JP4299633B2 - 燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置 - Google Patents

Description

本発明は、導電性材料と樹脂バインダ材料とを含有する燃料電池セパレータ用成形材料と、その可塑化装置、及び、可塑化方法に関する。

燃料電池は、燃料のもつ化学的エネルギーを、燃焼させることなしに電気化学的に直接、電気エネルギーに変えることが出来る、エネルギー変換効率に優れた装置である。なかでも、水素を燃料として負極に用い正極には空気中の酸素を用いる燃料電池は、エネルギー変換に伴って水素が酸素で酸化され水が生成されるのみであり、石油、石炭等の化石燃料と異なり、炭化水素、窒素酸化物、硫黄酸化物等を発生して環境負荷の増大を招来することがなく、クリーンなエネルギー源として期待されている。

燃料電池には様々な用途が考えられるが、例えば自動車のガソリンエンジン等の代替機関として開発が進められている。燃料電池をエネルギー源とする自動車は、化石燃料の枯渇を心配する必要がなく、上記の通り環境に優しくエネルギー効率に優れており、普及が待たれている。しかしながら、課題も多く、水素の製造、貯蔵、供給にかかる技術的、社会的問題等の他に、普及のためには、より低廉な燃料電池が求められ、燃料電池自体に改善の余地が多く残されている。

燃料電池には様々な種類があるが、自動車用には固体高分子電解質膜を用いるものが採用されている。このタイプの燃料電池は、電極と高分子電解質膜とを導電性のセパレータではさんでセルを構成し、そのセルが数百以上のオーダーで重ねられてなるものであるが、このセパレータを低廉化することが、このタイプの燃料電池の改善課題の１つして挙げられている。

セパレータは、導電性を備える必要がある（要件１）他に、その使用環境から、機械的強度、耐熱性、寸法安定性、耐加水分解性等について優れていなければならない（要件２）ため、例えば黒鉛を好適な導電性材料として構成される。ところが、黒鉛は加工が難しいため、上記条件を満たしつつ薄肉化を図ることが困難であり軽量に出来ず、低廉化を図ることも出来なかった。

そこで、近年、射出成形加工により燃料電池のセパレータを作製する試みがなされ始めた。射出成形で量産することが出来れば、可塑化時間の短縮、成形時間の短縮等、生産性が向上し、低廉化が図れるとともに、射出成形に用いる熱可塑性樹脂は比重も低く、射出成形により、薄肉成形も可能となるため、軽量化が図れるからである。

射出成形加工のための成形材料については、上記の要件１、要件２に合致することから、その成形材料を構成する導電性材料としても黒鉛が有望である。又、上記要件１、要件２に合致する射出成形加工用の樹脂バインダ材料としては液晶ポリマが有望とされる。

しかしながら、黒鉛は、射出成形にかかる温度では溶融しないことから、体積変化は温度による熱膨張と圧力の影響のみで小さく、含有率が高いと成形材料の粘度を高め、流動性を低下させるので量の制限が必要となるという問題がある。黒鉛は、後述するように、入れすぎるとバインダ量が少なくなり、成形体（セパレータ）としての剛性の低下を招来する。この剛性と導電性とのバランスをとることが重要であり、両立させることは困難であった。

又、液晶ポリマは、温度上昇に伴う粘度低下が急激であり流動性が良好ではなく成形性に劣るという問題を有する。更に、溶融時の体積変化が少なく、汎用のスクリュ式の射出成形装置では可塑化に大きなトルクを要し計量時間が長くなる。その一方で、熱分解し易いため、射出成形装置のバレル内での滞留が長引くことにより、より分解が進んでしまい、バインダとしての役割を果たせなくなるおそれがある。

燃料電池のセパレータを射出成形加工しようとすると、成形材料及び射出成形装置にかかり、上記問題に直面するが、以下、これらの問題に関係する先行技術文献について記載する。

先ず、特許文献１には、燃料電池コレクタ板用の高導電性ポリマ複合体部品が開示されている。特許文献１によれば、それ以前の成功例として、導電性充填材としてグラファイト（黒鉛）を含みバインダとしてのフルオロポリマを含む組成物を挙げた上で、そのような組成物は、元来が射出成形用の成形材料として好ましい粘度にするためには導電性充填材の量が制限され得るのに、フルオロポリマは比較的粘度レベルが大きいために導電性充填材の量を多く出来ないことから、燃料電池コレクタ板としての導電性の制限が生じる等により、改良の要望があることが示されている。そして、この要望に応えるため、バインダとして所定の条件を備えた非フッ化ポリマを含む高導電性ポリマ複合体部品及び燃料電池コレクタ板と、それらの作成プロセスが提案されている。

次に、特許文献２には、液晶ポリマ用の射出成形機が開示されている。特許文献２によれば、液晶ポリマは、溶融時の半溶融領域が少なくシリンダ（バレル）に噛み込み難く計量が不安定になる上に、金属との密着性がよいので自らが分解して生じる炭化物が黒点になって成形体（品）に外観不良をもたらすので、専用の射出成形機の登場が待たれていることが示されている。そして、この要望に応えるため、計量部（ゾーン）長＜供給部（ゾーン）長＜圧縮部（ゾーン）長として、計量部（ゾーン）に搬送される材料を圧縮部（ゾーン）において緩やかにしかも高圧縮するようにした射出成形機が提案されている。

又、特許文献３には、射出成形機のスクリュが開示されている。特許文献３によれば、成形材料として、熱硬化性樹脂を使用する場合や、セラミック粉末や金属粉末に有機バインダを加えた粉末材料を使用する場合には、可塑化時における体積の減少が少ないことから、供給部から圧縮部への成形材料の流れが円滑にならず、スクリュ回転トルクが高くなって安定した計量を行うことが出来ないという問題があり、又、ポリカーボネート等のエンプラ樹脂を使用する場合には、溶融状態の成形材料の粘性が高いことから、同様の問題があり、このような成形材料を使用した場合にも、供給部から圧縮部への成形材料の流れを円滑に出来、可塑化時のスクリュ回転トルクを低減し得る射出成形機のニーズが示されている。そして、このニーズに沿うように、計量部の溝径を供給部の溝径よりも大きくし、供給部のリード長さ（ピッチ）とスクリュの径との比を０．８〜１．０にした射出成形機のスクリュが提案されている。

更に、特許文献４には、射出及び押出成形用スクリュが開示されている。特許文献４によれば、成形材料として粒状物が混合されている場合に、従来の汎用スクリュは、混練性能や可塑化性能が満足出来るレベルにないことが示されている。そして、これら性能を改善するため、圧縮部の下流側と計量部の上流側の少なくとも一方に、逆ねじフライトを設けたスクリュが提案されている。
特表２００２−５３０８２０号公報 特開平１０−１９３４１０号公報 特許第２８１３２５４号公報 特開２００３−１１１９３号公報

本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、従来の問題点を解決した燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置を提供することを目的とする。より具体的には、燃料電池セパレータに好適な成形材料は、粘度が高く流動性が低く、溶融時の体積変化が少なく、可塑化し難いという性質を有するが、このような成形材料を、可塑化トルクを増大させることなく、計量時間を短くして効率よく、可塑化可能な装置を提供することが、本発明の課題である。出願人は研究を重ねた結果、以下に示す手段によって、上記課題を解決し得ることを見出した。

即ち、本発明によれば、導電性材料と樹脂バインダ材料とを含有する燃料電池セパレータ用の成形材料を可塑化する装置であって、（軸方向の）全体に一定のピッチを有するフライトが形成されたスクリュと、外周に加熱手段が備わり前記スクリュが収められるバレルとを有し、前記スクリュの後端から前端にかけて圧縮部と計量部とが形成され、前記圧縮部の溝深さが滑らかに変化し前記計量部の溝深さが一定であり、前記圧縮部の後端の溝深さと前記計量部の溝深さとの比が１．４〜２．０である燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置が提供される。尚、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置においては、一般に深溝を呈し一定の溝径を有する供給部が存在しないので、圧縮比は、圧縮部の後端の溝深さと計量部の溝深さとの比により決定される。即ち、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置における圧縮比の範囲は１．４〜２．０であり、低圧縮である。

本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置においては、スクリュの計量部の溝深さが、２．５〜４．５ｍｍであることが好ましい。又、スクリュの計量部の（軸方向の）長さがスクリュの径の２〜６倍であり、且つ、スクリュの（軸方向の）全長がスクリュの径の１５〜２０倍であることが好ましい。

更に、スクリュの前端にミキシングヘッドを備えることが好ましい。フルフライトの単軸スクリユは、溶融材料の混合能力（ミキシング能力ともいう）が劣るが、射出成形機において一般的に使用されているミキシングヘッドを、スクリュの前端に配設することによって、スクリュの前端に蓄えられる計量された溶融樹脂の温度の均一性向上と黒鉛の分散性向上を図ることが出来る。

又、本発明によれば、導電性材料と樹脂バインダ材料とを含有する燃料電池セパレータ用の成形材料を可塑化する方法であって、外周に加熱手段を備えたバレルに溝径及び溝深さを同じくするスクリュが収められた可塑化装置を用い、その可塑化装置に、予め加熱した成形材料を供給して、更に加熱手段により加熱しながら、圧縮比１．４〜２．０で圧縮する燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化方法が提供される。

更に、本発明によれば、樹脂バインダ材料として液晶ポリマを含有するとともに、導電性材料を７０〜９０質量％含有する燃料電池セパレータ用成形材料が提供される。本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料においては、平均粒径が２〜４ｍｍの範囲のペレットに形成されることが好ましい。尚、ペレットの形状は限定されないが、概ね球状又は概ね筒状を呈することが好ましい。球状の場合に粒径とは直径を指し、筒状の場合には粒径とは、軸線の長さ、又は、軸線に垂直な断面輪郭線に外接する円の直径のうち、大きい方を意味する。

本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置は、従来の可塑化装置のような深溝の供給部が存在せず、スクリュは、全体的に、従来のスクリュより、かなり浅溝になっている。そのため、バレル外周の加熱手段から、バレルを介してスクリュ溝に存在する成形材料全体へ、熱が効率よく伝導し、溶融時の体積変化が少ない成形材料や可塑化が困難な成形材料等を使用する場合に可塑化が短時間で完了し、それら成形材料が圧縮部から計量部へ円滑に移動し得る。従って、可塑化時のスクリュ回転に要するトルクを、より減少させることが出来るとともに、計量に長い時間を要して成形材料に含まれる樹脂バインダを分解させ、バインダとしての能力を失わせてしまうリスクを小さく出来る。

又、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置は、低圧縮比（１．４〜２．０程度）を採用しているので、成形材料を圧縮部から計量部へ円滑に移動させることが出来、剪断発熱による樹脂バインダの劣化を生じ難い。

スクリュの計量部の溝深さは、好ましくは２．５〜４．５ｍｍ程度である。加熱手段の熱をスクリュ溝にある成形材料全体に伝導し易くするためには、供給部での成形材料の食込み性や圧縮部での脱泡性を妨げられない範囲で、より浅溝にすることが好ましいからである。

本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置では、好ましくは、スクリュの計量部の長さをスクリュの径（スクリュ径とも表現する）の２〜６倍とし、且つ、スクリュの全長をスクリュの径の１５〜２０倍としているので、成形材料に含まれる樹脂バインダ材料が適度に加熱されて溶融し、可塑化時のスクリュ回転に要するトルクを、より減少させ得る。加熱手段からの熱を効率よく成形材料に伝えることが出来ること及び発熱密度の大きなヒータを採用していることから、可塑化に要する時間が短くてすみ、従来のような深溝タイプで発熱密度の小さなヒータを使用する場合に比べて、必要滞留時間が大幅に短縮出来る。更に、成形材料がバレル内に長時間、滞留することがないので、成形材料に含まれる樹脂バインダ材料の分解・劣化の心配がない。上記好ましい要件は、スクリュの径に対するスクリュの圧縮部の長さに表現し直せば、９〜１８倍と表現することが出来、これは圧縮勾配の緩急を示している。

本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化方法は、低圧縮比であり、全体的に浅溝を有するスクリュが収められた可塑化装置に、予め加熱（予熱ともいう）した成形材料を供給し、バレル外周の加熱手段により加熱しながら、圧縮比１．４〜２．０で圧縮するので、バレルに供給された成形材料が、より短い時間で効率よく可塑化される。従って、溶融時の体積変化が少ない成形材料や、可塑化が困難な成形材料等を使用する場合において、可塑化が短時間で完了しているので成形材料を円滑に圧縮部から計量部へ移動させることが可能である。可塑化時のスクリュ回転に要するトルクはより減少し、計量に長い時間を要して成形材料に含まれる樹脂バインダ材料を分解させ、バインダとしての能力を失わせてしまうリスクも小さくなる。低圧縮比（１．４〜２．０程度）であるから、剪断発熱による樹脂バインダ材料の劣化も生じ難い。

本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料は、溶融せず体積変化のない導電性材料の他に、樹脂バインダ材料として溶融時に体積変化の少ない液晶ポリマを含有するので、低圧縮比で可塑化することが可能である。成形材料が低圧縮比で可塑化可能であると、圧縮比をスクリュの圧縮部後端の溝深さと計量部の溝深さとの比で決める可塑化装置においては、圧縮部後端の溝深さ、即ち、最深部での溝深さが浅くなり、加熱手段よりの熱量を有効に可塑化に利用出来ることになる。

又、導電性材料を７０〜９０質量％含有しているので、成形体の剛性（曲げ強度）と導電性（接触抵抗）のバランスが良好に保持され、燃料電池セパレータ用の成形材料として好適である。更に、黒鉛等と液晶ポリマとの組合せた成形材料は、成形体に優れた機械的強度、耐熱性、寸法安定性、耐加水分解性等を付与し得るので、成形体として得られる燃料電池セパレータは、長期わたり高い信頼性を発揮し得る。ここでいう導電性材料としては黒鉛、カーボンファイバ、カーボンブラック、カーボンナノチューブ等が好適である。

本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料は、好ましくは平均粒径が２〜４ｍｍの範囲のペレットに形成されるので、嵩比重が概ね０．６前後乃至それ以上になり、嵩比重の大きな成形材料となる。又、熱膨張と圧力による圧縮性の体積変化だけであり、成形材料の溶融前後での真比重の変化が少ないので、充満率（真比重に対する嵩比重の比率）が、より大きくなり、圧縮前の状態と圧縮し溶融された後の状態において、比重の差は小さくなる。従って、低圧縮比で可塑化することが可能であり、既に述べた如く、圧縮比をスクリュの圧縮部後端の溝深さと計量部の溝深さとの比で決める低圧縮比の可塑化装置に優位性を導く。

以下、本発明の燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置、及び可塑化方法、並びに燃料電池セパレータ用成形材料について実施の形態を説明するが、本発明はこれらに限定されて解釈されるべきものではなく、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々の変更、修正、改良を加え得るものである。例えば、図面は、好適な本発明の実施の形態を表すものであるが、本発明は図面に示される情報（形状、配置、大きさその他）により制限されない。本発明を実施し又は検証する上では、本明細書中に記述されたものと同様の手段若しくは均等な手段が適用され得るが、好適な手段は以下に記述される手段である。本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料は、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置、又は可塑化方法に好適に用いられ得る材料であるが、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置、又は可塑化方法は、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料のみを取り扱うものに限定されるわけではない。

先ず、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置について説明する。図１は、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置（単に、本発明に係る可塑化装置ともいう）の一実施形態を示す断面図である。又、図２は、図１に示される可塑化装置を構成するスクリュの側面図である。以下、図１及び図２を参酌しながら、説明する。

図１に示される可塑化装置１００は、導電性材料と樹脂バインダ材料とを含有する燃料電池セパレータ用の成形材料を可塑化するに好適な装置である。可塑化装置１００は、バレル１と、バレル１内に駆動可能に収められているスクリュ３０と、スクリュ３０を回転駆動する駆動装置８と、を主構成機器としている。バレル１には後端寄りに材料供給孔７が設けられ、固体のペレット状の成形材料３が、ホッパ４から材料供給孔７を通じバレル１内に供給される。又、バレル１の前端側には射出ノズル５が設けられ、成形材料３は、バレル１内で高温下、高圧下におかれ、可塑化され溶融状態になり、射出ノズル５から図示しない金型へ射出される。

スクリュ３０を駆動するスクリュ駆動装置８は、従来知られた駆動手段を有するものが採用される。例えば回転油圧モータとピストンユニット等を備え、回転油圧モータの出力軸とスクリュの後端に位置するスクリュ軸がスプライン軸等の機械的手段により接続され、スクリュを回転するとともに軸方向に移動可能とする駆動手段を採用出来る。あるいはサーボモータとボールネジを組合せた電動式の駆動手段を採用してもよい。

バレル１及び射出ノズル５の外周には、温度制御可能な加熱手段９が設けられ、バレル１及び射出ノズル５の中の成形材料３を加熱する。加熱手段９として、例えば、電熱線ヒータ（マイカヒータ、セラミックヒータ、アルミ鋳込みヒータ、真鍮鋳込みヒータ）、高周波誘導加熱ヒータ、ハロゲンランプ等の熱源が採用される。一般的には、電熱線式ヒータが採用される。

図１及び図２に示されるスクリュ３０は、後端側から前端側にかけて圧縮部３３と計量部３５とで構成され、ピッチが一定であるフライト３９がスクリュ全体に設けられたフルフライトスクリュである。スクリュ３０におけるフライト３９間の溝１７は、圧縮部３３の最後端で一番深く（ｈ２）、圧縮部最前端部（計量部最後端部）で計量部の溝深さ（ｈ１）と同じになっている。更に、スクリュ３０は、全体においてスクリュ径ｄ２が、ほぼ一定である。即ち、（スクリュ径ｄ２）＝（計量部における溝径ｄ１）＋（計量部における溝深さｈ１×２）＝（圧縮部最後端における溝径ｄ３）＋（圧縮部最後端における溝深さｈ２×２）である。ここで、圧縮比について説明する。圧縮比とはｈ２／ｈ１であり、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置においては１．４〜２．０としている。

一般的なスクリュは、供給部と圧縮部と計量部からなり、溝は、供給部で深く一定であり、圧縮部で徐々に浅くなり、計量部で浅く一定の値で形成される。そのような溝の深さは溝径を変えることにより実現されているが、スクリュ３０では、一定の長さにわたって深溝になっている供給部がなく、スクリュ最後端から計量部まで溝深さが滑らかに浅くなっていく。

成形材料を可塑化するための可塑化装置の機能として、スクリュのトルクによる圧縮・剪断の付与と、加熱手段による加熱（昇温）とがあるが、本発明に係る可塑化装置１００におけるスクリュ３０では、後者、即ち、バレル１の外周に位置する加熱手段９からバレル１内の成形材料３全体へ効率よく伝わる熱の役割を大きくしたものである。

スクリュ３０の計量部の溝深さｈ１は、限定されるものではないが、好ましい範囲は２．５〜４．５ｍｍ程度である。加熱手段９で生じた熱を成形材料全体に伝導し易くするために浅い溝が好ましいが、供給される成形材料（ペレット）サイズとの関係があり、溝深さｈ１が２．５ｍｍ未満では、供給部での溝深さが４〜５ｍｍ以下となり成形材料サイズよっては供給部での食込みが悪くなり、供給不良や供給負荷が大きくなってスクリュトルクが大きくなることもある。これを回避するためには、成形材料サイズを小さくしなければならず、成形材料サイズを自由に選択出来なくなり、実用的でなくなる。又、溝深さｈ１が４．５ｍｍを越えると、供給部での溝深さが７．２〜９ｍｍ以上となり、バレル１の外周の加熱手段９から、バレル１の中のスクリュ溝底部の成形材料３に効率よく熱が伝導せず、可塑化が進み難くなり、スクリュ３０の回転による可塑化（圧縮・剪断による可塑化）の比率が大きくなり、スクリュトルクの増大を招くことになる。

スクリュ３０は、圧縮部３３において溝深さが滑らかに変化するように溝径が形成されている。即ち、圧縮部３３では、最後端の溝深さｈ２から最前端（計量部３５側）の溝深さｈ１に向けて、徐々に溝深さが浅くなり、１ピッチあたりの溝１７が形成する体積が徐々に滑らかに小さくなる。バレル１の中の成形材料３は、スクリュ３０が回転し、前端側へ移動するに従って、徐々に高圧下におかれ、圧縮されて剪断力を受け、既に記したように効率よく加熱手段９により与えられる熱と相まって、可塑化される。圧縮比は、圧縮部３３の最後端の溝深さｈ２と計量部の溝深さｈ１との比で表され、この適切な比は概ね１．４〜２．０であり、低圧縮比となっている。計量部３５に入るまでには、成形材料３は完全に可塑化され溶融状態になる。計量部３５においては、全ての溝１７の溝深さはｈ１であり、一定である。

スクリュ３０の計量部３５の長さｌ３は、スクリュ径ｄ２の概ね２〜６倍であり、尚且つ、スクリュ３０の全長ｌ１（ｌ３＋ｌ２（圧縮部の長さ））は、スクリュ径ｄ２の概ね１５〜２０倍となっている。既に述べた好ましい範囲の計量部での溝深さｈ１を採用した上で、このような長さの条件に合致させると、バレル１内の成形材料３の滞留量は、成形品の大きさを計量部の４ピッチ分と仮定すると、約５ショット分となるが、成形材料が溶融状態となるのは圧縮工程の後半部（計量部側）であり、溶融状態での滞留量は前述の半分程度になる。従って、滞留時間が長すぎて成形材料３に含まれる樹脂バインダ材料が分解・劣化してしまう問題を回避出来る。

スクリュ３０の計量部３５の長さｌ３がスクリュ径ｄ２の２倍未満であると、未溶融や樹脂温度の不均一が生じるおそれがある。又、スクリュ３０の計量部３５の長さｌ３がスクリュ径ｄ２の６倍を越えると、スクリュトルクの増大や剪断発熱の増加による樹脂の劣化のおそれがある。スクリュ３０の全長ｌ１がスクリュ径ｄ２の１５倍未満であると、成形材料３がバレル１内に滞留する時間が短すぎて、加熱手段９による可塑化が充分に進まず、スクリュ３０の回転に要するトルクが増大するおそれがある。スクリュ３０の全長ｌ１がスクリュ径ｄ２の２０倍より長いと、成形材料３がバレル１内に滞留する時間が長すぎて、成形材料３に含まれる樹脂バインダ材料が加熱されすぎて、分解・劣化のおそれが生じるとともに、装置が長大化してスペース生産性が低下する。

又、射出成形用の単軸のフルフライトスクリュは、一般的に、ミキシング能力に問題があるといわれている。特に、樹脂温度の均一性が要求される場合やフィラー・マスターバッチ等の分散要求レベルが高い場合には、圧縮域に逆フライト部やダルメージ等を設けたり、スクリュの前端にミキシングヘッドを設けたりしてミキシング能力の向上を図っている。本発明においても、樹脂温度の均一性や黒鉛分散の均一性の向上を図るために、スクリュの前端にミキシングヘッドを設けることとした。

可塑化装置１００において、加熱手段９は、好適には真鍮鋳込みヒータが採用される。真鍮鋳込みヒータは、発熱密度（ワット密度）が６Ｗ／ｃｍ²以上と高く、可塑化・射出成形にかかるサイクルタイムの短縮を実現し、生産効率を向上させ得る。又、真鍮鋳込みヒータを用いることにより、スクリュ長さを短くすることが可能となり、よって、成形材料３がバレル１内に滞留する時間が短くてすむため、成形材料３に含まれる樹脂バインダ材料の分解・劣化を回避出来る。

但し、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置は、発熱密度が高いものであれば真鍮鋳込みヒータ以外でも採用出来、加熱手段を具体的に限定するものではない。加熱手段の好ましい発熱密度（ワット密度）は、４Ｗ／ｃｍ²以上であり、より好ましくは５Ｗ／ｃｍ²以上であり、更に好ましくは６Ｗ／ｃｍ²以上である。従来の可塑化装置において多用される加熱手段として、プレートヒータ、アルミ鋳込みヒータ等が挙げられるが、これらの発熱密度（ワット密度）は一般に１．５〜３．５Ｗ／ｃｍ²であり、必ずしも好ましい加熱手段ではない。

続いて、以下に、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化方法について説明する。本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化方法（単に、本発明に係る可塑化方法ともいう）は、導電性材料と樹脂バインダ材料とを含有し、粘度が高く流動性が低く溶融時の体積変化が少なく可塑化し難い燃料電池セパレータ用の成形材料を可塑化するのに、好適な方法である。

本発明に係る可塑化方法では、外周に加熱手段を備えたバレルに低圧縮比のスクリュが収められた可塑化装置を用いる。加熱手段により発生した熱がバレル内の成形材料全体に効率よく伝導するからである。本発明に係る可塑化方法では、上記条件以外の可塑化装置の具体的態様を限定しないが、既に説明した可塑化装置１００は好適な可塑化装置であるので、以下、図２に示されるスクリュ３０を組み込んだ図１に示される可塑化装置１００を使用するものとして説明する。

先ず、ホッパ４に、好ましくは後述する粒径を有するペレット状の成形材料３を入れる。そして、予め、可塑化装置１００の加熱手段９の温度、スクリュ３０の回転速度、等を設定しておく。

このとき、成形材料３を、予め加熱（予熱ともいう）しておくことが肝要である。成形材料３をバレル１に入れる前に予熱しておけば、バレル１内において可塑化に要する熱量は、より少なくてすみ、可塑化装置内におけるサイクルタイムは短縮され、効率よく可塑化装置を使用することが出来る。又、既に述べたように、より好ましい加熱手段９としては真鍮鋳込みヒータが挙げられるが、予熱することにより、そのような発熱密度が高い加熱手段ではなく、より発熱密度の低いもの、例えば、従来の可塑化装置において用いられるアルミ鋳込みヒータ等の採用も可能となる。

成形材料３の予熱にかかる熱量は、バレル１内において可塑化に要する熱量を減らす観点からは、多いほどに好ましい。しかし、予熱温度が高くなりすぎると成形材料３の形状が崩れたり、粘着性を発現して、次の過程でホッパ４からバレル１内への供給がスムーズにいかなくなって好ましくない。従って、バレル１内への供給に問題が生じない範囲で予熱する。通常、黒鉛と液晶ポリマとを含む成形材料の場合には、ホッパ４に入れる前に１００〜１５０℃まで予備乾燥、加熱しておくことが好ましい。

次に、スクリュ駆動装置８によりスクリュ３０を回転駆動して成形材料３の受入を行う。成形材料３は材料供給孔７からバレル１内へ入り、スクリュ３０の圧縮部３３の後端に供給される。スクリュ３０の回転によりバレル１内を搬送される成形材料３は、加熱手段９から加えられる熱と、スクリュ３０の回転による摩擦作用・剪断作用を受けるとともに溝深さが徐々に浅くなって圧縮されることにより、完全に可塑化され（溶融し）、計量部３５へ送られる。このとき、圧縮比を１．４〜２．０とすることが肝要である。

次に、図示しない射出装置によりスクリュ３０を前進させることによって、可塑化された成形材料３は、射出ノズル５を介し、所望のキャビティを有する図示しない金型へ射出・充填される。そして、冷却固化を待って金型を開くと、成形体たる燃料電池セパレータが得られる。

続いて、以下に、本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料について説明する。本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料（単に、本発明に係る成形材料ともいう）は、樹脂バインダ材料として液晶ポリマを含有し、導電性材料として黒鉛を７０〜９０質量％、好ましくは黒鉛を７８〜８２質量％含有するところに特徴がある。

液晶ポリマは、固化速度が速くて所謂バリが生じ難い上に、成形体に優れた耐熱性、機械的強度（引張強さ、伸び等）、寸法安定性、耐加水分解性を付与し得るので、燃料電池セパレータ用の樹脂バインダ材料として好適である。

黒鉛は、成形体に優れた耐熱性、耐加水分解性を付与し得るので、燃料電池セパレータ用の導電性材料として好適である。所定量を含有させることにより好ましい導電性を付与出来る。但し、黒鉛は入れすぎると成形体の剛性（曲げ強度）の低下を招来する。燃料電池セパレータとして好適な導電性を付与するとともに一定の剛性を保持するためには、その含有率を調節することが肝要である。

本発明に係る成形材料においては、平均粒径が２〜４ｍｍの範囲のペレットに形成されることが好ましい。これは、成形材料の嵩比重をより大きくし、充満率をより大きくして、成形材料を低圧縮比で可塑化可能とすることが出来るからである。又、スクリュ溝深さの面より考えると、溝深さ２．５ｍｍのものに対しては成形材料サイズとしては２ｍｍのものが適当であり、溝深さ４．５ｍｍのものに対しては成形材料サイズとしては４ｍｍのものが適当である。尚、スクリュ溝深さとは関係なく、ペレット化の工程で成形材料サイズが決まることもある。

図４に、ペレット径と充満率（嵩比重／真比重）の関係を表す。ペレットの粒径が大きくなれば充満率が低下し、可塑化装置において必要な圧縮比が大きくなるので、ペレットの粒径は４ｍｍ以下に抑えることが好ましい。尚、ペレットの平均粒径が小さすぎても（２ｍｍ未満）、ペレット製造が困難となるとともにスクリュ圧縮部での脱泡（ガス抜け）が悪くなるので好ましくない。

以下に、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。

図２に示すスクリュ３０と同型のスクリュを用いた図１に示す可塑化装置１００と同型の可塑化装置により、燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化、射出成形の試験を行った。

可塑化装置の詳細仕様は、次の通りである。スクリュは、後端から前端にかけて全体にフライトが形成され、スクリュ径（ｄ２）とピッチはスクリュ全長にわたって同じであり、そのスクリュ径が５２ｍｍφ、ピッチが５２ｍｍである。又、スクリュの溝深さは計量部で２．９ｍｍ（ｈ１）、圧縮部最後端で５．２２ｍｍ（ｈ２）であり、圧縮比が１．８となる。そして、スクリュ回転数は５０ｒｐｍ、型締力は２５０トンであり、スクリュの全長は１０４０ｍｍ（スクリュ径の２０倍）、計量部の長さは２６０ｍｍ（スクリュ径の５倍）である。加熱手段として、真鍮鋳込みヒータを発熱密度が６Ｗ／ｃｍ²になるように設けた。バレルの外径は１５０ｍｍφであり、真鍮鋳込みヒータのスクリュ部分における容量は概ね２９ｋＷを要した。

成形材料は、液晶ポリマと黒鉛を用意し、これらがそれぞれ２０質量％、８０質量％の比率で含まれるように混合し、混練機でよく混練し、概ね円筒状のペレットとして仕上げた。ペレットの大きさは、軸線に垂直な断面の直径が２．５ｍｍ、軸線の長さが３ｍｍとした。

成形体として、縦１５０ｍｍ×横２００ｍｍ×高さ２ｍｍの平板である（体積は成形体が４５ｃｍ³、ゲート部体積が１５ｃｍ³で合計が６０ｃｍ³である）。

上記のような条件で、成形材料を可塑化し、金型へ射出して成形し、燃料電池セパレータを得た。成形材料を可塑化して所定量だけ計量するのに要した時間Ｔを計測し、この間に計量した成形材料を射出して、この射出量Ｑを測定し、単位時間あたりに可塑化出来る成形材料（Ｑ／Ｔ）を求めた。結果は、Ｑ＝１２０ｇに対し、Ｔ＝７．９秒であり、可塑化、射出成形にかかるサイクルタイムを２０秒以内にすることが出来た。又、この結果から搬送能力（可塑化能力）は概ね５４．７ｋｇ／Ｈとなった。

尚、可塑化装置の仕様により、計量部における１ピッチの体積は、溝深さ２．９ｍｍ×スクリュの円周５２πｍｍ×計量部ピッチ５２ｍｍ×０．９（フライトの幅による減少分）＝２２．１６ｃｍ³、となる。従って、成形体の体積６０ｃｍ³は、１ピッチの体積で割れば（６０／２２．１６＝）２．７１となる。故に、スクリュ長さがスクリュ径の２０倍であるので、スクリュ溝深さの変化による影響を無視すれば、成形材料のバレル内の滞留量は概ね７ショット分となる。但し、溶融状態にある成形材料の滞留分はこの半分程度となる。

本発明に係る成形材料、本発明に係る可塑化装置、及び本発明に係る可塑化方法により得られる燃料電池セパレータは、薄肉化、軽量化が図られ、量産により低廉になり得るので、燃料電池の普及に貢献する。本発明により作製された燃料電池セパレータを使用した燃料電池は、自動車用動力源のみならず、携帯乃至小型の電子機器の電力源、家庭定置用エネルギー源、電気事業用発電装置、コージェネレーションシステムへの組込、その他各種の産業用のエネルギー源として、様々な利用の可能性がある。

本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置の一実施形態を示す断面図である。 図１に示される可塑化装置を構成するスクリュの側面図である。 本発明に係る燃料電池セパレータ用成形材料において、ペレット径と充満率（嵩比重／真比重）の関係を表すグラフである。

符号の説明

１…バレル、３…成形材料、４…ホッパ、５…射出ノズル、７…材料供給孔、８…スクリュ駆動装置、９…加熱手段、１７…溝、３０…スクリュ、３９…フライト、３３…圧縮部、３５…計量部、１００…可塑化装置。

Claims (2)

1. 導電性材料と樹脂バインダ材料とを含有する燃料電池セパレータ用の成形材料を可塑化する装置であって、
   全体に一定のピッチを有するフライトが形成されたスクリュと、外周に加熱手段が備わり前記スクリュが収められるバレルとを有し、
   前記スクリュの後端から前端にかけて圧縮部と計量部とが形成され、前記圧縮部の溝深さが滑らかに変化し前記計量部の溝深さが一定であり、
   前記圧縮部の最後端の溝深さと前記計量部の溝深さとの比が１．４〜２．０であり、
   前記スクリュの計量部の溝深さが、２．５乃至４．５ｍｍであり、且つ、前記加熱手段の発熱密度が４〜６Ｗ／ｃｍ ^２ であり、
   前記スクリュの計量部の長さがスクリュの径の２乃至６倍であり、且つ、前記スクリュの全長がスクリュの径の１５乃至２０倍であり、
   前記スクリュの前端にミキシングヘッドを備える燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化装置。
2. 導電性材料と樹脂バインダ材料とを含有する燃料電池セパレータ用の成形材料を可塑化する方法であって、
   全体に一定のピッチを有するフライトが形成されたスクリュと、外周に加熱手段が備わり前記スクリュが収められるバレルとを有し、前記スクリュの後端から前端にかけて圧縮部と計量部とが形成され、前記圧縮部の溝深さが滑らかに変化し前記計量部の溝深さが一定であり、前記スクリュの計量部の溝深さが、２．５乃至４．５ｍｍであり、且つ、前記加熱手段の発熱密度が４〜６Ｗ／ｃｍ ^２ であり、前記スクリュの計量部の長さがスクリュの径の２乃至６倍であり、且つ、前記スクリュの全長がスクリュの径の１５乃至２０倍であり、前記スクリュの前端にミキシングヘッドを備える可塑化装置を用い、
   前記可塑化装置に、予め加熱した成形材料を供給して、更に前記加熱手段により加熱しながら、圧縮比１．４〜２．０で圧縮する燃料電池セパレータ用成形材料の可塑化方法。

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