JP4468081B2 - 多層配線基板用導電性ペースト組成物 - Google Patents
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Description
この接続方式を用いた例として、例えば特許文献1には、アラミド不織布に熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂を含浸させたシート基板材を用い、このシート基板材に貫通穴を形成した後、これに金属粒子とエポキシ等のバインダー樹脂と溶剤からなる導電性ペーストを充填後、乾燥固化し、さらにこの両面に銅箔を熱プレスし、次いで、この両面銅張板をエッチングして、両面回路基板を形成し、この両面回路基板の両側に、前記シート基板材を配置し、さらにそれらの外側に銅箔を配置して、熱プレスすることにより、4層のインナビアホール(IVH)構造を持つ多層配線基板が形成されることが記載されている。
また、製造技術の簡略化(一括積層工法)、層間接続信頼性向上、環境対応、高周波対応を目指したものとして、例えば特許文献2には、ポリエーテルエーテルケトンとポリエーテルイミドからなる熱可塑性樹脂混合物を絶縁基材とし、ビアホール部に金属粒子のみからなるバインダー樹脂レス導電性ペーストを用いた全層インナビアホール多層配線基板が開示され、これにより従来のバインダー樹脂を含有した導電性ペーストにおける、高温環境下でのバインダー樹脂の熱膨張による金属粒子同士の接触抵抗値や導体パターンと金属粒子との接触抵抗値の上昇による層間接続抵抗値の増大に起因する層間接続信頼性の低下を改善しうるとしている。
さらに、ポリイミド樹脂を耐熱性の高い印刷、成形に応用することを目指したものとして、例えば特許文献4には、アルケニルフェノール系化合物およびマレイミド化合物と過酸化物開始剤からなる熱硬化性樹脂組成物が、また特許文献5にはアルケニル置換ナジイミドおよびマレイミド化合物と過酸化物開始剤からなる熱硬化性樹脂組成物が開示されている。これらは付加反応型の硬化過程を経ることから、インナビアホール多層配線基板における配線用材料の成形工程として必要な密閉された雰囲気での硬化に対して、膨れの原因となる副生成物の発生がなく、また、その組成の点から基板と近い材質であることによる良好な接着性などの点で導電性ペーストのバインダー樹脂として期待されている。
本発明の第2の目的は、ビアホール部への導電性ペーストの印刷時にバインダー樹脂が存在していた部位に空隙が発生したり、ビアホール壁面と導電性ペーストの接着性が確保できない等の現象に起因して吸湿リフロー耐熱性が不十分となる点、及び膨れの発生を改善する導電性ペースト組成物を提供することにある。
すなわち、本発明の導電性ペースト組成物は、
(1)多層配線基板の内層配線導体、外層配線導体及びビアホール導体から選ばれる少なくとも一つに用いる導電性ペースト組成物であって、導電性粉末とバインダー樹脂とを含有し、かつ上記バインダー樹脂が、重量平均分子量1.0×103〜5.0×104で、一分子中に脂環式不飽和イミド成分及びアルケニル成分を含むポリイミド樹脂を少なくとも20質量%含有する多層配線基板用導電性ペースト組成物、
(2)バインダー樹脂が、脂環式不飽和イミド成分及びアルケニル成分を含むポリイミド樹脂からなり、かつ重量平均分子量1.0×103〜5.0×104で、一分子中に脂環式不飽和イミド成分及びアルケニル成分を有するポリイミド樹脂を導電性ペースト組成物に対して少なくとも20質量%含有する上記(1)記載の導電性ペースト組成物、
(3)導電性粉末が、金、銀、銅、パラジウム、白金、ニッケル、錫及びカーボンから選ばれる少なくとも一種を含む上記(1)又は(2)に記載の導電性ペースト組成物、
(4)バインダー樹脂と導電性粉末との含有割合が、質量比で15/85〜5/95である上記(1)〜(3)のいずれかに記載の導電性ペースト組成物、及び
(5)結晶融解ピーク温度が260℃以上である結晶性ポリアリールケトン樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂を主成分とする熱可塑性樹脂組成物を溶融した後急冷して得られる非晶性フィルムからなる絶縁基材の表面及びビアホール部に、導電性ペーストを印刷及び/又は充填して内層及び外層配線導体並びにビアホール導体を形成した配線基板用素板の少なくとも2枚を、上記熱可塑性樹脂組成物のガラス転移温度以上かつ結晶融解温度未満の温度で熱融着により積層してなる多層配線基板に用いる上記(1)〜(4)のいずれかに記載の上記導電性ペースト組成物、
に関するものである。
本発明の多層配線基板用導電性ペースト組成物において、導電性粉末としては、例えば金、銀、銅、パラジウム、白金、ニッケル、錫、カーボンなどを用いることができ、これらを単独もしくは2種以上組み合わせた混合タイプ、導電性粉末表面を別の金属でコートしたタイプ(例:銀コート銅など)、導電性粉末を2種以上組み合わせて合金化した合金タイプ(例:銀―銅、銀―パラジウム、銀―錫など)がある。その粒径については、導電性ペースト組成物が充填されるビアホールや配線溝のサイズ、あるいはそれらに対する印刷充填性の観点から決定することができるが、本発明の効果の点から、平均粒径として0.1〜20μm、更に0.1〜10μmが好適である。また、本発明においては、導電性を改良するため、さらに、0.001〜0.1μmの範囲内の小さい粒径を有する上記導電性粉末を相補的に添加することもできる。
さらに、本発明においては、上記導電性粉末の形状については、特に制限はなく、例えば、球状粉末、不定形状粉末、フレーク状粉末、放射樹状粉末等を単独でもしくは適宜組み合わせて使用出来るが、表層部、内層部、ビアホール部の全ての部分において、低い配線抵抗値を確保する観点から球状粉末とフレーク状粉末を併用して用いることが好ましい。
本発明においては、バインダー樹脂として、上記特定のポリイミド樹脂とは別に、脂環式不飽和イミド成分及びアルケニル成分を有するポリイミド樹脂からなるものを用いることが好ましい。このようなポリイミド樹脂としては、上記特定のポリイミド樹脂として例示されたものをいずれも用いることができるが、その分子量等については特に制限はなくバインダー樹脂として使用可能なものがいずれも使用できる。上記ポリイミド樹脂の含有量については、前記特定のポリイミド樹脂を包含して、バインダー中に20〜100質量%、更に30〜100質量%含有することが好ましい。
また、上記バインダー樹脂には、必要に応じて硬化剤を用いることができる。硬化剤としては、上記バインダー樹脂を硬化しうるものであればいずれも使用可能であり、特に制限はない。
本発明の導電性ペースト組成物における上記バインダー樹脂と導電性粉末の含有割合については、導電性と印刷充填あるいは印刷加工性などとの兼ね合いから質量比で15/85〜5/95、更に13/87〜7/93であることが好適である。上記範囲内であれば、本発明の効果が十分に得られ好ましい。
本発明の導電性ペースト組成物は、多層配線基板の内層部、外層部及びビアホール部のいずれの導体配線にも用いることができるものであり、全ての導体配線に用いることが好ましい。本発明の導電性ペースト組成物を適用する多層配線基板としては、結晶融解ピーク温度が260℃以上である結晶性ポリアリールケトン樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂を主成分とする熱可塑性樹脂組成物を溶融した後急冷して得られる非晶性フィルムからなる絶縁基材の表面及びビアホール部に、導電性ペーストを印刷及び/又は充填して内層及び外層配線導体並びにビアホール導体を形成した配線基板の少なくとも2枚を、上記熱可塑性樹脂組成物のガラス転移温度以上かつ結晶融解温度未満の温度で熱融着により積層するとともに導電性ペースト組成物を硬化させて得られるものが好ましく挙げられる。
このような混合樹脂組成物としては、結晶性ポリアリールケトン樹脂70〜25質量%と非晶性ポリエーテルイミド樹脂30〜75質量%とからなるものが好ましい。結晶性ポリアリールケトン樹脂が70質量%を越えたり、非晶性ポリエーテルイミド樹脂が30質量%未満では、組成物全体としての結晶性が高く、結晶化処理を行うと球晶などの結晶構造が成長、発達するために機械的強度が低下しやすくなったり、また、結晶化に伴う体積収縮(寸法変化)が大きくなり回路基板としての信頼性が低下する場合がある。また、結晶性ポリアリールケトン樹脂が25質量%未満であったり、非晶性ポリエーテルイミド樹脂が75質量%を越えると組成物全体としての結晶性自体が低く、また結晶化速度も遅くなり、結晶融解ピーク温度が260℃以上であっても半田耐熱性が低下する場合がある。
また、上記非晶性フィルムからなる絶縁基材の場合は、2成分の配合組成を適宜に選択することにより、ガラス転移温度から結晶化ピーク温度(Tc)(240℃程度)にかけて大きな弾性率の低下領域が発現するため、この領域で安定的に一括多層化が可能となり、図1(b)に示されるように、多層配線基板用の素板100を複数枚重ねて、例えば240℃程度で一括多層プレスを行なうと、260℃以上の半田耐熱性が発現する多層配線基板200を製造することができる。
前述のように、多層配線基板を形成する絶縁基材としては、結晶融解ピーク温度が260℃以上である結晶性ポリアリールケトン樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂からなる混合樹脂組成物が好適である。このような組成物からなる絶縁基材の弾性率の低下領域は、大きな樹脂流動を伴わないため、ガラスエポキシ、エポキシ含浸アラミド不織布、熱可塑性ポリイミド樹脂、液晶ポリマーに比較して、多層積層時の絶縁基材起因のペースト配線流動が起こりにくい。
また、非晶性ポリエーテルイミド樹脂は、その構造単位に芳香核結合、エーテル結合およびイミド結合を含む非晶性熱可塑性樹脂であり、特に制限されるものではない。このようなポリエーテルイミドは、「Ultem CRS5001」、「Ultem 1000」(いずれもゼネラルエレクトリック社の商品名)等として市販されている。
実施例1
導電性ペースト組成物の調製
ビスフェノールA型2官能エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン製エピコート1004)60質量部、フェノールノボラック型多官能エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン製エピコート152)40質量部、イミダゾール系触媒(ジャパンエポキシレジン製エピキュアEMI24)1質量部、脂環式不飽和イミド成分とアルケニル成分を含んだポリイミド樹脂として重量平均分子量2×103のアリルイソアシヌレート・マレイミド共重合樹脂(東亞合成MMR−2)30重量部に、導電性粉末として平均粒径1μmの球状銀20質量%と平均粒径5μmのフレーク状銀80質量%からなる混合銀粉末900質量部を配合し、溶剤としてγ−ブチロラクトン70質量部を加え3本ロールで混練し導電性ペーストを調製した。
絶縁基材として厚さ0.2mmのエポキシ含浸アラミド不織布プリプレグ(新神戸電機製EA−541)の同サイズのものを3枚(A〜C)用意し、各々ビアホール導体、内層配線導体を導電ペーストを用いて作製するための穴、溝を炭酸ガスレーザーアブレーション加工により次の仕様で設けた。
A:任意に配線長10mm、配線幅/配線間隔=200/100μmの配線溝(溝深さ40μm)を20本と、各配線溝の片側の末端に直径100μmで絶縁基材を貫通するビアホール20箇所を加工した。
B:Aと面内同配置で同仕様の配線溝と、Aで設けたビアホールと反対側の配線溝末端に直径100μmのビアホール20箇所を加工した。
C:Aと面内同配置で同仕様のビアホールを加工した。
各基材の溝加工面と反対面にマスキングフィルムとして厚さ0.1mmのテトラフルオロエチレン離型フィルムを押しつけて仮密着状態で貼り、上記調製した導電ペーストを基板溝加工面上の端部に所定量載せ、常態にて厚さ0.5mmSUS製スキージを基板に対して直角に立て5kgf(49.0N)の一定の押し付け力により1m/分の速度で端部から反対側端部に移動させることにより印刷して導電ペーストを配線溝、ビアホール部に充填した。この際、目視上支障なくきれいに充填できたことを確認した。その後、この絶縁基材を真空乾燥機中、120℃で20分減圧乾燥し溶剤を揮発させて、手で触れてもタック性を感じない程度に乾燥固化させた。このプロセスにより、所定位置に導電回路及び層間導通部が形成された絶縁基材A〜Cのそれぞれに対応する多層配線板用素板A〜Cを得た。
次に、各多層配線板用素板から上記マスキングフィルムを剥がし各印刷面の向きを同方向に合わせて、素板Aの印刷面の上に、順次、素板B、素板Cとサイズに合わせて重ね、プレス装置により温度180℃、圧力4.9MPaで60分間熱プレスして、素板同志の接着積層、導電性ペーストの硬化・結合を行い、3層の多層配線基板を得た。この多層配線基板の素板A側の表面にあるビアホールは設計上、平面上の同位置で素板Cの表面にあるビアホールと導通するよう導電性ペーストが充填されているが、目視上それに相当した多層配線基板となっていた。
得られた多層配線基板を用いて、下記の品質確認試験を行なった。結果を表1に示す。
絶縁基材背面に厚さ0.1mmのテトラフルオロエチレン離型フィルムを押し付けて仮密着させてから、印刷面に導電性ペーストを基板上端部に載せ、常態にて厚さ0.5mmSUS製スキージを基板に対して直角に立て5kgf(49.0N)の一定の押し付け力により1m/分の速度で端部から反対側端部に移動させることにより印刷して配線溝、ビアホールに充填する加工を行い、その充填具合を目視で評価し、また、加工直後に背面の離型フィルムを手でゆっくり引き剥がし、背面側のビアホールの充填具合を目視で評価し以下の基準で判定した。
○:印刷面、背面いずれも全ての配線溝、ビアホールに過不足なくきれいに充填されていて、離型フィルム剥離に伴う導電ペーストの未硬化脱落も見られなかった
△:充填面積の0%を超え10%未満の配線溝、ビアホール穴で未硬化脱落が見られた
×:充填面積の10%以上の配線溝、ビアホール穴で未硬化脱落が見られた
<染み出し性>
多層配線基板の素板A側の表面及び素板C側の表面にあるビアホール計20個について、ビアホール充填導電性ペーストから分離してビアホール位置からはみ出したバインダー樹脂成分がビアホールから外れて基板表面を覆って単独で硬化して皮膜を作っている面積を各々測定し、これを合計して、該面積が染み出しの程度と相関する量とみなし、以下の基準で判定した。
○:ビアホール計20個総面積の50%未満
△:ビアホール計20個総面積の50%以上200%未満
×:ビアホール計20個総面積の200%以上
多層配線基板の素板A側の表面及び素板C表面にあるビアホールの導電性ペーストにより接続されている計10組についてテスターにより電気抵抗を測定し、体積抵抗に換算して以下の基準で判定した。
○:体積抵抗平均値が3×10-5Ωcm未満
△:体積抵抗平均値が3×10-5Ωcm以上1×10-4Ωcm未満
×:体積抵抗平均値が1×10-4Ωcm以上
<吸湿リフロー耐熱性>
多層配線基板を121℃(0.2MPa相当)の水充填加圧釜プレッシャークッカー試験器に10時間入れて吸水させて、10分かけ試験器内を常圧に戻して開封した。吸水した多層配線基板を、すぐに予め260℃に予熱した半田槽に10秒間浸漬し、速やかに取り出して放冷した後、膨れなどの寸法変化を目視観察により評価し以下の基準で判定した。
○:膨れなどの寸法変化等の変形は全く見られなかった
△:導電性ペースト充填部に相当する箇所で膨れが3ヶ所未満で見られた以外は、寸法変化等の変形は見られなかった
×:導電ペースト充填部に相当する箇所で膨れが3ヶ所以上で見られた
ポリエーテルエーテルケトン樹脂(PEEK450G、Tm=335℃)40質量%と、非晶性ポリエーテルイミド樹脂(Ultem 1000)60質量%とからなる熱可塑性樹脂組成物100質量部に対して、平均粒径5μm、平均アスペクト比50の合成マイカを30質量部混合して得られた組成物を溶融混練し、急冷製膜して100μm厚の非晶性フィルムからなる絶縁基材を得た。
上記絶縁基材を用いて、熱プレスを温度200℃、圧力2.0MPaで20分間行った以外は実施例1と同様にして、導電性ペースト、多層配線基板用素板を調製し、基材同志の接着・積層、導電性ペーストの硬化・結合を行い、引き続いて温度160℃、圧力2.0MPaで20分間基板の結晶化を行って3層の多層配線基板を得た。得られた多層配線基板について、実施例1と同様にして、耐未硬化脱落性、染み出し性、導電性、吸湿リフロー耐熱性を評価した。結果を表1に示す。
導電性ペースト中のバインダー樹脂として、重量平均分子量1.3×103のメタリルイソシヌレート・マレイミド共重合樹脂(東亞合成 MMR−2)100重量部を用いた以外は実施例2と同様にして絶縁基材、導電性ペースト、多層配線基板用素板を調製し、更に3層の多層配線基板を得た。得られた多層配線基板について、実施例2と同様にして、耐未硬化脱落性、染み出し性、導電性、吸湿リフロー耐熱性を評価した。結果を表1に示す。
導電性ペースト中のバインダー樹脂として、重量平均分子量2×103のメタリルイソシヌレート・マレイミド共重合樹脂(東亞合成MMR−2)を100重量部用いた以外は実施例2と同様にして絶縁基材、導電性ペースト、多層配線基板用素板を調製し、更に3層の多層配線基板を得た。得られた多層配線基板について、実施例2と同様にして、耐未硬化脱落性、染み出し性、導電性、吸湿リフロー耐熱性を評価した。結果を表1に示す。
導電性ペースト中の脂環式不飽和イミド成分とアルケニル成分を含むポリイミド樹脂として重量平均分子量3.5×104のアリルイソシアヌレート・マレイミド共重合樹脂(実施例1と同様のもの)25重量部を用いた以外は実施例2と同様にして絶縁基材、導電性ペースト、多層配線基板用素板を調製し、更に3層の多層配線基板を得た。得られた多層配線基板について、実施例2と同様にして、耐未硬化脱落性、染み出し性、導電性、吸湿リフロー耐熱性を評価した。結果を表1に示す。
導電ペースト中に、脂環式不飽和イミド成分とアルケニル成分を含むポリイミド樹脂を添加しなかった以外は実施例2と同様にして絶縁基材、導電性ペースト、多層配線基板用素板を調製し、更に3層の多層配線基板を得た。得られた多層配線基板について、実施例2と同様にして、耐未硬化脱落性、染み出し性、導電性、吸湿リフロー耐熱性を評価した。結果を表1に示す。
比較例2
導電ペースト中のバインダー樹脂として、重量平均分子量0.6×103のアルケニルナジイミド重合樹脂(実施例3と同様のもの)100重量部を用いた以外は実施例2と同様にして絶縁基材、導電性ペースト、多層配線基板用素板を調製し、更に3層の多層配線基板を得た。得られた多層配線基板について、実施例2と同様にして、耐未硬化脱落性、染み出し性、導電性、吸湿リフロー耐熱性を評価した。結果を表1に示す。
導電ペースト中のバインダー樹脂として、重量平均分子量0.9×103のメタリルフェノール−マレイミド共重合樹脂(東亞合成 MMR−1)100重量部を用いた以外は実施例2と同様にして絶縁基材、導電性ペースト、多層配線基板用素板を調製し、更に3層の多層配線基板を得た。得られた多層配線基板について、実施例2と同様にして、耐未硬化脱落性、染み出し性、導電性、吸湿リフロー耐熱性を評価した。結果を表1に示す。
導電ペースト中のバインダー樹脂として、重量平均分子量0.9×103のメタリルフェノール−マレイミド共重合樹脂(比較例3と同様のもの)100重量部、及び重量平均分子量2.0×103のアリルイソシアヌレート・マレイミド共重合樹脂(実施例1と同様のもの)20重量部を用いた以外は実施例2と同様にして絶縁基材、導電性ペースト、多層配線基板用素板を調製し、更に3層の多層配線基板を得た。得られた多層配線基板について、実施例2と同様にして、耐未硬化脱落性、染み出し性、導電性、吸湿リフロー耐熱性を評価した。結果を表1に示す。
比較例5
導電ペースト中のバインダー樹脂として、重量平均分子量0.9×103のメタリルフェノール・マレイミド共重合樹脂(比較例3と同様のもの)100重量部、及び重量平均分子量5.6×104のアリルイソシヌレート・マレイミド共重合樹脂(実施例1と同様のもの)25重量部を用いた以外は実施例2と同様にして絶縁基材、導電性ペースト、多層配線基板用素板を調製し、更に3層の多層配線基板を得た。得られた多層配線基板について、実施例2と同様にして、耐未硬化脱落性、染み出し性、導電性、吸湿リフロー耐熱性を評価した。結果を表1に示す。
101: 絶縁基材
102; 配線回路形成用凸部
103: ビアホール
200: 多層配線基板
Claims (5)
- 多層配線基板の内層配線導体、外層配線導体及びビアホール導体から選ばれる少なくとも一つに用いる導電性ペースト組成物であって、導電性粉末とバインダー樹脂とを含有し、かつ上記バインダー樹脂が、重量平均分子量1.0×103〜5.0×104で、一分子中に脂環式不飽和イミド成分及びアルケニル成分を有するポリイミド樹脂を少なくとも20質量%含む多層配線基板用導電性ペースト組成物。
- バインダー樹脂が、脂環式不飽和イミド成分及びアルケニル成分を含むポリイミド樹脂からなり、かつ重量平均分子量1.0×103〜5.0×104で、一分子中に脂環式不飽和イミド成分及びアルケニル成分を有するポリイミド樹脂を導電性ペースト組成物に対して少なくとも20質量%含有する請求項1記載の導電性ペースト組成物。
- 導電性粉末が、金、銀、銅、パラジウム、白金、ニッケル、錫及びカーボンから選ばれる少なくとも一種を含む請求項1又は2に記載の導電性ペースト組成物。
- バインダー樹脂と導電性粉末との含有割合が、質量比で15/85〜5/95である請求項1〜3のいずれかに記載の導電性ペースト組成物。
- 結晶融解ピーク温度が260℃以上である結晶性ポリアリールケトン樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂を主成分とする熱可塑性樹脂組成物を溶融した後急冷して得られる非晶性フィルムからなる絶縁基材の表面及びビアホール部に、導電性ペーストを印刷及び/又は充填して内層及び外層配線導体並びにビアホール導体を形成した配線基板用素板の少なくとも2枚を、上記熱可塑性樹脂組成物のガラス転移温度以上かつ結晶融解温度未満の温度で熱融着により積層してなる多層配線基板に用いる請求項1〜4のいずれかに記載の導電性ペースト組成物。
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