JP4191610B2 - 改良された流動性を有するアイオノマー/高密度ポリエチレン混合物 - Google Patents
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Description
フィード:冷
ゾーン1:150℃
ゾーン2:225℃
ゾーン3:225℃
ゾーン4:225℃
ダイ(シングルストランド、直径1/4インチ):230℃
スクリュー速度:200rpm
押出量:15〜20ポンド/時
溶融温度:典型的には245〜260℃
後部:220℃
中央:225℃
先端:230℃
ノズル:230℃
金型:25℃
ラム速度:速
スクリュー速度:60rpm
射出時間:35秒
保圧時間:25秒
背圧:50psig
・AC540−95/5(E/AA)コポリマーワックス、酸価(mgKOH/g)=40、密度=0.93g/cc、MI>15,000、メトラー滴点(Mettler drop point)=105℃(アライドシグナル(Allied−Signal))
・AC580−90/10(E/AA)コポリマーワックス(4.15モル%AA)、酸価(mgKOH/g)=75、密度=0.94g/cc、MI>15,000、メトラー滴点=95℃(アライドシグナル(Allied−Signal))
・AC5120−85/15(E/AA)コポリマーワックス、酸価(mgKOH/g)=120、密度=0.94g/cc、MI>15,000、メトラー滴点(Mettler drop point)=92℃(アライドシグナル(Allied−Signal))
・アラソン(Alathon)(登録商標)6060−HDPE、MI=6.0(規格範囲=5.4〜6.6)(ライオンデル・ペトロケミカル・カンパニー(Lyondell Petrochemial Co.))
・アラソン(Alathon)(登録商標)7030−HDPE、MI=2.8(規格範囲=2.4〜3.2)(ライオンデル・ペトロケミカル・カンパニー(Lyondell Petrochemial Co.))
・チマスソーブ(Chimassorb)(登録商標)944FD−ヒンダードアミン耐光安定剤(チバ・ガイギー・コーポレーション(Ciba−Geigy Corp.))
・フサボンド(Fusabond)(登録商標)E MB−100D−MAN改質スクレア(Sclair)2907HDPE;〜1%MAN、MI=2(改質ポリマー、デュポン・オブ・カナダ(DuPont of Canada))
・イルガノックス(Irganox)(登録商標)1010=テトラキス(メチレン(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシシンナメート)(チバ・ガイギー・コーポレーション(Ciba−Geigy Corp.))
・イルガノックス(Irganox)(登録商標)B215=1:2/イルガノックス(Irganox)(登録商標)1010/イルガフォス(Irgafos)168混合物。イルガフォス(Irgafos)168=トリス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ホスフェート(チバ・ガイギー・コーポレーション(Ciba−Geigy Corp.))
・HPU E/MAA−B10:30(E/MAA)(9.6%MAA、983MI)
・HPU E/MAA−E14:30(E/MAA)(17.7%MAA、1023MI)
・PPG3540=ガラス繊維(PPG・コーポレーション(PPG Corp.))
・サーリン(Surlyn)(登録商標)9520−90/10(E/MAA)コポリマー、亜鉛を用いて68〜71%中和、ベース樹脂のMI=33;アイオノマーのMI=1.1
・サーリン(Surlyn)(登録商標)9650−89/11(E/MAA)コポリマー(3.87モル%MAA)、亜鉛を用いて57%中和、ベース樹脂のMI=100、アイオノマーのMI=5
・チヌビン(Tinuvin)(登録商標)770DF=UV安定剤(チバ・ガイギー・コーポレーション(Ciba−Geigy Corp.))
一連の8種類の高密度ポリエチレンとアイオノマーとの混合物を調製して、上に一般的に記述した方法に従って試験を行った。実験の内の4つでは、メルトインデックス6.0の比較的低い分子量のHDPE(アラソン(Alathon)(登録商標)6060)を、比較的高いメルトインデックスのアイオノマー(サーリン(Surlyn)(登録商標)9650)と組み合わせた。残りの4つの実験では、より低いメルトインデックスのアイオノマー(サーリン(Surlyn)(登録商標)9520)と、より低いメルトインデックスのHDPE(アラソン(Alathon)(登録商標)7030)とを含む混合物を用いた。それぞれの組の4つの実験には、流動用添加剤としての3種類の低分子量エチレンコポリマー(すなわち、アクリル酸またはメタクリル酸のいずれかと共重合させたエチレン)と、添加剤を含まない対照が含まれていた。組成の詳細と結果のデータを表1に示す。
本発明による流動性を改質した混合物の流動特性の向上をさらに説明するために、実施例1の実験1のアイオノマー/HDPE混合物を、エチレン/アクリル酸コポリマー(AC580;90/10(E/AA))を用い、3.0〜9.0重量パーセントの間で4種類の添加剤濃度レベルで、改質した。得られた混合物のメルトインデックスを測定し、混合物中に存在するエチレン/アクリル酸コポリマーの重量パーセントの関数としてプロットした。そのデータを図1に示す。C580を3.0から9.0%にまで増加させると、メルトインデックスはほとんど2倍となり、溶融粘度は対照と比較すると40〜50%まで低下している。曲げ弾性率、低温におけるノッチ付きアイゾッド衝撃値、および溶融強度には実質的な影響はない。
高密度ポリエチレンとアイオノマーとの混合物を含む、さらなる10種の実験を行い、試験した。実験では、メルトインデックス2.8の比較的高い分子量のHDPE(アラソン(Alathon)(登録商標)7030)と比較的高いメルトインデックス(MI=5)のアイオノマー(サーリン(Surlyn)(登録商標)9650)とを重量比(HDPE/サーリン(Surlyn)(登録商標))=1.65で組み合わせ、得られた混合物のメルトインデックスが流動調節剤を添加する前で3.2であった。それぞれの混合物は、アクリル酸コモノマー含量を変化させた3種類のエチレン/アクリル酸コポリマー(AC540、5%AA;AC580、10%AA;およびAC5120、15%AA)に対して、流動調節剤を3種類の濃度(3.0、6.0および9.0重量パーセント)で添加して改質させた。得られた結果は表2に示す。このデータから判るように、AC−樹脂レベルを上げると、溶融粘度が低下し、混合物のメルトインデックスが上昇する。引張物性には実質的に影響ないが、曲げ弾性率はほんのわずか低下する。低温におけるノッチ付きアイゾッド衝撃値は、AC540やAC5120のレベルを上げると、低下する。それとは対照的に、AC580を使用した場合には、低温におけるアイゾッド衝撃値には影響はない。同様に、室温におけるノッチ付きアイゾッド衝撃値も、AC580を増加させても、その影響はない。得られた混合物のメルトインデックスを、混合物中に存在するエチレン/アクリル酸コポリマーの重量パーセントの関数としてプロットして、図2に示す。
次の一連の実験に含まれるのは、比較的低い分子量のHDPE(アラソン(Alathon)(登録商標)6060)と比較的高いメルトインデックスのアイオノマー(サーリン(Surlyn)(登録商標)9650)とを組み合わせ、さらにそれにガラス繊維添加剤を3種類のレベルで掛け合わせたものであって、それらを調製し、試験した。それぞれの混合物は、ほぼ同じ酸コモノマー含量の2種類のエチレン/酸コポリマー(HPU E/MAA、9.6%MAA、およびAC580 E/AA、10%AA)を添加することによって改質したものである。得られた結果は表3に示す。このデータは、9%のエチレン/メタクリル酸コポリマーまたはエチレン/アクリル酸コポリマーを、10%のガラス繊維で補強されたアイオノマー/HDPE混合物に添加すると、流動性が改良されることが示している。
溶融粘度が50〜60%低下している。
高密度ポリエチレンとアイオノマーとの混合物を含む、さらなる5種の実験を行い、試験した。実験番号1は、メルトインデックス2.8の比較的高い分子量のHDPE(アラソン(Alathon)(登録商標)7030)と比較的低いメルトインデックス/粘性のアイオノマー(サーリン(Surlyn)(登録商標)9520)との組合せを含んだものである。それに続く実験では、混合物の粘度を低下させたが、それには、そのアイオノマーを、より高いメルトインデックスのもの(サーリン(Surlyn)(登録商標)9650)と置き換える方法;アイオノマーの置き換えに加えて、HDPEの大部分を、より高いメルトインデックスグレード(アラソン(Alathon)(登録商標)6060)に置き換える方法;そして、HDPEの大部分のみを置き換える方法、をそれぞれ使用した。実験番号5は、実験番号1のアイオノマー/HDPE混合物に流動調節剤として9.1%の量でエチレン/アクリル酸コポリマー(AC580)を含むようにしたものである。得られた結果は表4に示す。この表から判るように、実験5の組成物は他のどの組成物とも比較できるだけの性質を有しており、その上、測定したずり速度のそれぞれにおいて、溶融粘度の著しい低下を示している。別の言い方をすれば、エチレン/アクリル酸コポリマーをアイオノマー/高密度ポリエチレン混合物に添加することによって、物理的性質を大きく低下させることなく、流動特性を改善できる。
流動性を改質したアイオノマー/高密度ポリエチレン混合物にアイゾッド衝撃用添加剤を加えた効果を示すために、一連の4種類のさらなる実験と試験を実施した。それぞれの実験において、1.0重量パーセントのガラス繊維補強剤を存在させた。実験番号1では、流動調節剤も耐衝撃用添加剤も存在させなかった。実験3では、流動調節剤としてエチレン/アクリル酸コポリマー(AC580)を存在させた。その他の2つの実験では、流動調節剤(AC580)と、デュポン・オブ・カナダ(DuPont of Canada)から商品名フサボンド(Fusabond)(登録商標)E MB−100D(MAN−g−HDPE;〜1%MAN、MI=2)として市販されている、無水マレイン酸(MAN)改質高密度ポリエチレン(スクレア(Sclair)2907HDPE)とが含まれている。得られた結果は表5に示す。この表から判るように、実験2および4の組成物は、実験3と同等の性質を有していて、エチレン/アクリル酸コポリマー流動調節剤の有効な効果が、MAN改質ポリエチレン耐衝撃用添加剤をさらに存在させても損なわれていない。
Claims (6)
- 改良された流動性を有する、20〜80重量部のアイオノマーに対して80〜20重量部の高密度ポリエチレンからなるアイオノマー/高密度ポリエチレン混合物であって、アイオノマー/高密度ポリエチレン混合物の100重量部に対して、エチレンと、アクリル酸、メタクリル酸およびそれらの混合物からなる群より選択される少なくとも1種のその他のコモノマーとの低分子量コポリマーの1〜20重量部を含み、前記低分子量コポリマーが、350dg/分より大きなメルトインデックス(ASTM D1238)を有し、アクリル酸とメタクリル酸とを合わせたコモノマー含量が少なくとも5重量パーセントであることを特徴とする混合物。
- エチレンと少なくとも1種のその他のコモノマーとの前記低分子量コポリマーが、少なくとも900dg/分のメルトインデックスを有し、アクリル酸とメタクリル酸とを合わせたコモノマーを少なくとも9重量パーセント含量有していることを特徴とする請求項1に記載のアイオノマー/高密度ポリエチレン混合物。
- アイオノマー/高密度ポリエチレン混合物の100重量部に対して、0.2〜5.0重量パーセントの無水マレイン酸コモノマーを用いて改質したポリエチレンを1〜20重量部さらに含むことを特徴とする請求項1に記載のアイオノマー/高密度ポリエチレン混合物。
- 耐衝撃性及び引張強さを顕著に低下させることなく、アイオノマーの20〜80重量部に対して、80〜20重量部の高密度ポリエチレンからなる、アイオノマー/高密度ポリエチレン混合物の粘度を低下させる方法であって、アイオノマー/高密度ポリエチレン混合物の100重量部に対して、エチレンと、アクリル酸、メタクリル酸およびそれらの混合物からなる群より選択される少なくとも1種のその他のコモノマーとの低分子量コポリマーを1〜20重量部混合する工程を含み、前記低分子量コポリマーが、350dg/分より大きなメルトインデックス(ASTM D1238)を有し、アクリル酸とメタクリル酸とを合わせたコモノマー含量が少なくとも5重量パーセントであることを特徴とする方法。
- エチレンと少なくとも1種のその他のコモノマーとの前記低分子量コポリマーが、少なくとも900dg/分のメルトインデックスを有し、アクリル酸とメタクリル酸とを合わせたコモノマーを少なくとも9重量パーセント含量有していることを特徴とする請求項4に記載の方法。
- アイオノマー/高密度ポリエチレン混合物の100重量部に対して、0.2〜5.0重量パーセントの無水マレイン酸コモノマーを用いて改質したポリエチレンを1〜20重量部混合する工程をさらに含むことを特徴とする請求項4に記載の方法。
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