JP4315497B2 - ゴム組成物及びそれを用いた空気入りタイヤ - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、ゴム組成物に関し、さらに詳しくは、破壊特性を低下させることなく高ヒステリシスロス性を向上させたゴム組成物に関し、また、該ゴム組成物を用いたグリップ性に優れた空気入りタイヤに関する。
【0002】
【従来の技術】
従来、ゴム組成物のグリップ特性を高めるためには、芳香族系の軟化剤が好んで配合されてきた。
【0003】
しかし、グリップ特性を得るためには軟化剤を多量に配合しなくてはならず、芳香族系の軟化剤を用いると、破壊特性が低下してしまうという問題があった。
【0004】
この点を改良するために、ブチル系の軟化剤を用いることも検討されているが、ブチル系の軟化剤は、マトリックスのゴム成分として好適に用いられるジエン系のゴムとの相溶性が悪く、成型後の製品の表面にブリードしてしまい、特に、成型品を他の部材と合わせて最終製品にする場合などは、部材同士の接着性を低下させるという問題があった。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、このような公知の方法では両立が難しかった、破壊特性と高ヒステリシスロス性を同時に高いレベルで得ることができるゴム組成物、また、ドライおよびウエット両路面で高いグリップ性能を発現するタイヤを提供することである。
【0006】
【課題を解決する手段】
本発明者は、各種軟化剤を配合したゴム組成物につき鋭意検討した結果、カチオン重合で得られたイソブチレンとスチレンの共重合体をゴム組成物に配合することにより、破壊特性とグリップ特性が両立でき、このゴム組成物をトレッドに用いることにより、ドライ、ウエット両路面で高いグリップ特性を発現するタイヤが得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
【0007】
すなわち、本発明は以下の構成とする。
(1)結合スチレン含量(St(a) (重量%))が10重量%から50重量%、ポリブタジエン部分のビニル結合含量が10%から70%であるスチレン−ブタジエン共重合体ゴム(a)を少なくとも10重量%含むゴム成分100重量部に対し、ポリスチレン換算重量平均分子量が2000から50000、結合スチレン含量(St(b) (重量%))が20重量%から70重量%であるスチレン−イソブチレンランダム共重合体(b)10重量部から60重量部を含み、かつ前記共重合体(a)の結合スチレン含量(St (a))と共重合体(b)の結合スチレン含量(St (b))が下記の式(1)を満たす関係に有ることを特徴とするゴム組成物。
St (b)>St (a)+10………(1)
(2)上記共重合体(b)があらかじめ上記共重合体(a)100重量部に対して少なくとも20重量部添加されている前記(1)に記載のゴム組成物。
(3)前記ゴム成分が、前記スチレン−ブタジエン共重合体ゴム(a)を少なくとも50重量%含むことを特徴とする前記(1)に記載のゴム組成物。
(4)前記(1)から(3)のいずれかに記載のゴム組成物をトレッドに用いたことを特徴とする空気入りタイヤ。
(5)前記(1)から(3)のいずれかに記載のゴム組成物をトレッドに用いたことを特徴とする競技用タイヤ。
【0008】
【発明の実施の形態】
本発明で用いる共重合体ゴム(a)は、スチレンとブタジエンとを共重合することにより得られるものであり、その結合スチレン含量は10重量%から50重量%、また、ビニル結合含量は10%から70%でなければならない。この結合スチレン含量が10重量%以下であると、十分なゴム組成物の破壊強力が得られず、50重量%を超えるとゴム組成物の弾性率が高くなるためグリップ性が低下し好ましくない。ここで言う、結合スチレン含量とは重合体の主鎖中に存在するスチレン単位の結合含量のことであり、ビニル結合含量とは、重合体の主鎖中、ブタジエンの重合に由来する部分における1,2−結合の量である。
【0009】
また共重合体ゴム(a)はゴム成分中に、少なくとも10重量%含まれる。この量が10重量%未満では、本発明の効果が十分に得られない。
【0010】
本発明において共重合体(a)と併用するゴム成分は特に制限されないが、ジエン系のゴム成分が好ましく、特に好ましくは、ジエン系単量体の単独重合体、ジエン系単量体同志の共重合体、または、ジエン系単量体とビニル芳香族単量体との共重合体である。具体的には、天然ゴム (NR)、合成ポリイソプレンゴム(IR)、ポリブタジエン(BR)、スチレン−ブタジエン共重合体(SBR)、ブチルゴム(IIR)、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体(EPDM)アクリロニトリル−ブタジエン共重合体(NBR)等が挙げられ、特に好ましいのは、BR及びSBRである。これらのゴム成分は、単独で用いても、二種以上を混合して用いてもよい。
【0011】
本発明の共重合体(b)は、炭化水素溶媒中で、ルイス酸触媒を開始剤として用いてカチオン重合することにより得られる、スチレン−イソブチレンランダム共重合体であり、例えば、高分子合成の実験法(科学同人社)201ページにあるような方法、高分子化学第18巻389ページから395ページの報告にある方法でカチオン重合することにより得られる。
【0012】
重合溶媒としては、通常カチオン重合に用いられる溶剤を、適宜用いることができ、例えば脂肪族炭化水素、芳香族炭化水素、ハロゲン化炭化水素等の炭化水素溶媒等が用いられる。この中でも芳香族炭化水素が好ましく、トルエンがより好ましい。かかる脂肪族炭化水素の具体例としては、ペンタン、ヘキサン等を、芳香族炭化水素としては、ベンゼン、トルエン、キシレン等を、またハロゲン化炭化水素の具体例としては、クロロメタン、クロロエタン、塩化メチレン、1,1−ジクロロエタン、クロロホルム、1,2−ジクロロエタン等を例示できる。これらは、一種単独で、または、二種以上混合して使用される。さらに、これらの溶媒と更に少量の他の溶媒、例えば酢酸エチル等の酢酸エステルやニトロエタン等のニトロ基を持つ有機化合物を併用しても良い。
【0013】
ルイス酸触媒としては、MX′p (Mは金属原子、X′はハロゲン原子、pは2以上の整数)で表されるもの、例えば三塩化ホウ素(BCl3)、塩化アルミニウム(Al Cl3)、四塩化スズ(Sn Cl4)、四塩化チタン(Ti Cl4)、五塩化バナジウム(VCl5)、三塩化鉄(Fe Cl5)、フッ化ホウ素(BF3 )等及びクロロジエチルアルミニウム(Et2Al Cl )、ジクロロエチルアルミニウム(Et Al Cl2)等の有機アルミニウム化合物等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらのルイス酸のうち、四塩化チタン(Ti Cl4)が特に好ましい。
【0014】
重合温度は、具体的には−100℃〜−30℃が好ましい範囲として挙げられる。−100℃未満では重合活性が低下する傾向があり、−30℃を超えると、連鎖移動反応が激しく、分子量が著しく低下する傾向になるので好ましくない。また、本発明の共重合体の重合反応は発生圧下で行なうことができるが、通常は単量体を実質的に液相下に保つに十分な圧力で操作することが望ましい。即ち、圧力は重合される個々の物質や、用いる希釈剤及び重合温度にもよるが、所望ならばより高い圧力を用いることができ、このような圧力は重合反応に関して不活性なガスで反応器を加圧する等の適当な方法で得られる。
【0015】
一般に、開始剤成分、溶媒、単量体等重合工程に関与する全ての物質から、水、酸素、二酸化炭素及び他の触媒毒を除去するのが好適である。
【0016】
本発明では上記共重合体(b)の分子量が2000から50000のものを用いる。分子量が2000以下ではゴム組成物の破壊強度が低下し、50000を超えるとゴム組成物のヒステリシスロスが十分大きくならず、さらにジエン系ゴムに対する相溶性が低下する。
【0017】
本発明で用いる共重合体(b)の結合スチレン合量は、20重量%から70重量%でなければならず、好ましくは、30重量%〜70重量%、さらに好ましくは、40重量%〜70重量%である。結合スチレン含量が20重量%未満では、ゴム成分との相溶性が低下するため共重合体がブリードし易くなり、70重量%を超えるとゴム組成物の弾性率が高くなるため、タイヤのグリップ性が低下する。
【0018】
また、上記共重合体(b)の結合スチレン含量は、共重合体ゴム(a)の結合スチレン含量よりも10重量%以上大きいことが相溶性の点から必要である。
【0019】
本発明では、共重合体(b)は、ゴム成分100重量部に対し10から60重量部含まれなければならない。10重量部より少ない量ではゴム組成物のヒステリシスロスを十分に大きくすることができず、また、200重量部を超えるような量においてはゴム組成物の破壊強度が低下する。
【0020】
さらに、本発明のゴム組成物においては、充填剤の分散を改良し高い破壊特性、摩耗特性を確保するとの理由から、共重合体ゴム(a)の少なくとも一部と共重合体(b)の少なくとも一部とを予め混合しておくことができる。この場合、共重合体(b)の混合量は、共重合体ゴム(a)100重量部に対し20重量部以上であることがより効果が高く好ましい。
【0021】
本発明においては、通常用いられる芳香族系の軟化剤などを併用することができるが、その場合にも、軟化剤の総量が200重量部を超えないようにすることが好ましい。また、本発明の効果を十分に得るため、本発明の共重合体を軟化剤総量の15重量%以上用いることが好ましい。
【0022】
本発明のゴム組成物は、その他、通常ゴム業界で用いられる充填剤、加硫剤、加硫促進剤、老化防止剤、その他の薬品を目的に応じ適宜配合することができる。
【0023】
【実施例】
以下に実施例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明の主旨を越えない限り、本実施例に限定されるものではない。
【0024】
なお、実施例において、部及び%は特に断らない限り、重量部及び重量%を意味する。各種の測定は下記の方法によった。
【0025】
(1)重合体の物性
重合体の重量平均分子量(Mw)の測定はゲルパーミエイションクロマトグラフィ〔GPC;東ソー製HLC−8020、カラム;東ソー製GMH−XL(2本直列)〕により行い、示差屈折率(RI)を用いて、単分散ポリスチレンを標準としてポリスチレン換算で行った。
重合体中の結合スチレン含有量およびビニル結合含量は 1H−NMRスペクトルの積分比より算出した。
相溶性は各例のゴム組成物について別途ゴム成分に重合体のみ添加し、その表面の様子を24時間後に電子顕微鏡で観察して評価した。相溶性が良好なほど耐ブリード性が高い。評価は◎、○、△、×とした。
【0026】
(2)ゴム組成物の物性
ゴム組成物のロス特性は、レオメトリックス社製メカニカルスペクトロメーターを用い、歪みせん断5%、温度60℃、周波数15Hzでtanδを測定し、コントロールを100とした指数で表わした。指数が大きいほど、ヒステリシスロスが大きくなり、高ロス性が良好である。
破壊特性は、JIS K6301−1995に準拠して破断強度を測定し、コントロールを100とした指数で表わした。指数が大きいほど破壊特性が良好である。
【0027】
(3)タイヤ性能
3000CCの乗用車に試験タイヤ4輪を装着し、テストコースを10周したときのベストラップタイムでグリップ性を評価した。性能はそれぞれの配合において、コントロールタイヤのベストラップタイムと、その配合のアロマオイルを10重量部増量したときのベストラップとの差(短縮時間:T1 )を100とし、各配合の試験タイヤにおけるコントロ−ルタイヤとのベストラップの差(短縮時間:T2 )を3回測定し、その平均値を指数(T2 /T1 )で表わした。指数が大きいほどグリップ性は良好である。
【0028】
ゴム組成物の物性、タイヤの性能は、それぞれ、比較例1を実施例1から13の、比較例2を実施例14の、比較例3を実施例15および16のそれぞれコントロールとしている。
【0029】
(重合体の製造)
重合に用いた原材料に関しては特に指示がある場合をのぞいて乾燥精製した原材料を用いて実験を行った。
【0030】
乾燥し、窒素置換された300mlの ナスフラスコに、トルエン200ml、イソブチレン単量体12.0g、スチレン単量体15.4gを注入し、これに開始剤として四塩化チタン(TiCl4 )0.75mmolを加えた後、−78℃で2.5時間重合を行った。重合系は重合開始から終了まで、全く沈殿は見られず均一で透明であった。重合転化率は、ほぼ100%であった。
重合溶液にメチルアルコールを加えて乾燥し、ゴム状共重合体Aを得た。この共重合体について結合スチレン量、重量平均分子量を測定した。結果を表1に示す。
【0031】
【表1】
【0032】
またこの開始剤TiCl4 の量および単量体として加えるイソブチレンとスチレンの量を置換することにより重合体BからEを得た。これらの共重合体について、結合スチレン量、重量平均分子量を測定した。結果を表1に示す。
【0033】
表3−1、表3−2、表4の各ゴム成分は、リチウム系開始剤の溶液連続重合法により重合し、四塩化けい素でカップリングすることで得た。*1は結合スチレン含量が25重量%、ビニル結合含量が35%、重量平均分子量130万のスチレン- ブタジエン共重合体ゴム(ゴム成分1)、*3は結合スチレン含量が5重量%、ビニル結合含量が30%、重量平均分子量130万のスチレン- ブタジエン共重合体ゴム(ゴム成分3)、*4はビニル結合含量15%、重量平均分子量120万のブタジエンゴム(ゴム成分4)である。
【0034】
比較例1、2、実施例1から12
上記、共重合体AからEを用い、表2の基本配合を用い、表3−1、3−2の配合に従って、ゴム組成物を調製し、ロス特性、及び、破壊特性を評価した。さらに、各ゴム組成物をトレッド接地部分に用い、サイズ255/40R17のタイヤを作成し、タイヤのグリップ性能を評価した。結果を表3−1、3−2に示す。
【0035】
【表2】
*1:N234(製造元:(株)東海カーボン 商品名: シースト7HM)
*2:N−フェニル−N’−イソプロピル−p−フェニレンジアミン
*3:2,2’−ジチオビスベンゾチアゾール
*4:1,3−ジフェニルグアニジン
【0036】
【表3−1】
【0037】
【表3−2】
*2:実施例7では、共重合体(a)として結合スチレン含量が35重量%、ビニル結合含量が40%、重量平均分子量140万のスチレン−ブタジエン共重合体ゴム(ゴム成分2)を用いている。
【0038】
比較例1、2及び実施例1から7ではゴム成分として共重合体(a)を100%用いている。
比較例1、2、実施例1から7より共重合体(b)の種類、量、共重合体ゴム(a)の種類を変えても効果があることが判る。さらに実施例8から実施例12よりゴム3分の一部を他のゴムに置き換えても本発明の効果があることが判る。
【0039】
比較例3、4、実施例13から15
軟化剤の配合量、配合方法を変えて同様の試験を行なった。
比較例3及び実施例13は、配合量の少ない例、比較例4及び実施例14、15は、軟化剤を予め重合体に油展して用いた例であり、アロマオイルをBRに、共重合体(b)を共重合体ゴム(a)に油展したものである。結果を表4に示す。
【0040】
【表4】
【0041】
比較例3、4、及び、実施例13から15より、軟化剤の量、配合方法を変えても本発明の効果があることが判る。
【0042】
【発明の効果】
本発明によると、破壊特性を維持しつつ、高ヒステリシスロス性に優れたゴム組成物を提供することができ、さらに、該ゴム組成物をトレッドに用いることにより、タイヤのグリップ性能を大きく向上させることができるため、特に高レベルの操縦安定性を要求されるいわゆる高性能の乗用車用タイヤや競技用タイヤに有効である。
Claims (5)
- 結合スチレン含量(St(a) (重量%))が10重量%から50重量%、ポリブタジエン部分のビニル結合含量が10%から70%であるスチレン−ブタジエン共重合体ゴム(a)を少なくとも10重量%含むゴム成分100重量部に対し、ポリスチレン換算重量平均分子量が2000から50000、結合スチレン含量(St(b) (重量%))が20重量%から70重量%であるスチレン−イソブチレンランダム共重合体(b)10重量部から60重量部を含み、かつ、前記共重合体(a)の結合スチレン含量(St (a))と共重合体(b)の結合スチレン含量(St (b))が下記の式(1)を満たす関係に有ることを特徴とするゴム組成物。
St (b)>St (a)+10………(1) - 上記共重合体(b)があらかじめ上記共重合体(a)100重量部に対して少なくとも20重量部添加されてなることを特徴とする特許請求の範囲1項に記載のゴム組成物。
- 前記ゴム成分が、前記スチレン−ブタジエン共重合体ゴム(a)を少なくとも50重量%含むことを特徴とする特許請求の範囲1項に記載のゴム組成物。
- 特許請求の範囲1〜3項のいずれかに記載のゴム組成物をトレッドに用いたことを特徴とする空気入りタイヤ。
- 特許請求の範囲1〜3項のいずれかに記載のゴム組成物をトレッドに用いたことを特徴とする競技用タイヤ。
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