JP4206448B2 - 六フッ化ウランから酸化ウランへの直接転換のための方法および装置 - Google Patents
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Description
本発明は、六フッ化ウラン（ＵＦ6）を酸化ウラン（ＵxＯy）へと直接転換するための方法および装置に関するものである。
ＵＦ6の酸化ウランへの乾式直接転換は、長い間、産業的に使用されてきた。それを行うための装置は、通常、
・ＵＦ6、および、加水分解によってＵＯ2Ｆ2を形成するための水蒸気の投入のための投入手段を備えた反応炉と、
・ＵＯ2Ｆ2を酸化ウランへと変換するための炉であって、ヒータ手段と、水蒸気および水素を対向式に投入するための投入手段と、を備えた回転式チューブ状熱加水分解加熱炉と、
・酸化物粉末を調整するための手段と、
を連続的に具備している。
今日までに使用されている方法は、実施されている反応が単純であって以下の形式であるような原理をベースとしている。
反応炉においては、
ＵＦ6＋２Ｈ2Ｏ → ＵＯ2Ｆ2＋４ＨＦ
熱加水分解加熱炉においては、
ＵＯ2Ｆ2＋Ｈ2Ｏ → ＵＯ3＋２ＨＦ
ＵＯ3＋Ｈ2 → ＵＯ2＋Ｈ2Ｏ
これら反応の単純さのために、回転式チューブ状加熱炉の３つの連続領域における個々の温度制御が満足されているものと信じられている。
しかしながら、含まれている反応を注意深く分析すると、これら反応が結構複雑なものであることがわかる。すなわち、これら反応のいくつかのものは、吸熱反応であり、他のものは、発熱反応である。これらの反応動力学は、相違している。
加熱炉内においては、初期的に、２つの反応の和であるような熱加水分解反応がある。この場合、第１反応は、著しく吸熱性であって、第２反応は、わずかに発熱性である。
これら２つの反応は、厳密に分かれているわけではない。ＵＯ3が形成される際には、異なる動力学でもってＵ3Ｏ8状態を経由する傾向がある。これら反応対は、全体的には、著しく吸熱的である。
水素によってＵ3Ｏ6がＵＯ2へと還元される次なる反応は、また、以下の変換によって概観できる中間反応を備えている。
ＵＯ2 → Ｕ3Ｏ8-x
Ｕ3Ｏ8-x → Ｕ4Ｏ9
Ｕ4Ｏ9 → ＵＯ2
各反応は、それぞれ自身の活性化エネルギーとそれぞれ自身のエンタルピーとを備えている。
これら反応は、加熱炉の下流端内へと注入されかつ一般に約３５０℃の温度と認められる水素と水蒸気との混合体を初期的には形成するような、対向ガス流内において起こる。混合体が（粉末に対して対向式に）流通した際には、混合体には、反応によって形成されるフッ酸が注入されるようになる。
チューブ状加熱炉には、ヒータ手段を設けなければならない。加熱炉の下流端において（粉末の流通方向に関しての下流端において）、ヒータ手段は、ガス温度を、ＵＯ2への還元をもたらすのに十分な程度まで、上昇させなければならない。加熱炉の入口部分においては、熱加水分解温度で粉末とガスとを供給しなければならない。
本発明者らは、熱制御が加熱炉の３つか４つの連続した領域に限定されている場合には、最初の吸熱反応の存在が、生成粉末の品質に対して有害な温度分布をもたらしてしまうことを示した。というのは、熱加水分解反応のトリガー温度に到達するとすぐに、すべてのＵＯ2Ｆ2粉末を含有したこの反応の著しい吸熱性のために、その反応部分のすぐ下流側において、反応を一時的に停止させてしまう程度まで、炉内温度が急激に低下してしまうからである。言い換えれば、熱加水分解がトリガーされた場所における第１最大温度領域と、その次の温度低下領域と、連続的な加熱に基づくその次の新たな温度上昇領域と、フッ素が除去された後の最大温度領域とが、加熱炉に沿って連続的に存在することが見出された。
本発明は、とりわけ、一定でありかつ明確に規定された品質の製品を生成して反応が集結するよう、均一でありそのため不連続的ではなく順次的に反応が起こる温度分布が得られるような方法の提供を追求するものである。
この目標に対して、六フッ化ウランを酸化ウランへと直接転換するための方法であって、六フッ化ウランと水蒸気とを反応炉内に投入し、その結果生じるＵＯ2Ｆ2粉末を、ヒータ手段を備えたチューブ状加熱炉内に導入して該加熱炉に沿って移動させるとともに、対向流として水蒸気および水素を供給し、加熱炉の少なくとも５個の連続した領域に対して印加する熱量をそれぞれ独立に制御することにより、粉末流入方向に関して第１領域（入口領域）におけるガス温度を、５７０℃〜７００℃の範囲の値とし、その後温度を上昇させて、第３領域またはそれ以降における７３０℃〜８００℃の範囲内の最大値にまで上昇させ、さらに、より多くの酸化物をＵＯ2へと還元するのに十分な程度の温度となるくらいの加熱を行うことにより、水素が供給される最終領域に至るまで温度を次第に減少させる方法を提供する。
最終領域における加熱の唯一の目的は、この領域内に水素と水蒸気とを導入して、ＵＯ2状態への還元でもって反応を終端させるのに十分な高温とすることである。
本発明は、また、六フッ化ウランを酸化ウランへと直接転換するための装置であって、加水分解によってＵＯ2Ｆ2を形成するために、ＵＦ6、水蒸気、および、窒素を投入するための投入手段が設けられている反応炉と；ＵＯ2Ｆ2を酸化ウランへと転換するための炉であってヒータ手段と対向流としての水蒸気と水素とを投入するための投入手段とが設けられている回転式チューブ状熱加水分解加熱炉と；を順に具備してなり、加熱炉が、少なくとも５個の連続した領域によって構成され、各領域は、各領域が個別の温度に維持されるようそれぞれ独立なヒータ手段と、内部に配置された温度測定手段と、ヒータ手段の制御を行うサーボ制御手段と、を備えていることを特徴とする装置を提供する。
たいていの場合、予備的な測定に基づいて、加熱炉内の各領域において測定されたガス相の温度と、加熱炉壁において測定した温度と、の対応関係モデルを予め確立しておき、その後、モデルによって確立された対応関係を考慮しつつ、炉壁の温度測定によって抵抗ヒータの制御を行い、加熱炉内の温度を維持するようにしている。
有利には、反応炉内に反応材を投入するための投入手段は、ＵＦ6、水蒸気、および、窒素の供給源に対してそれぞれ接続された３つの同中心的ノズルを有した縦型注入器を備えている。
反応によって生成したガス相、あるいは、過剰ガス（ＨＦ、Ｈ2Ｏ、Ｈ2，Ｎ2）は、引き連れている固体特にＵＯ2Ｆ2を保持しつつ、フィルタによって、反応炉および加熱炉内から、排気しなければならない。
有利な実施形態においては、フィルタは、反応炉をなす容器内に配置されている。これにより、フィルタが適切な温度に維持されることが保証され、被覆をしたりフィルタに対して個別の加熱システムを準備したりする必要がなく、さらに、外部に対しての漏洩のリスクが全くない。一般的に言えば、２つのフィルタブロックが準備され、交互に使用される。これにより、使用していない方のフィルタに対して、窒素の逆方向流通により、すなわち、反応ガスの排気方向とは逆方向への窒素の流通により、閉塞防止（詰まり防止）処理を施すことができる。
反応炉内を一様な温度に維持するために、反応炉を被覆ケース内に配置することが有利であり、反応炉壁とケース壁との間の空間を、空気流でもって、調整された温度に維持することが有利である。空気は、電気抵抗ヒータのバッテリを通過しその後反応炉周辺へと流通するような空気流を引き起こすスタンドまたはブロワによって、流通させることができる。空気の流通は、閉回路に沿って引き起こすことができる。よって、ケース内に収容されたフィルタは、同様に、適切かつ一様な温度に維持される。
加熱炉内で生成された酸化ウランＵＯ2が一様な品質であることを保証するためには、ＵＯ2Ｆ2粉末の混合体が、水素および水蒸気の対向流によって強力に撹拌されることが、重要である。その目的のために、回転式加熱炉は、有利には、加熱炉に沿って規則的に分散配置されたバッフルを備えている。付加的には、バッフルは、中央シャフトと加熱炉の円筒バレルとを連結する捻りフィンと、円筒バレルの内部に配置されたリフトバーと、によって構成される。
加熱炉の各領域は、加熱炉の閉塞材の部分によって規定することができる。加熱炉内には、複数の抵抗ヒータが配置される。抵抗ヒータは、加熱炉の長手方向に対して横方向に移動させることにより挿入可能かつ着脱可能とされる。例えば、抵抗は、加熱炉のバレルの上下に配置することができる。温度は、加熱炉の壁の温度を測定するためにまた加熱炉の軸上の温度を測定するために、鉛直通路および／または水平通路内に挿入されバレルの近傍にまで導入された熱電対によって、各領域内において測定することができる。
例えば、加熱炉を、６個の連続した領域を有しているように形成することができる。
加熱炉出口における粉末の温度は、一般に約３３０℃である。反応炉と加熱炉との間の移行領域は、加熱手段を一切有していない。第１領域においては、抵抗ヒータは、５７０℃〜７００℃の範囲の値の温度に制御することができる。実用的には、第１領域の出口温度が６５０℃〜６９０℃の範囲であることが好ましいことが、わかっている。最大温度領域に対しての移行領域という位置づけをなす第２領域においては、反応を中止させてしまうような局所的な温度低下を、起こさないようにすることが必要である。温度低下のリスクは、第２領域入口における粉末のほとんどすべてが高度に吸熱性の反応を受けていることにより、特に大きい。第２領域においては、温度の漸次的な上昇は、７００℃〜８００℃の範囲の温度にまで上昇させることが要求される。７２０℃〜７６０℃の範囲の温度が、良好な結果をもたらす。
第３領域または第４領域において、最高温度に到達する。
還元反応だけが起こるような最大温度領域以降の領域においては、加熱が行われるものの、水蒸気および水素の流入によって温度は低下する。
水素を、第５領域と第６領域との間の境界から出発してより多くの酸化物を還元させるための温度とするために、第６領域において強度に加熱を行うことが好ましい。そのようにすることで、最大温度から漸次的に温度を低下させることができる。
上記結果は、各領域内の参照温度を適切に選択することにより、また、それぞれの領域に配置された抵抗を個々に制御することにより、得ることができる。
そのような加熱炉のさらなる利点は、目標をなす酸化ウランの厳密な性質に対して動作パラメータを容易に適合させ得ることである。場合によっては、要望されるものが化学量論的なＵＯ2ではなく、Ｕ3Ｏ8に近いような、ＵＯ2+xの形態の酸化物である。
加熱炉は、また、他の処理に対しても困難なく使用することができる。例えば、化学量論的なＵＯ2状態を得るためにＵＯ2+xを還元しさらにはＵ3Ｏ6までも還元するために、過剰のフッ素成分を有した酸化ウランの再処理に対して、使用することができる。
より高温を有した温度分布を使用することにより、生成したＵＯ2の比表面積を低減することができる。このことは、ある応用においては好ましいことである。例えば、比表面積が過度に大きくなってしまうと自然発火性となってしまうことにより、酸化ウランをより安定なものとすることができる。この場合、再処理される粉末製品は、少なくとも中央ノズルが使用されていないままの投入器以外の手段によって、反応炉内に投入される。
回転部分をなす加熱炉と、反応炉および調整ユニットとの間に、シールを設けることができる。ここで、調整ユニットは、酸化ウラン粉末の調整を行うユニットであって、粉末を冷却し貯蔵するよう機能する。シールの交換を容易とするために、反応炉および調整ユニットを、固定フレームに取り付けられたガイドレール上に、設けることが有利である。これにより、反応炉および調整ユニットを、加熱炉から離れる向きに移動させることができ、シールに対してのアクセスを容易なものとすることができる。
六フッ化ウランの流速は、有利には、幅広い範囲にわたって中程度のものとされる。例えば、１０〜１５０ｋｍ／ｈとすることができる。このことは、水蒸気の流速についても当てはまる。目標とする状況は、加水分解反応が、注入ノズルの端部を超えたところで、１５０℃〜５００℃の範囲の温度で、起こることである。
上記特徴点および他の特徴点は、非制限的な例示としての特別の実施形態に対しての以下の説明を読むことにより、より明瞭なものとなるであろう。この説明においては、添付図面を参照する。
図１は、本発明による装置を、調整ユニットを除き、全体的に示す側面図である。
図２Ａおよび図２Ｂは、II−II線でもって互いに連結できるものであって、鉛直方向中央面でもって分割された装置の２つの連続部分を示す図である。
図３は、図１に示す装置における反応炉に設けられた投入器を示す図であって、III−III線よりも左側の部分は、鉛直方向の断面図で示されており、III−III線よりも右側の部分は、水平方向の断面図で示されている。
図４は、反応炉内における２つのフィルタブロックの配置状況を示す平面図である。
図５は、内部フィルタと安全フィルタとの間の連結を概念的に示す斜視図である。
図６は、加熱炉の一部を示す水平断面図であって、ヒータパイプの１つの可能な配置が示されている。
図７は、加熱炉の軸に沿った（VII-VII線に沿った）断面図であって、測定用熱電対の１つの可能な配置を示している。
図８は、加熱炉内におけるガス温度を示すグラフである。
転換装置は、上流側から下流側にかけて、すなわち、ＵＦ6の投入箇所から酸化ウランの取出口にかけて、
・公知の構造であることにより図示省略されている、ＵＦ6を蒸発させるためのユニットと、
・水蒸気によってＵＦ6を加水分解させるための炉であって、気体状で反応剤を投入するための手段、および、アルキメデスの駆動スクリュー１８を有してＵＯ2Ｆ2を収集するための容器１４を備えた、反応炉１２と、
・ＵＯ2Ｆ2を酸化ウランに変換するためのわずかに傾斜したチューブ状加熱炉１６と、
を具備するものとして考えることができる。
図示の実施形態においては、これら構成部材には、
・反応炉１２内に収容されている内部フィルタ６０に対して直列接続されるとともに反応ガス排気経路上に設置された、１セットの安全フィルタ６６（図６）と、
・仕様を満たしていないことがわかった酸化ウラン粉末を再循環させるための手段と、
が付設されている。
上記各構成部材につき、以下、順に説明する。
反応炉１２（図１、２Ａ、３、４）は、断熱材料製の加熱ケース２６内に収容されている。ケース内においては、抵抗ヒータ２８が配置されている。図示の実施形態においては、抵抗ヒータ２８は、ケースの底部において２列で並置されている。反応炉の縦型チャンバ３２は、モネルやインコネルといったステンレス合金から形成されており、ケースからは、空気循環ギャップの分だけ離れて設置されている。ファンまたはブロワ３０は、ケース内において、抵抗２８の周辺を通過させつつ、反応炉の周辺に空気を循環させるように機能する。抵抗ヒータに対するパワーは、反応炉内の温度を１００℃以上の適切な温度に維持するように調節される。実用的には、抵抗は、パワー供給を受けることによって、壁温度が１５０℃〜３５０℃の範囲に維持されるように、構成される。
内部で加水分解が起こるチャンバ３２は、加熱炉１６へと連接する出口チューブ３６へと向けてボトムがわずかに傾斜しているボトム容器１４に対して固定されている。アルキメデススクリュー１８が、容器のボトムに設けられており、これにより、加熱炉内に粉末を供給し得るようになっている。スクリュー１８のシャフトは、外部の電気モータ３８によって駆動される。この電気モータ３８は、加熱炉を回転させるためのモータとは独立とされている。
反応炉およびヒータケースには、ホイール４０（図１）が設けられている。これらホイール４０により、様々な電気駆動モータが設置されているフレーム内のレール４２に沿って、反応炉およびヒータケースを、少しだけ移動させることができるようになっている。フレーム自身は、ヒンジ４４を介してベッドプレート上に取り付けられている。ヒンジ４４により、フレームを、加熱炉の軸に対して横方向に延在している軸回りに回転させることができるようになっている。このようにして、容器のボトムの傾斜および加熱炉のボトムの傾斜は、符号４６で示すようなジャッキによって、全体的には約２．５％だけ、調節することができる。
反応炉内に反応剤を投入するための手段は、３つの同中心ノズルを有した投入器を備えている。この投入器により、ＵＦ6ジェットと水蒸気ジェットとを、シート状の窒素を介した隔離状態に維持することができる。図３に示す投入器は、各々がそれぞれの注入ノズルによって終端している３つの同中心チューブを有した、湾曲ブローパイプを備えている。これら３つのチューブは、チャンバおよび加熱ケースの壁を貫通しており、これらチューブは、それぞれの連結箇所が外部に設置されており、付加的には、共通の水平面内に配置されている。内管４８は、蒸発ユニットに対して連結されている。中管５０は、窒素を供給するために、連結ボックスを介して側管５４に対して連結されている。外管５２は、側管５６を介して、水蒸気供給源に対して連結されている。
反応炉内において開口した径方向設置ノズル５８（図１，図２Ａ）は、酸化ウランを再循環させるという装置の使用が要望された場合に、設けることができる。投入が、初期的にはＵＦ6が水蒸気からは隔離された状態で、反応炉の中央において鉛直方向下向きに行われることにより、ノズルからある距離だけ離間した位置において、微粒子の形態でＵＯ2Ｆ2が生成されるようなプルーム（plume）が形成される。この下向きに導入されたプルームの循環が、加熱炉からくる対向ガスによって、反応炉容器内において、引き起こされる。微粒子が、ボトム上へと重力によって落下し、ボトムから加熱炉内へと、アルキメデススクリュー１８によって搬送される。
反応炉チャンバの頂部には、酸フッ化ウランを保持するためのフィルタが、設けられる。これらフィルタ６０（一方のフィルタ６０だけが、図２Ａに示されている）は、好ましくは、焼結金属から形成されている。フィルタ６０は、反応炉内に完全に収容されている。これにより、いくつかの利点がもたらされる。すなわち、フィルタを、特別のヒータシステムを何ら設ける必要なく、適切な温度に維持することができる。外部への漏洩のリスクが小さい。この場合、システムのシールは、容易に配置できるとともに容器内部に配置することができるシールによってもたらされる。よって、フィルタが破裂しても、装置の前段を、フッ酸やウラン系物質で汚染することがない。
ＵＯ2Ｆ2からなる粒子あるいは酸化ウランからなる粒子を運ぶことができる窒素および過剰ガス状反応剤によって構成されたガス流が、フィルタ６０を通過する。粒子は、フィルタによって保持され、フィルタを次第に閉塞していく。したがって、フィルタ６０は、交互に使用されることで閉塞を起こさない。
図５は、そのような閉塞防止を可能とする構成を示す図である。各フィルタブロックを外部に対して連結するためのパイプには、３ポートバルブ６２が設けられている。３ポートバルブ６２は、必要に応じて、フィルタを通過したガスを、フッ酸を溶解捕集したりまた溶解しない成分については洗浄したりするための処理設備に対して導くことができる、あるいは、フィルタ内へと加圧窒素を注入し捕集粉末を反応炉内へと戻すことができる。
フィルタ６０の破裂の場合の安全性をさらに向上させるために、バルブ６２は、処理設備に対して直接的には連結されていない。同様に焼結金属から形成された安全フィルタ６６は、反応炉の近くに配置されていて、腐食性流体の凝集を避け得る温度に、かつ、内部フィルタの破裂時のウラン系物質の絶対的制限を確保し得る温度に、維持されている。安全フィルタに対しては、閉塞防止手段を設ける必要はない。というのは、通常動作では、安全フィルタは、粉末を捕集することがないからである。安全フィルタは、まず第１に、ガスを処理するための設備を、偶発的に汚染してしまうことを防止するよう機能する。安全フィルタは、また、チャンバ内のＰ１において測定された圧力と、フィルタ６０を安全フィルタ６６に対して連結するためのパイプにおけるＰ２において測定された圧力と、安全フィルタ６６の下流側におけるＰ３において測定された圧力と、を比較することにより、異常を検知することができる。
Ｐ２とＰ３とで圧力が大きく異なるということは、内部フィルタ６０のうちの１つまたは複数のものが破裂したりあるいは何らかの異常を起こしたことを受けて安全フィルタ６６がＵＯ2Ｆ2によって閉塞してしまったことを意味する。このような異常は、Ｐ１，Ｐ２，Ｐ３におけるプローブに対して連結された測定手段によって知ることができる。
安全フィルタが設けられていることにより、ウランを含有した粒子が、一般に臨界のリスクをもたらすことなく酸溶液内における濃縮ウランの存在を許容するのに適切な幾何形状とはされていない処理設備に対して、到達してしまうことが防止される。
加熱炉１６（図２Ａおよび図２Ｂ）が、シールボックス６４を介して、反応炉１２に対して連結されている。
加熱炉は、被覆材アセンブリ７０内に収容された回転ドラム６８を備えている。回転ドラム（回転バレル）は、ベアリング内で回転する端部スリーブに対して固定されている。一方のスリーブは、ベルトを介して１つまたは２つの電気モータによって駆動されるプーリ７４（図１）に対して固定されている。バッフルが、加熱炉に沿って分散配置されている。図示の実施形態においては、バッフルは、ドラムと中央シャフトとを連結するフィン７８によって構成されている。
フッ酸に耐える合金から形成されており例えば「インコネル」という商標名で公知の合金から形成されたバレルは、ヒータ手段８２と壁温度の測定のための手段８４，８６（図６）とを備えた被覆材７０によって囲まれている。加熱炉の連続領域の各々の軸上における他の温度測定手段は、下側から加熱炉内に貫通侵入する固定パイプによって構成することができる。
被覆材は、連続的なものとすることができる。この場合、複数の領域は、それぞれの領域内における抵抗ヒータが同時に制御されることにより、および、壁に対しておよび／または軸上において測定したその領域内の温度の関数として個別的に制御できることにより、個々に区別することができる。予備テスト時においてモデルを確立しておくことにより、軸上における温度と、壁に沿った温度とを、関連づけることができる。また、予備テストを行うことによって、壁上において測定した温度または軸上において測定した温度の関数として、加熱炉に沿って流通する粉末内の温度を推測し得るモデルを確立しておくことができる。このようなモデルは、粉末の様々な流速に対して、確立しておくことができる。
図２Ａおよび図２Ｂに示した実施形態においては、６個の連続した領域が設けられている。各領域は、独立した温度測定手段、制御手段、加熱手段を備えている。
相互に独立した複数の長さ部分へのこのような分割により、熱分解反応および還元反応が複雑であることの観測を行うことができる。
例えば、
ＵＯ2Ｆ2＋Ｈ2Ｏ → Ｕ3Ｏ8
という熱加熱分解反応は、実際、
という２つの反応の和である。
これら２つの反応は、温度依存的である。Ｕ3Ｏ8からＵＯ2への還元反応は、また、以下の変換によって概観できる中間反応を経由する。
Ｕ3Ｏ8 → Ｕ3Ｏ8-x
Ｕ3Ｏ8-x → Ｕ4Ｏ9
Ｕ4Ｏ9 → ＵＯ2
各反応は、それぞれ自身の活性化エネルギーとそれぞれ自身のエンタルピーとを備えている。加熱炉を少なくとも５個（図示実施形態においては６個）の領域へと分割することにより、各反応の特徴に対して、それぞれの領域を適合させることができる。
製造を容易なものとするために、すべての領域は、同じ長さとすることができる。
この分割のために、フッ素成分は、第３領域の端部以降は、数十ｐｐｍを超えない値にまで低減することができる。
ヒータ手段は、図６に示すような構成とすることができ、被覆材を貫通して水平方向に設けられたチャネルを利用することによりバレル６８と被覆材との間のギャップ内に挿入された電気抵抗ヒータパイプ８２を備えている。図７に示す例においては、抵抗は、バレルの上下に設けられている。温度測定手段は、加熱炉の近傍において水平通路を利用してバレルの近傍にまで導入された、第１組の熱電対８４を備えている。付加的な熱電対８６（図７，図８）は、異常過熱を検出するために、加熱炉の近傍においてヒータパイプ８２の組の近傍に設けることができる。しかしながら、上記配置は、本発明を制限するものでも、本発明にとって必須のものでもない。
加熱炉には、バレルの内壁上への塊形成を防止するための手段が設けられている。この手段は、バレルの壁を打撃することによってあらゆるクラスターを取り払うようなショックを引き起こすような部材により、構成される。これら部材がバレル上の同じ箇所を常に打撃してしまうことを防止するために、これら部材は、バレルの回転とは同期していない手段によって制御され、加熱炉上に焼結された金属リングを打撃する。
酸化物粉末の調整のための手段は、図１において概略的に示した構造を有することができる。この場合、この手段は、加熱炉の高温領域と、酸化物を受領する冷却容器内への水蒸気の侵入を防止するための低温領域と、の間の隔離をもたらすための入力エアロック１００を備えている。
調整手段に向けての搬送用エアロックの上流側においては、粉末取出装置は、対向流として炉内を伝搬することとなる水素を導入するための、水素流入口９０を備えている。残留水素は、フッ酸とともに、フィルタ６０を通って排気される。
図８における実線による曲線は、本発明によって行うべき順次的な変化の例を示している。第１領域よりも上流側においては、高温ガスは、ＵＯ2Ｆ2の温度を上昇させることにより、概して約５００℃にまで到達する。第１領域の終端においては７００℃付近へのガス温度に到達すること、および、その後の温度が、第３領域の中間における約７５０℃の温度にまでほぼ一定比率で上昇することが、わかるであろう。投入される熱量を特に大きなものとすることができる第２領域内における制御のために、一点鎖線で示すような従来では回避困難であった温度低下が、この場合にはうまく回避されている。第３領域を超えると、温度は、ＵＯ2状態への漸次的な転換を引き起こすのに必要な値に維持される。最終領域においては、入力ガス（Ｈ2およびＨ2Ｏ）が供給されて、ガス温度は、約６００℃となる。これにより、還元を行うことができる。温度が傾斜Ｅに沿って維持されることがわかる。
一般に、温度は、図８においてポイントで示したように、各領域の中央部分にわたって測定される。
ＵＦ6の酸化ウランへの乾式直接転換は、長い間、産業的に使用されてきた。それを行うための装置は、通常、
・ＵＦ6、および、加水分解によってＵＯ2Ｆ2を形成するための水蒸気の投入のための投入手段を備えた反応炉と、
・ＵＯ2Ｆ2を酸化ウランへと変換するための炉であって、ヒータ手段と、水蒸気および水素を対向式に投入するための投入手段と、を備えた回転式チューブ状熱加水分解加熱炉と、
・酸化物粉末を調整するための手段と、
を連続的に具備している。
今日までに使用されている方法は、実施されている反応が単純であって以下の形式であるような原理をベースとしている。
反応炉においては、
ＵＦ6＋２Ｈ2Ｏ → ＵＯ2Ｆ2＋４ＨＦ
熱加水分解加熱炉においては、
ＵＯ2Ｆ2＋Ｈ2Ｏ → ＵＯ3＋２ＨＦ
ＵＯ3＋Ｈ2 → ＵＯ2＋Ｈ2Ｏ
これら反応の単純さのために、回転式チューブ状加熱炉の３つの連続領域における個々の温度制御が満足されているものと信じられている。
しかしながら、含まれている反応を注意深く分析すると、これら反応が結構複雑なものであることがわかる。すなわち、これら反応のいくつかのものは、吸熱反応であり、他のものは、発熱反応である。これらの反応動力学は、相違している。
加熱炉内においては、初期的に、２つの反応の和であるような熱加水分解反応がある。この場合、第１反応は、著しく吸熱性であって、第２反応は、わずかに発熱性である。
水素によってＵ3Ｏ6がＵＯ2へと還元される次なる反応は、また、以下の変換によって概観できる中間反応を備えている。
ＵＯ2 → Ｕ3Ｏ8-x
Ｕ3Ｏ8-x → Ｕ4Ｏ9
Ｕ4Ｏ9 → ＵＯ2
各反応は、それぞれ自身の活性化エネルギーとそれぞれ自身のエンタルピーとを備えている。
これら反応は、加熱炉の下流端内へと注入されかつ一般に約３５０℃の温度と認められる水素と水蒸気との混合体を初期的には形成するような、対向ガス流内において起こる。混合体が（粉末に対して対向式に）流通した際には、混合体には、反応によって形成されるフッ酸が注入されるようになる。
チューブ状加熱炉には、ヒータ手段を設けなければならない。加熱炉の下流端において（粉末の流通方向に関しての下流端において）、ヒータ手段は、ガス温度を、ＵＯ2への還元をもたらすのに十分な程度まで、上昇させなければならない。加熱炉の入口部分においては、熱加水分解温度で粉末とガスとを供給しなければならない。
本発明者らは、熱制御が加熱炉の３つか４つの連続した領域に限定されている場合には、最初の吸熱反応の存在が、生成粉末の品質に対して有害な温度分布をもたらしてしまうことを示した。というのは、熱加水分解反応のトリガー温度に到達するとすぐに、すべてのＵＯ2Ｆ2粉末を含有したこの反応の著しい吸熱性のために、その反応部分のすぐ下流側において、反応を一時的に停止させてしまう程度まで、炉内温度が急激に低下してしまうからである。言い換えれば、熱加水分解がトリガーされた場所における第１最大温度領域と、その次の温度低下領域と、連続的な加熱に基づくその次の新たな温度上昇領域と、フッ素が除去された後の最大温度領域とが、加熱炉に沿って連続的に存在することが見出された。
本発明は、とりわけ、一定でありかつ明確に規定された品質の製品を生成して反応が集結するよう、均一でありそのため不連続的ではなく順次的に反応が起こる温度分布が得られるような方法の提供を追求するものである。
この目標に対して、六フッ化ウランを酸化ウランへと直接転換するための方法であって、六フッ化ウランと水蒸気とを反応炉内に投入し、その結果生じるＵＯ2Ｆ2粉末を、ヒータ手段を備えたチューブ状加熱炉内に導入して該加熱炉に沿って移動させるとともに、対向流として水蒸気および水素を供給し、加熱炉の少なくとも５個の連続した領域に対して印加する熱量をそれぞれ独立に制御することにより、粉末流入方向に関して第１領域（入口領域）におけるガス温度を、５７０℃〜７００℃の範囲の値とし、その後温度を上昇させて、第３領域またはそれ以降における７３０℃〜８００℃の範囲内の最大値にまで上昇させ、さらに、より多くの酸化物をＵＯ2へと還元するのに十分な程度の温度となるくらいの加熱を行うことにより、水素が供給される最終領域に至るまで温度を次第に減少させる方法を提供する。
最終領域における加熱の唯一の目的は、この領域内に水素と水蒸気とを導入して、ＵＯ2状態への還元でもって反応を終端させるのに十分な高温とすることである。
本発明は、また、六フッ化ウランを酸化ウランへと直接転換するための装置であって、加水分解によってＵＯ2Ｆ2を形成するために、ＵＦ6、水蒸気、および、窒素を投入するための投入手段が設けられている反応炉と；ＵＯ2Ｆ2を酸化ウランへと転換するための炉であってヒータ手段と対向流としての水蒸気と水素とを投入するための投入手段とが設けられている回転式チューブ状熱加水分解加熱炉と；を順に具備してなり、加熱炉が、少なくとも５個の連続した領域によって構成され、各領域は、各領域が個別の温度に維持されるようそれぞれ独立なヒータ手段と、内部に配置された温度測定手段と、ヒータ手段の制御を行うサーボ制御手段と、を備えていることを特徴とする装置を提供する。
たいていの場合、予備的な測定に基づいて、加熱炉内の各領域において測定されたガス相の温度と、加熱炉壁において測定した温度と、の対応関係モデルを予め確立しておき、その後、モデルによって確立された対応関係を考慮しつつ、炉壁の温度測定によって抵抗ヒータの制御を行い、加熱炉内の温度を維持するようにしている。
有利には、反応炉内に反応材を投入するための投入手段は、ＵＦ6、水蒸気、および、窒素の供給源に対してそれぞれ接続された３つの同中心的ノズルを有した縦型注入器を備えている。
反応によって生成したガス相、あるいは、過剰ガス（ＨＦ、Ｈ2Ｏ、Ｈ2，Ｎ2）は、引き連れている固体特にＵＯ2Ｆ2を保持しつつ、フィルタによって、反応炉および加熱炉内から、排気しなければならない。
有利な実施形態においては、フィルタは、反応炉をなす容器内に配置されている。これにより、フィルタが適切な温度に維持されることが保証され、被覆をしたりフィルタに対して個別の加熱システムを準備したりする必要がなく、さらに、外部に対しての漏洩のリスクが全くない。一般的に言えば、２つのフィルタブロックが準備され、交互に使用される。これにより、使用していない方のフィルタに対して、窒素の逆方向流通により、すなわち、反応ガスの排気方向とは逆方向への窒素の流通により、閉塞防止（詰まり防止）処理を施すことができる。
反応炉内を一様な温度に維持するために、反応炉を被覆ケース内に配置することが有利であり、反応炉壁とケース壁との間の空間を、空気流でもって、調整された温度に維持することが有利である。空気は、電気抵抗ヒータのバッテリを通過しその後反応炉周辺へと流通するような空気流を引き起こすスタンドまたはブロワによって、流通させることができる。空気の流通は、閉回路に沿って引き起こすことができる。よって、ケース内に収容されたフィルタは、同様に、適切かつ一様な温度に維持される。
加熱炉内で生成された酸化ウランＵＯ2が一様な品質であることを保証するためには、ＵＯ2Ｆ2粉末の混合体が、水素および水蒸気の対向流によって強力に撹拌されることが、重要である。その目的のために、回転式加熱炉は、有利には、加熱炉に沿って規則的に分散配置されたバッフルを備えている。付加的には、バッフルは、中央シャフトと加熱炉の円筒バレルとを連結する捻りフィンと、円筒バレルの内部に配置されたリフトバーと、によって構成される。
加熱炉の各領域は、加熱炉の閉塞材の部分によって規定することができる。加熱炉内には、複数の抵抗ヒータが配置される。抵抗ヒータは、加熱炉の長手方向に対して横方向に移動させることにより挿入可能かつ着脱可能とされる。例えば、抵抗は、加熱炉のバレルの上下に配置することができる。温度は、加熱炉の壁の温度を測定するためにまた加熱炉の軸上の温度を測定するために、鉛直通路および／または水平通路内に挿入されバレルの近傍にまで導入された熱電対によって、各領域内において測定することができる。
例えば、加熱炉を、６個の連続した領域を有しているように形成することができる。
加熱炉出口における粉末の温度は、一般に約３３０℃である。反応炉と加熱炉との間の移行領域は、加熱手段を一切有していない。第１領域においては、抵抗ヒータは、５７０℃〜７００℃の範囲の値の温度に制御することができる。実用的には、第１領域の出口温度が６５０℃〜６９０℃の範囲であることが好ましいことが、わかっている。最大温度領域に対しての移行領域という位置づけをなす第２領域においては、反応を中止させてしまうような局所的な温度低下を、起こさないようにすることが必要である。温度低下のリスクは、第２領域入口における粉末のほとんどすべてが高度に吸熱性の反応を受けていることにより、特に大きい。第２領域においては、温度の漸次的な上昇は、７００℃〜８００℃の範囲の温度にまで上昇させることが要求される。７２０℃〜７６０℃の範囲の温度が、良好な結果をもたらす。
第３領域または第４領域において、最高温度に到達する。
還元反応だけが起こるような最大温度領域以降の領域においては、加熱が行われるものの、水蒸気および水素の流入によって温度は低下する。
水素を、第５領域と第６領域との間の境界から出発してより多くの酸化物を還元させるための温度とするために、第６領域において強度に加熱を行うことが好ましい。そのようにすることで、最大温度から漸次的に温度を低下させることができる。
上記結果は、各領域内の参照温度を適切に選択することにより、また、それぞれの領域に配置された抵抗を個々に制御することにより、得ることができる。
そのような加熱炉のさらなる利点は、目標をなす酸化ウランの厳密な性質に対して動作パラメータを容易に適合させ得ることである。場合によっては、要望されるものが化学量論的なＵＯ2ではなく、Ｕ3Ｏ8に近いような、ＵＯ2+xの形態の酸化物である。
加熱炉は、また、他の処理に対しても困難なく使用することができる。例えば、化学量論的なＵＯ2状態を得るためにＵＯ2+xを還元しさらにはＵ3Ｏ6までも還元するために、過剰のフッ素成分を有した酸化ウランの再処理に対して、使用することができる。
より高温を有した温度分布を使用することにより、生成したＵＯ2の比表面積を低減することができる。このことは、ある応用においては好ましいことである。例えば、比表面積が過度に大きくなってしまうと自然発火性となってしまうことにより、酸化ウランをより安定なものとすることができる。この場合、再処理される粉末製品は、少なくとも中央ノズルが使用されていないままの投入器以外の手段によって、反応炉内に投入される。
回転部分をなす加熱炉と、反応炉および調整ユニットとの間に、シールを設けることができる。ここで、調整ユニットは、酸化ウラン粉末の調整を行うユニットであって、粉末を冷却し貯蔵するよう機能する。シールの交換を容易とするために、反応炉および調整ユニットを、固定フレームに取り付けられたガイドレール上に、設けることが有利である。これにより、反応炉および調整ユニットを、加熱炉から離れる向きに移動させることができ、シールに対してのアクセスを容易なものとすることができる。
六フッ化ウランの流速は、有利には、幅広い範囲にわたって中程度のものとされる。例えば、１０〜１５０ｋｍ／ｈとすることができる。このことは、水蒸気の流速についても当てはまる。目標とする状況は、加水分解反応が、注入ノズルの端部を超えたところで、１５０℃〜５００℃の範囲の温度で、起こることである。
上記特徴点および他の特徴点は、非制限的な例示としての特別の実施形態に対しての以下の説明を読むことにより、より明瞭なものとなるであろう。この説明においては、添付図面を参照する。
図１は、本発明による装置を、調整ユニットを除き、全体的に示す側面図である。
図２Ａおよび図２Ｂは、II−II線でもって互いに連結できるものであって、鉛直方向中央面でもって分割された装置の２つの連続部分を示す図である。
図３は、図１に示す装置における反応炉に設けられた投入器を示す図であって、III−III線よりも左側の部分は、鉛直方向の断面図で示されており、III−III線よりも右側の部分は、水平方向の断面図で示されている。
図４は、反応炉内における２つのフィルタブロックの配置状況を示す平面図である。
図５は、内部フィルタと安全フィルタとの間の連結を概念的に示す斜視図である。
図６は、加熱炉の一部を示す水平断面図であって、ヒータパイプの１つの可能な配置が示されている。
図７は、加熱炉の軸に沿った（VII-VII線に沿った）断面図であって、測定用熱電対の１つの可能な配置を示している。
図８は、加熱炉内におけるガス温度を示すグラフである。
転換装置は、上流側から下流側にかけて、すなわち、ＵＦ6の投入箇所から酸化ウランの取出口にかけて、
・公知の構造であることにより図示省略されている、ＵＦ6を蒸発させるためのユニットと、
・水蒸気によってＵＦ6を加水分解させるための炉であって、気体状で反応剤を投入するための手段、および、アルキメデスの駆動スクリュー１８を有してＵＯ2Ｆ2を収集するための容器１４を備えた、反応炉１２と、
・ＵＯ2Ｆ2を酸化ウランに変換するためのわずかに傾斜したチューブ状加熱炉１６と、
を具備するものとして考えることができる。
図示の実施形態においては、これら構成部材には、
・反応炉１２内に収容されている内部フィルタ６０に対して直列接続されるとともに反応ガス排気経路上に設置された、１セットの安全フィルタ６６（図６）と、
・仕様を満たしていないことがわかった酸化ウラン粉末を再循環させるための手段と、
が付設されている。
上記各構成部材につき、以下、順に説明する。
反応炉１２（図１、２Ａ、３、４）は、断熱材料製の加熱ケース２６内に収容されている。ケース内においては、抵抗ヒータ２８が配置されている。図示の実施形態においては、抵抗ヒータ２８は、ケースの底部において２列で並置されている。反応炉の縦型チャンバ３２は、モネルやインコネルといったステンレス合金から形成されており、ケースからは、空気循環ギャップの分だけ離れて設置されている。ファンまたはブロワ３０は、ケース内において、抵抗２８の周辺を通過させつつ、反応炉の周辺に空気を循環させるように機能する。抵抗ヒータに対するパワーは、反応炉内の温度を１００℃以上の適切な温度に維持するように調節される。実用的には、抵抗は、パワー供給を受けることによって、壁温度が１５０℃〜３５０℃の範囲に維持されるように、構成される。
内部で加水分解が起こるチャンバ３２は、加熱炉１６へと連接する出口チューブ３６へと向けてボトムがわずかに傾斜しているボトム容器１４に対して固定されている。アルキメデススクリュー１８が、容器のボトムに設けられており、これにより、加熱炉内に粉末を供給し得るようになっている。スクリュー１８のシャフトは、外部の電気モータ３８によって駆動される。この電気モータ３８は、加熱炉を回転させるためのモータとは独立とされている。
反応炉およびヒータケースには、ホイール４０（図１）が設けられている。これらホイール４０により、様々な電気駆動モータが設置されているフレーム内のレール４２に沿って、反応炉およびヒータケースを、少しだけ移動させることができるようになっている。フレーム自身は、ヒンジ４４を介してベッドプレート上に取り付けられている。ヒンジ４４により、フレームを、加熱炉の軸に対して横方向に延在している軸回りに回転させることができるようになっている。このようにして、容器のボトムの傾斜および加熱炉のボトムの傾斜は、符号４６で示すようなジャッキによって、全体的には約２．５％だけ、調節することができる。
反応炉内に反応剤を投入するための手段は、３つの同中心ノズルを有した投入器を備えている。この投入器により、ＵＦ6ジェットと水蒸気ジェットとを、シート状の窒素を介した隔離状態に維持することができる。図３に示す投入器は、各々がそれぞれの注入ノズルによって終端している３つの同中心チューブを有した、湾曲ブローパイプを備えている。これら３つのチューブは、チャンバおよび加熱ケースの壁を貫通しており、これらチューブは、それぞれの連結箇所が外部に設置されており、付加的には、共通の水平面内に配置されている。内管４８は、蒸発ユニットに対して連結されている。中管５０は、窒素を供給するために、連結ボックスを介して側管５４に対して連結されている。外管５２は、側管５６を介して、水蒸気供給源に対して連結されている。
反応炉内において開口した径方向設置ノズル５８（図１，図２Ａ）は、酸化ウランを再循環させるという装置の使用が要望された場合に、設けることができる。投入が、初期的にはＵＦ6が水蒸気からは隔離された状態で、反応炉の中央において鉛直方向下向きに行われることにより、ノズルからある距離だけ離間した位置において、微粒子の形態でＵＯ2Ｆ2が生成されるようなプルーム（plume）が形成される。この下向きに導入されたプルームの循環が、加熱炉からくる対向ガスによって、反応炉容器内において、引き起こされる。微粒子が、ボトム上へと重力によって落下し、ボトムから加熱炉内へと、アルキメデススクリュー１８によって搬送される。
反応炉チャンバの頂部には、酸フッ化ウランを保持するためのフィルタが、設けられる。これらフィルタ６０（一方のフィルタ６０だけが、図２Ａに示されている）は、好ましくは、焼結金属から形成されている。フィルタ６０は、反応炉内に完全に収容されている。これにより、いくつかの利点がもたらされる。すなわち、フィルタを、特別のヒータシステムを何ら設ける必要なく、適切な温度に維持することができる。外部への漏洩のリスクが小さい。この場合、システムのシールは、容易に配置できるとともに容器内部に配置することができるシールによってもたらされる。よって、フィルタが破裂しても、装置の前段を、フッ酸やウラン系物質で汚染することがない。
ＵＯ2Ｆ2からなる粒子あるいは酸化ウランからなる粒子を運ぶことができる窒素および過剰ガス状反応剤によって構成されたガス流が、フィルタ６０を通過する。粒子は、フィルタによって保持され、フィルタを次第に閉塞していく。したがって、フィルタ６０は、交互に使用されることで閉塞を起こさない。
図５は、そのような閉塞防止を可能とする構成を示す図である。各フィルタブロックを外部に対して連結するためのパイプには、３ポートバルブ６２が設けられている。３ポートバルブ６２は、必要に応じて、フィルタを通過したガスを、フッ酸を溶解捕集したりまた溶解しない成分については洗浄したりするための処理設備に対して導くことができる、あるいは、フィルタ内へと加圧窒素を注入し捕集粉末を反応炉内へと戻すことができる。
フィルタ６０の破裂の場合の安全性をさらに向上させるために、バルブ６２は、処理設備に対して直接的には連結されていない。同様に焼結金属から形成された安全フィルタ６６は、反応炉の近くに配置されていて、腐食性流体の凝集を避け得る温度に、かつ、内部フィルタの破裂時のウラン系物質の絶対的制限を確保し得る温度に、維持されている。安全フィルタに対しては、閉塞防止手段を設ける必要はない。というのは、通常動作では、安全フィルタは、粉末を捕集することがないからである。安全フィルタは、まず第１に、ガスを処理するための設備を、偶発的に汚染してしまうことを防止するよう機能する。安全フィルタは、また、チャンバ内のＰ１において測定された圧力と、フィルタ６０を安全フィルタ６６に対して連結するためのパイプにおけるＰ２において測定された圧力と、安全フィルタ６６の下流側におけるＰ３において測定された圧力と、を比較することにより、異常を検知することができる。
Ｐ２とＰ３とで圧力が大きく異なるということは、内部フィルタ６０のうちの１つまたは複数のものが破裂したりあるいは何らかの異常を起こしたことを受けて安全フィルタ６６がＵＯ2Ｆ2によって閉塞してしまったことを意味する。このような異常は、Ｐ１，Ｐ２，Ｐ３におけるプローブに対して連結された測定手段によって知ることができる。
安全フィルタが設けられていることにより、ウランを含有した粒子が、一般に臨界のリスクをもたらすことなく酸溶液内における濃縮ウランの存在を許容するのに適切な幾何形状とはされていない処理設備に対して、到達してしまうことが防止される。
加熱炉１６（図２Ａおよび図２Ｂ）が、シールボックス６４を介して、反応炉１２に対して連結されている。
加熱炉は、被覆材アセンブリ７０内に収容された回転ドラム６８を備えている。回転ドラム（回転バレル）は、ベアリング内で回転する端部スリーブに対して固定されている。一方のスリーブは、ベルトを介して１つまたは２つの電気モータによって駆動されるプーリ７４（図１）に対して固定されている。バッフルが、加熱炉に沿って分散配置されている。図示の実施形態においては、バッフルは、ドラムと中央シャフトとを連結するフィン７８によって構成されている。
フッ酸に耐える合金から形成されており例えば「インコネル」という商標名で公知の合金から形成されたバレルは、ヒータ手段８２と壁温度の測定のための手段８４，８６（図６）とを備えた被覆材７０によって囲まれている。加熱炉の連続領域の各々の軸上における他の温度測定手段は、下側から加熱炉内に貫通侵入する固定パイプによって構成することができる。
被覆材は、連続的なものとすることができる。この場合、複数の領域は、それぞれの領域内における抵抗ヒータが同時に制御されることにより、および、壁に対しておよび／または軸上において測定したその領域内の温度の関数として個別的に制御できることにより、個々に区別することができる。予備テスト時においてモデルを確立しておくことにより、軸上における温度と、壁に沿った温度とを、関連づけることができる。また、予備テストを行うことによって、壁上において測定した温度または軸上において測定した温度の関数として、加熱炉に沿って流通する粉末内の温度を推測し得るモデルを確立しておくことができる。このようなモデルは、粉末の様々な流速に対して、確立しておくことができる。
図２Ａおよび図２Ｂに示した実施形態においては、６個の連続した領域が設けられている。各領域は、独立した温度測定手段、制御手段、加熱手段を備えている。
相互に独立した複数の長さ部分へのこのような分割により、熱分解反応および還元反応が複雑であることの観測を行うことができる。
例えば、
ＵＯ2Ｆ2＋Ｈ2Ｏ → Ｕ3Ｏ8
という熱加熱分解反応は、実際、
これら２つの反応は、温度依存的である。Ｕ3Ｏ8からＵＯ2への還元反応は、また、以下の変換によって概観できる中間反応を経由する。
Ｕ3Ｏ8 → Ｕ3Ｏ8-x
Ｕ3Ｏ8-x → Ｕ4Ｏ9
Ｕ4Ｏ9 → ＵＯ2
各反応は、それぞれ自身の活性化エネルギーとそれぞれ自身のエンタルピーとを備えている。加熱炉を少なくとも５個（図示実施形態においては６個）の領域へと分割することにより、各反応の特徴に対して、それぞれの領域を適合させることができる。
製造を容易なものとするために、すべての領域は、同じ長さとすることができる。
この分割のために、フッ素成分は、第３領域の端部以降は、数十ｐｐｍを超えない値にまで低減することができる。
ヒータ手段は、図６に示すような構成とすることができ、被覆材を貫通して水平方向に設けられたチャネルを利用することによりバレル６８と被覆材との間のギャップ内に挿入された電気抵抗ヒータパイプ８２を備えている。図７に示す例においては、抵抗は、バレルの上下に設けられている。温度測定手段は、加熱炉の近傍において水平通路を利用してバレルの近傍にまで導入された、第１組の熱電対８４を備えている。付加的な熱電対８６（図７，図８）は、異常過熱を検出するために、加熱炉の近傍においてヒータパイプ８２の組の近傍に設けることができる。しかしながら、上記配置は、本発明を制限するものでも、本発明にとって必須のものでもない。
加熱炉には、バレルの内壁上への塊形成を防止するための手段が設けられている。この手段は、バレルの壁を打撃することによってあらゆるクラスターを取り払うようなショックを引き起こすような部材により、構成される。これら部材がバレル上の同じ箇所を常に打撃してしまうことを防止するために、これら部材は、バレルの回転とは同期していない手段によって制御され、加熱炉上に焼結された金属リングを打撃する。
酸化物粉末の調整のための手段は、図１において概略的に示した構造を有することができる。この場合、この手段は、加熱炉の高温領域と、酸化物を受領する冷却容器内への水蒸気の侵入を防止するための低温領域と、の間の隔離をもたらすための入力エアロック１００を備えている。
調整手段に向けての搬送用エアロックの上流側においては、粉末取出装置は、対向流として炉内を伝搬することとなる水素を導入するための、水素流入口９０を備えている。残留水素は、フッ酸とともに、フィルタ６０を通って排気される。
図８における実線による曲線は、本発明によって行うべき順次的な変化の例を示している。第１領域よりも上流側においては、高温ガスは、ＵＯ2Ｆ2の温度を上昇させることにより、概して約５００℃にまで到達する。第１領域の終端においては７００℃付近へのガス温度に到達すること、および、その後の温度が、第３領域の中間における約７５０℃の温度にまでほぼ一定比率で上昇することが、わかるであろう。投入される熱量を特に大きなものとすることができる第２領域内における制御のために、一点鎖線で示すような従来では回避困難であった温度低下が、この場合にはうまく回避されている。第３領域を超えると、温度は、ＵＯ2状態への漸次的な転換を引き起こすのに必要な値に維持される。最終領域においては、入力ガス（Ｈ2およびＨ2Ｏ）が供給されて、ガス温度は、約６００℃となる。これにより、還元を行うことができる。温度が傾斜Ｅに沿って維持されることがわかる。
一般に、温度は、図８においてポイントで示したように、各領域の中央部分にわたって測定される。
Claims (15)
- 六フッ化ウランを酸化ウランへと直接転換するための方法であって、
六フッ化ウランと水蒸気とを反応炉内に投入し、
その結果生じるＵＯ2Ｆ2粉末を、ヒータ手段を備えたチューブ状加熱炉内に導入して該加熱炉に沿って移動させるとともに、下流側から上流側に向けて対向流として水蒸気および水素を供給し、
前記加熱炉の少なくとも５個の連続した領域に対して印加する熱量をそれぞれ独立に制御することにより、粉末流入方向に関して第１領域におけるガス温度を、５７０℃〜７００℃の範囲の値とし、その後温度を上昇させて、第３領域またはそれ以降における７３０℃〜８００℃の範囲内の最大値にまで上昇させ、さらに、最終領域における温度を、前記最大値から次第に減少させ、これにより、酸化物をＵＯ 2 へと還元し、
前記水蒸気および前記水素は、前記対向流として前記最終領域に対して供給することを特徴とする方法。 - 請求項１記載の方法において、
六フッ化ウランと水蒸気との間に窒素が介在しているようにして、六フッ化ウランと水蒸気と窒素とを投入し、
六フッ化ウラン、窒素、および、水蒸気の相対的流速を、ＵＯ2Ｆ2の形成反応が六フッ化ウランの中央投入ノズルの端部を超えたところで起こるように、調節することを特徴とする方法。 - 請求項１または２記載の方法において、
前記加熱炉を、６個の連続した領域に分割し、
温度を、粉末流通方向に関しての第３領域において最大値となるようにして、上昇させることを特徴とする方法。 - 請求項１，２または３記載の方法において、
前記加熱炉内の各領域において測定した軸上での測定温度と、前記加熱炉の壁における対応温度と、の間の対応関係モデルを確立するという予備的ステップを備え、
前記連続した領域内へと電気抵抗によって印加される熱量を、前記対応関係モデルに基づいて決定することにより、目標炉内温度分布を達成可能とするよう、前記壁において測定した温度をサーボ制御することを特徴とする方法。 - 請求項１または２記載の方法において、
前記反応炉から開始するとともに前記第２領域出口を超えることのない範囲においてＵＯ2Ｆ2がＵＯ3へと転換されるように、前記各領域における温度分布を維持することを特徴とする方法。 - 六フッ化ウランを酸化ウランへと直接転換するための装置であって、
加水分解によってＵＯ2Ｆ2を形成するために、ＵＦ6、水蒸気、および、窒素を投入するための投入手段が設けられている、反応炉と；
ＵＯ2Ｆ2を酸化ウランへと転換するための炉であってヒータ手段が設けられている、回転式チューブ状熱加水分解加熱炉と；
を順に具備してなり、
前記加熱炉が、少なくとも５個の連続した領域によって構成され、
前記各領域は、それぞれ独立なヒータ手段と、内部に配置された温度測定手段と、前記ヒータ手段の制御を行うサーボ制御手段と、を備えていることを特徴とする装置。 - 請求項６記載の装置において、
前記投入手段が、ＵＦ6、水蒸気、および、窒素の入口に対してそれぞれ接続された３つの同中心的ノズルを有した注入器を備え、
窒素は、ＵＦ6と水蒸気との間に投入されるようになっていることを特徴とする装置。 - 請求項６または７記載の装置において、
前記反応炉（１２）が、固体を保持するためのものであって出口が外部処理設備に対して連結されているフィルタブロック（６０）を備えていることを特徴とする装置。 - 請求項８記載の装置において、
前記フィルタブロック（６０）として、交互に使用される複数のフィルタブロックが設けられ、
使用していないフィルタブロックに対して、窒素の逆方向流通により、すなわち、反応ガスの排気方向とは逆方向への窒素の流通により、閉塞防止処理が施されるようになっていることを特徴とする装置。 - 請求項８または９記載の装置において、
安全フィルタ（６６）が、前記反応炉内に配置された前記フィルタ（６０）と、前記ガス処理設備と、の間に介装されていることを特徴とする装置。 - 請求項１０記載の装置において、
前記安全フィルタの上流側および下流側の圧力を測定するための手段が設けられ、
該手段は、前記反応炉内に収容されている前記フィルタの損傷を検知するための手段に対して接続されていることを特徴とする装置。 - 請求項７〜１１のいずれかに記載の装置において、
前記反応炉が、被覆ケース（２６）内に配置され、
ファン手段（３０）が、前記反応炉の温度を制御するための抵抗ヒータ（２８）上にわたって空気を流通させつつ前記反応炉の壁と前記ケースの壁との間の空間内に空気を循環させるために設けられていることを特徴とする装置。 - 請求項１２記載の装置において、
前記加熱炉のバレルには、ヒータ抵抗（８２）によって構成されたヒータ手段が設けられ、
前記抵抗ヒータ（８２）は、前記加熱炉の軸に対して横方向に移動させることにより被覆材を貫通して挿入可能かつ着脱可能とされるとともに、例えばバレルの上下に配置されていることを特徴とする装置。 - 請求項６〜１２のいずれかに記載の装置において、
前記反応炉と酸化物粉末の調整手段とが、前記加熱炉の軸に沿ってこれら反応炉および調整手段を移動可能とするための手段を介して取り付けられているとともに、これら反応炉および調整手段が、シール手段を介して前記加熱炉に対して連結されており、
前記シール手段は、前記反応炉または前記調整手段を移動させた時にはアクセス可能となるシールを備えていることを特徴とする装置。 - 請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法において、
前記最終領域へと供給する前記水素の温度を、６００℃を下回らない温度とすることを特徴とする方法。
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