JP4106574B2 - 立方晶窒化ホウ素焼結体およびその製造方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は立方晶窒化ホウ素(cBN)焼結体およびその製造方法に関するもので、特に鉄系材料の切削加工に有用な、高温下でも強度が低下しないcBN焼結体に関する。
【0002】
【従来の技術】
cBNは、ダイヤモンドに次ぐ硬度を有し、熱的化学的安定性の高い物質であり、従来より鉄系材料の切削工具として用いられている。
現在、切削工具として用いられているcBN焼結体は、cBNの粉末を、TiN、TiC、Coなどのバインダーを用いて超高圧下で焼結されたもので、焼結体には10〜40体積%程度のバインダーが含まれる。このバインダーが、焼結体の強度、耐熱性、熱放散性に大きく影響を与え、特に鉄系材料を高速で切削加工する場合に、刃先の欠損や亀裂が生じやすく、工具としての寿命が非常に短くなる。焼結体にバインダーが含まれている限り、このような問題はさけられない。
【0003】
一方、バインダーを含まないcBN焼結体として、ホウ窒化マグネシウムなどの触媒を用いて六方晶窒化ホウ素(hBN)を原料として、反応焼結させた焼結体がある。この焼結体はバインダーがなくcBN粒子が強く結合しているため熱伝導率が6〜7W/cm℃と高く、ヒートシンク材やTABボンディングツールなどに用いられている。しかし、この焼結体の中には触媒がいくらか残留しているため、熱を加えるとこの触媒とcBNとの熱膨張差による微細クラックが入りやすい。このため、その耐熱温度は700℃程度と低く、切削工具としては大きな問題となる。また、粒径が10μm前後と大きいため、熱伝導率が高いものの、強度が十分でなく、負荷の大きい切削には対応出来ない。
【0004】
他方、cBNは、hBNなどの常圧型BNを超高圧高温下で、無触媒で合成(直接変換)することが可能である。このhBN→cBN変換と同時に焼結させることで、バインダーを含まないcBN焼結体を作製できることが知られている。たとえば、特開昭47−34099号や特開平3−159964号にhBNを超高圧高温下でcBNに変換させ、cBN焼結体を得る方法が示されている。
【0005】
また、特公昭63−394号や特開平8−47801号には熱分解窒化ホウ素(pBN)を原料にして、cBN焼結体を作製する方法が示されている。これらは、7GPa、2100℃以上の厳しい圧力温度条件が必要である。
【0006】
よりマイルドな条件で直接変換によりcBNを得る方法として例えば、特公昭49−27518号に、一次粒子の平均粒径が3μm以下の六方晶系窒化ホウ素を原料とする方法が示されている。これにより6GPa、1100℃の条件でcBNが得られる。しかし、六方晶窒化ホウ素が微粉であるため、数%の酸化ホウ素不純物や吸着ガスを含み、そのため焼結が十分に進行せず、また、酸化物を焼結体内に多く含むため、高硬度、高強度で耐熱性に優れた焼結体が得られず、切削工具に用いることができない。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】
上記のhBNなどの常圧型BNを超高圧高温下で、無触媒で直接変換焼結されたcBN焼結体は、切削工具としてある程度使用可能であるが、800℃以上の高温下での強度が十分でなく、高速で、負荷の大きい切削条件では、切削中の刃先のチッピングが問題であった。従来のバインダーを含むcBN焼結体も、高温下で強度が大幅に低下する。
【0008】
本発明者は上記のような問題を解決するため、先に特願平8−317699号により、hBN→cBN直接変換、焼結を行うに当り、用いるhBNを特定することや、cBN焼結体の結晶面間のX線回折強度比を特定することを提案した。
【0009】
この提案は、同出願明細書に記載した要件により、同明細書に記載した効果を奏するものであるが、更に試作研究を重ねた結果、新たな観点に立った次項以下に示す発明に到達することができた。
【0010】
【課題を解決するための手段】
即ち本発明の第1の特徴とするところは、cBNが99.5体積%以上で、各cBN粒子同士が結合し、実質的にバインダーを含まないcBN焼結体であり、cBN焼結体中に圧縮型hBN( compressed hBN )を0.01〜0.5体積%含み、800℃以上1400℃以下の温度域で強度が低下しない特性を備えていることである。
【0011】
そして、この特性はcBNの粒子径が1μm以下である場合に安定して得られることを確認した。
【0012】
また上記に基づいて試験の結果、上記特徴を備えることにより、本発明のcBN焼結体は1000℃以上1400℃以下の温度域においては、室温における強度より高い強度を示し得ると言う驚くべき知見を得た。
【0013】
本発明の別の特徴は、上記のような特性を備えたcBN焼結体を安定して製造する方法を提供することである。
即ち酸化ホウ素やホウ酸などのホウ素と酸素を含む化合物を炭素で還元窒化させた常圧型BNを、窒素ガス中2050℃以上または真空中1650℃以上の条件で加熱して高純度精製処理を施した後、バインダー及び触媒を添加せず、圧力6〜7GPa、温度1550〜2100℃を加えて直接cBNに変換、焼結せしめ、圧縮型六方晶窒化ホウ素を0.01〜0.5体積%含めることである。
【0014】
【作用】
本発明のcBN焼結体は、構成するcBN粒子同士の結合力、粒子径および未変換hBN(圧縮型hBNとして焼結体内に残留)の残留量を制御することにより得られる。
具体的には出発原料に高純度で微粒もしくは低結晶性のhBNを用い、粒成長の起こらない温度範囲で変換焼結する。
ここで用いる、低結晶性の常圧型BNは、酸化ホウ素やホウ酸を炭素や有機物で還元し、窒化させて作製されたものが好ましい。
【0015】
通常、常圧型BNの合成方法として、酸化ホウ素やホウ酸をアンモニアと反応させる方法が一般に工業的に行われている。しかし、このようにして得られたBNは、高温で熱処理するとhBNへ結晶化する。このため、この方法により微細で低結晶性の常圧型BNを合成しても、不純物の酸化ホウ素を除去するための高温精製処理(窒素ガス中2050℃以上、真空中1650℃以上など)を行うと、hBNに結晶化、粒成長してしまう。
【0016】
これに対し、酸化ホウ素やホウ酸を炭素で還元窒化させた常圧型BNは、高温で熱処理しても結晶化しない特徴があり、したがって、この方法で微粒で低結晶性の常圧型BNを合成し、窒素ガス中2050℃以上または真空中1650℃以上などの高純度精製処理を行うことで、酸化ホウ素や吸着ガスのない直接変換焼結に非常に適した常圧型BNが得られる。
【0017】
本発明のcBN焼結体の合成(焼結)条件は、圧力6〜7GPa、温度1550℃〜2100℃が好ましい。特に焼結温度が重要で、低いとcBNへの変換が十分でなく、高すぎるとcBNの粒成長が進行し、cBN同士の結合力が小さくなる。cBNの粒成長の起こらない焼結温度は、出発原料の結晶性、粒径により変化する。
【0018】
上記の適切な焼結温度範囲で焼結したcBN焼結体は、粒径1μm以下のcBNからなる緻密な組織を有し、曲げ強度が高い。この焼結体の破面を見ると、粒内破壊が支配的で、粒子同士の結合力が強いことを示している。1000℃の高温でも強度が低下せず、むしろ室温より向上すると言う驚くべき傾向がある。高温下で、粒子内の転位の移動による塑性変形が起こり、それにより亀裂先端での応力集中が緩和され、破壊強度が向上すると考えられる。
【0019】
一方、これより高い温度で焼結した焼結体は、粒径が1μmを越え、破面を見ると主に粒界で破壊し、粒間結合が弱いことを示した。高温下ではさらに強度が低下、1000℃では室温の約半分程度の強度となる。高温下では弱い粒界が更に弱化し、粒界で不均一な変形がおこるため、高温での強度が低下すると考えられる。従来の直接変換によるcBN焼結体は、結晶性のよいhBNやpBNを用いていたので、十分なhBN→cBN変換を行うのに2100℃以上の温度が必要で、その結果、焼結体を構成するcBN粒子の粒径が3〜5μmと大きくなり、粒子間の結合力も弱く、上記の理由で高温での強度は低い。すなわち、従来の方法では、本発明のような高温下で高い強度を有する焼結体は得られない。なお、1400℃を越える高温下では、cBNはhBNに変換する。
【0020】
また、本発明のcBN焼結体は0.01〜0.5体積%の圧縮型hBNを含むのが特徴である。この程度の圧縮型hBNは焼結体の強度に影響を及ぼさない。むしろ亀裂の進展を阻止し、靱性を向上させる効果がある。圧縮型hBNが0.01体積より少ない焼結体は、靱性が低下し、0.5体積%を超えると、圧縮型hBNでの応力集中が大きくなり、強度が低下する。
【0021】
【発明の実施の形態】
次に本発明の具体的な実施の態様を実施例によって説明する。
【0022】
【実施例】
窒素雰囲気中で、酸化ホウ素(B2 O3 )とメラミン(C3 N6 H6 )の混合物を炭素で還元窒化させて微細なhBNの粉末を合成し、さらに、窒素雰囲気中、2100℃で2時間処理した。得られたhBN粉末は、平均粒径0.1μmで、酸素含有量は0.1重量%であった。このhBN粉末を6ton/cm2 で型押し成形し、直径8mm、厚み3mmの試料体を作製し、この試料体を再度、高周波炉で、N2 ガス中、2100℃で2時間かけて高純度処理した。
【0023】
次にこの高純度処理した試料体をMoカプセルに入れ、6.5GPaに保ったベルト型高圧発生装置中で、表1に記載した実施例1、2、3並びに比較例1、2の焼結温度に15分間保持し、cBNに直接変換、焼結した。
得られた各焼結体は表1に示すようにほとんどcBNからなる緻密な焼結体で、0.03〜0.33体積%の圧縮型hBNを含むことがわかった。またそれぞれの焼結体の破面をSEM観察したところ、いずれもcBN粒子の大きさは約0.1〜0.5μmと微細であり、かつ、粒内破壊が支配的で、粒子同士が強固に結合していることを示していた。
【0024】
これらの焼結体から、6×3×0.7mmの試料片を切り出し、SiC製の治具を用いて、曲げ強度(スパン長:4mm)を測定した。結果を表1に示す。
なお市販されているバインダー約10%を含むcBN焼結体の測定結果も比較例3として同表中に記載した。
【0025】
【表1】
【0026】
【発明の効果】
以上各項において述べたように、本発明によるcBN焼結体は、微粒でcBN粒子同士が強固に結合した緻密な組織を有するため、高強度で、高温でもその強度が低下することがない。
【0027】
特に1000℃以上1400℃以下の高温域での強度は、従来のcBN焼結体の2倍以上を示すと言う驚くべき特徴を有する。従って、たとえば本発明のcBN焼結体を鉄系材料の高速切削材料として用いれば、その切削速度、精度寿命を更に向上せしめることが可能となる。
Claims (6)
- 立方晶窒化ホウ素が99.5体積%以上で、各立方晶窒化ホウ素粒子同士が結合し、実質的にバインダーを含まない焼結体であって、圧縮型六方晶窒化ホウ素を0.01〜0.5体積%含み、800℃以上1400℃以下の温度域において強度が低下しないことを特徴とする立方晶窒化ホウ素焼結体。
- 立方晶窒化ホウ素の粒子径が1μm以下であることを特徴とする請求項1記載の立方晶窒化ホウ素焼結体。
- 1000℃以上1400℃以下の温度域における強度が室温の強度より高いことを特徴とする請求項1または2記載の立方晶窒化ホウ素焼結体。
- ホウ素と酸素を含む化合物を炭素で還元窒化させて得た常圧型窒化ホウ素を、窒素ガス中2050℃以上または真空中1650℃以上の条件で加熱して高純度精製処理を施した後、バインダー及び触媒を添加せず圧力6〜7GPa、温度1550〜2100℃を加えて直接立方晶窒化ホウ素に変換、焼結せしめ、圧縮型六方晶窒化ホウ素を0.01〜0.5体積%含む焼結体を得ることを特徴とする立方晶窒化ホウ素焼結体の製造方法。
- 前記常圧型窒化ホウ素の粉末を高純度精製処理して得られる粉末の酸素含有量および平均粒径が0.1重量%以下および0.1μm以下である常圧型窒化ホウ素の粉末を出発原料に用いたことを特徴とする請求項4記載の立方晶窒化ホウ素焼結体の製造方法。
- 請求項4または5記載の方法で、請求項1、2または3記載の立方晶窒化ホウ素焼結体を生成することを特徴とする立方晶窒化ホウ素焼結体の製造方法。
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