JP4499513B2 - 窒素酸化物および臭気成分を含む排ガスの処理方法 - Google Patents
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Description
(a)シリカゾルとアンモニア水を混合し、硫酸チタンの硫酸水溶液を添加して沈殿を生じさせ、得られた沈殿物を洗浄・乾燥し、次いで300〜700℃で焼成する。
(b)硫酸チタン水溶液にケイ酸ナトリウム水溶液を添加し、反応して沈殿を生じさせ、得られた沈殿物を洗浄・乾燥し、次いで300〜700℃で焼成する。
(c)四塩化チタンの水−アルコール溶液にエチルシリケート(テトラエトキシシラン)を添加し、次いで加水分解することにより沈殿を生じさせ、得られた沈殿物を洗浄・乾燥し、次いで300〜700℃で焼成する。
(d)酸化塩化チタン(オキシ三塩化チタン)とエチルシリケートとの水−アルコール溶液に、アンモニアを加えて沈殿を生じさせ、得られた沈殿物を洗浄・乾燥し、次いで300〜700℃で焼成する。
方法(c)において、アンモニア等は、その必要量を触媒層(1)と触媒層(2)とに分割して供給してもよいが、通常、その全量を触媒層(1)の入口側で排ガスに供給し、排ガスとともに触媒層(1)に導入するのがよい。触媒層(2)に充填する脱硝触媒には特に制限はなく、脱硝触媒として一般に知られている触媒を適宜選択して使用することができる。触媒層(1)、(2)では、ともに窒素酸化物の還元分解と臭気成分の分解とが起こり、結果として、方法(c)によれば、脱硝処理と脱臭処理とがより高い効率をもって実施されることになる。触媒層(1)、(3)においては、通常、実質的に同一の条件下で排ガスの処理を行うのが一般的である。具体的には、触媒層(1)、(2)に導入する排ガスの温度はともに150℃以上200℃未満であり、空間速度は方法(a)のところで述べた範囲から適宜選択して決定することができる。
10質量%アンモニア水700リットルにスノーテックス−20(日産化学(株)製シリカゾル、約20質量%のSiO2含有)21.3kgを加え、攪拌、混合した後、硫酸チタニルの硫酸溶液(TiO2として125g/リットル、硫酸濃度550g/リットル)340リットルを攪拌しながら徐々に滴下した。得られたゲルを20時間放置した後、ろ過、水洗し、続いて150℃で10時間乾燥した。これを500℃で焼成し、粉体を得た。得られた粉体の組成は、TiO2:SiO2=8.5:1.5(モル比)であり、粉体のX線回折チャートではTiO2やSiO2の明らかな固有ピークは認められず、ブロードな回折ピークによって非晶質な微細構造を有するチタンとケイ素との複合酸化物(Ti−Si複合酸化物)であることが確認された。
<触媒(2)(本発明の触媒)>
触媒(1)の調製の際に得られたTi−Si複合酸化物10kgに有機バインダー(デンプン1.5kg)を加え、さらに適量の水を加えつつブレンダーでよく混合した後、連続ニーダーで充分混練りし、ハニカム状に押出成形した。形状は目開き4.35mm、肉厚0.6mm、長さ500mmの格子状に成形した。次いで、得られた成形物を80℃で乾燥した後、450℃で5時間空気雰囲気下において焼成した。
<触媒(3)(本発明の触媒)>
触媒(1)の調製の際に得られたTi−Si複合酸化物10kgに硝酸マンガン[Mn(NO3)2・6H2O]を加え、有機バインダー(デンプン1.5kg)を加え、さらに適量の水を加えつつブレンダーでよく混合した後、連続ニーダーで充分混練りし、ハニカム状に押出成形した。形状は目開き4.35mm、肉厚0.6mm、長さ500mmの格子状に成形した。次いで、得られた成形物を80℃で乾燥した後、450℃で5時間空気雰囲気下において焼成して触媒(3)を得た。この触媒(3)の組成は、Ti−Si複合酸化物:MnO2=75:25(質量比)(成分(B)/成分(A)=33.3質量%)であった。
<触媒(4)(比較用触媒)>
触媒(1)を硝酸白金水溶液に浸漬し、次いで100℃で乾燥した後、450℃で5時間空気流通下で焼成し、比較用触媒として触媒(4)を得た。触媒(4)における、白金の担持量は1.0g/リットル−触媒であった。
<触媒(5)(比較用触媒)>
触媒(1)を硝酸パラジウム水溶液に浸漬し、次いで100℃で乾燥した後、450℃で5時間空気流通下で焼成し、比較用触媒として触媒(5)を得た。触媒(5)における、パラジウムの担持量は1.0g/リットル−触媒であった。
(ガス組成)CH 3 CHO50ppm、NOx:350ppm、NH3:350ppm、O2:15%、SO2:0ppm、H2O:10%、N2:バランス
(ガス温度)150℃、180℃、195℃
反応器出口のNOx濃度を測定し、下記式に従ってNOx除去率を求めた。
NOx除去率=[(反応器入口NOx濃度)−(反応器出口NOx濃度)]÷(反応器入口NOx濃度)×100
また、反応器出口のアセトアルデヒドおよび酢酸の濃度を測定し、下記式に従ってアセトアルデヒド除去率および酢酸生成率を求めた。結果を表1に示す。
アセトアルデヒド除去率(%)=[(反応器入口アセトアルデヒド濃度)−(反応器出口アセトアルデヒド濃度)]÷(反応器入口アセトアルデヒド濃度)×100
酢酸生成率(%)=(反応器出口酢酸濃度/反応器入口アセトアルデヒド濃度)×100
Claims (5)
- 窒素酸化物および臭気成分としてのアセトアルデヒドを含む排ガスを、窒素酸化物を還元除去するに必要な量のアンモニアとともに、150℃以上200℃未満の温度で、(A)チタンとケイ素との複合酸化物、および(B)マンガンの酸化物からなる触媒を充填してなる触媒層(1)に導入して、脱硝処理および脱臭処理を同時に行うことを特徴とする窒素酸化物および臭気成分を含む排ガスの処理方法。
- 請求項1の触媒層(1)の上流側に、脱硝触媒を充填してなる触媒層(2)を配置し、窒素酸化物および臭気成分としてのアセトアルデヒドを含む排ガスを、窒素酸化物の還元除去に必要な量のアンモニアの少なくとも一部とともに、150℃以上200℃未満の温度で、触媒層(2)に導入し、次いで触媒層(2)からの処理ガスを、残余のアンモニアを添加した後に、触媒層(1)に導入して、脱硝処理および脱臭処理を同時に行うことを特徴とする窒素酸化物および臭気成分を含む排ガスの処理方法。
- アンモニア全量を触媒層(2)に導入する請求項2記載の窒素酸化物および臭気成分を含む排ガスの処理方法。
- 請求項1の触媒層(1)の下流側に、脱硝触媒を充填してなる触媒層(2)を配置し、窒素酸化物および臭気成分としてのアセトアルデヒドを含む排ガスを、窒素酸化物の還元除去に必要な量のアンモニアの少なくとも一部とともに、150℃以上200℃未満の温度で、触媒層(1)に導入し、次いで触媒層(1)からの処理ガスを、残余のアンモニアを添加した後に、触媒層(2)に導入して、脱硝処理および脱臭処理を同時に行うことを特徴とする窒素酸化物および臭気成分を含む排ガスの処理方法。
- アンモニア全量を触媒層(1)に導入する請求項4記載の窒素酸化物および臭気成分を含む排ガスの処理方法。
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