JP4422555B2 - 多層配線基板用導電性ペースト組成物 - Google Patents
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Description
この接続方式を用いた例として、例えば特許文献1には、アラミド不織布に熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂を含浸させたシート基板材を用い、このシート基板材に貫通穴を形成した後、これに金属粒子とエポキシ等のバインダー樹脂と溶剤からなる導電性ペーストを充填後、乾燥固化し、さらにこの両面に銅箔を熱プレスすることにより、導電性ペーストを硬化させた両面銅張板を作製し、次いで、この両面銅張板をエッチングして、両面回路基板を形成し、この両面回路基板の両側に、前記シート基板材を配置し、さらにそれらの外側に銅箔を配置して、熱プレスすることにより、4層のインナビアホール構造を持つ多層配線基板が形成されることが記載されている。
また、さらなる製造技術の簡略化(全ての配線形成を乾式化)を目指したものとして、例えば特許文献3には、内層のビア配線のみに導電性ペーストを用いるのではなく、内層の層内配線を全てを導電性ペーストに置き換えた一括多層配線板とその製造方法が記載されている。この技術においては、前記の2つの従来技術に比べて内層の層内配線の形成に銅箔のエッチング処理が不要なため大幅な製造工程の簡略化が図られている。
また、特許文献3に開示された、ポリエーテルエーテルケトンとポリエーテルイミドからなる熱可塑性樹脂混合物からなる絶縁基材を有し、ビア配線部と内層配線部の両方を導電性ペーストで配線形成を行った多層配線基板においては、汎用の市販されているガラスエポキシ多層配線板用のビア充填用エポキシ系導電性ペーストを用いると、ビア配線または内層配線に用いた導電性ペーストの硬化接着に関与する官能基組成が該絶縁基材組成と相互作用をとることが困難なためか、吸湿リフロー耐熱性試験において、多層配線基板内部の絶縁基材と内層配線との界面部、またはビア壁面とビア配線との界面部を起点とした膨れが発生するという問題がある。
すなわち、本発明の導電性ペースト組成物は、
(1)結晶性熱可塑性樹脂組成物から得られた絶縁基材の表面及びビアホール部に導電性ペースト組成物を有してなる配線基板を、熱融着により一括積層してなる多層配線基板に用いる導電性ペースト組成物であって、導電性粉末と、付加型熱硬化性イミドモノマーとを含有し、該付加型熱硬化性イミドモノマーから誘導されるポリイミドの硬化ピーク温度が上記結晶性熱可塑性樹脂組成物のガラス転移温度(Tg)マイナス15℃以上かつ結晶化ピーク温度(Tc)未満である多層配線基板用導電性ペースト組成物、
(2)導電性ペースト組成物を硬化した後のポリイミドの260℃における弾性率が40MPa以上である上記(1)記載の導電性ペースト組成物、
(3)付加型熱硬化性イミドモノマーと導電性粉末との含有割合が質量比で15/85〜5/95である上記(1)または(2)に記載の導電性ペースト組成物、
(4)溶剤を0〜10質量%の量で含有する上記(1)〜(3)のいずれかに記載の導電性ペースト組成物、
(5)導電性粉末が、金、銀、銅、パラジウム、白金、ニッケル、錫及びカーボンから選ばれる少なくとも一種を含む上記(1)〜(4)のいずれかに記載の導電性ペースト組成物、
(6)導電性粉末が0.1〜20μmの平均粒径を有する上記(1)〜(5)のいずれかに記載の導電性ペースト組成物、
(7)導電性粉末が、球状粉末、不定形状粉末、フレーク状粉末及び放射樹状粉末から選ばれる少なくとも一種である上記(1)〜(6)のいずれかに記載の導電性ペースト組成物、
(8)付加型熱硬化性イミドモノマーが、無水アリルナジック酸とジアミンから合成され、脱水閉環反応により両末端にアリル基を持つアリルノルボルネン骨格を有する上記(1)〜(7)のいずれかに記載の導電性ペースト組成物、
(9)結晶性熱可塑性樹脂組成物が、260℃以上の結晶融解ピーク温度を有する結晶性ポリアリールケトン樹脂と、非晶性ポリエーテルイミド樹脂との混合組成物からなる上記(1)〜(8)のいずれかに記載の導電性ペースト組成物、及び
(9)結晶性熱可塑性樹脂組成物を溶融混練した後急冷製膜して得られる非晶性フィルムからなる絶縁基材の表面及びビアホール部に導電性ペースト組成物を有してなる配線基板の少なくとも2枚を、該結晶性熱可塑性樹脂組成物のガラス転移温度以上かつ結晶融解ピーク温度(Tm)未満の温度で熱融着により一括積層するとともに、上記非晶性フィルムを結晶化し、導電性ペースト組成物を硬化させてなる多層配線基板に用いる上記(1)〜(8)のいずれかに記載の導電性ペースト組成物、
に関するものである。
本発明の多層配線基板用導電性ペースト組成物は、導電性粉末と、付加型熱硬化性イミドモノマーとを含有し、該付加型熱硬化性イミドモノマーから誘導されたポリイミドの硬化ピーク温度が、配線基板を構成する絶縁基材を形成する結晶性熱可塑性樹脂組成物のガラス転移温度(Tg)マイナス15℃以上かつ結晶化ピーク温度(Tc)未満のものである。
さらに、本発明においては、上記導電性粉末の形状については、特に制限はなく、例えば、球状粉末、不定形状粉末、フレーク状粉末、放射樹状粉末等を単独でもしくは適宜組み合わせて使用出来るが、表層部、内層部、ビア部の全ての部分において、低い配線抵抗値を確保する観点から球状粉末とフレーク状粉末を併用して使用することが好ましい。
ポリイミドは主鎖骨格内にイミド基を有するポリマーであり、大別すると(1)無水カルボン酸とジアミンの縮合反応によって生成される縮合型ポリイミドと、(2)ビスマレイミド・トリアジン樹脂(BT樹脂)に代表される付加型熱硬化性ポリイミドに分類される。本発明においては、縮合反応の欠点である水素の反応生成物を伴わない耐熱性樹脂を製造しうる点から付加型熱硬化性ポリイミドが用いられる。このような付加型熱硬化性ポリイミドの代表例としては、ビスマレイミド系ポリイミド、ナジック酸末端を有するポリイミド、アセチレン末端を有するポリイミド等が挙げられる。
さらに本発明の導電性ペースト組成物は、上記成分以外に、溶剤、可塑剤、レベリング剤、キレート剤、架橋剤、カップリング剤、酸化防止剤、着色剤などを、加工性や導電性など導電性ペーストの性能を妨げない範囲で含有することができる。特に、溶剤としては、例えば、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノnブチルエーテルアセテート、2―エトキシエチルアセテート、ターピネオール、γ―ブチロラクトンなどを使用でき、その含有量は、本発明の効果の点から導電性ペースト組成物に対し10質量%以下であることが好ましい。特に、溶剤を添加する場合は、導電性ペースト組成物を印刷充填した後、熱硬化性イミドモノマーの硬化を抑えた条件で溶剤を乾燥除去した後に積層加工する方法や、付加型熱硬化性イミドモノマーの持つホットメルト性を活かして、導電性ペースト組成物を印刷充填する前に熱硬化性イミドモノマーの硬化を抑えた条件で溶剤を乾燥除去した後に、熱硬化性イミドモノマーの硬化を抑えた条件で熱をかけながら導電性ペースト組成物を印刷充填する方法など、印刷充填プロセスや印刷充填性の向上、バインダー樹脂の応用範囲を広げられるなどの点で有利である。
本発明の導電性ペースト組成物は、多層配線基板の内層部、外層部及びビアホール部の全ての導体配線に用いることができるものであり、このような多層配線基板は、結晶性熱可塑性樹脂組成物から得られた絶縁基材の表面及びビアホール部に上記導電性ペースト組成物を有してなる配線基板を、該結晶性熱可塑性樹脂組成物のガラス転移温度以上かつ結晶融解ピーク温度(Tm)未満の温度で熱融着により一括積層するとともに導電性ペースト組成物を硬化させて得られるものである。
このような混合樹脂組成物としては、結晶性ポリアリールケトン樹脂70〜25質量%と非晶性ポリエーテルイミド樹脂30〜75質量%とからなるものが好ましい。結晶性ポリアリールケトン樹脂が70質量%を越えたり、非晶性ポリエーテルイミド樹脂が30質量%未満では、組成物全体としての結晶性が高く、結晶化処理を行うと球晶などの結晶構造が成長、発達するために機械的強度が低下しやすく、また、結晶化に伴う体積収縮(寸法変化)が大きくなり回路基板としての信頼性が低下することがある。また、結晶性ポリアリールケトン樹脂が25質量%未満であったり、非晶性ポリエーテルイミド樹脂が75質量%を越えると組成物全体としての結晶性自体が低く、また結晶化速度も遅くなり、結晶融解ピーク温度が260℃以上であっても半田耐熱性が低下することがある。
また、上記絶縁基材の場合は、2成分の配合組成により、ガラス転移温度(Tg)から結晶化開始ピーク温度(Tc)(240℃程度)にかけて大きな弾性率の低下領域が発現するため、この領域で安定的に一括多層化が可能となり、図1、図2の(b)に示されるように、多層配線基板用の素板100を複数枚重ねて、例えば240℃程度で一括多層プレスを行なうと、260℃以上の半田耐熱性が発現する多層配線基板200を製造することができる。
前述のように、多層配線基板を形成する絶縁基材としては、結晶融解ピーク温度が260℃以上である結晶性ポリアリールケトン樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂からなる混合樹脂組成物が好適である。このような組成物からなる絶縁基材の弾性率の低下領域は、大きな樹脂流動を伴わないため、ガラスエポキシ、エポキシ含浸アラミド不織布、熱可塑性ポリイミド樹脂、液晶ポリマーに比較して、多層積層時の絶縁基材起因のペースト配線流動が起こりにくい。
また、導電性ペースト起因のエポキシ樹脂流動による配線流動が起こる場合は、導電性ペースト組成物を印刷充填する前に絶縁基材表面に、絶縁基材の結晶化が進まない温度での熱成形により配線溝形成を行うことも出来る。
また、非晶性ポリエーテルイミド樹脂は、その構造単位に芳香核結合、エーテル結合およびイミド結合を含む非晶性熱可塑性樹脂であり、特に制限されるものではない。このようなポリエーテルイミドは、「Ultem CRS5001」、「Ultem 1000」(いずれもゼネラルエレクトリック社の商品名)等として市販されている。
なお、本発明においては、結晶性熱可塑性樹脂組成物の結晶化ピーク温度(Tc)、結晶融解ピーク温度(Tm)は、非晶性フィルムからなる絶縁基材を示差走査熱量計を用いて10℃/minで昇温させながら測定することができるが、この際、結晶化ピーク温度(Tc)は、ガラス転移温度の高温側に出現する結晶化に起因する発熱反応のピークの温度をいい、結晶融解ピーク温度(Tm)は、さらにその高温側に出現する結晶が融解することに起因する吸熱反応のピークの温度をいう。また、導電性ペースト組成物のポリイミドの硬化ピーク温度も同様に、導電性ペースト組成物中の未硬化物を示差走査熱量計を用いて10℃/minで昇温させながら測定した際に出現する硬化による発熱反応のピーク温度のことを言う。
実施例1
絶縁基材の作製
ポリエーテルエーテルケトン樹脂(PEEK450G、Tm=335℃)40質量%と、非晶性ポリエーテルイミド樹脂(Ultem 1000)60質量%とからなる熱可塑性樹脂組成物100質量部に対して、平均粒径5μm、平均アスペクト比50の合成マイカを30質量部混合して得られた組成物を溶融混練し、急冷製膜して100μm厚の非晶性フィルムからなる絶縁基材を得た。
この非晶性フィルムを、示差走査熱量計を用いて10℃/分で昇温させながら測定した時のガラス転移温度は180℃、結晶化ピーク温度(Tc)は240℃、結晶融解ピーク温度(Tm)は335℃であった。
無水アリルナジック酸とジアミンから合成され、脱水閉環反応により両末端にアリル基を持つアリルノルボルネン骨格(中心骨格にジフェニルメタン骨格)を有する付加型熱硬化性ポリイミドモノマー(丸善石油化学製BANI−M)と、平均粒径8μmのフレーク状Ag粉末50質量部および平均粒径1.3μmの球状Ag粉末50質量部からなる導電性粉末を、質量比(モノマー/導電性粉末)12/88で配合し、かつ溶剤としてターピネオールを7.4質量%加え3本ロールで混練し導電性ペーストを調整した。
この導電性ペーストの硬化ピーク温度を、示差走査熱量計を用いて10℃/分で昇温させながら計測したところ、熱硬化性ポリイミドモノマーの硬化ピーク温度は185℃であった。
上記得られた非晶性フィルムからなる絶縁基材の一方の表面に、凸部の高さが40μmの転写溝形成用スタンパの凸部を熱転写した。この熱転写の条件は、後の積層化のために絶縁基材の結晶化が進行しないプレス条件で行う必要があり、プレス転写温度185〜205℃、プレス転写圧力20〜60kg/cm2、転写時間10分未満の範囲とした。スタンパの材質は、絶縁基材に対して離型性の良好な材質、例えば、ガラス、セラミックス等により構成されたもので、特に、3〜5mmの厚みの耐熱ガラスが好適に用いられる。このスタンパは、耐熱ガラス板上にフォトリソグラフ法を用いてレジストマスクを形成し、その後、このレジストマスクを用いてサンドブラスト法により配線回路パターンに対応する凸部を形成することにより作製される。
次いで、転写溝が形成された絶縁基材の所望の位置に、レーザもしくは機械ドリル等を使用して絶縁基材を貫通する貫通孔を形成しビアホールを形成した。
以上のようなプロセスを経て、配線回路形成用の溝とビアホールが形成された絶縁基材を形成した。ここで、配線回路形成用の溝はラインアンドスペースで50μm/50μm、ビアホールは大径ビアでφ100μ、小径ビアでφ50μとなるように設計した。
次に、上記得られた多層配線板用素板を8枚用意し、ビア部の位置が合うように積み重ね、温度240℃、圧力5MPaで30分間、真空熱プレスすることにより、配線基材が結晶化した層厚0.8mmの8層の一括多層配線板を得た。但し、評価用の基板として、最上層は転写溝やビアが形成されていない絶縁基材を用い、最下層はビアのない配線基材を用いた。
(試験)吸湿耐半田浸漬試験
多層配線基板を、内層の配線パターン形状が合うように4cm×2cmの大きさに外形加工し、110℃の熱風乾燥オーブンで2時間ベーキングした。この後、121℃、2気圧の雰囲気下で2時間多層配線基板を吸湿させ、吸湿後、15分以内に、230℃に設定した半田槽の中に20秒間浸漬して取り出した。多層配線基板の表面には膨れなどの外観の異常は一切発現しなかった。
次に、半田槽の温度を240℃、250℃、260℃に設定し、それぞれ同様の試験を行ったが、いづれも膨れは発生しなかった。この試験法で240℃で膨れが発生しない場合は、実際の260℃、Pbフリー半田のリフロー実装工程においても問題が発生しないことを別途確認している。
この結果より、多層配線板中の積層界面(絶縁基材/絶縁基材、絶縁基材/導電性ペースト配線)の熱融着性が確保され、積層界面欠陥が存在しないために、吸湿半田浸漬試験において良好な吸湿耐熱信頼性が確保されたと言える。これは、絶縁基材の弾性率が低下する温度領域と、導電性ペースト組成物の硬化温度領域を近接するように設計したことにより、分子間の相互作用が高まったためと考えられる。また、後述するように、硬化した導電性ペースト組成物の樹脂混合物の260℃における弾性率が90MPaと高いために、導電性ペースト自体の凝集力も高く十分な耐熱性が確保されたと考えられる。
中心骨格にキシリレン構造を持つ付加型熱硬化性ポリイミドモノマー(丸善石油化学製BANI−X)を用いた以外は全て実施例1と同様に導電性ペースト組成物を調製した。この導電性ペースト組成物の硬化ピーク温度を、示差走査熱量計を用いて10℃/分で昇温させながら計測したところ、ポリイミドの硬化ピーク温度は175℃であった。また、別途実施例1と同様に、完全硬化させたポリイミドのフィルムを短冊状に切り、動的粘弾性測定装置を用いて3℃/分で昇温させながら弾性率の温度依存性を測定した時の260℃での弾性率は90MPaであった。
実施例1と同様に多層配線基板を作製し、これについて実施例1と同様に行った試験の結果は以下の通りであった。
(試験)吸湿半田浸漬試験
250℃まで膨れは発生しなかった。
酸無水物としてジフェニルスルホンカルボン酸二無水物を用い、スルホン基をスペーサーとして導入し、イミド基濃度を低減し、分子鎖に屈曲性を付与するとともに、分子分極性を大きくして極性溶剤との溶媒和を可能にした溶剤可溶性縮合型ポリイミド(商品名:新日本理化(株)リカコートPN―20)をバインダー樹脂として用いた。この溶剤可溶性ポリイミドはガラス転移温度が270℃であった。このポリイミド樹脂と平均粒径8μmのフレーク状Ag粉末50質量部および平均粒径1.3μmの球状Ag粉末50質量部からなる導電性粉末を、質量比(樹脂/導電性粉末)12/88で配合し、かつ溶剤としてγブチロラクトンを7.0質量%加え3本ロールで混練し導電性ペーストを調整した。
実施例1と同様に多層配線基板を作製し、これについて実施例1と同様に行った各試験の結果は以下の通りであった。
(試験1)吸湿半田浸漬試験
230℃で膨れが発生した。これは非晶性フィルムからなる絶縁基材の弾性率低下領域において、ペースト樹脂の弾性率が高く、分子間の相互作用が発現出来なかったためと考えられる。
溶剤可溶性縮合型ポリイミド(商品名:新日本理化(株)リカコートEN―20)として、ガラス転移温度が190℃であるものを用いた以外は比較例1と同様に導電性ペースト組成物を調製した。
実施例1と同様に多層配線基板を作製し、これについて実施例1と同様に行った試験の結果は以下の通りであった。
(試験)吸湿半田浸漬試験
230℃で膨れが発生した。これは非晶性フィルムからなる絶縁基材の弾性率低下領域において、ペースト樹脂の弾性率は低く分子間の相互作用が発現出来たが、230℃の半田浸漬温度においては弾性率が低く十分に凝集耐熱性が発現出来ず、膨れが発生したためと考えられる。
101: 絶縁基材
102; 配線回路形成用凸部
103: ビアホール
104; 配線回路形成用凹部
200: 多層配線基板
Claims (10)
- 結晶性熱可塑性樹脂組成物から得られた絶縁基材の表面及びビアホール部に導電性ペースト組成物を有してなる配線基板を、熱融着により一括積層してなる多層配線基板に用いる導電性ペースト組成物であって、導電性粉末と、付加型熱硬化性イミドモノマーとを含有し、該付加型熱硬化性イミドモノマーから誘導されるポリイミドの硬化ピーク温度が上記結晶性熱可塑性樹脂組成物のガラス転移温度(Tg)マイナス15℃以上かつ結晶化ピーク温度(Tc)未満である多層配線基板用導電性ペースト組成物。
- 導電性ペースト組成物を硬化した後のポリイミドの260℃における弾性率が40MPa以上である請求項1記載の導電性ペースト組成物。
- 付加型熱硬化性イミドモノマーと導電性粉末との含有割合が、質量比で15/85〜5/95である請求項1または2に記載の導電性ペースト組成物。
- 溶剤を0〜10質量%の量で含有する請求項1〜3のいずれかに記載の導電性ペースト組成物。
- 導電性粉末が、金、銀、銅、パラジウム、白金、ニッケル、錫及びカーボンから選ばれる少なくとも一種を含む請求項1〜4のいずれかに記載の導電性ペースト組成物。
- 導電性粉末が0.1〜20μmの平均粒径を有する請求項1〜5のいずれかに記載の導電性ペースト組成物。
- 導電性粉末が、球状粉末、不定形状粉末、フレーク状粉末及び放射樹状粉末から選ばれる少なくとも一種である請求項1〜6のいずれかに記載の導電性ペースト組成物。
- 付加型熱硬化性イミドモノマーが、無水アリルナジック酸とジアミンから合成され、脱水閉環反応により両末端にアリル基を持つアリルノルボルネン骨格を有する請求項1〜7のいずれかに記載の導電性ペースト組成物。
- 結晶性熱可塑性樹脂組成物が、260℃以上の結晶融解ピーク温度(Tm)を有する結晶性ポリアリールケトン樹脂と、非晶性ポリエーテルイミド樹脂との混合組成物からなる請求項1〜8のいずれかに記載の導電性ペースト組成物。
- 結晶性熱可塑性樹脂組成物を溶融混練した後急冷製膜して得られる非晶性フィルムからなる絶縁基材の表面及びビアホール部に導電性ペースト組成物を有してなる配線基板の少なくとも2枚を、該結晶性熱可塑性樹脂組成物のガラス転移温度以上かつ結晶融解ピーク温度(Tm)未満の温度で熱融着により一括積層するとともに、上記非晶性フィルムを結晶化し、導電性ペースト組成物を硬化させてなる多層配線基板に用いる請求項1〜9のいずれかに記載の導電性ペースト組成物。
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