JP3980229B2 - 固体高分子型燃料電池用セパレータ部材 - Google Patents
固体高分子型燃料電池用セパレータ部材 Download PDFInfo
- Publication number
- JP3980229B2 JP3980229B2 JP32783999A JP32783999A JP3980229B2 JP 3980229 B2 JP3980229 B2 JP 3980229B2 JP 32783999 A JP32783999 A JP 32783999A JP 32783999 A JP32783999 A JP 32783999A JP 3980229 B2 JP3980229 B2 JP 3980229B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- less
- particle size
- fuel cell
- plate
- thickness
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Fuel Cell (AREA)
Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池用、例えば自動車をはじめ小型分散型電源などに用いられる固体高分子型燃料電池用のセパレータ部材に関する。
【0002】
【従来の技術】
固体高分子型燃料電池は、リン酸型燃料電池などの燃料電池に比較して低温でかつ高出力の発電が可能であるので、自動車の電源をはじめ小型の移動型電源として期待されている。固体高分子型燃料電池は、通常、スルホン酸基を有するフッ素樹脂系イオン交換膜のような高分子イオン交換膜からなる電解質膜と、その両面に白金触媒を担持させた触媒電極と、それぞれの電極に水素などの燃料ガスあるいは酸素や空気などの酸化剤ガスを供給するガス供給用の凹凸を設けたセパレータなどからなる単セルを積層したスタック、及びその外側に設けた2つの集電体から構成されている。
【0003】
リン酸型燃料電池と類似した構造であるが、電解質部分に高性能の高分子電解質膜を使用している関係で、作動温度が80〜100℃とリン酸型燃料電池の作動温度180〜220℃に比較して著しく低いにもかかわらず高出力の発電が可能である。
【0004】
このセパレータには、燃料ガスと酸化剤ガスとを完全に分離した状態で電極に供給するために高度のガス不透過性が要求され、また、発電効率を高くするために電池の内部抵抗を小さくすることが必要である。更に、材質強度が充分でないとセパレータの破損や欠損が生じ、電池性能が低下するばかりではなく、ガスリークによる爆発の危険性もある。特に、電池の作動温度である100℃程度の高温においても充分な材質強度を備えていることが重要である。
【0005】
このような材質性状が要求されるセパレータ部材には、従来から炭素質系の材料が用いられており、例えば、黒鉛などの炭素粉末と熱硬化性樹脂を結合材として成形した炭素/樹脂硬化成形体が好適に使用されている。
【0006】
また、固体高分子型燃料電池は、上記した単セルを数十層に積層して電池スタックが組み立てられるが、電池性能の高出力化と小型化を図るためには単セルの厚さを薄くすることが重要であり、単セルの厚さを薄くするためにはセパレータを薄肉化することが効果的である。
【0007】
しかしながら、単純にセパレータの厚さを薄くすることはできない。すなわち電池スタックを組み立てる際には、各セル間が充分に密着するように組み立てることが必要である。密着性が不充分であると接触電気抵抗が大きくなり、電池の内部抵抗が増大して、温度分布が不均一化し、電池性能の低下を招くこととなるからである。通常、0.05〜1MPa程度の締め付け力で周囲をボルト締めすることにより組み立てているが、この際に偏加重が生じてセパレータ部材、特に凹凸部に亀裂を生じて、破損や欠損し易い問題点がある。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明者は、上記の問題点を解消するために、熱圧成形法により一体的に作製された板状成形体について、原料となる炭素粉末の粒子性状、熱硬化性樹脂との混合比などを調整し、凹凸が付設された板状成形体の形状寸法、電気抵抗、緻密性、材質強度などを特定することによりセパレータを薄肉化できることを見出した。
【0009】
本発明は上記の知見に基づいて開発されたものであって、その目的は高出力化及び小型化を可能とする固体高分子型燃料電池用セパレータ部材を提供することにある。
【0010】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するための本発明による固体高分子型燃料電池用セパレータ部材は、平均粒子径が50μm 以下、最大粒子径が300μm 以下、粒子径10μm 以下の粒子の割合が20重量%以下の粒度特性を有する炭素粉末60〜85重量%と熱硬化性樹脂40〜15重量%とからなる板状成形体であって、板状成形体の少なくとも片面に凹凸が付設され、板厚Dが1〜5mm、凹部の厚さdが板厚Dの10〜50%で、厚さ方向の固有抵抗が2×10-2Ωcm以下、気体透過量が10-5cm3/cm2 min 以下、室温における曲げ強度が300kgf/cm2 以上でかつ室温に対する100℃における曲げ強度保持率が90%以上、の材質特性を備える炭素/樹脂硬化成形体から形成されたことを構成上の特徴とする。
【0011】
【発明の実施の形態】
本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータ部材は、炭素粉末が熱硬化性樹脂を結合材として一体化した炭素/樹脂硬化成形体からなる板状成形体で形成されており、炭素粉末には人造黒鉛、天然黒鉛、膨張黒鉛、コークス粉、カーボンブラック、有機物の炭化品及びこれらの混合物などが用いられる。炭素粉末の結合材として機能する熱硬化性樹脂は、固体高分子型燃料電池の作動時の温度である80〜120℃の温度に耐える耐熱性、及びpH2〜3程度のスルフォン酸や硫酸酸性に耐え得る耐酸性があれば特に制限はなく、例えばフェノール系樹脂、フラン系樹脂、エポキシ系樹脂などの樹脂を単独または混合して用いられる。
【0012】
板状成形体は、炭素粉末と熱硬化性樹脂とを混練し、混練物を金型に充填し、モールド成形や射出成形などにより熱圧成形して所望形状に成形されるが、セパレータ部材のような薄型複雑形状の成形体を得るには混練物の流動性の良いことが必要であり、また、成形体の材質強度や緻密性、電導性などを所定のレベルに維持することも必要となる。そのため、原料となる炭素粉末には平均粒子径が50μm 以下、最大粒子径が300μm 以下、粒子径10μm 以下の粒子の割合が20重量%以下、に調整された粒度特性のものが用いられる。
【0013】
平均粒子径が50μm を越え、最大粒子径が300μm を上回ると、薄型で凹凸が付設された複雑形状の成形体を得ることが困難であり、特に板状成形体の周縁部や凹凸部の角などの強度が不充分となり、欠落し易くなる。また、粒子径が小さい微細粉は表面積が大きいので、表面に吸着、補足される樹脂量が増大し、樹脂との混練物の流動性が著しく低下する。そのため、粒子径10μm 以下の粒子の割合を20重量%以下に設定する。
【0014】
これらの粒度特性を有する炭素粉末と熱硬化性樹脂は、炭素粉末を60〜85重量%、熱硬化性樹脂を40〜15重量%の量比で混合して混練する。炭素粉末の量比が60重量%を下回り、熱硬化性樹脂の量比が40重量%を上回ると導電性が著しく低下する。一方、炭素粉末の量比が85重量%を越え、熱硬化性樹脂の量比が15重量%を下回ると混練物の流動性が低下するので、熱圧成形により形状精度の高い板状成形体を作製することが困難となり、成形性の悪化によりガス不透過性や強度が低下する。
【0015】
炭素粉末と熱硬化性樹脂との混合は、ニーダー、加圧型ニーダー、二軸スクリュー式混練機など常用の混練機により行われれるが、均一に混合するためには熱硬化性樹脂をアルコールやエーテルなどの適宜な有機溶媒に溶解して粘度を下げて混練したのち、必要に応じて有機溶媒を除去する方法を用いることもできる。
【0016】
炭素粉末と熱硬化性樹脂との混練物は、熱圧成形により、片面もしくは両面に多数の凹凸部が形成されたセパレータ部材が作製される。この場合、特定された粒度特性の炭素粉末を用い、熱硬化性樹脂との混合比を調整することにより、混練物は適度の流動性を有し、熱圧成形により板厚Dが1〜5mmで、凹部の厚さdが板厚Dの10〜50%の形状寸法を備えた板状成形体とすることが可能となる。このような形状寸法とすることにより、単セルを積層して電池スタックを組み立てる際の締め付け力に抗して、セパレータ部材、特に凹部に生じる亀裂や破損を抑止することが可能となる。
【0017】
本発明のセパレータ部材は、上記の形状寸法を有する板状成形体であって、かつ、電気抵抗、緻密性、強度などを特定した材質特性を備えたことを特徴とするものである。すなわち、板状成形体の厚さ方向の固有抵抗は2×10-2Ωcm以下に設定される。セパレータ部材の電気抵抗、特に厚さ方向の電気抵抗が高いと電池の内部抵抗の増大を招き、電池性能が低下することとなるため、厚さ方向の固有抵抗を2×10-2Ωcm以下に設定する。
【0018】
セパレータ部材には高度のガス不透過性が必要であり、本発明のセパレータ部材は、炭素質粉末と熱硬化性樹脂との混練物の流動性が良好であるので熱圧成形時の成形性が改善されて緻密化し、不通気性の組織構造が形成されて、気体透過量が10-5cm3/cm2 min 以下の材質性状を備えることができる。
【0019】
更に、本発明のセパレータ部材には、室温における曲げ強度が300kgf/cm2 以上で、かつ室温に対する100℃における曲げ強度保持率が90%以上の強度特性を備えたものであることが必要である。電池起動時の昇温過程や電池停止時の降温過程、また発電中の電池反応による発熱により電池内部には温度分布が生じて熱応力が発生し、機械的な歪みが発生する。特に、セパレータ部材の凹部は厚さが薄く、この機械的歪みにより破損や欠損し易いので、本発明においては材質強度として室温における曲げ強度を300kgf/cm2 以上に設定される。また、固体高分子型燃料電池の発電作動時の温度である80〜120℃の温度に耐える強度特性として、100℃における曲げ強度保持率を90%以上に設定する。なお、曲げ強度はJIS K6911により測定した値である。
【0020】
【実施例】
以下、本発明の実施例を比較例と対比して説明する。
【0021】
実施例1〜4、比較例1〜5
平均粒子径、最大粒子径、及び粒度分布の異なる黒鉛粉末とフェノール樹脂とを混合比を変えて混合し、加圧ニーダーにより充分に混練した。混練物を凹凸部を形成するための凸凹部を設けた金型に装填し、異なる成形圧、成形温度により熱圧成形して、幅1mmで凹部の厚さdが異なる凹凸部を備え、板厚Dが1.5〜3.0mmの板状成形体を作製した。この作製条件と凹部の厚さを対比して表1に示した。
【0022】
【表1】
【0023】
このようにして作製した黒鉛/フェノール樹脂硬化成形体からなる板状成形体について、下記の材質特性を測定し、測定した結果を表2に示した。
▲1▼固有抵抗(Ωcm);JIS R7222により測定。
▲2▼気体透過量(cm3/cm2 min );窒素ガスにより1kg/cm2の圧力をかけた際の窒素ガス透過量を測定。
▲3▼曲げ強度(kgf/cm2 );JIS K6911により測定。
【0024】
次に、これらのセパレータ部材を12枚積層して1MPaの締付け力で電池スタックを組み立て、電池スタックの高さ及びセル電圧0.7Vにおける出力密度を測定した。その結果を表2に併載した。
【0025】
【表2】
【0026】
表1、2の結果から本発明で特定した凹凸部の形状寸法を備えた実施例のセパレータ部材は、比較例に比べてセパレータを薄肉化したにもかかわらずセル組み立て時における破損もなく、電池スタックの高さを小さくすることができ、更に出力密度も高いことが判る。
【0027】
【発明の効果】
以上のとおり、本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータ部材によれば、特定の粒度特性を有する炭素粉末と熱硬化性樹脂とを所定の混合比で混練、熱圧成形した炭素/樹脂硬化成形体からなる板状成形体であり、板面に付設した凹凸部の凹部の厚さdを、板厚Dとの関係において特定範囲に設定し、かつ、固有抵抗、気体透過量、曲げ強度などの材質特性を特定したもので、セパレータ部材の薄肉化を可能としたものである。したがって、電池性能を維持した上で、積層した電池スタックの高さを小さくすることができ、固体高分子型燃料電池の小型化及び高出力化を図ることが可能となる。
Claims (1)
- 平均粒子径が50μm 以下、最大粒子径が300μm 以下、粒子径10μm 以下の粒子の割合が20重量%以下の粒度特性を有する炭素粉末60〜85重量%と熱硬化性樹脂40〜15重量%とからなる板状成形体であって、板状成形体の少なくとも片面に凹凸が付設され、板厚Dが1〜5mm、凹部の厚さdが板厚Dの10〜50%で、厚さ方向の固有抵抗が2×10-2Ωcm以下、気体透過量が10-5cm3/cm2 min 以下、室温における曲げ強度が300kgf/cm2 以上でかつ室温に対する100℃における曲げ強度保持率が90%以上、の材質特性を備える炭素/樹脂硬化成形体から形成されたことを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ部材。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP32783999A JP3980229B2 (ja) | 1999-11-18 | 1999-11-18 | 固体高分子型燃料電池用セパレータ部材 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP32783999A JP3980229B2 (ja) | 1999-11-18 | 1999-11-18 | 固体高分子型燃料電池用セパレータ部材 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2001143721A JP2001143721A (ja) | 2001-05-25 |
JP3980229B2 true JP3980229B2 (ja) | 2007-09-26 |
Family
ID=18203571
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP32783999A Expired - Fee Related JP3980229B2 (ja) | 1999-11-18 | 1999-11-18 | 固体高分子型燃料電池用セパレータ部材 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP3980229B2 (ja) |
-
1999
- 1999-11-18 JP JP32783999A patent/JP3980229B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP2001143721A (ja) | 2001-05-25 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP5057263B2 (ja) | 固体高分子形燃料電池用セパレータ材及びその製造方法 | |
TWI382579B (zh) | Isolation material for fuel cell and manufacturing method thereof | |
JP2000182630A (ja) | 燃料電池セパレータ、その製造方法及び当該燃料電池セパレータを使用した固体高分子型燃料電池 | |
JP2001325967A (ja) | 燃料電池セパレータの製造方法、燃料電池セパレータ及び固体高分子型燃料電池 | |
CN1206761C (zh) | 燃料电池分离器及其制造方法 | |
WO2019095497A1 (zh) | 一种用于制备导电材料的组合物及其制备方法、质子交换膜燃料电池的双极板及其制备方法、质子交换膜燃料电池 | |
CN114976086B (zh) | 一种燃料电池用复合石墨双极板及制备方法 | |
JP3573444B2 (ja) | 固体高分子型燃料電池用炭素質セパレータ部材及びその製造方法 | |
JP3824795B2 (ja) | 固体高分子型燃料電池用セパレータ部材の製造方法 | |
US6815112B2 (en) | Fuel cell separator and polymer electrolyte fuel cell | |
KR20080074455A (ko) | 연료전지용 바이폴라 플레이트 | |
JP3980229B2 (ja) | 固体高分子型燃料電池用セパレータ部材 | |
JP3807708B2 (ja) | 固体高分子型燃料電池用セパレータ部材の製造方法 | |
JP3715642B2 (ja) | 燃料電池用セパレータの製造方法 | |
JP4339582B2 (ja) | 燃料電池用セパレータおよびその製造方法 | |
KR100808332B1 (ko) | 연료전지용 분리판의 제조방법 및 이를 이용하여 제조되는연료 전지용 분리판 | |
JP2001216977A (ja) | 燃料電池用セパレータ材 | |
JP2003059501A (ja) | 燃料電池セパレータの製造方法、中間成型物の製造方法、および中間成型物 | |
JP4455810B2 (ja) | 固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法 | |
JP4725872B2 (ja) | 固体高分子型燃料電池用セパレータ | |
JP4236248B2 (ja) | 固体高分子形燃料電池用セパレータ材の製造方法 | |
JP2001250566A (ja) | 燃料電池用セパレータおよびその製造方法 | |
JP2002208411A (ja) | 固体高分子型燃料電池用セパレータ材およびその製造方法 | |
JP2004192878A (ja) | 固体高分子型燃料電池用セパレータ材の製造方法 | |
JP2005122974A (ja) | 燃料電池用セパレータ及び燃料電池 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20040906 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20070126 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20070131 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20070626 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20070627 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100706 Year of fee payment: 3 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110706 Year of fee payment: 4 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120706 Year of fee payment: 5 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130706 Year of fee payment: 6 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |