1〜3−12と同様の手順を経た。負極34を作製する際には、まず、負極活物質として平均粒径2μmのケイ素粉末90質量部と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン10質量%とを混合し、N−メチル−2−ピロリドンに分散させたのち、厚さ20μmの銅箔からなる負極集電体34Aの両面に塗布して乾燥させた。続いて、負極活物質層34Bの片面における厚さが15μmとなるように圧縮成型した。最後に、350℃で3時間に渡って加熱し、冷却後に帯状に裁断した。
実施例5−1〜5−12と同様に焼結法によって負極集電体34Aの両面にケイ素を含む負極活物質層34Bを形成したことを除き、比較例3−1〜3−4と同様の手順を経た。
実施例5−1〜5−12について説明した手順によって負極活物質層34Bを形成したことを除き、実施例4−1〜4−3と同様の手順を経た。
Claims (8)
- 前記溶媒は、化2で表されるハロゲンを構成元素として有する鎖状炭酸エステルおよび化3で表されるハロゲンを構成元素として有する環状炭酸エステルのうちの少なくとも1種を含む、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記ハロゲンを構成元素として有する環状炭酸エステルは、4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オンおよび4,5−ジフルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オンのうちの少なくとも1種を含む、請求項2記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記溶媒は、不飽和結合を有する環状炭酸エステルを含む、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記ケイ素およびスズのうちの少なくとも一方を構成元素として含む材料は、ケイ素の単体、合金および化合物、ならびにスズの単体、合金および化合物のうちの少なくとも1種である、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記負極は、負極集電体と、それに設けられた負極活物質層とを含み、
前記負極活物質層は、気相法、液相法および焼成法のうちの少なくとも1種の方法により形成されたものである、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記スズを構成元素として含む材料は、スズとコバルトと炭素とを構成元素として含み、炭素の含有量が9.9質量%以上29.7質量%以下の範囲内、スズおよびコバルトの合計に対するコバルトの割合(Co/(Sn+Co))が30質量%以上70質量%以下の範囲内であると共に、スズとコバルトと炭素とを含む相を有する材料である、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
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