JP4277208B2 - 貴金属粘土 - Google Patents

貴金属粘土 Download PDF

Info

Publication number
JP4277208B2
JP4277208B2 JP2004155678A JP2004155678A JP4277208B2 JP 4277208 B2 JP4277208 B2 JP 4277208B2 JP 2004155678 A JP2004155678 A JP 2004155678A JP 2004155678 A JP2004155678 A JP 2004155678A JP 4277208 B2 JP4277208 B2 JP 4277208B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
mass
water
clay
binder
noble metal
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
JP2004155678A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2005336531A (ja
Inventor
寿一 平澤
康夫 井戸
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mitsubishi Materials Corp
Original Assignee
Mitsubishi Materials Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mitsubishi Materials Corp filed Critical Mitsubishi Materials Corp
Priority to JP2004155678A priority Critical patent/JP4277208B2/ja
Publication of JP2005336531A publication Critical patent/JP2005336531A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP4277208B2 publication Critical patent/JP4277208B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Powder Metallurgy (AREA)

Description

この発明は、強度の優れた乾燥成形体を作製することのできる貴金属粘土に関するものである。
金銀などの貴金属からなる宝飾品または美術工芸品は一般に鋳造または鍛造により製造されが、近年、金銀粉末などの貴金属粉末を含んだ貴金属粘土を所定の形状に成形し、焼結して所定の形状を有する宝飾品または美術工芸品を製造する方法が提案されている。この方法によると、貴金属粘土を通常の粘土細工と同じように自由に造形を行うことができ、造形して得られた成形体は、乾燥したのち、焼結炉を設置した場所に運び、そこで焼結することにより極めて簡単に貴金属からなる装飾品または美術工芸品を製造することができる。
前記従来の貴金属粘土の内でも、銀粘土が最も大量に使用されており、この銀粘土は、純度:99.9質量%以上を有し平均粒径:3〜20μmを有する銀またはそれらの合金粉末:70〜95質量%、セルローズ系水溶性バインダー:0.8〜8質量%、油脂:0.1〜3質量%、界面活性剤:0.03〜3質量%を含有し、残りが水からなることが知られている。
しかし、この従来の銀粘土は、比較的高温で燒結する必要があるために高出力の電気炉を使用して焼結する必要があり、高出力の電気炉はある特定の場所に設置されているために銀粘土の成形体を高出力の電気炉の設置場所まで運搬し、そこで燒結しなければならなかった。そのために一般家庭にも設置することができる低出力で小型の電気炉を用いて手軽に銀の装飾品または美術工芸品を製造することのできる低温燒結可能な銀粘土が求められていた。
かかる要望に答えるために一層低温で燒結することのできる銀粘土として、平均粒径:0.02〜4μmのAg微細粉末:15〜50質量%を含有し、残部が平均粒径:3〜20μmのAg粉末となるように粒度調整をした銀粉末を作製し、この粒度調整をした銀粉末に対して有機系バインダ−および水を添加し混練して作製した、
(a)混合銀粉末:70〜95質量%、有機系バインダ−:0.8〜8質量%を含有し、残りが水、
(b)混合銀粉末:70〜95質量%、有機系バインダー:0.8〜8質量%、界面活性剤:0.03〜3質量%を含有し、残りが水、
(c)混合銀粉末:70〜95質量%、有機系バインダー:0.8〜8質量%、油脂:0.1〜3質量%を含有し、残りが水、または、
(d)混合銀粉末:70〜95質量%、有機系バインダー:0.8〜8質量%、油脂:0.1〜3質量%、界面活性剤:0.03〜3質量%を含有し、残りが水からなる低温燒結性に優れた銀粘土が提供されている。
そして、この銀粘土に含まれる有機系バインダーとしては、セルロース系バインダー、ポリビニール系バインダー、アクリル系バインダー、ワックス系バインダー、樹脂系バインダー、澱粉、ゼラチン、小麦粉などいかなるバインダーを使用してもよいが、セルロース系バインダー、特に水溶性セルロースバインダーが最も好ましいとされている(特許文献1参照)。
特開2002−241802号公報
この銀粘土は、造形して成形体を作製し、乾燥して乾燥成形体を作製し、この乾燥成形体を焼結炉を設置した場所に運び、そこで焼結することにより銀製の装飾品または美術工芸品を製造するが、一般に、この銀粘土を用いて大型でかつ繊細複雑な彫刻模様を有する装飾品または美術工芸品を作製することは困難であるといわれている。
その理由の一つとして、銀粘土を造形して作製した大型でかつ繊細複雑な彫刻模様を有する乾燥成形体は強度が十分でなく、そのために大型でかつ繊細複雑な彫刻模様を有する乾燥成形体を保管場所または焼結炉まで移動する際に軽い衝撃や振動などにより破損することが多く、この破損のしやすさがネックとなって、大型でかつ繊細複雑な装飾品または美術工芸品を作製には限界があると言われている。
そこで、本発明者らは、一層の高強度を有する銀粘土の乾燥成形体を作製することができるならば、軽い衝撃や振動を受けても乾燥成形体の破損がなくなり、したがって、大型でかつ繊細複雑な装飾品または美術工芸品を一層簡単に作製することができるとの観点から研究を行った。その結果、、
(イ)銀粘土を造形して成形体を作製し、この成形体を乾燥して得られた乾燥成形体の強度を向上させるには、銀粘土に含まれる有機系バインダーが最も大きく影響を及ぼし、有機系バインダーとしてウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%を含有した銀粘土は成形性が向上し、さらにこのウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%を含有する銀粘土で作製した乾燥成形体は強度が向上する、
(ロ)有機系バインダーとしてウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%にさらに水溶性セルロースバインダー:0.02〜4質量%および/または水溶性アクリルバインダー:0.02〜1質量%を含有する銀粘土は、成形性が向上するすると共に乾燥成形体の強度が一層向上する、
(ハ)前記(イ)の有機系バインダーとして前記ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、またはウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%にさらに水溶性セルロースバインダー:0.02〜4質量%および/または水溶性アクリルバインダー:0.02〜1質量%を含有する銀粘土に、さらにポリエチレンオキサイドもしくはポリプロピレンオキサイド:0.1〜10質量%を含有させることにより銀粘土の成形性が一層向上し、さらに乾燥成形体の強度を向上させることができる、
(ニ)前記(イ)〜(ハ)記載の有機バインダーを含有する効果は、銀粘土に限らず、金粉末または金合金粉末を含む金粘土についても同じ作用を奏するところから、一般に貴金属粘土に対して同じ作用を奏する、という知見を得たのである。
この発明は、かかる知見にもとづいてなされたものであって、
(1)貴金属粉末または貴金属合金粉末:85〜95質量%、ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%を含有し、残りが水からなる貴金属粘土、
(2)貴金属粉末または貴金属合金粉末:85〜95質量%、ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性セルロースバインダー:0.02〜4質量%を含有し、残りが水からなる貴金属粘土、
(3)貴金属粉末または貴金属合金粉末:85〜95質量%、ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性アクリルバインダー:0.02〜1質量%を含有し、残りが水からなる貴金属粘土、
(4)貴金属粉末または貴金属合金粉末:85〜95質量%、ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性セルロースバインダー:0.02〜4質量%、水溶性アクリルバインダー:0.02〜1質量%を含有し、残りが水からなる貴金属粘土、
(5)ポリエチレンオキサイドまたはポリプロピレンオキサイド:0.02〜2質量%を含有する前記(1)、(2)、(3)または(4)記載の貴金属粘土、に特徴を有するものである。
貴金属粉末を含む前記(1)〜(5)記載のこの発明の貴金属粘土は、貴金属粉末または貴金属合金粉末:85〜95質量%に、
(a)ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%および水、
(b)ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性セルロースバインダー:0.02〜4質量%および水、
(c)ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性アクリルバインダー:0.02〜1質量%および水、
(d)ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性セルロースバインダー:0.02〜4質量%、水溶性アクリルバインダー:0.02〜1質量%および水、
(e)ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、ポリエチレンオキサイドまたはポリプロピレンオキサイド:0.02〜2質量%および水、
(f)ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性セルロースバインダー:0.02〜4質量%、ポリエチレンオキサイドまたはポリプロピレンオキサイド:0.02〜2質量%および水、
(g)ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性アクリルバインダー:0.02〜1質量%、ポリエチレンオキサイドまたはポリプロピレンオキサイド:0.02〜2質量%および水、または、
(h)ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性セルロースバインダー:0.02〜4質量%、水溶性アクリルバインダー:0.02〜1質量%、ポリエチレンオキサイドまたはポリプロピレンオキサイド:0.02〜2質量%および水、
となるようにウレタン樹脂バインダー、水溶性セルロースバインダー、水溶性アクリルバインダー、ポリエチレンオキサイドまたはポリプロピレンオキサイドをそれぞれ配合し混練することにより製造することができる。
この発明の貴金属粘土に含まれる貴金属粉末または貴金属合金粉末を85〜95質量%に限定したのは、貴金属粉末または貴金属合金粉末が85質量%未満含では得られた焼成体の金属光沢を示すに十分な効果が得られず、一方、95質量%を越えて含有すると粘土としての伸びが低下して十分な造形性が得られなくなるので好ましくないからである。この貴金属粘土に含まれる貴金属粉末または貴金属合金粉末の量(85〜95質量%)は通常の貴金属粘土に含まれる貴金属粉末の量であって、特に新規なものではない。なお、この発明の貴金属粘土に含まれる貴金属粉末または貴金属合金粉末は平均粒径:5〜20μmの範囲内にあり、この平均粒径は一般に広く市販されている貴金属粉末または貴金属合金粉末の平均粒径であり、特に新規なものではない。
次に、この発明の貴金属粘土に含まれる有機系バインダーを前述のように限定した理由を説明する。
ウレタン樹脂バインダー:
ウレタン樹脂バインダーを含む貴金属粘土は、その成形体を乾燥して得られた乾燥成形体の強度を向上させる作用を有するが、その含有量が0.02質量%未満では効果がなく、一方、4質量%を越えて含有すると、得られた焼成体の光沢が減少するようになるので好ましくない。したがって、この発明の貴金属粘土に含まれるウレタン樹脂バインダーは、0.02〜4質量%に定めた。ウレタン樹脂バインダー含有量の一層好ましい範囲は0.05〜3質量%である。
水溶性セルロースバインダー:
水溶性セルロースバインダーは、貴金属粘土の成形体を加熱すると速やかにゲル化して成形体の形状保持を容易にするために必要に応じて添加するが、その添加量は0.02質量%未満では効果がなく、一方、4質量%を越えてウレタン樹脂バインダーと共に含有すると、得られた乾燥成形体に微細なひび割れが発生し、焼成体の光沢も減少するので好ましくない。したがって、この発明の貴金属粘土に含まれる水溶性セルロースバインダーは、0.02〜4質量%に定めた。水溶性セルロースバインダー含有量の一層好ましい範囲は0.05〜3質量%である。
水溶性アクリルバインダー:
水溶性アクリルバインダーは、貴金属粘土の成形体を加熱すると速やかにゲル化して成形体の形状保持を容易にするとともに乾燥成形体の強度を向上させる作用があるので必要に応じて添加するが、その添加量は0.02質量%未満では効果がなく、一方、1質量%を越えてウレタン樹脂バインダーと共に含有すると、得られた乾燥成形体に微細なひび割れが発生し、焼成体の光沢も減少するので好ましくない。したがって、この発明の貴金属粘土に含まれる水溶性アクリルバインダーは、0.02〜1質量%に定めた。水溶性アクリルバインダー含有量の一層好ましい範囲は0.05〜0.8質量%である。
ポリエチレンオキサイドまたはポリプロピレンオキサイド:
これら成分は、貴金属粘土の成形性を向上させる作用を有するので必要に応じて添加するが、その含有量が0.02質量%未満では効果がなく、一方、2質量%を越えてウレタン樹脂バインダーと共に含有すると、貴金属粘土の成形性が良くなり過ぎて成形体に所望の形状を維持することができなくなるので好ましくない。したがって、この発明の貴金属粘土に含まれるポリエチレンオキサイドまたはポリプロピレンオキサイドは、0.02〜2質量%に定めた。ポリエチレンオキサイドまたはポリプロピレンオキサイドの含有量の一層好ましい範囲は0.05〜1.5質量%である。
この発明の貴金属粘土は、従来の貴金属粘土に比べて高強度の乾燥成形体を製造することができ、より大型でかつ繊細複雑な装飾品または美術工芸品をつくることができるなど優れた効果を奏するものである。
貴金属粉末としていずれも平均粒径:10μmを有する純銀粉末、純金粉末および18K金合金粉末を用意した。さらに、有機系バインダーとしてウレタン樹脂バインダー、水溶性セルロースバインダー、水溶性アクリルバインダー、ポリエチレンオキサイドおよびポリプロピレンオキサイドを用意し、さらに水を用意した。
実施例1
純銀粉末に対し、ウレタン樹脂バインダー、水溶性セルロースバインダー、水溶性アクリルバインダー、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイドおよび水を表1に示される組成となるように配合し、混練して本発明銀粘土1〜10、比較銀粘土1〜2および従来銀粘土1を作製した。
これら本発明銀粘土1〜10、比較銀粘土1〜2および従来銀粘土1を用いて縦:2mm、横:4mm、長さ:52mmの寸法を有する成形体を作製し、得られた成形体をドライヤーまたはホットプレートで30分間乾燥することにより縦:1.8mm、横:3.6mm、長さ:47mmの寸法を有する乾燥成形体を作製し、得られた乾燥成形体の抗折強度を測定し、その測定結果を表1に示した。
Figure 0004277208
表1に示される結果から、本発明銀粘土1〜10で作製した乾燥成形体は、いずれも従来銀粘土1で作製した乾燥成形体と比較して強度が優れていることが分かる。しかし、ウレタン樹脂バインダーの含有量が0.02質量%より少ない比較銀粘土1で作製した乾燥成形体は強度が低下するので好ましくなく、またウレタン樹脂バインダーが4質量%よりも多い比較銀粘土2で作製した乾燥成形体の表面にしわが発生し、さらに乾燥中に変形して所定の寸法形状を有する乾燥成形体を確保できないことが分かる。
実施例2
純金粉末に対し、ウレタン樹脂バインダー、水溶性セルロースバインダー、水溶性アクリルバインダー、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイドおよび水を表1に示される組成となるように配合し、混練して本発明金粘土1〜10、比較金粘土1〜2および従来金粘土1を作製した。
これら本発明金粘土1〜10、比較金粘土1〜2および従来金粘土1を用いて縦:2mm、横:4mm、長さ:52mmの寸法を有する成形体を作製し、得られた成形体をドライヤーまたはホットプレートで30分間乾燥することにより縦:1.8mm、横:3.6mm、長さ:47mmの寸法を有する乾燥成形体を作製し、得られた乾燥成形体の抗折強度を測定し、その測定結果を表2に示した。
Figure 0004277208
表2に示される結果から、本発明金粘土1〜10で作製した乾燥成形体は、いずれも従来金粘土1で作製した乾燥成形体と比較して強度が優れていることが分かる。しかし、ウレタン樹脂バインダーの含有量が0.02質量%より少ない比較金粘土1で作製した乾燥成形体は強度が低下するので好ましくなく、またウレタン樹脂バインダーが4質量%よりも多い比較金粘土2で作製した乾燥成形体は表面にしわが発生し、さらに乾燥中に変形して所定の寸法形状を有する乾燥成形体を確保できないことが分かる。
実施例3
18K金合金粉末に対し、ウレタン樹脂バインダー、水溶性セルロースバインダー、水溶性アクリルバインダー、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイドおよび水を表1に示される組成となるように配合し、混練して本発明金合金粘土1〜10、比較金合金粘土1〜2および従来金合金粘土1を作製した。
これら本発明金合金粘土1〜10、比較金合金粘土1〜2および従来金合金粘土1を用いて縦:2mm、横:4mm、長さ:52mmの寸法を有する成形体を作製し、得られた成形体をドライヤーまたはホットプレートで30分間乾燥することにより縦:1.8mm、横:3.6mm、長さ:47mmの寸法を有する乾燥成形体を作製し、得られた乾燥成形体の抗折強度を測定し、その測定結果を表3に示した。
Figure 0004277208
表3に示される結果から、本発明金合金粘土1〜10で作製した乾燥成形体は、いずれも従来金合金粘土1で作製した乾燥成形体と比較して強度が優れていることが分かる。しかし、ウレタン樹脂バインダーの含有量が0.02質量%より少ない比較金合金粘土1で作製した乾燥成形体は強度が低下するので好ましくなく、またウレタン樹脂バインダーが4質量%よりも多い比較金合金粘土2で作製した乾燥成形体は表面にしわが発生し、さらに乾燥中に変形して所定の寸法形状を有する乾燥成形体を確保できないことが分かる。

Claims (5)

  1. 貴金属粉末または貴金属合金粉末:85〜95質量%、ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%を含有し、残りが水からなることを特徴とする貴金属粘土。
  2. 貴金属粉末または貴金属合金粉末:85〜95質量%、ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性セルロースバインダー:0.02〜4質量%を含有し、残りが水からなることを特徴とする貴金属粘土。
  3. 貴金属粉末または貴金属合金粉末:85〜95質量%、ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性アクリルバインダー:0.02〜1質量%を含有し、残りが水からなることを特徴とする貴金属粘土。
  4. 貴金属粉末または貴金属合金粉末:85〜95質量%、ウレタン樹脂バインダー:0.02〜4質量%、水溶性セルロースバインダー:0.02〜4質量%、水溶性アクリルバインダー:0.02〜1質量%を含有し、残りが水からなることを特徴とする貴金属粘土。
  5. さらに、ポリエチレンオキサイドまたはポリプロピレンオキサイド:0.02〜2質量%を含有することを特徴とする請求項1、2、3または4記載の貴金属粘土。
JP2004155678A 2004-05-26 2004-05-26 貴金属粘土 Expired - Lifetime JP4277208B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2004155678A JP4277208B2 (ja) 2004-05-26 2004-05-26 貴金属粘土

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2004155678A JP4277208B2 (ja) 2004-05-26 2004-05-26 貴金属粘土

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2005336531A JP2005336531A (ja) 2005-12-08
JP4277208B2 true JP4277208B2 (ja) 2009-06-10

Family

ID=35490419

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2004155678A Expired - Lifetime JP4277208B2 (ja) 2004-05-26 2004-05-26 貴金属粘土

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP4277208B2 (ja)

Also Published As

Publication number Publication date
JP2005336531A (ja) 2005-12-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP4265127B2 (ja) 低温燒結性に優れた銀粘土用銀粉末およびこの銀粉末を含む銀粘土
JP3867786B2 (ja) 貴金属造形用粘土組成物及び貴金属焼結品の製造方法
KR100881306B1 (ko) 은점토용 은분말 및 이 은분말을 함유하는 은점토
JP4277208B2 (ja) 貴金属粘土
JPS63403A (ja) 美術工芸品の素材として有用な塑造用組成物及びその製造方法
JP5861872B2 (ja) 銀粘土用銀粉末、銀粘土用銀粉末製造法及びこの銀粉末を含む銀粘土
JP4595802B2 (ja) 金属成形体とその製造方法
JP2760134B2 (ja) 貴金属造形用可塑性組成物
JP4761407B1 (ja) 銀銅合金焼結体形成用の粘土状組成物、銀銅合金焼結体形成用の粘土状組成物用粉末、銀銅合金焼結体形成用の粘土状組成物の製造方法、
JP4203727B2 (ja) 多孔質焼結体形成用銀粘土
JP6090664B2 (ja) 貴金属焼結体用の粘土状組成物
JP3267055B2 (ja) 焼結性に優れた純金粘土製造用純Au粉末
WO2011021649A1 (ja) 工芸または装飾用の銅焼結物品の製造方法および銅含有可塑性組成物
JP3435508B2 (ja) 粘土組成物及びこれを用いた金属又はセラミックスからなる造形品の製造方法
JP2007113106A (ja) 金属成形体及びその製造方法
JP2001003101A (ja) 燒結性に優れた銀粘土用銀粉末およびこの銀粉末を含む銀粘土
JP2005290498A (ja) 低温燒結性に優れた銀粘土用銀粉末およびこの銀粉末を含む銀粘土
JP3094147B2 (ja) 焼成受け治具
JP3978727B2 (ja) 耐食性および低温焼結性に優れた銀粘土用金被覆銀粉末および変色することのない低温焼結性に優れた銀粘土
US20180193912A9 (en) Extrudable Mixture for use in 3d Printing Systems to Produce Metal, Glass and Ceramic Articles of high purity and detail.
CN107021741A (zh) 一种烧制陶瓷的方法
JP2011068958A (ja) 装飾金属物品の製造方法および装飾金属物品
JP4843645B2 (ja) 耐硫化特性を有する銀焼結品を得るための銀粘土組成物、耐硫化特性を有する銀焼結品、及びその製造方法
JP3004038B2 (ja) 金属物品の製造方法
JP2008038205A (ja) 金粘土用金粉末及びこの金粉末を含む金粘土

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20070329

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20090204

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20090212

A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20090225

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120319

Year of fee payment: 3

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 4277208

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120319

Year of fee payment: 3

S531 Written request for registration of change of domicile

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313531

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120319

Year of fee payment: 3

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120319

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130319

Year of fee payment: 4

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140319

Year of fee payment: 5