JP4291299B2

JP4291299B2 - 平板型固体酸化物形燃料電池

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Publication number: JP4291299B2
Application number: JP2005162490A
Authority: JP
Inventors: 敏杉田; 創荒井; 正泰荒川
Original assignee: Nippon Telegraph and Telephone Corp
Current assignee: Nippon Telegraph and Telephone Corp
Priority date: 2005-06-02
Filing date: 2005-06-02
Publication date: 2009-07-08
Anticipated expiration: 2025-06-02
Also published as: JP2006339035A

Description

本発明は、平板型の固体酸化物からなる電解質層を備えた平板型固体酸化物形燃料電池に関し、特に単セルの電気的接続とガス給排気管のシールを良好に行うことができるようにした平板型固体酸化物形燃料電池に関するものである。

平板型の固体酸化物形燃料電池（SOFC:Solid Oxide Fuel Cell）は、平板型の固体酸化物からなる電解質層と、この電解質層の表裏面にそれぞれ形成した空気極および燃料極とで平板型の単セルを形成し、前記燃料極と空気極に燃料ガスと酸化剤ガスをそれぞれ給排気する通路を有するセパレータ（以下、インターコネクタという）と前記単セルとを交互に複数個積層して電気的に直列に接続することにより燃料電池スタック（以下、セルスタックという）を形成し、前記ガス給排気のための通路（以下、マニホールドという）から前記各単セルの各極に燃料ガスと酸化剤ガスを供給することにより発電を行なうようにした燃料電池である。このような燃料電池は、他の燃料電池に比べて発電効率が高く、また作動温度が高い（７００°〜１０００℃）ため高温の熱を利用することができるという利点を有している。

平板型固体酸化物形燃料電池の出力電圧を高めるためには、各セル間の密着度を高めて接続部分での電力の伝達損失を低減する必要がある。また、各単セルに対して燃料ガスと酸化剤ガスの給排気を行なうためのマニホールドにおいてもガス漏れしないように加圧して管どうしの接続部をシールする必要がある。

平面型セルを積層してセルスタックを製作するには、セルの電極部をガスの供給を妨げないように電気的に接続することと、このセルの電極部に外部からガスを供給するためのマニホールドを製作する必要がある。

従来は、平面型セルをスタック化するに当たって、各セルにガスを供給するためのマニホールドを、セルとインターコネクタを積層してセルスタックを製作した後、その外側から被せるように配置し、マニホールドとセルスタックとの接続部をシールするようにした構造（外部マニホールド式）のものや、インターコネクタにマニホールドの部分も併設し、セルとインターコネクタの積層とともにマニホールドも形成する構造（内部マニホールド式）のものなどが用いられていた。

しかしながら、上記した外部マニホールド式の構造は、積層したセルスタックの高さの管理や、マニホールドとセルスタックのシールが非常に難しく、信頼性の高いセルスタックを設計することは困難であった。
一方、内部マニホールド式の構造は、各積層段間の絶縁の確保と、各積層面内のガスシールなど困難な点が多々あり、特に燃料極支持形の平板型セルを用いた場合には信頼性が高いセルスタックを実現することは困難であった。

本発明は、上記した外部マニホールド型と内部マニホールド型に内在する従来の問題を解決するためになされたもので、その目的とするところは、各セル間の密着度を高めて接続部分での電力の伝達損失を低減するとともに、単セルに対して燃料ガスと酸化剤ガスの給排気を行なうためのマニホールドを確実にシールしガス漏れを防止することができるようにした平板型固体酸化物形燃料電池を提供することにある。

上記目的を達成するために本発明は、平板型固体酸化物からなる電解質層とこの電解質層の表裏面をそれぞれ覆う空気極および燃料極とによって形成された平板型の単セルとインターコネクタとを交互に複数個積層して形成したセルスタックと、このセルスタックの各単セルに燃料ガスと酸化剤ガスをそれぞれ給排気する複数のマニホールドとを備え、前記燃料ガスと酸化剤ガスの供給によって発電を行う平板型固体酸化物形燃料電池において、前記セルスタックを加圧する第１の加圧機構と、前記複数のマニホールドを加圧する第２の加圧機構と、前記単セルの外縁部に配置されたガラス材料を主成分とする第１のシール材と、前記電解質層の上面外周部に配置されたガラス材料を主成分とする第２のシール材と、前記インターコネクタの外周に嵌合する円筒状の嵌合部と、該嵌合部から半径方向中央に伸長するリング状のカバー部とを備え、該カバー部の中央には前記インターコネクタの凸部が入る開口が形成されたセルカバーとを設け、前記インターコネクタは、前記単セルと集電材と前記第１のシール材を収納する凹部と、下段側のインターコネクタの凹部に収納された前記単セルと前記集電材を該凹部の底部に押し付ける凸部とが形成されているものである。

また、本発明は、前記セルスタックの単セルの電気的な接続と各単セルへの燃料ガス、酸化剤ガスの給排気を行なうインターコネクタと前記マニホールドとを各単セルごとにパイプによって接続したものである。

また、本発明は、前記マニホールドが金属製のマニホールド部材と絶縁材料からなるマニホールドコネクタを交互に複数個積層することによって形成されているものである。

また、本発明は、前記マニホールド部材と前記マニホールドコネクタとの間に軟化点がセルスタックの耐熱温度以下であるガラスを介在させたものである。

また、本発明は、前記マニホールド部材と前記マニホールドコネクタを融点がセルスタックの耐熱温度以下であるロウ材によって接合したものである。

また、本発明は、前記マニホールドコネクタがセラミックスからなるものである。

また、本発明は、前記マニホールドコネクタをマイカを主成分とする絶縁板で構成したものである。

さらに、本発明は、前記第１、第２の加圧機構が、窒化珪素を主成分とするセラミックス製のばねをそれぞれ備えているものである。

本発明においては、第１の加圧機構によってセルスタックを加圧しているので、各セル間の密着度を高めて接続部分での電力の伝達損失を低減することができる。また、第２の加圧機構によってマニホールドを加圧しているので、マニホールドのシール性能が向上し、ガス漏れを防止することができる。

また、本発明においては、マニホールド部材とマニホールドコネクタとの間に軟化点がスタックの耐熱温度以下であるガラス（ガラスペースト）を介在させているので、熱処理時にガラスが軟化するとマニホールド部材とマニホールドコネクタとの隙間を塞ぎ、ガス漏れを防止する。

また、本発明においては、マニホールド部材とマニホールドコネクタを融点がスタックの耐熱温度以下であるロウ材によって接合しているので、熱処理時にロウ材が溶けるとこれら両部材間の隙間を塞ぎガス漏れを防止する。

さらに、本発明においては、第１、第２の加圧機構が窒化珪素を主成分とするセラミックス製のばねを備えているので耐熱性に優れており、加圧機構を燃料電池と同じ高温度な環境下に設置することができる。

以下、本発明を図面に示す実施の形態に基づいて詳細に説明する。
図１は本発明に係る平板型固体酸化物形燃料電池の一実施の形態を示す断面図、図２は燃料極支持型固体酸化物形燃料電池セルの側面図、図３はセルスタックとマニホールドの概略構成を示す図、図４は燃料ガスの流れを示すセルスタックとマニホールドの断面図、図５は酸化剤ガスの流れを示すセルスタックとマニホールドの断面図、図６はセルスタックとマニホールドの分解斜視図、図７はシール構造の他の例を示す分解斜視図、図８は同シール構造の断面図である。

図１〜図６において、本発明に係る平板型固体酸化物形燃料電池１は、セルスタック２と、このセルスタック２の周囲に配設され各単セル３（以下、セルともいう）に対して燃料ガス、酸化剤ガスの給排気を行う４つのマニホールドＭ１〜Ｍ４とを備え、セルスタック２を第１の加圧機構４によって加圧し、各マニホールドＭ１〜Ｍ４を第２の加圧機構５によって加圧するように構成したものである。

図１において、セルスタック２は、単セル３とインターコネクタ１２を交互に必要な段数積層することにより形成されており、断熱プレート１３上に押え板１４を介して設置されている。

同じく、前記各マニホールドＭ１〜Ｍ４は、断熱プレート１３上に押え板１５を介して設置されている。マニホールドＭ１（図１、図３、図４、図６）は、セルスタック２に対して燃料ガスを供給する燃料ガス供給マニホールドを構成し、マニホールドＭ２はセルスタック２から燃料ガスの排気ガスを排気する排気マニホールドを構成し、マニホールドＭ３（図５、図６）はセルスタック２に対して酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス供給マニホールドを構成し、マニホールドＭ４はセルスタック２から酸化剤ガスの排気ガスを排気する排気マニホールドを構成している。

前記セルスタック２を加圧する第１の加圧機構４は、セルスタック２上に押え板１６を介して設置された加圧手段としての圧縮ばね７と、この圧縮ばね７上に設置されたプレート１７と、このプレート１７と前記断熱プレート１３および押え板１４を貫通する４本の連結ロッド１８と、このロッド１８に螺着されたナット１９等で構成されている。

同じく、前記各マニホールドＭ１〜Ｍ４を加圧する第２の加圧機構５は、各マニホールドＭ１〜Ｍ４上に設置された圧縮ばね８と、この圧縮ばね８上に設置されたプレート２０と、このプレート２０と前記断熱プレート１３を貫通する４本の連結ロッド２１と、このロッド２１に螺着されたナット２２等で構成されている。

第１、第２の加圧機構４，５によりセルスタック２と各マニホールドＭ１〜Ｍ４に加えられる加圧は、各ロッド１８，２１に螺合しているナット１９，２２を締め付けるかまたは弛めて圧縮ばね７，８の弾発力をそれぞれ変えることによって自由に調整することができる。圧縮ばね７，８としては、耐熱、耐食性に優れた窒化珪素を主成分とするセラミックス製のばねが用いられる。これにより、圧縮ばね７，８を燃料電池１の動作温度と同じ高温度環境下におくことができる。以下、平板型固体酸化物形燃料電池１の各部の構成等を図２〜図８に基づいて詳述する。

図２および図３において、固体酸化物形燃料電池１の単セル３は、平板形の燃料極２５と、この燃料極２５の上に積層形成された平板型固体酸化物からなる電解質層２６および空気極２７とで構成され、これによって燃料極支持型のセルを構成している。

単セル３の構成材料としては、一般に開発が行われているすべての材料系に対して適用することができる。例えば、電解質層２６の材料としては、Ｓｃ₂Ｏ₃およびＡｌ₂Ｏ₃を添加した安定化ＺｒＯ₂ （ＳＡＳＺ）やイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）などのジルコニア系材料を、燃料極２５の材料としては、これらジルコニア系材料と酸化ニッケルとの混合サーメットを、それぞれ用いることができる。

空気極２７の材料としてはランタンストロンチウムマンガナイト（ＬＳＭ）などの一般的な空気極材料を用いることができるが、本発明では合金製のインターコネクタ１２を用いる観点から、燃料電池１の動作温度は８００℃以下とすることが好ましい。したがって、低温での特性がより優れているランタンニッケルフェライト（ＬＮＦ）やランタンストロンチウムコバルタイト（ＬＳＣｏ）などの材料を用いることが好ましい。

単セル３の厚みはおよそ１ｍｍ程度である。セル３の面積は必要とされる出力に応じて決められるが、およそ１０〜１０００ｃｍ² 程度である。この場合セル３の８００℃から１０００℃までの平均熱膨張係数は１０〜１１×１０^-6／Ｋ程度である。

セル３の各電極２６，２７とインターコネクタ１２との電気的な接続は、インターコネクタ１２のそれぞれの表面の平坦性を確保することが困難なことから、変形可能な集電材２８，２９（図３の円内参照：図６には２８のみ図示）を介して行うことが好ましい。

燃料極２５側の集電材２８としては、金、銀、白金などの貴金属やニッケルさらには各種ステンレス鋼およびインコネルなどの耐熱合金からなる多孔体や発泡体、メッシュ、不織布などを用いることができる。

空気極２７側の集電材２９としては、金、銀、白金などの貴金属や各種ステンレス鋼およびインコネルなどの耐熱合金からなる多孔体や発泡体、メッシュ、不織布などを用いることができる。しかし、耐酸化性と経済性のバランスから、銀もしくはステンレス鋼などの耐熱合金を多孔体や発泡体、メッシュ、不織布などの変形できる形状で用いることが好ましい。

図３〜図６において、インターコネクタ１２は、円板状に形成されて単セル３、燃料極集電材２８および空気極集電材２９を収納し、これらを電気的に直列に接続するとともに、単セル３への燃料ガスおよび酸化剤ガスの供給を可能にしている。このため、インターコネクタ１２の上面側には単セル３と燃料極集電材２８および空気極集電材２９を収納する凹部３１が形成されている。単セル３は、燃料極２５を下にして凹部３１に収納されている。

また、インターコネクタ１２の下面側には、凸部３２が一体に突設されており、この凸部３２には各マニホールドＭ１〜Ｍ４にそれぞれ連通するガス給気通路３４ａ，３５ａと、ガス排気通路３４ｂ，３５ｂがそれぞれ形成されている。各ガス給気通路３４ａ，３５ａの一端は、インターコネクタ１２の凹部３１にそれぞれ連通し、他端は前記マニホールドＭ１，Ｍ３に給気パイプ３７ａ，３８ａを介してそれぞれ接続されている。各ガス排気通路３４ｂ，３５ｂの一端は、インターコネクタ１２の凹部３１にそれぞれ連通し、他端は前記凸部３２の外縁で各マニホールドＭ１，Ｍ３に排気パイプ３７ｂ，３８ｂを介してそれぞれ接続されている。このようなインターコネクタ１２は、単セル３と交互に複数段積層されて第１の加圧機構４により加圧されることにより、凸部３２が空気極集電材２９を下段側の単セル３の空気極２７に押し付けている。なお、給気パイプ３７ａ，３８ａ、排気パイプ３７ｂ，３８ｂを総称して呼ぶときは単にパイプ３７、パイプ３８という。

前記第１の加圧機構４の押え板１６は、最上段の単セル３に対して酸化剤ガスを供給する必要があることからインターコネクタとして用いられる。このため、押え板１６にも酸化剤ガス用のガス給気通路とガス排気通路（いずれも図示せず）が形成され、これらの通路には給気パイプ３８ａ（図１）と排気パイプ（図示せず）がそれぞれ接続されている。

セル３のスタック化は、インターコネクタ１２の凹部３１内に単セル３と集電材２８，２９を収納してシールしたものをスタックに必要な段数積層することにより行う。そして、前記第１の加圧機構４によってセルスタック２に所定の荷重をかけることにより、セル３間の良好な電気的接続を得ることができる。すなわち、セル３とインターコネクタ１２を積層してセルスタック２を製作する際には、インターコネクタ１２−燃料極集電材２８−単セル３−空気極集電材２９−インターコネクタ１２の順に順次積層することによりセルスタック２を製作する。そして、このようなセルスタック２を第１の加圧機構４によって加圧し、各インターコネクタ１２に所定の圧力を加える。第１の加圧機構４によってセルスタック２を加圧すると、インターコネクタ１２の凸部３２は空気極集電材２９を下段側の単セル３の空気極２７に押し付け、燃料極２５が燃料極集電材２８を凹部３１の底部に押し付けるため、各単セル３の燃料極２５と燃料極集電材２８、および空気極２７と空気極集電材２９がそれぞれ密着して電気的に直列に接続される。また、これにより積層されている全ての単セル３も直列に接続されるため、発電時に高い電圧が得られる。

インターコネクタ１２の材料としては、ＳＵＳ４３０等のフェライト系ステンレス材料をはじめとする各種耐熱金属材料を用いることができる。特に、フェライト系ステンレス鋼でＡｌを１％以上含むものが熱的性質の適合性の観点からもっとも好ましい。その中でも、Ａｌを１％以上〜１０％未満含むようなフェライト系ステンレス鋼が機械的性質も良好で好ましい。この場合もＡｌが３％以上含まれるほうがより好ましい。このような金属には、例えば日新製鋼製ＮＣＡ−１（Ｆｅ：１８％、Ｃｒ：３％、Ａｌ）などの鋼種がある。ただし、電気的な接続を行うため耐熱金属の表面にできる酸化被膜の電気抵抗がなるべく小さいことが好ましい。代表的な耐熱金属材料の線熱膨張係数は１１〜１６×１０^-6／Ｋ程度であり、セル３の熱膨張係数と比べて一般に大きい。したがって、セル３とインターコネクタ１２とをガスシールする際にはこの熱膨張係数の違いを吸収できるような方法でシールすることが望ましい。このため、例えば単セル３をインターコネクタ１２の凹部３１内に配置し、セル３の外縁部とインターコネクタ１２とをシール材４１（図３の最上図参照：図６には図示せず）によってガスシールする。このようなシール材４１によるガスシールは、ほう珪酸ガラスなどの燃料電池１の動作温度よりも軟化点の低いガラス材料を用いることにより実現できる。

シール材４１としては、上述のようなほう珪酸ガラスなど燃料電池の動作温度よりも軟化点の低いガラス材料を用いることが好ましいが、単にシール材４１をセル３の外周に配置するだけではシールの信頼性が十分に確保できない場合がある。このような場合は、図７および図８に示すように、ガラス材料を主成分とするリング状のシール材４１ａ，４１ｂをセル３の外周と電解質層２６の上面にそれぞれ配置し、かつこの電解質層２６上のシール材４１ｂとインターコネクタ１２をセルカバー５０によって覆うことが好ましい。

セルカバー５０は、インターコネクタ１２の外周に嵌合する円筒状の嵌合部５０ａと、この嵌合部５０ａから半径方向中央に伸長するリング状のカバー部５０ｂとを備えており、このカバー部５０ｂの中央には開口５１が形成されている。前記開口５１はインターコネクタ１２の凸部３２が入り得る大きさを有している。一方、前記カバー部５０ｂは前記シール材４１ｂの押さえとして機能する。

セルカバー５０の材質としては、高温でシール材４１ａ，４１ｂと反応しない材料が好ましい。また、インターコネクタ１２の上部全体を覆うため単セル３の両電極間の短絡を防ぐ意味で電気的絶縁性を有することが好ましい。具体的にはアルミナやマセライト、ジルコニアなどのセラミックス材料を用いることができる。

また、Ａｌを１％以上、２５％以下、好ましくは３％以上、２５％以下含有するような耐熱性ステンレス鋼や耐熱合金の中には、高温で酸化することにより、その表面にＡｌ₂Ｏ₃を主成分とする電気的に絶縁性の被膜を形成するものがある。このような材料をセルカバー５０として用いることができる。Ａｌの含有量が２５％を越えると、合金の融点が低下し、耐熱合金としての機能が失われるため好ましくない。例えば、ＭＡ４７Ｐ（Ｎｉ：２％、Ｃｒ：４％、Ａｌ＋α）などを用いることができる。金属材料を用いることによりセルカバー５０のコストを低減できる。

このようにシール材４１ａ，４１ｂとセルカバー５０を用いることにより、単セル３とインターコネクタ１２間をより一層確実にシールすることができ、セルスタック２の信頼性、耐久性、ひいては燃料電池１の発電効率を向上させることができる。なお、セルカバー５０とインターコネクタ１２との間（嵌合部分）にもシール材を配置するとより効果的である。

前記各マニホールドＭ１〜Ｍ４は略同一構造であり、金属製のマニホールド部材４４と、絶縁性の材料で作られたマニホールドコネクタ４５を交互に複数個積み重ねることにより形成されており、ガスが漏れないように前記第２の加圧機構５によってそれぞれ加圧されている。各マニホールドＭ１〜Ｍ４を金属製のマニホールド部材４４と、絶縁材料からなるマニホールドコネクタ４５を交互に積層して構築する理由は、セル３を一段毎に絶縁する必要があるためである。なお、本実施の形態においては、マニホールドＭ１〜Ｍ４の本数を各１本としているが、必要とする燃料ガスおよび酸化剤ガスの量が多いときには２本以上適当な本数を設けることができる。

各マニホールドＭ１〜Ｍ４の構築に際しては、単にマニホールド部材４４とマニホールドコネクタ４５を交互に積層するだけでなく、マニホールド部材４４とマニホールドコネクタ４５との間に軟化点がセルスタック２の耐熱温度以下（例えば、１０００℃）であるガラス（ガラスペースト）を介在させたり、あるいはこれらをロウ付けによって接合してもよい。ガラスペーストを介在させるかまたはロウ付けした場合は、熱処理時にガラスまたはロウ材が軟化するかまたは溶けるため、シール機能を発揮し、シール性能をより一層向上させることができる。ろう材としては融点がセルスタック２の耐熱温度以下（例えば、１０００℃）の材料を用いることが好ましい。

前記マニホールド部材４４は、燃料ガスの供給、排出、または酸化剤ガスの供給、排出を行うもので、図４〜図６に示すように中空の円筒状に形成されており、前記給気パイプ３７または排気パイプ３８の一端が接続されている。マニホールド部材４４の材料としては、インターコネクタ１２と同様に各種耐熱合金が用いられる。

また、セルスタック２の各インターコネクタ１２とガスマニホールド部材４４を接続するパイプ３７，３８もＳＵＳ３１０Ｓなどの耐熱ステンレスやインコネル、ハステロイなどの耐熱金属製パイプが用いられる。また、パイプ３７，３８には電気伝導性である必要がないため、表面にＡｌ₂Ｏ₃の被膜をつくるＦｅ−Ｃｒ−Ａｌ耐熱合金などを使用することができる。燃料に炭化水素系の燃料を用いてセル３まで直接に導入する場合には、特に、表面にＡｌ₂Ｏ₃の被膜をつくる耐熱合金を用いると炭化水素燃料をセル３に安定した状態で供給できるため好ましい。

パイプ３７，３８は、それぞれ直径が１〜５ｍｍ、できれば２〜３ｍｍ程度の細いものであり、互いの位置を変えることができるように変形することができるようになっている。パイプ３７，３８としては、変形の容易さの観点からは細ければ細いほうが好ましいが、単セル３に供給しなければならない燃料ガスおよび酸化剤ガスは単セル３の電極面積が１０ｃｍ² 以上ある場合には１００ｍｌ／ｍｉｎ以上の流量が必要となるため、最低でも１ｍｍ以上の直径は必要である。現実的なセル３の大きさとしてはおおよそ１００ｃｍ² 〜４００ｃｍ² 程度となるため、必要とされる流量は１０００ｍｌ／ｍｉｎ程度となる。この場合には外径１．５８７ｍｍ（１／１６インチ）のパイプか３．１７５ｍｍ（１／８インチ）のパイプを用いることができる。これ以上大きな面積の単セル３を用いる場合には、パイプ３７，３８の直径を大きくするよりもパイプ３７，３８の本数を増やすほうが好ましい。

マニホールドコネクタ４５の材質としては、セラミックスやマイカ（雲母）が用いられる。現実的には、アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃），ジルコニア（ＺｒＯ₂）、カルシア（ＣａＯ）、マグネシア（ＭｇＯ）、シリカ（ＳｉＯ₂ 、石英）を主成分とするセラミックスや複合セラミックスなどが用いられる。ただし、ジルコニアなどの酸素イオン導電体は、電解質としての機能により燃料を消費する可能性があるので、燃料極側のマニホールドコネクタとして用いるのは好適ではない。また、混合物の代表物としてはマセライトと呼ばれるマシーナブルセラミックスがある。特に、マニホールド部材４４が耐熱ステンレス場合は、マグネシアが好適であり、またマグネシアとアルミナ等他のセラミックスをマトリックスとした複合材料も好適である。一方、マニホールド部材４４がチタンまたはコバールの場合は、アルミナが好適である。

このような構造からなる燃料電池１において、空気極２７と燃料極２５は、電解質層２６」を介して隔離されており、空気極２７には酸化剤ガスが供給され、燃料極２５には燃料である水素と一酸化炭素がそれぞれ供給されている。すなわち、酸化剤ガスは、図５に示すように給気用のマニホールドＭ３のマニホールド部材４４−給気パイプ３８ａ−ガス給気通路３５ａを通って、セルスタック２のインターコネクタ１２を構成する各インターコネクタ１２の凹部３１内に上方から供給されると、単セル３の空気極２７に接触する。電解質層２６と空気極２７の界面では、電極反応に寄与する三層界面が形成されており、下記（１）式に示す空気極反応により酸化剤ガス中の酸素と電子が反応して酸素イオンに変わる。そして、この酸素イオンは、電解質層２６の内部を移動して燃料極２５に到達する。なお、生成物のガスおよび未反応の燃料ガスはガス排気パイプ３５ｂ−排気パイプ３８ｂ−排気用マニホールドＭ４を通って外部に排出される。

（空気極反応）
1/2Ｏ₂ ＋２ｅ^- →Ｏ^2- ・・・（１）

一方、給気用のマニホールドＭ１に供給された燃料ガスは、図３、図４および図６に示すようにマニホールド部材４４−給気パイプ３７ａ−ガス給気通路３４ａを通って、セルスタック２のインターコネクタ接続部６を構成する各インターコネクタ１２の凹部３１内に供給されると、単セル３の燃料極２５に接触する。燃料極２５では、Ｎｉ−ＹＳＺサーメット、Ｐｔ等から形成された燃料極２５の働きで、空気極２７から電解質層２６の内部を通って移動してきた酸素イオンが下記（２）式および（３）式に示す反応により燃料極２５に供給された水素および一酸化炭素と反応し、水蒸気または二酸化炭素と電子が生成される。そして、未反応の酸化剤ガスは、ガス排気通路３４ｂ−排気パイプ３７ｂ−排気用マニホールドＭ２を通って外部に排気される。

（燃料極反応）
Ｈ₂ ＋Ｏ^2- →Ｈ₂Ｏ＋２ｅ^- ・・・（２）
ＣＯ＋Ｏ^2- →ＣＯ₂＋２ｅ^- ・・・（３）

燃料極２５で生成した電子は、外部回路を移動し空気極２７に到達する。空気極２７に到達した電子は、前記（１）式で示した空気極反応により酸素と反応する。この電子が外部回路を移動する過程で電気エネルギーを出力として取り出すことができる。

以上のように本発明においては単セル３とインターコネクタ１２を交互に積層し、各セル３の燃料極２５に燃料ガスを供給し、空気極２７に酸化剤ガスを供給することにより、図４および図５に示したようなガス供給系と電気的接続が実現され、これにより接続損失の少ない高出力な固体酸化物形燃料電池１を実現できる。

また、本発明においては独立した第１、第２の加圧機構４，５によってセルスタック２の各インターコネクタ１２と各マニホールドＭ１〜Ｍ４にそれぞれ所定の荷重を加えるように構成したので、各セル３間の密着度を高めて接続部分での電力の伝達損失を低減することができ、また各マニホールドＭ１〜Ｍ４を確実にシールすることができ、燃料ガスや酸化剤ガスの漏洩を防止することができる。

特に、本発明においては独立した２つの加圧機構４，５を備えているので、セルスタック２、マニホールドＭ１〜Ｍ４に対する加重をそれぞれ最適な荷重に調整することができる利点を有している。

また、第１、第２の加圧機構４，５は窒化珪素を主成分とするセラミックス製の圧縮ばね７，８を備えているので、セルスタック２，言い換えれば燃料電池１とマニホールドＭ１〜Ｍ４の直上に圧縮ばね７，８をそれぞれ配置し、これらを燃料電池１と同じ温度環境下におくことができ、装置の小型化を可能にする。

本発明は、第１、第２の加圧機構４，５の加圧手段として、高温に耐える材料である窒化珪素を主成分とするセラミックス製の圧縮ばね７，８を用いたが、これに限らず燃料電池の動作温度に耐えない材料からなるばねを用いる場合は、そのばねを断熱材１３の外側に配置すればよい。

また、加圧手段として圧縮ばね７，８の代わりにロッド１８，２１より熱膨張係数の大きい材料でできた伸展棒をロッドに配置することも可能である。

また、上記した実施の形態においては、いずれも燃料の供給（Ｍ１）、燃料の排気（Ｍ２）、酸化剤ガスの供給（Ｍ３９および酸化剤ガスの排気（Ｍ４）の４系統のマニホールドがある場合に適用したが、スタック２の形態によって酸化剤ガスをマニホールドを介さず、インターコネクタの外縁部から直接排気することができる。この場合は、Ｍ４のマニホールドは不要である。

また、本発明は燃料極支持型の単セル３を用いたが、十分な強度を有する平板型固体電解質板の表裏面に燃料極、空気極をそれぞれ配置した電解質支持型の単セルに対しても適用することができる。この場合、システム側の要求として燃料ガスを回収する必要がなければ、特に単セル３とインターコネクタ１２をシールする必要はない。また、この場合はマニホールドを燃料ガス供給用と酸化剤ガス供給用の２つとすることができる。

本発明に係る平板型固体酸化物形燃料電池の一実施の形態を示す断面図である。燃料極支持型固体酸化物形燃料電池セルの側面図である。セルスタックとマニホールドの概略構成を示す図である。燃料ガスの流れを示すセルスタックとマニホールドの断面図である。酸化剤ガスの流れを示すセルスタックとマニホールドの断面図である。セルスタックとマニホールドの分解斜視図である。シール構造の他の例を示す分解斜視図である。同シール構造の断面図である。

符号の説明

１…固体酸化物形燃料電池、２…セルスタック、３…単セル、４…第１の加圧機構、５…第２の加圧機構、７，８…圧縮ばね、１２…インターコネクタ、２５…燃料極、２６…電解質層、２７…空気極、２８，２９…集電材、３４ａ、３５ａ…ガス給気通路、３４ｂ，３５ｂ…ガス排気通路、３７ａ，３８ａ…給気パイプ、３７ｂ，３８ｂ…排気パイプ、４４…マニホールド部材、４５…マニホールドコネクタ、４１…シール材、５０…セルカバー、Ｍ１〜Ｍ４…マニホールド。

Claims

平板型固体酸化物からなる電解質層とこの電解質層の表裏面をそれぞれ覆う空気極および燃料極とによって形成された平板型の単セルとインターコネクタとを交互に複数個積層して形成したセルスタックと、このセルスタックの各単セルに燃料ガスと酸化剤ガスをそれぞれ給排気する複数のマニホールドとを備え、前記燃料ガスと酸化剤ガスの供給によって発電を行う平板型固体酸化物形燃料電池において、
前記セルスタックを加圧する第１の加圧機構と、
前記複数のマニホールドを加圧する第２の加圧機構と、
前記単セルの外縁部に配置されたガラス材料を主成分とする第１のシール材と、
前記電解質層の上面外周部に配置されたガラス材料を主成分とする第２のシール材と、
前記インターコネクタの外周に嵌合する円筒状の嵌合部と、該嵌合部から半径方向中央に伸長するリング状のカバー部とを備え、該カバー部の中央には前記インターコネクタの凸部が入る開口が形成されたセルカバーとを設け、
前記インターコネクタは、前記単セルと集電材と前記第１のシール材を収納する凹部と、下段側のインターコネクタの凹部に収納された前記単セルと前記集電材を該凹部の底部に押し付ける凸部とが形成されていることを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池。
請求項１記載の平板型固体酸化物形燃料電池において、
前記セルスタックの単セルの電気的な接続と各単セルへの燃料ガス、酸化剤ガスの給排気を行なうインターコネクタと前記マニホールドとを各単セルごとにパイプによって接続したことを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池。
請求項１または２記載の平板型固体酸化物形燃料電池において、
前記マニホールドが、金属製のマニホールド部材と絶縁材料からなるマニホールドコネクタを交互に複数個積層することにより形成されていることを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池。
請求項３記載の平板型固体酸化物形燃料電池において、
前記マニホールド部材と前記マニホールドコネクタとの間に軟化点がセルスタックの耐熱温度以下であるガラスを介在させたことを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池。
請求項３記載の平板型固体酸化物形燃料電池において、
前記マニホールド部材と前記マニホールドコネクタを融点がセルスタックの耐熱温度以下であるロウ材によって接合したことを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池。
請求項３〜５のうちのいずれか１つに記載の平板型固体酸化物形燃料電池において、
前記マニホールドコネクタがセラミックスからなることを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池。
請求項３〜５のうちのいずれか１つに記載の平板型固体酸化物形燃料電池において、
前記マニホールドコネクタがマイカを主成分とする絶縁板であることを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池。
請求項１〜７のうちのいずれか１つに記載の平板型固体酸化物形燃料電池において、
前記第１、第２の加圧機構が、窒化珪素を主成分とするセラミックス製のばねをそれぞれ備えていることを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池。