CN1314721A - 碱性蓄电池以及用于碱性蓄电池的正极 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种使用包含活性材料的正极的碱性蓄电池,该活性材料包含氢氧化镍颗粒和稀土元素或者含有或混合有Fe或Fe化合物的稀土元素化合物,所述Fe或Fe化合物的含量是稀土元素或其化合物的0.1－100ppm。

Description

碱性蓄电池以及用于碱性蓄电池的正极
本发明涉及一种碱性蓄电池，尤其涉及对用于该电池的正极的改进。
随着近来便携式器件的广泛应用，要求碱性蓄电池具有更高的容量。具体地，镍金属氢化物蓄电池是包括主要由氢氧化镍构成的正极和主要由吸氢合金构成的负极的二次电池，镍金属氢化物蓄电池作为高容量和高可靠性的二次电池已得到广泛应用。
以下解释用于碱性蓄电池的正极。
用于碱性蓄电池的正极大致分为两种类型：烧结型和非烧结型。前者通过以下方法制备：烧结诸如穿孔金属的核芯材料以及镍粉得到孔隙率约为80％的镍烧结基片；把诸如硝酸镍水溶液的镍盐水溶液注入所得到的基片中；然后把基片浸入到碱性水溶液中；由此在多孔镍烧结基片中产生氢氧化镍。由于正极内基片的孔隙率不能超过上述孔隙率，因此不能再增加氢氧化镍的量，从而限制电池容量的增加。
后者，即非烧结型正极，通过在三维持续发泡的多孔基片内包含作为活性材料的氢氧化镍颗粒而制备，该多孔基片的孔隙率不小于95％，这在JP-A-50-36935中已公开，目前这种正极广泛用作高容量二次电池的正极。在这些非烧结型正极中，为获得高容量而用球形氢氧化镍填充多孔基片。
而且，一般提倡使用诸如钴、镉、或锌等的金属离子，它们溶解在氢氧化镍颗粒中，局部形成固溶体，以便改进放电特性、充电接受性和寿命特性。
发泡多孔基片的孔径约为200-500μm，这些孔用粒径为几微米到几十微米的球形氢氧化镍填充。在镍金属构架附近的氢氧化镍中，电聚集得以保持并且充放电反应可顺利进行。但是，远离构架的氢氧化镍的反应不能充分进行。因此，为提高氢氧化镍的利用率，对远离构架的氢氧化镍颗粒使用导电剂进行满意的电连接。
诸如氢氧化钴和一氧化钴的钴化合物、金属钴以及金属镍等用作导电剂。因而，与烧结型正极相比，有可能在非烧结型正极中高密度地填充活性材料并且提高利用率和增加容量。
进而，JP-A-8-148145公开一种生产用于高容量镍氢蓄电池的正极的活性材料的方法，该蓄电池有优秀的过放电特性且满足市场上对提高循环特性的要求，此方法包括：在氢氧化镍活性材料上涂敷钴化合物，并使钴化合物经受碱性氧化处理而把该化合物转变成更高阶的钴化合物，另外，JP-A-9-73900公开对上述方法的改进。
根据这些方法，涂敷有钴化合物的氢氧化镍粉末在加热空气中用碱性水溶液在流态化或弥散作用下进行溅射。从而，有可能制作高能量密度的碱性蓄电池，与其中添加钴化合物作为外部添加剂的常规方法相比，该蓄电池在活性材料的利用率和诸如高速放电特性的电池特性方面均得到改进。
而且，在碱性蓄电池中，当电池温度较高时发生充电效率下降的现象。为解决此问题，对在镍氢蓄电池中使用的电解质进行优化，或者，把能提高高温充电效率的钙化合物或诸如氧化钇和氧化镱的稀土氧化物添加到正极活性材料中。这在例如JP-A-9-92279中公开。
上述结构可提供高容量并且在高温下能提高充电效率，但仍然存在使放电特性下降的问题。
本发明的主要目的在于提供一种其放电特性得到提高且在高温下维持其放电效率的碱性蓄电池。从本发明的描述中容易明白本发明的这些和其它的目的。
为达到上述目的，本发明提供一种使用包含活性材料的正极的碱性蓄电池，该活性材料包含氢氧化镍颗粒和稀土元素或者含微量Fe或Fe化合物的稀土元素化合物，
根据上述结构，有可能提供一种其放电特性得到提高且在高温下维持其充电效率的碱性蓄电池。
图1示出在实例1中充电温度和利用率之间的关系曲线图。
图2示出在实例1中每种放电条件和利用率之间的关系曲线图。
图3示出实例2中在55℃的气氛下充电时氢氧化铁(Ⅲ)的含量和利用率之间的关系曲线图。
图4示出实例2中在1C和0℃下充电时氢氧化铁(Ⅲ)的含量和利用率之间的关系曲线图。
在本发明第一实施例中，用于碱性蓄电池的正极的活性材料包含氢氧化镍颗粒和稀土元素或含有Fe或Fe化合物的稀土元素化合物，Fe或Fe化合物的含量是稀土元素或其化合物的0.1-100ppm。
在本发明第二实施例中，用于碱性蓄电池的正极的活性材料包含氢氧化镍颗粒、稀土元素或其化合物以及Fe或Fe化合物的混合物。Fe或Fe化合物的含量是稀土元素或其化合物的0.1-100ppm。
本发明第三实施例为包含上述第一实施例中的正极的碱性蓄电池。具体地，该碱性蓄电池包括含有正极活性材料的正极、负极、隔板和碱性电解质，该正极活性材料包含氢氧化镍颗粒和稀土元素或含有Fe或Fe化合物的稀土元素化合物，所述Fe或Fe化合物的含量是稀土元素或其化合物的0.1-100ppm。
本发明第四实施例为包含上述第二实施例中的正极的碱性蓄电池。具体地，该碱性蓄电池包括含有正极活性材料的正极、负极、隔板和碱性电解质，该正极活性材料包含氢氧化镍颗粒、稀土元素或其化合物以及Fe或Fe化合物，所述Fe或Fe化合物的含量是稀土元素或其化合物的0.1-100ppm。
在上述实施例中，氢氧化镍颗粒可包含诸如钴、镉、锌、锰、铝、铬、或钙等的金属元素作为固溶体。所溶解元素的量是不受限制的，但优选为3-15mol％。
而且，氢氧化镍颗粒的表面可用钴化合物等涂敷。
稀土元素或其化合物的含量优选是氢氧化镍颗粒的0.1-10wt％。
稀土元素优选包括Ho、Er、Tm、Yb、Lu和Y中的至少一种元素。
稀土元素化合物优选为氧化物、氢氧化物或氟化物。
进一步地，本发明的正极可包含已知的用于正极的添加剂，例如氢氧化钴、氧化锌等。
本发明可为这些所述特征的再组合。实例
本发明将通过以下实例详细进行解释，这些实例并不意味着是对本发明范围的限制，只要不脱离本发明的精神和范围，可在细节上对其进行各种变化。实例1
一边搅拌一边把氢氧化钠水溶液成滴状地添加到包含硫酸铁(Ⅱ)的硝酸镱水溶液里，并保持pH值在11-14之间，从而获得包含氢氧化铁(Ⅲ)的氢氧化镱粉末A。检测粉末A的组成，发现粉末A所包含的氢氧化铁(Ⅲ)的量在重量比例上是氢氧化镱的10ppm。
接着，混合300g球形氢氧化镍粉末、30g氢氧化钴、6g氧化锌、6g上述粉末A以及水，制备成浆料。发泡金属用此浆料填充，随后通过烘干、卷绕并切割成适合F-AA型电池的大小以制作正极板。
然后，通过把AB5型吸氢合金与1wt％的碳材料、1wt％的PTFE和水进行混合而制备成的浆料涂敷在基片上并且烘干，随后通过卷绕并切割成适合F-AA型电池的大小以制作负极板。
把这些正负极板和置于极板之间作为隔板的无纺布一起卷绕成螺旋状，由此形成极板组合，该无纺布由经过吸水处理的聚丙烯制成。把极板组合置于电池壳体内，并往壳体内注入8mol/l的氢氧化钠水溶液。然后，在壳体上部用密封板进行密封，从而制作额定容量为1300mAh的F-AA型镍氢蓄电池。此电池称作电池A。
接着，作为比较实例的电池X以与上述相同的方式进行制作，不同地是在制备粉末A时没有添加硫酸铁(Ⅱ)。
这些电池分别在25℃、45℃、50℃、55℃和60℃的气氛中在130mA电流下进行充电，然后把温度降低到25℃，电池在260mA电流下放电。图1示出在每个温度下的利用率(以百分比示出的正极的实际放电容量/理论容量之比)。
随后，这些电池在25℃的气氛中在130mA电流下进行充电，在25℃和0℃温度下并在1300mA电流下放电，此外，在0℃温度下并在2600mA电流下放电。图2示出在每个温度下的利用率。
从图1和图2明显看出：在本发明的电池的情况下，当温度升高到25-60℃时，得到与比较电池相似的充电效率，但进一步地，在0℃下的低温放电特性和在2C的高速放电特性优于比较电池的这些特性。可确认，包含氢氧化铁(Ⅲ)的电池A的放电电压高于不含氢氧化铁(Ⅲ)的电池X的放电电压。实例2
以与实例1相同的方式制作包含氢氧化铁(Ⅲ)的正极和F-AA型镍氢蓄电池，氢氧化铁(Ⅲ)的量在重量比例上分别为氢氧化镱的0.1、0.5、1.0、5.0、10、50、100、150和200ppm。
这些电池在55℃的气氛中在130mA电流下进行充电，然后把温度降低到25℃，电池在260mA电流下放电。图3示出在此情况下的利用率。然后，这些电池在25℃的气氛中在130mA电流下进行充电，然后把温度降低到0℃，这些电池在1300mA电流下放电。图4示出电池在1C和0℃下放电时在氢氧化铁(Ⅲ)不同含量下的利用率。从图3和图4明显看出，当氢氧化铁(Ⅲ)的含量在0.1-200ppm范围之内时，放电特性得到提高。然而，当所添加的氢氧化铁(Ⅲ)的量超过100ppm时，充电效率降低，因此可看出0.1-100ppm是优选的范围。
应考虑到，在此实例中，因为氢氧化铁(Ⅲ)包含在氢氧化镱中，所以放电特性得到提高。足以推定，此效果是因放电电压增加而得到的，而放电电压的增加是因氢氧化铁(Ⅲ)和氢氧化镱在电解质中进行溶解和沉淀反应的协同作用而引起的。当氢氧化铁(Ⅲ)包含在例如氢氧化镍中时就得不到上述效果。
在以上实例中使用氢氧化镱，但是当使用纯镱或镱的氧化物、氟化物等时也可得到相似的效果，并且当使用其它稀土元素的纯物质或氧化物、氢氧化物或氟化物等同样也可得到相似的效果。其它稀土元素优选为Ho、Er、Tm、Lu和Y，其含量优选为氢氧化镍颗粒的0.1-10wt％。
而且，在实例中使用氢氧化铁(Ⅲ)，但是当使用纯铁或铁的氧化物、氟化物等也可得到相似的效果。
对于碱性电解质，使用氢氧化钠水溶液，但是当使用氢氧化钾或氢氧化锂的水溶液或其混合水溶液时也可得到相似的效果。
而且，氢氧化钴或氧化锌仅用作一个实例，这并不是对本发明的限制。进而，使用镍-镉蓄电池而不是镍金属氢化物蓄电池也可得到相似的效果。
根据以上解释，在放电特性和高温区域方面得到改进的碱性蓄电池可通过使用包含本发明正极活性材料的正极而形成，在该活性材料中添加稀土元素或者含有Fe或Fe化合物的稀土元素化合物。

Claims (10)

1．一种用于碱性蓄电池的正极，其中，该正极包含氢氧化镍颗粒和稀土元素或者含有Fe或Fe化合物的稀土元素化合物，所述Fe或Fe化合物的含量是稀土元素或其化合物的0.1-100ppm。
2．一种用于碱性蓄电池的正极，其中，该正极包含氢氧化镍颗粒、稀土元素或其化合物、以及Fe或Fe化合物的混合物，所述Fe或Fe化合物的含量是稀土元素或其化合物的0.1-100ppm。
3．一种如权利要求1或2所述的用于碱性蓄电池的正极，其中，稀土元素或其化合物的含量是氢氧化镍颗粒的0.1-10wt％。
4．一种如权利要求1-3中任一项所述的用于碱性蓄电池的正极，其中，稀土元素包含从包括Ho、Er、Tm、Yb、Lu和Y的组中选择的至少一种元素。
5．一种如权利要求1-3中任一项所述的用于碱性蓄电池的正极，其中，稀土元素化合物为氧化物、氢氧化物或氟化物。
6．一种碱性蓄电池，其中，该蓄电池包括正极、负极、隔板和碱性电解质，该正极包含氢氧化镍颗粒和稀土元素或含有Fe或Fe化合物的稀土元素化合物，所述Fe或Fe化合物的含量是稀土元素或其化合物的0.1-100ppm。
7．一种碱性蓄电池，其中，该蓄电池包括正极、负极、隔板和碱性电解质，该正极包含氢氧化镍颗粒、稀土元素或其化合物、以及Fe或Fe化合物的混合物，所述Fe或Fe化合物的含量是稀土元素或其化合物的0.1-100ppm。
8．一种如权利要求6或7所述的碱性蓄电池，其中，所述稀土元素或其化合物的含量是氢氧化镍颗粒的0.1-10wt％。
9．一种如权利要求6或7所述的碱性蓄电池，其中，稀土元素包含从包括Ho、Er、Tm、Yb、Lu和Y的组中选择的至少一种元素。
10．一种如权利要求6或7所述的碱性蓄电池，其中，稀土元素化合物为氧化物、氢氧化物或氟化物。
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