CN113336269A - 一种制备u3o8的方法及系统 - Google Patents

Abstract

本发明公开一种制备U₃O₈的方法，包括以UF₆为原料，将UF₆加热气化后先进行水解反应，再将水解产物UO₂F₂粉末进行脱氟还原反应生成U₃O₈。本发明还公开一种制备U₃O₈的系统，包括原料容器、加热装置、转炉，原料容器用于盛装UF₆原料；加热装置用于对原料容器加热，得到UF₆气体；转炉包括水解反应室和还原反应室，水解反应室上设有第一蒸汽管线，以通入第一水蒸气，水解反应室与加热装置相连，用于接收UF₆气体并使其与第一水解蒸汽进行水解反应，得到UO₂F₂粉末，还原反应室上设有第二蒸汽管线，以通入第二蒸汽，还原反应室与水解反应室相连，用于接收UO₂F₂粉末并使其与第二水蒸气进行脱氟还原反应，生成U₃O₈。本发明可实现UF₆干法转化U₃O₈，且工艺简单，成本低，产能大。

Description

一种制备U3O8的方法及系统

技术领域

本发明属于核化工技术领域，具体涉及一种制备U₃O₈的方法及系统。

背景技术

随着我国军民融合战略的全面开展与不断深入，对U₃O₈粉末、尤其是对高富集度U₃O₈粉末的需求越来越大。目前，国内U₃O₈粉末主要采用ADU(重铀酸铵)湿法生产工艺生产，该生产工艺以UF₆为原料，经过气化，水解、沉淀、离心过滤、干燥煅烧等一系列工艺操作制得U₃O₈粉末，其主要反应过程如下：

(1)UF₆水解：

UF₆+2H₂O→UO₂F₂+4HF

(2)ADU沉淀：

2UO₂F₂+6NH₃·H₂O→(NH₄)₂U₂O₇↓+4NH₄F+3H₂O

(3)煅烧脱氟：

9(NH₄)₂U₂O₇→6U₃O₈+14NH₃↑+2N₂↑+15H₂O

由于ADU湿法生产工艺的流程长，设备台套数多，投资较大，同时，生产过程中不可避免的会产生大量的放射性三废，处理难度大，处理成本高，无法满足高效、节能、经济及环保要求。

发明内容

本发明要解决的技术问题是针对现有技术存在的以上不足，提供一种制备U₃O₈的方法及系统，可实现UF₆干法转化U₃O₈，且工艺简单，成本低，产能大。

根据本发明的一个方面，提供一种制备U₃O₈的方法，其技术方案为：

一种制备U₃O₈的方法，包括：以UF₆为原料，将UF₆加热气化后先进行水解反应，得到水解产物UO₂F₂粉末,再将水解产物UO₂F₂粉末进行脱氟还原反应生成U₃O₈。

优选的是，本方法具体包括以下步骤：

S1，将UF₆原料加热至气化后通入到水解反应室，并通入第一水蒸气，使UF₆气体与第一水蒸气发生水解反应，得到水解产物UO₂F₂粉末；

S2，将所述UO₂F₂粉末转移到还原反应室，并通入第二水蒸气，使UO₂F₂粉末与第二水蒸气发生脱氟还原反应，生成U₃O₈。

优选的是，在步骤S1中将UF₆气体和第一水蒸气通入到所述水解反应室的之前，还包括：先将UF₆气体和所述第一蒸汽加热至水解反应温度，所述水解反应温度等于或高于170℃。

优选的是，在步骤S1中将UF₆气体和第一水蒸气通入到所述水解反应室的同时，还包括：

将氮气通入到所述水解反应室，且氮气的通入位置处于通入所述UF₆气体与通入所述第一蒸汽之间，所述氮气的温度等于水解反应所需温度。

优选的是，在步骤S2中所述脱氟还原反应的温度为700-820℃，所述第二水蒸气的温度等于或高于170℃。

根据本发明的另一个方面，提供一种制备U₃O₈的系统，其技术方案为：

一种制备U₃O₈的系统，包括原料容器、加热装置、转炉，

所述原料容器，用于盛装UF₆原料(固体)，常用的原料容器包括1L容器、8L容器等；

所述加热装置用于对原料容器加热，以使原料容器中的UF₆原料气化，得到UF₆气体；

所述转炉为一体化装置，包括水解反应室和还原反应室，所述水解反应室上设有第一蒸汽管线，以通入第一水蒸气，水解反应室与所述加热装置通过进料管线相连，用于接收所述UF₆气体并使其与第一水解蒸汽进行水解反应，得到水解产物UO₂F₂粉末，所述还原反应室上设有第二蒸汽管线，以通入第二蒸汽，还原反应室与所述水解反应室相连，用于接收所述UO₂F₂粉末并使其与第二水蒸气进行脱氟还原反应，生成U₃O₈。

优选的是，所述水解反应室上还设有氮气管线，用于通入氮气。

优选的是，本系统还包括伴热装置，所述伴热装置包括第一伴热带、第二伴热带、以及第三伴热带，

所述第一伴热带设于所述进料管线上，用于将进料管线中的UF₆气体加热至水解反应温度；

所述第二伴热带设于所述第一蒸汽管线上，用于将第一蒸汽管线中的第一水蒸气加热至水解反应温度；

所述第三伴热带设于所述氮气管线上，用于将氮气管线中的氮气加热至水解反应温度。

优选的是，所述还原反应室为呈管状，其长度方向沿水平方向设置，并能够进行旋转，所述第二蒸汽管线设于管状的还原反应室的尾端；

所述水解反应室的底部设有螺旋传料机构，所述螺旋传料机构的出料端沿水平方向设置，并与所述还原反应室的头端相连，用于将水解反应室中得到的UO₂F₂粉末输送到还原反应室，且螺旋传料机构能够随管状还原反应室同步旋转。

优选的是，所述还原反应室在其长度方向上具有一定的倾斜角度，所述倾斜角度为0-4°；

所述还原反应室的旋转速度为1-5r/min；

所述还原反应室沿其长度方向上设有多个加热区，各所述加热区的加热温度为700-820℃，且中间的加热区的温度比两端的加热区的温度高40-50℃。

优选的是，本系统还包括过滤器，所述过滤器设于所述水解反应室的尾气出口上，用于对水解反应室排出的气相物进行过滤。

优选的是，本系统还包括反吹装置，所述反吹装置与所述过滤器相连，用于对过滤器进行氮气反吹，以防止过滤器堵塞，维持转炉内压力稳定。

优选的是，本系统还包括冷却螺旋出料装置和料桶，所述冷却螺旋出料装置与所述还原反应室的出料口相连，用于将还原反应室出来的U₃O₈粉末进行冷却降温并输送至料桶。

优选的是，所述转炉还包括氮气密封机构，所述氮气密封机构设于所述还原反应室与所述水解反应室的连接处和所述还原反应室与所述冷却螺旋出料装置的连接处，以防止连接处物料泄漏。

优选的是，所述加热装置包括原料容器、密封容器、以及加热组件，

所述原料容器设于所述密封容器内部，用于盛装UF₆原料，其出口通过所述进料管线与所述水解反应室相连；

所述密封容器上设有压缩空气管线，以通入压缩空气；

所述加热组件固定在所述密封容器内，用于对密封容器内的压缩空气进行加热，以通过加热所述压缩空气来间接加热所述原料容器内的UF₆原料。

优选的是，本系统还包括控制装置，

所述控制装置与所述加热装置电连接，其内设有气化温度阈值和/或升温速率阈值，用于根据加热装置的加热温度与气化温度阈值的比较结果或加热装置的升温速率与升温速率阈值的比较结果控制加热装置的运行；

和/或，所述进料管线上设有第一控制阀和第一流量计，所述第一蒸汽管线上设有第二控制阀和第二流量计，所述氮气管线上设有第三控制阀和第三流量计，

所述控制装置分别与所述第一流量计、所述第二流量计、以及所述第三流量计电连接，用于接收第一流量计检测到的UF₆气体流量值、第二流量计检测到的第一水蒸气流量值、以及第三流量计检测到的氮气流量值，

控制装置还分别与所述第一控制阀、所述第二控制阀、以及所述第三控制阀电连接，控制装置内设有UF₆气体流量阈值、第一水蒸气流量阈值、以及氮气流量阈值，控制装置还用于根据接收到的UF₆气体流量值与UF₆气体流量阈值的比较结果调节第一控制阀的开度、根据接收到的第一水蒸气流量值与第一水蒸气流量阈值的比较结果调节第二控制阀的开度、以及根据接收到的氮气流量值与氮气流量阈值的比较结果调节第三控制阀的开度；

和/或，所述进料管线上还设有第一温度检测器，所述第一蒸汽管线上还设有第二温度检测器，所述氮气管线上还设有第三温度检测器，

所述控制装置分别与所述第一温度检测器、所述第二温度检测器、以及所述第三温度检测器电连接，用于接收第一温度检测器检测到的UF₆气体温度值、第二温度检测器检测到的第一水蒸气温度值、以及第三温度检测器检测到的氮气温度值，

控制装置还分别与所述第一伴热带、所述第二伴热带、以及所述第三伴热带电连接，控制装置内还设有UF₆气体温度阈值、第一水蒸气温度阈值、以及氮气温度阈值，控制装置还用于根据接收到的UF₆气体温度值与UF₆气体温度阈值的比较结果调节第一伴热带的加热功率、根据接收到的第一水蒸气温度值与第一水蒸气温度阈值的比较结果调节第二伴热带的加热功率、以及根据接收到的氮气温度值与氮气温度阈值的比较结果调节第三伴热带的加热功率；

和/或，所述控制装置与所述反吹装置电连接，其内设有反吹间隔时间，用于根据设定的反吹间隔时间控制反吹装置的运行；

和/或，所述水解反应室上设有压差计，用于检测水解反应室内外的压差值并传送给控制装置，所述控制装置与所述反吹装置电连接，控制装置内设有压差阈值，控制装置用于接收压差计检测到的压差值并将其与压差阈值进行比较，再根据压差值比较结果控制反吹装置的运行。

本发明的制备U₃O₈的方法及系统，可实现UF₆干法转化U₃O₈，并且系统结构简单，工艺流程短，设备台套少，成本低，产能大，放射性三废量少，直收率高，具有重要的实用价值和广阔的应用前景。并且，本系统可实现自动化控制、集成控制、远程控制、工艺过程实时监控、以及连续生产。

附图说明

图1为本发明实施例中制备U₃O₈的系统的结构示意图；

图2为本发明实施例中三套管喷嘴的结构示意图；

图3为本发明实施例中过滤器的安装示意图。

图中：1-原料容器；2-加热装置；3-吊车；4-转炉；41-水解反应室；42-还原反应室；43-螺旋传料机构；5-冷却螺旋出料装置；6-料桶；7-截止阀；8-手阀；91-第一流量计；92-第二流量计；93-第三流量计；10-第二控制阀；11-压差计；121-第一温度检测器；

122-第二温度检测器；123-第三温度检测器；13-压力压力表；14-第一控制阀；15-第三控制阀；16-第二蒸汽管线；17-过滤器；18-尾气管线；19-反吹管线；20-密封管线；21-第一伴热带；22-第二伴热带；23-第三伴热带；24-第四伴热带；25-金属软管；26-第一蒸汽管线；27-三套管喷嘴；271-内层通道；272-中层通道；273-外层通道；28-反吹控制阀；29-排气阀；30-第六伴热带；31-吹扫管线。

具体实施方式

为使本领域技术人员更好的理解本发明的技术方案，下面将结合本发明中的附图，对本发明中的技术方案进行清楚、完整的描述，显然，所描述的实施例是本发明的一部分实施例，而不是全部实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明的保护范围。

实施例1

本实施例公开一种制备U₃O₈的方法，包括:以UF₆为原料，将UF₆加热气化后先进行水解反应，得到水解产物UO₂F₂粉末,再将水解产物UO₂F₂粉末进行脱氟还原反应生成U₃O₈，其化学反应式如下：

(1)水解反应：

UF₆(g)+2H₂O(g)→UO₂F₂(s)+4HF(g)

(2)脱氟还原反应：

6UO₂F₂(s)+6H₂O(g)→2U₃O₈(s)+12HF(g)+O₂(g)

本实施例还公开一种制备U₃O₈的系统，如图1所示，包括原料容器1、加热装置2、以及转炉4，其中：原料容器1用于盛装UF₆原料；加热装置2用于对原料容器1中的UF₆原料进行加热，以使UF₆原料气化，得到UF₆气体；转炉4包括水解反应室41和还原反应室42，水解反应室41上设有第一蒸汽管线26，以通入第一水蒸气，水解反应室41与加热装置2通过进料管线相连，用于接收UF₆气体并使其与第一水解蒸汽进行水解反应，得到水解产物UO₂F₂粉末，还原反应室42上设有第二蒸汽管线16，以通入第二蒸汽，还原反应室42与水解反应室41的出料口相连通，用于接收UO₂F₂粉末并使其与第二水蒸气进行脱氟还原反应，生成U₃O₈。

本实施例的制备U₃O₈的方法及系统，可实现UF₆干法转化为U₃O₈，与现有技术中常用的ADU湿法生产工艺相比，工艺简单，流程短，设备台套少，成本低，产能大，放射性三废量少，直收率高，具有重要的实用价值和广阔的应用前景。

实施例2

如图1所示，本实施例公开一种制备U₃O₈的方法，包括以下步骤：

S1，将UF₆原料加热至气化后通入到水解反应室41，并通入第一水蒸气，使UF₆气体与第一水蒸气发生水解反应，得到水解产物UO₂F₂粉末。

具体来说，在将UF₆原料加热至气化变为UF₆气体后，优选为先对UF₆气体作进一步加热，同时，对第一水蒸气加热，使UF₆气体和第一水蒸气均达到水解反应温度，之后，再同时通入到水解反应室41，其中，UF₆气体和第一水蒸气的质量比为(2.5～4)：1，优选为3：1，以使UF₆气体和第一水蒸气在水解反应室41内接触后能够迅速进行气相水解反应生成UO₂F₂和HF，UO₂F₂粉末在重力作用下掉落到水解反应室41的底部，水解反应室41中的气相物(包括HF、氮气、水蒸气、以及铀化合物粉尘等)作为尾气经过滤后从水解反应室41顶部的尾气出口排出，之后，经过二次吸收、过滤等处理后通过高烟囱排放至大气环境。本实施例中，水解反应温度为大于等于170℃。

S2，将步骤S1得到的UO₂F₂粉末转移到还原反应室42，并通入第二水蒸气，使UO₂F₂粉末与第二水蒸气发生脱氟还原反应，生成U₃O₈。

具体来说，将掉落在水解反应室41底部的UO₂F₂粉末通过传料机构输送至还原反应室42的一端，同时，将第二水蒸气从还原反应室42的另一端通入，并对还原反应室42加热至脱氟还原反应温度，以使UO₂F₂粉末与第二水蒸气逆向接触并发生脱氟还原反应生成U₃O₈粉末。并且，在第二水蒸气通入到还原反应室42之前，先对将其加热，以使第二水蒸气的温度与UO₂F₂粉末的温度相同，即加热至170℃以上，以避免UO₂F₂粉末和第二水蒸气接触后导致温度分布不均，确保脱氟还原反应效果，减少U₃O₈粉末中的杂质含量。

本实施例中，脱氟还原反应的温度优选为700-820℃，此温度条件下，生成的U₃O₈粉末中的杂质含量较少，均匀性好。

在一些实施方式中，在步骤S1中将UF₆气体和第一水蒸气通入到水解反应室41的同时，还包括：将氮气通入到水解反应室41，且氮气的通入位置处于通入UF₆气体与通入第一蒸汽之间，氮气的温度等于水解反应所需温度。

具体来说，水解反应室41上设有进料管线、第一蒸汽管线26、以及氮气管线，其中，进料管线用于通入UF₆气体，第一蒸汽管线26用于通入第一水蒸气，氮气管线用于通入氮气，更具体来说，如图2所示，水解反应室41上可设有三套管喷嘴27，进料管线、第一蒸汽管线26、以及氮气管线的末端分别与水解反应室41上的三套管喷嘴27连通，其中，进料管线与三套管喷嘴27的内层通道271连通，氮气管线与三套管喷嘴27的中层通道272连通，第一蒸汽管线26与三套管喷嘴27的外层通道273连通，以防止UF₆气体水解反应生成的UO₂F₂粉末对三套管喷嘴27造成堵塞。本实施例中，其中，氮气与UF₆气体的质量比为(0.25-0.5):1。

本实施例的制备U₃O₈的方法，可实现UF₆干法转化U₃O₈，尤其适用于高丰度的²³⁵U₃O₈粉末的生产，并且工艺简单，流程短，设备少，成本低，产能大，放射性三废量少，直收率高，有利于进行连续生产，具有重要的实用价值和广阔的应用前景。

实施例3

如图1所示，本实施例公开一种制备U₃O₈的系统，包括原料容器1、加热装置2、转炉4，其中：原料容器1用于盛装UF₆原料；加热装置2用于对原料容器1加热，以使原料容器1中的UF₆原料气化，得到UF₆气体；转炉4包括水解反应室41和还原反应室42，水解反应室41上设有第一蒸汽管线26，以通入第一水蒸气，水解反应室41与原料容器1通过进料管线相连，用于接收UF₆气体并使其与第一水解蒸汽进行水解反应，得到水解产物UO₂F₂粉末，还原反应室42上设有第二蒸汽管线16，以通入第二蒸汽，还原反应室42与水解反应室41相连，用于接收UO₂F₂粉末并使其与第二水蒸气进行脱氟还原反应，生成U₃O₈。

具体来说，加热装置2包括密封容器、以及加热组件，原料容器1设于密封容器的内部，在实际生产过程中，通常采用吊车3将装有UF₆原料的原料容器1调入密封容器内，原料容器1的出口通过进料管线与水解反应室41相连，更具体来说，原料容器1的出口与密封容器的出口之间通过金属软管25相连，密封容器的出口再与进料管线相连，原料容器1的出口上设有控制阀，以控制向进料管线通入UF₆气体；密封容器具有良好的气密性，其上设有压缩空气管线，以通入压缩空气；加热组件固定在密封容器内，用于对密封容器内的压缩空气进行加热，以通过加热压缩空气来间接加热原料容器1内的UF₆原料，即以压缩空气为传热介质。

本实施例中，压缩空气的压力为0.02-0.04Mpa，优选为0.03Mpa；控制阀的开启条件优选为：原料容器1内的UF₆气体的温度达到70℃-120℃，压力达到200Kpa；吊车3优选采用电动单轨吊，吊车3的起吊重量优选为≥1吨，吊车3的起吊范围应覆盖整个加热装置2及其配套区域(如换料区和原料容器1暂存区)；进料管线和第一蒸汽管线26的出口上均设有喷嘴，以便将UF₆气体和第一水蒸气两种反应气体连续均匀地喷入到水解反应室41。

本实施例中，加热组件包括电加热元件和保温层，电加热元件固定于密封容器的内部，保温层包裹在密封容器的外表面。

在一些实施方式中，本系统还包括控制装置，控制装置与加热装置2电连接，其内设有气化温度阈值和/或升温速率阈值，用于根据加热装置2的加热温度与气化温度阈值的比较结果或加热装置2的升温速率与升温速率阈值的比较结果控制加热装置2的运行。

具体来说，控制装置与加热装置2中的电加热元件电连接，以接收电加热元件的升温速率，并将接收到的电加热元件的升温速率与升温速率阈值进行比较，当电加热元件的升温速率超过升温速率阈值时控制电加热元件降低升温速率，以使加热装置2的升温速率保持在升温速率阈值以内。和/或，电加热装置2内设有温度检测器，用于检测原料容器1中的UF₆气体的温度，控制装置与温度检测器电连接，用于接收温度检测器检测到的UF₆气体的温度，并将接收温度检测器检测到的原料容器1中的UF₆气体的温度与气化温度阈值进行比较，当原料容器1中的UF₆气体的温度超过气化温度阈值范围高值时控制电加热元件停止加热，以防止超温事故发生，当原料容器1中的UF₆气体的温度低于气化温度阈值范围低值时控制电加热元件进行加热。并且，加热装置2还包括报警器，报警器与所述控制装置电连接，用于在当电加热元件的升温速率超过升温速率阈值时控制电加热元件降低升温速率或者在原料容器1中的UF₆气体的温度超过气化温度阈值范围高值时控制报警器发出报警。此外，控制装置还可以与原料容器1的出口上的控制阀相连，控制装置内还设有压力阈值，用于在原料容器1内的压力达到压力阈值时控制控制阀开启，以向水解反应室41供料。也就是说，本实施例系统可对加热装置2的加热温度进行实时连续监测和自动调节，实现自动化控制，并在异常工况时进行报警，不仅可提供工作效率和自动化水平，还可提高安全性。

本实施例中，升温速率阈值优选为30℃/h，气化温度阈值为≤120℃，优选为70-120℃，压力阈值为200Kpa以上。

在一些实施方式中，进料管线上设有第一控制阀14和第一流量计91，第一蒸汽管线26上设有第二控制阀10和第二流量计92，控制装置分别与第一流量计91、所述第二流量计92电连接，用于接收第一流量计91检测到的UF₆气体流量值、第二流量计92检测到的第一水蒸气流量值，控制装置还分别与第一控制阀14、第二控制阀10电连接，控制装置内设有UF₆气体流量阈值、第一水蒸气流量阈值，控制装置还用于根据接收到的UF₆气体流量值与UF₆气体流量阈值的比较结果调节第一控制阀14的开度和根据接收到的第一水蒸气流量值与第一水蒸气流量阈值的比较结果调节第二控制阀10的开度，从而维持水解反应所需的UF₆气体流量和第一蒸汽流量。也就是说，本实施例可对UF₆气体、第一水蒸气的流量进行实时连续监测和自动调节，实现自动化控制。

本实施例中，UF₆气体流量阈值和第一水蒸气流量阈值具体根据实际情况进行设定，比如，可根据水解反应中UF₆气体和水蒸气的用量比例进行设定。第一流量计91和第二流量计92均优选采用热式质量流量计。

在一些实施方式中，水解反应室41上还设有氮气管线，用于向水解反应室41通入氮气。

具体来说，氮气管线上设有第三控制阀15和第三流量计93，控制装置还与第三流量计93电连接，用于接收第三流量计93检测到的氮气流量值，控制装置还与第三控制阀15电连接，控制装置内还设有氮气流量阈值，控制装置还用于根据接收到的氮气流量值与氮气流量阈值的比较结果调节第三控制阀15的开度，从而维持所需的氮气流量。也就是说，本实施例系统可对氮气管线中的氮气流量进行实时连续监测和自动调节，实现自动化控制。本实施例中，第三流量计93优选采用热式质量流量计。

并且，氮气管线的出口上设有喷嘴，以便将氮气均匀地喷入到水解反应室41中。氮气管线还与进料管线通过吹扫管线31相连，吹扫管线31上设有吹扫控制阀，用于控制向进料管线通入氮气，以对进料管线进吹扫，吹扫的时间优选为5-15分钟，从而防止UF₆气体与水蒸气(转炉运行后残存的第一水蒸气逆流后所致)在进料管线中发生水解反应生成UO₂F₂粉末和HF而对进料管线造成堵塞和腐蚀，此外，通过氮气吹扫还可以检查进料管线的气密性，避免放射性物质泄漏。并且，吹扫管线31上可设置第四伴热带24，用于对吹扫管线31内的氮气进行加热。吹扫控制阀也可以与控制装置电连接，以实现自动化控制和集成控制。

本实施例中，进料管线、第一蒸汽管线、以及氮气管线的喷嘴可以进行合并，即采用三套管喷嘴27，如图2所示，三套管喷嘴27设于水解反应室41上，其具有内层通道271、中层通道272、外三层通道273，其中：内层通道271与进料管线相连通，以通入UF₆气体；中层通道272与氮气管线相连通，以通入氮气；外层通道273与第一蒸汽管线相连通，以通入第一水蒸气。

本实施例中，第一控制阀14、第二控制阀10、以及第三控制阀15优选采用电动调节阀。进料管线、第一蒸汽管线26、以及氮气管线上均可以还设有手阀8，以进行手动控制。进料管线上还设有截止阀7，优选采用高密封波纹管截止阀，用于切断进料管线。进料管线、第一蒸汽管线26、以及氮气管线上分别还设有压力表13，以检测对应管线内的压力值，避免超压事故发生。

在一些实施方式中，本系统还包括伴热装置，伴热装置包括第一伴热带21、第二伴热带22、以及第三伴热带23，其中：第一伴热带21设于进料管线上，用于将进料管线中的UF₆气体加热至水解反应温度；第二伴热带22设于第一蒸汽管线26上，用于将第一蒸汽管线26中的第一水蒸气加热至水解反应温度；第三伴热带23设于氮气管线上，用于将氮气管线中的氮气加热至水解反应温度。

本实施例中，第一伴热带21、第二伴热带22、以及第三伴热带23优选采用缠绕型电阻丝伴热带，此伴热带具有良好的导热性能和限温措施。

在一些实施方式中，进料管线上还设有第一温度检测器121，第一蒸汽管线26上还设有第二温度检测器122，氮气管线上还设有第三温度检测器123，控制装置分别与第一温度检测器121、第二温度检测器122、以及第三温度检测器123电连接，用于接收第一温度检测器121检测到的UF₆气体温度值、第二温度检测器122检测到的第一水蒸气温度值、以及第三温度检测器123检测到的氮气温度值，控制装置还分别与第一伴热带21、第二伴热带22、以及第三伴热带23电连接，控制装置内还设有UF₆气体温度阈值、第一水蒸气温度阈值、以及氮气温度阈值，控制装置还用于根据接收到的UF₆气体温度值与UF₆气体温度阈值的比较结果调节第一伴热带21的加热功率、根据接收到的第一水蒸气温度值与第一水蒸气温度阈值的比较结果调节第二伴热带22的加热功率、以及根据接收到的氮气温度值与氮气温度阈值的比较结果调节第三伴热带23的加热功率，以使UF₆气体、第一水蒸气、以及氮气在通入到水解反应室41至前加热至水解反应温度。也就是说，本实施例系统可对UF₆气体、第一水蒸气的温度进行实时连续监测和自动调节，实现自动化控制。

本实施中，UF₆气体温度阈值、第一水蒸气温度阈值、以及氮气温度阈值均优选为170℃以上。

在一些实施方式中，还原反应室42为呈管状，即还原反应室42采用炉筒，其长度方向沿水平方向设置，并能够进行旋转，第二蒸汽管线16设于管状的还原反应室42的尾端(即炉筒的出料端)；水解反应室41的底部设有螺旋传料机构43，螺旋传料机构43的出料端沿水平方向设置，并与还原反应室42的头端(即炉筒的进料端)相连，用于将水解反应室41中得到的UO₂F₂粉末输送到还原反应室42且螺旋传料机构能够随管状还原反应室42同步旋转。

具体来说，还原反应室的长度为3-5m，优选为4m。第二蒸汽管线16从还原反应室42的尾端伸入到还原反应室42内，其伸入长度优选为还原反应室42长度的1/3左右，以保证UO₂F₂粉末与第二蒸汽的接触时长和脱氟还原反应的时长，并且，第二蒸汽管线16上可设有第五伴热带(图中未示出)。还原反应室42内部沿其长度方向上设置多个独立的加热区，比如，设置四个加热区，如图1所示，分别为加热一区、加热二区、加热三区、以及加热四区，各加热区的加热温度优选为700-820℃，此温度条件下生成的U₃O₈粉末的杂质含量较少，均匀性好。转炉4还包括驱动电机，驱动电机与还原反应室42相连，以驱动还原反应室42旋转和带动螺旋传料机构43同步旋转。还原反应室42在其长度方向上具有一定的倾斜角度，还原反应室42的尾端设有出料口，以便将UO₂F₂粉末输送到还原反应室42和将脱氟还原反应生成的U₃O₈粉末通过重力作用从出料口输出，得到U₃O₈产品。并且，驱动电机可与控制装置电连接，以实现自动化控制、集成控制、以及远程控制。

本实施例中，还原反应室42的倾斜角度优选为0-4°，还原反应室42的旋转速度优选为1-5r/min，具体可根据还原反应室42输出的U₃O₈粉末的分析结果进行调节，当U₃O₈粉末中的F、N等杂质的含量超过100PPM时，可适当降低还原反应室42的倾斜角度和旋转速度，以增加UO₂F₂粉末与第二蒸汽的接触时长和脱氟还原反应的时长，提高U₃O₈产品的性能。

本实施例中，水解反应室41的外壁上设有保温机构，如保温层，用于对水解反应室41进行保温，以防止水解反应室41内生成的UO₂F₂粉末因温度低而粘附在水解反应室41的内壁上。

在一些实施方式中，本系统包括过滤器17，过滤器17设于水解反应室41的尾气出口上，用于对水解反应室41排出的气相物进行过滤。

具体来说，如图3所示，尾气出口设于水解反应室41的顶部，尾气出口与尾气管线18的入口相连，用于排出水解反应后得到的气相物(包括HF、氮气、水蒸气、以及铀化合物粉尘等)。过滤器17罩设于尾气出口外，用于在该气相物进入尾气出口之前过滤除去气相物中夹带的含铀粉末(铀化合物粉尘)，从而防止放射性物质泄漏和尾气管线18堵塞。尾气管线18的出口与后续的尾气处理工序(如多级吸收处理工序)相连，以将过滤后的尾气通入到尾气处理工序进行尾气处理。

本实施例中，过滤器17的数量可以为一组，也可以为多组，对应的，尾气出口也可以为一个，也可以为多个，各尾气出口均与尾气管线18相连，各组过滤器17分设于各个尾气出口前。

在一些实施方式中，本系统还包括反吹装置，反吹装置与过滤器17相连通，用于对过滤器17进行氮气反吹，以防止过滤器17堵塞。

具体来说，反吹装置包括反吹管线19和第一氮气供应设备，反吹管线19的入口与第一氮气供应设备相连，以通入反吹所需的氮气，反吹管线19的出口与尾气管线18相连，反吹管线19上设有反吹控制阀28，尾气管线18上可设有排气阀29，且排气阀29处于反吹管线19的下游。并且，反吹管线19上设有第六伴热带30，用于将反吹管线19中的氮气加热至水解反应温度，即加热至170℃以上，具体可根据所需的水解反应温度进行调节。当进行尾气排放时，排气阀29开启，反吹控制阀关闭，水解反应室41内的气相物经过滤器17过滤后通过尾气管线18排出到后续尾气处理工序；当进行反吹扫时，反吹控制阀开启，优选排气阀29关闭，第一氮气供应设备通过反吹管线19向过滤器17内通入热的氮气而对过滤器17进行反吹扫，从而将过滤器17上粘附的含铀滤饼吹落至水解反应室41，维持转炉4内压力稳定，防止过滤器17堵塞，避免过滤器17堵塞而造成转炉4内压力过高而影响反应的进程。并且，当进行氮气反吹扫时，各组过滤器17可以分别进行反吹，也可以同时进行反吹，具体可通过操作对应的反吹控制阀进行选择，这里不再一一赘述。

本实施例中，转炉4内压力优选为维持在-1-5KPa。

在一些实施方式中，控制装置与反吹装置电连接，其内设有反吹间隔时间，用于根据设定的反吹间隔时间控制反吹装置的运行。

具体来说，控制装置与反吹控制阀电连接，用于根据预设的反吹间隔时间控制反吹控制阀的开闭，以定期对过滤器17进行反吹扫。也就是说，本实施例系统可定期对过滤器17进行自动反吹，实现自动化控制。本实施例中，反吹间隔时间为10-30s。

在一些实施方式中，水解反应室41上设有压差计11，用于检测水解反应室41内外的压差值并传送给控制装置，控制装置与反吹装置电连接，控制装置内设有压差阈值，控制装置用于接收压差计11检测到的压差值并将其与压差阈值进行比较，再根据压差值比较结果控制反吹装置的运行。

具体来说，水解反应室41与尾气管线18还通过压力检测管线连接，压差计11设于压力检测管线上，用于检测尾气管线18与水解反应室41之间的压差值，控制装置根据压差值比较结果控制反吹装置中的反吹控制阀的开闭。当尾气管线18与水解反应室41之间的压差值超过压差阈值时，反吹控制阀开启而对过滤器17进行氮气反吹。当尾气管线18与水解反应室41之间的压差值低于压差阈值时，反吹控制阀关闭。也就是说，本实施例系统可根据尾气管线18与水解反应室41的压力差的变化对过滤器17进行自动反吹，实现自动化控制。

本实施例中，压差阈值不超过10KPa。

需要注意的是，反吹装置也可以采用人工控制，而不限于通过控制装置进行自动化控制。

在一些实施方式中，本系统还包括冷却螺旋出料装置5，冷却螺旋出料装置5与还原反应室42的出料口相连，用于将还原反应室42出来的U₃O₈进行冷却降温并输出至料桶6。

具体来说，冷却螺旋出料装置5包括接料容器、螺旋机构、螺旋电机、以及冷却夹套。接料容器的顶部设有的入口，用于与还原反应室42的出料口相连，本实施例中，优选采用金属波纹管进行软连接，以防止高温引起的应力变形和泄漏。接料容器的底部设有出口，出口与料桶6密封相连，螺旋机构设于接料容器的内部，螺旋电机的输出端与螺旋机构相连，以驱动螺旋机构进行旋转。冷却夹套套设于接料容器的外部，冷却夹套的下部设有冷却介质入口，以通入冷却介质，冷却夹套的上部设有冷却介质出口，以排出冷却介质。脱氟还原反应生成的U₃O₈粉末由接料容器的顶部进入后落入到旋转机构上，通过螺旋机构旋转分散后继续下降，并在下降过程被与冷却夹套中的冷却介质换热，实现冷却降温，直至落入料桶6中进行装料，当装料称重达到规定重量后，对料桶6进行密封并记录称重，之后转移到库房进行暂存。并且，螺旋电机可与控制装置电连接，以对螺旋机构的转速的调节实现集成控制和远程控制。本实施例系统，通过设置螺旋机构，并且，由于冷却介质在冷却夹套中以逆流的形式(即与U₃O₈粉末下降方向相反)进行换热，可提高对U₃O₈粉末冷却效果和效率。

本实施例中，冷却介质为循环冷却水，冷却降温后的U₃O₈粉末的温度优选为50℃以下；料桶优选采用双盖密封料桶，以有效防止装料、转移过程中发生泄漏。

此外，冷却介质入口上可设有流量控制阀，流量控制阀与控制装置电连接，以对冷却介质的流量调节实现集成控制和远程控制。

在一些实施方式中，转炉4还包括氮气密封机构，氮气密封机构设于还原反应室42与水解反应室41的连接处和还原反应室42与出料装置的连接处，以防止物料泄漏。

具体来说，氮气密封机构包括密封腔和第二氮气供应设备，密封腔包括在设于还原反应室42与水解反应室41的连接处和还原反应室42与出料装置的连接处两者的外部，并与氮气供应结构相连，以通入带压氮气，从而形成密封屏障，进而防止物料泄漏。在实际生产过程中，第二氮气供应设备可以与反吹装置中的第一氮气供应设备进行合并，即密封腔通过密封管线20与反吹管线19相连，共用一台氮气供应设备，以节省成本。

本实施例中，带压氮气的压力值为20-40KPa。

下面对本实施例的制备U₃O₈系统的运行过程进行详述，具体如下：

(1)将装有UF₆原料的原料容器1通过轨道小车运送至工艺操作间内，经电子秤称重记录后，通过吊车3将原料容器1吊入加热装置2中的密封容器内，按如图1所示系统中的各个管线，并进行压力试验和泄漏性试验，以检验本系统气密性合格；

(2)试验合格后，通过氮气管线向进料管线通入热的氮气，以对进料管线进行吹扫，防止水解反应室内残存的水汽逆流进入进料管线；

(3)吹扫结束后，通过压缩空气管线向密封容器通入0.03Mpa的压缩空气，并通过加热装置2中的电加热元件对加热压缩空气进行加热，从而间接加热原料容器1内的UF₆原料(固体)，使其缓慢气化，变为UF₆气体，其中，电加热元件的加热升温速率控制在30℃/h以内，并连续监测原料容器1的出口管道内的UF₆气体的温度和压力，当UF₆气体的温度达到70℃以上、压力达到200kPa时打开进料管线上的各个阀门，开始向转炉4中的水解反应室41供料，在UF₆供料过程中通过第一伴热带21对进料管线中的UF₆气体进行加热，使其在进入到水解反应室41之前升温至170℃以上，同时，通过第一蒸汽管线26向水解反应室41通入170℃以上的第一水蒸气和通过氮气管线向水解反应室41通入170℃以上的氮气，并通过第一流量计91实时监测UF₆气体的流量和通过第一控制阀14调节控制UF₆气体的流量、通过第二流量计92实时监测第一水蒸气的流量和通过第二控制阀10调节控制第一水蒸气的流量、以及通过第三流量计93实时监测氮气的流量和通过第三控制阀15调节控制氮气的流量，以使三者的流量满足水解反应所需的比例，使UF₆气体和第一水蒸气在反应室41中发生水解反应，生成UO₂F₂粉末和HF，UO₂F₂掉落到水解反应室41的底部的螺旋传料机构43上，HF等气相物作为尾气经过过滤器17过滤后由尾气管线18排出；

(4)同时，通过螺旋传料机构43将水解反应室41底部的UO₂F₂粉末输送至还原反应室42，同时，通过第二蒸汽管线16向还原反应室42通入170℃以上的第二水蒸气，并通过还原反应室42中的各个加热区将还原反应室42加热至700-820℃，以使UO₂F₂粉末和第二水蒸气发生脱氟还原反应，生成U₃O₈粉末；

(5)同时，通过螺旋出料装置5将还原反应室42中生成的U₃O₈粉末输送至料桶6进行密封包装，并在输送过程中向螺旋出料装置5中的冷却夹套内通入循环冷却水，以将U₃O₈粉末冷却降温至50℃以下；

(6)并且，为防止尾气中夹带的含铀粉末堵塞过滤器，造成系统压力过高从而影响反应过程，每隔一段时间(如30s)或者在水解反应室41和尾气管线之间的压力差超过10kPa时，通过反吹管线19向过滤器17通入热的氮气(如170℃)，以对过滤器17进行反吹扫，使过滤器17上粘附的含铀滤饼脱落，从而维持转炉内压力稳定。

本实施例的制备U₃O₈的系统，可实现UF₆干法转化U₃O₈，并且系统结构简单，工艺流程短，设备台套少，成本低，产能大，放射性三废量少，直收率高，并且，可实现自动化控制、集成控制、远程控制、工艺过程实时监控、以及连续生产，具有重要的实用价值和广阔的应用前景。

可以理解的是，以上实施方式仅仅是为了说明本发明的原理而采用的示例性实施方式，然而本发明并不局限于此。对于本领域内的普通技术人员而言，在不脱离本发明的精神和实质的情况下，可以做出各种变型和改进，这些变型和改进也视为本发明的保护范围。

Claims (16)

1.一种制备U₃O₈的方法，包括：以UF₆为原料，将UF₆加热气化后先进行水解反应，得到水解产物UO₂F₂粉末,再将水解产物UO₂F₂粉末进行脱氟还原反应生成U₃O₈。

2.根据权利要求1所述的制备U₃O₈的方法，其特征在于，具体包括以下步骤：

S1，将UF₆原料加热至气化后通入到水解反应室(41)，并通入第一水蒸气，使UF₆气体与第一水蒸气发生水解反应，得到水解产物UO₂F₂粉末；

S2，将所述UO₂F₂粉末转移到还原反应室(42)，并通入第二水蒸气，使UO₂F₂粉末与第二水蒸气发生脱氟还原反应，生成U₃O₈。

3.根据权利要求2所述的制备U₃O₈的方法，其特征在于，在步骤S1中将UF₆气体和第一水蒸气通入到所述水解反应室的之前，还包括：

先将UF₆气体和所述第一蒸汽加热至水解反应温度，所述水解反应温度等于或高于170℃。

4.根据权利要求3所述的制备U₃O₈的方法，其特征在于，在步骤S1中将UF₆气体和第一水蒸气通入到所述水解反应室的同时，还包括：

将氮气通入到所述水解反应室，且氮气的通入位置处于通入所述UF₆气体与通入所述第一蒸汽之间，所述氮气的温度等于水解反应所需温度。

5.根据权利要求2所述的制备U₃O₈的方法，其特征在于，在步骤S2中所述脱氟还原反应的温度为700-820℃，所述第二水蒸气的温度等于或高于170℃。

6.一种制备U₃O₈的系统，其特征在于，包括原料容器(1)、加热装置(2)、转炉(4)，

所述原料容器(1)，用于盛装UF₆原料；

所述加热装置(2)，用于对原料容器加热，以使原料容器中的UF₆原料气化，得到UF₆气体；

所述转炉(4)包括水解反应室(41)和还原反应室(42)，

所述水解反应室上设有第一蒸汽管线(26)，以通入第一水蒸气，水解反应室与所述加热装置通过进料管线相连，用于接收所述UF₆气体并使其与第一水解蒸汽进行水解反应，得到水解产物UO₂F₂粉末，

所述还原反应室上设有第二蒸汽管线(16)，以通入第二蒸汽，还原反应室与所述水解反应室相连，用于接收所述UO₂F₂粉末并使其与第二水蒸气进行脱氟还原反应，生成U₃O₈。

7.根据权利要求6所述的制备U₃O₈的系统，其特征在于，所述水解反应室(41)上还设有氮气管线，用于通入氮气。

8.根据权利要求7所述的制备U₃O₈的系统，其特征在于，还包括伴热装置，所述伴热装置包括第一伴热带(21)、第二伴热带(22)、以及第三伴热带(23)，

所述第一伴热带设于所述进料管线上，用于将进料管线中的UF₆气体加热至水解反应温度；

所述第二伴热带设于所述第一蒸汽管线上，用于将第一蒸汽管线中的第一水蒸气加热至水解反应温度；

所述第三伴热带设于所述氮气管线上，用于将氮气管线中的氮气加热至水解反应温度。

9.根据权利要求7所述的制备U₃O₈的系统，其特征在于，所述还原反应室为呈管状，其长度方向沿水平方向设置，并能够进行旋转，所述第二蒸汽管线设于管状的还原反应室的尾端；

所述水解反应室的底部设有螺旋传料机构(43)，所述螺旋传料机构的出料端沿水平方向设置，并与所述还原反应室(42)的头端相连，用于将水解反应室中得到的UO₂F₂粉末输送到还原反应室，且螺旋传料机构能够随管状还原反应室同步旋转。

10.根据权利要求9所述的制备U₃O₈的系统，其特征在于，所述还原反应室在其长度方向上具有一定的倾斜角度，所述倾斜角度为0-4°；

所述还原反应室的旋转速度为1-5r/min；

所述还原反应室沿其长度方向上设有多个加热区，各所述加热区的加热温度为700-820℃，且中间的加热区的温度比两端的加热区的温度高40-50℃。

11.根据权利要求9所述的制备U₃O₈的系统，其特征在于，还包括过滤器(17)，

所述过滤器设于所述水解反应室的尾气出口上，用于对水解反应室排出的气相物进行过滤。

12.根据权利要求11所述的制备U₃O₈的系统，其特征在于，还包括反吹装置，

所述反吹装置与所述过滤器(17)相连，用于对过滤器进行氮气反吹，以防止过滤器堵塞，维持转炉内压力稳定。

13.根据权利要求11所述的制备U₃O₈的系统，其特征在于，还包括冷却螺旋出料装置(5)和料桶(6)，

所述冷却螺旋出料装置与所述还原反应室(42)的出料口相连，用于将还原反应室出来的U₃O₈进行冷却降温并输出至料桶(6)。

14.根据权利要求13所述的制备U₃O₈的系统，其特征在于，所述转炉(4)还包括氮气密封机构，

所述氮气密封机构设于所述还原反应室(42)与所述水解反应室(41)的连接处和所述还原反应室(42)与所述冷却螺旋出料装置(5)的连接处，以防止物料泄漏。

15.根据权利要求6-14任一项所述的制备U₃O₈的系统，其特征在于，所述加热装置包括原料容器(1)、密封容器、以及加热组件，

所述原料容器设于所述密封容器内部，用于盛装UF₆原料，其出口通过所述进料管线与所述水解反应室相连；

所述密封容器上设有压缩空气管线，以通入压缩空气；

所述加热组件固定在所述密封容器内，用于对密封容器内的压缩空气进行加热，以通过加热所述压缩空气来间接加热所述原料容器内的UF₆原料。

16.根据权利要求15所述的制备U₃O₈的系统，其特征在于，还包括控制装置，

所述控制装置与所述加热装置电连接，其内设有气化温度阈值和/或升温速率阈值，用于根据加热装置的加热温度与气化温度阈值的比较结果或加热装置的升温速率与升温速率阈值的比较结果控制加热装置的运行；

和/或，所述进料管线上设有第一控制阀(14)和第一流量计(91)，所述第一蒸汽管线上设有第二控制阀(10)和第二流量计(92)，所述氮气管线上设有第三控制阀(15)和第三流量计(93)，

所述控制装置分别与所述第一流量计、所述第二流量计、以及所述第三流量计电连接，用于接收第一流量计检测到的UF₆气体流量值、第二流量计检测到的第一水蒸气流量值、以及第三流量计检测到的氮气流量值，

控制装置还分别与所述第一控制阀、所述第二控制阀、以及所述第三控制阀电连接，控制装置内设有UF₆气体流量阈值、第一水蒸气流量阈值、以及氮气流量阈值，控制装置还用于根据接收到的UF₆气体流量值与UF₆气体流量阈值的比较结果调节第一控制阀的开度、根据接收到的第一水蒸气流量值与第一水蒸气流量阈值的比较结果调节第二控制阀的开度、以及根据接收到的氮气流量值与氮气流量阈值的比较结果调节第三控制阀的开度；

和/或，所述进料管线上还设有第一温度检测器(121)，所述第一蒸汽管线上还设有第二温度检测器(122)，所述氮气管线上还设有第三温度检测器(123)，

所述控制装置分别与所述第一温度检测器、所述第二温度检测器、以及所述第三温度检测器电连接，用于接收第一温度检测器检测到的UF₆气体温度值、第二温度检测器检测到的第一水蒸气温度值、以及第三温度检测器检测到的氮气温度值，

控制装置还分别与所述第一伴热带(21)、所述第二伴热带(22)、以及所述第三伴热带(23)电连接，控制装置内还设有UF₆气体温度阈值、第一水蒸气温度阈值、以及氮气温度阈值，控制装置还用于根据接收到的UF₆气体温度值与UF₆气体温度阈值的比较结果调节第一伴热带的加热功率、根据接收到的第一水蒸气温度值与第一水蒸气温度阈值的比较结果调节第二伴热带的加热功率、以及根据接收到的氮气温度值与氮气温度阈值的比较结果调节第三伴热带的加热功率；

和/或，所述控制装置与所述反吹装置电连接，其内设有反吹间隔时间，用于根据设定的反吹间隔时间控制反吹装置的运行；

和/或，所述水解反应室上设有压差计(11)，用于检测水解反应室内外的压差值并传送给控制装置，所述控制装置与所述反吹装置电连接，控制装置内设有压差阈值，控制装置用于接收压差计检测到的压差值并将其与压差阈值进行比较，再根据压差值比较结果控制反吹装置的运行。

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