JP4457697B2 - 有機ｅｌ素子の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）素子の製造方法に関する。

一般的な有機ＥＬ素子は、基板上に、下部電極、発光層を含む有機膜、上部電極が積層されてなる複数個の画素を有する。

ここで、有機膜はダイオード特性を示し、上下の電極間に順バイアスが加わると発光する。パッシブマトリクス（単純マトリクス）のパネルでは発光画素と非発光画素とにより表示がなされるが、非発光の表示を得るには、画素間のクロストークを防止するために、ダイオードすなわち有機膜に逆バイアスを印加する必要がある。

逆バイアスを印加したときに流れる電流をリーク電流と呼ぶが、この電流値が大きいほど、素子の耐圧が小さくなり、長時間作動していると上下の電極が短絡するという問題がある。この電極の短絡はパネルにライン上の輝線もしくは暗線を発生させ、表示に不具合を生じさせる。

この現象は有機ＥＬ素子をつかさどる有機膜の厚さが、通常０．２μｍ以下と薄膜であるために、有機膜の下部（下地）の表面に凹凸があると、有機膜がカバーしきれないことが原因である。つまり、有機膜の下地表面に凹凸があると、この凹凸に電界集中が起こり、有機膜の絶縁破壊が生じ、上下電極の短絡が発生するのである。

特に、パッシブマトリクスの複数帯状電極パターンが交差するパネルでは下部電極のパターンエッジ先端部の表面の凹凸が大きいので、下部電極のエッジ部にて有機膜厚が局所的に薄くなり、短絡が顕著となる。

そのため、パターンエッジを覆う平坦な絶縁膜が必要となっている。つまり、画素間における下部電極の間に絶縁膜を設ける必要性が生じてくる。

また、有機膜は水分に弱くフォトエッチング等の加工技術が使用できないので、陰極とともに有機膜を画素の形状にパターニングするためには、前もって下部電極上に逆テーパ状の隔壁を形成しておき、有機膜、Ａｌ等の陰極の順に蒸着する。それにより、画素が形成されたパネルが作製する。

しかし、この隔壁によって有機膜が分断されるため、その有機膜が分断された部位にて露出した下部電極の上に上部電極が形成されると、上部電極と下部電極が短絡してしまうという問題がある。そのため、隔壁の下部に隔壁よりも幅の広い絶縁膜の形成が必要となっている（たとえば、特許文献１参照）。

つまり、このようなことから、画素間に絶縁膜が設けられる。たとえば、ストライプ状をなす下部電極と上部電極とが交差するものにおいては、絶縁膜は、各々の画素間における下部電極の間および下部電極のうち上部電極の間に位置する部位上に配置されて格子状をなすものとなる。
特許第２７３４４６４号公報

しかしながら、従来では、上記した有機ＥＬ素子における絶縁膜は、有機物質、無機物質の両方のものが提案されているものの、無機物質からなる絶縁膜ではエッジ先端部の形状が高テーパ角であり、かつ表面の凹凸が大きいため、有機膜において短絡が発生しやすいという問題がある。

また、無機物質からなる無機絶縁膜は、たとえばＳｉＮ、ＳｉＯ２などの無機絶縁材料をＣＶＤ、スパッタ、蒸着などの方法を用いて真空チャンバー内で形成されるため、当該真空チャンバー内の異物が膜中に取り込まれ、その箇所を起点とする短絡が発生しやすいという問題がある。

これを回避するため、有機物質からなる有機絶縁膜の成膜方法として、ポリイミド、アクリル、フェノールノボラックなどの有機絶縁材料をスピンコート法により成膜し、フォトリソグラフ技術を用いてパターニングする方法が一般的に使用されている。

しかし、有機絶縁膜は、エッジ先端部のテーパ角や表面の凹凸は小さくできるものの、融点が無機絶縁膜よりも小さいので、有機ＥＬ素子の長時間の作動中に、一度絶縁膜近傍にて上下電極間にリーク電流が流れると、有機絶縁膜が熱で変形してしまう。

その結果、表示体としては上下電極が短絡し、その結果ライン欠陥に至るという問題がある。また、有機絶縁膜中の水分が有機ＥＬ膜に拡散してしまい、短時間で有機ＥＬ素子の輝度が劣化するという問題がある。

このような絶縁膜の耐熱性を考慮した場合、有機ＥＬ素子における絶縁膜としては、有機絶縁膜ではなく、無機絶縁膜を使用することが好ましい。

本発明は上記問題に鑑みてなされたものであり、画素間に絶縁膜を有する有機ＥＬ素子において、絶縁膜の高耐熱性を確保しつつ、上下電極間の短絡を極力抑制できるようにすることを目的とする。

上記目的を達成するため、鋭意検討を行い、無機絶縁膜のエッジ先端部の形状と有機ＥＬ素子のリーク電流との相関を調査した結果、以下の事実を新たに発見した。

無機絶縁膜のエッジ先端部の表面の凹凸によって、有機膜の薄膜部が形成されるため、その薄膜部に電界集中が発生し、リーク電流が流れる。ここで、有機ＥＬ素子の駆動を続けた場合、このリーク電流が流れ続けることで、最終的に上下電極の短絡に至ることが明らかになった。

この場合の電界集中とは、パッシブマトリクスを例にすると、クロストーク（黒浮き）を防止するために、陰極に１０Ｖ程度の電圧をかける逆バイアス電圧のことである。アクティブマトリクスでも、クロストーク（黒浮き）防止の必要は無くても、上下電極の短絡の目的で印加する逆バイアス電圧のことである。

そして、この逆バイアス電圧に対して、有機膜は、絶縁体として機能し電流を流さないが、本発明者らの検討によれば、有機膜の薄膜部の膜厚が、有機膜の全膜厚の６５％以下になるとリーク電流は顕著になることがわかった。

本発明者らの検討によれば、単純に、有機膜が３５％程度に薄膜化する、すなわち有機膜が全膜厚の６５％程度に薄くなると、電界集中によるリーク電流の影響は、薄膜化前の１０倍程度悪化することが、実験的にわかった。

本発明者らは、このような本発明者らの行った検討の結果得られた知見に基づいて、以下の各構成を有する有機ＥＬ素子を創出した。

第１の構成は、基板（１０）上に、下部電極（２０）、発光層（３３）を含む有機膜（３０）、上部電極（４０）が積層されてなる複数個の画素（５０）を有するとともに、基板（１０）上にて各々の画素（５０）の間に配置された絶縁膜（６０）を有する有機ＥＬ素子において、絶縁膜（６０）は、少なくとも１種類以上の無機元素を含む絶縁材料より形成されたものであり、絶縁膜（６０）におけるエッジ先端部（６１）の表面の凹凸の大きさが、有機膜（３０）の全膜厚の３５％以下の大きさであり、且つ、Ｒａが３ｎｍ以上である。ここで、Ｒａは、平均表面粗さＲａであり、これはＪＩＳ（日本工業規格）に定義されたものである。

それによれば、絶縁膜（６０）を、少なくとも１種類以上の無機元素を含む絶縁材料より形成されたものとしているため、有機絶縁膜に比べて大幅に耐熱性を向上させることができる。

また、有機膜の薄膜部の膜厚が有機膜の全膜厚の６５％以下になると、逆バイアス電圧印加時のリーク電流は顕著になることから、絶縁膜（６０）におけるエッジ先端部（６１）の表面の凹凸の大きさを、有機膜（３０）の全膜厚の３５％以下の大きさとし、且つ、Ｒａが３ｎｍ以上としたところ、当該リーク電流は大幅に低減できることが実験的に確認された（図５参照）。

このことは、具体的には、次のようなことである。絶縁膜におけるエッジ先端部の表面の凹凸の大きさを、有機膜の全膜厚の３５％より大きくする、たとえば４０％の大きさにしたとする。

このとき、絶縁膜におけるエッジ先端部の凹部における絶縁膜上の有機膜の膜厚を１００としたとき、凸部における絶縁膜上の有機膜の膜厚は、凸部の高さを差し引いた分すなわち６０である。このことは、当該凸部において有機膜が全膜厚の６５％以下まで薄膜化したことに相当する。

そのため、この凸部上において薄膜化した有機膜に起因してリーク電流が流れやすくなる。その点、本発明では、絶縁膜（６０）におけるエッジ先端部（６１）の表面の凹凸の大きさを、有機膜（３０）の全膜厚の３５％以下の大きさとしており、それによって、リーク電流は大幅に低減できると言える。

このように、第１の構成によれば、画素（５０）間に絶縁膜（６０）を有する有機ＥＬ素子において、絶縁膜（６０）の高耐熱性を確保しつつ、上下電極（２０、４０）間の短絡を極力抑制することができる。

また、第２の構成は、第１の構成の有機ＥＬ素子において、複数個の画素（５０）は、ストライプ状をなす下部電極（２０）とこれに直交するストライプ状をなす上部電極（４０）とにより形成された格子状に配置されたものであり、各々の画素（５０）間における下部電極（２０）の間および下部電極（２０）のうち上部電極（４０）の間に位置する部位上に、絶縁膜（６０）が配置されているものである。

本構成は、上述したパッシブマトリクスの複数帯状電極パターンが交差するパネルの構成として採用できるものであり、その場合における絶縁膜（６０）の具体的な構成を提供するものである。

また、第３の構成は、第１または第２の構成の有機ＥＬ素子において、絶縁膜（６０）におけるエッジ先端部（６１）の表面の凹凸の大きさは、Ｒａが７ｎｍ以下であって、Ｒｚが４０ｎｍ以下のものである。

ここで、Ｒａ、Ｒｚは、平均表面粗さＲａ、１０点平均表面粗さＲｚであり、これらＲａ、ＲｚはＪＩＳ（日本工業規格）に定義されたものである。

このように、絶縁膜（６０）におけるエッジ先端部（６１）の表面の凹凸の大きさとして、Ｒａが７ｎｍ以下、Ｒｚが４０ｎｍ以下のものとすることにより、通常の有機膜の膜厚を有する有機ＥＬ素子において、絶縁膜（６０）におけるエッジ先端部（６１）の表面の凹凸の大きさを、有機膜（３０）の全膜厚の３５％以下の大きさとすることが適切に実現できる（図５参照）。

また、一般に有機ＥＬ素子における有機膜の膜厚が厚い場合でも、有機膜の下地である絶縁膜のエッジ先端部の表面の凹凸が要因であること以外にも、局所的な有機膜の薄膜化現象が発生することを想定すれば、絶縁膜（６０）のエッジ先端部（６１）の表面の凹凸の大きさとしては、Ｒａが７ｎｍ以下、Ｒｚが４０ｎｍ以下であることが好ましい。

具体的には、有機膜（３０）の全膜厚が、１１５ｎｍ以上であるとき、少なくともＲａを７ｎｍ以下、Ｒｚを４０ｎｍ以下とすれば、１５Ｖ程度の逆バイアス電圧に対して、１００ｎＡ程度のリーク電流を抑えることが可能である。

１００ｎＡ以上のリーク部は、駆動中にリーク電流が増加し、上下電極の短絡に至る。後述する図５には、平均リーク電流値を示すが、Ｒａを７ｎｍ以下、Ｒｚを４０ｎｍ以下では、平均リーク電流値が１０ｎＡレベルと低く、絶縁膜部起因の１００ｎＡ以上の画素は無い。一方、Ｒａを７ｎｍより大、Ｒｚを４０ｎｍより大では、平均リーク電流値が１００ｎＡと半数の画素の絶縁膜部では、１００ｎＡを超え、上下電極の短絡に至る場所が多い。

また、第４の構成は、第１〜第３の構成の有機ＥＬ素子において、絶縁膜（６０）におけるエッジ先端部（６１）のテーパ角度（θ）が、４０°以下であるものである。

本発明者らの検討によれば、絶縁膜（６０）におけるエッジ先端部（６１）のテーパ角度（θ）が４０°よりも大きくなると、成膜された絶縁膜（６０）の表面を研磨して平坦化しようとしても、エッジ先端部のテーパ面が急峻なため、当該テーパ面が十分に研磨されず、所望のＲｚを実現しにくい。

その点、絶縁膜（６０）におけるエッジ先端部（６１）のテーパ角度（θ）を４０°以下とすれば、絶縁膜（６０）を研磨することにより、そのエッジ先端部（６１）の表面の凹凸の大きさを上記したようなＲａが７ｎｍ以下、Ｒｚが４０ｎｍ以下といった所望の大きさまで低減することが容易になり、好ましい。

また、第５の構成は、第１〜第４の構成の有機ＥＬ素子において、絶縁膜（６０）は、ＳｉＮ、ＳｉＯＮ、およびＳｉＯ_２から選択された無機材料からなるものである。

それによれば、絶縁特性に優れ、エッジ先端部（６１）における低テーパ角度の加工が可能な耐熱性の高い無機絶縁膜を実現することができる。

また、第６の構成は、第１〜第４の構成の有機ＥＬ素子において、絶縁膜（６０）は、Ｓｉを含有する有機高分子材料からなるものである。

それによれば、絶縁特性に優れ、エッジ先端部（６１）における低テーパ角度の加工が可能な耐熱性の高い無機絶縁膜を実現することができる。

そして、請求項１に記載の発明では、基板（１０）上に、下部電極（２０）、発光層（３３）を含む有機膜（３０）、上部電極（４０）が積層されてなる複数個の画素（５０）を有するとともに、基板（１０）上にて各々の画素（５０）の間に配置された絶縁膜（６０）を有する有機ＥＬ素子を製造する製造方法において、絶縁膜（６０）を、少なくとも１種類以上の無機元素を含む絶縁材料より形成するものであり、下部電極（２０）の上に、断面形状が逆テーパ形状をなす開口部（１０１）を有するレジスト材料からなるマスク（１００）を形成し、その上から絶縁膜（６０）となる絶縁材料を成膜した後、開口部（１０１）に成膜された絶縁材料を残してマスク（１００）を取り去ることにより、絶縁膜（６０）を形成するものであり、基板（１０）上に、絶縁膜（６０）を形成した後、その表面を研磨することを特徴としている。

それによれば、絶縁膜（６０）を、少なくとも１種類以上の無機元素を含む絶縁材料より形成しているため、有機絶縁膜に比べて大幅に耐熱性を向上させることができる。

また、本発明の製造方法は、絶縁膜（６０）を形成した後マスク（１００）を取り去るという、いわゆるリフトオフ法を用いて絶縁膜（６０）を形成しており、それによれば、上記第１〜第６の構成における絶縁膜（６０）を適切に形成できる。特に、第４の構成の絶縁膜（６０）のように、無機絶縁膜において、４０°以下のテーパ角を形成するのに有効な方法である。

また、本発明では、基板（１０）上に、絶縁膜（６０）を形成した後、その表面を研磨するようにしているから、絶縁膜（６０）を形成した後、その表面を研磨するため、絶縁膜（６０）の表面の凹凸低減が適切になされる。

そのため、本製造方法によれば、上記したような絶縁膜（６０）におけるエッジ先端部（６１）の表面の凹凸の大きさを、有機膜（３０）の全膜厚の３５％以下の大きさとしたり、Ｒａを７ｎｍ以下且つＲｚを４０ｎｍ以下としたりすることを適切に実現することができる。

また、請求項２に記載の発明では、請求項１に記載の有機ＥＬ素子の製造方法において、有機膜（３０）を蒸着法により成膜するものであり、有機膜（３０）の成膜は、基板（１０）が回転する装置を用いて行うことを特徴としている。

さらに、請求項３に記載の発明では、請求項２に記載の有機ＥＬ素子の製造方法において、有機膜（３０）の成膜は、基板（１０）が回転するとともに複数点の蒸着源（２００、２１０）が存在する装置を用いて行うことを特徴としている。

有機膜（３０）を蒸着法により成膜するにあたっては、下地表面に存在する凹凸に対する成膜材料の回り込みを良くすることが、薄膜部を形成しないためには有効である。絶縁膜（６０）のエッジ先端部（６１）の表面に凹凸が存在しても、所定膜厚の有機膜（３０）が形成できるようにするためには、あらゆる角度から有機膜（３０）が形成されればよい。

そのためには、有機膜（３０）の成膜は、基板（１０）が回転する装置を用いて行うことが好ましい。

また、蒸着源（２００、２１０）を複数点とすることによっても、多方向からの蒸着がなされるため、下地表面に存在する凹凸に対する成膜材料の回り込みを良くすることができ、好ましい。具体的には、蒸発源を２個以上としたり、線状に配列された蒸発源や面状に配列された蒸発源とすることが有効である。

なお、上記各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示す一例である。

以下、本発明の実施形態について図に基づいて説明する。なお、以下の各図相互において、互いに同一もしくは均等である部分には、説明の簡略化を図るべく、図中、同一符号を付してある。

図１は、本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子Ｓ１の概略平面図である。この図１では、陽極２０の外形および絶縁膜６０のうち隔壁７０の下に隠れている部分以外の外形は透過して示してあり、絶縁膜６０には斜線ハッチングを施してある。

また、図２は図１中のＡ−Ａ線に沿った概略断面図であり、図３は図１中のＢ−Ｂ線に沿った概略断面図である。

有機ＥＬ素子Ｓ１は、可視光に対して透明な基板１０を備え、この基板１０の上には、下部電極としての陽極２０、有機ＥＬ材料からなる発光層３３を含む有機膜３０、電子注入層３５、上部電極としての陰極４０を順次積層してなる積層体としての画素５０が複数個形成されている。

基板１０は、ガラスや樹脂などからなる透明な電気絶縁性を有する基板であり、本例では、ガラス基板を採用している。

基板１０の上に形成された陽極２０は、インジウム−錫の酸化物（ＩＴＯ）膜やインジウム−亜鉛の酸化物膜等の透明導電膜からなるものであり、その膜厚は、たとえば、１００ｎｍ〜１μｍ程度であり、好ましくは１５０ｎｍ程度である。

また、有機膜３０は、真空蒸着法にて成膜されたもので、陽極２０側から順に、正孔注入性有機材料からなる正孔注入層３１、正孔輸送性有機材料からなる正孔輸送層３２、正孔輸送性有機材料や電子輸送性有機材料に蛍光色素をドープした有機ＥＬ材料からなる発光層３３、電子輸送性有機材料からなる電子輸送層３４が積層されてなる。

具体的に、陽極の上に形成された正孔注入層３１は、通常有機ＥＬパネルに採用可能な正孔注入性材料を採用できる。本例では、正孔注入層３１は、厚さが１５ｎｍである銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）膜から形成されている。

正孔注入層３１の上に形成された正孔輸送層３２は、通常有機ＥＬパネルに採用可能な正孔輸送性材料を採用できる。本例では、正孔輸送層３２は、厚さが４０ｎｍであるα−ナフチル・フェニル・ベンゼン（ＮＰＤ）膜から形成されている。

その上の発光層３３については、通常有機ＥＬパネルに採用可能な発光層の材料、すなわちホスト材料と蛍光色素であるドーパント材料を採用できる。そして、主に、ドーパント材料を変更することにより、発光層３３の発光色を規定することができる。

本例では、発光層３３は、ホストであるＡｌｑ３（アルミキノリノール）中にドーパントすなわち蛍光色素としてジメチルキナクリドンが１ｗｔ％添加された膜からなり、その厚さは４００ｎｍである。

そして、発光層３３の上に形成された電子輸送層３４は、通常有機ＥＬパネルに採用可能な電子輸送性材料を採用できる。本例では、電子輸送層３４は、厚さが２０ｎｍであるＡｌｑ３膜から形成されている。このように、本例では、有機膜３０（３１〜３４）の膜厚は１１５ｎｍである。

電子輸送層３４の上に形成された電子注入層３５、陰極４０は、それぞれ通常有機ＥＬパネルに採用可能な電子注入材料、陰極材料を採用できる。

本例では、電子注入層３５はフッ化リチウム（ＬｉＦ）からなる厚さ０．５ｎｍの膜であり、陰極４０はアルミニウム（Ａｌ）からなる厚さ１００ｎｍの膜である。なお、電子注入層３５が有機材料からなる場合は、電子注入層３５は有機膜３０の一部として構成されることになる。

本実施形態における画素５０の配置形態は、次のようである。陽極２０および陰極４０はそれぞれ複数本設けられ、複数本の陽極２０と複数本の陰極４０とは互いに直交する方向へ延びるストライプ状に配置されている。また、両電極２０、４０の間に挟まれた有機膜３０は、陰極４０と同一のストライプ形状にパターニングされている。

そして、陽極２０と陰極４０とが交差して重なり合う積層体の部分が、発光部としての画素５０を形成しており、本例では、図１に示されるように、複数個の画素５０が格子状に配列された形となっている。

ここで、図１〜図３に示されるように、陽極２０のストライプの間と有機膜３０および陰極４０のストライプの間には、電気絶縁性の絶縁膜６０が形成されている。つまり、絶縁膜６０は、基板１０上にて各々の画素５０の間に配置されており、画素分離層として構成されている。

言い換えれば、本例では、複数個の画素５０は、ストライプ状をなす陽極２０とこれに直交するストライプ状をなす陰極４０とにより形成された格子状に配置されたものであり、絶縁膜６０は、各々の画素５０間における陽極２０の間および陽極２０のうち陰極４０の間に位置する部位上に、配置されている。

ここで、絶縁膜６０は、少なくとも１種類以上の無機元素を含む絶縁材料より形成されたものである。具体的には、絶縁膜６０は、ＳｉＮ、ＳｉＯＮ、およびＳｉＯ₂などから選択された無機材料や、Ｓｉを含有する有機高分子材料からなるものであり、スパッタなどにより形成されたものである。

このような絶縁膜６０は、耐熱性が３００℃程度である有機絶縁膜よりも耐熱性に優れたものであり、ＳｉＮ、ＳｉＯＮ、およびＳｉＯ₂などから選択された無機材料からなるものである場合は、たとえば耐熱性は１０００℃以上であり、Ｓｉを含有する有機高分子材料からなるものである場合には、たとえば耐熱性は５００℃程度である。

そして、本実施形態では、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１（図２参照）の表面の凹凸の大きさが、有機膜３０の全膜厚の３５％以下の大きさである。

具体的には、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１の凹凸の大きさは、Ｒａが７ｎｍ以下であって、Ｒｚが４０ｎｍ以下のものである。ここで、Ｒａ、Ｒｚは、平均表面粗さＲａ、１０点平均表面粗さＲｚであり、これらＲａ、ＲｚはＪＩＳ（日本工業規格）に定義されたものである。

また、本実施形態では、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１のテーパ角度θ（図２参照）が、４０°以下であることが好ましい。

また、絶縁膜６０のうち有機膜３０および陰極４０のストライプの間に位置する部分の上には、複数本の隔壁７０がストライプ状に形成されている。この隔壁７０はネガ型の感光性樹脂レジスト材料などからなる。

また、隔壁７０の断面形状は、図２に示されるように、基板１０側から上方に向かって広がる逆テーパ形状をなしている。隔壁７０においてこのような逆テーパの断面形状とすることは、有機膜３０および陰極４０の成膜工程においてこれら有機膜３０および陰極４０を適切に画定するためである。

その結果、本有機ＥＬ素子Ｓ１では、陰極４０のストライプ方向に沿って形成された隔壁７０により、各画素５０が区画され分離されている。具体的には、この隔壁７０によって、有機膜３０および陰極４０がストライプ状に画定されるとともに、隣接する陰極４０の間が絶縁されている。

そして、このような有機ＥＬ素子Ｓ１においては、両電極２０、４０間に電圧を印加することにより、画素５０における発光層３３が発光するようになっている。

本有機ＥＬパネルＳ１の製造方法について上記例の構成に基づいて述べる。まず、基板１０の上に、スパッタ法によりＩＴＯ膜を形成し、これをフォトリソグラフ技術を用いてパターニングすることにより、陽極２０を形成する。

次に、画素５０の間となる部分において基板１０の上および陽極２０の上に、リフトオフ法などにより、上記絶縁膜６０を形成する。このリフトオフ法による絶縁膜６０の成膜方法の詳細については後述する。

さらに、絶縁膜６０の上に、有機膜３０および陰極４０を分断するための隔壁７０をホトリソグラフィ法で形成する。本例では、基板１０の全面上に隔壁７０となるネガ型の感光性樹脂レジストをスピンコートし、これを焼成した後、露光、現像することにより、隔壁７０を形成する。

その後、陽極２０の上に有機膜３０を真空蒸着法等にて成膜して積層し、有機膜３０の上に陰極４０を真空蒸着法等にて成膜して積層する。

具体的には、陽極２０の上に、蒸着法により、正孔注入層３１として厚さ１５ｎｍのＣｕＰｃ膜を形成し、続いて、正孔輸送層３１として厚さ４０ｎｍのＮＰＤ膜を形成する。その上に、蒸着を行い、Ａｌｑ３にジメチルキナクリドンを１％ドープしてなる厚さ４０ｎｍの発光層３３を成膜する。

こうして、発光層３３を形成した後、蒸着法により、Ａｌｑ３からなる厚さ２０ｎｍの電子輸送層３４を形成する。その後、蒸着法により、電子注入層３５として厚さ０．５ｎｍのＬｉＦ膜、陰極４０として厚さ１００ｎｍのＡｌ膜を順次成膜する。

これにより、基板１０上において、隔壁７０の間に位置する陽極２０および基板１０の上に、有機膜３０および陰極４０がストライプ状に積層される。こうして、上記した格子状の画素５０を有するとともに、画素５０間に配置された格子状の絶縁膜６０を有する有機ＥＬ素子Ｓ１が形成される。

なお、上記図２に示されるように、実際には、このような成膜方法により、隔壁７０の上端面にも、有機膜３０および陰極４０と同様の膜が積層される。

次に、上記したリフトオフ法による絶縁膜６０の成膜方法の詳細について、図４を参照して説明する。図４（ａ）〜（ｆ）は、本成膜方法を示す概略断面図である。

本成膜方法では、絶縁膜６０を、少なくとも１種類以上の無機元素を含む絶縁材料より形成するものであり、パターニングされた陽極２０上に絶縁膜６０を形成する際にはリフトオフ法を用いたものである。

すなわち、図４（ａ）、（ｂ）、（ｃ）に示されるように、パターニングされた陽極２０の上において、絶縁膜６０を残す部分に開口部１０１を設けるようにあらかじめフォトレジストからなるマスク１００を形成し、ＳｉＮからなる絶縁膜６０をスパッタで形成する。

その後、図４（ｄ）に示されるように、レジストからなるマスク１００を溶剤で剥離することで、開口部１０１に成膜された絶縁材料を残してマスク１００を取り去る。こうして、所定の位置に絶縁膜６０が形成される。

この際、図４に示されるように、マスク１００の開口部１０１の断面形状は逆テーパ形状が望ましい。こうすると、逆テーパ面で遮蔽された部分に絶縁膜６０を構成する絶縁材料が回り込むことで、絶縁膜６０の形状は、エッジ先端部６１に行くにつれて膜厚が薄くなり、順テーパ形状が得られる。

しかしながら、このままでは、図４（ｄ）に示されるように、絶縁膜６０のエッジ先端部６１は、陽極２０の面に対し、垂直に近い段差６１ａができやすくなる。また、絶縁膜６０の表面には凹凸があり、リフトオフで再付着する異物も多く、その結果、リーク電流の増加が生じ、ひいてはリークする画素数の増加につながってしまう。

この段差６１ａの除去と異物の除去をするために、続いて、絶縁膜６０の表面を基板を研磨する。この研磨は、たとえばラッピング研磨を採用できる。このように研磨を行うと、図４（ｅ）に示されるように、表面の凹凸が小さくかつエッジ先端部６１まで低テーパな形状となった絶縁膜６０が得られる。

その後は、図４（ｆ）に示されるように、絶縁膜６０の上に隔壁７０を形成する。そして、上述したように、有機膜３０および陰極４０の成膜などを行うことで有機ＥＬ素子Ｓ１ができあがる。

なお、絶縁膜６０において段差６１ａの除去と異物の除去をするために行う上記研磨の代わりに、ドライエッチングを採用しても同様の効果が得られる。また、このドライエッチングと上記研磨とを併用してもよい。また、絶縁膜６０のパターニングは、上記したリフトオフに限らず、フォトエッチングやドライエッチングで行ってもよい。

ところで、本実施形態によれば、基板１０上に、下部電極としての陽極２０、発光層３３を含む有機膜３０、上部電極としての陰極４０が積層されてなる複数個の画素５０を有するとともに、基板１０上にて各々の画素５０の間に配置された絶縁膜６０を有する有機ＥＬ素子Ｓ１において、絶縁膜６０は、少なくとも１種類以上の無機元素を含む絶縁材料より形成されたものであり、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１の表面の凹凸の大きさが、有機膜３０の全膜厚の３５％以下の大きさであることを特徴とする有機ＥＬ素子が提供される。

それによれば、絶縁膜６０を、少なくとも１種類以上の無機元素を含む絶縁材料より形成されたものとしているため、有機絶縁膜に比べて大幅に耐熱性を向上させることができる。

また、有機膜の薄膜部の膜厚が有機膜の全膜厚の６５％以下になると、逆バイアス電圧印加時のリーク電流は顕著になることから、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１の表面の凹凸の大きさを、有機膜３０の全膜厚の３５％以下の大きさとして検討したところ、当該リーク電流は大幅に低減できることが実験的に確認された（後述の図５参照）。

このことは、具体的には、次のようなことである。絶縁膜におけるエッジ先端部の表面の凹凸の大きさを、有機膜の全膜厚の３５％より大、たとえば４０％の大きさにしたとする。

このとき、絶縁膜におけるエッジ先端部の凹部における絶縁膜上の有機膜の膜厚を１００としたとき、凸部における絶縁膜上の有機膜の膜厚は、凸部の高さを差し引いた分すなわち６０である。このことは、当該凸部において有機膜が全膜厚の６５％以下まで薄膜化したことに相当する。

そのため、この凸部上において薄膜化した有機膜に起因してリーク電流が流れやすくなる。その点、本実施形態では、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１の表面の凹凸の大きさを、有機膜３０の全膜厚の３５％以下の大きさとしており、それによって、リーク電流は大幅に低減できると言える。

このように、本実施形態によれば、画素５０間に絶縁膜６０を有する有機ＥＬ素子Ｓ１において、絶縁膜６０の高耐熱性を確保しつつ、上下電極２０、４０間の短絡を極力抑制することができる。

このように、逆バイアス電圧に対する絶縁体として振舞う有機膜３０の薄膜化が、リーク電流の発生、最終的には上下電極２０、４０の短絡に寄与が大きいことは言うまでもない。有機膜３０の絶縁体としての振舞いは、電子もしくは正孔の移動度特性によってもわかる。

特に、一般に電子輸送材料は、低いながらも正孔の移動度特性を有する場合があるが、正孔輸送材料は、電子の移動度特性が検出限界以下の場合が多い。そのため、有機膜３０のうち正孔輸送性材料の膜厚が厚いと、逆バイアス電圧の印加時におけるリーク電流に対する有機膜の絶縁耐圧が向上する。

つまり、一般には、正孔輸送材料からなる有機膜の薄膜化が、リーク電流の増大に寄与する。この場合における正孔輸送材料からなる有機膜の薄膜化の度合としては、５０％以下が顕著になることを確認している。

ちなみに、有機膜として良く用いられる正孔注入材料は、導電性つまり電子と正孔の両方の移動度を有する場合があるため、ここでいう正孔輸送性材料には該当しない。

また、本実施形態の有機ＥＬ素子Ｓ１では、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１の表面の凹凸の大きさは、Ｒａが７ｎｍ以下であって、Ｒｚが４０ｎｍ以下のものであることを特徴としている。

このように、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１の表面の凹凸の大きさとして、Ｒａが７ｎｍ以下、Ｒｚが４０ｎｍ以下のものとすることは、本発明者らの行った検討結果に基づいている。

そして、このようにＲａ、Ｒｚを規定した構成は、上記した有機膜３０の全膜厚が１３０ｎｍである本例の有機ＥＬ素子Ｓ１において、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１の表面の凹凸の大きさが有機膜３０の全膜厚の３５％以下の大きさであることを、より具体化したものである。

この検討結果の一例について、具体的に説明する。上記した本例の有機ＥＬ素子Ｓ１の構成において、絶縁膜６０のエッジ先端部６１におけるテーパ角度θを振り、研磨を実施し、絶縁膜６０のエッジ先端部の表面の平坦性Ｒａ、Ｒｚを変えた素子を作製し、作製された各素子についてリーク電流平均値を調査した。

その結果の一例を図５（ａ）、（ｂ）に示す。図５において、（ａ）は表面粗さＲａ（単位：ｎｍ）とリーク電流平均値（単位：ｎＡ）との関係を示す図、（ｂ）は表面粗さＲｚ（単位：ｎｍ）とリーク電流平均値（単位：ｎＡ）との関係を示す図である。

図５（ａ）、（ｂ）では、上記テーパ角度θを１０°、４０°、６０°と変えた素子について調査を行っている。なお、テーパ角度θが６０°のものは、絶縁膜６０の成膜において上記図４に示されるリフトオフ法を使用せず。ドライエッチングによって、エッジ先端部６１が急峻な形状になるよう加工した。

また、表面粗さＲａ、ＲｚはＡＦＭ（原子間力顕微鏡）で計測した。リーク電流平均値は、上下電極２０、４０間に１５Ｖの逆バイアス電圧を印加したときのリーク電流の平均値を測定したものであり、この値が低いほど優れていることになる。

図５（ａ）、（ｂ）に示されるように、上記テーパ角度θが急峻であると、絶縁膜６０のエッジ先端部６１の表面が研磨されにくいので、表面粗さＲａ、Ｒｚともに大きくなる。そして、Ｒａが７ｎｍ、Ｒｚが４０ｎｍより小さいとリーク電流が劇的に低下する傾向が得られている。

ここで、合計の有機膜厚１１５ｎｍに対して、４０ｎｍの凹凸は、有機膜３０の全膜厚の３５％以下に相当し、この場合、問題になるようなリーク電流が発生する有機膜３０の薄膜部が、形成されるに至らなかったと考えられる。そして、この場合の素子では、リークが小さいので作動耐久でのライン欠陥は発生しなかった。

また、本例の有機ＥＬ素子Ｓ１では、一般的な有機膜３０の膜厚を採用しているが、有機膜３０の膜厚がさらに厚くなった場合でも、有機膜３０の下地である絶縁膜６０のエッジ先端部６１の表面の凹凸が要因であること以外にも、局所的な有機膜３０の薄膜化現象が発生することを想定すれば、絶縁膜６０のエッジ先端部６１の表面の凹凸の大きさとしては、Ｒａが７ｎｍ以下、Ｒｚが４０ｎｍ以下であることが好ましい。

具体的には、上述した検討結果から、有機膜３０の全膜厚が１３０ｎｍ以上であるとき、少なくともＲａを７ｎｍ以下、Ｒｚを４０ｎｍ以下とすれば、１５Ｖ程度の逆バイアス電圧に対して、１００ｎＡ程度のリーク電流を抑えることが可能である。

また、本実施形態では、有機ＥＬ素子Ｓ１において、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１のテーパ角度θが、４０°以下であることが好ましいとしている。

本発明者らの検討によれば、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１のテーパ角度θが４０°よりも大きくなると、成膜された絶縁膜６０の表面を研磨して平坦化しようとしても、エッジ先端部のテーパ面が急峻なため、当該テーパ面が十分に研磨されず、所望のＲｚを実現しにくい。このことは、上記図５（ｂ）に具体的に示される。

その点、絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１のテーパ角度θを４０°以下とすれば、絶縁膜６０を研磨することにより、そのエッジ先端部６１の表面の凹凸の大きさを上記したようなＲａが７ｎｍ以下、Ｒｚが４０ｎｍ以下といった所望の大きさまで低減することが容易になり、好ましい。

また、本実施形態では、上述したように、有機ＥＬ素子Ｓ１において、絶縁膜６０としては、ＳｉＮ、ＳｉＯＮ、およびＳｉＯ₂から選択された無機材料からなるものや、Ｓｉを含有する有機高分子材料からなるものなどを採用できるとしている。

これらの材料を絶縁膜６０として採用することにより、絶縁特性に優れ、エッジ先端部６１における低テーパ角度の加工が可能な耐熱性の高い無機絶縁膜を実現することができる。

また、本実施形態によれば、基板１０上に、陽極２０、発光層３３を含む有機膜３０、陰極４０が積層されてなる複数個の画素５０を有するとともに、基板１０上にて各々の画素５０の間に配置された絶縁膜６０を有する有機ＥＬ素子を製造する製造方法において、絶縁膜６０を、少なくとも１種類以上の無機元素を含む絶縁材料より形成するものであり、陽極２０の上に、断面形状が逆テーパ形状をなす開口部１０１を有するレジスト材料からなるマスク１００を形成し、その上から絶縁膜６０となる絶縁材料を成膜した後、開口部１０１に成膜された絶縁材料を残してマスク１００を取り去ることにより、絶縁膜６０を形成することを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法が提供される。

それによれば、絶縁膜６０を、少なくとも１種類以上の無機元素を含む絶縁材料より形成しているため、有機絶縁膜に比べて大幅に耐熱性を向上させることができる。

また、本実施形態の製造方法は、絶縁膜６０を形成した後マスク１００を取り去るという、いわゆるリフトオフ法を用いて絶縁膜６０を形成しており、それによれば、本実施形態の絶縁膜６０を適切に形成できる。特に、絶縁膜６０において、４０°以下のテーパ角度θを形成するのに有効な方法である。

また、本実施形態によれば、上記特徴点を有する有機ＥＬ素子の製造方法において、さらに、基板１０上に絶縁膜６を形成した後、その表面を研磨することを特徴とする製造方法が提供される。

それによれば、絶縁膜６０を形成した後、その表面を研磨するため、絶縁膜６０の表面の凹凸低減が適切になされる。

そのため、本製造方法によれば、上記したような絶縁膜６０におけるエッジ先端部６１の表面の凹凸の大きさを、有機膜３０の全膜厚の３５％以下の大きさとしたり、Ｒａを７ｎｍ以下且つＲｚを４０ｎｍ以下としたりすることを適切に実現することができる。

［変形例］
ところで、有機ＥＬ素子Ｓ１において、有機膜３０は蒸着法により成膜するものであるが、この蒸着装置の構成として、図６には、２源の蒸発源２００を備えたもの、図７には、線状の蒸発源２１０を備えたもの、図８には、面状の蒸発源を備えたものを模式的に示す。

図６においては、有機膜３０の原料である有機物Ｋが収納された蒸発源２００が２個設けられている。なお、これら蒸発源２００には、図示しないが、有機物Ｋを蒸発させるための温度制御可能なヒータが設けられている。

そして、各蒸発源２００から蒸発した有機物Ｋが、基板１０に蒸着されることにより有機膜３０が形成される。この有機膜３０の成膜においては、基板１０は図示しない回転機構により回転するようになっている。

図７においては、有機膜３０の原料である有機物Ｋが収納された坩堝２３０が備えられており、この坩堝２３０には、図示しないが、有機物Ｋを蒸発させるための温度制御可能なヒータが設けられている。

また、坩堝２３０には配管２４０を介して蒸発源としてのノズル２１０が接続されている。このノズル２１０はパイプ状をなし、その長手方向に沿って線状に配列された複数個の開口部２５０を有するものである。また、ノズル２１０の下部にはノズル２１０を加熱するための補助ヒータ２６０が設けられている。

そして、ノズル２１０の開口部２５０に対向するように、基板１０を配置し、坩堝２３０を加熱して坩堝２３０中の有機物Ｋを蒸発（気化）させ、蒸発（気化）した有機物をノズル２１０の開口部２５０から噴出させて基板１０上に堆積することにより、有機層３０を形成するものである。このときも、有機膜３０の成膜においては、基板１０は図示しない回転機構により回転するようになっている。

図８においては、上記図７に示される装置において、線状の蒸発源としてのノズル２１０を複数本配列させることで、複数個の蒸発源が面状に配列された蒸着装置が実現されている。そして、この場合も、有機膜３０の成膜においては、基板１０は図示しない回転機構により回転するようになっている。

このように、図６〜図８に示される蒸着装置を用いることにより、有機膜３０の成膜は、基板１０が回転する装置を用いて行う装置を用いて行うようにした有機ＥＬ素子の製造方法が提供される。また、有機膜３０の成膜は、複数点の蒸着源２００、２１０が存在する装置を用いて行うようにした有機ＥＬ素子の製造方法が提供される。

有機膜３０を蒸着法により成膜するにあたっては、下地表面に存在する凹凸に対する成膜材料の回り込みを良くすることが、薄膜部を形成しないためには有効である。絶縁膜６０のエッジ先端部６１の表面に凹凸が存在しても、所定膜厚の有機膜３０が形成できるようにするためには、あらゆる角度から有機膜３０が形成されればよい。

そのためには、上記図６〜図８に示されるように、有機膜３０の成膜は、基板１０が回転する装置を用いて行うことが好ましい。

また、蒸着源２００、２１０を複数点とすることによっても、多方向からの蒸着がなされるため、下地表面に存在する凹凸に対する成膜材料の回り込みを良くすることができ、好ましい。

以上述べてきたように、本実施形態によれば、絶縁膜６０の耐熱性を向上させるとともに、上下電極２０、４０間の短絡が防止できるので、ライン欠陥の少ない表示体が可能であり、長期間安定して発光を維持することが可能な有機ＥＬ素子が実現する。

（他の実施形態）
なお、上記実施形態においては、下部電極が陽極であり、上部電極が陰極であったが、これとは逆に、下部電極が陰極で上部電極が陽極となるような有機ＥＬ素子の構成においても、本発明は適用が可能である。

また、有機膜としては、少なくとも発光層を含むものであればよく、上記実施形態に示される有機膜３０の構成に限定されるものではないことはもちろんである。

さらに、上記実施形態では、画素５０の配置形態は、パッシブマトリクスの複数帯状電極パターンが交差するパネルの構成と同様のものであったが、本発明に適用される有機ＥＬ素子の画素の形態は、これに限定されるものではないことはもちろんである。

要するに、本発明は、基板上に、下部電極、発光層を含む有機膜、上部電極が順次積層されてなる複数個の画素を有するとともに、基板上にて各々の画素の間に配置された絶縁膜を有する有機ＥＬ素子ならば、適用可能なものである。

本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略平面図である。 図１中のＡ−Ａ線に沿った概略断面図である。 図１中のＢ−Ｂ線に沿った概略断面図である。 リフトオフ法による絶縁膜の成膜方法を示す概略断面図である。 （ａ）は表面粗さＲａとリーク電流平均値との関係を示す図、（ｂ）は表面粗さＲｚとリーク電流平均値との関係を示す図である。 ２源の蒸発源を備えた蒸着装置の模式的な構成を示す図である。 線状の蒸発源を備えた蒸着装置の模式的な構成を示す図である。 面状の蒸発源を備えた蒸着装置の模式的な構成を示す図である。

符号の説明

１０…基板、２０…下部電極としての陽極、３０…有機膜、３１…正孔注入層、
３２…正孔輸送層、３３…発光層、３４…電子輸送層、３５…電子注入層、
４０…上部電極としての陰極、５０…画素、６０…絶縁膜、
６１…絶縁膜におけるエッジ先端部、１００…マスク、１０１…マスクの開口部、
２００…蒸発源、２１０…線状の蒸発源、
θ…絶縁膜におけるエッジ先端部のテーパ角度。

Claims (3)

1. 基板（１０）上に、下部電極（２０）、発光層（３３）を含む有機膜（３０）、上部電極（４０）が積層されてなる複数個の画素（５０）を有するとともに、前記基板（１０）上にて各々の前記画素（５０）の間に配置された絶縁膜（６０）を有する有機ＥＬ素子を製造する製造方法において、
   前記絶縁膜（６０）を、少なくとも１種類以上の無機元素を含む絶縁材料より形成するものであり、
   前記下部電極（２０）の上に、断面形状が逆テーパ形状をなす開口部（１０１）を有するレジスト材料からなるマスク（１００）を形成し、その上から前記絶縁膜（６０）となる絶縁材料を成膜した後、前記開口部（１０１）に成膜された前記絶縁材料を残して前記マスク（１００）を取り去ることにより、前記絶縁膜（６０）を形成するものであり、
   前記基板（１０）上に、前記絶縁膜（６０）を形成した後、その表面を研磨することを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法。
2. 前記有機膜（３０）を蒸着法により成膜するものであり、
   前記有機膜（３０）の成膜は、前記基板（１０）が回転する装置を用いて行うことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
3. 前記有機膜（３０）の成膜は、前記基板（１０）が回転するとともに複数点の蒸着源（２００、２１０）が存在する装置を用いて行うことを特徴とする請求項２に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。

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