JP4024728B2 - 水素吸蔵合金電極の製造方法 - Google Patents
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Description
この種の水素吸蔵合金電極を負極とするアルカリ蓄電池では、充放電サイクルの繰り返しにより水素吸蔵合金の構成元素がアルカリ電解液により腐食し、合金表面に酸化膜が形成される。このため電池の内部抵抗が上昇し出力特性が劣化する。アルカリ蓄電池は、近年ますます高出力が求められており、前記のような出力特性の低下を抑制するため、水素吸蔵合金の腐食抑制が望まれている。
一方、ランタン、セリウムなどの軽希土類元素の化合物は、他の希土類元素と比較して塩基性が強く、アルカリ中では安定な不働態の保護膜を形成しやすい。このため、これら軽希土類元素の化合物を多量に添加すると、電池の出力特性が悪化することになる。
(a)AB5型水素吸蔵合金粉末および希土類元素化合物の混合物を含む負極板を作製する工程であって、前記希土類元素化合物の混合物はイットリウム化合物および軽希土類元素化合物を含み、前記希土類元素化合物の混合物の量が前記水素吸蔵合金粉末100重量部に対し0.5〜2.0重量部であり、前記希土類元素化合物の混合物中前記イットリウム化合物の割合が60wt%以上であり、前記軽希土類元素化合物の割合が7wt%以下である工程、
(b)前記負極板、正極板およびこれらの間に介在するセパレータからなる電極体を作製する工程、
(c)前記電極体とアルカリ電解液とを電池ケースに収容する工程、
(d)前記電極体および前記アルカリ電解液を含む前記電池ケースを密閉する工程、ならびに
(e)前記電池内で、前記被覆膜および前記保護膜を生成させる工程、を包含する。
図1は本発明による水素吸蔵合金電極の表面を模式的に表したものである。水素吸蔵合金1の表面は大部分がイットリウム化合物2で覆われているが、部分的に軽希土類元素化合物3が存在する。
また、軽希土類元素は、AB5型水素吸蔵合金の構成元素となりうるものであり、少量の添加では出力特性への影響は殆どない。このこともイットリウムの化合物のみを添加したものに比べて電池内部抵抗が低減され、高出力が得られることになるものと考えられる。
水素吸蔵合金に添加する希土類元素化合物の混合物は、水素吸蔵合金100重量部に対して0.5〜2.0重量部の範囲が適当である。これより少ないと腐食抑制の効果が得られない。また、前記の範囲より多量に添加すると、電池の内部抵抗が上がるという問題が顕在化してしまう。前記の範囲の希土類元素化合物の混合物のうち、イットリウム化合物の割合は60wt%以上であり、軽希土類元素化合物の割合は7wt%以下であることが好ましい。水素吸蔵合金に添加する希土類元素化合物の混合物中に、前記の条件を満たす範囲内でEr、Yb、Dyなど前記元素と異なる希土類元素が混入していてもよい。
本発明に用いるイットリウム化合物は、酸化イットリウムおよび水酸化イットリウムが好ましい。軽希土類元素化合物としては、ランタン、セリウム、プラセオジム、およびネオジウムからなる群より選択される元素の酸化物および水酸化物が好ましい。
前記のペーストをニッケルめっきした鉄製のパンチングメタルに塗着し、乾燥、プレスした後、所定の寸法(10cm×15cm×0.05cm)に切断して負極板とした。
上記の負極板13枚と正極板12枚とを間にスルフォン化ポリプロピレンからなるセパレータを介在させて積層し、角形電池ケースに挿入し、アルカリ電解液を注液後、安全弁を備えた封口板で密閉した。こうして正極により容量の規制された公称容量95Ahの電池を作製した。なお、電解液は、比重1.3の水酸化カリウム水溶液に水酸化リチウムを20g/lの割合で溶解したものである。
これらの電池を温度35℃において、0.1C相当の電流で10時間充電し、30分間休止の後、0.5C相当の電流で1.0Vまで放電し、30分間休止する充放電を300サイクル繰り返した。図2は、負極の希土類元素化合物の混合物中の酸化イットリウムの割合と300サイクル後の電池の内部抵抗との関係を示す。ここで、希土類元素化合物の混合物中のLa2O3、CeO2、Pr5O11、およびNd2O3の総量は4重量%と一定にし、Er2O3、Yb2O3、Dy2O3などの他の希土類元素酸化物の割合を変えることにより酸化イットリウムの割合を変えた。
図2から明らかなように、負極に添加する希土類元素化合物の混合物中の酸化イットリウムの割合は、60wt%以上のとき内部抵抗の増加がないことがわかる。
比較例として、希土類元素化合物の混合物中の酸化イットリウムを80重量%、残部をEr2O3、Yb2O3、Dy2O3などの他の希土類元素酸化物とし、La2O3、CeO2、Pr5O11、およびNd2O3を添加しない他は実施例1と同様の電池Bを作製した。また、前記の希土類元素化合物を添加しない電池Cを作製した。
これらの電池A、BおよびCについて実施例1と同様の条件で充放電を300サイクル繰り返した後の出力特性を調べた。その結果を図4に示す。図4から明らかなように、酸化イットリウムを添加した電池Bは、希土類元素酸化物を添加しない電池Cに比べると合金自体の劣化が少なく、出力は向上しているが、軽希土類元素酸化物を添加した実施例2の電池Aには及ばない。
以上の実施例では、希土類元素化合物として酸化物を用い、希土類元素化合物の混合物の添加割合を水素吸蔵合金100重量部に対して1重量部としたが、希土類元素化合物として水酸化物を用い、希土類元素化合物の混合物の添加割合を水素吸蔵合金100重量部に対して0.5〜2.0重量部の範囲において前記とほぼ同様の効果が得られる。
2 イットリウム化合物
3 軽希土類元素化合物
Claims (1)
- 負極表面にイットリウム化合物からなる被覆膜および軽希土類元素化合物からなる保護膜を備えるアルカリ蓄電池の製造方法であって、
(a)AB5型水素吸蔵合金粉末および希土類元素化合物の混合物を含む負極板を作製する工程であって、前記希土類元素化合物の混合物はイットリウム化合物および軽希土類元素化合物を含み、前記希土類元素化合物の混合物の量が前記水素吸蔵合金粉末100重量部に対し0.5〜2.0重量部であり、前記希土類元素化合物の混合物中前記イットリウム化合物の割合が60wt%以上であり、前記軽希土類元素化合物の割合が7wt%以下である工程、
(b)前記負極板、正極板およびこれらの間に介在するセパレータからなる電極体を作製する工程、
(c)前記電極体とアルカリ電解液とを電池ケースに収容する工程、
(d)前記電極体および前記アルカリ電解液を含む前記電池ケースを密閉する工程、ならびに
(e)前記電池内で、前記被覆膜および前記保護膜を生成させる工程、
を包含する、方法。
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