JP4350996B2 - Organic electroluminescence device, surface light source and display device - Google Patents

Organic electroluminescence device, surface light source and display device Download PDF

Info

Publication number
JP4350996B2
JP4350996B2 JP2003280576A JP2003280576A JP4350996B2 JP 4350996 B2 JP4350996 B2 JP 4350996B2 JP 2003280576 A JP2003280576 A JP 2003280576A JP 2003280576 A JP2003280576 A JP 2003280576A JP 4350996 B2 JP4350996 B2 JP 4350996B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
light
organic
region
layer
reflection
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP2003280576A
Other languages
Japanese (ja)
Other versions
JP2004296423A (en
Inventor
年孝 中村
宮武  稔
秀作 中野
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Nitto Denko Corp
Original Assignee
Nitto Denko Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Nitto Denko Corp filed Critical Nitto Denko Corp
Priority to JP2003280576A priority Critical patent/JP4350996B2/en
Priority to CN2003101179241A priority patent/CN1503606B/en
Priority to KR1020030084657A priority patent/KR100704082B1/en
Priority to US10/721,269 priority patent/US7109651B2/en
Priority to EP03027348A priority patent/EP1424739B1/en
Priority to AT03027348T priority patent/ATE546845T1/en
Publication of JP2004296423A publication Critical patent/JP2004296423A/en
Application granted granted Critical
Publication of JP4350996B2 publication Critical patent/JP4350996B2/en
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05BELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00Electroluminescent light sources
    • H05B33/12Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces
    • H05B33/22Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the chemical or physical composition or the arrangement of auxiliary dielectric or reflective layers
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00Organic light-emitting devices
    • H10K50/80Constructional details
    • H10K50/85Arrangements for extracting light from the devices
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K59/00Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one organic light-emitting element covered by group H10K50/00
    • H10K59/80Constructional details
    • H10K59/875Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K59/878Arrangements for extracting light from the devices comprising reflective means
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K2102/00Constructional details relating to the organic devices covered by this subclass
    • H10K2102/301Details of OLEDs
    • H10K2102/351Thickness
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K85/00Organic materials used in the body or electrodes of devices covered by this subclass
    • H10K85/10Organic polymers or oligomers
    • H10K85/111Organic polymers or oligomers comprising aromatic, heteroaromatic, or aryl chains, e.g. polyaniline, polyphenylene or polyphenylene vinylene
    • H10K85/113Heteroaromatic compounds comprising sulfur or selene, e.g. polythiophene
    • H10K85/1135Polyethylene dioxythiophene [PEDOT]; Derivatives thereof
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K85/00Organic materials used in the body or electrodes of devices covered by this subclass
    • H10K85/10Organic polymers or oligomers
    • H10K85/141Organic polymers or oligomers comprising aliphatic or olefinic chains, e.g. poly N-vinylcarbazol, PVC or PTFE
    • H10K85/143Polyacetylene; Derivatives thereof
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K85/00Organic materials used in the body or electrodes of devices covered by this subclass
    • H10K85/10Organic polymers or oligomers
    • H10K85/141Organic polymers or oligomers comprising aliphatic or olefinic chains, e.g. poly N-vinylcarbazol, PVC or PTFE
    • H10K85/146Organic polymers or oligomers comprising aliphatic or olefinic chains, e.g. poly N-vinylcarbazol, PVC or PTFE poly N-vinylcarbazol; Derivatives thereof
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K85/00Organic materials used in the body or electrodes of devices covered by this subclass
    • H10K85/30Coordination compounds
    • H10K85/311Phthalocyanine
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K85/00Organic materials used in the body or electrodes of devices covered by this subclass
    • H10K85/30Coordination compounds
    • H10K85/321Metal complexes comprising a group IIIA element, e.g. Tris (8-hydroxyquinoline) gallium [Gaq3]
    • H10K85/324Metal complexes comprising a group IIIA element, e.g. Tris (8-hydroxyquinoline) gallium [Gaq3] comprising aluminium, e.g. Alq3
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K85/00Organic materials used in the body or electrodes of devices covered by this subclass
    • H10K85/60Organic compounds having low molecular weight
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K85/00Organic materials used in the body or electrodes of devices covered by this subclass
    • H10K85/60Organic compounds having low molecular weight
    • H10K85/615Polycyclic condensed aromatic hydrocarbons, e.g. anthracene
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K85/00Organic materials used in the body or electrodes of devices covered by this subclass
    • H10K85/60Organic compounds having low molecular weight
    • H10K85/631Amine compounds having at least two aryl rest on at least one amine-nitrogen atom, e.g. triphenylamine
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K85/00Organic materials used in the body or electrodes of devices covered by this subclass
    • H10K85/60Organic compounds having low molecular weight
    • H10K85/649Aromatic compounds comprising a hetero atom
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K85/00Organic materials used in the body or electrodes of devices covered by this subclass
    • H10K85/60Organic compounds having low molecular weight
    • H10K85/649Aromatic compounds comprising a hetero atom
    • H10K85/656Aromatic compounds comprising a hetero atom comprising two or more different heteroatoms per ring
    • H10K85/6565Oxadiazole compounds

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Optics & Photonics (AREA)
  • Electroluminescent Light Sources (AREA)
  • Liquid Crystal (AREA)
  • Optical Elements Other Than Lenses (AREA)

Abstract

An organic electroluminescence cell including at least one organic layer and a pair of electrodes, the organic layer including a light-emitting layer and sandwiched between the pair of electrodes, the pair of electrodes includinga reflective electrode and a transparent electrode, the organic electroluminescence cell formed to satisfy the expression: Bo < B ¸ in which B 0 is a frontal luminance value of luminescence radiated from a light extraction surface to an observer, and B ¸ is a luminance value of the luminescence at an angle of from 50° to 70°, wherein a reflection/refraction angle disturbance region is provided so that the angle of reflection/refraction of the luminescence is disturbedwhile the luminescence is output from the light-emitting layer to the observer side through the transparent electrode.

Description

本発明は、発光効率、とくに発光光の外部取り出し効率にすぐれた有機エレクトロルミネッセンス素子と、この有機エレクトロルミネッセンス素子を使用した高効率な(偏光)面光源と、これを具備する(液晶)表示装置とに関する。   The present invention relates to an organic electroluminescence device having excellent luminous efficiency, particularly, external extraction efficiency of emitted light, a highly efficient (polarized) surface light source using the organic electroluminescence device, and a (liquid crystal) display device comprising the same And about.

電極問に発光層を設け、電気的に発光を得るエレクトロルミネッセンス素子や発光ダイオードは、ディスプレイ表示装置としての利用はもちろん、平面型照明、光ファイバー用光源、液晶ディスプレイ用バックライト、液晶プロジェクタ用バックライトなどの各種光源としても、盛んに研究開発が進んでいる。
とくに、有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光効率、低電圧駆動、軽量、低コストという点ですぐれており、近年、注目を浴びている。これらの光源用途で最大の関心事は発光効率の向上であり、蛍光灯に匹敵する発光効率を目標として、素子構成、材料、駆動方法、製造方法などの改良が検討されている。
Electroluminescent elements and light-emitting diodes, which are provided with a light-emitting layer on the electrodes to obtain light emission, are used not only as display devices, but also for flat lighting, optical fiber light sources, liquid crystal display backlights, and liquid crystal projector backlights. Research and development is actively progressing as various light sources.
In particular, the organic electroluminescence element is excellent in terms of light emission efficiency, low voltage driving, light weight, and low cost, and has attracted attention in recent years. In these light source applications, the greatest concern is the improvement of luminous efficiency, and improvements in device configuration, materials, driving methods, manufacturing methods, etc. are being studied with the aim of luminous efficiency comparable to fluorescent lamps.

しかし、有機エレクトロルミネッセンス素子のように、発光層自体から発光を取り出す固体内発光素子では、発光層の屈折率と出射媒質との屈折率により決まる臨界角以上の発光光は全反射し内部に閉じ込められ、導波光として失われる。
古典論的な屈折の法則(スネルの法則)による計算では、発光層の屈折率をnとしたとき、発生した光が外部に取り出される光取り出し効率ηは、η=1/(2n2 )で近似される。仮に発光層の屈折率が1.7であると、η≒17%程度となり、80%以上の光は導波光として素子側面方向の損失光として失われる。
However, in an in-solid light-emitting device that extracts light from the light-emitting layer itself, such as an organic electroluminescence device, light emitted above the critical angle determined by the refractive index of the light-emitting layer and the refractive index of the output medium is totally reflected and confined inside. And lost as guided light.
In the calculation based on the classical law of refraction (Snell's law), when the refractive index of the light emitting layer is n, the light extraction efficiency η for extracting the generated light to the outside is η = 1 / (2n 2 ). Approximated. If the refractive index of the light emitting layer is 1.7, η is about 17%, and 80% or more of the light is lost as guided light and lost in the side face direction of the device.

また、有機エレクトロルミネッセンス素子は、電極から注入された電子・正孔の再結合により生成する励起子のうち、発光に寄与するのは1重項励起子のみであり、その生成確率は1/4である。これだけを考慮しても、効率は5%以下と極めて低い。
近年、発光層自体の発光効率を上げる方法として、3重項励起子からの燐光からも発光が得られる発光材料の開発(特開2001−313178号公報)も進んでおり、量子効率を飛躍的に向上できる可能性も見い出されている。
しかし、仮に量子効率を向上できても、取り出し効率としてはそれに乗ずる形で発光効率を低下させてしまう。言い換えると、取り出し効率を改善できれば、相乗効果として飛羅的に発光効率を向上できる余地が残されている。
In addition, the organic electroluminescence element has only singlet excitons that contribute to light emission among the excitons generated by recombination of electrons and holes injected from the electrodes, and the generation probability is 1/4. It is. Even considering only this, the efficiency is as low as 5% or less.
In recent years, as a method for increasing the light emission efficiency of the light emitting layer itself, development of a light emitting material capable of obtaining light emission also from phosphorescence from triplet excitons (Japanese Patent Laid-Open No. 2001-313178) has been advanced, and quantum efficiency has been dramatically improved. There is also a possibility of improvement.
However, even if the quantum efficiency can be improved, the light emission efficiency is reduced by multiplying the extraction efficiency. In other words, if the extraction efficiency can be improved, there remains room for a dramatic improvement in luminous efficiency as a synergistic effect.

このように、導波光を外部に取り出すには、発光層と出射面との間に反射・屈折角を乱れさせる領域を形成し、スネルの法則を崩して、本来導波光として全反射される光の伝送角を変化させてやるか、発光自体に集光性を持たせる必要がある。しかし、導波光をすべて外部に出射させる領域を形成するのは容易でなく、このため、できるだけ多くの導波光を取り出す提案がなされている。   In this way, in order to extract guided light to the outside, a region where the reflection / refraction angle is disturbed is formed between the light emitting layer and the exit surface, and Snell's law is broken, so that light that is originally totally reflected as guided light. It is necessary to change the transmission angle of the light or to give the light emission itself a light collecting property. However, it is not easy to form a region that emits all the guided light to the outside, and therefore, proposals have been made to extract as much guided light as possible.

たとえば、取り出し効率を改善する方法として、基板自体に集光性を持たせることで取り出し効率を向上させる方法(特開昭63−314795号公報)や、発光層をディスコチック液晶で形成し、発光光自体の正面指向性を向上させる方法(特開平10−321371号公報)、素子自体に立体構造や傾斜面、回折格子などを形成する方法(特開平11−214162号、特開平11−214163号、特開平11−283751号公報)が提案されている。しかしながら、これらの提案では複雑な構成になってしまったり、発光層自体の発光効率が低くなるなどの問題がある。   For example, as a method of improving the extraction efficiency, a method of improving the extraction efficiency by giving the substrate itself a light condensing property (Japanese Patent Laid-Open No. Sho 63-314795), or a light emitting layer formed with discotic liquid crystal A method of improving the front directivity of light itself (Japanese Patent Laid-Open No. 10-321371), a method of forming a three-dimensional structure, an inclined surface, a diffraction grating, etc. on the element itself (Japanese Patent Laid-Open Nos. 11-214162 and 11-214163) JP-A-11-283951) has been proposed. However, these proposals have problems such as a complicated configuration and a reduction in luminous efficiency of the light emitting layer itself.

また、比較的簡単な方法として、光拡散層を形成し、光の屈折角を変化させて全反射条件にある光を減らす方法も提案されている。
たとえば、内部と表面で屈折率の異なる屈折率分布構造を有する粒子を透明基材中に分散させた拡散板を用いる方法(特開平6−347617号公報)、透光性基体上に単粒子層を並べた拡散部材を用いる方法(特開2001−356207号公報)、発光層と同じ材質中に散乱粒子を分散させる方法(特開平6−151061号公報)などが、数多く提案されている。これらの提案は、散乱粒子の特性、分散マトリックスとの屈折率差、粒子の分散形態、散乱層の形成場所などに特徴を見い出したものである。
Further, as a relatively simple method, a method has been proposed in which a light diffusing layer is formed and the light refraction angle is changed to reduce light in the total reflection condition.
For example, a method using a diffusion plate in which particles having a refractive index distribution structure having different refractive indexes on the inside and on the surface are dispersed in a transparent substrate (JP-A-6-347617), a single particle layer on a translucent substrate A number of methods have been proposed, such as a method using a diffusing member in which particles are arranged (Japanese Patent Laid-Open No. 2001-356207), a method of dispersing scattering particles in the same material as the light emitting layer (Japanese Patent Laid-Open No. 6-151061), and the like. These proposals have found characteristics in the characteristics of the scattering particles, the difference in refractive index from the dispersion matrix, the dispersion form of the particles, the location where the scattering layer is formed, and the like.

ところで、有機エレクトロルミネッセンス素子は、電界を印加することで、陽極より注入された正孔と陰極より注入された電子とが再結合して励起子となり、蛍光物質(または燐光物質)が発光する原理を利用したものである。よって、量子効率を上げるためには、この再結合が効率良く行われる必要がある。その方法として一般的に行われるのが、素子を積層構造とする方法であり、その例として、正孔輸送層/電子輸送性発光層の2層型、正孔輸送層/発光層/電子輸送層の3層型などがある。また、効率を上げるために、ダブルヘテロ構造とするような積層型素子も多数提案されている。   By the way, in an organic electroluminescence element, by applying an electric field, a hole injected from an anode and an electron injected from a cathode are recombined to form an exciton, and a fluorescent substance (or phosphorescent substance) emits light. Is used. Therefore, in order to increase the quantum efficiency, this recombination needs to be performed efficiently. A method generally used as the method is a method in which the element is formed in a laminated structure, and examples thereof include a two-layer type of a hole transport layer / electron transport light-emitting layer, a hole transport layer / light-emitting layer / electron transport. There are three layers of layers. In order to increase efficiency, a number of stacked elements having a double hetero structure have been proposed.

このような積層構造の場合、再結合はある領域で、ほぼ集中して起こる。たとえば、2層型の有機エレクトロルミネッセンス素子では、図12に示すように、支持基板1上で反射性電極3と透明電極2とからなる一対の電極間に挟持された正孔輸送層4と電子輸送性発光層5の界面層から、約10nm程度電子輸送性発光層側の領域6で集中的に発生する(Takuya,Ogawa et al,「IEICE TRANS ELECTRON」Vol.E85−C,No.6,p.1239、2002の報告)。
また、発光領域6で発生する光は全方向に放射される。その結果、図13に示すように透明電極2側の光取り出し面方向に放射した光と、反射性電極3側に放射し反射されて光取り出し面方向に放射される光に光路差が生じる。
In such a laminated structure, recombination occurs almost concentrated in a certain region. For example, in a two-layer type organic electroluminescence element, as shown in FIG. 12, a hole transport layer 4 and an electron sandwiched between a pair of electrodes composed of a reflective electrode 3 and a transparent electrode 2 on a support substrate 1. From the interface layer of the transporting light emitting layer 5, it is intensively generated in the region 6 on the electron transporting light emitting layer side by about 10 nm (Takuya, Ogawa et al, “IEICE TRANS ELECTRON” Vol. E85-C, No. 6, p.1239, 2002).
Further, the light generated in the light emitting region 6 is emitted in all directions. As a result, as shown in FIG. 13, there is an optical path difference between the light emitted in the light extraction surface direction on the transparent electrode 2 side and the light emitted and reflected on the reflective electrode 3 side and emitted in the light extraction surface direction.

図13において、通常、有機エレクトロルミネッセンス素子の電子輸送性発光層の厚さは数十〜百数十nmであり、可視光波長のオーダーである。したがって、最終的に外部に出射する光は干渉を起こし、発光領域と反射電極との距離dにより強め合ったり弱め合ったりする。また、図13では正面方向の放射光のみを記述しているが、実際には斜め方向の光も存在し、距離dと発光波長λによっては、放射光の角度により干渉条件が異なる。その結果、正面方向の光は強め合い、広角度方向の光は弱め合う場合や、その反対の場合が起こりうる。すなわち、発光輝度が視角度により変化する。
もちろん、距離dが大きくなると、角度により顕著に光の強度が変化することになる。よって、通常は正面方向の光が互いに強め合うように、距離dが発光波長のおよそ1/4波長の長さとなるように膜厚が設定される。
In FIG. 13, the thickness of the electron transporting light emitting layer of the organic electroluminescence element is usually several tens to several hundreds of nanometers, which is on the order of visible light wavelength. Therefore, the light finally emitted to the outside causes interference and is strengthened or weakened depending on the distance d between the light emitting region and the reflective electrode. In FIG. 13, only the radiated light in the front direction is described, but light in the oblique direction actually exists, and the interference condition varies depending on the angle of the radiated light depending on the distance d and the emission wavelength λ. As a result, light in the front direction can be intensified and light in the wide angle direction can be intensified, or vice versa. That is, the light emission luminance varies depending on the viewing angle.
Of course, as the distance d increases, the light intensity changes significantly depending on the angle. Therefore, the film thickness is usually set so that the distance d is about 1/4 wavelength of the emission wavelength so that the light in the front direction strengthens each other.

また、距離dが、たとえば50nm程度より薄いと、通常金属が用いられる反射性電極では、光の吸収が顕著になり、発光強度の低下と強度分布にも影響が現れる。すなわち、有機エレクトロルミネッセンス素子では、発光領域と反射性電極との間の距離dにより、放射光分布が顕著に変化し、導波光成分もそれに伴い大きく変化する。さらに、この種の素子の発光スペクトルは、比較的広い波長にわたりブロードな特性をもっている。したがって、距離dにより強め合う波長域が変化する結果、発光ピーク波長が変化する。また、距離dによっては、発光スペクトルも視角度により変化する。   On the other hand, when the distance d is thinner than about 50 nm, for example, in a reflective electrode in which a metal is usually used, light absorption becomes significant, and the emission intensity is reduced and the intensity distribution is affected. That is, in the organic electroluminescence element, the radiated light distribution changes remarkably depending on the distance d between the light emitting region and the reflective electrode, and the guided light component changes greatly accordingly. Furthermore, the emission spectrum of this type of device has a broad characteristic over a relatively wide wavelength. Therefore, as a result of the wavelength range that is strengthened depending on the distance d being changed, the emission peak wavelength is changed. Also, depending on the distance d, the emission spectrum also changes depending on the viewing angle.

これらの問題を解決するために、視角により発光色が異なる現象を抑制するように、膜厚を選定する提案がなされている(特許文献1参照)。しかしながら、この提案には、導波光に関する記述はなく、この提案で発光色の視角依存性が抑制できる膜厚は、後述する本発明の範囲とは明らかに異なるものである。   In order to solve these problems, a proposal has been made to select a film thickness so as to suppress a phenomenon in which the emission color varies depending on the viewing angle (see Patent Document 1). However, there is no description regarding guided light in this proposal, and the film thickness that can suppress the viewing angle dependence of the emission color by this proposal is clearly different from the scope of the present invention described later.

以上の理由より、発光光のうち約80%は導波光として素子内部に閉じ込められているという古典論的な計算では、積層型の有機エレクトロルミネッセンス素子の外部取り出し効率は正しく見積もれないことになる。すなわち、導波光成分も、素子構成により顕著に変化しているのである。たとえば、M.H.Luらの報告(J.Appl.Phys.,Vol.91,No.2,p.595,2002)によれば、マイクロキヤビティー効果を考慮した量子論的計算手法により、素子構成による導波光成分の変化について詳細な研究がなされている。
したがって、全反射条件を崩すべく、光拡散層などを形成しても、古典論から期待されるほど大きな効果が得られない場合も起こりうる。
For the above reason, in the classical calculation that about 80% of the emitted light is confined inside the device as guided light, the external extraction efficiency of the stacked organic electroluminescence device cannot be estimated correctly. That is, the guided light component also changes significantly depending on the element configuration. For example, M.M. H. According to a report by Lu et al. (J. Appl. Phys., Vol. 91, No. 2, p. 595, 2002), a guided light component by an element configuration is obtained by a quantum theoretical calculation method considering a microcavity effect. A detailed study of changes in
Therefore, even if a light diffusion layer or the like is formed so as to break the total reflection condition, there may be a case where a great effect as expected from classical theory cannot be obtained.

また、これらの有機エレクトロルミネッセンス素子を液晶表示装置用のバックライト光源として用いる場合、素子から放射される発光光は自然光であるため、液晶表示に際しては、それらを偏光板を介して直線偏光に変換する必要がある。その結果、偏光板による吸収ロスを生じることになり、光の利用効率を50%を超える値とすることができないという問題があった。したがって、上記の方法により、効率良く導光光を取り出しても、その半分以上は偏光板にて吸収されてしまう。   In addition, when these organic electroluminescence elements are used as a backlight light source for a liquid crystal display device, the emitted light emitted from the elements is natural light, so that in liquid crystal display, they are converted into linearly polarized light via a polarizing plate. There is a need to. As a result, absorption loss due to the polarizing plate occurs, and there is a problem that the light use efficiency cannot be set to a value exceeding 50%. Therefore, even if the guided light is efficiently extracted by the above method, more than half of the light is absorbed by the polarizing plate.

このような問題を改善する方法として、配向膜上に有機エレクトロルミネッセンス素子層を形成し、発光光自体を直線偏光発光として取り出す提案がなされている(特許文献2参照)。しかしながら、この提案により偏光板での吸収ロスは最大で1/2に低減できるものの、有機薄膜を配向させるための配向膜などの挿入により、素子の発光効率が低下するおそれがある。また、全反射による導波光に関しては、従来の素子と同様に、なんら改良されていない。   As a method for improving such a problem, there has been proposed a method in which an organic electroluminescence element layer is formed on an alignment film and the emitted light itself is extracted as linearly polarized light (see Patent Document 2). However, although the absorption loss in the polarizing plate can be reduced to ½ at the maximum by this proposal, there is a possibility that the luminous efficiency of the device may be lowered by inserting an alignment film for aligning the organic thin film. Further, the guided light by total reflection is not improved at all as in the conventional element.

また、本件出願人は、偏光散乱フィルムを介して有機エレクトロルミネッセンス素子による発光を出射させる方法を提案している(特許文献3参照)。この提案は、光散乱により導波光として失われている光が取り出され、かつ出射光は直線偏光リッチな偏光として取り出されるため、偏光板での吸収ロスを低減でき、液晶表示装置用の光源として高効率な偏光面光源を提供することができる。
しかしながら、この提案では、たとえば前記した発光領域と反射性電極との距離による干渉の影響と導波光の関係については言及されておらず、液晶表示装置用の光源として、その効果を最大限に引き出せるものとはいえない。
In addition, the present applicant has proposed a method of emitting light emitted from an organic electroluminescence element through a polarization scattering film (see Patent Document 3). In this proposal, light lost as guided light due to light scattering is taken out, and outgoing light is taken out as polarized light rich in linearly polarized light, so that absorption loss in the polarizing plate can be reduced, and as a light source for a liquid crystal display device A highly efficient polarization plane light source can be provided.
However, in this proposal, for example, the relationship between the influence of interference due to the distance between the light emitting region and the reflective electrode and the relationship between guided light is not mentioned, and the effect can be maximized as a light source for a liquid crystal display device. Not a thing.

また、液晶表示装置において、バックライト光の偏光板での吸収ロスを低減する方法として、反射型偏光子からなる偏光分離層を使用する方法が知られており(特許文献4,5参照)、これを有機エレクトロルミネッセンス素子に適用する提案もなされている(特許文献6,7参照)。
しかしながら、有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光領域と反射性電極との距離による干渉の影響と導波光の関係について、詳しく研究し、そのうえで反射型円偏光子と組み合わせるなどして、発光効率を最大限に引き出せるような提案は未だなされていない。したがって、偏光を利用した液晶表示装置用に最適な高効率な偏光面光源の提供が切望されているのが現状である。
Moreover, in a liquid crystal display device, as a method for reducing absorption loss of a backlight light in a polarizing plate, a method using a polarization separation layer made of a reflective polarizer is known (see Patent Documents 4 and 5). Proposals for applying this to organic electroluminescence devices have also been made (see Patent Documents 6 and 7).
However, in organic electroluminescence devices, we studied in detail the relationship between the influence of interference due to the distance between the light emitting region and the reflective electrode and the guided light, and then combined with a reflective circular polarizer to maximize the luminous efficiency. There are no proposals that can be drawn. Accordingly, the present situation is that there is an urgent need to provide a highly efficient polarization plane light source that is optimal for liquid crystal display devices using polarized light.

特開平5−3081号公報(第2〜4頁)Japanese Patent Laid-Open No. 5-3081 (pages 2 to 4) 特開平11−316376号公報(第2〜5頁)JP-A-11-316376 (pages 2 to 5) 特開2001−203074号公報(第2〜6頁)JP 2001-203074 (pages 2-6) 特開平4−268505号公報(第2〜6頁)JP-A-4-268505 (pages 2-6) 特開平8−271892号公報(第2〜5頁)JP-A-8-271892 (pages 2 to 5) 特開2001−244080号公報(第2〜4頁)JP 2001-244080 A (pages 2 to 4) 特開2001−311826号公報(第2〜3頁)JP 2001-31826 A (pages 2 to 3)

本発明は、上記のような事情に照らし、有機エレクトロルミネッセンス素子において、従来、素子内部に導波光として閉じ込められていた損失光を、効率良く取り出し、外部取り出し効率にすぐれた有機エレクトロルミネッセンス素子を提供すること、また液晶表示装置のバックライト光源などとして用いる場合、上記損失光を偏光光として効率良く取り出すことができ、偏光板での吸収を最小限に抑えることができる高効率な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とする。さらに、本発明は、これらの有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた高効率な面光源ないし偏光面光源と、これを具備する液晶表示装置などの表示装置を提供することを目的とする。   In light of the circumstances as described above, the present invention provides an organic electroluminescence device that efficiently extracts loss light that has been confined as guided light inside the device, and has excellent external extraction efficiency. In addition, when used as a backlight light source of a liquid crystal display device, etc., a highly efficient organic electroluminescence element capable of efficiently extracting the above-mentioned loss light as polarized light and minimizing absorption by the polarizing plate The purpose is to provide. Furthermore, an object of the present invention is to provide a highly efficient surface light source or polarization surface light source using these organic electroluminescence elements, and a display device such as a liquid crystal display device including the same.

本発明者らは、上記の課題を解決するために、鋭意検討を重ねた結果、以下のような知見を得た。この知見について、図9を用いて説明する。同図は、図12に示した2層型の有機エレクトロルミネッセンス素子に関して、その発光領域6からの発光光が外部に出射される場合の模式図を、上半球面のみについて、示したものである.実際には、反射性電極3方向の発光光も存在するが、ここでは省略している。   As a result of intensive studies to solve the above problems, the present inventors have obtained the following knowledge. This knowledge will be described with reference to FIG. This figure shows a schematic diagram of the two-layer type organic electroluminescent element shown in FIG. 12 when the emitted light from the light emitting region 6 is emitted to the outside, only for the upper hemisphere. . Actually, there is also emitted light in the direction of the reflective electrode 3, which is omitted here.

図9において、支持基板(ガラス基板)1の屈折率と空気層の屈折率差により決まる臨界角は約40度である。つまり、40度より大きな角度の光は、ガラス/空気界面で全反射し、導波光として素子内部に閉じ込められる。紙面上では40度/90度、すなわち、45%近くの光は、外部に出射するように見えるが、実際の発光は全方位に放射される。このため、立体角の関係から、より広角度の成分になるほどその光量は大きくなる。古典論的計算で発光効率が20%以下と算出されるのはそのためである。
また、実際の有機エレクトロルミネッセンス素子では光の干渉効果が起こる。これに対し外部に出射できる正面方向の光が強め合うように素子構成を決定するのが普通である。この場合、導波光は逆に弱め合うように干渉するため、この素子構成に反射・屈折角に乱れを生ずる領域を形成しても、大きな輝度向上効果は望めない。
In FIG. 9, the critical angle determined by the refractive index difference of the support substrate (glass substrate) 1 and the refractive index of the air layer is about 40 degrees. That is, light having an angle greater than 40 degrees is totally reflected at the glass / air interface and confined inside the device as guided light. On the paper, 40 degrees / 90 degrees, that is, nearly 45% of light appears to be emitted to the outside, but actual light emission is emitted in all directions. For this reason, the amount of light increases as the component becomes wider due to the solid angle. This is why the luminous efficiency is calculated to be 20% or less by classical calculation.
Further, in an actual organic electroluminescence element, a light interference effect occurs. On the other hand, the element configuration is usually determined so that the light in the front direction that can be emitted to the outside strengthens. In this case, since the guided light interferes so as to be weakened, even if a region in which the reflection / refraction angle is disturbed is formed in this element configuration, a large brightness improvement effect cannot be expected.

しかるに、本発明者らは、わざと正面方向の光は弱めあい、通常は導波光として素子内部に閉じ込められる広角度成分の光を強め合うように素子構成を決定し、大部分の光量が分布する導波光を増幅した上で反射・屈折角に乱れを生ずる領域を形成してみたところ、上記従来の方法に比べ、発光効率が顕著に高められることがわかった。つまり、反射・屈折角に乱れを生ずる領域を設けない場合、発光効率がかえって低下する素子構成を形成した上で、上記領域を設けると、従来の素子構成に上記領域を設ける場合よりも、高効率な有機エレクトロルミネッセンス素子が得られることがわかった。
また、このような構成とした有機エレクトロルミネッセンス素子を、液晶表示装置のバックライト光源用などとして利用する際には、偏光板により吸収される光を反射型偏光子を用いて低減する構成とすることにより、偏光板での吸収が最小限に抑えられた高効率な偏光面光源および液晶表示装置が得られることもわかった。
However, the present inventors intentionally weaken the light in the front direction and determine the device configuration so as to intensify light of a wide angle component normally confined inside the device as guided light, and most of the light quantity is distributed. When a region in which the reflection / refraction angle is disturbed is formed after amplifying the guided light, it has been found that the luminous efficiency is remarkably improved as compared with the conventional method. In other words, if there is no region where the reflection / refraction angle is disturbed, an element configuration in which the light emission efficiency is lowered and then the above region is provided is higher than when the region is provided in the conventional element configuration. It was found that an efficient organic electroluminescence device can be obtained.
Further, when the organic electroluminescence element having such a configuration is used for a backlight light source of a liquid crystal display device, the light absorbed by the polarizing plate is reduced by using a reflective polarizer. Thus, it was also found that a highly efficient polarization plane light source and a liquid crystal display device in which absorption by the polarizing plate is minimized are obtained.

さらに、本発明者らは、上記の反射・屈折角に乱れを生ずる領域を設ける場合に、この領域として、とくに透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位を設けるようにすると、上記した反射型偏光子を用いることなく、素子内部に閉じ込められる導波光を偏光光として効率良く取り出せることもわかった。すなわち、図9に示す有機エレクトロルミネッセンス素子において、支持基板(ガラス基板)1上の光取り出し面側、つまり透明電極2とは反対面側に、透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位を実質的に空気層を介することなく形成して、このときの発光領域6からの発光光の外部への出射の様子を調べてみた。   Furthermore, when the present inventors provide a region in which the reflection / refraction angle is disturbed, this region is a polarized light scattering in which minute regions having different birefringence characteristics are dispersed and distributed, particularly in the translucent resin. It has also been found that, when the active portion is provided, the guided light confined inside the device can be efficiently extracted as polarized light without using the above-described reflective polarizer. That is, in the organic electroluminescence element shown in FIG. 9, the light refraction surface side on the support substrate (glass substrate) 1, that is, the surface opposite to the transparent electrode 2, has a minute difference in birefringence characteristics in the translucent resin. A polarization-scattering portion in which the regions were distributed and distributed was formed substantially without an air layer, and the state of emission of emitted light from the light emitting region 6 at this time was examined.

発光光のうち、紙面上半球の光は透明電極、ガラス基板を通過し、偏光散乱性部位に入射する。また、下半球の光は陰極により反射されたのち、同様に偏光散乱性部位に入射する。この過程で屈折率の低い空気層(屈折率=1)が介在しないため、発光光は全反射を受けることなく偏光散乱性部位に入射できる(ただし、透明電極やガラス基板の屈折率によっては、一部の光が全反射される場合がある)。図9に示すように、通常の素子では、ガラス基板の屈折率と空気層の屈折率差により決まる臨界角以上の角度の光は全反射して導波光として失われ、通常の20%程度しか外部に出射されない。   Of the emitted light, hemispherical light on the paper surface passes through the transparent electrode and the glass substrate, and enters the polarized light scattering site. In addition, the light in the lower hemisphere is reflected by the cathode and then enters the polarization-scattering portion in the same manner. Since an air layer having a low refractive index (refractive index = 1) does not intervene in this process, the emitted light can be incident on the polarized light scattering site without undergoing total reflection (however, depending on the refractive index of the transparent electrode or the glass substrate, Some light may be totally reflected). As shown in FIG. 9, in a normal element, light having an angle greater than the critical angle determined by the refractive index difference between the glass substrate and the air layer is totally reflected and lost as guided light, which is only about 20% of the normal value. Not emitted to the outside.

全反射することなく偏光散乱部位に入射した発光光の大部分は、偏光散乱性部位と空気界面との屈折率差により全反射され、偏光散乱部位内を伝送する。この伝送光は、偏光散乱部位内で微小領域との最大屈折率差(Δn1 )を示す軸方向(Δn1 方向)に平行な振動面を有する直線偏光成分が選択的に強く散乱され、その一部が全反射角よりも小さい角度となり、外部(空気)へ出射する。ちなみに、微小領域が存在せず選択的な偏光散乱が起きない場合、発光光は、立体角の関係上、約80%が閉じ込められ、全反射を繰り返している状態である。閉じ込められた光は、微小領域と透光性樹脂との界面での散乱にて全反射条件が壊されたときのみ外部に出射するため、微小領域のサイズや存在の程度により出射の効率を任意に制御可能である。 Most of the emitted light that has entered the polarized light scattering portion without being totally reflected is totally reflected by the difference in refractive index between the polarized light scattering portion and the air interface, and is transmitted through the polarized light scattering portion. In this transmitted light, the linearly polarized light component having a vibration surface parallel to the axial direction (Δn 1 direction) indicating the maximum refractive index difference (Δn 1 ) with the minute region in the polarized light scattering part is selectively and strongly scattered. A part of the angle is smaller than the total reflection angle, and is emitted to the outside (air). Incidentally, when there is no minute region and selective polarized light scattering does not occur, about 80% of the emitted light is confined due to the solid angle, and total reflection is repeated. Since the trapped light is emitted to the outside only when the total reflection condition is broken due to scattering at the interface between the minute region and the translucent resin, the efficiency of the emission is arbitrarily determined depending on the size of the minute region and the degree of existence. Can be controlled.

一方、前記のΔn1 方向の散乱で大きい角度で散乱された光と、Δn1 方向条件を満足したが散乱を受けなかった光と、さらにΔn1 方向以外の振動方向を有する光は、偏光散乱性部位内に閉じ込められて全反射を繰り返しつつ伝送され、複屈折位相差などにより偏光状態も解消されて前記のΔn1 方向条件を満足して出射する機会を待つ。この繰り返しにより、偏光散乱性部位より所定振動面の直線偏光が効率よく出射される。すなわち、最終的に本来導波光として閉じ込められている光を直線偏光成分として取り出すことが可能になる。よって、この方法によると、マイクロレンズや反射ドットなどの特別な光出射手段を形成することなく、発光光を直線偏光成分がリッチな偏光光として、効率よく外部へ出射させることができる。また、偏光散乱性部位の設置角度により直線偏光の振動方向を任意に変えることができる。したがって、液晶表示装置用のバックライトに用いる場合、消費電力を低減することが可能となる。 On the other hand, the light having the light scattered at large angles at the [Delta] n 1 direction of scattering of the, the light satisfying the [Delta] n 1 direction condition is not receiving scattering, the vibration directions other than further [Delta] n 1 direction, polarized light scattering It is confined in the sex site and transmitted while repeating total reflection, and the state of polarization is canceled due to the birefringence phase difference or the like, and the opportunity to emit satisfying the above-mentioned Δn 1 direction condition is waited for. By repeating this, linearly polarized light having a predetermined vibration surface is efficiently emitted from the polarized light scattering portion. That is, it becomes possible to take out the light originally confined as guided light as a linearly polarized light component. Therefore, according to this method, the emitted light can be efficiently emitted to the outside as polarized light rich in linearly polarized light components without forming a special light emitting means such as a microlens or a reflective dot. Further, the vibration direction of linearly polarized light can be arbitrarily changed depending on the installation angle of the polarized light scattering part. Therefore, when used for a backlight for a liquid crystal display device, power consumption can be reduced.

このようにわざと正面方向の光は弱めあい、通常は導波光として素子内部に閉じ込められる広角度成分の光を強め合うように素子構成を決定し、立体角の関係上、大部分の光量が分布する広角度の光を増幅した上で、上記した偏光散乱性部位を空気層を介することなく一体形成すると、従来の方法に比べ、発光効率を高められることがわかった。つまり、通常の素子ではかえって発光効率が低下するが、偏光散乱性部位と組み合わせると、発光光を効率良くしかも直線偏光リッチな偏光光として外部に取り出せ、最終的に液晶表示装置用のバックライトなどに用いる場合、飛躍的に発光効率を向上できる。   In this way, light in the front direction is weakened intentionally, and the element configuration is determined so as to intensify light of a wide angle component that is normally confined inside the element as guided light, and most of the light quantity is distributed due to the solid angle It was found that when the above-mentioned polarized light scattering part is integrally formed without an air layer after amplifying light having a wide angle, the luminous efficiency can be improved as compared with the conventional method. In other words, the light emitting efficiency is lowered with a normal element, but when combined with a polarized light scattering part, the emitted light can be extracted to the outside efficiently as a linearly polarized rich light, and finally a backlight for a liquid crystal display device, etc. In the case of using for, the luminous efficiency can be dramatically improved.

また、有機エレクトロルミネッセンス素子の最大の欠点として、微量の湿気、酸素により素子が劣化し、発光効率の低下はもちろん、微小な欠陥を起点にダークスポットが発生するという問題がある。ダークスポットについては、J.McElvainらによる報告(J.Appl.Phys.Vol.80,No.10,p.6002,1996)などに詳細に記載されている。この問題を防ぐため、通常は素子を完全に封止しているが、それでもダークスポットの発生を完全に防止することは容易でない。このダークスポットは面光源や表示装置としての外観、視認性を著しく低下させる。
しかしながら、上記のように偏光散乱性部位を形成すると、多少のダークスポットが発生しても、最終的に観測者側に出射する光は、偏光散乱性部位内にて幾度も散乱されて、外部に出射するため、ダークスポットの発生による視認性の低下がほとんど気にならなくなるという、非常にすぐれた効果が奏される。
In addition, the biggest drawback of organic electroluminescence elements is that the elements deteriorate due to a small amount of moisture and oxygen, and there is a problem that dark spots are generated starting from minute defects as well as a decrease in luminous efficiency. For the dark spot, see J.A. It is described in detail in a report by McElvain et al. (J. Appl. Phys. Vol. 80, No. 10, p. 6002, 1996). In order to prevent this problem, the element is usually completely sealed, but it is still not easy to completely prevent the occurrence of dark spots. This dark spot significantly reduces the appearance and visibility as a surface light source and a display device.
However, when the polarized light scattering part is formed as described above, even if some dark spots are generated, the light finally emitted to the observer side is scattered several times in the polarized light scattering part, and the external Therefore, it is possible to obtain a very good effect that the deterioration of the visibility due to the occurrence of the dark spot is hardly noticed.

本発明は、以上の知見にもとづいて、完成されたものである。
すなわち、本発明は、発光層を含む少なくとも1層の有機層とこれを挟持する少なくとも一方が透明電極である陽極電極と陰極電極とからなる一対の電極が、光取り出し面から観測者側に放射される発光光の正面輝度値と50度〜70度方向の輝度値が、式(1);正面輝度値<50度〜70度方向の輝度値、の関係を満たすように形成されてなる有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光光が発光層から透明電極を介して観測者側に出射するまでの間に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、実質的に空気層を介することなく設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子(以下、単に有機EL素子という)に係るものである。
また、本発明は、上記構成の有機EL素子のとくに好ましい態様として、陽極電極と陰極電極とのうちの一方が透明電極で、他方が反射性電極であり、正孔と電子の再結合発光領域の略中心部と反射性電極との距離をd(nm)、発光層に用いている材料の蛍光発光スペクトルのピーク波長をλ(nm)、発光層と反射性電極との問の有機層の屈折率をnとしたときに、式(2);(0.3/n)λ<d<(0.5/n)λ、の関係を満たす有機EL素子に係るものである。
The present invention has been completed based on the above findings.
That is, according to the present invention, at least one organic layer including a light-emitting layer and a pair of electrodes including an anode electrode and a cathode electrode, at least one of which is a transparent electrode, are emitted from the light extraction surface to the observer side. Is formed so that the front luminance value of the emitted light and the luminance value in the direction of 50 to 70 degrees satisfy the relationship of equation (1); front luminance value <luminance value in the direction of 50 degrees to 70 degrees. In the electroluminescence element, the region where the reflection / refraction angle of light is disturbed until the emitted light is emitted from the light emitting layer to the observer side through the transparent electrode is substantially not through the air layer. The present invention relates to an organic electroluminescence element (hereinafter simply referred to as an organic EL element).
In addition, as a particularly preferable aspect of the organic EL device having the above-described configuration, one of the anode electrode and the cathode electrode is a transparent electrode, the other is a reflective electrode, and a hole-electron recombination light-emitting region is provided. The distance between the substantially central portion of the light-emitting layer and the reflective electrode is d (nm), the peak wavelength of the fluorescence emission spectrum of the material used for the light-emitting layer is λ (nm), and the organic layer between the light-emitting layer and the reflective electrode The present invention relates to an organic EL element that satisfies the relationship of formula (2); (0.3 / n) λ <d <(0.5 / n) λ, where n is the refractive index.

さらに、本発明は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、透明材料中にこれとは屈折率の異なる透明材料または不透明材料を分散分布させた光拡散性部位からなる上記構成の有機EL素子と、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、レンズ構造からなる上記構成の有機EL素子と、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、凹凸面からなる上記構成の有機EL素子に係るものである。
また、本発明は、上記各構成の有機EL素子を具備することを特徴とする面光源とこの面光源を具備することを特徴とする表示装置に係るものである。
Further, according to the present invention, the region in which the reflection / refraction angle of light is disturbed is composed of a light diffusing portion in which a transparent material or an opaque material having a different refractive index is dispersed and distributed in a transparent material. The organic EL element and the region where the reflection / refraction angle of light is disturbed are the lens structure, and the region where the reflection / refraction angle of light is disturbed are the uneven surface. This relates to an organic EL element having a configuration.
The present invention also relates to a surface light source comprising the organic EL elements having the above-described configurations and a display device comprising the surface light source.

また、本発明は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域より観測者側に反射型偏光子を有する上記構成の有機EL素子に係るものである。とくに、上記の反射型偏光子が、コレステリック液晶層からなる反射型円偏光子である上記構成の有機EL素子と、上記の反射型偏光子が、屈折率の異なる少なくとも2種の材料を多層積層してなる反射型直線偏光子である上記構成の有機EL素子に係るものである。さらに、本発明は、面内には屈折率異方性を持たず、その面内屈折率よりも厚さ方向の屈折率が大きい光学補償層が設けられている上記各構成の有機EL素子に係るものである。
また、本発明は、上記各構成の有機EL素子を具備することを特徴とする偏光面光源に係るものである。さらに、本発明は、上記の偏光面光源を具備することを特徴とする液晶表示装置などの表示装置に係るものである。
The present invention also relates to an organic EL element having the above-described configuration having a reflective polarizer on the observer side from a region in which the reflection / refraction angle of light is disturbed. In particular, the reflective polarizer is a reflective circular polarizer composed of a cholesteric liquid crystal layer, and the organic EL element having the above-described configuration and the reflective polarizer are multilayered with at least two materials having different refractive indexes. The present invention relates to an organic EL element having the above configuration, which is a reflective linear polarizer. Furthermore, the present invention provides an organic EL element having the above-described configuration in which an optical compensation layer having no refractive index anisotropy in the plane and having a refractive index in the thickness direction larger than the in-plane refractive index is provided. It is concerned.
The present invention also relates to a polarization plane light source comprising the organic EL element having the above-described configuration. Furthermore, the present invention relates to a display device such as a liquid crystal display device comprising the above-described polarization plane light source.

また、本発明は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位からなる前記構成の有機EL素子に係るものである。とくに、上記の偏光散乱性部位における微小領域が、液晶性材料、液晶相を過冷却固定したガラス状態材料または重合性液晶の液晶相をエネルギー線により架橋固定した材料のいずれかから構成されている上記構成の有機EL素子と、上記の偏光散乱性部位が、透光性樹脂中にこの樹脂のガラス転移温度よりも低温でネマチック液晶相を呈するガラス転移温度が50℃以上の液晶ポリマーからなる微小領域を分散含有させてなる上記構成の有機EL素子に係るものである。さらに、本発明は、上記の偏光散乱性部位が、微小領域とそれ以外の部分との間で、微小領域の各光軸方向における屈折率差Δn1 、Δn2 、Δn3 が最大値を示す軸方向(Δn1 方向)において0.03〜0.5(Δn1 )であり、この軸方向と直交する2軸方向(Δn2 方向、Δn3 方向)において0.03以下である上記各構成の有機EL素子に係るものである。
また、本発明は、上記各構成の有機EL素子を具備することを特徴とする偏光面光源に係るものである。さらに、本発明は、上記の偏光面光源を具備することを特徴とする液晶表示装置などの表示装置に係るものである。
Further, according to the present invention, the organic EL having the above-described configuration is such that a region that causes a disturbance in the reflection / refraction angle of light is composed of a polarization-scattering portion in which minute regions having different birefringence characteristics are dispersed and distributed in a translucent resin. It relates to the element. In particular, the minute region in the polarized light scattering region is composed of either a liquid crystalline material, a glass state material in which the liquid crystal phase is supercooled and fixed, or a material in which the liquid crystal phase of the polymerizable liquid crystal is cross-linked and fixed by energy rays. The organic EL element having the above-described structure and the above-described polarized light-scattering portion are formed of a liquid crystal polymer having a glass transition temperature of 50 ° C. or higher that exhibits a nematic liquid crystal phase at a temperature lower than the glass transition temperature of the resin in the translucent resin. The present invention relates to an organic EL element having the above-described structure in which regions are dispersedly contained. Further, according to the present invention, the polarized light scattering portion has a maximum refractive index difference Δn 1 , Δn 2 , Δn 3 in each optical axis direction of the minute region between the minute region and the other portion. Each of the above-described configurations that is 0.03 to 0.5 (Δn 1 ) in the axial direction (Δn 1 direction) and 0.03 or less in two axial directions (Δn 2 direction and Δn 3 direction) perpendicular to the axial direction This relates to the organic EL element.
The present invention also relates to a polarization plane light source comprising the organic EL element having the above-described configuration. Furthermore, the present invention relates to a display device such as a liquid crystal display device comprising the above-described polarization plane light source.

本発明では、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前は発光効率が低いが、本来素子内部に閉じ込められる導波光成分を増幅し、これに反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成して、導波光成分を外部に取り出す構成としたことにより、最終的に出射光量を増加でき、高効率な有機EL素子を提供できる。
また、上記反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、偏光散乱性部位を形成することにより、出射光量を増加させうるうえに、その光を直線偏光リッチな偏光光として取り出すことができるので、液晶表示装置に用いられる偏光面光源として応用するにあたり、極めて高効率な有機EL素子を提供できる。
また、上記反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、光拡散層やレンズ構造などを形成したうえで、さらに反射型偏光子を設置することにより、導波光成分の半分以上を偏光光として出射可能であり、液晶表示装置に用いられる偏光面光源に応用するにあたり、高効率な有機EL素子を提供できる。
このため、本発明により消費電力を大幅に低下でき、素子に流す電流を少なくできるので、素子の長寿命化をはかれる。また、有機EL素子の外部取り出し効率を向上できるので、有機EL材料や電極材料などが進歩して内部量子効率が向上すれば、それに乗じた形で発光効率が増加し、本発明の効果がより一層得られるようになる。
In the present invention, the emission efficiency is low before forming the region that causes the reflection / refraction angle to be disturbed, but the region that amplifies the waveguide light component originally confined in the element and causes the reflection / refraction angle to be disturbed. By forming the structure and extracting the guided light component to the outside, the amount of emitted light can be finally increased, and a highly efficient organic EL element can be provided.
In addition, by forming a polarization scattering portion as a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle, the amount of emitted light can be increased, and the light can be extracted as linearly polarized rich polarized light. When applied as a polarization plane light source used in a liquid crystal display device, an extremely efficient organic EL element can be provided.
In addition, by forming a light diffusing layer or lens structure as a region that causes disturbances in the reflection / refraction angle, a reflective polarizer is installed, and more than half of the guided light component is emitted as polarized light. It is possible to provide a highly efficient organic EL element when applied to a polarization plane light source used in a liquid crystal display device.
Therefore, according to the present invention, power consumption can be greatly reduced, and the current flowing through the element can be reduced, so that the life of the element can be extended. In addition, since the external extraction efficiency of the organic EL element can be improved, if the organic EL material or electrode material advances and the internal quantum efficiency improves, the luminous efficiency increases by multiplying it, and the effect of the present invention is further improved. You can get more.

以下、本発明の実施の形態について、図面を参考にして、説明する。
図1は、本発明の2層型の有機EL素子の一例を示したものである。この素子は、基本構成として、支持基板1上に透明電極2、正孔輸送層4、電子輸送性発光層5および反射性電極3が順次積層された構成を有している。
つまり、上記の正孔輸送層4および電子輸送性発光層5からなる有機層が透明電極2と反射性電極3とからなる一対の電極間に挟持された構成を有しており、動作時には正孔輸送層4と電子輸送性発光層5の界面層から約10nm程度電子輸送性発光層側の領域で再結合が生じ、図示される発光領域6で集中して発光が生じる。
なお、この2層型とは異なる、たとえば、正孔輸送層/発光層/電子輸送層の3層型の有機EL素子では、電極間に電圧を印加すると、陽極からは正孔が、陰極からは電子が注入され、これらがそれぞれのキャリア輸送層を移動し発光層にて再結合して励起子が発生し、上記と同様にEL発光が生じる。
Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings.
FIG. 1 shows an example of a two-layer type organic EL device of the present invention. This element has a structure in which a transparent electrode 2, a hole transport layer 4, an electron transport light emitting layer 5, and a reflective electrode 3 are sequentially laminated on a support substrate 1 as a basic structure.
That is, the organic layer composed of the hole transport layer 4 and the electron transport light-emitting layer 5 is sandwiched between a pair of electrodes composed of the transparent electrode 2 and the reflective electrode 3, and is positive during operation. Recombination occurs in a region on the side of the electron transporting light emitting layer of about 10 nm from the interface layer between the hole transporting layer 4 and the electron transporting light emitting layer 5, and light emission is concentrated in the illustrated light emitting region 6.
Note that, for example, in a three-layer type organic EL element of a hole transport layer / light emitting layer / electron transport layer different from the two-layer type, when a voltage is applied between the electrodes, holes are generated from the anode and from the cathode. Electrons are injected, they move through the respective carrier transport layers and recombine in the light emitting layer to generate excitons, and EL light emission is generated as described above.

また、本発明では、上記の基本構成として、とくに、正面方向の発光光は弱め合うが、素子内部に閉じ込められる導波光は強め合うような構成とされている。このことを、図2の特性図を用いて、説明する。
図2は、上記の基本構成のみからなる(すなわち、後述する反射・屈折角に乱れを生ずる領域を設ける前の)有機EL素子の輝度の角度分布を、正面0度から80度まで、10度おきに測定した特性図を示したものである。図中、曲線−aは本発明のもの、曲線−bは従来のものである。
ただし、基本構成中、透明電極2の厚さは100nm、正孔輸送層4の厚さは50nmであり、電子輸送性発光層5の厚さは、140nm(本発明のもの)および60nm(従来のもの)となっている。また、素子に流す電流は上記本発明のものと従来のものとで同じとなるように、電圧を印加して測定してある。
In the present invention, the basic configuration is such that, particularly, emitted light in the front direction is weakened, but guided light confined inside the device is strengthened. This will be described with reference to the characteristic diagram of FIG.
FIG. 2 shows the angular distribution of the luminance of the organic EL element having only the basic configuration described above (that is, before providing a region in which the reflection / refraction angle is disturbed, which will be described later), from 0 degrees to 80 degrees in front and 10 degrees. The characteristic diagram measured every other is shown. In the figure, curve -a is the one according to the present invention, and curve -b is the conventional one.
However, in the basic configuration, the thickness of the transparent electrode 2 is 100 nm, the thickness of the hole transport layer 4 is 50 nm, and the thickness of the electron transporting light emitting layer 5 is 140 nm (according to the present invention) and 60 nm (conventional). Stuff). Further, the current applied to the element is measured by applying a voltage so that the current of the present invention is the same as that of the conventional one.

この図2から明らかなように、従来のものは、正面輝度値、つまり正面0度方向の輝度値が高く、しかも比較的広い角度範囲にわたって輝度値がおよそ一定であり、完全拡散型の好ましい輝度分布を示している。これに対して、本発明のものは、正面輝度値が低く、かつ広角度になるほど輝度が高くなる特性を示している。つまり、本発明のものは、輝度の角度依存性において、式(1);正面輝度値<50度〜70度方向の輝度値、の関係を満たすように構成されている。
なお、この関係は、上記の例では、電子輸送性発光層5の厚さの違いにより、達成しているが、発光層5を含む有機層と一対の電極との材料や厚さなどを適宜選択することにより、任意に達成できるものである。
As is apparent from FIG. 2, the conventional one has a high front luminance value, that is, a luminance value in the direction of 0 ° front, and the luminance value is substantially constant over a relatively wide angle range. Distribution is shown. On the other hand, the thing of this invention has the characteristic that a brightness | luminance becomes high, so that a front luminance value is low and it becomes a wide angle. That is, the present invention is configured to satisfy the relationship of the formula (1); the front luminance value <the luminance value in the direction of 50 degrees to 70 degrees in the angle dependency of the luminance.
This relationship is achieved in the above example due to the difference in thickness of the electron-transporting light-emitting layer 5, but the material and thickness of the organic layer including the light-emitting layer 5 and the pair of electrodes are appropriately determined. By selecting, it can be achieved arbitrarily.

また、本発明のより好ましい態様として、正孔と電子の再結合発光領域6の略中心部と反射性電極3との距離をd、発光層(この場合は電子輸送性発光層5)に用いている材料の蛍光発光スペクトルのピーク波長をλ、発光層と反射性電極3の間の有機層(この場合は電子輸送性発光層5)の屈折率をnとしたときに、式(2);(0.3/n)λ<d<(0.5/n)λ、の関係を満たすように、構成されているのがよい。
たとえば、上記の例で、電子輸送性発光層5の蛍光発光のピーク波長が540nmの緑色光であり、その屈折率が1.65であれば、上記距離dは98.2〜163.6nmの範囲となるようにされているのが、望ましい。
In a more preferred embodiment of the present invention, the distance between the substantially central portion of the hole-electron recombination light-emitting region 6 and the reflective electrode 3 is d, and the light-emitting layer (in this case, the electron-transporting light-emitting layer 5) is used. When the peak wavelength of the fluorescence emission spectrum of the material is λ and the refractive index of the organic layer (in this case, the electron transporting light emitting layer 5) between the light emitting layer and the reflective electrode 3 is n, the formula (2) And (0.3 / n) λ <d <(0.5 / n) λ are preferably satisfied.
For example, in the above example, if the electron transporting light-emitting layer 5 is green light having a peak emission wavelength of 540 nm and its refractive index is 1.65, the distance d is 98.2 to 163.6 nm. It is desirable to be within range.

本発明においては、このように式(1)を満たし、また好ましくは式(2)を満たす基本構成としたうえで、さらに発光層と観測者側の出射媒質との間に光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7を設けたことを特徴とする。
すなわち、本来、導波光として閉じ込められる光は上記領域7に入射すると、その伝送角が変化し、この伝送角が全反射角よりも小さい角度に変化した光は素子外部に出射し、そうでない光も素子内を繰り返し反射し散乱する間に素子外部に出射する。これにより、目的とする高い発光効率が得られるものである。
In the present invention, the basic configuration satisfying the formula (1) and preferably satisfying the formula (2) is used, and the light is reflected / refracted between the light emitting layer and the observer-side emission medium. A region 7 that causes disturbance in the corners is provided.
That is, when the light confined as guided light is incident on the region 7, its transmission angle changes, and the light whose transmission angle changes to an angle smaller than the total reflection angle is emitted to the outside of the element, and the light that is not Is also emitted outside the element while being repeatedly reflected and scattered inside the element. Thereby, the target high luminous efficiency is obtained.

なお、式(1)または式(2)を満足させるために、通常有機層に用いられる厚みより幾分厚い有機層を形成する必要がある場合がある。その際、膜厚が厚くなるため、欠陥や電極の微小な凹凸などに起因した電気的な短絡が軽減され、歩留りが向上する利点がある反面、膜厚の増加に伴い素子抵抗が増加し、動作電圧が増加する問題がある。つまり、単位電流あたりの効率(cd/A)は向上しても、単位電力あたりの全光束量(Im/W)は従来技術と同等か、場合により却って低下する場合が起こりうる。
これを回避するには、たとえば、特開2000−182774号公報やこれに引用されている文献に開示されているように、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、希土類金属イオンなどを含有する金属有機錯体化合物と有機EL材料とを混合させるなどして、有機層の電気抵抗を低減させ、動作電圧の上昇を抑えて膜厚を厚くする方法を適用すればよい。その混合層に加える金属錯体を代表とするドーバント材料やその混合法についてはとくに限定はなく、適宜の方法を採用することができる。このような方法により、動作電圧を上昇させることなく、本発明の効果を得ることができるため、電流効率と同様、電力効率も向上させることが可能である。
In order to satisfy formula (1) or formula (2), it may be necessary to form an organic layer that is somewhat thicker than the thickness normally used for the organic layer. At that time, since the film thickness is increased, the electrical short circuit due to defects and minute unevenness of the electrode is reduced, and there is an advantage that the yield is improved, while the device resistance increases as the film thickness increases, There is a problem that the operating voltage increases. That is, even if the efficiency per unit current (cd / A) is improved, the total luminous flux amount (Im / W) per unit power may be the same as that of the prior art or may decrease depending on circumstances.
In order to avoid this, for example, a metal containing alkali metal ions, alkaline earth metal ions, rare earth metal ions, etc. as disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2000-182774 and documents cited therein. A method of increasing the film thickness by reducing the electrical resistance of the organic layer by suppressing mixing of the organic complex compound and the organic EL material and suppressing the increase of the operating voltage may be applied. There is no particular limitation on the dopant material typified by the metal complex added to the mixed layer and its mixing method, and an appropriate method can be adopted. By such a method, the effect of the present invention can be obtained without increasing the operating voltage, so that the power efficiency can be improved as well as the current efficiency.

また、上記の式(2)は、有機EL素子の発光色が1色の場合であるが、赤色、緑色、青色など複数の発光材料からEL発光を利用した白色素子であっても、本発明の効果は存分に発揮される。もちろん、青色と黄色の混色による白色発光光などの組み合わせでもよいし、混色による白色以外の任意の発光色についても適用可能である。たとえば、赤色、緑色、青色の3色の混色である場合、すべての発光色で本発明の式(2)を満足させることは不可能である。したがって、たとえば、3色のうち、最も発光効率の悪い色の波長λに式(2)の波長λを適用することで、全体的な発光効率を向上させることができるし、それぞれの発光スペクトルなどから、適宜最適の構成を選択し、式(1)を満たすように有機EL素子を作製すればよい。用いる白色素子の構成は、たとえば、発光層のホスト材料に赤色、緑色、青色の色素をドーピングしたり、発光層をそれぞれ赤色、緑色、青色の3層に分離させたりするなど、従来の技術にて行うことができる。なお、3層に分離させる場合は、すべての発光色に対して式(2)を満足させることも可能である。   Moreover, although said Formula (2) is a case where the luminescent color of an organic EL element is one color, even if it is a white element using EL light emission from several luminescent materials, such as red, green, and blue, it is this invention. The effect of is fully demonstrated. Of course, it may be a combination of white light emission by a mixed color of blue and yellow, or any light emission color other than white by color mixture. For example, in the case of a mixed color of three colors of red, green, and blue, it is impossible to satisfy the formula (2) of the present invention with all the emission colors. Therefore, for example, by applying the wavelength λ of the formula (2) to the wavelength λ of the color having the lowest luminous efficiency among the three colors, the overall luminous efficiency can be improved, and the respective emission spectra, etc. Therefore, an optimal configuration may be selected as appropriate, and the organic EL element may be manufactured so as to satisfy the formula (1). The configuration of the white element to be used is, for example, conventional techniques such as doping the host material of the light emitting layer with red, green, and blue dyes, or separating the light emitting layer into three layers of red, green, and blue, respectively. Can be done. In addition, when separating into three layers, it is also possible to satisfy Formula (2) with respect to all the luminescent colors.

さらに、本発明では、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前に、外部から測定した輝度値が式(1)のような角度分布を持っていることが肝要なのであり、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成したのちの輝度値がどのような角度分布を持っていてもなんら問題はない。たとえば、広範囲を照らす照明に用いる場合は均一な角度分布を持つのが好ましいし、携帯電話やモバイル機器に用いられる液晶表示装置用バックライトに用いる場合は、広角度の輝度より正面方向の輝度分布が大きい方が好ましい。この場合は、適宜プリスムシートなどを設置すればよい。
なお、拡散層などがあらかじめ一体化された基板や基板自体に拡散性のある基板上に、有機EL層を形成する場合、拡散層形成前の輝度分布を知ることはできないが、それと同じ条件で通常の拡散性のない基板上に有機EL層を形成すれば、本発明に適した素子かどうかを容易に調べることができるし、透過型電子顕微鏡で断面観察するなどして、その積層構成や各層の膜厚などがわかれば、ある程度輝度の角度分布を予想できる。
Furthermore, in the present invention, it is important that the luminance value measured from the outside has an angular distribution as shown in Equation (1) before forming a region that causes a disturbance in the reflection / refraction angle. There is no problem no matter what the angular distribution of the luminance value after forming the region that causes the disturbance in the refraction angle. For example, it is preferable to have a uniform angular distribution when used for illumination that illuminates a wide range, and when used for a backlight for liquid crystal display devices used in mobile phones and mobile devices, the luminance distribution in the front direction rather than the luminance at a wide angle. Is larger. In this case, a prism sheet or the like may be installed as appropriate.
Note that when an organic EL layer is formed on a substrate in which a diffusion layer or the like is integrated in advance or a substrate that is diffusible in itself, the luminance distribution before the formation of the diffusion layer cannot be known, but under the same conditions. If an organic EL layer is formed on a normal non-diffusible substrate, it is possible to easily check whether the element is suitable for the present invention, and by observing a cross section with a transmission electron microscope, If the thickness of each layer is known, the angular distribution of luminance can be predicted to some extent.

本発明において、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7は、基本的に、全反射角以上の角度にある光の伝送角を効率良く全反射角以下の伝送角に乱すことができ、素子内部に閉じ込められている導波光をより多く外部に出射できるように形成されているほど、前記効果が得られるので、望ましい。なお、この領域7は、発光層との間に空気層を介することなく、形成されていることが必要である。何故なら、発光層から領域7までの間に空気が存在すると、発光光が領域7に入射する前にその界面で全反射による光の閉じ込めが起こり、本発明の効果が発現できなくなるためである。   In the present invention, the region 7 in which the reflection / refraction angle of light is disturbed can basically efficiently disturb the transmission angle of light at an angle greater than or equal to the total reflection angle to a transmission angle less than or equal to the total reflection angle. The more the guided light confined inside the device can be emitted to the outside, the more the above effect is obtained. The region 7 needs to be formed without an air layer between the light emitting layer and the light emitting layer. This is because if air exists between the light emitting layer and the region 7, light is confined by total reflection at the interface before the emitted light enters the region 7, and the effect of the present invention cannot be expressed. .

このような光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7の形成方法には、とくに限定はなく、従来より提案されているものをそのまま応用できる。
たとえば、透明材料中にこれとは屈折率の異なる透明材料または不透明材料を分散分布させた光拡散性部位を形成すればよい。具体的には、ガラスやポリマー中にシリカ粒子、チタニア粒子、ジルコニア粒子、プラスチック粒子、液晶粒子、気泡などを分散分布させたものなどが挙げられる。これらの屈折率および屈折率差や粒子の粒径などには、とくに限定はないが、光散乱を生じさせるという点より、粒径としては0.1〜10μm、屈折率差としては0.05以上であるのが好ましい。
There is no particular limitation on the method of forming the region 7 that causes the reflection / refraction angle of light to be disturbed, and a conventionally proposed method can be applied as it is.
For example, a light diffusing portion may be formed in which a transparent material or an opaque material having a different refractive index is dispersed and distributed in the transparent material. Specific examples include those in which silica particles, titania particles, zirconia particles, plastic particles, liquid crystal particles, bubbles and the like are dispersed in glass or polymer. These refractive index and refractive index difference and particle diameter of the particles are not particularly limited, but from the viewpoint of causing light scattering, the particle diameter is 0.1 to 10 μm, and the refractive index difference is 0.05. The above is preferable.

また、レンズ構造も好適に用いることができる。レンズ構造とは同心円状、互いに平行な複数本の線状、格子状などに配列ないし形成された複数のレンズ、プリズム、V字溝などによって、直進する光の方向を変化させる薄型板状透明物質を意味する。具体的には、レンティキュラーレンズシート、フレネルレンズシート、コーナーキューブレンズシート、ハエの目レンズシート、猫の目レンズシート、二重ハエの目レンズシート、二重レンティキュラーレンズシート、放射状レンティキュラーレンズシート、プリズムレンズフィルム、マイクロプリズムレンズフィルムなどや、これらレンズシートの凸面を凹面に変えてなるレンズシート、透明球または半透明球を面状に並べたものなどが挙げられる。また、V字溝などの溝を彫ることによって光の方向を変化させたものでもよい。レンズシートの材質はガラスであってもよいし、樹脂であってもよい。   Moreover, a lens structure can also be used suitably. A thin plate-like transparent material that changes the direction of light traveling straight by a plurality of lenses, prisms, V-grooves, etc. arranged or formed in a concentric shape, a plurality of parallel lines, a lattice shape, etc. Means. Specifically, lenticular lens sheet, Fresnel lens sheet, corner cube lens sheet, fly eye lens sheet, cat eye lens sheet, double fly eye lens sheet, double lenticular lens sheet, radial lenticular lens Examples thereof include a sheet, a prism lens film, a micro prism lens film, a lens sheet obtained by changing the convex surface of these lens sheets into a concave surface, and a transparent sphere or a semi-transparent sphere arranged in a plane. Alternatively, the direction of light may be changed by carving a groove such as a V-shaped groove. The lens sheet may be made of glass or resin.

さらに、支持基板表面や各界面に物理的な凹凸面を形成してもよい。この凹凸面はどんな凹凸構造であってもよく、たとえば1mmオーダーの構造から100nmオーダーの構造まで、すべてが含まれる。具体的には、支持基板表面を艶消し処理したり、有機層(ポリマー層)表面に周期的な凹凸構造を熱転写するなどして形成したり、半導体製造プロセスを応用し、リアクティブイオンエッチング法などにより数百nmオーダーの凹凸構造、すなわちフォトニツク結晶構造なども、好適に適用できる。また、凹凸構造の形状も任意であり、規則正しく配列した周期構造であっても、ランダムな構造であってもよい。そのピッチやアスペクト比も、とくに限定はなく、素子内部に閉じ込められる導波光を効率良く外部に取り出しうる構造であれば、適宜採用できる。   Furthermore, a physical uneven surface may be formed on the support substrate surface and each interface. The concavo-convex surface may be any concavo-convex structure, and includes, for example, everything from a 1 mm order structure to a 100 nm order structure. Specifically, the reactive ion etching method is applied by applying a semiconductor manufacturing process, such as matte treatment of the support substrate surface, thermal transfer of a periodic uneven structure to the organic layer (polymer layer) surface, etc. For example, a concavo-convex structure of the order of several hundred nm, that is, a photonic crystal structure can be suitably applied. The shape of the concavo-convex structure is also arbitrary, and may be a periodic structure arranged regularly or a random structure. The pitch and aspect ratio are not particularly limited, and any structure can be used as long as it can efficiently extract guided light confined inside the device.

また、このような光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7の形成位置についても、とくに限定はなく、任意の位置に形成できる。たとえば、支持基板1の表面に粘着剤や接着剤を介して拡散フィルムを貼り合わせたり、支持基板1自体に光拡散性を持たせてもよく、また透明電極2と支持基板1の間に形成してもよい。発光面積が比較的大きい照明用途に用いる場合は、基板表面に形成すればよいが、表示装置のように発光面積が小さくなる場合は、発光層と反射・屈折角に乱れを生じさせる領域との伝送距離による視差を低減するため、できるだけ発光層近傍に形成するのが好ましい。   Also, the formation position of the region 7 that causes disturbance in the reflection / refraction angle of light is not particularly limited, and can be formed at an arbitrary position. For example, a diffusion film may be bonded to the surface of the support substrate 1 via an adhesive or an adhesive, or the support substrate 1 itself may have light diffusibility, or formed between the transparent electrode 2 and the support substrate 1. May be. When used for lighting applications with a relatively large light emitting area, it may be formed on the substrate surface, but when the light emitting area is small as in a display device, the light emitting layer and the region that causes disturbance in the reflection / refraction angle In order to reduce the parallax due to the transmission distance, it is preferable to form as close to the light emitting layer as possible.

つぎに、本発明においては、上記の光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、図3に示すように、透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位70を形成することができる。すなわち、図1に示す有機EL素子と同様に、式(1)を満たし、また好ましくは式(2)を満たす基本構成としたうえで、発光光が電子輸送性発光層5から透明電極2を介して観測者側に出射するまでの間、ここでは、支持基板1の光取り出し面側に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、上記した透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位70を、実質的に空気層を介することなく、形成する。   Next, in the present invention, as shown in FIG. 3, as shown in FIG. 3, micro-regions having different birefringence characteristics are dispersed and distributed in the translucent resin as the regions that cause disturbance in the light reflection / refraction angle. A polarized light scattering portion 70 can be formed. That is, in the same manner as the organic EL element shown in FIG. 1, the basic structure satisfying the formula (1) and preferably satisfying the formula (2) is used, and the emitted light is transferred from the electron-transporting light-emitting layer 5 to the transparent electrode 2. Here, birefringence characteristics in the above-described translucent resin are used as a region in which the reflection / refraction angle of light is disturbed on the light extraction surface side of the support substrate 1 until it is emitted to the observer side through The polarization-scattering portion 70 in which the microregions having different values are distributed and distributed is formed substantially without an air layer.

この構成により、本来、導波光として閉じ込められる光は、偏光散乱性部位70に入射するとその伝送角が変化し、この伝送角が全反射角よりも小さい角度に変化した光は素子外部に出射し、そうでない光も素子内を繰り返し反射し散乱する間に素子外部に出射して、目的とする高い発光効率が得られる。この偏光散乱性部位70によると、発光光を直線偏光成分がリッチな偏光光として出射でき、また偏光散乱性部位70の設置角度によって直線偏光の振動方向を任意に変えることができるので、液晶表示装置用のバックライトに用いる場合に、消費電力を著しく低減できるなど、すぐれた効果が奏される。   With this configuration, light that is originally confined as guided light changes its transmission angle when it enters the polarization-scattering portion 70, and light whose transmission angle changes to an angle smaller than the total reflection angle is emitted to the outside of the device. Other light is also emitted outside the device while being repeatedly reflected and scattered within the device, and the desired high luminous efficiency can be obtained. According to this polarized light scattering portion 70, the emitted light can be emitted as polarized light rich in linearly polarized light components, and the vibration direction of the linearly polarized light can be arbitrarily changed depending on the installation angle of the polarized light scattering portion 70. When used in a backlight for a device, excellent effects such as a significant reduction in power consumption can be achieved.

図3において、偏光散乱性部位70は、直接、支持基板1に形成されているが、透明な粘着剤や接着剤を介して、貼り合わせてもよい。その際、有機EL素子の発光光を極力全反射により失わないように、各層の屈折率を考慮して、これらの粘着剤や接着剤の屈折率を調整することが好ましい。たとえば、粘着剤の屈折率は、支持基板1の屈折率より高くかつ偏光散乱性部位70の透光性樹脂の屈折率より小さくしておくのが好ましい。そうすることで、支持基板/粘着剤の界面および粘着剤/偏光散乱性部位の界面で全反射は起こらず、効率よく偏光散乱性部位に発光光を入射できる。
ただし、上記した粘着剤や接着剤の屈折率は、必ずしも上記関係を満足していなくてもよい。その屈折率差が0.1程度かそれ以下であれば、本発明の前記の効果を著しく低下させる心配はないものである。
なお、上記の偏光散乱性部位70は、図3とは異なり、支持基板1と透明電極2との間に形成するようにしてもよい。偏光散乱性部位70上に支持基板1(ガラス基板)があっても、本発明の前記効果は同様に奏されるものである。
In FIG. 3, the polarized light scattering portion 70 is directly formed on the support substrate 1, but may be bonded via a transparent adhesive or adhesive. At that time, it is preferable to adjust the refractive index of these pressure-sensitive adhesives and adhesives in consideration of the refractive index of each layer so that the light emitted from the organic EL element is not lost by total reflection as much as possible. For example, the refractive index of the pressure-sensitive adhesive is preferably higher than the refractive index of the support substrate 1 and smaller than the refractive index of the translucent resin of the polarized light scattering member 70. By doing so, total reflection does not occur at the support substrate / adhesive interface and the adhesive / polarized light scattering portion interface, and the emitted light can be efficiently incident on the polarized light scattering portion.
However, the refractive index of the above-mentioned pressure-sensitive adhesive or adhesive does not necessarily satisfy the above relationship. If the difference in refractive index is about 0.1 or less, there is no worry that the above-mentioned effect of the present invention is remarkably lowered.
Note that the polarized light scattering portion 70 may be formed between the support substrate 1 and the transparent electrode 2, unlike FIG. 3. Even if the support substrate 1 (glass substrate) is present on the polarized light scattering portion 70, the above-described effect of the present invention is similarly achieved.

偏光散乱性部位70の形状は、少なくとも2面の対向するフラットな面を有していればとくに制限はないが、偏光面光源としての利用や全反射の効率から、フィルム状やシート状、プレート状の形状であるのがよく、中でも、取り扱い性の容易性などより、フィルム形状であるのが望ましい。厚さとしては10mm以下が好ましく、0.1〜5mmであるのがより好ましく、0.4〜2mmであるのが最も好ましい。
対向する2面の平滑性は、全反射による発光光の閉じこめ効率の点より、鏡面に近いほどよい。対向する2面が平滑性に乏しい場合、別途、平滑性にすぐれた透光性のフィルムやシートを透明な接着剤や粘着剤で貼り合わせ、全反射界面を貼り合わせた透光性のフィルムやシートの平滑な表面とすることでも同様の効果が得られる。
The shape of the polarized light scattering portion 70 is not particularly limited as long as it has at least two opposing flat surfaces. However, from the viewpoint of use as a polarized light source and the efficiency of total reflection, a film shape, a sheet shape, a plate The film shape is preferable, and among them, the film shape is desirable from the viewpoint of ease of handling. The thickness is preferably 10 mm or less, more preferably 0.1 to 5 mm, and most preferably 0.4 to 2 mm.
The smoothness of the two opposing surfaces is better as it is closer to the mirror surface from the viewpoint of the confinement efficiency of the emitted light by total reflection. If the two facing surfaces are poor in smoothness, a translucent film or sheet excellent in smoothness is separately bonded with a transparent adhesive or adhesive, and a translucent film with a total reflection interface is bonded. The same effect can be obtained by making the sheet a smooth surface.

偏光散乱性部位70の形成は、たとえば、ポリマー類や液晶類などの透明性にすぐれる適宜の材料の1種または2種以上を、延伸処理などによる適宜な配向処理で複屈折性が相違する領域を形成する組み合せで用いて配向フィルムを得る方式などの適宜の方式にて行うことができる。ちなみに、上記組み合せの例としては、ポリマー類と液晶類の組み合わせ、等方性ポリマーと異方性ポリマーの組み合わせ、異方性ポリマー同士の組み合わせなどが挙げられる。微小領域の分散分布性などの点より、相分離する組み合せが好ましく、組み合わせる材料の相溶性により、分散分布性を制御することができる。相分離は、たとえば、非相溶性の材料を溶媒にて溶液化する方式や、非相溶性の材料を加熱溶融下に混合する方式などの適宜の方式で行うことができる。   The formation of the polarized light scattering portion 70 is different in birefringence by, for example, one or more suitable materials having excellent transparency, such as polymers and liquid crystals, by an appropriate alignment treatment such as a stretching treatment. It can be performed by an appropriate method such as a method of obtaining an oriented film by using the combination for forming the region. Incidentally, examples of the combination include a combination of polymers and liquid crystals, a combination of isotropic polymer and anisotropic polymer, a combination of anisotropic polymers, and the like. The combination of phase separation is preferable from the viewpoint of dispersion distribution in a minute region, and the dispersion distribution can be controlled by the compatibility of the materials to be combined. The phase separation can be performed by an appropriate method such as a method in which an incompatible material is made into a solution with a solvent, or a method in which an incompatible material is mixed under heating and melting.

上記組み合わせで延伸方式により配向処理する場合、ポリマー類と液晶類の組み合わせおよび等方性ポリマーと異方性ポリマーの組み合わせでは任意の延伸温度や延伸倍率にて、異方性ポリマー同士の組み合わせでは延伸条件を適宜に制御することにて、目的とする偏光散乱性部位を形成することができる。
なお、異方性ポリマーでは、延伸方向の屈折率変化の特性に基づいて正負に分類されるが、本発明では正負いずれの異方性ポリマーも用いることができ、正同士や負同士、または正負の組み合わせのいずれにても用いうる。
When the orientation treatment is performed by the above-mentioned combination in the above-described combination, the combination of polymers and liquid crystals and the combination of isotropic polymer and anisotropic polymer are stretched at an arbitrary stretching temperature or stretch ratio, and the combination of anisotropic polymers is stretched. By appropriately controlling the conditions, the target polarized light scattering site can be formed.
The anisotropic polymer is classified as positive or negative based on the property of change in refractive index in the stretching direction. In the present invention, any positive or negative anisotropic polymer can be used, and positive or negative, or positive or negative. Any combination of these can be used.

上記のポリマー類の例としては、たとえば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのエステル系ポリマー、ポリスチレン、アクリロニトリル・スチレン共重合体などのスチレン系ポリマー、ポリエチレン、ポリプロピレン、シクロ系ないしノルボルネン構造を有するポリオレフィン、エチレン・プロピレン共重合体などのオレフィン系ポリマー、ポリメチルメタクリレートなどのアクリル系ポリマー、二酢酸セルロース、三酢酸セルロースなどのセルロース系ポリマー、ナイロン、芳香族ポリアミドなどのアミド系ポリマーなどが挙げられる。   Examples of the above-described polymers include, for example, ester polymers such as polyethylene terephthalate and polyethylene naphthalate, styrene polymers such as polystyrene and acrylonitrile / styrene copolymers, polyethylene, polypropylene, polyolefins having a cyclo or norbornene structure, Examples thereof include olefin polymers such as ethylene / propylene copolymers, acrylic polymers such as polymethyl methacrylate, cellulose polymers such as cellulose diacetate and cellulose triacetate, and amide polymers such as nylon and aromatic polyamide.

また、カーボネート系ポリマー、塩化ビニル系ポリマー、イミド系ポリマー、スルホン系ポリマー、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンスルフイド、ビニルアルコール系ポリマー、塩化ビニリデン系ポリマー、ビニルブチラール系ポリマー、アリレート系ポリマー、ポリオキシメチレン、シリコーン系ポリマー、ウレタン系ポリマー、エーテル系ポリマー、酢酸ビニル系ポリマー、上記ポリマーのブレンド物、あるいはフェノール系、メラミン系、アクリル系、ウレタン系、ウレタンアクリル系、エポキシ系、シリコーン系などの熱硬化型ないし紫外線硬化型のポリマー類なども、前記したポリマー類の例として挙げられる。   Also, carbonate polymer, vinyl chloride polymer, imide polymer, sulfone polymer, polyether sulfone, polyether ether ketone, polyphenylene sulfide, vinyl alcohol polymer, vinylidene chloride polymer, vinyl butyral polymer, arylate Polymer, polyoxymethylene, silicone polymer, urethane polymer, ether polymer, vinyl acetate polymer, blend of the above polymers, or phenolic, melamine, acrylic, urethane, urethane acrylic, epoxy, silicone Examples of the above-described polymers include thermosetting type and ultraviolet curable type polymers such as a system.

液晶類の例としては、たとえば、シアノビフェニル系、シアノフェニルシクロヘキサン系、シアノフェニルエステル系、安息香酸フェニルエステル系、フェニルピリミジン系、それらの混合物などの室温または高温でネマチック相やスメクチック相を呈する低分子液晶や架橋性液晶モノマー、あるいは室温または高温でネマチック相やスメクチック相を呈する液晶ポリマーなどが挙げられる。
上記の架橋性液晶モノマーは、通常は、配向処理したのち、熱や光などによる適宜の方式で架橋処理されてポリマーとされる。
Examples of liquid crystals include, for example, cyanobiphenyl-based, cyanophenylcyclohexane-based, cyanophenyl ester-based, benzoic acid phenyl ester-based, phenylpyrimidine-based, and mixtures thereof that exhibit a nematic or smectic phase at room temperature or high temperature. Examples thereof include molecular liquid crystals, crosslinkable liquid crystal monomers, and liquid crystal polymers exhibiting a nematic phase or a smectic phase at room temperature or high temperature.
The above-mentioned crosslinkable liquid crystal monomer is usually subjected to an alignment treatment and then subjected to a crosslinking treatment by an appropriate method using heat, light, or the like to obtain a polymer.

耐熱性や耐久性などにすぐれる偏光散乱性部位70を得るには、ガラス転移温度が50℃以上、とくに80℃以上、中でも120℃以上のポリマー類と、架橋性液晶モノマーないし液晶ポリマーとの組み合わせで用いるのが好ましい。
液晶ポリマーとしては、主鎖型や側鎖型などの適宜のものを使用でき,その種類に限定はない。粒径分布の均一性にすぐれる微小領域の形成性や熱的安定性、フィルムへの成形性や配向処理の容易性などの点より、好ましく使用できる液晶ポリマーは、重合度が8以上、とくに10以上、中でも15〜5,000のものである。
この液晶ポリマーを用いて偏光散乱性部位を形成するには、ポリマー類の1種または2種以上と微小領域を形成するための液晶ポリマーの1種または2種以上を混合し、液晶ポリマーを微小領域の状態で分散含有するポリマーフィルムを形成して適宜な方式で配向処理し、複屈折性が相違する領域を形成する方法などが用いられる。
In order to obtain a polarized light scattering site 70 having excellent heat resistance and durability, a glass transition temperature of 50 ° C. or higher, particularly 80 ° C. or higher, particularly 120 ° C. or higher, and a crosslinkable liquid crystal monomer or liquid crystal polymer are used. It is preferable to use in combination.
As the liquid crystal polymer, appropriate ones such as a main chain type and a side chain type can be used, and the kind thereof is not limited. The liquid crystal polymer that can be preferably used in view of the formability and thermal stability of a fine region having excellent uniformity of particle size distribution, moldability to a film, and ease of alignment treatment, has a degree of polymerization of 8 or more, particularly 10 or more, especially 15 to 5,000.
In order to form a polarized light scattering site using this liquid crystal polymer, one or more kinds of polymers and one or more kinds of liquid crystal polymers for forming a fine region are mixed, and the liquid crystal polymer is made minute. For example, a method may be used in which a polymer film dispersed and contained in the state of the region is formed and oriented by an appropriate method to form regions having different birefringence.

配向処理による屈折率差Δn1 ,Δn2 の制御性などの点からは、ガラス転移温度が50℃以上で、併用するポリマー類のガラス転移温度よりも低い温度域でネマチック液晶相を呈するものが、好ましく用いられる。
具体的には、つぎの一般式(A);
(−X−)n
| …(A)
Y−Z
で表されるモノマー単位を有する側鎖型の液晶ポリマーが挙げられる。
このような側鎖型の液晶ポリマーは、一般式(A)で表されるモノマー単位を有するホモポリマーやコポリマーなどの適宜の熱可塑性ポリマーであればよく、モノドメイン配向性にすぐれるものが好ましい。
From the viewpoint of controllability of the refractive index differences Δn 1 and Δn 2 due to the alignment treatment, those having a glass transition temperature of 50 ° C. or higher and exhibiting a nematic liquid crystal phase in a temperature range lower than the glass transition temperature of the polymers used together. Are preferably used.
Specifically, the following general formula (A);
(-X-) n
| (A)
Y-Z
And a side chain type liquid crystal polymer having a monomer unit represented by the formula:
Such a side chain type liquid crystal polymer may be an appropriate thermoplastic polymer such as a homopolymer or copolymer having a monomer unit represented by the general formula (A), and preferably has excellent monodomain orientation. .

一般式(A)において、Xは、液晶ポリマーの主鎖を形成する骨格基であり、線状、分岐状、環状などの適宜の連結鎖で構成されたものであってよい。具体的には、ポリアクリレート類、ポリメタクリレート類、ポリ−α−ハロアクリレート類、ポリ−α−シアノアクリレート類、ポリアクリルアミド類、ポリアクリロニトリル類、ポリメタクリロニトリル類、ポリアミド類、ポリエステル類、ポリウレタン類、ポリエーテル類、ポリイミド類、ポリシロキサン類などが挙げられる。
Yは、主鎖より分岐するスペーサ基であり、屈折率制御などの偏光散乱性部位の形成性などの点より、エチレン、プロピレン、プチレン、ペンチレン、ヘキシレン、オクチレン、デシレン、ウンデシレン、ドデシレン、オクタデシレン、エトキシエチレン、メトキシブチレンなどであるのがよい。Zは、液晶配向性を付与するメソゲン基である。
In the general formula (A), X is a skeleton group that forms the main chain of the liquid crystal polymer, and may be composed of an appropriate connecting chain such as linear, branched, or cyclic. Specifically, polyacrylates, polymethacrylates, poly-α-haloacrylates, poly-α-cyanoacrylates, polyacrylamides, polyacrylonitriles, polymethacrylonitriles, polyamides, polyesters, polyurethanes , Polyethers, polyimides, polysiloxanes and the like.
Y is a spacer group branched from the main chain, and from the viewpoint of the formation of polarized light scattering sites such as refractive index control, ethylene, propylene, butylene, pentylene, hexylene, octylene, decylene, undecylene, dodecylene, octadecylene, Preferred are ethoxyethylene, methoxybutylene and the like. Z is a mesogenic group that imparts liquid crystal alignment.

ネマチック配向性の液晶ポリマーを用いた偏光散乱性部位の形成は、ポリマーフィルムを形成するためのポリマー類と、そのポリマー類のガラス転移温度よりも低い温度域でネマチック液晶相を呈するガラス転移温度が50℃以上、とくに60℃以上、中でも70℃以上の液晶ポリマーを混合して、液晶ポリマーを微小領域の状態で分散含有するポリマーフィルムを形成し、その微小領域を形成する液晶ポリマーを加熱処理してネマチック液晶相に配向させ、その配向状態を冷却固定する方法などにより、行える。
上記微小領域を分散含有するポリマーフィルム、すなわち、配向処理対象のフィルムの形成は、キャスティング法、押出成形法、射出成形法、ロール成形法、流延成形法などの適宜の方式にて作製できる。モノマー状態で展開しそれを加熱処理や紫外線などの放射線処理などにより重合して、フィルム状に製膜する方式などでも行える。
The formation of polarized light scattering sites using nematic alignment liquid crystal polymer consists of polymers for forming a polymer film and a glass transition temperature exhibiting a nematic liquid crystal phase in a temperature range lower than the glass transition temperature of the polymers. A liquid crystal polymer of 50 ° C. or higher, particularly 60 ° C. or higher, particularly 70 ° C. or higher is mixed to form a polymer film containing the liquid crystal polymer dispersed in a minute region, and the liquid crystal polymer forming the minute region is heat-treated. This can be achieved by aligning the nematic liquid crystal phase and cooling and fixing the alignment state.
Formation of the polymer film containing the fine regions dispersedly, that is, the film to be subjected to the orientation treatment can be produced by an appropriate method such as a casting method, an extrusion molding method, an injection molding method, a roll molding method, or a casting method. It can also be carried out by a method of developing in a monomer state and polymerizing it by heat treatment or radiation treatment such as ultraviolet rays to form a film.

微小領域の均等分布性にすぐれる偏光故乱性部位70を得る点などよりは、溶媒を介した形成材の混合液をキャスティング法や流延成形法などにて製膜する方式を採用するのが好ましい。この場合、溶媒の種類や混合液の粘度、混合液展開層の乾燥速度などにより、微小領域の大きさや分布性などを適当に制御できる。ちなみに、微小領域の小面積化には混合液の低粘度化や混合液展開層の乾燥速度の急速化などが有利である。
配向処理の対象となるフィルムの厚さは適宜に決定できるが、通常は配向処理性などの点より、1μm〜3mm、とくに5μm〜1mm、中でも10〜500μmとするのがよい。フィルムの形成に際し、たとえば、分散剤、界面活性剤、色調調節剤、難燃剤、離型剤、酸化防止剤などの適宜の添加剤を配合してもよい。
Rather than the point of obtaining a polarization disturbing portion 70 having excellent uniform distribution in a minute region, a method of forming a film of a mixture of a forming material through a solvent by a casting method or a casting method is adopted. Is preferred. In this case, the size and distribution of the micro area can be appropriately controlled by the type of solvent, the viscosity of the mixed liquid, the drying speed of the mixed liquid spreading layer, and the like. Incidentally, to reduce the area of the minute region, it is advantageous to reduce the viscosity of the mixed liquid or to accelerate the drying speed of the mixed liquid spreading layer.
The thickness of the film to be subjected to the alignment treatment can be determined as appropriate, but it is usually 1 μm to 3 mm, particularly 5 μm to 1 mm, and more preferably 10 to 500 μm from the viewpoint of alignment processability. In forming the film, for example, appropriate additives such as a dispersant, a surfactant, a color tone modifier, a flame retardant, a release agent, and an antioxidant may be blended.

配向処理は、1軸や2軸、逐次2軸やZ軸などによる延伸処理方式や圧延方式、ガラス転移温度または液晶転移温度以上の温度で電場または磁場を印加して急冷し配向を固定化する方式、製膜時に流動配向させる方式、等方性ポリマーの僅かな配向に基づいて液晶を自己配向させる方式などの、配向により屈折率を制御しうる各種方式の中から、その1種または2種以上を用いて行うことができる。したがって、得られる偏光散乱性部位70は延伸フィルムであってもよいし、非延伸フィルムであってもよい。
なお、延伸フィルムとする場合には、脆性ポリマーも使用できるが、延び性にすぐれるポリマーがとくに好ましく用いうる。
The orientation treatment is a uniaxial, biaxial, sequential biaxial, Z-axial, etc. stretching treatment method, rolling method, applying an electric field or a magnetic field at a temperature equal to or higher than the glass transition temperature or liquid crystal transition temperature, and quenching to fix the orientation. One or two of various methods capable of controlling the refractive index by orientation, such as a method, a method of fluid orientation during film formation, and a method of self-aligning liquid crystals based on a slight orientation of an isotropic polymer The above can be used. Therefore, the obtained polarized light scattering member 70 may be a stretched film or a non-stretched film.
In the case of a stretched film, a brittle polymer can be used, but a polymer having excellent extensibility can be particularly preferably used.

微小領域が液晶ポリマーからなる場合、ポリマーフィルム中に微小領域として分散分布する液晶ポリマーがネマチック相などの目的とする液晶相を呈する温度に加熱して溶融させ、それを配向規制力の作用下で配向させて急冷し、配向状態を固定化する方式などでも行える。微小領域の配向状態は、可及的にモノドメイン状態にあることが光学特性のバラツキ防止などの点より、好ましい。
なお、上記配向規制力は、ポリマーフィルムを適宜の倍率で延伸処理する方式による延伸力やフィルム形成時のシェアリング力、電界や磁界などの、液晶ポリマーを配向しうる適宜の規制力を適用でき、その1種または2種以上の規制力を作用させて液晶ポリマーの配向処理を行うことができる。
When the minute region is composed of a liquid crystal polymer, the liquid crystal polymer dispersed and distributed as the minute region in the polymer film is heated to melt at a temperature at which the desired liquid crystal phase such as a nematic phase is exhibited, and is subjected to the alignment regulating force. It can also be performed by a method in which the alignment state is rapidly cooled to fix the alignment state. The orientation state of the minute region is preferably in a monodomain state as much as possible from the viewpoint of preventing variation in optical characteristics.
For the above-mentioned alignment regulating force, an appropriate regulating force that can orient the liquid crystal polymer, such as stretching force by a method of stretching a polymer film at an appropriate magnification, sharing force at the time of film formation, electric field or magnetic field can be applied. The alignment treatment of the liquid crystal polymer can be performed by applying one or more kinds of regulating forces.

したがって、偏光散乱性部位における微小領域以外の部分は、複屈折性を示すものであってもよいし、等方性のものであってもよい。
偏光散乱性部位の全体が複屈折性を示すものは、フィルム形成用のポリマー類に配向複屈折性のものを用いて上記した製膜過程における分子配向などにより得ることができ、必要に応じて、たとえば廷伸処理などの公知の配向手段を加えて複屈折性を付与ないし制御することができる。
微小領域以外の部分が等方性である偏光散乱性部位は、フィルム形成用のポリマー類に等方性のものを用い、そのフィルムを上記ポリマー類のガラス転移温度以下の温度領域で延伸処理する方式などで、得ることができる。
Therefore, the portion other than the minute region in the polarized light scattering portion may be birefringent or isotropic.
The whole of the polarized light-scattering part exhibiting birefringence can be obtained by molecular orientation in the above-described film forming process using oriented birefringent polymers for film formation, and if necessary The birefringence can be imparted or controlled by adding a well-known orientation means such as a court extension process.
The polarized light scattering part where the part other than the minute region is isotropic uses an isotropic material for forming the film, and the film is stretched in a temperature region below the glass transition temperature of the polymer. It can be obtained by a method.

本発明において、上記微小領域とそれ以外の部分、つまり透光性樹脂からなる部分との間で、微小領域の各光軸方向における屈折率差Δn1 、Δn2 、Δn3 が最大値を示す軸方向(Δn1 方向)において0.03〜0.5(Δn1 )であり、かつそのΔn1 方向と直交する2軸方向(Δn2 方向、Δn3 方向)において0.03以下(Δn2 、Δn3 )となるように制御したものであるのが好ましく、Δn2 とΔn3 の等しいものがより好ましい。このような屈折率差とすることにより、Δn1 方向の直線偏光が強く散乱され臨界角よりも小さい角度で散乱されて偏光散乱性部位より出射する光量を増やすことができ、それ以外の方向の直線偏光は散乱されにくくて全反射を繰り返し、偏光散乱性部位内に閉じ込めることができる。
なお、微小領域の各光軸方向と微小領域以外の部分との屈折率差は、透光性樹脂が光学的等方性のものである場合は、微小領域の各光軸方向の屈折率と透光性樹脂の平均屈折率との差を意味するものである。また、光学的異方性のものである場合は、透光性樹脂の主光軸方向と微小領域の主光軸方向とが通常は一致しているため、それぞれの軸方向における各屈折率の差を意味するものである。
In the present invention, the refractive index differences Δn 1 , Δn 2 , Δn 3 in the respective optical axis directions of the minute region show the maximum values between the minute region and the other portion, that is, the portion made of a translucent resin. It is 0.03 to 0.5 (Δn 1 ) in the axial direction (Δn 1 direction) and 0.03 or less (Δn 2 ) in two axial directions (Δn 2 direction and Δn 3 direction) perpendicular to the Δn 1 direction. , Δn 3 ), and it is preferable that Δn 2 and Δn 3 are equal. By making such a refractive index difference, linearly polarized light in the Δn 1 direction is strongly scattered and scattered at an angle smaller than the critical angle, and the amount of light emitted from the polarized light scattering part can be increased. Linearly polarized light is difficult to scatter and repeats total reflection so that it can be confined in a polarized light scattering region.
Note that the difference in refractive index between the direction of each optical axis of the micro area and the portion other than the micro area is the refractive index in the direction of the optical axis of the micro area when the translucent resin is optically isotropic. It means the difference from the average refractive index of the translucent resin. Further, in the case of optical anisotropy, the main optical axis direction of the translucent resin and the main optical axis direction of the minute region are usually coincident with each other. It means a difference.

本発明においては、前記した全反射の点より、Δn1 方向における屈折率差Δn1 は適度に大きいことが好ましく、とくに0.035〜0.5、中でも0.040〜0.45であるのが好ましい。また、Δn2 方向とΔn3 方向における屈折率差Δn2 ,Δn3 は、小さければ小さいほどよく、可及的にゼロであることが望ましい。このような屈折率差は使用材料の屈折率や上記した配向操作などにより、制御できる。
また、前記のΔn1 方向としては、偏光散乱性部位より出射される直線偏光の振動面であることより、このΔn1 方向は偏光敢乱性部位の対向する2面に平行であることが好ましい。なお、面内での上記Δn1 方向は、目的とする液晶セルなどに応じた適宜の方向とすることができる。
In the present invention, it is preferable that the refractive index difference Δn 1 in the Δn 1 direction is reasonably large from the point of total reflection described above, particularly 0.035 to 0.5, particularly 0.040 to 0.45. Is preferred. Further, the difference in refractive index Δn 2 and Δn 3 between the Δn 2 direction and the Δn 3 direction is preferably as small as possible and is preferably zero as much as possible. Such a refractive index difference can be controlled by the refractive index of the material used or the above-described orientation operation.
Further, the Δn 1 direction is preferably a plane of vibration of linearly polarized light emitted from the polarized light scattering portion, so that this Δn 1 direction is preferably parallel to two opposing surfaces of the polarized light disturbing portion. . Note that the Δn 1 direction in the plane can be set to an appropriate direction according to a target liquid crystal cell or the like.

偏光散乱性部位における徹小領域は、散乱効果などの均質性などの点より、可及的に均等に分散分布していることが好ましい。微小領域の大きさ、とくに散乱方向であるΔn1 方向の長さは、後方散乱(反射)や波長依存性に関係する。光利用効率の向上や波長依存性による着色の防止、微小領域の視覚による視認阻害の防止ないし鮮明な表示の阻害防止、さらに製膜性やフィルム強度などの点より、徹小領域の好ましい大きさ、とくにΔn1 方向の好ましい長さは、0.05〜500μm、とくに0.1〜250μm、中でも1〜100μmである。なお、微小領域は、通例ドメインの状態で偏光散乱性部位内に存在するが、そのΔn2 などの長さについてはとくに限定はない。
偏光散乱性部位70中に占める微小領域の割合としては、Δn1 方向の散乱性などの点より、適宜に決定することができるが、一般には、フィルム強度なども踏まえて、0.1〜70重量%とするのが望ましく、とくに0.5〜50重量%とするのがより望ましく、中でも1〜30重量%とするのがさらに望ましい。
It is preferable that the miniaturized region in the polarized light scattering part is distributed and distributed as evenly as possible from the viewpoint of homogeneity such as scattering effect. The size of the minute region, particularly the length in the Δn 1 direction, which is the scattering direction, is related to backscattering (reflection) and wavelength dependency. Desirable size of the small area from the viewpoints of improving light utilization efficiency and preventing coloration due to wavelength dependence, preventing visual obstruction due to visual perception of minute areas or preventing clear display, and film forming properties and film strength. In particular, the preferable length in the Δn 1 direction is 0.05 to 500 μm, particularly 0.1 to 250 μm, and more preferably 1 to 100 μm. Incidentally, the minute area is present in the polarization scattering within the site in the form of customary domain is not particularly limited to the length of such that [Delta] n 2.
The proportion of the minute region in the polarized light scattering region 70 can be appropriately determined from the viewpoint of the scattering property in the Δn 1 direction, but generally 0.1 to 70 in view of the film strength and the like. It is desirable to set it as weight%, and it is more desirable to set it as 0.5 to 50 weight% especially, and it is still more desirable to set it as 1 to 30 weight% especially.

本発明において、偏光散乱性部位70は、単層により形成することもできるし、2層以上重畳したものとして形成することもできる。重畳化により、厚さ増加以上の相乗的な散乱効果を発揮させることができる。重畳体は、散乱効果の拡大などの点よりは、Δn1 方向が上下の層で平行関係となるように重畳したものが、好ましい。重畳数は2層以上の適宜の数とすることができる。重畳する偏光散乱性部位は、Δn1 またはΔn2 などが同じものであってもよいし、異なるものであってもよい。
なお、Δn1 方向などにおける上下の層での平行関係は、可及的に平行であることが好ましいが、作業誤差によるズレなどは許容される。また、Δn1 方向なにバラツキがある場合には、その平均方向に基づくものである。
In the present invention, the polarization scattering portion 70 can be formed of a single layer or can be formed as two or more layers superimposed. By superimposing, a synergistic scattering effect more than thickness increase can be exhibited. The superposed body is preferably a superposed body so that the Δn 1 direction is in a parallel relationship between the upper and lower layers, rather than the point of expansion of the scattering effect. The number of overlapping can be an appropriate number of two or more layers. The polarization scattering sites to be superimposed may be the same in Δn 1 or Δn 2 or may be different.
Note that the parallel relationship between the upper and lower layers in the Δn 1 direction and the like is preferably as parallel as possible, but deviation due to work error is allowed. Further, when there is variation in the Δn 1 direction, it is based on the average direction.

偏光散乱性部位70は、この部位を光が伝送する過程で適当に偏光状態が解消される必要があるため、面光源の全体または部分的に位相差を有するのが望ましい。基本的には、偏光散乱性部位の遅相軸と、散乱されにくい直線偏光の偏光軸(振動面)とは直交関係にあるため、位相差による偏光変換は起きにくいが、僅かな散乱で見かけの角度が変化し、偏光変換が生じるものと考えられる。
偏光変換の点よりは偏光散乱性部位の厚さにて変化するが、一般には5nm以上の面内位相差があるのが好ましい。その位相差の付与は、複屈折性の微粒子を含有させる方式、表面に付着させる方式、透光性樹脂を複屈折性とする方式、それらを併用する方式、さらに複屈折性フィルムを一体化積層するなどの適宜の方式にて行える。
The polarized light scattering portion 70 preferably has a phase difference as a whole or a part of the surface light source because the polarization state needs to be appropriately eliminated in the process of transmitting light through this portion. Basically, the slow axis of the polarized light scattering site and the polarization axis (vibration plane) of linearly polarized light that is difficult to scatter are orthogonal to each other. It is considered that the angle changes and polarization conversion occurs.
Although the thickness varies depending on the thickness of the polarized light scattering part rather than the point of polarization conversion, it is generally preferable that there is an in-plane retardation of 5 nm or more. The phase difference is imparted by a method that contains birefringent fine particles, a method that adheres to the surface, a method that makes the translucent resin birefringent, a method that uses them in combination, and a birefringent film that is integrally laminated. It can be performed by an appropriate method such as.

また、本発明においては、上記の偏光散乱性部位70を形成する代わりに、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、図1に示す有機EL素子の場合と同様の光拡散層やレンズ構造などを形成し、この領域より観測者側にさらに反射型偏光子を設置することにより、出射光を偏光光として効率良く取り出すことができ、偏光板での吸収を最小限が抑えられた有機EL素子を作製することができる。   Further, in the present invention, instead of forming the polarization scattering portion 70, a light diffusion layer similar to the case of the organic EL element shown in FIG. By forming a lens structure and installing a reflective polarizer further on the observer side than this region, the emitted light can be extracted efficiently as polarized light, and absorption at the polarizing plate can be minimized. An organic EL element can be produced.

図4は、この有機EL素子の一例を示したものであり、図1に示す有機EL素子の場合と同様に、支持基板1上に透明電極2、正孔輸送層4、発光領域6を持つ電子輸送性発光層5および反射性電極3が順次積層された構造を有して、式(1)を満たし、また好ましくは式(2)を満たす基本構成を形成したうえで、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7として光拡散層やレンズ構造などを形成し、さらにこの領域7より観測者側に反射型偏光子8を設けるようにしたものである。
この反射型偏光子8は、上記領域7を通じて導かれる発光光を入射させて得られる偏光からなる透過光を偏光板に供給して吸収ロスを低減するとともに、反射型偏光子8による反射光を面光源装置における反射層を介して反転させて反射型偏光子に再入射させ、その一部または全部を所定の偏光として吸収型偏光板を透過させ、さらに液晶表示などに利用しうる光量を増大して輝度を向上させるものである。この輝度向上の観点より、偏光の反射率が40%以上の反射型偏光子が好ましい。
FIG. 4 shows an example of this organic EL element, which has a transparent electrode 2, a hole transport layer 4, and a light emitting region 6 on the support substrate 1 as in the case of the organic EL element shown in FIG. 1. After having a structure in which the electron-transporting light-emitting layer 5 and the reflective electrode 3 are sequentially laminated to satisfy the formula (1) and preferably to satisfy the formula (2), A light diffusing layer, a lens structure, or the like is formed as the region 7 in which the refraction angle is disturbed, and a reflective polarizer 8 is provided on the observer side from the region 7.
The reflective polarizer 8 supplies transmitted light composed of polarized light obtained by making the emitted light guided through the region 7 incident to the polarizing plate to reduce absorption loss, and reflects the reflected light from the reflective polarizer 8. Inverted through the reflective layer in the surface light source device and re-entered the reflective polarizer, part or all of it is transmitted through the absorptive polarizing plate as the predetermined polarization, and the amount of light that can be used for liquid crystal display etc. is increased Thus, the luminance is improved. From the viewpoint of improving the luminance, a reflective polarizer having a polarized light reflectance of 40% or more is preferable.

このような反射型偏光子8としては、自然光を入射させて反射光と透過光が得られる適宜のものが用いられる。具体的には、コレステリック液晶層からなる反射型円偏光子(円偏光分離シート)や、屈折率の異なる少なくとも2種の材料を多層積層してなる反射型直線偏光子(直線偏光分離シート)(たとえば、特表平9−506984号公報、特表平9−507308号公報)などが挙げられる。
反射型円偏光子は、グランジャン配向のコレステリック液晶層からなり、入射光を左右一方の円偏光からなる反射光と透過光に分離する。また、反射型直線偏光子は、入射光を振動面が直交する直線偏光からなる反射光と透過光に分離するものであり、3M社製の「DBEF」などの市販品もある。
As such a reflective polarizer 8, an appropriate one that allows reflected light and transmitted light to be obtained by entering natural light is used. Specifically, a reflective circular polarizer (circularly polarized light separating sheet) composed of a cholesteric liquid crystal layer, and a reflective linear polarizer (linearly polarized light separating sheet) formed by laminating at least two kinds of materials having different refractive indexes ( For example, JP-A-9-506984, JP-A-9-507308, and the like.
The reflection type circular polarizer is composed of a cholesteric liquid crystal layer having a Grandjean orientation, and separates incident light into reflected light and transmitted light composed of left and right circularly polarized light. The reflective linear polarizer separates incident light into reflected light and transmitted light composed of linearly polarized light whose vibration planes are orthogonal to each other, and there are commercially available products such as “DBEF” manufactured by 3M.

反射型円偏光子において、コレステリック液晶層としては、入射光を左右一方の円偏光からなる光を反射し、他の光は透過する特性を示す適宜のものを用いることができる。その種類についてとくに限定はない。
反射型円偏光子は、通常は、透明基材上にコレステリック液晶ポリマーによるフィルムやコレステリック液晶層を密着支持したものとして、得られる。また、広い波長範囲の透過円偏光を得るため、反射波長域が相違するコレステリック液晶層を2層または3層以上重畳した構造としてもよい。
なお、本発明の有機EL素子を液晶表示装置用のバックライトとして用いる場合、反射型円偏光子から出射する光は円偏光光であるが、1/4波長板を用いることなどにより容易に直線偏光光に変化させることができる。
In the reflective circular polarizer, as the cholesteric liquid crystal layer, an appropriate material that reflects incident light as light that is composed of left and right circularly polarized light and transmits other light can be used. There is no particular limitation on the type.
A reflective circular polarizer is usually obtained as a film made of a cholesteric liquid crystal polymer or a cholesteric liquid crystal layer in close contact with and supported on a transparent substrate. In order to obtain transmitted circularly polarized light in a wide wavelength range, a structure in which two or three or more cholesteric liquid crystal layers having different reflection wavelength ranges are superimposed may be used.
When the organic EL element of the present invention is used as a backlight for a liquid crystal display device, the light emitted from the reflective circular polarizer is circularly polarized light, but it can be easily linearized by using a quarter-wave plate or the like. It can be changed to polarized light.

本発明において、反射型偏光子8は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7より観測者側、つまり外側に形成されておればよい。その際、空気層を介して設置してもよいし、領域7に直接密着させたり、接着剤や粘着剤を介して貼り合わせてもよく、とくに限定はない。領域7と反射型偏光子8との間に防湿層などの別の機能を有する層を付加してもよい。図5〜図7は、図4以外の例を示したものである。   In the present invention, the reflective polarizer 8 only needs to be formed on the observer side, that is, outside the region 7 where the reflection / refraction angle of light is disturbed. In that case, it may be installed through an air layer, may be directly adhered to the region 7, or may be bonded through an adhesive or a pressure-sensitive adhesive, and is not particularly limited. A layer having another function such as a moisture-proof layer may be added between the region 7 and the reflective polarizer 8. 5 to 7 show examples other than FIG.

図5は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7を透明電極2に隣接して設け、支持基板1を介して反射型偏光子8を設けたものである。図6は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7として、支持基板1表面にマイクロレンズ構造を形成したものを使用し、これに空気層を介して反射型偏光子8を設けたものである。その他の構成要素は、図4と同じであり,同一番号を付して、その説明を省略する。
図7は、支持基板1上に、反射性電極3、電子輸送性発光層5、正孔輸送層4、透明電極2、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7および反射型偏光子8を、この順に設けて、支持基板1の反対面側から発光光を取り出す、いわゆる上面取り出し方式の例を示したものである。この場合、支持基板1は、透明性であることを必要としない。
In FIG. 5, a region 7 in which the reflection / refraction angle of light is disturbed is provided adjacent to the transparent electrode 2, and a reflective polarizer 8 is provided via the support substrate 1. In FIG. 6, a region 7 in which a microlens structure is formed on the surface of the support substrate 1 is used as the region 7 in which the reflection / refraction angle of light is disturbed, and a reflective polarizer 8 is provided through an air layer. Is. The other constituent elements are the same as those in FIG.
FIG. 7 shows a reflective electrode 3, an electron transporting light emitting layer 5, a hole transporting layer 4, a transparent electrode 2, a region 7 in which the reflection / refraction angle of light is disturbed, and a reflective polarizer on the support substrate 1. 8 is an example of a so-called upper surface extraction method in which 8 is provided in this order and emitted light is extracted from the opposite surface side of the support substrate 1. In this case, the support substrate 1 does not need to be transparent.

上記構成の有機EL素子は、出射光が偏光光として得られるため、液晶表示装置用のバックライト用光源として最適であり。携帯電話やモバイル機器のように軽量化、薄型化、電池容量の関係から、低消費電力化が要求される用途に最適である。
図8は、図4に示す有機EL素子における反射型偏光子8としてコレステリック液晶層からなる反射型円偏光子を用いた場合の適用例である。この場合、有機EL素子における有機層はせいぜい500nm以下という薄い層であり、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7も200μmかそれ以下(50μm程度までの厚さ)で形成できる。よって、支持基板1であるガラス板を薄くしたり、樹脂フィルムを使用することで、従来の導光板によるバックライトに比べて、薄型軽量化が可能である。
The organic EL element having the above configuration is optimal as a light source for a backlight for a liquid crystal display device because emitted light is obtained as polarized light. It is optimal for applications that require low power consumption due to the light weight, thinness, and battery capacity, such as mobile phones and mobile devices.
FIG. 8 shows an application example in which a reflective circular polarizer made of a cholesteric liquid crystal layer is used as the reflective polarizer 8 in the organic EL element shown in FIG. In this case, the organic layer in the organic EL element is a thin layer of 500 nm or less at most, and the region 7 that causes disturbance in the reflection / refraction angle of light can be formed with 200 μm or less (thickness up to about 50 μm). Therefore, by reducing the thickness of the glass plate as the support substrate 1 or using a resin film, it is possible to reduce the thickness and weight as compared with a conventional backlight using a light guide plate.

図8において、上記構成の有機EL素子により導波光成分が強められて、本質的に全光量が増幅され、その光は光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7により、効率良く取り出される。反射型偏光子8に入射した光の半分は円偏光光として透過し、残り半分は逆の円偏光として反射される。この円偏光光は再度領域7に入り、散乱されることで偏光解消され、自然光として領域7で後方散乱されたり、反射性電極3で反射されて再び反射型偏光子8に入射し、そのうちの半分が円偏光光として透過する。
このプロセスを繰り返すことにより、50%以上の発光光が外部に導かれる。反射型偏光子8を通り抜けた円偏光光は1/4波長板9にて直線偏光に変換され、その振動方向と液晶表示セルの偏光板10の透過軸を一致させることにより、偏光板10での吸収ロスを受けず、そのまま液晶セル11に入射する。
In FIG. 8, the guided light component is strengthened by the organic EL element having the above-described configuration, and the total amount of light is essentially amplified. . Half of the light incident on the reflective polarizer 8 is transmitted as circularly polarized light, and the other half is reflected as opposite circularly polarized light. This circularly polarized light enters the region 7 again and is depolarized by being scattered, and is backscattered as natural light in the region 7 or reflected by the reflective electrode 3 and incident on the reflective polarizer 8 again. Half is transmitted as circularly polarized light.
By repeating this process, 50% or more of emitted light is guided to the outside. The circularly polarized light that has passed through the reflective polarizer 8 is converted into linearly polarized light by the quarter-wave plate 9, and the polarizing direction of the polarizing plate 10 is matched with the vibration direction of the polarizing plate 10 of the liquid crystal display cell. Without being absorbed by the liquid crystal cell 11 and is incident on the liquid crystal cell 11 as it is.

円偏光光を直線偏光光に変換するための1/4波長板は、位相差フィルムとして面位相差は1/4であるが、斜め方向の光に関しては光路長の変化から正確に1/4波長として機能しなくなる。このため、斜め方向の光は、完全に円偏光から直線偏光に変換されないため、一部偏光板で吸収が起こる。
これを改善するには、面内方向には異方性がなく、その面内屈折率より厚さ方向の屈折率が大きい光学補償層(板)を挿入することにより、改善できる。また、使用する1/4波長板自体に厚さ方向の屈折率変化を持たせ、光学補償機能を付加してもよい。
これらの光学補償方法は、たとえば、特開平11−231132号公報などに開示されている。本発明において、これら光学補償方法にはなんら限定はなく、その使用材料などについてもとくに限定はない。
なおまた、本発明における偏光状態や偏光子は、厳密にいうと完全な直線偏光や円偏光ではなく、実際にはそれらから僅かに楕円偏光した状態にあるが、これらを含めて、直線偏光や円偏光と称しており、必ずしも完全な偏光状態になくても、本発明の効果は十分に発揮されるものである。
The quarter wave plate for converting circularly polarized light into linearly polarized light has a surface retardation of 1/4 as a retardation film. However, with respect to light in an oblique direction, it is exactly 1/4 from the change in optical path length. Does not function as a wavelength. For this reason, light in an oblique direction is not completely converted from circularly polarized light to linearly polarized light, and thus absorption occurs in part of the polarizing plate.
In order to improve this, an optical compensation layer (plate) having no anisotropy in the in-plane direction and having a refractive index in the thickness direction larger than the in-plane refractive index can be improved. Further, the quarter wavelength plate itself used may have a refractive index change in the thickness direction, and an optical compensation function may be added.
These optical compensation methods are disclosed in, for example, JP-A-11-231132. In the present invention, these optical compensation methods are not limited in any way, and the materials used are not particularly limited.
In addition, strictly speaking, the polarization state and the polarizer in the present invention are not completely linearly polarized light and circularly polarized light, but are actually slightly elliptically polarized from them. This is referred to as circularly polarized light, and the effect of the present invention is sufficiently exhibited even if it is not necessarily in a completely polarized state.

本発明の有機EL素子において、前記の基本構成となる有機材料、電極材料、層構成や各層の膜厚などには限定はなく、従来技術をそのまま適用できる。
具体的な構成としては、前記した2層型の有機EL素子である陽極/正孔輸送層/電子輸送性発光層/陰極のほか、3層型の有機EL素子である陽極/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/陰極、これらの積層型素子とは異なる陽極/発光層/陰極などの種々の構成を選択することができ、とくに限定はない。
また、陽極界面に正孔注入層や陰極界面に電子注入層を設けたり、再結合効率を高めるための電子ブロック層、正孔ブロック層を挿入した構成としてもよい。基本的には、発光効率がより高くなる構成、材料、形成方法を選択すると、少ない消費電力で強度のEL発光が得られ、本発明の効果をより高められる。
In the organic EL element of the present invention, there is no limitation on the organic material, electrode material, layer configuration, film thickness of each layer, and the like, which are the basic configuration, and the conventional technology can be applied as it is.
Specifically, the anode / hole transport layer / electron transporting light-emitting layer / cathode as well as the above-described two-layer organic EL element, as well as the anode / hole transport layer as a three-layer organic EL element. Various configurations such as: / light emitting layer / electron transport layer / cathode, and anode / light emitting layer / cathode different from these stacked elements can be selected, and there is no particular limitation.
Alternatively, a hole injection layer may be provided at the anode interface or an electron injection layer at the cathode interface, or an electron block layer or a hole block layer may be inserted to increase recombination efficiency. Basically, by selecting a configuration, material, and formation method with higher luminous efficiency, strong EL emission can be obtained with less power consumption, and the effects of the present invention can be further enhanced.

また、本発明の有機EL素子において、陰極電極と陽極電極とのうちの一方が透明電極で、他方が極力反射率の高い反射性電極であるとき、干渉効果がより顕著に現れるため、好ましいが、他方が必ずしも反射性電極である必要はない。
両極がともに透明電極であったり、また反射性電極が半透過性の比較的反射率の低い電極であってもよく、逆に誘電体ミラーなどで構成された極めて反射率の高い電極であってもよい、要は、式(1)を満足していることが肝要である。
Further, in the organic EL device of the present invention, when one of the cathode electrode and the anode electrode is a transparent electrode and the other is a reflective electrode having as high a reflectance as possible, the interference effect appears more prominently. The other is not necessarily a reflective electrode.
Both electrodes may be transparent electrodes, or the reflective electrode may be a semi-transparent electrode with relatively low reflectivity. Conversely, it is an electrode with extremely high reflectivity composed of a dielectric mirror or the like. In short, it is important that the expression (1) is satisfied.

電極材料も、適宜最適なものを選択できる。通常の有機EL素子において、陽極には酸化インジウム錫(ITO)、酸化錫や酸化亜鉛に適宜ドーバントを添加した材料に代表される透明導電膜が用いられ、陰極にはMgとAgをおよそ10:1の原子比で共蒸着したものや、Ca電極、Liを微量ドープしたAl電極などが陰極の低仕事関数化による電子注入効率向上の観点から応用されているが、とくに限定されない。
陽極をITOなどの透明電極とする以外に、陰極として有機層界面から厚さ数nm〜数十nmの透光性を維持できる薄さの金属電極を形成し、その後、ITOを形成するなどして、陰極を透明電極としてもよい。また、陽極と陰極とを上記同様にして透明電極とし、発光を陽極と陰極の両方から取り出す両面取り出し構造としてもよく、その片面または両面に反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成してもよい。
As the electrode material, an optimal material can be selected as appropriate. In a normal organic EL device, indium tin oxide (ITO) is used for the anode, a transparent conductive film typified by a material in which a dopant is added to tin oxide or zinc oxide, and Mg and Ag are about 10: Co-deposited at an atomic ratio of 1, a Ca electrode, an Al electrode doped with a small amount of Li are applied from the viewpoint of improving the electron injection efficiency by lowering the work function of the cathode, but are not particularly limited.
In addition to using a transparent electrode such as ITO as the anode, a thin metal electrode capable of maintaining translucency of several nanometers to several tens of nanometers from the interface of the organic layer is formed as the cathode, and then ITO is formed. Thus, the cathode may be a transparent electrode. Alternatively, the anode and the cathode may be made into a transparent electrode in the same manner as described above, and a double-sided take-out structure in which light emission is taken out from both the anode and the cathode may be formed. Also good.

陰極と陽極の両面側の発光分布が式(1)を満たしている場合が最も好ましいが、いずれか一方が式(1)を満たしておれば、本発明の効果は発揮できる。両面に反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成してもよいし、片面だけに形成してもよく、それぞれ異なる特性のものを貼り合わせてもよい。式(1)を満たさない面に形成してあっても本発明の効果を損なうことはなく、用途に応じて任意に選択できる。
両面取り出し構造とする方法には、アルカリ金属に代表される低仕事関数金属を有機層に混入させITO電極から電子注入を可能とさせる方法(松本、「OPTRONICS」No.2、p.136、2003)、銅フタロシアニンなどの金属錯体材料を電子輸送層とITOの間に挿入する方法(Asuka et al.,Appl.Phy.Lett.,Vol.78,p.3343,2001)などが挙げられる。
The case where the light emission distribution on both sides of the cathode and the anode satisfies the formula (1) is most preferable, but the effect of the present invention can be exhibited if either one satisfies the formula (1). A region in which the reflection / refraction angle is disturbed may be formed on both sides, or may be formed only on one side, or may have different characteristics. Even if it forms in the surface which does not satisfy | fill Formula (1), the effect of this invention is not impaired and it can select arbitrarily according to a use.
As a method for making a double-sided extraction structure, a method in which a low work function metal typified by an alkali metal is mixed in an organic layer and electrons can be injected from an ITO electrode (Matsumoto, “OPTRONICS” No. 2, p. 136, 2003). ), And a method of inserting a metal complex material such as copper phthalocyanine between the electron transport layer and ITO (Asuka et al., Appl. Phys. Lett., Vol. 78, p. 3343, 2001).

本発明において、有機層の材料(有機EL材料)には限定はなく、低分子系と高分子系のいずれも好適に使用できる。つまり、低分子系材料を真空蒸着して形成してもよいし、高分子系材料を塗布法などにより形成してもよく、とくに制限はない。
高分子系の有機EL素子でも、電子移動度や正孔移動度の大小とその素子構成により、式(1)を満足する有機EL素子を作製できるし、どちらかのキャリアをトラップするような部位を導入した分子構造とすることで、再結合発光領域を特定の部位に限定させ、式(2)をも満足させることも可能である。
たとえば、透明電極(陽極)/発光層/反射性電極(陰極)の単層型素子であれば、発光層の電子輸送性を正孔輸送性より大きくすることで、再結合を主に反射電極より離れた陽極側で生じさせることができるため、発光層の膜厚を適宜調整することで、式(1)さらには式(2)を満足させることができる。また、キャリアトラップ性を有する材料としては、たとえば、Matsumuraら(M.Matsumura et al.,Appl.Phy.Lett.,Vol.79,p.4491,2001)が報告しているポリフェニレンビニレン誘導体からなるコポリマーなどがある。
In the present invention, the material of the organic layer (organic EL material) is not limited, and any of a low molecular weight type and a high molecular weight type can be suitably used. That is, a low molecular material may be formed by vacuum deposition, or a high molecular material may be formed by a coating method or the like, and there is no particular limitation.
Even in a polymer organic EL element, an organic EL element satisfying the formula (1) can be produced depending on the size of the electron mobility and hole mobility and the element configuration, and a part that traps either carrier. It is possible to limit the recombination light-emitting region to a specific site by satisfying the formula (2).
For example, in the case of a single-layer element of transparent electrode (anode) / light emitting layer / reflecting electrode (cathode), recombination is mainly performed by reflecting electrode by making the electron transporting property of the light emitting layer larger than the hole transporting property. Since it can be generated on the anode side that is more distant, Formula (1) and Formula (2) can be satisfied by appropriately adjusting the film thickness of the light emitting layer. Examples of the material having carrier trapping properties include polyphenylene vinylene derivatives reported by Matsumura et al. (M. Matsumura et al., Appl. Phys. Lett., Vol. 79, p. 4491, 2001). There are copolymers.

本発明の有機EL素子において、支持基板には、透明性の有無に関わらず、一般的なものが使用できる。ガラス基板を用い、発光を透明電極を介してガラス基板側に取り出す方法のほかに、不透明な金属板を支持基板に用い、支持基板とは逆の方面から光を取り出すよ構成としてもよい。支持基板には、高分子フィルムのような可撓性のある材料を用いてもよいし、支持基板自体に光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成したものであってもよい。また、支持基板と透明電極の間に光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成してもよい。本発明においては、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域上に支持基板があっても、本発明の効果は同様に奏される。   In the organic EL device of the present invention, a general substrate can be used regardless of the presence or absence of transparency. In addition to a method of using a glass substrate and extracting light emission to the glass substrate side through a transparent electrode, an opaque metal plate may be used for the support substrate, and light may be extracted from the opposite direction to the support substrate. For the support substrate, a flexible material such as a polymer film may be used, or the support substrate itself may be formed with a region in which the reflection / refraction angle of light is disturbed. Moreover, you may form the area | region which produces disorder in the reflection and refraction angle of light between a support substrate and a transparent electrode. In the present invention, even if the support substrate is on a region where the reflection / refraction angle of light is disturbed, the effects of the present invention are similarly obtained.

支持基板として高分子フィルムを使用する場合、その具体的な材料としては、ポリエチレンテレフタレート、トリアセチルセルロース、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリエーテルエーテルケトン、ノルボルネン系樹脂などが挙げられる。
支持基板が光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域である偏光散乱性部位よりも出射面側に位置する場合、偏光散乱性部位により得られる直線偏光を維持するため、支持基板には複屈折を示す光学異方性のないものを選択する必要がある。
仮に複屈折があると、偏光散乱性部位から出射する直線偏光と、その光軸、位相差の関係によっては直線偏光が楕円偏光に変換され、液晶表示装置などに適用する場合、偏光板で吸収される成分が増加してしまう場合がある。したがって、この場合の支持基板には、ガラス板、エポキシ樹脂基板、三酢酸セルロースフィルム、ノルボルネン系樹脂フィルムやその他市販の光学異方性のない基板を用いる必要がある。
When a polymer film is used as the support substrate, specific materials include polyethylene terephthalate, triacetylcellulose, polyethylene naphthalate, polyethersulfone, polycarbonate, polyacrylate, polyetheretherketone, norbornene resin, and the like. It is done.
When the support substrate is located on the exit surface side of the polarization scattering site, which is a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle of light, the support substrate has a plurality of layers to maintain the linearly polarized light obtained by the polarization scattering site. It is necessary to select one having no optical anisotropy showing refraction.
If there is birefringence, the linearly polarized light emitted from the polarized light scattering part and the optical axis and phase difference of the linearly polarized light are converted into elliptically polarized light. Component may increase. Therefore, it is necessary to use a glass plate, an epoxy resin substrate, a cellulose triacetate film, a norbornene-based resin film, or other commercially available substrates having no optical anisotropy as the support substrate in this case.

本発明の有機EL素子において、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として偏光散乱性部位を形成する場合、光の取り出し面には偏光維持性のレンズシートや光拡散板、波長カットフィルター、位相差フィルムなどを適宜使用できる。
レンズシートは、出射光(直線偏光)をその偏光度を可及的に維持しつつ光路制御して視認に有利な正面方向への指向性を向上させ、散乱性の出射光の強度ピークを正面方向とすることなどを目的とする。
波長カットフィルターは、励起光源からの直接光をたとえば液晶表示素子などに進入することを防止する目的で用いられ、とくに励起光が紫外線である場合、紫外線による液晶や偏光板の劣化を防止する必要がある。また、不必要な波長の可視光線を排除する目的で用いることもできる。また、本発明では、上記の波長カットフィルターを設けずに、偏光散乱性部位やその他の構成部材に対し、必要により、たとえば紫外線吸収剤などを配合して波長カットの機能をもたせることもできる。
In the organic EL device of the present invention, when a polarized light scattering portion is formed as a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle of light, a polarization maintaining lens sheet, a light diffusion plate, a wavelength cut filter is provided on the light extraction surface. A retardation film or the like can be used as appropriate.
The lens sheet improves the directivity in the front direction, which is advantageous for visual recognition, by controlling the optical path while maintaining the degree of polarization of the emitted light (linearly polarized light) as much as possible. The purpose is to set the direction.
The wavelength cut filter is used for the purpose of preventing the direct light from the excitation light source from entering, for example, a liquid crystal display element. Especially when the excitation light is ultraviolet light, it is necessary to prevent the deterioration of the liquid crystal and the polarizing plate due to the ultraviolet light. There is. It can also be used for the purpose of eliminating visible light having an unnecessary wavelength. Further, in the present invention, without providing the above-described wavelength cut filter, for example, an ultraviolet absorber can be added to the polarized light scattering site and other components to provide a wavelength cut function.

本発明の有機EL素子は、以上説明したような特異な構成をとることにより、これを発光素子として具備する発光効率の高い面光源とこの面光源を具備する表示装置を提供できる。またとくに、上記の有機EL素子における光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として偏光散乱性部位を形成したものや、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として光拡散層やレンズ構造などを形成し、さらに反射型偏光子を設置したものでは、これらを発光素子として具備する発光効率の高い偏光面光源とこの偏光面光源を具備する液晶表示装置などの表示装置を提供できるものである。   The organic EL element of the present invention can provide a surface light source having a high light emission efficiency and a display device including the surface light source by having the specific structure as described above as a light emitting element. In particular, a light scattering layer or a lens is used as a region in which a polarization-scattering part is formed as a region causing disturbance in the reflection / refraction angle of light in the organic EL element, or as a region causing disturbance in the reflection / refraction angle of light. In the case where a structure or the like is formed and a reflective polarizer is installed, a polarization plane light source having high luminous efficiency comprising these as light emitting elements and a display device such as a liquid crystal display comprising the polarization plane light source can be provided. It is.

つぎに、本発明の有機EL素子において、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として光拡散層(光拡散性粘着剤)またはレンズ構造を設けた「実施例1−1〜6」および「比較例1−1〜6」を記載して、本発明を具体的に説明する。   Next, in the organic EL device of the present invention, “Examples 1-1 to 6” and “Comparison” in which a light diffusion layer (light diffusable adhesive) or a lens structure is provided as a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle. Examples 1-1 to 6 "are described to illustrate the present invention.

実施例1−1
<有機EL素子の基本構成の作製>
ガラス基板の片面側に、ITOセラミツクターゲット(In2 3 :SnO2 =90重量%:10重量%)から、DCスパッタリング法にて、厚さ100nmのITO膜を形成し、透明電極(陽極)を形成した。
その後、フォトレジストを用いて、ITOをエッチングすることにより、発光面積が15mm×15mmとなるようにパターンを形成した。超音波洗浄を行ったのち、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。
Example 1-1
<Production of basic structure of organic EL element>
An ITO film having a thickness of 100 nm is formed on one side of a glass substrate from an ITO ceramic target (In 2 O 3 : SnO 2 = 90% by weight: 10% by weight) by a DC sputtering method, and a transparent electrode (anode) Formed.
Thereafter, ITO was etched using a photoresist to form a pattern so that the light emitting area was 15 mm × 15 mm. After ultrasonic cleaning, ozone cleaning was performed using a low-pressure ultraviolet lamp.

つぎに、ITO面上に、真空蒸着法により、有機層を順次形成した。まず、正孔注入層として、式(3)で表されるCuPcを、蒸着速度0.3nm/sで、15nmの厚さに形成した。つぎに、正孔輸送層として、式(4)で表されるα−NPDを、蒸着速度0.3nm/sで、40nmの厚さに形成した。最後に、電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを、蒸着速度0.3nm/sで、140nmの厚さに形成した。   Next, organic layers were sequentially formed on the ITO surface by vacuum deposition. First, as a hole injection layer, CuPc represented by the formula (3) was formed to a thickness of 15 nm at a deposition rate of 0.3 nm / s. Next, α-NPD represented by Formula (4) was formed to a thickness of 40 nm at a deposition rate of 0.3 nm / s as a hole transport layer. Finally, as the electron transporting light emitting layer, Alq represented by the formula (5) was formed to a thickness of 140 nm at a deposition rate of 0.3 nm / s.

その後、Mgを1nm/s、Agを0.1nm/sの蒸着速度にて共蒸着し、厚さ100nmのMgAgを形成後、MgAgの酸化防止の観点から、さらに、その上にAgを50nm形成して、反射性電極(陰極)とした。
真空蒸着装置から取り出したのち、陰極電極側に紫外線硬化性エポキシ樹脂を滴下し、その上にスライドガラスを被せ、十分にエポキシ樹脂が広がった時点で高圧紫外線ランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、素子を封止した。
Thereafter, Mg is co-deposited at a deposition rate of 1 nm / s and Ag is 0.1 nm / s to form MgAg with a thickness of 100 nm, and from the viewpoint of preventing oxidation of MgAg, 50 nm of Ag is further formed thereon. Thus, a reflective electrode (cathode) was obtained.
After taking out from the vacuum deposition device, drop the ultraviolet curable epoxy resin on the cathode electrode side, cover it with a slide glass, and when the epoxy resin spreads sufficiently, cure the epoxy resin using a high pressure ultraviolet lamp, The element was sealed.

Figure 0004350996
Figure 0004350996

このように作製した反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子について、15Vの電圧を印加したところ、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流が通じ、発光が観測された。
図10に示すように、市販の輝度計(トプコン社製の品名「BM9」)を用い、θ方向の素子の輝度を、0度〜80度方向まで、10度おきに測定したところ、表1−1に示す結果となった。また、φ方向に測定方向を変えて、輝度の角度依存性を測定したところ、ほぼ全方向で輝度値は同じであった。
よって、φ方向に関しては、発光は均一に分布しているものと仮定し、80度方向までの空間に出射する単位面積当たりの光束量(lm/m2 )を、数値的に積分して算出した。この結果も合わせて、表1−1に示した。
When a voltage of 15 V was applied to the organic EL element before forming the region in which the reflection / refraction angle was disturbed thus produced, current was passed through the element at a current density of 10.5 mA / cm 2 , and light emission occurred. Was observed.
As shown in FIG. 10, using a commercially available luminance meter (product name “BM9” manufactured by Topcon Co., Ltd.), the luminance of the element in the θ direction was measured every 10 degrees from 0 degrees to 80 degrees. The result shown in -1. Moreover, when the measurement angle was changed in the φ direction and the angle dependency of the luminance was measured, the luminance value was almost the same in all directions.
Therefore, in the φ direction, it is assumed that the light emission is uniformly distributed, and the amount of luminous flux per unit area (lm / m 2 ) emitted to the space up to the 80 ° direction is calculated by numerical integration. did. The results are also shown in Table 1-1.

表1−1のように、上記の有機EL素子は、本発明の式(1)の関係を十分に満たすものであった。また、この素子において、正孔と電子の再結合は、ほぼα−NPDとAlqの界面で起こる。よって、本発明にいう正孔と電子の再結合発光領域の中心部と反射性電極との距離dはおよそ140nmであった。
また、励起光源に発光波長が365nmのブラックライトを用い、ガラス基板上に蒸着したAlq薄膜に照射した際の蛍光スペクトルのピーク波長λはおよそ530nmであった。また、分光エリプソメータを用いて測定したAlq薄膜の屈折率nはおよそ1.67であった。よって、上記の有機EL素子は、本発明の式(2)の関係も満足するものであった。
As shown in Table 1-1, the organic EL element sufficiently satisfies the relationship of the formula (1) of the present invention. In this element, the recombination of holes and electrons occurs at the interface between α-NPD and Alq. Therefore, the distance d between the central portion of the hole-electron recombination light-emitting region and the reflective electrode in the present invention was about 140 nm.
The peak wavelength λ of the fluorescence spectrum when the Alq thin film deposited on the glass substrate was irradiated with black light having an emission wavelength of 365 nm as the excitation light source was about 530 nm. The refractive index n of the Alq thin film measured with a spectroscopic ellipsometer was about 1.67. Therefore, said organic EL element was also satisfying the relationship of Formula (2) of this invention.

<反射・屈折角に乱れを生じさせる領域の形成>
トルエン50gに、屈折率1.43、粒子径4μmのシリコーン粒子25gを加え、よく撹拌した。また、屈折率が1.47であるアクリル系粘着剤をトルエンに加えて溶解させた。この溶液を、粘着剤に対するシリコーン濃度が25重量%になるように、上記のシリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらに粘着剤のトルエンに対する濃度が25重量%になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。
アプリケータを用い、セパレーター上に上記調整した溶液を塗布し、乾燥させることにより、厚さ20μmの光拡散性粘着剤を作製した。
<Formation of regions that cause disturbance in reflection and refraction angles>
To 50 g of toluene, 25 g of silicone particles having a refractive index of 1.43 and a particle diameter of 4 μm were added and stirred well. An acrylic pressure-sensitive adhesive having a refractive index of 1.47 was added to toluene and dissolved. This solution is added to the toluene solution in which the silicone particles are dispersed so that the silicone concentration with respect to the adhesive is 25% by weight, and the concentration is adjusted so that the concentration of the adhesive with respect to toluene is 25% by weight. And stirred well.
Using the applicator, the prepared solution was applied onto the separator and dried to prepare a 20 μm thick light-diffusing adhesive.

つぎに、前記のように作製した有機EL素子のガラス基板表面上に、上記の光拡散性粘着剤を10枚重ねて貼り合わせ、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。その後、この素子に前記同様にして、15Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の輝度を、0度〜80度の範囲で測定した。この結果を、表1−1に合わせて示した。また、単位面積当たりの光束量についても、前記同様に算出して、表1−1に示した。 Next, on the glass substrate surface of the organic EL element produced as described above, 10 pieces of the above light diffusive pressure-sensitive adhesives were stacked and bonded together to form a light diffusion layer having a thickness of about 200 μm. Thereafter, in the same manner as described above, a voltage of 15 V was applied to the device, and the luminance when a current was passed through the device at a current density of 10.5 mA / cm 2 was measured in the range of 0 to 80 degrees. The results are shown in Table 1-1. Further, the amount of light flux per unit area was calculated in the same manner as described above and shown in Table 1-1.

表1−1
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 126 │ 392 │
│ 10° │ 138 │ 382 │
│ 20° │ 154 │ 382 │
│ 30° │ 181 │ 424 │
│ 40° │ 225 │ 445 │
│ 50° │ 272 │ 466 │
│ 60° │ 307 │ 509 │
│ 70° │ 386 │ 487 │
│ 80° │ 339 │ 466 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 761(lm/m2 )│1374(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
Table 1-1
┌──────┬───────────────────────┐
│ Angularity │ Luminance value (cd / m 2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ Before light diffusion layer formation │ After light diffusion layer formation │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0 ° │ 126 │ 392 │
│ 10 ° │ 138 │ 382 │
│ 20 ° │ 154 │ 382 │
│ 30 ° │ 181 │ 424 │
│ 40 ° │ 225 │ 445 │
│ 50 ° │ 272 │ 466 │
│ 60 ° │ 307 │ 509 │
│ 70 ° │ 386 │ 487 │
│ 80 ° │ 339 │ 466 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ Total light quantity │ 761 (lm / m 2 ) | 1374 (lm / m 2 ) |
└──────┴───────────┴───────────┘

実施例1−2
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを120nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、基本構成としての有機EL素子と、これに光散乱層を形成した有機EL素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機EL素子に13.1Vの電圧を印加し、同様に10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。これらの結果を表1−2に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足し、またAlq層120nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足するものであった。
Example 1-2
An organic EL element as a basic structure, and light scattering thereto, as in Example 1-1, except that Alq represented by the formula (5) was formed to a thickness of 120 nm as the electron-transporting light-emitting layer. The organic EL element in which the layer was formed was produced.
A voltage of 13.1 V was applied to the organic EL element before and after the formation of the light diffusion layer, and a current was passed through the element at a current density of 10.5 mA / cm 2 in the same manner as in Example 1-1. evaluated. These results are shown in Table 1-2. The luminance distribution in the θ direction before forming the light diffusing layer satisfies the relationship of the formula (1) of the present invention, and the value of the Alq layer 120 nm also satisfies the relationship of the formula (2) of the present invention. It was a thing.

表1−2
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 166 │ 426 │
│ 10° │ 171 │ 431 │
│ 20° │ 176 │ 450 │
│ 30° │ 205 │ 460 │
│ 40° │ 245 │ 465 │
│ 50° │ 284 │ 484 │
│ 60° │ 313 │ 499 │
│ 70° │ 362 │ 484 │
│ 80° │ 342 │ 377 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 798(lm/m2 )│1432(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
Table 1-2
┌──────┬───────────────────────┐
│ Angularity │ Luminance value (cd / m 2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ Before light diffusion layer formation │ After light diffusion layer formation │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0 ° │ 166 │ 426 │
│ 10 ° │ 171 │ 431 │
│ 20 ° │ 176 │ 450 │
│ 30 ° │ 205 │ 460 │
│ 40 ° │ 245 │ 465 │
│ 50 ° │ 284 │ 484 │
│ 60 ° │ 313 │ 499 │
│ 70 ° │ 362 │ 484 │
│ 80 ° │ 342 │ 377 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ total amount │ 798 (lm / m 2) │1432 (lm / m 2) │
└──────┴───────────┴───────────┘

比較例1−1
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを60nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、基本構成としての有機EL素子と、これに光散乱層を形成した有機EL素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機EL素子に8.2Vの電圧を印加し、同様に10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。これらの結果を表1−3に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足せず、またAlq層60nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足しないものであった。
Comparative Example 1-1
An organic EL element as a basic structure, and light scattering in the same manner as in Example 1-1, except that Alq represented by formula (5) was formed to a thickness of 60 nm as the electron-transporting light-emitting layer. An organic EL element having a layer was produced.
A voltage of 8.2 V was applied to the organic EL element before and after the formation of the light diffusion layer, and a current was passed through the element at a current density of 10.5 mA / cm 2 in the same manner to emit light. evaluated. These results are shown in Table 1-3. The luminance distribution in the θ direction before forming the light diffusion layer does not satisfy the relationship of the formula (1) of the present invention, and the value of the Alq layer of 60 nm also satisfies the relationship of the formula (2) of the present invention. It was not something.

表1−3
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 323 │ 384 │
│ 10° │ 323 │ 384 │
│ 20° │ 319 │ 384 │
│ 30° │ 315 │ 384 │
│ 40° │ 302 │ 360 │
│ 50° │ 286 │ 336 │
│ 60° │ 269 │ 312 │
│ 70° │ 244 │ 265 │
│ 80° │ 202 │ 143 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 884(lm/m2 )│1034(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
Table 1-3
┌──────┬───────────────────────┐
│ Angularity │ Luminance value (cd / m 2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ Before light diffusion layer formation │ After light diffusion layer formation │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0 ° │ 323 │ 384 │
│ 10 ° │ 323 │ 384 │
│ 20 ° │ 319 │ 384 │
│ 30 ° │ 315 │ 384 │
│ 40 ° │ 302 │ 360 │
│ 50 ° │ 286 │ 336 │
│ 60 ° │ 269 │ 312 │
│ 70 ° │ 244 │ 265 │
│ 80 ° │ 202 │ 143 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ Total light quantity │ 884 (lm / m 2 ) │1034 (lm / m 2 ) │
└──────┴───────────┴───────────┘

比較例1−2
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを25nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、基本構成としての有機EL素子と、これに光散乱層を形成した有機EL素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機EL素子に6.1Vの電圧を印加し、同様に10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。これらの結果を表1−4に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足せず、またAlq層25nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足しないものであった。
Comparative Example 1-2
An organic EL element as a basic structure, and light scattering in the same manner as in Example 1-1, except that Alq represented by formula (5) was formed to a thickness of 25 nm as the electron-transporting light-emitting layer. An organic EL element having a layer was produced.
A voltage of 6.1 V was applied to the organic EL device before and after the formation of the light diffusion layer, and a current was passed through the device at a current density of 10.5 mA / cm 2 to cause the device to emit light, as in Example 1-1. evaluated. These results are shown in Table 1-4. The luminance distribution in the θ direction before forming the light diffusion layer does not satisfy the relationship of the formula (1) of the present invention, and the value of the Alq layer 25 nm also satisfies the relationship of the formula (2) of the present invention. It was not something.

表1−4
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 123 │ 138 │
│ 10° │ 123 │ 138 │
│ 20° │ 118 │ 138 │
│ 30° │ 114 │ 138 │
│ 40° │ 107 │ 137 │
│ 50° │ 106 │ 135 │
│ 60° │ 102 │ 126 │
│ 70° │ 95 │ 116 │
│ 80° │ 82 │ 95 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 328(lm/m2 )│ 402(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
Table 1-4
┌──────┬───────────────────────┐
│ Angularity │ Luminance value (cd / m 2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ Before light diffusion layer formation │ After light diffusion layer formation │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0 ° │ 123 │ 138 │
│ 10 ° │ 123 │ 138 │
│ 20 ° │ 118 │ 138 │
│ 30 ° │ 114 │ 138 │
│ 40 ° │ 107 │ 137 │
│ 50 ° │ 106 │ 135 │
│ 60 ° │ 102 │ 126 │
│ 70 ° │ 95 │ 116 │
│ 80 ° │ 82 │ 95 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ Total light quantity │ 328 (lm / m 2 ) │ 402 (lm / m 2 ) │
└──────┴───────────┴───────────┘

比較例1−3
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを180nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、基本構成としての有機EL素子と、これに光散乱層を形成した有機EL素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機EL素子に17.3Vの電圧を印加し、同様に10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1と同様に評価した。これらの結果を表1−5に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足せず、またAlq層180nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足しないものであった。
Comparative Example 1-3
An organic EL element as a basic structure, and light scattering in the same manner as in Example 1-1, except that Alq represented by Formula (5) was formed to a thickness of 180 nm as the electron-transporting light-emitting layer. The organic EL element in which the layer was formed was produced.
A voltage of 17.3 V was applied to the organic EL device before and after the formation of the light diffusion layer, and a current was passed through the device at a current density of 10.5 mA / cm 2 to cause the device to emit light. Evaluation was performed in the same manner as in Example 1. . These results are shown in Table 1-5. The luminance distribution in the θ direction before forming the light diffusion layer does not satisfy the relationship of the formula (1) of the present invention, and the value of the Alq layer of 180 nm also satisfies the relationship of the formula (2) of the present invention. It was not something.

表1−5
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 154 │ 243 │
│ 10° │ 148 │ 240 │
│ 20° │ 134 │ 238 │
│ 30° │ 116 │ 252 │
│ 40° │ 101 │ 267 │
│ 50° │ 92 │ 267 │
│ 60° │ 95 │ 264 │
│ 70° │ 89 │ 243 │
│ 80° │ 80 │ 157 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 323(lm/m2 )│ 773(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
Table 1-5
┌──────┬───────────────────────┐
│ Angularity │ Luminance value (cd / m 2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ Before light diffusion layer formation │ After light diffusion layer formation │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0 ° │ 154 │ 243 │
│ 10 ° │ 148 │ 240 │
│ 20 ° │ 134 │ 238 │
│ 30 ° │ 116 │ 252 │
│ 40 ° │ 101 │ 267 │
│ 50 ° │ 92 │ 267 │
│ 60 ° │ 95 │ 264 │
│ 70 ° │ 89 │ 243 │
│ 80 ° │ 80 │ 157 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ Total light quantity │ 323 (lm / m 2 ) │ 773 (lm / m 2 ) │
└──────┴───────────┴───────────┘

比較例1−4
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを220nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、基本構成としての有機EL素子と、これに光散乱層を形成した有機EL素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機EL素子に21.2Vの電圧を印加し、同様に10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。これらの結果を表1−6に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足せず、またAlq層220nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足しないものであった。
Comparative Example 1-4
An organic EL element as a basic structure, and light scattering thereto, as in Example 1-1, except that Alq represented by the formula (5) was formed to a thickness of 220 nm as the electron-transporting light-emitting layer. An organic EL element having a layer was produced.
A voltage of 21.2 V was applied to the organic EL device before and after the formation of the light diffusion layer, and a current was passed through the device at a current density of 10.5 mA / cm 2 to cause the device to emit light, as in Example 1-1. evaluated. These results are shown in Table 1-6. The luminance distribution in the θ direction before forming the light diffusion layer does not satisfy the relationship of the formula (1) of the present invention, and the value of the Alq layer 220 nm also satisfies the relationship of the formula (2) of the present invention. It was not something.

表1−6
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 363 │ 363 │
│ 10° │ 354 │ 367 │
│ 20° │ 358 │ 354 │
│ 30° │ 341 │ 341 │
│ 40° │ 311 │ 320 │
│ 50° │ 272 │ 332 │
│ 60° │ 225 │ 302 │
│ 70° │ 177 │ 263 │
│ 80° │ 160 │ 207 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 863(lm/m2 )│ 975(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
Table 1-6
┌──────┬───────────────────────┐
│ Angularity │ Luminance value (cd / m 2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ Before light diffusion layer formation │ After light diffusion layer formation │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0 ° │ 363 │ 363 │
│ 10 ° │ 354 │ 367 │
│ 20 ° │ 358 │ 354 │
│ 30 ° │ 341 │ 341 │
│ 40 ° │ 311 │ 320 │
│ 50 ° │ 272 │ 332 │
│ 60 ° │ 225 │ 302 │
│ 70 ° │ 177 │ 263 │
│ 80 ° │ 160 │ 207 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ Total amount of light │ 863 (lm / m 2 ) 975 (lm / m 2 ) |
└──────┴───────────┴───────────┘

上記の実施例1−1,2の結果を、表1−7にまとめて示した。
表1−7
┌─────────────┬────────┬────────┐
│ │ 実施例1−1 │ 実施例1−2 │
├─────────────┼────────┼────────┤
│Alq層の膜厚 (nm)│ 140 │ 120 │
├─────────────┼────────┼────────┤
│正面輝度 (cd/m2 )│ │ │
│ 光拡散層形成前 │ 126 │ 166 │
│ 光拡散層形成後 │ 392 │ 426 │
│ 輝度増加度 │ 3.11 │ 2.56 │
├─────────────┼────────┼────────┤
│全光束量 (lm/m2 )│ │ │
│ 光拡散層形成前 │ 761 │ 798 │
│ 光拡散層形成後 │ 1374 │ 1432 │
│ 光量増加度 │ 1.81 │ 1.79 │
└─────────────┴────────┴────────┘
The results of Examples 1-1 and 2 are summarized in Table 1-7.
Table 1-7
┌─────────────┬────────┬┬────────┐
│ │ Example 1-1 │ Example 1-2 │
├─────────────┼────────┼┼────────┤
│Alq layer thickness (nm) │ 140 │ 120 │
├─────────────┼────────┼┼────────┤
│Front brightness (cd / m 2 ) │ │ │
│ Before light diffusion layer formation │ 126 │ 166 │
│ After light diffusion layer formation │ 392 │ 426 │
│ Increase in brightness │ 3.11 │ 2.56 │
├─────────────┼────────┼┼────────┤
│Total luminous flux (lm / m 2 ) │ │ │
│ Before light diffusion layer formation │ 761 │ 798 │
│ After light diffusion layer formation │ 1374 │ 1432 │
│ Increasing light intensity │ 1.81 │ 1.79 │
└─────────────┴────────┴┴────────┘

また、上記の比較例1−1〜4の結果を、表1−8にまとめて示した。
表1−8
┌────────────┬─────┬─────┬─────┬─────┐
│ │比較例 1-1│比較例 1-2│比較例 1-3│比較例 1-4│
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│Alq層の膜厚 (nm)│ 60 │ 25 │ 180 │ 220 │
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│正面輝度 (cd/m2 )│ │ │ │ │
│ 光拡散層形成前 │ 323│ 123│ 154│ 363│
│ 光拡散層形成後 │ 384│ 138│ 243│ 363│
│ 輝度増加度 │ 1.19│ 1.13│ 1.58│ 1.00│
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│全光束量 (lm/m2 )│ │ │ │ │
│ 光拡散層形成前 │ 884│ 328│ 323│ 863│
│ 光拡散層形成後 │ 1034│ 402│ 773│ 975│
│ 光量増加度 │ 1.17│ 1.23│ 2.39│ 1.13│
└────────────┴─────┴─────┴─────┴─────┘
Moreover, the result of said Comparative Examples 1-1-4 was put together in Table 1-8, and was shown.
Table 1-8
┌────────────┬─────┬─────┬─────┬─────┐
│ │Comparative Example 1-1│Comparative Example 1-2│Comparative Example 1-3│Comparative Example 1-4│
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│Alq layer thickness (nm) │ 60 │ 25 │ 180 │ 220 │
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│Front brightness (cd / m 2 ) │ │ │ │ │
│ Before light diffusion layer formation │ 323 │ 123 │ 154 │ 363 │
│ After light diffusion layer formation │ 384 │ 138 │ 243 │ 363 │
│ Brightness increase │ 1.19│ 1.13│ 1.58│ 1.00│
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│Total luminous flux (lm / m 2 ) │ │ │ │ │
│ Before light diffusion layer formation │ 884│ 328│ 323│ 863│
│ After light diffusion layer formation │ 1034 │ 402 │ 773 │ 975 │
│ Increasing light quantity │ 1.17│ 1.23│ 2.39│ 1.13│
└────────────┴─────┴─────┴─────┴─────┘

上記の結果から明らかなように、本発明の実施例1−1,2の有機EL素子は、光拡散層を形成する前は、輝度、全光束量とも大きな値は得られていないが、光拡散層を形成したのちは、正面輝度、全光束量ともに大きく輝度が増加しており、同一の素子電流を流して比較すると、比較例1−1〜4のどの有機EL素子よりも、最終的に高効率な有機EL素子が得られることがわかる。   As is clear from the above results, the organic EL elements of Examples 1-1 and 2 of the present invention did not obtain large values of luminance and total luminous flux before forming the light diffusion layer. After the diffusion layer is formed, both the front luminance and the total luminous flux amount are greatly increased, and the final luminance is higher than that of any of the organic EL elements of Comparative Examples 1-1 to 4 when compared with the same element current. It can be seen that a highly efficient organic EL element can be obtained.

実施例1−3
トルエン10gに、屈折率1.43、粒子径4μmのシリコーン粒子1.5gを加え、よく撹拌した。また、ポリメチルメタクリレート(PMMA)樹脂を、濃度が20重量%となるように、トルエンに加えて溶解させた。この溶液を、PMMAに対するシリコーン濃度が15重量%になるように、上記のシリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらにPMMAのトルエンに対する濃度が20重量%になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。
その後、ガラス基板上に、PMMA層の厚みが約200μmとなるように、アプリケータを用いてコーティングして、光拡散層を形成した。
Example 1-3
To 10 g of toluene, 1.5 g of silicone particles having a refractive index of 1.43 and a particle diameter of 4 μm was added and stirred well. In addition, polymethyl methacrylate (PMMA) resin was dissolved in toluene so that the concentration was 20% by weight. This solution was added to the toluene solution in which the silicone particles were dispersed so that the silicone concentration with respect to PMMA was 15% by weight, and the concentration was adjusted so that the concentration of PMMA with respect to toluene was 20% by weight, Stir well.
Then, it coated using the applicator so that the thickness of a PMMA layer might be set to about 200 micrometers on the glass substrate, and the light-diffusion layer was formed.

上記のガラス基板の光拡散層に、Siターゲットを用い、アルゴンガスと酸素ガスの混合ガス雰囲気にて反応性スパッタ法を用い、厚さ50nmのSiO2 を形成した。その後、さらにその面上に、実施例1−1と同様の方法で、厚さが100nmのITO膜を形成して、透明電極(陽極)とした。
その後、フォトレジストを用いて、ITOをエッチングすることにより、発光面積が15mm×15mmとなるようにパターンを形成した。超音波洗浄を行ったのち、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。
A Si target was used for the light diffusion layer of the glass substrate, and a reactive sputtering method was used in a mixed gas atmosphere of argon gas and oxygen gas to form SiO 2 having a thickness of 50 nm. Thereafter, an ITO film having a thickness of 100 nm was further formed on the surface in the same manner as in Example 1-1 to obtain a transparent electrode (anode).
Thereafter, ITO was etched using a photoresist to form a pattern so that the light emitting area was 15 mm × 15 mm. After ultrasonic cleaning, ozone cleaning was performed using a low-pressure ultraviolet lamp.

つぎに、ITO面上に、真空蒸着法により、有機層を順次形成した。まず、正孔注入層として、前記の式(3)で表されるCuPcを、蒸着速度0.3nm/sで、15nmの厚さに形成した。つぎに、正孔輸送層として、前記の式(4)で表されるα−NPDを、蒸着速度0.3nm/sで、40nmの厚さに形成した。最後に、電子輸送性発光層として、前記の式(5)で表されるAlqを、蒸着速度0.3nm/sで、140nmの厚さに形成した。   Next, organic layers were sequentially formed on the ITO surface by vacuum deposition. First, as a hole injection layer, CuPc represented by the above formula (3) was formed to a thickness of 15 nm at a deposition rate of 0.3 nm / s. Next, α-NPD represented by the above formula (4) was formed to a thickness of 40 nm at a deposition rate of 0.3 nm / s as a hole transport layer. Finally, as the electron transporting light emitting layer, Alq represented by the above formula (5) was formed to a thickness of 140 nm at a deposition rate of 0.3 nm / s.

その後、Mgを1nm/s、Agを0.1nm/sの蒸着速度にて共蒸着し、厚さ100nmのMgAgを形成後、MgAgの酸化防止の観点から、さらに、その上にAgを50nm形成して、反射性電極(陰極)とした。
真空蒸着装置から取り出したのち、陰極電極側に紫外線硬化性エポキシ樹脂を滴下し、その上にスライドガラスを被せ、十分にエポキシ樹脂が広がった時点で高圧紫外線ランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、素子を封止した。
Thereafter, Mg is co-deposited at a deposition rate of 1 nm / s and Ag is 0.1 nm / s to form MgAg with a thickness of 100 nm, and from the viewpoint of preventing oxidation of MgAg, 50 nm of Ag is further formed thereon. Thus, a reflective electrode (cathode) was obtained.
After taking out from the vacuum deposition device, drop the ultraviolet curable epoxy resin on the cathode electrode side, cover it with a slide glass, and when the epoxy resin spreads sufficiently, cure the epoxy resin using a high pressure ultraviolet lamp, The element was sealed.

このように作製した有機EL素子について、15Vの電圧を印加したところ、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流が通じ、発光が観測された.この際の正面輝度は418(cd/m2 )、全光束量は1492(lm/m2 )であった。この結果から、光拡散層を形成する前のθ方向の角度分布が式(1)の関係を満たし、また素子構成自体が式(2)の関係を満たすようにすることにより、これに反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を設けることにより、本発明の効果が十分に発揮できるものであることが確認された。 When a voltage of 15 V was applied to the organic EL device thus fabricated, current was passed through the device at a current density of 10.5 mA / cm 2 and light emission was observed. The front luminance at this time was 418 (cd / m 2 ), and the total luminous flux was 1492 (lm / m 2 ). From this result, the angle distribution in the θ direction before forming the light diffusion layer satisfies the relationship of the formula (1), and the element configuration itself satisfies the relationship of the formula (2). It was confirmed that the effect of the present invention can be sufficiently exhibited by providing a region that causes a disturbance in the refraction angle.

実施例1−4
実施例1−1において、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、光拡散性粘着剤を用いる代わりに、三角錐が多数配置されたコーナーキューブレンズシートを使用し、これを透明粘着剤を介して有機EL素子のガラス基板表面に貼り合せるようにした以外は、実施例1−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
Example 1-4
In Example 1-1, instead of using a light diffusive adhesive, a corner cube lens sheet in which a large number of triangular pyramids are arranged is used as a region in which the reflection / refraction angle is disturbed. An organic EL element was produced in the same manner as in Example 1-1 except that the organic EL element was bonded to the surface of the glass substrate of the organic EL element.

比較例1−5
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを60nmの厚さに形成した以外は、実施例1−4と同様にして、有機EL素子を作製した。
Comparative Example 1-5
An organic EL device was produced in the same manner as in Example 1-4 except that Alq represented by the formula (5) was formed to a thickness of 60 nm as the electron-transporting light-emitting layer.

上記の実施例1−4および比較例1−5の有機EL素子について、前記と同様にして、全光束量を求めたところ、実施例1−4の有機EL素子は1792(lm/m2 )、比較例1−5の有機EL素子は1308(lm/m2 )となり、本発明の有機El素子とすることにより、発光効率が高められることが確認された。 For the organic EL elements of Examples 1-4 and Comparative Examples 1-5, the total luminous flux was determined in the same manner as described above. The organic EL element of Example 1-4 was 1792 (lm / m 2 ). The organic EL device of Comparative Example 1-5 was 1308 (lm / m 2 ), and it was confirmed that the luminous efficiency was increased by using the organic EL device of the present invention.

実施例1−5
実施例1−1と同様に、ガラス基板の片面にITO膜を形成し、超音波洗浄、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。
つぎに、ITO面上に、式(6)で表されるPEDOT/PSS溶液(Bayer社製の「BAYTRON P AI 4083」)を、4,000rpmの回転数でスピンコートし、正孔注入層として30nmの厚さに形成した。その後、120℃で2時間乾燥させたのち、文献(森他、「応用物理」第61巻、10号、p.1044、1992)を参考にして、つぎのように、有機EL層を形成した。
Example 1-5
In the same manner as in Example 1-1, an ITO film was formed on one surface of a glass substrate, and ozone cleaning was performed using ultrasonic cleaning and a low-pressure ultraviolet lamp.
Next, a PEDOT / PSS solution represented by the formula (6) (“BAYTRON P AI 4083” manufactured by Bayer) is spin-coated on the ITO surface at a rotational speed of 4,000 rpm to form a hole injection layer. The film was formed to a thickness of 30 nm. Thereafter, after drying at 120 ° C. for 2 hours, an organic EL layer was formed as follows with reference to the literature (Mori et al., “Applied Physics” Vol. 61, No. 10, p. 1044, 1992). .

まず、溶媒としての1,1,2,2−テトラクロロエタン9.88gに、式(7)で表されるPVKを正孔輸送性マトリックスポリマーとして0.12g、式(8)で表されるBNDを電子輸送性材料として0.0514g、式(9)で表されるクマリン6を発光材料として0.0006g添加し、よく溶解混合することにより、塗工液を調製した。つぎに、この塗工液を、前記の正孔注入層の上に、750rpmの回転数でスピンコートし、厚さが150nmの有機EL層を形成した。
その後、70℃で1時間乾燥したのち、実施例1−1と同様に、真空蒸着装置にてMgAg/Ag電極を形成し、真空蒸着装置から取り出したのち、素子を封止した。電極蒸着時のマスクにより、発光面積は15mm×15mmとなるようにした。
First, 9.88 g of 1,1,2,2-tetrachloroethane as a solvent, 0.12 g of PVK represented by the formula (7) as a hole transporting matrix polymer, and BND represented by the formula (8) Was added as an electron transporting material, and 0.056 g of coumarin 6 represented by the formula (9) was added as a light emitting material, followed by dissolution and mixing to prepare a coating solution. Next, this coating solution was spin-coated on the hole injection layer at a rotational speed of 750 rpm to form an organic EL layer having a thickness of 150 nm.
Then, after drying at 70 degreeC for 1 hour, similarly to Example 1-1, the MgAg / Ag electrode was formed with the vacuum evaporation system, and after taking out from the vacuum evaporation system, the element was sealed. The light emission area was set to 15 mm × 15 mm by a mask used for electrode deposition.

Figure 0004350996
Figure 0004350996

このように作製した反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子について、21Vの電圧を印加したところ、20mA/cm2 の電流密度で素子に電流が通じ、クマリン6からの緑色発光が観測された。この際の輝度を、実施例1−1と同様に、0度〜80度方向まで、10度おきに測定した。また、単位面積あたりの光束量についても、実施例1−1と同様に、算出した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板表面上に、実施例1と同じ光拡散性粘着剤を、10枚貼り合わせて、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。その後、この素子に上記と同様に21Vの電圧を印加して、20mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の輝度を測定した。また、単位面積あたりの光束量を算出した。
これらの結果は、表1−9に示されるとおりであった。
When the voltage of 21 V was applied to the organic EL element before forming the region in which the reflection / refraction angle was disturbed, the current was passed through the element at a current density of 20 mA / cm 2. Green emission was observed. The luminance at this time was measured every 10 degrees from 0 degrees to 80 degrees in the same manner as in Example 1-1. The amount of light flux per unit area was also calculated in the same manner as in Example 1-1.
Next, 10 sheets of the same light diffusive adhesive as in Example 1 were bonded to the surface of the glass substrate of the organic EL element as the basic structure to form a light diffusion layer having a thickness of about 200 μm. Thereafter, a voltage of 21 V was applied to the device in the same manner as described above, and the luminance when a current was passed through the device at a current density of 20 mA / cm 2 was measured. Further, the amount of light flux per unit area was calculated.
These results were as shown in Table 1-9.

表1−9
┌─────┬──────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├──────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├─────┼──────────┼───────────┤
│ 0°│ 183 │ 351 │
│ 10°│ 183 │ 351 │
│ 20°│ 183 │ 351 │
│ 30°│ 189 │ 347 │
│ 40°│ 196 │ 344 │
│ 50°│ 215 │ 330 │
│ 60°│ 227 │ 315 │
│ 70°│ 233 │ 287 │
│ 80°│ 202 │ 222 │
├─────┼──────────┼───────────┤
│ 全光量 │628(lm/m2 )│1002(lm/m2 )│
└─────┴──────────┴───────────┘
Table 1-9
┌─────┬──────────────────────┐
│ Angularity │ Luminance value (cd / m 2 ) │
│ ├──────────┬───────────┤
│ │ Before light diffusion layer formation │ After light diffusion layer formation │
├─────┼──────────┼───────────┤
│ 0 ° │ 183 │ 351 │
│ 10 ° │ 183 │ 351 │
│ 20 ° │ 183 │ 351 │
│ 30 ° │ 189 │ 347 │
│ 40 ° │ 196 │ 344 │
│ 50 ° │ 215 │ 330 │
│ 60 ° │ 227 │ 315 │
│ 70 ° │ 233 │ 287 │
│ 80 ° │ 202 │ 222 │
├─────┼──────────┼───────────┤
│ total light │628 (lm / m 2) │1002 (lm / m 2) │
└─────┴──────────┴───────────┘

比較例1−6
有機EL層形成時の回転数を2,500ppmとし、厚さを75nmとした以外は、実施例1−5と同様にして、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子と、これに光拡散層を形成した有機EL素子を作製した。
この光散乱層の形成前後の有機EL素子について、12.7Vの電圧を印加し、同様に20mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−5と同様に評価した。これらの結果は、表1−10に示されるとおりであった。
Comparative Example 1-6
Organic EL before forming a region that causes a disorder in the reflection / refraction angle in the same manner as in Example 1-5, except that the rotation speed when forming the organic EL layer was 2500 ppm and the thickness was 75 nm. The element and the organic EL element which formed the light-diffusion layer in this were produced.
For the organic EL device before and after the formation of the light scattering layer, a voltage of 12.7 V was applied, and the device was caused to emit light by passing a current at a current density of 20 mA / cm 2 , and evaluated in the same manner as in Example 1-5. did. These results were as shown in Table 1-10.

表1−10
┌─────┬─────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├──────────┬──────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├─────┼──────────┼──────────┤
│ 0°│ 236 │ 291 │
│ 10°│ 236 │ 291 │
│ 20°│ 236 │ 289 │
│ 30°│ 233 │ 288 │
│ 40°│ 230 │ 286 │
│ 50°│ 227 │ 284 │
│ 60°│ 217 │ 263 │
│ 70°│ 205 │ 229 │
│ 80°│ 174 │ 180 │
├─────┼──────────┼──────────┤
│ 全光量 │658(lm/m2 )│833(lm/m2 )│
└─────┴──────────┴──────────┘
Table 1-10
┌─────┬─────────────────────┐
│ Angularity │ Luminance value (cd / m 2 ) │
│ ├──────────┬──────────┤
│ │ Before light diffusion layer formation │ After light diffusion layer formation │
├─────┼──────────┼───────────┤
│ 0 ° │ 236 │ 291 │
│ 10 ° │ 236 │ 291 │
│ 20 ° │ 236 │ 289 │
│ 30 ° │ 233 │ 288 │
│ 40 ° │ 230 │ 286 │
│ 50 ° │ 227 │ 284 │
│ 60 ° │ 217 │ 263 │
│ 70 ° │ 205 │ 229 │
│ 80 ° │ 174 │ 180 │
├─────┼──────────┼───────────┤
│ Total amount of light │658 (lm / m 2 ) │833 (lm / m 2 ) │
└─────┴──────────┴───────────┘

上記の結果から明らかなように、本発明の実施例1−5の有機EL素子は、光拡散層を形成する前の輝度分布は、本発明の式(1)を満足するものであり、その結果、光拡散層を形成することにより、全光量が約1.6倍に増加した。これに対して、比較例1−6の有機EL素子は、光拡散層を形成する前は正面輝度こそ実施例1−5の素子よりも高くなったが、本発明の式(1)を満足しないものであり、その結果、全光量の増加度は約1.2倍と、拡散層形成による導波光取り出し効果に乏しいものであった。   As is clear from the above results, the organic EL element of Example 1-5 of the present invention has the luminance distribution before forming the light diffusion layer satisfies the formula (1) of the present invention. As a result, the total amount of light increased about 1.6 times by forming the light diffusion layer. On the other hand, in the organic EL element of Comparative Example 1-6, the front luminance was higher than that of Example 1-5 before forming the light diffusion layer, but satisfied the formula (1) of the present invention. As a result, the increase in the total amount of light was about 1.2 times, and the guided light extraction effect due to the diffusion layer formation was poor.

つぎに、本発明の有機EL素子において、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として偏光散乱性部位を設けた「実施例2−1〜3」を記載し、これと「比較例2−1〜6」や「参考例2−1,2」と対比して、本発明を具体的に説明する。   Next, in the organic EL device of the present invention, “Examples 2-1 to 3” in which polarized light scattering sites are provided as regions in which the reflection / refraction angle is disturbed are described, and this and “Comparative Example 2-1” are described. The present invention will be specifically described in comparison with “˜6” and “Reference Examples 2-1 and 2”.

実施例2−1
実施例1−1と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが140nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、下記の方法で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機EL素子に対し、実施例1−1と同様にして、15Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。
また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
Example 2-1
In the same manner as in Example 1-1, the thickness of the electron transporting light emitting layer [Alq represented by the formula (5)] is 140 nm, and the relationship of the formulas (1) and (2) of the present invention is satisfied. Then, an organic EL element was formed before forming a region in which the reflection / refraction angle was disturbed.
Next, on the glass substrate of the organic EL element as the basic structure, a film as a polarized light scattering portion formed by the following method as a region causing disturbance in the reflection / refraction angle is passed through an acrylic adhesive. And pasted together.
Thereafter, a voltage of 15 V was applied to the organic EL element in the same manner as in Example 1-1, and the front luminance when a current was passed through the element at a current density of 10.5 mA / cm 2 was measured. .
In addition, after setting the polarizing plate on the polarization scattering portion so that the stretching direction of the polarization scattering portion and the transmission axis of the polarizing plate ("NPF-SEG1425DU" manufactured by Nitto Denko Corporation) are parallel, The front luminance was measured in the same manner as described above.

<偏光散乱性部位の形成>
ノルボルネン系樹脂(JSR社製のアートン、ガラス転移温度182℃)950重量部と、つぎの式(10)で表される液晶ポリマー(ガラス転移温度80℃、ネマチック液晶化温度100〜290℃)50重量部とを溶解させた20重量%ジクロロメタン溶液を用いて、キャスト法により、厚さが100μmのフィルムを形成し、これを180℃で3倍に廷伸処理したのち、急冷して、偏光散乱性部位としてのフィルムとした。
この偏光散乱性部位としてのフィルムは、ノルボルネン系樹脂からなる透明フィルム中に液晶ポリマーが延伸方向に長軸な状態でほぼ同じ形状のドメイン状に分散したものであり、屈折率差Δn1 が0.23で、Δn2 、Δn3 が0.029であった。また、前記の微小領域の平均径を偏光顕微鏡観察による位相差に基づく着色により測定したところ、Δn1 方向の長さが約5μmであった。
<Formation of polarized light scattering sites>
950 parts by weight of a norbornene-based resin (Arton manufactured by JSR, glass transition temperature 182 ° C.) and a liquid crystal polymer represented by the following formula (10) (glass transition temperature 80 ° C., nematic liquid crystal forming temperature 100 to 290 ° C.) 50 A film having a thickness of 100 μm was formed by a casting method using a 20 wt% dichloromethane solution in which parts by weight were dissolved, and this was stretched three times at 180 ° C., then rapidly cooled, and polarized light scattering. It was set as the film as a sex part.
This polarized light scattering film is a film in which a liquid crystal polymer is dispersed in a domain shape having substantially the same shape in the state of being long axis in the stretching direction in a transparent film made of norbornene resin, and the refractive index difference Δn 1 is 0. .23 and Δn 2 and Δn 3 were 0.029. Further, when the average diameter of the minute region was measured by coloring based on a phase difference by observation with a polarizing microscope, the length in the Δn 1 direction was about 5 μm.

Figure 0004350996
Figure 0004350996

実施例2−2
実施例1−2と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが120nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機EL素子に対し、実施例1−2と同様にして、13.1Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
Example 2-2
In the same manner as in Example 1-2, the thickness of the electron transporting light emitting layer [Alq represented by the formula (5)] is 120 nm, and the relationship of the formulas (1) and (2) of the present invention is satisfied. Then, an organic EL element was formed before forming a region in which the reflection / refraction angle was disturbed.
Next, on the glass substrate of the organic EL element as this basic structure, the film as the polarized light scattering site formed in Example 2-1 was used as an acrylic pressure-sensitive adhesive as a region in which the reflection / refraction angle was disturbed. It was pasted through.
Thereafter, in the same manner as in Example 1-2, a voltage of 13.1 V was applied to the organic EL element, and the front luminance when a current was passed through the element at a current density of 10.5 mA / cm 2 was obtained. It was measured. In addition, after setting the polarizing plate on the polarization scattering portion so that the stretching direction of the polarization scattering portion and the transmission axis of the polarizing plate ("NPF-SEG1425DU" manufactured by Nitto Denko Corporation) are parallel, The front luminance was measured in the same manner as described above.

比較例2−1
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを65nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。この素子に8.8Vの電圧を印加し、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。
結果は、0°:314cd/m2 、10°:315cd/m2 、20°:312cd/m2 、30°:309cd/m2 、40°:298cd/m2 、50°:285cd/m2 、60°:274cd/m2 、70°:257cd/m2 、80°:229cd/m2 となった。
これより、θ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足せず、Alq層65nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足しなかった。
Comparative Example 2-1
As the electron-transporting light-emitting layer, a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle is formed in the same manner as in Example 1-1 except that Alq represented by Formula (5) is formed to a thickness of 65 nm. The previous organic EL element was produced. A voltage of 8.8 V was applied to the device, current was passed through the device at a current density of 10.5 mA / cm 2 , and light was emitted. Evaluation was performed in the same manner as in Example 1-1.
The results are as follows: 0 °: 314 cd / m 2 , 10 °: 315 cd / m 2 , 20 °: 312 cd / m 2 , 30 °: 309 cd / m 2 , 40 °: 298 cd / m 2 , 50 °: 285 cd / m 2 60 °: 274 cd / m 2 , 70 °: 257 cd / m 2 , and 80 °: 229 cd / m 2 .
Accordingly, the luminance distribution in the θ direction does not satisfy the relationship of the formula (1) of the present invention, and the value of the Alq layer 65 nm does not satisfy the relationship of the formula (2) of the present invention.

つぎに、上記のように作製した基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。この有機EL素子に、前記と同様に、8.8Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。
また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
Next, on the glass substrate of the organic EL element as the basic structure produced as described above, the film as the polarization scattering portion formed in Example 2-1 was bonded through an acrylic adhesive. . Similarly to the above, a voltage of 8.8 V was applied to the organic EL element, and the front luminance when a current was passed through the element at a current density of 10.5 mA / cm 2 was measured.
In addition, after setting the polarizing plate on the polarization scattering portion so that the stretching direction of the polarization scattering portion and the transmission axis of the polarizing plate ("NPF-SEG1425DU" manufactured by Nitto Denko Corporation) are parallel, The front luminance was measured in the same manner as described above.

比較例2−2
比較例1−2と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが25nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機EL素子に対し、比較例1−2と同様にして、6.1Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。
また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
Comparative Example 2-2
In the same manner as in Comparative Example 1-2, the thickness of the electron-transporting light-emitting layer [Alq represented by Formula (5)] is 25 nm, and the relationship of Formula (1) and Formula (2) of the present invention is satisfied. The organic EL element before forming the area | region which produces disorder in a reflection and a refraction angle was produced.
Next, on the glass substrate of the organic EL element as this basic structure, the film as the polarized light scattering site formed in Example 2-1 was used as an acrylic pressure-sensitive adhesive as a region in which the reflection / refraction angle was disturbed. It was pasted through.
Thereafter, in the same manner as in Comparative Example 1-2, the front luminance when a voltage of 6.1 V was applied to the organic EL element and a current was passed through the element at a current density of 10.5 mA / cm 2 was obtained. It was measured.
In addition, after setting the polarizing plate on the polarization scattering portion so that the stretching direction of the polarization scattering portion and the transmission axis of the polarizing plate ("NPF-SEG1425DU" manufactured by Nitto Denko Corporation) are parallel, The front luminance was measured in the same manner as described above.

比較例2−3
比較例1−3と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが180nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機EL素子に対し、比較例1−3と同様にして、17.3Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
Comparative Example 2-3
In the same manner as in Comparative Example 1-3, the thickness of the electron-transporting light-emitting layer [Alq represented by Formula (5)] is 180 nm, and the relationship of Formulas (1) and (2) of the present invention is satisfied. The organic EL element before forming the area | region which produces disturbance in a reflection and a refraction angle was produced.
Next, on the glass substrate of the organic EL element as this basic structure, the film as the polarized light scattering site formed in Example 2-1 was used as an acrylic pressure-sensitive adhesive as a region in which the reflection / refraction angle was disturbed. It was pasted through.
Thereafter, in the same manner as in Comparative Example 1-3, the front luminance of the organic EL element when a current of 10.5 mA / cm 2 was passed through the element by applying a voltage of 17.3 V was obtained. It was measured. In addition, after setting the polarizing plate on the polarization scattering portion so that the stretching direction of the polarization scattering portion and the transmission axis of the polarizing plate ("NPF-SEG1425DU" manufactured by Nitto Denko Corporation) are parallel, The front luminance was measured in the same manner as described above.

比較例2−4
比較例1−4と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが220nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機EL素子に対し、比較例1−4と同様にして、21.2Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
Comparative Example 2-4
In the same manner as in Comparative Example 1-4, the electron transporting light emitting layer [Alq represented by Formula (5)] has a thickness of 220 nm and satisfies the relationship of Formulas (1) and (2) of the present invention. The organic EL element before forming the area | region which produces disturbance in a reflection and a refraction angle was produced.
Next, on the glass substrate of the organic EL element as this basic structure, the film as the polarized light scattering site formed in Example 2-1 was used as an acrylic pressure-sensitive adhesive as a region in which the reflection / refraction angle was disturbed. It was pasted through.
Thereafter, in the same manner as in Comparative Example 1-4, the front luminance of the organic EL element when a voltage of 21.2 V was applied and a current was passed through the element at a current density of 10.5 mA / cm 2 was obtained. It was measured. In addition, after setting the polarizing plate on the polarization scattering portion so that the stretching direction of the polarization scattering portion and the transmission axis of the polarizing plate ("NPF-SEG1425DU" manufactured by Nitto Denko Corporation) are parallel, The front luminance was measured in the same manner as described above.

比較例2−5
実施例2−1で作製した反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムに代えて、下記の方法で作製した微小領域が複屈折特性を持たない通常の拡散フィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
この有機EL素子に、前記と同様に、15Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。
また、上記の通常の拡散フィルム上に偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)を設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
Comparative Example 2-5
On the glass substrate of the organic EL element as a basic configuration before forming the region that causes disturbance in the reflection / refraction angle produced in Example 2-1, as the polarized light scattering site formed in Example 2-1. Instead of the film, a normal diffusion film in which the microregion produced by the following method does not have birefringence characteristics was bonded through an acrylic adhesive.
Similarly to the above, a voltage of 15 V was applied to the organic EL element, and the front luminance when a current was passed through the element at a current density of 10.5 mA / cm 2 was measured.
Moreover, after installing a polarizing plate ("NPF-SEG1425DU" made by Nitto Denko Corporation) on the above normal diffusion film, the front luminance was measured in the same manner as described above.

<通常の拡散フィルムの作製>
トルエンを10gとり、これに屈折率1.43、粒子径4μmのシリコーン粒子を1.5g加え、よく撹拌した。また、ポリメチルメタクリレート(PMMA)樹脂を、濃度が20重量%となるようにトルエンに加え溶解させた。その溶液をPMMAに対するシリコーン濃度が15重量%になるように、シリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらにPMMAのトルエンに対する濃度が20重量%になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。その後、ガラス基板上にPMMA層の厚みが約200μmとなるように、アプリケータによりコーティングし、乾燥後、剥がしとって拡散フィルムを得た。
<Preparation of normal diffusion film>
10 g of toluene was taken, and 1.5 g of silicone particles having a refractive index of 1.43 and a particle size of 4 μm were added thereto and stirred well. In addition, polymethyl methacrylate (PMMA) resin was added to toluene so as to have a concentration of 20% by weight and dissolved. The solution was added to a toluene solution in which silicone particles were dispersed so that the silicone concentration with respect to PMMA was 15% by weight, and the concentration was adjusted so that the concentration of PMMA with respect to toluene was 20% by weight. . Then, it coated with the applicator so that the thickness of a PMMA layer might be set to about 200 micrometers on a glass substrate, it peeled off after drying, and the diffusion film was obtained.

参考例2−1
実施例2−1において、作製した基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、直接偏光板を設置して、正面輝度を測定した。
Reference Example 2-1
In Example 2-1, the polarizing plate was directly installed on the glass substrate of the organic EL element as the produced basic structure, and the front luminance was measured.

参考例2−2
比較例2−1において、作製した基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、直接偏光板を設置して、正面輝度を測定した。
Reference Example 2-2
In Comparative Example 2-1, a polarizing plate was directly placed on the glass substrate of the organic EL element as the basic structure produced, and the front luminance was measured.

上記の実施例2−1,2、比較例2−1〜5および参考例2−1,2の結果を、表2にまとめて示した。また、表2には、参考例2−2の偏光板を設置したときの正面輝度を基準(1.00)として、各例での輝度増加度を併記した。輝度増加度が1.00より小さい値は、正面輝度が逆に低下していることを意味する。   The results of the above Examples 2-1 and 2, Comparative Examples 2-1 to 5 and Reference Examples 2-1 and 2 are summarized in Table 2. Table 2 also shows the degree of increase in luminance in each example, with the front luminance when the polarizing plate of Reference Example 2-2 is installed as a reference (1.00). A value with a luminance increase degree smaller than 1.00 means that the front luminance is decreased.

表2
┌──────┬────┬────┬──────────────────┐
│ │Alq層│光拡散層│ 正面輝度(cd/m2 ) │
│ │の膜厚 │の種類 ├────┬────┬────┬───┤
│ │(nm)│ │光拡散層│光拡散層│偏光板 │輝度 │
│ │ │ │形成前 │形成後 │ 設置後│増加度│
├──────┼────┼────┼────┼────┼────┼───┤
│参考例2−1│ 140│ なし │ 126│ − │ 58│ 0.40 │
│参考例2−2│ 65│ なし │ 314│ − │ 145│ 1.00 │
├──────┼────┼────┼────┼────┼────┼───┤
│実施例2−1│ 140│偏光散乱│ 126│ 358│ 261│ 1.80 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
│実施例2−2│ 120│偏光散乱│ 166│ 388│ 276│ 1.90 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
├──────┼────┼────┼────┼────┼────┼───┤
│比較例2−1│ 65│偏光散乱│ 314│ 340│ 197│ 1.36 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
│比較例2−2│ 25│偏光散乱│ 123│ 126│ 67│ 0.46 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
│比較例2−3│ 180│偏光散乱│ 154│ 222│ 131│ 0.90 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
│比較例2−4│ 220│偏光散乱│ 363│ 331│ 179│ 1.23 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
│比較例2−5│ 140│拡散フィ│ 126│ 422│ 194│ 1.34 │
│ │ │ルム │ │ │ │ │
└──────┴────┴────┴────┴────┴────┴───┘
Table 2
┌──────┬────┬────┬──────────────────┐
│ │Alq layer │ Light diffusion layer │ Front brightness (cd / m 2 ) │
│ │ Film thickness │ Type ├────┬────┬────┬───┤
│ │ (nm) │ │Light diffusing layer│Light diffusing layer│Polarizer │Luminance │
│ │ │ │Before formation │After formation │ After installation │Increase degree│
├──────┼────┼────┼────┼┼────┼────┼───┤
│Reference Example 2-1│ 140│ None │ 126│-│ 58│ 0.40 │
│Reference Example 2-2│ 65│ None │ 314 │-│ 145 │ 1.00 │
├──────┼────┼────┼────┼┼────┼────┼───┤
│Example 2-1│ 140│Polarization scattering│ 126│ 358│ 261│ 1.80 │
│ │ │Film│ │ │ │ │
│Example 2-2│ 120│Polarized scattering│ 166│ 388│ 276│ 1.90 │
│ │ │Film│ │ │ │ │
├──────┼────┼────┼────┼┼────┼────┼───┤
│Comparative Example 2-1│ 65│Polarized scattering│ 314│ 340│ 197│ 1.36 │
│ │ │Film│ │ │ │ │
│Comparative Example 2-2│ 25│Polarized scattering│ 123│ 126│ 67│ 0.46 │
│ │ │Film│ │ │ │ │
│Comparative Example 2-3│ 180│Polarized scattering│ 154│ 222│ 131│ 0.90 │
│ │ │Film│ │ │ │ │
│Comparative Example 2-4│ 220│Polarized scattering│ 363│ 331│ 179│ 1.23 │
│ │ │Film│ │ │ │ │
│Comparative Example 2-5│ 140│Diffusion film│ 126│ 422│ 194│ 1.34 │
│ │ │Lum │ │ │ │ │
└──────┴────┴────┴────┴┴────┴────┴───┘

上記の結果から明らかなように、本発明の実施例2−1,2の有機EL素子は、偏光散乱フィルムを貼り合わせる前は、たとえば参考例2−2の有機EL素子に比べ、正面輝度が小さくなっているが、偏光散乱フィルムを貼り合わせたのちは、正面輝度が大きく増加しており、さらに偏光板を設置したのちの正面輝度をみると、直線偏光リッチな出射光が得られているため、偏光板での吸収が小さく、最終的な輝度の低下を最小限に抑えられていることがわかる。   As is clear from the above results, the organic EL elements of Examples 2-1 and 2-2 of the present invention had a front luminance before the polarization scattering film was bonded, for example, compared to the organic EL element of Reference Example 2-2. Although it is small, the front brightness greatly increases after the polarization scattering film is bonded, and when the front brightness after installing the polarizing plate is seen, the output light is rich in linearly polarized light. Therefore, it can be seen that the absorption at the polarizing plate is small, and the final decrease in luminance is minimized.

これに対し、比較例2−5の有機EL素子は、光拡散層形成後の正面輝度は、実施例2−1の有機EL素子よりも大きな値が得られているが、出射光は偏光していない自然光であるため、偏光板により半分以上の光が吸収され、最終的には実施例2−1の有機EL素子よりも正面輝度が低下している。また、比較例2−1〜4の有機EL素子では、光拡散層形成後の輝度向上度が小さく、やはり最終的な輝度は実施例2−1の有機EL素子に比べて、低いものであった。   In contrast, in the organic EL element of Comparative Example 2-5, the front luminance after the formation of the light diffusion layer was higher than that of the organic EL element of Example 2-1, but the emitted light was polarized. Since it is natural light that is not generated, more than half of the light is absorbed by the polarizing plate, and finally the front luminance is lower than that of the organic EL element of Example 2-1. In addition, in the organic EL elements of Comparative Examples 2-1 to 4, the luminance improvement degree after forming the light diffusion layer was small, and the final luminance was lower than that of the organic EL element of Example 2-1. It was.

実施例2−3
実施例1−5において、作製した基本構成としての有機EL素子のガラス基板表面に、拡散性粘着剤を10枚貼り合わせて光拡散層を形成する代わりに、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせることにより、有機EL素子を作製した。
つぎに、このように作製した有機EL素子の偏光散乱性部位の延伸方向と偏光板の透過軸が平行となるように、偏光板を上記有機EL素子の偏光散乱性部位上に設置したのち、21Vの電圧を印加して、20mA/cm2 の電流密度で素子を駆動して正面輝度を測定したところ、229cd/m2 の輝度が得られた。
Example 2-3
In Example 1-5, instead of forming a light diffusing layer by laminating 10 diffusive adhesives on the surface of a glass substrate of an organic EL element as a basic structure, the polarization formed in Example 2-1 The organic EL element was produced by bonding the film as a scattering part together through an acrylic adhesive.
Next, after setting the polarizing plate on the polarization scattering portion of the organic EL element so that the extending direction of the polarization scattering portion of the organic EL element thus produced and the transmission axis of the polarizing plate are parallel, When a voltage of 21 V was applied to drive the device at a current density of 20 mA / cm 2 and the front luminance was measured, a luminance of 229 cd / m 2 was obtained.

比較例2−6
比較例1−6において、作製した基本構成としての有機EL素子のガラス基板表面に、拡散性粘着剤を10枚貼り合わせて光拡散層を形成する代わりに、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせることにより、有機EL素子を作製した。
つぎに、このように作製した有機EL素子の偏光散乱性部位の延伸方向と偏光板の透過軸が平行となるように、偏光板を上記有機EL素子の偏光散乱性部位上に設置したのち、12.7Vの電圧を印加して、20mA/cm2 の電流密度で素子を駆動して正面輝度を測定したところ、158cd/m2 の輝度が得られた。
Comparative Example 2-6
In Comparative Example 1-6, instead of forming a light diffusing layer by laminating 10 diffusive adhesives on the surface of the glass substrate of the organic EL device as the basic structure produced, the polarization formed in Example 2-1 The organic EL element was produced by bonding the film as a scattering part together through an acrylic adhesive.
Next, after placing the polarizing plate on the polarization scattering portion of the organic EL element so that the extending direction of the polarization scattering portion of the organic EL element thus produced and the transmission axis of the polarizing plate are parallel, When a voltage of 12.7 V was applied and the device was driven at a current density of 20 mA / cm 2 to measure the front luminance, a luminance of 158 cd / m 2 was obtained.

上記の実施例2−3および比較例2−6を比較すると、同一の素子電流で得られる輝度が約1.4倍向上した。実施例1−5の素子に同様の偏光板を設置すると、偏光板の吸収によりその正面輝度は351cd/m2 から161cd/m2 に低下するが、拡散層に本発明の偏光散乱性部位を用いることで、導波光が直線偏光リッチな偏光光として取り出せるため、液晶表示装置用のバックライトとして用いる場合、さらにその効率を1.4倍に高めることができる。すなわち、液晶表示装置用のバックライト光源として用いる場合、本発明の導波光を増強させて取り出す効果と偏光出射させる効果を合わせると、従来技術に比べて、その輝度を約2倍に高められることが確認された。
なお、液晶表示装置用バックライトヘの応用に際し、反射型偏光子を設置しても偏光板での吸収を低減させることができ、これにより輝度を高めることができる。このことは、以下の実施例3の結果からも明らかである。
When the above Example 2-3 and Comparative Example 2-6 were compared, the luminance obtained with the same element current was improved by about 1.4 times. When the same polarizing plate is installed in the element of Example 1-5, the front luminance decreases from 351 cd / m 2 to 161 cd / m 2 due to absorption of the polarizing plate, but the polarized light scattering site of the present invention is added to the diffusion layer. By using it, the guided light can be extracted as linearly polarized rich light. Therefore, when used as a backlight for a liquid crystal display device, the efficiency can be further increased by 1.4 times. That is, when used as a backlight light source for a liquid crystal display device, when the effect of enhancing and extracting the guided light according to the present invention is combined with the effect of emitting polarized light, the brightness can be increased by a factor of about 2 compared to the prior art. Was confirmed.
Note that, when applied to a backlight for a liquid crystal display device, even if a reflective polarizer is provided, absorption by the polarizing plate can be reduced, whereby luminance can be increased. This is also clear from the results of Example 3 below.

つぎに、本発明の有機EL素子において、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として光拡散性粘着剤を設け、さらに反射型偏光子を設けた「実施例3−1〜4」を記載し、これと「比較例3−1〜10」と対比して、本発明を具体的に説明する。   Next, in the organic EL element of the present invention, “Examples 3-1 to 4” in which a light diffusive adhesive is provided as a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle and a reflective polarizer is provided are described. In contrast to this and “Comparative Examples 3-1 to 10”, the present invention will be specifically described.

実施例3−1
実施例1−1と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが140nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、下記の方法で形成した光拡散性粘着剤を10枚重ねて貼り合わせて、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、下記の方法で形成した反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
Example 3-1
In the same manner as in Example 1-1, the thickness of the electron transporting light emitting layer [Alq represented by the formula (5)] is 140 nm, and the relationship of the formulas (1) and (2) of the present invention is satisfied. Then, an organic EL element was formed before forming a region in which the reflection / refraction angle was disturbed.
Next, on the glass substrate of the organic EL element as the basic structure, 10 light diffusing pressure-sensitive adhesives formed by the following method are laminated and pasted as a region in which the reflection / refraction angle is disturbed. A light diffusion layer having a thickness of approximately 200 μm was formed. Further, a reflective polarizer formed by the following method was bonded onto this light diffusion layer to produce an organic EL element.

<光拡散性粘着剤の形成>
トルエン10gに、屈折率1.43、粒子径4μmのシリコーン粒子1.5gを加え、よく撹拌した。また、屈折率が1.47であるアクリル系粘着剤を、濃度が20重量%となるように、トルエンに加えて溶解させた。この溶液を、粘着剤に対するシリコーン濃度が15重量%になるように、上記のシリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらに粘着剤のトルエンに対する濃度が20重量%になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。アプリケータを用い、セパレーター上に上記調整した溶液を塗布し、乾燥させることにより、厚さ20μmの光拡散性粘着剤を作製した。
<Formation of light diffusing adhesive>
To 10 g of toluene, 1.5 g of silicone particles having a refractive index of 1.43 and a particle diameter of 4 μm was added and stirred well. Further, an acrylic pressure-sensitive adhesive having a refractive index of 1.47 was dissolved in toluene so that the concentration was 20% by weight. This solution is added to the toluene solution in which the silicone particles are dispersed so that the silicone concentration with respect to the adhesive is 15% by weight, and the concentration is adjusted so that the concentration of the adhesive with respect to toluene is 20% by weight. And stirred well. Using the applicator, the prepared solution was applied onto the separator and dried to prepare a 20 μm thick light-diffusing adhesive.

<反射型偏光子の形成>
複屈折を示さない厚さが50μmの三酢酸セルロースフィルムの上に、厚さが0.1μmのポリビニルアルコール層を設けて、レーヨン布でラビング処理して配向膜を形成し、この配向膜上にアクリル系サーモトロピックコレステリック液晶ポリマーの20重量%テトラヒドロフラン溶液をワイヤーバーにて塗工し、乾燥したのち、150±2℃で5分間加熱配向処理し、室温まで放冷して、厚さが1μmのコレステリック液晶ポリマー層を形成する方式により、円偏光二色性を示す波長域が(A)350〜450nm、(B)450〜550nm、(C)600〜700nm、(d)750〜850nmで、右円偏光を鏡面的反射する4種のコレステリック液晶ポリマー層を得た。
つぎに、上記の(A)と(B)のコレステリック液晶ポリマー層を、その液晶面同士を密着させて、150±2℃で2分間加熱圧着処理したのち、その(B)側の三酢酸セルロースフィルムを剥離し、その液晶ポリマー層の露出面に、(C)のコレステリック液晶ポリマー層を、その液晶面同士を密着させて、150±2℃で2分間加熱圧着処理した。さらに、上記に準じて、(D)のコレステリック液晶ポリマー層も加熱圧着処理して、厚さ方向に螺旋ピッチが変化して円偏光二色性を示す波長域が400〜800nmのコレステリック液晶層からなる反射型偏光子を得た。
<Formation of reflective polarizer>
A polyvinyl alcohol layer having a thickness of 0.1 μm is provided on a cellulose triacetate film having a thickness of 50 μm that does not exhibit birefringence, and an alignment film is formed by rubbing with a rayon cloth. A 20% by weight tetrahydrofuran solution of an acrylic thermotropic cholesteric liquid crystal polymer is applied with a wire bar, dried, heated and treated at 150 ± 2 ° C. for 5 minutes, allowed to cool to room temperature, and 1 μm thick. Depending on the method of forming the cholesteric liquid crystal polymer layer, the wavelength range showing circular dichroism is (A) 350 to 450 nm, (B) 450 to 550 nm, (C) 600 to 700 nm, (d) 750 to 850 nm, Four cholesteric liquid crystal polymer layers that specularly reflect circularly polarized light were obtained.
Next, the above cholesteric liquid crystal polymer layers (A) and (B) are subjected to thermocompression treatment at 150 ± 2 ° C. for 2 minutes after the liquid crystal surfaces are adhered to each other, and then the cellulose triacetate on the (B) side. The film was peeled off, and the cholesteric liquid crystal polymer layer (C) was adhered to the exposed surface of the liquid crystal polymer layer, and the liquid crystal surfaces were brought into close contact with each other and subjected to thermocompression bonding at 150 ± 2 ° C. for 2 minutes. Further, according to the above, the cholesteric liquid crystal polymer layer of (D) is also subjected to thermocompression treatment to change the helical pitch in the thickness direction and exhibit a circular dichroism from a cholesteric liquid crystal layer having a wavelength range of 400 to 800 nm. A reflective polarizer is obtained.

実施例3−2
実施例1−2と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが120nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例3−1と同様にして、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例3−1と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
Example 3-2
In the same manner as in Example 1-2, the thickness of the electron transporting light emitting layer [Alq represented by the formula (5)] is 120 nm, and the relationship of the formulas (1) and (2) of the present invention is satisfied. Then, an organic EL element was formed before forming a region in which the reflection / refraction angle was disturbed.
Next, a light diffusion layer having a thickness of approximately 200 μm is formed on the glass substrate of the organic EL element as the basic configuration as a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle in the same manner as in Example 3-1. did. Further, a reflective polarizer was bonded onto the light diffusion layer in the same manner as in Example 3-1, to produce an organic EL element.

比較例3−1
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを65nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。この素子に8.8Vの電圧を印加し、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。結果は、0°:314cd/m2 、10°:315cd/m2 、20°:312cd/m2 、30°:309cd/m2 、40°:298cd/m2 、50°:285cd/m2 、60°:274cd/m2 、70°:257cd/m2 、80°:229cd/m2 となった。
Comparative Example 3-1
As the electron-transporting light-emitting layer, a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle is formed in the same manner as in Example 1-1 except that Alq represented by Formula (5) is formed to a thickness of 65 nm. The previous organic EL element was produced. A voltage of 8.8 V was applied to the device, current was passed through the device at a current density of 10.5 mA / cm 2 , and light was emitted. Evaluation was performed in the same manner as in Example 1-1. The results are as follows: 0 °: 314 cd / m 2 , 10 °: 315 cd / m 2 , 20 °: 312 cd / m 2 , 30 °: 309 cd / m 2 , 40 °: 298 cd / m 2 , 50 °: 285 cd / m 2 60 °: 274 cd / m 2 , 70 °: 257 cd / m 2 , and 80 °: 229 cd / m 2 .

この結果より、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の基本構成としての輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足せず、またAlq層65nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足しないものであった。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例3−1と同様にして、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例3−1と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
From this result, the luminance distribution as the basic configuration before forming the region that causes the disturbance of the reflection / refraction angle does not satisfy the relationship of the formula (1) of the present invention, and the value of the Alq layer of 65 nm is The relationship of the formula (2) of the invention was not satisfied.
Next, a light diffusion layer having a thickness of approximately 200 μm is formed on the glass substrate of the organic EL element as the basic configuration as a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle in the same manner as in Example 3-1. did. Further, a reflective polarizer was bonded onto the light diffusion layer in the same manner as in Example 3-1, to produce an organic EL element.

比較例3−2
比較例1−2と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが25nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例3−1と同様にして、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例3−1と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
Comparative Example 3-2
In the same manner as in Comparative Example 1-2, the thickness of the electron-transporting light-emitting layer [Alq represented by Formula (5)] is 25 nm, and the relationship of Formula (1) and Formula (2) of the present invention is satisfied. The organic EL element before forming the area | region which produces disorder in a reflection and a refraction angle was produced.
Next, a light diffusion layer having a thickness of approximately 200 μm is formed on the glass substrate of the organic EL element as the basic configuration as a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle in the same manner as in Example 3-1. did. Further, a reflective polarizer was bonded onto the light diffusion layer in the same manner as in Example 3-1, to produce an organic EL element.

比較例3−3
比較例1−3と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが180nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例3−1と同様にして、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例3−1と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
Comparative Example 3-3
In the same manner as in Comparative Example 1-3, the thickness of the electron-transporting light-emitting layer [Alq represented by Formula (5)] is 180 nm, and the relationship of Formulas (1) and (2) of the present invention is satisfied. The organic EL element before forming the area | region which produces disturbance in a reflection and a refraction angle was produced.
Next, a light diffusion layer having a thickness of approximately 200 μm is formed on the glass substrate of the organic EL element as the basic configuration as a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle in the same manner as in Example 3-1. did. Further, a reflective polarizer was bonded onto the light diffusion layer in the same manner as in Example 3-1, to produce an organic EL element.

比較例3−4
比較例1−4と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが220nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例3−1と同様にして、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例3−1と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
Comparative Example 3-4
In the same manner as in Comparative Example 1-4, the electron transporting light emitting layer [Alq represented by Formula (5)] has a thickness of 220 nm and satisfies the relationship of Formulas (1) and (2) of the present invention. The organic EL element before forming the area | region which produces disturbance in a reflection and a refraction angle was produced.
Next, a light diffusion layer having a thickness of approximately 200 μm is formed on the glass substrate of the organic EL element as the basic configuration as a region that causes disturbance in the reflection / refraction angle in the same manner as in Example 3-1. did. Further, a reflective polarizer was bonded onto the light diffusion layer in the same manner as in Example 3-1, to produce an organic EL element.

上記の実施例3−1,2および比較例3−1〜4の各有機EL素子について、液晶表示装置用のバックライトして用いる場合を想定し、下記の方法により、性能試験を行った。結果は、表3−1に示されるとおりであった。   About each organic EL element of said Examples 3-1 and 2 and Comparative Examples 3-1-4, the case where it uses as a backlight for liquid crystal display devices was assumed, and the performance test was done by the following method. The results were as shown in Table 3-1.

<有機EL素子の性能試験>
吸収型偏光板として日東電工社製の「NPF−HEG1425DU」を用いた。厚さは180μmであった。1/4波長板(λ/4波長板)として、ノルボルネン系樹脂フィルム(JSR社製の「アートン」)を180℃で1.5倍延伸(縦1軸延伸)して、波長λ=550nmでΔnd=135nmになるように調整した。厚さは90μmであった。
上記の吸収型偏光板の吸収軸と、上記の1/4波長板の延伸軸とを、なす角度が45°になるようにして、アクリル系粘着剤で貼り合わせた。
このようにして得た1/4波長板付き偏光板を、各有機EL素子の発光面上に置いて、10.5mAの電流が通じるように、各素子に所定の電圧を印加して、正面輝度を測定した。また、発光効率(cd/A)を調べた。
<Performance test of organic EL element>
“NPF-HEG1425DU” manufactured by Nitto Denko Corporation was used as an absorption type polarizing plate. The thickness was 180 μm. As a ¼ wavelength plate (λ / 4 wavelength plate), a norbornene resin film (“Arton” manufactured by JSR) was stretched 1.5 times at 180 ° C. (longitudinal uniaxial stretching), and a wavelength λ = 550 nm. It adjusted so that it might be set to (DELTA) nd = 135nm. The thickness was 90 μm.
The absorption axis of the absorptive polarizing plate and the stretching axis of the quarter-wave plate were bonded with an acrylic pressure-sensitive adhesive so that the angle formed was 45 °.
The polarizing plate with a quarter wavelength plate obtained in this way is placed on the light emitting surface of each organic EL element, and a predetermined voltage is applied to each element so that a current of 10.5 mA can be passed. Luminance was measured. In addition, the luminous efficiency (cd / A) was examined.

表3−1
┌──────┬──────┬───────┬───────┬──────┐
│ │Alq層の │ 電流密度 │ 正面輝度 │ 発光効率 │
│ │膜厚(nm)│(mA/cm2 )│(cd/m2 )│(cd/A)│
├──────┼──────┼───────┼───────┼──────┤
│実施例3−1│ 140 │ 10.5 │ 323 │ 3.08 │
│実施例3−2│ 120 │ 10.5 │ 337 │ 3.21 │
├──────┼──────┼───────┼───────┼──────┤
│比較例3−1│ 65 │ 10.5 │ 235 │ 2.24 │
│比較例3−2│ 25 │ 10.5 │ 73 │ 0.70 │
│比較例3−3│ 180 │ 10.5 │ 156 │ 1.49 │
│比較例3−4│ 220 │ 10.5 │ 216 │ 2.06 │
└──────┴──────┴───────┴───────┴──────┘
Table 3-1.
┌──────┬┬──────┬───────┬┬───────┬──────┐
│ │Alq layer │ Current density │ Front brightness │ Luminous efficiency │
│ │Film thickness (nm) │ (mA / cm 2 ) │ (cd / m 2 ) │ (cd / A) │
├──────┼┼──────┼───────┼┼───────┼──────┤
│Example 3-1│ 140 │ 10.5 │ 323 │ 3.08 │
│Example 3-2│ 120 │ 10.5 │ 337 │ 3.21 │
├──────┼┼──────┼───────┼┼───────┼──────┤
│Comparative Example 3-1│ 65 │ 10.5 │ 235 │ 2.24 │
│Comparative Example 3-2│ 25 │ 10.5 │ 73 │ 0.70 │
│Comparative Example 3-3│ 180 │ 10.5 │ 156 │ 1.49 │
│Comparative Example 3-4│ 220 │ 10.5 │ 216 │ 2.06 │
└──────┴┴──────┴───────┴┴───────┴──────┘

上記の表3−1の結果から明らかなように、本発明の実施例3−1,2の有機EL素子は、いずれも、比較例3−1〜4のどの有機EL素子よりも、正面輝度が高く、発光効率に非常にすぐれているものであることがわかる。   As is clear from the results of Table 3-1 above, the organic EL elements of Examples 3-1 and 2 of the present invention are both higher in front luminance than any of the organic EL elements of Comparative Examples 3-1 to 4. As can be seen from the graph, the luminous efficiency is very good.

比較例3−5
光拡散層と反射型偏光子をともに形成しなかった以外は、実施例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。つまり、この有機EL素子は、実施例3−1における基本構成としての有機EL素子そのものである。
Comparative Example 3-5
An organic EL device was produced in the same manner as in Example 3-1, except that neither the light diffusion layer nor the reflective polarizer was formed. That is, this organic EL element is the organic EL element itself as a basic configuration in Example 3-1.

比較例3−6
光拡散層だけを形成し、反射型偏光子を形成しなかった以外は、実施例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
Comparative Example 3-6
An organic EL element was produced in the same manner as in Example 3-1, except that only the light diffusion layer was formed and no reflective polarizer was formed.

比較例3−7
光拡散層を形成せず、反射型偏光子だけを形成した以外は、実施例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
Comparative Example 3-7
An organic EL element was produced in the same manner as in Example 3-1, except that the light diffusion layer was not formed and only the reflective polarizer was formed.

比較例3−8
光拡散層と反射型偏光子をともに形成しなかった以外は、比較例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。つまり、この有機EL素子は、比較例3−1における基本構成としての有機EL素子そのものである。
Comparative Example 3-8
An organic EL element was produced in the same manner as Comparative Example 3-1, except that neither the light diffusion layer nor the reflective polarizer was formed. That is, this organic EL element is the organic EL element itself as a basic configuration in Comparative Example 3-1.

比較例3−9
光拡散層だけを形成し、反射型偏光子を形成しなかった以外は、比較例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
Comparative Example 3-9
An organic EL element was produced in the same manner as in Comparative Example 3-1, except that only the light diffusion layer was formed and no reflective polarizer was formed.

比較例3−10
光拡散層を形成せず、反射型偏光子だけを形成した以外は、比較例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
Comparative Example 3-10
An organic EL device was produced in the same manner as in Comparative Example 3-1, except that only the reflective polarizer was formed without forming the light diffusion layer.

上記の比較例3−5〜7および比較例3−8〜10の各有機EL素子について、液晶表示装置用のバックライトして用いる場合を想定し、前記と同様に、性能試験を行った。これらの結果を、比較例3−5〜7に対応する実施例3−1の結果および比較例3−8〜10に対応する比較例3−1の結果と合わせて、表3−2に示した。   About each organic EL element of said Comparative Examples 3-5-7 and Comparative Examples 3-8-10, the case where it used as a backlight for liquid crystal display devices was assumed, and the performance test was done similarly to the above. These results are shown in Table 3-2 together with the results of Example 3-1 corresponding to Comparative Examples 3-5 to 7 and the results of Comparative Example 3-1 corresponding to Comparative Examples 3-8 to 10. It was.

表3−2
┌──────┬────┬─────┬───┬───┬─────┬────┐
│ │Alq層│電流密度 │光拡散│反射型│正面輝度 │発光効率│
│ │の膜厚 │ │層の │偏光子│ │ │
│ │(nm)│ (mA/cm2)│有無 │の有無│ (cd/m2)│ (cd/A)│
├──────┼────┼─────┼───┼───┼─────┼────┤
│実施例3−1│ 140│ 10.5│ 有り│ 有り│ 323│3.08│
│比較例3−5│ 140│ 10.5│ 無し│ 無し│ 68│0.65│
│比較例3−6│ 140│ 10.5│ 有り│ 無し│ 215│2.05│
│比較例3−7│ 140│ 10.5│ 無し│ 有り│ 113│1.08│
├──────┼────┼─────┼───┼───┼─────┼────┤
│比較例3−1│ 65│ 10.5│ 有り│ 有り│ 235│2.24│
│比較例3−8│ 65│ 10.5│ 無し│ 無し│ 142│1.36│
│比較例3−9│ 65│ 10.5│ 有り│ 無し│ 168│1.60│
│比較例3−10│ 65│ 10.5│ 無し│ 有り│ 231│2.20│
└──────┴────┴─────┴───┴───┴─────┴────┘
Table 3-2
┌──────┬────┬─────┬───┬───┬─────┬────┐
│ │Alq layer │Current density │Light diffusion │Reflective │Front brightness │Luminescence efficiency│
│ │ Film thickness │ │ Layer │ Polarizer │ │ │
│ │ (nm) │ (mA / cm 2 ) │ Presence │ Presence │ (cd / m 2 ) │ (cd / A) │
├──────┼────┼─────┼───┼───┼─────┼────┤
│Example 3-1│ 140│ 10.5│ Yes│ Yes│ 323│3.08│
│Comparative Example 3-5│ 140│ 10.5│ None│ None│ 68│0.65│
│Comparative Example 3-6│ 140│ 10.5│ Yes│ No│ 215│2.05│
│Comparative Example 3-7│ 140│ 10.5│ None│ Available│ 113│1.08│
├──────┼────┼─────┼───┼───┼─────┼────┤
│Comparative Example 3-1│ 65│ 10.5│ Yes│ Yes│ 235│2.24│
│Comparative Example 3-8│ 65│ 10.5│ None│ None│ 142│1.36│
│Comparative Example 3-9│ 65│ 10.5│ Yes│ No│ 168│1.60│
│Comparative Example 3-10│ 65│ 10.5│ None│ Available│ 231│2.20│
└──────┴────┴─────┴───┴───┴─────┴────┘

上記の表3−2の結果から、光拡散層と反射型偏光子をともに形成していない比較例3−5,8の通常の有機EL素子同士では、式(1),式(2)を満足しない比較例3−8の方が発光効率が高くなっているが、これらに光拡散層だけを形成した比較例3−6,9の有機EL素子同士では、上記傾向が逆転し、式(1),式(2)を満足する比較例3−6の方が発光効率が高くなっている。
これは、本発明の効果である通常は取り出されない導波光を強め合うように有機EL素子の構成を決定したためである。つまり、光拡散層を形成することで、上記導波光が取り出され、結果として発光効率が高くなる。このように発光効率を高めた比較例3−6の有機EL素子にさらに反射型偏光子を形成した実施例3−1は、上記の比較例3−6に比べて、発光効率がより一段と高くなる。
From the results of Table 3-2 above, in the normal organic EL elements of Comparative Examples 3-5 and 8 in which neither the light diffusion layer nor the reflective polarizer is formed, the expressions (1) and (2) The luminous efficiency is higher in Comparative Example 3-8, which is not satisfactory, but the above tendency is reversed between the organic EL elements of Comparative Examples 3-6 and 9 in which only the light diffusion layer is formed. The luminous efficiency is higher in Comparative Example 3-6 that satisfies 1) and Equation (2).
This is because the configuration of the organic EL element is determined so as to intensify guided light that is not normally extracted, which is an effect of the present invention. That is, by forming the light diffusion layer, the guided light is extracted, and as a result, the light emission efficiency is increased. Thus, Example 3-1 which formed the reflection type polarizer further in the organic EL element of comparative example 3-6 which raised luminous efficiency in this way has much higher luminous efficiency compared with said comparative example 3-6. Become.

また、反射型偏光子だけを形成した比較例3−7および比較例3−10の有機EL素子は、反射型偏光子の作用により、それぞれ、比較例3−5および比較例3−8の有機EL素子に比べて、およそ1.6倍程度発光効率は高くなっている。しかし、実施例3−1の有機EL素子に比べると、その値はやはり小さかった。
以上の試験結果から、本発明の有機EL素子は、液晶表示装置用の偏光面光源としてすぐれたものであることが確認された。
In addition, the organic EL elements of Comparative Examples 3-7 and 3-10, in which only the reflective polarizer is formed, are organic of Comparative Examples 3-5 and 3-8, respectively, due to the action of the reflective polarizer. The luminous efficiency is about 1.6 times higher than that of the EL element. However, compared with the organic EL element of Example 3-1, the value was still small.
From the above test results, it was confirmed that the organic EL element of the present invention was excellent as a polarization plane light source for a liquid crystal display device.

実施例3−3
反射型偏光子の面上に、さらに光学補償層を、アクリル系透明粘着剤を介して貼り合わせた有機EL素子について、前記と同様にして、液晶表示装置用のバックライトしての性能試験を行った。ただし、ここでは、10.5mAの電流が通じるように電圧を印加して、正面0度〜80度の輝度値を、10度おきに測定した。この結果を、実施例3−1の有機EL素子についての同様の試験結果と合わせて、図11に示した。
図中、曲線−cは実施例3−1、曲線−dは実施例3−3である。また、用いた光学補償層は、下記の方法により、作製したものである。
Example 3-3
For an organic EL element in which an optical compensation layer is further bonded to the surface of the reflective polarizer via an acrylic transparent adhesive, a performance test as a backlight for a liquid crystal display device is performed in the same manner as described above. went. However, here, a voltage was applied so that a current of 10.5 mA was passed, and luminance values of 0 to 80 degrees in front were measured every 10 degrees. The results are shown in FIG. 11 together with the similar test results for the organic EL element of Example 3-1.
In the figure, curve -c is Example 3-1, and curve -d is Example 3-3. The used optical compensation layer was prepared by the following method.

<光学補償層の作製>
下記の式(11)で表される側鎖型液晶ポリマー(式中、n=35で、モノマーユニットのモル%を示し、便宜的にブロック体を表示している。重量平均分子量は5,000)25重量部を、シクロヘキサノン75重量部に溶解した溶液を、ノルボルネン系ポリマー(日本ゼオン社製の「ゼオネックス」)をポリマー材料とした厚さが20μmのプラスチックフィルムの上に、スピンコーティングにより、塗布した。
ついで、130℃で1分間加熱したのち、室温まで一気に冷却し、上記液晶層をホメオトロピック配向させ、かつ配向を維持したままホメオトロピック配向液晶層を固定化し、面内の屈折率が一定であり、厚さ方向の屈折率が大きい光学補償層を作製した。
<Preparation of optical compensation layer>
The side chain type liquid crystal polymer represented by the following formula (11) (wherein n = 35 represents the mol% of the monomer unit, and the block body is indicated for convenience. The weight average molecular weight is 5,000. ) A solution obtained by dissolving 25 parts by weight in 75 parts by weight of cyclohexanone was applied by spin coating onto a plastic film having a thickness of 20 μm using a norbornene polymer (“Zeonex” manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd.) as a polymer material. did.
Next, after heating at 130 ° C. for 1 minute, it is cooled to room temperature at once, the liquid crystal layer is homeotropically aligned, and the homeotropic alignment liquid crystal layer is fixed while maintaining the alignment, and the in-plane refractive index is constant. An optical compensation layer having a large refractive index in the thickness direction was produced.

Figure 0004350996
Figure 0004350996

図11から明らかなように、実施例3−1の有機EL素子では、広角度になるほど輝度が小さくなる傾向がみられるが、実施例3−3の有機EL素子では、光学補償層を挿入することで、広い角度範囲で高い輝度が得られていることがわかる。
なお、実施例3−1,3の角度分布は、式(1)を満足していないが、これは、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成したのちの測定結果を示しているためである。言うまでもなく、本発明では、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の状態で式(1)を満足するように有機EL素子の基本構成を決定するものである。
As is clear from FIG. 11, in the organic EL element of Example 3-1, the luminance tends to decrease as the angle becomes wider. However, in the organic EL element of Example 3-3, an optical compensation layer is inserted. Thus, it can be seen that high luminance is obtained in a wide angle range.
In addition, although the angle distribution of Examples 3-1 and 3 does not satisfy Formula (1), this shows the measurement result after forming the area | region which produces disorder in the reflection and refraction angle of light. Because it is. Needless to say, in the present invention, the basic configuration of the organic EL element is determined so as to satisfy the formula (1) in a state before forming a region in which the reflection / refraction angle of light is disturbed.

実施例3−4
コレステリック液晶層からなる反射型円偏光子に代えて、反射型直線偏光子として、3M社製の「DBEF」を使用するようにした以外は、実施例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
この有機EL素子について、液晶表示装置用のバックライトしての性能試験を行った。すなわち、吸収型偏光板として日東電工社製の「NPF−HEG1425DU」を用い、この偏光板を透過率が最大になるように上記素子のDBEF上に設置し、10.5mAの電流が通じるように電圧を印加して、正面輝度を測定した。
その結果、308cd/m2 の値が得られ、実施例3−1とほぼ同様の効果が奏されるものであることが確認された。
Example 3-4
An organic EL device in the same manner as in Example 3-1, except that “DBEF” manufactured by 3M was used as a reflective linear polarizer instead of a reflective circular polarizer composed of a cholesteric liquid crystal layer. Was made.
About this organic EL element, the performance test as a backlight for liquid crystal display devices was performed. That is, “NPF-HEG1425DU” manufactured by Nitto Denko Corporation is used as an absorption type polarizing plate, and this polarizing plate is placed on the DBEF of the element so as to maximize the transmittance so that a current of 10.5 mA can be passed. A voltage was applied to measure the front luminance.
As a result, a value of 308 cd / m 2 was obtained, and it was confirmed that the same effect as in Example 3-1 was achieved.

本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の一つ目の例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the 1st example of the organic electroluminescent element of this invention. 本発明および従来の有機エレクトロルミネッセンス素子の基本構成についての(反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の)特性図である。It is a characteristic view (before forming the area | region which produces disorder in a reflection and a refraction angle) about the basic composition of this invention and the conventional organic electroluminescent element. 本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の二つ目の例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the 2nd example of the organic electroluminescent element of this invention. 本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の三つ目の例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the 3rd example of the organic electroluminescent element of this invention. 本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の四つ目の例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the 4th example of the organic electroluminescent element of this invention. 本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の五つ目の例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the 5th example of the organic electroluminescent element of this invention. 本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の六つ目の例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the 6th example of the organic electroluminescent element of this invention. 本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子を液晶表示装置に適用した例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the example which applied the organic electroluminescent element of this invention to the liquid crystal display device. 本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の原理説明図である。It is principle explanatory drawing of the organic electroluminescent element of this invention. 実施例1−1の有機エレクトロルミネッセンス素子の特性の説明図である。It is explanatory drawing of the characteristic of the organic electroluminescent element of Example 1-1. 実施例3−1および実施例3−3の有機エレクトロルミネッセンス素子の輝度に関する特性図である。It is a characteristic view regarding the brightness | luminance of the organic electroluminescent element of Example 3-1 and Example 3-3. 有機エレクトロルミネッセンス素子の発光領域を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the light emission area | region of an organic electroluminescent element. 有機エレクトロルミネッセンス素子の輝度についての説明図である。It is explanatory drawing about the brightness | luminance of an organic electroluminescent element.

符号の説明Explanation of symbols

1 支持基板(ガラス基板)
2 透明電極(陽極)
3 反射性電極(陰極)
4 正孔輸送層
5 電子輸送性発光層
6 発光領域
7 反射・屈折角に乱れを生じさせる領域
70 偏光散乱性部位
8 反射型偏光子
9 1/4波長板
10 偏光板
11 液晶セル
1 Support substrate (glass substrate)
2 Transparent electrode (anode)
3 Reflective electrode (cathode)
DESCRIPTION OF SYMBOLS 4 Hole transport layer 5 Electron transport light emitting layer 6 Light emission area | region 7 Area | region which produces disorder in reflection and a refraction angle 70 Polarized light scattering part 8 Reflective polarizer 9 1/4 wavelength plate 10 Polarizing plate 11 Liquid crystal cell

Claims (16)

発光層を含む少なくとも1層の有機層とこれを挟持する少なくとも一方が透明電極である陽極電極と陰極電極とからなる一対の電極が、光取り出し面から観測者側に放射される発光光の正面輝度値と50度〜70度方向の輝度値が、式(1);正面輝度値<50度〜70度方向の輝度値、の関係を満たすように形成されてなる有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光光が発光層から透明電極を介して観測者側に出射するまでの間に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、実質的に空気層を介することなく設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 A pair of electrodes composed of at least one organic layer including a light emitting layer and an anode electrode and a cathode electrode, at least one of which is a transparent electrode sandwiching the organic layer, is a front surface of the emitted light emitted from the light extraction surface to the observer side. In the organic electroluminescence device formed so that the luminance value and the luminance value in the direction of 50 ° to 70 ° satisfy the relationship of the formula (1); the front luminance value <the luminance value in the direction of 50 ° to 70 °. The region where the reflection / refraction angle of light is disturbed until the light is emitted from the light emitting layer to the observer side through the transparent electrode is provided substantially without the air layer. An organic electroluminescence device characterized. 陽極電極と陰極電極とのうちの一方が透明電極で、他方が反射性電極であり、正孔と電子の再結合発光領域の略中心部と反射性電極との距離をd(nm)、発光層に用いている材料の蛍光発光スペクトルのピーク波長をλ(nm)、発光層と反射性電極との問の有機層の屈折率をnとすると、式(2);(0.3/n)λ<d<(0.5/n)λ、の関係を満たす請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 One of the anode electrode and the cathode electrode is a transparent electrode, and the other is a reflective electrode. The distance between the substantially central portion of the recombination light-emitting region of holes and electrons and the reflective electrode is d (nm), and light emission When the peak wavelength of the fluorescence emission spectrum of the material used for the layer is λ (nm) and the refractive index of the organic layer between the light emitting layer and the reflective electrode is n, formula (2); (0.3 / n The organic electroluminescence device according to claim 1, satisfying a relationship: λ <d <(0.5 / n) λ. 光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、透明材料中にこれとは屈折率の異なる透明材料または不透明材料を分散分布させた光拡散性部位からなる請求項1または2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 3. The organic material according to claim 1, wherein the region in which the reflection / refraction angle of light is disturbed includes a light diffusing portion in which a transparent material or an opaque material having a different refractive index is dispersed and distributed in the transparent material. Electroluminescence element. 光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、レンズ構造からなる請求項1または2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The organic electroluminescence device according to claim 1, wherein the region in which the reflection / refraction angle of light is disturbed has a lens structure. 光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、凹凸面からなる請求項1または2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The organic electroluminescence element according to claim 1, wherein the region in which the reflection / refraction angle of light is disturbed is an uneven surface. 光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域より観測者側に反射型偏光子を有する請求項3〜5のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The organic electroluminescence device according to any one of claims 3 to 5, further comprising a reflective polarizer closer to the observer side than a region in which the reflection / refraction angle of light is disturbed. 反射型偏光子は、コレステリック液晶層からなる反射型円偏光子である請求項6に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The organic electroluminescence device according to claim 6, wherein the reflective polarizer is a reflective circular polarizer composed of a cholesteric liquid crystal layer. 反射型偏光子は、屈折率の異なる少なくとも2種の材料を多層積層してなる反射型直線偏光子である請求項6に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The organic electroluminescence device according to claim 6, wherein the reflective polarizer is a reflective linear polarizer obtained by laminating at least two kinds of materials having different refractive indexes. 面内には屈折率異方性を持たず、その面内屈折率よりも厚さ方向の屈折率が大きい光学補償層が設けられている請求項6〜8のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The organic electroluminescence according to any one of claims 6 to 8, wherein an optical compensation layer having no refractive index anisotropy in the plane and having a refractive index in the thickness direction larger than the in-plane refractive index is provided. element. 光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位からなる請求項1または2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 3. The organic electroluminescence according to claim 1, wherein the region in which the reflection / refraction angle of light is disturbed comprises a polarization-scattering portion in which micro regions having different birefringence characteristics are dispersed and distributed in the translucent resin. element. 偏光散乱性部位における微小領域は、液晶性材料、液晶相を過冷却固定したガラス状態材料または重合性液晶の液晶相をエネルギー線により架橋固定した材料のいずれかから構成されている請求項10に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The micro region in the polarized light scattering region is composed of either a liquid crystalline material, a glass state material in which a liquid crystal phase is supercooled and fixed, or a material in which a liquid crystal phase of a polymerizable liquid crystal is cross-linked and fixed by energy rays. The organic electroluminescent element of description. 偏光散乱性部位は、透光性樹脂中にこの樹脂のガラス転移温度よりも低温でネマチック液晶相を呈するガラス転移温度が50℃以上の液晶ポリマーからなる微小領域を分散含有させてなる請求項10に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The polarization-scattering part is formed by dispersing and containing in a translucent resin a microregion made of a liquid crystal polymer having a glass transition temperature of 50 ° C. or higher that exhibits a nematic liquid crystal phase at a temperature lower than the glass transition temperature of the resin. The organic electroluminescent element of description. 偏光散乱性部位は、微小領域とそれ以外の部分との間で、微小領域の各光軸方向における屈折率差Δn1 、Δn2 、Δn3 が最大値を示す軸方向(Δn1 方向)において0.03〜0.5(Δn1 )であり、この軸方向と直交する2軸方向(Δn2 方向、Δn3 方向)において0.03以下である請求項10〜12のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The polarized light scattering part is between the minute region and the other portion in the axial direction (Δn 1 direction) in which the refractive index differences Δn 1 , Δn 2 , Δn 3 in the minute region are maximum. 0.03 to 0.5 ([Delta] n 1) a and, two axial directions ([Delta] n 2 direction, [Delta] n 3 direction) perpendicular to the axial direction of any of claims 10 to 12 is 0.03 or less in Organic electroluminescence device. 請求項1〜5のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を具備することを特徴とする面光源。 A surface light source comprising the organic electroluminescence element according to claim 1. 請求項6〜13のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を具備することを特徴とする偏光面光源。 A polarization plane light source comprising the organic electroluminescence device according to claim 6. 請求項14に記載の面光源または請求項15に記載の偏光面光源を具備することを特徴とする表示装置。 A display device comprising the surface light source according to claim 14 or the polarization surface light source according to claim 15.
JP2003280576A 2002-11-26 2003-07-28 Organic electroluminescence device, surface light source and display device Expired - Fee Related JP4350996B2 (en)

Priority Applications (6)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2003280576A JP4350996B2 (en) 2002-11-26 2003-07-28 Organic electroluminescence device, surface light source and display device
CN2003101179241A CN1503606B (en) 2002-11-26 2003-11-26 Organic electroluminescence cell, planar light source and display device
KR1020030084657A KR100704082B1 (en) 2002-11-26 2003-11-26 Organic electroluminescence cell, planar light source and display device
US10/721,269 US7109651B2 (en) 2002-11-26 2003-11-26 Organic electroluminescence cell, planar light source and display device
EP03027348A EP1424739B1 (en) 2002-11-26 2003-11-26 Organic elctroluminescence cell, planar light source and display device
AT03027348T ATE546845T1 (en) 2002-11-26 2003-11-26 ORGANIC ELECTROLUMINescent CELL, PLANAR LIGHT SOURCE AND DISPLAY DEVICE

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2002341821 2002-11-26
JP2003000080 2003-01-06
JP2003062554 2003-03-07
JP2003280576A JP4350996B2 (en) 2002-11-26 2003-07-28 Organic electroluminescence device, surface light source and display device

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2004296423A JP2004296423A (en) 2004-10-21
JP4350996B2 true JP4350996B2 (en) 2009-10-28

Family

ID=32303632

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2003280576A Expired - Fee Related JP4350996B2 (en) 2002-11-26 2003-07-28 Organic electroluminescence device, surface light source and display device

Country Status (6)

Country Link
US (1) US7109651B2 (en)
EP (1) EP1424739B1 (en)
JP (1) JP4350996B2 (en)
KR (1) KR100704082B1 (en)
CN (1) CN1503606B (en)
AT (1) ATE546845T1 (en)

Families Citing this family (74)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4027164B2 (en) * 2002-06-21 2007-12-26 株式会社日立製作所 Display device
JP4495978B2 (en) * 2003-03-07 2010-07-07 日東電工株式会社 ORGANIC ELECTROLUMINESCENT ELEMENT AND SURFACE LIGHT SOURCE AND DISPLAY DEVICE USING THIS ELEMENT
TWI279751B (en) * 2003-10-24 2007-04-21 Toshiba Matsushita Display Tec Display device
US20060066227A1 (en) * 2004-09-24 2006-03-30 Virnich James L Electronic device with dual display arrangement
US7489074B2 (en) 2004-09-28 2009-02-10 Osram Opto Semiconductors Gmbh Reducing or eliminating color change for microcavity OLED devices
US7563638B2 (en) * 2004-10-29 2009-07-21 Semiconductor Energy Laboratory Co., Ltd. Semiconductor device and method for manufacturing the same
JP4626967B2 (en) * 2004-12-07 2011-02-09 スタンレー電気株式会社 Surface light emitting device and manufacturing method thereof
JP2006164808A (en) * 2004-12-09 2006-06-22 Hitachi Ltd Light emitting element, lighting system and display device having it
JP4650025B2 (en) * 2005-03-01 2011-03-16 パイオニア株式会社 Electroluminescence element
EP1860919B1 (en) * 2005-03-11 2012-02-15 Mitsubishi Chemical Corporation Electroluminescence element and lighting apparatus
KR100761081B1 (en) * 2005-12-28 2007-09-21 삼성에스디아이 주식회사 OLED and method of fabricating the same
EP1830422A3 (en) * 2006-03-03 2012-03-07 Semiconductor Energy Laboratory Co., Ltd. Light emitting device and electronic device
EP1830421A3 (en) * 2006-03-03 2012-03-14 Semiconductor Energy Laboratory Co., Ltd. Light emitting device, manufacturing method of light emitting device, and sheet-like sealing material
KR100736623B1 (en) 2006-05-08 2007-07-09 엘지전자 주식회사 Led having vertical structure and method for making the same
US20070278493A1 (en) * 2006-06-02 2007-12-06 Semiconductor Energy Laboratory Co., Ltd. Light-emitting element and display device
DE102006048368A1 (en) * 2006-10-09 2008-04-10 Huf Hülsbeck & Fürst Gmbh & Co. Kg External assembly component for vehicle, particularly for exterior mirror and door handle, has plane light transmission area and illuminating module that is designed such that white light leaves light transmission area
US8003980B2 (en) * 2007-01-30 2011-08-23 Hewlett-Packard Development Company, L.P. Layered electro-organic devices with crosslinked polymer and methods of preparing the same
US8179034B2 (en) 2007-07-13 2012-05-15 3M Innovative Properties Company Light extraction film for organic light emitting diode display and lighting devices
JP4989367B2 (en) * 2007-08-24 2012-08-01 パナソニック株式会社 Design method of organic electroluminescence device
JP4989366B2 (en) * 2007-08-24 2012-08-01 パナソニック株式会社 Design method of organic electroluminescence device
JP2009054384A (en) * 2007-08-24 2009-03-12 Panasonic Electric Works Co Ltd Design method of organic electroluminescent device
JP5452853B2 (en) 2007-08-28 2014-03-26 パナソニック株式会社 Organic electroluminescence device
US8033882B2 (en) * 2007-09-19 2011-10-11 Fujifilm Corporation Light-emitting device or display device, and method for producing them
DE102007059732B4 (en) * 2007-12-12 2020-11-12 Pictiva Displays International Limited Light emitting device
DE102007062040B8 (en) * 2007-12-21 2021-11-18 Osram Oled Gmbh Radiation-emitting device
KR101459764B1 (en) * 2008-01-21 2014-11-12 엘지이노텍 주식회사 Nitride light emitting device
JP5298692B2 (en) * 2008-02-28 2013-09-25 日本ゼオン株式会社 Organic electroluminescence light source device
DE102008018663A1 (en) * 2008-04-11 2009-10-29 Novaled Ag Electro-optical organic component
US8502440B2 (en) 2008-04-22 2013-08-06 Zeon Corporation Organic electroluminescent light source
KR101115154B1 (en) * 2008-05-23 2012-02-24 주식회사 엘지화학 Organic light emitting diode and method for fabricating the same
JP4966268B2 (en) * 2008-07-28 2012-07-04 パナソニック株式会社 Method for designing transparent conductive substrate for light emitting device
GB2462313B (en) * 2008-08-01 2011-07-13 Cambridge Display Tech Ltd Organic electroluminescent device
JP4776669B2 (en) * 2008-09-25 2011-09-21 株式会社東芝 Display device and moving body
JP5726739B2 (en) 2008-09-25 2015-06-03 エルジー・ケム・リミテッド High-efficiency organic light-emitting device and manufacturing method thereof
WO2010058755A1 (en) * 2008-11-18 2010-05-27 株式会社クラレ Surface light source element, and image display device and illuminating device using the surface light source element
DE112009003123B4 (en) 2008-12-11 2020-02-06 Osram Oled Gmbh ORGANIC LIGHTING DIODE AND LIGHTING AGENTS
US7957621B2 (en) 2008-12-17 2011-06-07 3M Innovative Properties Company Light extraction film with nanoparticle coatings
JP5390850B2 (en) 2008-12-19 2014-01-15 パナソニック株式会社 Organic electroluminescence device
JP5673535B2 (en) * 2009-07-23 2015-02-18 コニカミノルタ株式会社 Sheet-like structure, method for producing the same, and surface light emitter using the same
JP5263061B2 (en) * 2009-07-29 2013-08-14 住友化学株式会社 Light emitting device
EP2287938B1 (en) * 2009-08-22 2012-08-01 Karlsruher Institut für Technologie Charge carrier transport layer, method for production of same and electro-optical construction element
WO2011046144A1 (en) 2009-10-14 2011-04-21 日本ゼオン株式会社 Organic electroluminescent light source device
KR101591332B1 (en) * 2009-11-27 2016-02-03 엘지디스플레이 주식회사 Organic electro-luminescence device
KR101084188B1 (en) * 2010-01-21 2011-11-17 삼성모바일디스플레이주식회사 Double-sided light emitting display device
US8604504B2 (en) * 2010-04-02 2013-12-10 Konica Minolta Holdings, Inc. Organic light-emitting element
EP2383817A1 (en) 2010-04-29 2011-11-02 Nederlandse Organisatie voor toegepast -natuurwetenschappelijk onderzoek TNO Light-emitting device and method for manufacturing the same
SG185053A1 (en) 2010-04-29 2012-12-28 Huntsman Adv Mat Switzerland Curable composition
JP5216806B2 (en) 2010-05-14 2013-06-19 株式会社日立製作所 Organic light emitting diode and light source device using the same
EP2445028A1 (en) 2010-10-25 2012-04-25 Nederlandse Organisatie voor toegepast -natuurwetenschappelijk onderzoek TNO Opto-electric device and method of manufacturing an opto-electric device
JP5670178B2 (en) * 2010-12-28 2015-02-18 ユー・ディー・シー アイルランド リミテッド Organic electroluminescence device
DE112012001417T5 (en) 2011-03-24 2013-12-24 Panasonic Corp. White light emitting organic electroluminescent element and white light emitting organic electroluminescent plate
KR101308480B1 (en) 2011-06-14 2013-09-16 엘지디스플레이 주식회사 Plastic organic light emitting display panel and method of fabricating the same
DE102011078998A1 (en) * 2011-07-12 2013-01-17 Osram Opto Semiconductors Gmbh Light-emitting component and method for producing a light-emitting component
EP2863545B1 (en) * 2012-06-13 2020-01-15 NGK Insulators, Ltd. Composite substrate
JP6130629B2 (en) 2012-06-21 2017-05-17 ユー・ディー・シー アイルランド リミテッド Organic electroluminescence device
WO2014010223A1 (en) * 2012-07-13 2014-01-16 パナソニック株式会社 Organic electroluminescent element
JP5684206B2 (en) * 2012-09-14 2015-03-11 株式会社東芝 Organic electroluminescence device
KR101970567B1 (en) * 2012-12-14 2019-04-19 엘지디스플레이 주식회사 Organic light emitting display panel
KR101420829B1 (en) * 2013-01-08 2014-07-21 한양대학교 산학협력단 Display Apparatus
DE102013105905B4 (en) 2013-06-07 2023-04-27 Pictiva Displays International Limited Optoelectronic component and method for producing an optoelectronic component
US9703050B2 (en) * 2013-12-27 2017-07-11 City University Of Hong Kong Device for routing light among a set of optical waveguides
WO2015101335A1 (en) 2013-12-31 2015-07-09 昆山工研院新型平板显示技术中心有限公司 Organic light-emitting display device and top emitting oled device for improving viewing angle characteristics
CN104330842A (en) * 2014-10-22 2015-02-04 上海大学 Novel brightness-enhancing scattering film
EP3034548A1 (en) * 2014-12-18 2016-06-22 Nederlandse Organisatie voor toegepast- natuurwetenschappelijk onderzoek TNO Barrier film laminate comprising submicron getter particles and electronic device comprising such a laminate
WO2016122313A1 (en) * 2015-01-29 2016-08-04 Nederlandse Organisatie Voor Toegepast-Natuurwetenschappelijk Onderzoek Tno Electro-optical device stack
CN105226203B (en) * 2015-11-17 2017-10-13 上海天马有机发光显示技术有限公司 Organic light emitting diode device, display comprising it and preparation method thereof
KR20180125593A (en) * 2016-04-07 2018-11-23 니폰 가야꾸 가부시끼가이샤 Light reflecting film, light control film and mirror display using the same
CN106856229B (en) * 2016-12-28 2019-11-26 京东方科技集团股份有限公司 Organic Light Emitting Diode and the display device for applying it
US11588139B2 (en) 2017-02-17 2023-02-21 Red Bank Technologies, LLC Circularly polarized light emitting organic light emitting diodes
TWI848915B (en) * 2017-07-28 2024-07-21 日商杜邦東麗特殊材料股份有限公司 Resin sheet for optical component, optical component, laminate or light-emitting element having the same, and method for producing resin sheet for optical component
KR102697901B1 (en) 2018-10-29 2024-08-21 엘지디스플레이 주식회사 Light emitting display apparatus
CN110231727B (en) 2019-05-14 2020-11-24 深圳市华星光电半导体显示技术有限公司 Membrane structure and method of making same
CN113966605B (en) * 2019-06-11 2023-08-18 富士胶片株式会社 Image pickup apparatus
CN111933818A (en) * 2020-08-12 2020-11-13 长春海谱润斯科技有限公司 Organic light-emitting device

Family Cites Families (38)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2670572B2 (en) 1987-06-18 1997-10-29 株式会社小松製作所 Thin film EL element
JPH02135601A (en) 1988-11-17 1990-05-24 Mitsubishi Motors Corp Signal lamp for vehicle
US5486949A (en) 1989-06-20 1996-01-23 The Dow Chemical Company Birefringent interference polarizer
JP2843924B2 (en) 1991-06-24 1999-01-06 パイオニア株式会社 Surface emitting device
JPH06151061A (en) 1992-11-05 1994-05-31 Mitsubishi Rayon Co Ltd Electroluminescent element
JPH06347617A (en) 1993-06-10 1994-12-22 Nitto Denko Corp Light diffusion plate and its production and display device
IL112070A0 (en) 1993-12-21 1995-03-15 Minnesota Mining & Mfg Optical display
EP0736187B1 (en) 1993-12-21 2002-04-03 Minnesota Mining And Manufacturing Company Optical polarizer
JPH08271892A (en) 1995-03-28 1996-10-18 Nitto Denko Corp Polarized light forming method, device therefor and liquid crystal display device
TW359765B (en) * 1996-05-10 1999-06-01 Seiko Epson Corp Projection type liquid crystal display apparatus
EP1388767B1 (en) * 1996-09-24 2006-04-26 Seiko Epson Corporation Projector display comprising light source units
TW386609U (en) 1996-10-15 2000-04-01 Koninkl Philips Electronics Nv Electroluminescent illumination apparatus
JP3573393B2 (en) * 1996-12-27 2004-10-06 パイオニア株式会社 Display device
JPH10321371A (en) 1997-05-20 1998-12-04 Asahi Glass Co Ltd Novel organic electroluminescent element, manufacture thereof and application thereof
JP2947250B2 (en) 1998-01-27 1999-09-13 日本電気株式会社 Organic electroluminescence device and method of manufacturing the same
JP2848386B1 (en) 1998-01-27 1999-01-20 日本電気株式会社 Organic electroluminescence device and method of manufacturing the same
JPH11231132A (en) * 1998-02-12 1999-08-27 Nitto Denko Corp 1/4-wavelength plate, circular polarizing plate, and liquid crystal display device
JP2991183B2 (en) 1998-03-27 1999-12-20 日本電気株式会社 Organic electroluminescence device
JPH11316376A (en) 1998-05-06 1999-11-16 Toyota Motor Corp Spontaneous light emission display element
US6617784B1 (en) * 1998-06-08 2003-09-09 3M Innovative Properties Company Electroluminescent device and method for producing the same
JP4505067B2 (en) 1998-12-16 2010-07-14 淳二 城戸 Organic electroluminescent device
JP2000323272A (en) 1999-05-14 2000-11-24 Casio Comput Co Ltd Surface light source
US7102282B1 (en) 1999-11-22 2006-09-05 Sony Corporation Display device with a cavity structure for resonating light
JP4614400B2 (en) 2000-01-17 2011-01-19 日東電工株式会社 ORGANIC EL LIGHT EMITTING DEVICE, POLARIZING PLANE LIGHT SOURCE DEVICE, AND LIQUID CRYSTAL DISPLAY DEVICE
JP2001244080A (en) 2000-02-28 2001-09-07 Nitto Denko Corp Organic electroluminescent element
DE10018269B4 (en) 2000-04-13 2009-04-09 Dr. Johannes Heidenhain Gmbh scanning
JP2001313178A (en) 2000-04-28 2001-11-09 Pioneer Electronic Corp Organic electroluminescent element
JP2001311826A (en) 2000-05-01 2001-11-09 Nitto Denko Corp Circularly polarizing film with high brightness, display device using the same and organic electroluminescence display device
JP4984343B2 (en) * 2000-09-29 2012-07-25 株式会社日立製作所 Organic electroluminescent device and optoelectronic device using the same
WO2002035890A1 (en) * 2000-10-25 2002-05-02 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Luminous element, and display device and lighting device using it
JP3508741B2 (en) * 2001-06-05 2004-03-22 ソニー株式会社 Display element
GB2379317A (en) * 2001-08-30 2003-03-05 Cambridge Display Tech Ltd Optoelectronic display operating by photoluminescence quenching
EP1296384B1 (en) * 2001-09-21 2008-09-03 FUJIFILM Corporation Organic light-emitting device
KR100437886B1 (en) * 2001-09-25 2004-06-30 한국과학기술원 High extraction efficiency photonic crystal organic light emitting device
JP2003109775A (en) * 2001-09-28 2003-04-11 Sony Corp Organic electroluminescent element
KR100490535B1 (en) * 2001-12-17 2005-05-17 삼성에스디아이 주식회사 Organic electroluminescence device
JP3703028B2 (en) * 2002-10-04 2005-10-05 ソニー株式会社 Display element and display device using the same
US7030555B2 (en) * 2003-04-04 2006-04-18 Nitto Denko Corporation Organic electroluminescence device, planar light source and display device using the same

Also Published As

Publication number Publication date
EP1424739A2 (en) 2004-06-02
US7109651B2 (en) 2006-09-19
ATE546845T1 (en) 2012-03-15
KR20040047670A (en) 2004-06-05
EP1424739A3 (en) 2010-05-26
JP2004296423A (en) 2004-10-21
KR100704082B1 (en) 2007-04-05
CN1503606A (en) 2004-06-09
EP1424739B1 (en) 2012-02-22
US20040195962A1 (en) 2004-10-07
CN1503606B (en) 2010-09-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP4350996B2 (en) Organic electroluminescence device, surface light source and display device
US7030555B2 (en) Organic electroluminescence device, planar light source and display device using the same
JP2004207136A (en) Surface light source and display device using it
US6947105B2 (en) Organic electroluminescent device, polarizing surface light source, and liquid-crystal display
JP3983166B2 (en) Optical element, polarization plane light source using the same, and display device using the same
US7982952B2 (en) Polarization component, polarization light source and image display apparatus using the same
JP4618721B2 (en) Optical element, polarization plane light source using the same, and display device using the same
KR20050066970A (en) Electroluminescence device, planar light source and display using the same
JP2003332068A (en) Electroluminescence element
TW200408299A (en) Electroluminescent device
JPH10321371A (en) Novel organic electroluminescent element, manufacture thereof and application thereof
JP2002158095A (en) Self-luminous display element equipped with diffraction structure
JP4350969B2 (en) ORGANIC ELECTROLUMINESCENT ELEMENT AND POLARIZING PLANE LIGHT SOURCE AND DISPLAY DEVICE USING THE SAME
JP4393788B2 (en) Electroluminescence element, surface light source and display device
JP3672060B2 (en) Reflective liquid crystal device
JP4406213B2 (en) Organic electroluminescence element, surface light source and display device
JP2006251589A (en) Optical element, polarized plane light source using element, and display apparatus using light source
US20120236229A1 (en) Light emitting device
JP4423103B2 (en) Organic electroluminescence light emitting device
Nakamura et al. Extraction of waveguided llight by anisotropic scattering polarizer in organic electroluminescent devices
KR101142674B1 (en) Polarized organic light-emitting device on a flexible giant birefringent optical reflecting polarizer substrate
Nakamura et al. Extraction of waveguided light by anisotropic scattering polarizer in OLED for LCD backlights

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20051114

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20080826

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20080909

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20090721

A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20090723

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120731

Year of fee payment: 3

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 4350996

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120731

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20150731

Year of fee payment: 6

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees