JP3966303B2 - 回折光学素子及びそれを用いた光ピックアップ装置 - Google Patents

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Description

本発明は、例えば光情報記録装置や光磁気記録装置等の光ディスク装置に搭載される光ピックアップ装置に関するものである。
従来より、異なる記録媒体を共用してそれぞれ記録或いは再生することが可能な光ピックアップ装置が知られている。例えば、ＤＶＤとＣＤを１つの光ピックアップ装置を用いて記録或いは再生するものがある。異なる記録媒体を共用するためには、光ピックアップ装置において異なる波長の光を用い、それぞれの波長に対応した異なる記録媒体に対して記録，再生を行う方法がある。
また近年、異なる記録媒体として、青色半導体レーザを用いた次世代ＤＶＤと従来のＤＶＤ、更にはＣＤとも互換性のある光ピックアップ装置が要求されてきている。このように、３つの異なる記録媒体を共用してそれぞれ１つの光ピックアップ装置を用いて記録或いは再生するものとしては、例えば１つの回折面を用いて、波長λ１の光による次世代ＤＶＤ、波長λ２の光による従来のＤＶＤ、及び波長λ３の光によるＣＤについて、互換性のあるようにしたものが提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
具体的には、前記回折面で波長λ１の光は回折せず、波長λ２の光及び波長λ３の光は回折するようにしている。そして、断面が階段形状に設けられた回折格子の１段の高さに対する位相差が、次世代ＤＶＤで１λ、従来のＤＶＤで０．６２５λ、ＣＤで０．５２λとなっている。但し、それぞれの記録媒体に用いられる光の波長をλで総称している。また、回折効率はそれぞれ１００％，６１％，及び４４％となっている。
特開２００３−６７９７２号公報
しかしながら、上記特許文献１に記載されているような構成では、従来のＤＶＤでの回折効率が６１％と低くなっているので問題である。特に次世代ＤＶＤと従来のＤＶＤにおいては、記録再生速度の高速化が求められており、このように回折効率が低いと、その高速化に支障をきたすので問題となる。
また、１つの回折面で波長λ２の光と波長λ３の光が共に回折作用を受けるため、これらの光はそれぞれ独立に収差補正をすることができない。このため、波面収差の設計値は波長λ２の光が０．０４７λｒｍｓ、波長λ３の光が０．０２１λｒｍｓと、値が大きくなっており問題となる。一般に、光ピックアップ装置の光学的な結像特性には、マレシャルの限界値０．０７λｒｍｓ以下の波面精度が要求されるが、これは、画角誤差や製造誤差を含めた上で達成されなければならないため、設計値としては０．０２λ以下にする必要がある。
本発明は、以上のような問題点に鑑み、簡単な構成で、次世代をも含んだ３つの異なる記録媒体を共用可能ならしめ、しかも回折効率が高くて製造も容易な回折光学素子、及びそれを用いた光ピックアップ装置を提供することを目的とする。
上記目的を達成するために、本発明では、以下に示す特徴を有する回折光学素子、及びそれを用いた光ピックアップ装置の構成としている。具体的には、回折光学素子と、それぞれ異なる第１の波長λ１、第２の波長λ２、及び第３の波長λ３、の光ビームを、それぞれ第１の記録媒体、第２の記録媒体、及び第３の記録媒体、に結像させる対物レンズと、を備えた光ピックアップ装置であって、前記回折光学素子は、前記第１の波長λ１の光ビームと前記第３の波長λ３の光ビームを回折せず、前記第２の波長λ２の光ビームを回折する第１の回折面と、前記第１の波長λ１の光ビームと前記第２の波長λ２の光ビームを回折せず、前記第３の波長λ３の光ビームを回折する第２の回折面と、を有し、第１の回折面と第２の回折面とはそれぞれ空気層に接し、前記第１及び第２の回折面それぞれにおいて、以下の条件式を満足することを特徴とする。
Λ／λ≧８
但し、
Λ：回折面の隣り合う段で最も近接する波面をつないだときに、１波長の位相差を生じる幅を１ピッチとしたときの最小ピッチ
λ：回折される光の波長
である。
或いは、回折光学素子と、それぞれ異なる第１の波長λ１、第２の波長λ２、及び第３の波長λ３、の光ビームを、それぞれ第１の記録媒体、第２の記録媒体、及び第３の記録媒体、に結像させる対物レンズと、を備えた光ピックアップ装置であって、前記回折光学素子は、前記第１の波長λ１の光ビームと前記第３の波長λ３の光ビームを回折せず、前記第２の波長λ２の光ビームを回折する第１の回折面と、前記第１の波長λ１の光ビームと前記第２の波長λ２の光ビームを回折せず、前記第３の波長λ３の光ビームを回折する第２の回折面と、を有し、第１の回折面と第２の回折面とはそれぞれ空気層に接し、前記回折光学素子は単一の素子であり、光ビームの入射側及び射出側の一方に前記第１の回折面が形成され、他方に前記第２の回折面が形成されていることを特徴とする。
或いは、回折光学素子と、それぞれ異なる第１の波長λ１、第２の波長λ２、及び第３の波長λ３、の光ビームを、それぞれ第１の記録媒体、第２の記録媒体、及び第３の記録媒体、に結像させる対物レンズと、を備えた光ピックアップ装置であって、前記回折光学素子は、前記第１の波長λ１の光ビームと前記第３の波長λ３の光ビームを回折せず、前記第２の波長λ２の光ビームを回折する第１の回折面と、前記第１の波長λ１の光ビームと前記第２の波長λ２の光ビームを回折せず、前記第３の波長λ３の光ビームを回折する第２の回折面と、を有し、第１の回折面と第２の回折面とはそれぞれ空気層に接し、前記回折光学素子は、以下の条件式を満足することを特徴とする。
２０≦νｄ≦２８
但し、
νｄ：回折光学素子のアッベ数
である。
また、前記波長は短い順にλ１，λ２，λ３であり、前記第１の回折面及び前記第２の回折面にそれぞれ配設された、断面が階段形状の格子部の、１段の高さにより生じる光路差は、いずれもλ１の整数倍であることを特徴とする。また、前記第１の波長λ１の光ビームと、前記第２の波長λ２の光ビームと、前記第３の波長λ３の光ビームは、いずれも前記回折光学素子に平行光で入射することを特徴とする。また、前記第１の回折面で前記第２の波長λ２の光ビームを回折して平行光から発散光に変換し、前記第２の回折面で前記第３の波長λ３の光ビームを回折して平行光から発散光に変換することを特徴とする。また、前記回折光学素子と前記対物レンズとの相対的な位置関係が変化しないよう保持されることを特徴とする。
また、前記回折光学素子の材料は光学樹脂であることを特徴とする。さらに、前記光学樹脂は紫外線硬化樹脂であることを特徴とする。
本発明によれば、簡単な構成で、次世代をも含んだ３つの異なる記録媒体を共用可能ならしめ、しかも回折効率が高くて製造も容易な回折光学素子、及びそれを用いた光ピックアップ装置を提供することができる。
具体的には、第１の回折面でλ２の光だけが回折を受け、また、第２の回折面でλ３の光だけが回折を受ける構成とすることにより、波長λ２及び波長λ３の光の収差をそれぞれ独立して補正することが可能となる。これにより、上記３つの記録媒体のいずれにおいても、結像特性が極めて良好となる。
また、回折光学素子の１段の高さＨを、波長λ１の整数倍の光路差を生じるように設定することで、高い回折効率を得ることができる。
また、波長λ１〜λ３の光ビームがいずれも回折光学素子に平行光で入射する構成とし、さらに、第１の回折面で波長λ２の光ビームを回折して平行光から発散光に変換し、第２の回折面で第３の波長λ３の光ビームを回折して平行光から発散光に変換する構成とすることにより、記録媒体の厚みの差と波長の差により発生する球面収差を打ち消すことができる。
なお、「回折面で光ビームを回折して平行光から発散光に変換する」とは、回折面の近軸回折パワーが負であることを指す。ここで、回折面の近軸回折パワーＰD（ｍｍ-1）は、後述する光路差関数の、２次の回折面係数Ｂ2を用いて、ＰD＝−２・Ｂ2により定義される。
また、回折光学素子と対物レンズを一体化、つまりは相対的な位置関係が変化しないよう保持させ、トラッキング制御時に一体で移動させることにより、良好な結像スポットを得ることができる。
また、回折光学素子を単一の素子とし、光ビームの入射側及び射出側の両面に回折面が形成された構成とすることにより、光ピックアップにおける部品点数の削減や軽量化を図ることができる。また、回折光学素子のアッベ数を２０〜２８の範囲内とすることにより、高い回折効率を得ることができる。
また、回折面の最小ピッチΛと回折される光の波長λとの関係をΛ／λ≧８とすることにより、高い回折効率を得ることができる。また、回折光学素子の材料を光学樹脂として、光ピックアップを軽量化することにより、光ディスクの記録再生時における、光ピックアップのフォーカス，トラッキング制御を行う駆動力が少なくて済む。その他、例えば樹脂基板やガラス基板上に格子部を形成して、いわゆるハイブリッド構造の回折光学素子を作製する場合に、その格子部用の材料として紫外線硬化樹脂が製造上適している。
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。本明細書においては、情報の記録／再生用の光源として、青色半導体レーザや青色ＳＨＧレーザ等の青色レーザ光源を使用する光ディスク（記録媒体とも言う）を総称して「次世代ＤＶＤ」と言う。
次世代ＤＶＤには、開口数ＮＡが０．８５の対物レンズにより情報の記録／再生を行い、保護層の厚さが０．１ｍｍ程度である規格の光ディスク（例えば、ＢＤ：ブルーレイディスク）の他に、ＮＡが０．６５〜０．６７の対物レンズにより情報の記録／再生を行い、保護層の厚さが０．６ｍｍ程度である規格の光ディスク（例えば、ＨＤ ＤＶＤ）も含まれるものとする。
また、このような保護層をその情報記録面上に有する光ディスクの他に、情報記録面上に数ｎｍ〜数十ｎｍ程度の厚さの保護膜を有する光ディスクや、保護層或いは保護膜の厚さが０の光ディスクも含まれるものとする。また、情報の記録／再生用の光源として青色レーザ光源を使用する、光磁気ディスクも含まれるものとする。
さらに、本明細書においては、ＤＶＤとは、ＤＶＤ−ＲＯＭ，ＤＶＤ−Ｖｉｄｅｏ，ＤＶＤ−Ａｕｄｉｏ，ＤＶＤ−ＲＡＭ，ＤＶＤ−Ｒ，ＤＶＤ−ＲＷ，ＤＶＤ＋Ｒ，ＤＶＤ＋ＲＷ等のＤＶＤ系列光ディスクの総称であり、ＣＤとは、ＣＤ−ＲＯＭ，ＣＤ−Ａｕｄｉｏ，ＣＤ−Ｖｉｄｅｏ，ＣＤ−Ｒ，ＣＤ−ＲＷ等のＣＤ系列光ディスクの総称である。記録密度は、次世代ＤＶＤが最も高く、次いでＤＶＤ，ＣＤの順に低くなる。
図１は、本発明の一実施形態の光ピックアップ装置を模式的に示す構成図である。同図において、図中の下部に配置された１１は第１の半導体レーザモジュールであり、有底箱状の筐体底部中央に第１の半導体レーザ１１ａと、その両側に第１の光検出器１１ｂが配設されている。また、モジュールの表面には蓋状に第１のホログラム１１ｃが配置されている。第１の半導体レーザ１１ａは、λ１＝４０５ｎｍの波長の光ビーム２１ａ（実線で示す）を、図中の上方に射出する。
また、第１の半導体レーザモジュール１１の、右上方に配置された１２は第２の半導体レーザモジュールであり、有底箱状の筐体底部中央に第２の半導体レーザ１２ａと、その両側に第２の光検出器１２ｂが配設されている。また、モジュールの表面には蓋状に第２のホログラム１２ｃが配置されている。第２の半導体レーザ１２ａは、λ２＝６５０ｎｍの波長の光ビーム２１ｂ（破線で示す）を、図中の左方に射出する。
さらに、第２の半導体レーザモジュール１２の、右上方に配置された１３は第３の半導体レーザモジュールであり、有底箱状の筐体底部中央に第３の半導体レーザ１３ａと、その両側に第３の光検出器１３ｂが配設されている。また、モジュールの表面には蓋状に第３のホログラム１３ｃが配置されている。第３の半導体レーザ１３ａは、λ３＝７８０ｎｍの波長の光ビーム２１ｃ（一点鎖線で示す）を、図中の左方に射出する。なお、本実施形態では、レーザ，検出器，及びホログラムをモジュール化しているが、これに限定されるものではなく、各部品をそれぞれ別個に配置した構成としても良い。
第１の半導体レーザ１１ａから射出された光ビーム２１ａ、及び第２の半導体レーザ１２ａから射出された光ビーム２１ｂは、その各光路が交わる位置に配置された略立方体状のビームスプリッタ１４で合成されて光路が共通となり、記録媒体へ向かって延びる光軸Ｘを共通に持つ。さらに、第３の半導体レーザ１３ａから射出された光ビーム２１ｃは、その光路が前記光ビーム２１ａ，２１ｂの光路と交わる位置に配置された略立方体状のビームスプリッタ１５で合成されて光路が共通となり、前記光軸Ｘを共通に持つ。
続いて、各光ビームは上方に配置されたコリメートレンズ１６で平行光に変換され、更に上方に配置された円板状の回折光学素子１７と対物レンズ１８により集束される。対物レンズ１８は、主として図中の下方（記録媒体と反対側）に凸の形状をしている。なお、ビームスプリッタ１４，１５は、波長選択性の干渉膜により光ビームを分離，合成する光学素子である。
第１の半導体レーザ１１ａから射出された波長λ１の光ビーム２１ａは、第１の記録媒体１９ａの、入射面とは反対側の面に結像する。また、第２の半導体レーザ１２ａから射出された波長λ２の光ビーム２１ｂは、第２の記録媒体１９ｂの、入射面とは反対側の面に結像する。さらに、第３の半導体レーザ１３ａから射出された波長λ３の光ビーム２１ｃは、第３の記録媒体１９ｃの、入射面とは反対側の面に結像する。
ここで、第１の記録媒体１９ａは次世代ＤＶＤであり、表面から記録面まで（カバー層）の厚みが０．１ｍｍである。また、第２の記録媒体１９ｂは従来のＤＶＤであり、表面から記録面までの厚みが０．６ｍｍである。さらに、第３の記録媒体１９ｃはＣＤであり、表面から記録面までの厚みが１．２ｍｍである。同図では各記録媒体の前記厚み分のみ図示している。なお、図示の便宜上、記録媒体１９ａ，１９ｂ，及び１９ｃが一緒に描いてあるが、実際は別々に使用されることは言うまでもない。
第１の記録媒体１９ａで反射された波長λ１の光ビーム２１ａは、光路を逆にたどって第１の半導体レーザモジュール１１に戻り、第１のホログラム１１ｃで光路を曲げられ、第１の光検出器１１ｂに入射して、ここで光信号が検出される。また、第２の記録媒体１９ｂで反射された波長λ２の光ビーム２１ｂは、光路を逆にたどって第２の半導体レーザモジュール１２に戻り、第２のホログラム１２ｃで光路を曲げられ、第２の光検出器１２ｂに入射して、ここで光信号が検出される。さらに、第３の記録媒体１９ｃで反射された波長λ３の光ビーム２１ｃは、光路を逆にたどって第３の半導体レーザモジュール１３に戻り、第３のホログラム１３ｃで光路を曲げられ、第３の光検出器１３ｂに入射して、ここで光信号が検出される。
回折光学素子１７は単一の素子であって、入射側に第１の回折面１７ａを有し、射出側に第２の回折面１７ｂを有する。第１の回折面１７ａでは、波長λ１の光ビーム２１ａ及び波長λ３の光ビーム２１ｃは回折されずに直進し、波長λ２の光ビーム２１ｂが回折される。また、第２の回折面１７ｂでは、波長λ１の光ビーム２１ａ及び波長λ２の光ビーム２１ｂは回折されずに直進し、波長λ３の光ビーム２１ｃが回折される。
対物レンズ１８は、波長λ１の光ビーム２１ａを平行光で入射させたときに、厚み０．１ｍｍの第１の記録媒体１９ａに結像するように設計されている。波長λ１の光ビームは、回折光学素子１７で回折されずに直進し、波面は影響を受けないため、対物レンズ１８により、第１の記録媒体１９ａに良好に結像する。一方、波長λ２の光ビーム２１ｂは、厚み０．６ｍｍの第２の記録媒体１９ｂに結像するが、記録媒体の厚みの差と波長の差により発生する球面収差が問題となる。
そこで、光ビーム２１ｂは回折光学素子１７の第１の回折面１７ａで回折されることで球面収差を発生し、さらに、回折された光が発散光となるようにし、その発散光が対物レンズ１８に入射することでも球面収差を発生するようにしている。そして、これらの球面収差により、記録媒体の厚みの差と波長の差により発生する球面収差を打ち消すようにしている。
同様にして、波長λ３の光ビーム２１ｃは、厚み１．２ｍｍの第３の記録媒体１９ｃに結像するが、記録媒体の厚みの差と波長の差により発生する球面収差が問題となる。そこで、光ビーム２１ｃは回折光学素子１７の第２の回折面１７ｂで回折されることで球面収差を発生し、さらに、回折された光が発散光となるようにし、その発散光が対物レンズ１８に入射することでも球面収差を発生するようにしている。そして、これらの球面収差により、記録媒体の厚みの差と波長の差により発生する球面収差を打ち消すようにしている。
また、対物レンズ１８は、上述したように、波長λ１の光ビーム２１ａを平行光で入射させたときに、厚み０．１ｍｍの第１の記録媒体１９ａに結像するように設計されているが、対物レンズ１８と第１の記録媒体１９ａとの間隔、即ち対物レンズ１８の作動距離が短くなっている。このため、波長λ２，λ３の場合は、光ビームを平行光のまま対物レンズ１８に入射させると、第２の記録媒体１９ｂ及び第３の記録媒体１９ｃの厚みが、それぞれ０．６ｍｍ，１．２ｍｍと厚く、作動距離が確保できないという問題がある。そこで、本実施形態では、波長λ２，λ３の光を回折面で発散光に変換して、対物レンズ１８のバックフォーカスを長くすることにより、作動距離を確保している。
図２は、本実施形態における回折光学素子と対物レンズの構成を模式的に示す断面図である。同図に示すように、回折光学素子１７と対物レンズ１８は、鏡筒２０により同軸で一体化されている。具体的には、円筒状の鏡筒２０の一端に、回折光学素子１７を嵌合固定し、他端に対物レンズ１８を嵌合固定して、これらを光軸Ｘに沿って同軸に一体化した構成となっている。対物レンズ１８は、主として鏡筒２０の内側に凸の形状をしたレンズ面１８ａを有している。
さて、光ディスクの記録再生時に、対物レンズ１８はトラッキング制御により、光軸に対して垂直方向に±０．５ｍｍ程度の範囲内で移動する。ところが、波長λ２の光ビーム２１ｂや波長λ３の光ビーム２１ｃを使用しているときには、回折光学素子１７により回折を受けるため、回折光学素子１７は移動せずに対物レンズ１８だけが移動すると、収差が発生して結像スポットが拡大してしまう。
そこで、同図に示すように、回折光学素子１７と対物レンズ１８を一体化させ、トラッキング制御時に一体で移動させることにより、良好な結像スポットを得る構成としている。なお、鏡筒２０を用いずに、例えば、回折光学素子１７又は対物レンズ１８の少なくとも一方にフランジを設け、このフランジを介して直接一体化する構成としても良い。要するに、回折光学素子と対物レンズとの相対的な位置関係が変化しないよう保持されていれば良い。
対物レンズ１８の開口数は、波長λ１の光を用いる次世代ＤＶＤで０．８５、波長λ２の光を用いる従来のＤＶＤで０．６、波長λ３を用いるＣＤで０．４５である。また、同図に示すように、回折光学素子１７を透過する光ビームの直径は、大きい方から順に、波長λ１の光ビーム２１ａ、波長λ２の光ビーム２１ｂ、波長λ３の光ビーム２１ｃとなっている。
また、第１の回折面１７ａには、光ビーム２１ｂが透過する範囲内に、断面が階段形状の格子部１７ｃが同心円状に配設されている。そして、第２の回折面１７ｂには、光ビーム２１ｃが透過する範囲内に、断面が階段形状の格子部１７ｄが同心円状に配設されている。格子部１７ｃは４段の階段形状が繰り返す構成であり、格子部１７ｄは１段の階段形状が繰り返す構成である。なお、第１の回折面と第２の回折面の配置は逆であっても良い。
波長λ１の光ビーム２１ａ、波長λ２の光ビーム２１ｂ、及び波長λ３の光ビーム２１ｃは、いずれも回折光学素子１７に平行光で入射する。つまり、発散光や収束光ではなく平行光が入射するため、光ディスクの記録再生時に、トラッキング制御により回折光学素子１７と対物レンズ１８が一体となって偏心する際に、コマ収差が発生しないという利点がある。
本実施形態では、第１の回折面１７ａで３つの波長のうちλ２の光だけが回折を受けるため、波長λ２の光の収差だけを独立して補正することが可能である。また、第２の回折面１７ｂで３つの波長のうちλ３の光だけが回折を受けるため、波長λ３の光の収差だけを独立して補正することが可能である。そのため、上記３つの記録媒体のいずれにおいても、結像特性が極めて良好となる。
図３は、回折光学素子の断面形状を示す図である。本実施形態の回折光学素子は、上述したように、断面が階段形状の格子部が同心円状に配設された構成となっている。同図に示すように、回折光学素子１７の表面に配置された、断面が階段形状の格子部１７ｃ（或いは１７ｄ）には、（ａ），（ｂ）の二通りの例がある。
同図（ａ）は、隣り合う段の段差が常に１段となっているものであり、これを連続型と呼ぶ。同図（ｂ）は、１７ｃａで示す所定のレベル面の個数毎（図では５レベル毎）に、そのレベル面数に対応した段数分（図では４段）の高さだけ段をシフトさせたものであり、その形状から鋸歯型と呼ぶ。なお、図２ではこの鋸歯型を採用した場合を例示している。
連続型と鋸歯型とでは、波長変化に対する特性に一長一短がある。波長変化は半導体レーザの固体バラツキや温度変化により生じる。波長変化があるとき、連続型では１段毎にわずかずつ波面のズレが生じるが、波面はなめらかにつながるため、回折効率は低下しない。しかし、波面のズレによる収差が発生する。一方、鋸歯型では、１段毎に波面のズレは生じるが、所定段数毎にシフトする部分で波面のズレは途切れるため、シフトする回数が多ければ、巨視的に見れば収差は発生しない。しかし、シフトする部分での波面のズレのために、回折効率が低下する。
図４は、本実施形態の回折光学素子の構成を説明する図である。同図（ａ）は回折光学素子１７の格子部１７ｃ断面を模式的に示す拡大図、同図（ｂ）は回折光学素子１７で生じる波長λ１に対する位相差、同図（ｃ）は回折光学素子１７で生じる波長λ２に対する位相差である。（ｂ），（ｃ）各図の横軸は、（ａ）と同じ位置関係で対応している。
ここで、以下の式が成り立つ。
Ｌ１＝λ１／（ｎ１−１）
Ｌ２＝λ２／（ｎ２−１）
Ｌ３＝λ３／（ｎ３−１）
Ｈ＝Ｍ・Ｌ１
但し、
Ｌ１：λ１の光ビームで１波長の光路差を生じる高さ
Ｌ２：λ２の光ビームで１波長の光路差を生じる高さ
Ｌ３：λ３の光ビームで１波長の光路差を生じる高さ
ｎ１：λ１における回折光学素子の屈折率
ｎ２：λ２における回折光学素子の屈折率
ｎ３：λ３における回折光学素子の屈折率
Ｍ：１以上の整数
Ｈ：１段の高さ
である。
上記式に基づく実施例１の数値例を以下に示す。なお、屈折率ｎd，アッベ数νdは、それぞれｄ線（５８７．６ｎｍ）における値である。
屈折率ｎd＝１．５３，アッベ数νd＝５６
λ１＝４０５ｎｍ
λ２＝６５０ｎｍ
λ３＝７８０ｎｍ
ｎ１＝１．５４６０６１
ｎ２＝１．５２７３６０
ｎ３＝１．５２３６１７
Ｌ１＝７４１．６８ｎｍ
Ｌ２＝１２３２．５６ｎｍ
Ｌ３＝１４８９．６４ｎｍ
第１の回折面（Ｍ＝２）：Ｈ／Ｌ１＝２
Ｈ／Ｌ２＝１．２０３（≒１．２）
Ｈ／Ｌ３＝０．９９６（≒１）
第２の回折面（Ｍ＝５）：Ｈ／Ｌ１＝５
Ｈ／Ｌ２＝３．００９（≒３）
Ｈ／Ｌ３＝２．４８９（≒２．５）
ここでは、第１の回折面はＭ＝２であり、１段の高さＨがＬ１の２倍となっている。また、ＨはＬ３の０．９９６倍と１倍に極めて近くなっている。そして、いずれの場合も波長の整数倍の光路差が生じるため、波長λ１，λ３の光ビームの波面は影響を受けず、それぞれ回折されずに直進し、回折効率は１００％となる。一方、波長λ２の光ビームは、１段の高さＨがＬ２の約１．２倍であり、整数倍ではない光路差が生じるため回折され、回折効率は８７％となる。なお、１段の高さＨは１．４８３μｍである。
さらに、第２の回折面はＭ＝５であり、１段の高さＨがＬ１の５倍となっている。また、ＨはＬ２の３．００９倍と３倍に極めて近くなっている。そして、いずれの場合も波長の整数倍の光路差が生じるため、波長λ１，λ２の光ビームの波面は影響を受けず、それぞれ回折されずに直進し、回折効率は１００％となる。一方、波長λ３の光ビームは、１段の高さＨがＬ３の約２．５倍であり、整数倍ではない光路差が生じるため回折され、回折効率は４２％となる。なお、１段の高さＨは３．７０８μｍである。
第１の回折面と第２の回折面の回折効率を掛け合わせると、波長λ１の光ビームを用いる次世代ＤＶＤは１００％、波長λ２の光ビームを用いる従来のＤＶＤは８７％、波長λ３の光ビームを用いるＣＤは４２％となる。特に、次世代ＤＶＤ及び従来のＤＶＤは、記録再生速度の高速化のためには、高効率であることが必要とされるが、本発明によれば高い効率を達成することができる。
一例として、λ１が回折を受けずに直進し、λ２が回折する原理を図４で説明する。図４（ａ）の回折光学素子１７で生じる位相差を、Ｍ＝１の場合について同図（ｂ），（ｃ）にグラフで示す。なお、同図（ｂ），（ｃ）の横軸は、同図（ａ）の横方向の位置に対応している。同図（ｂ）は波長λ１に対する位相差である。回折光学素子１７を透過した後の波面は、或る波面で代表させて実線で示すように、１段当たり２πの位相差を生じるが、他の波面も破線で示すように２π毎に存在し、１段毎に２πずれた波面が横に丁度つながり合うため、実質的に位相差がない場合と等価になり、波面は影響を受けず、回折しない。
同図（ｃ）は波長λ２に対する位相差である。回折光学素子１７を透過後の波面は、或る波面で代表させて実線で示すように、１段当たり２π・Ｈ／Ｌ２の位相差を生じる。そして、他の波面を破線で示しており、これより分かるように、２π・Ｈ／Ｌ２の位相差は、隣り合う段で最も近接する波面間に生じる位相差φと実質的に等価であり、このような位相差があるため波面は回折する。図の場合、φが０．２波長に相当するので、５段で１波長となる。
以下、実施例１の具体的なレンズデータを、コンストラクションデータ、収差図等を挙げて示す。データ中の面番号は、光の入射側の面から順に示しており、回折光学素子１７は第１面（ｒ１），第２面（ｒ２）で構成され、対物レンズ１８は第３面（ｒ３），第４面（ｒ４）で構成され、記録媒体（１９ａ〜１９ｃ）は第５面（ｒ５），第６面（ｒ６）で構成される。曲率半径及び軸上面間隔の単位はｍｍである。
なお、ｔ１は対物レンズと記録媒体との間の軸上面間隔、ｔ２は記録媒体表面から記録面までの厚みである。また、Ｎ１〜Ｎ３はそれぞれλ１〜λ３における屈折率、νｄはｄ線に対するアッベ数である。但し、第１面，第２面間のＮ１〜Ｎ３の値は、それぞれ上記ｎ１〜ｎ３の値に一致している。
ここで、第３面，第４面は非球面であり、非球面の面形状を表す式は、以下に定義する。
ｚ＝（ｙ2／Ｒ）／〔１＋√{１−（Ｋ＋１）（ｙ／Ｒ）2}〕
＋Ａ4ｙ4＋Ａ6ｙ6＋Ａ8ｙ8＋Ａ10ｙ10＋Ａ12ｙ12＋Ａ14ｙ14＋Ａ16ｙ16
但し、
ｚ：非球面形状（非球面の面頂点から光軸に沿った方向の距離）
ｙ：光軸からの距離
Ｒ：曲率半径
Ｋ：コーニック係数
Ａ4，Ａ6，Ａ8，Ａ10，Ａ12，Ａ14，Ａ16：非球面係数
である。
また、第１面，第２面は回折面であり、回折面の光路差関数を表す式は、以下に定義する。
φ＝Ｂ2ｙ2＋Ｂ4ｙ4＋Ｂ6ｙ6＋Ｂ8ｙ8＋Ｂ10ｙ10
但し、
φ：光路差関数
ｙ：光軸からの距離
Ｂ2，Ｂ4，Ｂ6，Ｂ8，Ｂ10：回折面係数
である。
《実施例１のレンズデータ》
波長（ｎｍ）：λ１＝４０５ λ２＝６５０ λ３＝７８０
入射瞳直径（ｍｍ）：３．００ ２．１７ １．８６
開口数：０．８５ ０．６ ０．４５
ｔ１（ｍｍ）：０．５ ０．３ ０．３
ｔ２（ｍｍ）：０．１ ０．６ １．２
[面番号及び曲率半径] [軸上面間隔] [Ｎ１] [Ｎ２] [Ｎ３] [νd]
r1= ∞
1.000000 1.546061 1.527360 1.523617 56.0
r2= ∞
0.100000
r3= 1.264672
2.199707 1.637678 1.617521 1.613359 60.3
r4=-2.954299
t1
r5= ∞
t2 1.620403 1.580930 1.574111 31.0
r6= ∞
[第３面(r3)の非球面係数]
K=-2.453603
A4= 1.254298×10-1
A6=-3.871471×10-2
A8= 2.707512×10-2
A10=-1.204029×10-2
A12= 2.883890×10-3
A14= 2.034372×10-4
A16=-1.909987×10-4
[第４面(r4)の非球面係数]
K=-7.243150×10
A4= 2.130238×10-1
A6=-3.754011×10-1
A8= 3.426509×10-1
A10=-1.775703×10-1
A12= 4.018080×10-2
A14= 0
A16= 0
[第１面(r1)の回折面係数]
B2= 1.205317×10-2
B4=-1.396464×10-3
B6=-1.100806×10-3
B8= 7.618051×10-4
B10=-3.422387×10-4
[第２面(r2)の回折面係数]
B2= 5.979853×10-2
B4=-5.451861×10-3
B6= 8.699237×10-3
B8=-4.556232×10-3
B10= 2.577298×10-3
また、本実施例の構成図を図５に示し、波面収差図を図６に示す。図６（ａ）が次世代ＤＶＤの場合、（ｂ）が従来のＤＶＤの場合、（ｃ）がＣＤの場合をそれぞれ示している。それぞれの収差図では、横軸が各ビームの最大有効径の範囲、縦軸が波長の±０．０１倍の範囲となっている。
本実施例では、上述したように、波長λ２の光と波長λ３の光はそれぞれ独立に収差補正をすることが可能であるため、上記３つのいずれの記録媒体においても、結像特性が極めて良好である。本実施例の波面収差は、次世代ＤＶＤで０．００５λｒｍｓ（λ＝λ１）、従来のＤＶＤで０．００１λｒｍｓ（λ＝λ２）、ＣＤで０．００１λｒｍｓ（λ＝λ３）と極めて良好である。
光ピックアップ装置は、画角誤差や製造誤差を含めた上でマレシャルの限界値０．０７λｒｍｓ以下の波面精度が要求されるので、設計値としては０．０２λｒｍｓ以下にする必要があるが、本実施例ではそれを下回る良好な特性となっている。
なお、図４（ｃ）において、隣り合う段で最も近接する波面をつないだときに、１波長の位相差を生じる幅を１ピッチとすると、第１の回折面の最小ピッチは４２μｍとなっている。また、第１の回折面で回折される波長は６５０ｎｍである。一方、第２の回折面の最小ピッチは６．４μｍとなっている。また、第２の回折面で回折される波長は７８０ｎｍである。なお、最小ピッチとは、同じ回折面における、最も小さい１ピッチの幅である。
それぞれの回折面において、最小ピッチをΛ、回折される光の波長をλとすると、第１の回折面でΛ／λ＝６５、第２の回折面でΛ／λ＝８．２である。ところで、回折面のピッチが非常に小さくなり、波長のオーダーに近付くにつれて、回折効率が低下する。そこで、本発明ではΛ／λ≧８とすることで、回折効率の低下の影響を殆ど受けることなく、高い回折効率を得ている。
以下に、上記図４で説明した式に基づく実施例２以下の数値例を示す。なお、以下の各実施例においては、レンズデータは実施例１と同様の構成であり、その記載を省略している。また、屈折率ｎd，アッベ数νdは、それぞれｄ線（５８７．６ｎｍ）における値である。
屈折率ｎd＝１．６２，アッベ数νd＝２３
λ１＝４０５ｎｍ
λ２＝６５０ｎｍ
λ３＝７８０ｎｍ
ｎ１＝１．６７０８７１
ｎ２＝１．６１２９０３
ｎ３＝１．６０３５６１
Ｌ１＝６０３．６９２４ｎｍ
Ｌ２＝１０６０．５２６ｎｍ
Ｌ３＝１２９２．３３ｎｍ
第１の回折面（Ｍ＝２，Ｈ＝１．２０７μｍ）：Ｈ／Ｌ１＝２
Ｈ／Ｌ２＝１．１３８
Ｈ／Ｌ３＝０．９３４
第２の回折面（Ｍ＝７，Ｈ＝４．２２６μｍ）：Ｈ／Ｌ１＝７
Ｈ／Ｌ２＝３．９８５
Ｈ／Ｌ３＝３．２７０
回折効率
第１の回折面：λ１…１００．０％
λ２… ９３．８％
λ３… ９８．６％
第２の回折面：λ１…１００．０％
λ２… ９９．９％
λ３… ７８．２％
両面：λ１…１００．０％
λ２… ９３．７％
λ３… ７７．１％
屈折率ｎd＝１．６，アッベ数νd＝２８
λ１＝４０５ｎｍ
λ２＝６５０ｎｍ
λ３＝７８０ｎｍ
ｎ１＝１．６４０４３９
ｎ２＝１．５９４３５９
ｎ３＝１．５８６９３２
Ｌ１＝６３２．３７８４ｎｍ
Ｌ２＝１０９３．６１６ｎｍ
Ｌ３＝１３２８．９４４ｎｍ
第１の回折面（Ｍ＝２，Ｈ＝１．２６５μｍ）：Ｈ／Ｌ１＝２
Ｈ／Ｌ２＝１．１５６
Ｈ／Ｌ３＝０．９５２
第２の回折面（Ｍ＝７，Ｈ＝４．４２７μｍ）：Ｈ／Ｌ１＝７
Ｈ／Ｌ２＝４．０４８
Ｈ／Ｌ３＝３．３３１
回折効率
第１の回折面：λ１…１００．０％
λ２… ９２．２％
λ３… ９９．２％
第２の回折面：λ１…１００．０％
λ２… ９９．３％
λ３… ６８．８％
両面：λ１…１００．０％
λ２… ９１．６％
λ３… ６８．２％
屈折率ｎd＝１．６，アッベ数νd＝２０
λ１＝４０５ｎｍ
λ２＝６５０ｎｍ
λ３＝７８０ｎｍ
ｎ１＝１．６５６６１５
ｎ２＝１．５９２１０２
ｎ３＝１．５８１７０５
Ｌ１＝６１６．７９９８ｎｍ
Ｌ２＝１０９７．７８３ｎｍ
Ｌ３＝１３４０．８８６ｎｍ
第１の回折面（Ｍ＝２，Ｈ＝１．２３４μｍ）：Ｈ／Ｌ１＝２
Ｈ／Ｌ２＝１．１２４
Ｈ／Ｌ３＝０．９２０
第２の回折面（Ｍ＝７，Ｈ＝４．３１８μｍ）：Ｈ／Ｌ１＝７
Ｈ／Ｌ２＝３．９３３
Ｈ／Ｌ３＝３．２２０
回折効率
第１の回折面：λ１…１００．０％
λ２… ９５．１％
λ３… ９７．９％
第２の回折面：λ１…１００．０％
λ２… ９８．５％
λ３… ８５．１％
両面：λ１…１００．０％
λ２… ９３．７％
λ３… ８３．３％
屈折率ｎd＝１．６，アッベ数νd＝２０
λ１＝４０５ｎｍ
λ２＝６５０ｎｍ
λ３＝７８０ｎｍ
ｎ１＝１．６５６６１５
ｎ２＝１．５９２１０２
ｎ３＝１．５８１７０５
Ｌ１＝６１６．７９９８ｎｍ
Ｌ２＝１０９７．７８３ｎｍ
Ｌ３＝１３４０．８８６ｎｍ
第１の回折面（Ｍ＝２，Ｈ＝１．２３４μｍ）：Ｈ／Ｌ１＝２
Ｈ／Ｌ２＝１．１２４
Ｈ／Ｌ３＝０．９２０
第２の回折面（Ｍ＝９，Ｈ＝５．５５１μｍ）：Ｈ／Ｌ１＝９
Ｈ／Ｌ２＝５．０５７
Ｈ／Ｌ３＝４．１４０
回折効率
第１の回折面：λ１…１００．０％
λ２… ９５．１％
λ３… ９７．９％
第２の回折面：λ１…１００．０％
λ２… ９８．９％
λ３… ９３．７％
両面：λ１…１００．０％
λ２… ９４．１％
λ３… ９１．７％
屈折率ｎd＝１．６，アッベ数νd＝２８
λ１＝４０５ｎｍ
λ２＝６５０ｎｍ
λ３＝７８０ｎｍ
ｎ１＝１．６４０４３９
ｎ２＝１．５９４３５９
ｎ３＝１．５８６９３２
Ｌ１＝６３２．３７８４ｎｍ
Ｌ２＝１０９３．６１６ｎｍ
Ｌ３＝１３２８．９４４ｎｍ
第１の回折面（Ｍ＝２，Ｈ＝１．２６５μｍ）：Ｈ／Ｌ１＝２
Ｈ／Ｌ２＝１．１５６
Ｈ／Ｌ３＝０．９５２
第２の回折面（Ｍ＝１２，Ｈ＝７．５８９μｍ）：Ｈ／Ｌ１＝１２
Ｈ／Ｌ２＝６．９３９
Ｈ／Ｌ３＝５．７１０
回折効率
第１の回折面：λ１…１００．０％
λ２… ９２．２％
λ３… ９９．２％
第２の回折面：λ１…１００．０％
λ２… ９８．８％
λ３… ７５．３％
両面：λ１…１００．０％
λ２… ９１．１％
λ３… ７４．７％
上記実施例２〜実施例６のいずれにおいても、第１の回折面の１段の高さＨは、λ１のほぼ整数倍で、且つλ３のほぼ整数倍となっており、いずれの波長においても整数倍の光路差を生じるため、波長λ１，λ３の光ビームの波面は影響を受けず、それぞれ回折されずに透過し、９７％以上の高い回折効率が得られる。一方、波長λ２の光ビームは、１段の高さＨが波長λ２の整数倍ではない光路差が生じるため回折されるが、９１％以上の高い回折効率が得られる。
また、上記実施例２〜実施例６のいずれにおいても、第２の回折面の１段の高さＨは、λ１のほぼ整数倍で、且つλ２のほぼ整数倍となっており、いずれの波長においても整数倍の光路差を生じるため、波長λ１，λ２の光ビームの波面は影響を受けず、それぞれ回折されずに透過し、９８％以上の高い回折効率が得られる。一方、波長λ３の光ビームは、１段の高さＨが波長λ３の整数倍ではない光路差が生じるため回折されるが、６５％以上の高い回折効率が得られる。また、Ｈ／Ｌｉ（ｉ＝１，２，３）の値が整数に近いほど回折効率は高くなる。アッベ数を２０≦νd≦２８とすることで、Ｈ／Ｌｉの値をより整数に近づけることが容易となり、回折光学素子の効率を向上させることができる。
上記実施例２〜実施例６のように、アッベ数を２０≦νd≦２８とすると、両面での回折効率は、λ１で１００％以上、λ２で９０％以上、λ３で６５％以上の高い効率が得られる。λ２を用いるＤＶＤでは、両面での回折効率は９０％以上であることが望ましく、また、λ３を用いるＣＤでは、回折効率は６０％以上であることが望ましい。従って、このようにアッベ数を２０≦νd≦２８とすることで、望ましい回折効率が実現できる。ちなみに、アッベ数νdが２８を超えると、ＣＤでの回折効率が悪化し望ましくない。逆に、アッベ数νdが２０未満になると、ＤＶＤでの回折効率が悪化することに加えて、アッベ数νdが２０未満の材料開発は困難であるため、望ましくない。
また、上記いずれの実施例においても、回折効率はアッベ数やＭの値には依存するが、屈折率には依存しない。従って、本発明における回折光学素子は、任意の屈折率の材料に適用可能である。ちなみに、実施例１の回折光学素子の材料には、日本ゼオン社製の光学樹脂であるゼオネックス（Ｒ）を用いている。また、実施例２の回折光学素子の材料は紫外線硬化樹脂である。その他、実施例４，実施例５の回折光学素子の材料は、アッベ数νdが２０の光学樹脂を想定している。
回折光学素子の材料としては、紫外線硬化樹脂に限らず、あらゆる光学樹脂，光学ガラスが適用可能であるが、微細な階段形状の回折面を形成するためには、溶融状態での粘性が小さい材料、つまり光学樹脂が適している。また、光学樹脂は光学ガラスに対して低コスト，軽量である。特に、回折光学素子に光学樹脂を用いて軽量化すれば、光ディスクの記録再生時における、光ピックアップのフォーカス，トラッキング制御を行う駆動力が少なくて済む。その他、例えば樹脂基板やガラス基板上に格子部を形成して、いわゆるハイブリッド構造の回折光学素子を作製する場合に、その格子部用の材料として紫外線硬化樹脂が製造上適している。
図７は、本発明の他の実施形態の光ピックアップ装置を模式的に示す構成図である。本実施形態も、上記一実施形態と同様にして、次世代ＤＶＤ，従来のＤＶＤ，及びＣＤに対して、コンパチブルな光ピックアップ装置となっている。なお、上記一実施形態と同様の働きをする部分には同一の符号を付して、詳細な説明を適宜省略する。同図において、図中の下部に配置された３１は光検出器であり、これは次世代ＤＶＤ，従来のＤＶＤ，及びＣＤにおいて共用の光検出器となっている。
また、光検出器３１の右上方に配置された３２は第１のレーザ光源であり、これは次世代ＤＶＤ用の１波長の光源となっている。第１のレーザ光源３２は、λ１＝４０８ｎｍの波長の光ビーム２１ａ（実線で示す）を、図中の左方に射出する。さらに、第１のレーザ光源３２の上方に配置された３３は第２のレーザ光源であり、これは従来のＤＶＤ用，及びＣＤ用の２波長の光源となっている。第２のレーザ光源３３は、λ２＝６５８ｎｍの波長の光ビーム２１ｂ（従来のＤＶＤ用，破線で示す），λ３＝７８５ｎｍの波長の光ビーム２１ｃ（ＣＤ用，一点鎖線で示す）を、図中の左方に射出する。
なお、本実施形態では、１波長，２波長のレーザ光源、及び検出器を別個に配置した構成としているが、これに限定されるものではなく、３つのレーザ光源を１つの筐体内に納めた１キャンレーザ光源、或いは、３つのレーザ光源の発光点を１つのチップ上に形成した１チップレーザ光源を用いても良い。更には、レーザ光源と光検出器とを集積化したレーザ光源モジュールを用いても良い。
まず、第１のレーザ光源３２から射出された光ビーム２１ａは、コリメートレンズ３４で平行光に変換された後、略立方体状のビームスプリッタ１４で反射されて、その上方に配置された同じく略立方体状のビームスプリッタ１５に入射する。一方、第２のレーザ光源３３から射出された光ビーム２１ｂ及び２１ｃは、コリメートレンズ３５で平行光に変換された後、ビームスプリッタ１５に入射する。そして、光ビーム２１ａ，２１ｂ，及び２１ｃは、ビームスプリッタ１５で合成されて光路が共通となり、記録媒体へ向かって延びる光軸Ｘを共通に持つ。
続いて、各光ビームは上方に配置されたビームエキスパンダ３６でビーム径を広げられ、更に上方に配置された略円板状の回折光学素子１７と対物レンズ１８により集束される。対物レンズ１８は、主として図中の下方（記録媒体と反対側）に凸の形状をしている。なお、ビームスプリッタ１４，１５は、波長選択性の干渉膜等により光ビームを分離，合成する光学素子である。
また、ビームエキスパンダ３６は、図中の下側より順に、負レンズ３６ａ，正レンズ３６ｂより成る。負レンズ３６ａは、１軸アクチュエータ３７により、光軸Ｘ方向に駆動可能となっている。負レンズ３６ａを光軸Ｘ方向に駆動することで、次世代ＤＶＤの情報記録面上に形成されたスポットの球面収差を補正する。このような球面収差の発生原因としては、例えば、第１のレーザ光源３２の製造誤差による波長のバラツキ、及び温度変化に伴う対物レンズ系の屈折率変化や屈折率分布、さらには２層ディスク，４層ディスク等の多層ディスクの情報記録層間のフォーカスジャンプ、加えて次世代ＤＶＤの保護層の製造誤差による厚みバラツキや厚み分布等が挙げられる。
また、ＣＤに対する記録／再生時には、対物レンズ系に対して発散光が入射する構成となる。この発散光を得るために、負レンズ３６ａと正レンズ３６ｂの間隔が、次世代ＤＶＤの場合よりも狭くなるように、負レンズ３６ａを１軸アクチュエータ３７により図中の一点鎖線で示した位置に移動させる。その上で、ＣＤに対する記録／再生を行う。
このように、ＣＤに対する記録／再生時には対物レンズ系に対して発散光が入射する構成とすると、平行光が入射する場合と比較して、回折光学素子１７の後述する第２の回折面１７ｂの回折ピッチが大きくなり、回折効率の低下が少なくて済む。なお、上述したようにビームエキスパンダ３６の負レンズ３６ａを動かす代わりに、コリメートレンズ３４或いは３５をその光軸方向に動かしても、同様の効果が得られる。
その他、上記回折光学素子１７と対物レンズ１８は、鏡筒２０により同軸で一体化され、対物レンズ系を成している。鏡筒２０の下部には略リング状の保持部材３８が嵌合しており、この下端には円板状であるＣＤ用の開口制限フィルタ３９が保持されている。保持部材３８が嵌合した鏡筒２０は、２軸アクチュエータ４０にて駆動され、これによりフォーカス制御及びトラッキング制御が行われる。
さて、第１のレーザ光源３２から射出された波長λ１の光ビーム２１ａは、第１の記録媒体１９ａの、入射面とは反対側の面に結像する。また、第２のレーザ光源３３から射出された波長λ２の光ビーム２１ｂは、第２の記録媒体１９ｂの、入射面とは反対側の面に結像する。さらに、同じく第２のレーザ光源３３から射出された波長λ３の光ビーム２１ｃは、第３の記録媒体１９ｃの、入射面とは反対側の面に結像する。
ここで、第１の記録媒体１９ａは次世代ＤＶＤであり、表面から記録面まで（カバー層）の厚みが０．１ｍｍである。また、第２の記録媒体１９ｂは従来のＤＶＤであり、表面から記録面までの厚みが０．６ｍｍである。さらに、第３の記録媒体１９ｃはＣＤであり、表面から記録面までの厚みが１．２ｍｍである。同図では各記録媒体の前記厚み分のみ図示している。なお、図示の便宜上、記録媒体１９ａ，１９ｂ，及び１９ｃが一緒に描いてあるが、実際は別々に使用されることは言うまでもない。
第１の記録媒体１９ａで反射された波長λ１の光ビーム２１ａは、まず光路を逆にたどり、続いてビームスプリッタ１５，１４を透過し、更にはコリメートレンズ４１で集光され、加えてセンサーレンズ４２でビームスポット形状を調整され、最後に光検出器３１に入射して、ここで光信号が検出される。また、第２の記録媒体１９ｂで反射された波長λ２の光ビーム２１ｂ、及び第３の記録媒体１９ｃで反射された波長λ３の光ビーム２１ｃも同様である。
ところで、回折光学素子１７は単一の素子であって、入射側に第１の回折面１７ａを有し、射出側に第２の回折面１７ｂを有する。回折光学素子１７の近軸パワーは負であるので、平行光で入射した波長λ１の光ビーム２１ａは、回折光学素子１７を透過することで発散光となり、対物レンズ１８に入射する。これにより、対物レンズ１８のバックフォーカスが長くなり、対物レンズ系を小径化した場合でも作動距離を確保することができるので、スリムタイプ等の小型の光ピックアップ装置を構成する上で好適となる。
なお、第１の回折面１７ａは、ＤＶＤの開口数内に形成されているので、第１の回折面１７ａの有効径より外側の領域では、高密度ＤＶＤとＤＶＤの記録媒体の厚みの差と波長の差により発生する球面収差は補正されないため、第１の回折面１７ａの有効径より外側の領域を通過する波長λ２の光ビーム２１ｂは、ＤＶＤの情報記録面上で結像せずに、フレア成分となる。これにより、ＤＶＤに対する記録／再生を行う際の開口制限は、波長λ２の光ビーム２１ｂが回折光学素子１７を透過することにより自動的に行われることになる。
図８は、本実施形態における回折光学素子と対物レンズの構成を模式的に示す断面図である。同図に示すように、回折光学素子１７と対物レンズ１８は、鏡筒２０により同軸で一体化されている。具体的には、円筒状の鏡筒２０の一端に、回折光学素子１７を嵌合固定し、他端に対物レンズ１８を嵌合固定して、これらを光軸Ｘに沿って同軸に一体化した構成となっている。対物レンズ１８は、主として鏡筒２０の内側に凸の形状をしたレンズ面１８ａを有している。上述したように、回折光学素子１７は負の近軸パワーを有している。それ以外は図２に示した上記一実施形態における構成と基本的に同様である。
上記Ｌ１〜Ｌ３，及びＨの式に基づく実施例７の数値例を以下に示す。本実施例は、図１で説明した上記一実施形態の光ピックアップ装置用の対物レンズ系として好適である。ここでは回折光学素子及び対物レンズには何れもプラスチックを使用している。
屈折率ｎd＝１．５１，アッベ数νd＝５６．５
λ１＝４０８ｎｍ
λ２＝６５８ｎｍ
λ３＝７８５ｎｍ
ｎ１＝１．５２４２４３
ｎ２＝１．５０６４１５
ｎ３＝１．５０３２３５
Ｌ１＝７７８．２７ｎｍ
Ｌ２＝１２９９．３３ｎｍ
Ｌ３＝１５５９．９１ｎｍ
第１の回折面（Ｍ＝２）：Ｈ／Ｌ１＝２
Ｈ／Ｌ２＝１．１９８（≒１．２）
Ｈ／Ｌ３＝０．９９８（≒１）
第２の回折面（Ｍ＝５）：Ｈ／Ｌ１＝５
Ｈ／Ｌ２＝２．９９５（≒３）
Ｈ／Ｌ３＝２．４９５（≒２．５）
ここでは、第１の回折面はＭ＝２であり、１段の高さＨがＬ１の２倍となっている。また、ＨはＬ３の０．９９８倍と１倍に極めて近くなっている。そして、いずれの場合も波長の整数倍の光路差が生じるため、波長λ１，λ３の光ビームの波面は影響を受けず、それぞれ回折されずに直進し、回折効率は１００％となる。一方、波長λ２の光ビームは、１段の高さＨがＬ２の約１．２倍であり、整数倍ではない光路差が生じるため回折され、回折効率は８７％となる。なお、１段の高さＨは１．５５７μｍである。
さらに、第２の回折面はＭ＝５であり、１段の高さＨがＬ１の５倍となっている。また、ＨはＬ２の２．９９５倍と３倍に極めて近くなっている。そして、いずれの場合も波長の整数倍の光路差が生じるため、波長λ１，λ２の光ビームの波面は影響を受けず、それぞれ回折されずに直進し、回折効率は１００％となる。一方、波長λ３の光ビームは、１段の高さＨがＬ３の約２．５倍であり、整数倍ではない光路差が生じるため回折され、回折効率は４２％となる。なお、１段の高さＨは３．８９１μｍである。
第１の回折面と第２の回折面の回折効率を掛け合わせると、波長λ１の光ビームを用いる次世代ＤＶＤは１００％、波長λ２の光ビームを用いる従来のＤＶＤは８７％、波長λ３の光ビームを用いるＣＤは４２％となる。特に、次世代ＤＶＤ及び従来のＤＶＤは、記録再生速度の高速化のためには、高効率であることが必要とされるが、本発明によれば高い効率を達成することができる。
以下、実施例７の具体的なレンズデータを、コンストラクションデータで示す。また、本実施例の構成図を図９に示す。データ中の面番号は、光の入射側の面から順に示しており、回折光学素子１７は第１面（ｒ１），第２面（ｒ２）で構成され、対物レンズ１８は第３面（ｒ３），第４面（ｒ４）で構成され、記録媒体（１９ａ〜１９ｃ）は第５面（ｒ５），第６面（ｒ６）で構成される。曲率半径及び軸上面間隔の単位はｍｍである。
なお、ｔ１は対物レンズと記録媒体との間の軸上面間隔、ｔ２は記録媒体表面から記録面までの厚みである。また、Ｎ１〜Ｎ３はそれぞれλ１〜λ３における屈折率、Ｎｄはｄ線に対する屈折率、νｄはｄ線に対するアッベ数である。但し、第１面，第２面間のＮ１〜Ｎ３の値は、それぞれ上記ｎ１〜ｎ３の値に一致している。
ここで、第３面，第４面は非球面であり、非球面の面形状を表す式は、以下に定義する。
ｚ＝（ｙ2／Ｒ）／〔１＋√{１−（Ｋ＋１）（ｙ／Ｒ）2}〕
＋Ａ4ｙ4＋Ａ6ｙ6＋Ａ8ｙ8＋Ａ10ｙ10＋Ａ12ｙ12＋Ａ14ｙ14＋Ａ16ｙ16
＋Ａ18ｙ18＋Ａ20ｙ20
但し、
ｚ：非球面形状（非球面の面頂点から光軸に沿った方向の距離）
ｙ：光軸からの距離
Ｒ：曲率半径
Ｋ：コーニック係数
Ａ4，Ａ6，Ａ8，Ａ10，Ａ12，Ａ14，Ａ16，Ａ18，Ａ20：非球面係数
である。
また、第１面，第２面は回折面であり、回折面の光路差関数を表す式は、以下に定義する。
φ＝λ／λB×ｎ×（Ｂ2ｙ2＋Ｂ4ｙ4＋Ｂ6ｙ6＋Ｂ8ｙ8＋Ｂ10ｙ10）
但し、
φ：光路差関数
λ：回折面に入射する光束の波長
λB：製造波長
ｎ：回折次数
ｙ：光軸からの距離
Ｂ2，Ｂ4，Ｂ6，Ｂ8，Ｂ10：回折面係数
である。また、データ中の回折次数ｎに付したＢＤ，ＤＶＤ，及びＣＤは、それぞれ次世代ＤＶＤ，従来のＤＶＤ，及びＣＤにおけるものであることを示している。
《実施例７のレンズデータ》
波長（ｎｍ）：λ１＝４０８ λ２＝６５８ λ３＝７８５
入射瞳直径（ｍｍ）：３．７４ ２．９６ ２．２０
開口数：０．８５ ０．６５ ０．４５
ｔ１（ｍｍ）：０．７１８７ ０．５０００ ０．３５００
ｔ２（ｍｍ）：０．０８７５ ０．６０００ １．２０００
[面番号及び曲率半径] [軸上面間隔] [Ｎ１] [Ｎ２] [Ｎ３] [Ｎｄ] [νd]
OBJ(発光点)
∞
STO(絞り)
0.5000
r1= ∞
1.2000 1.5242 1.5064 1.5032 1.5091 56.5
r2= ∞
0.2000
r3= 1.4492
2.6200 1.5596 1.5406 1.5372 1.5435 56.3
r4=-2.8750
t1
r5= ∞
t2 1.6211 1.5798 1.5733 1.5733 30.0
r6= ∞
[第３面(r3)の非球面係数]
K=-0.65249
A4= 0.77549×10-2
A6= 0.29588×10-3
A8= 0.19226×10-2
A10=-0.12294×10-2
A12= 0.29138×10-3
A14= 0.21569×10-3
A16=-0.16850×10-3
A18= 0.44948×10-4
A20=-0.43471×10-5
[第４面(r4)の非球面係数]
K=-0.43576×102
A4= 0.97256×10-1
A6=-0.10617
A8= 0.81819×10-1
A10=-0.41190×10-1
A12= 0.11458×10-1
A14=-0.13277×10-2
A16= 0
A18= 0
A20= 0
[第１面(r1)の回折次数，製造波長，及び回折面係数]
nBD=0
nDVD=1
nCD=0
λB=658nm
B2= 5.0872×10-3
B4=-9.3473×10-4
B6=-2.1354×10-5
B8=-5.5251×10-5
B10= 1.1369×10-7
[第２面(r2)の回折次数，製造波長，及び回折面係数]
nBD=0
nDVD=0
nCD=1
λB=785nm
B2= 2.4797×10-2
B4=-1.7553×10-3
B6= 9.9805×10-4
B8=-3.3757×10-4
B10= 4.0994×10-5
上記Ｌ１〜Ｌ３，及びＨの式に基づく実施例８の数値例を以下に示す。本実施例は、図７で説明した上記他の実施形態の光ピックアップ装置用の対物レンズ系として好適である。ここでは回折光学素子にはプラスチックを使用しており、対物レンズにはガラス（ＨＯＹＡ社製のＭ−ＬＡＣ１３０）を使用している。
屈折率ｎd＝１．５１，アッベ数νd＝５６．５
λ１＝４０８ｎｍ
λ２＝６５８ｎｍ
λ３＝７８５ｎｍ
ｎ１＝１．５２４２４３
ｎ２＝１．５０６４１５
ｎ３＝１．５０３２３５
Ｌ１＝７７８．２７ｎｍ
Ｌ２＝１２９９．３３ｎｍ
Ｌ３＝１５５９．９１ｎｍ
第１の回折面（Ｍ＝２）：Ｈ／Ｌ１＝２
Ｈ／Ｌ２＝１．１９８（≒１．２）
Ｈ／Ｌ３＝０．９９８（≒１）
第２の回折面（Ｍ＝５）：Ｈ／Ｌ１＝５
Ｈ／Ｌ２＝２．９９５（≒３）
Ｈ／Ｌ３＝２．４９５（≒２．５）
以下、実施例８の具体的なレンズデータを、コンストラクションデータで示す。また、本実施例の構成図を図１０に示す。レンズデータは実施例７と同様の構成である。ここで、第１面、第３面及び第４面は非球面であり、非球面の面形状を表す式は、実施例７において定義した式と同様である。また、第１面、第２面は回折面であり、回折面の光路差関数を表す式は、実施例７において定義した式と同様である。
《実施例８のレンズデータ》
波長（ｎｍ）：λ１＝４０８ λ２＝６５８ λ３＝７８５
入射瞳直径（ｍｍ）：２．８０ ２．２２ １．６７
開口数：０．８５ ０．６５ ０．４５
ｔ１（ｍｍ）：０．６７１４ ０．４５９１ ０．３５００
ｔ２（ｍｍ）：０．１０００ ０．６０００ １．２０００
[面番号及び曲率半径] [軸上面間隔] [Ｎ１] [Ｎ２] [Ｎ３] [Ｎｄ] [νd]
OBJ(発光点)
∞
STO(絞り)
0.5000
r1=-12.3047
0.7000 1.5242 1.5064 1.5032 1.5091 56.5
r2= ∞
0.2000
r3= 1.2326
2.6200 1.7149 1.6895 1.6845 1.6935 53.2
r4=-5.3193
t1
r5= ∞
t2 1.6211 1.5798 1.5733 1.5855 30.0
r6= ∞
[第1面(r1)の非球面係数]
K= 0.34282×102
A4= 0.22218×10-2
A6= 0.47370×10-3
A8=-0.99925×10-4
A10= 0.44441×10-4
A12= 0.0
A14= 0.0
A16= 0.0
A18= 0.0
A20= 0.0
[第３面(r3)の非球面係数]
K=-0.65831
A4= 0.15222×10-1
A6=-0.38126×10-2
A8= 0.54510×10-2
A10=-0.13881×10-2
A12=-0.28414×10-3
A14= 0.23005×10-3
A16= 0.39923×10-4
A18= 0.25103×10-5
A20=-0.17517×10-4
[第４面(r4)の非球面係数]
K=-0.35782×103
A4= 0.61090×10-1
A6=-0.22431×10-1
A8=-0.56844×10-2
A10=-0.86709×10-3
A12= 0.26281×10-2
A14=-0.22175×10-3
A16=-0.19582×10-3
A18= 0
A20= 0
[第１面(r1)の回折次数，製造波長，及び回折面係数]
nBD=0
nDVD=1
nCD=0
λB=658nm
B2= 1.0199×10-2
B4=-2.8624×10-3
B6= 5.6016×10-4
B8=-1.1665×10-3
B10= 1.6292×10-4
[第２面(r2)の回折次数，製造波長，及び回折面係数]
nBD=0
nDVD=0
nCD=1
λB=785nm
B2= 3.4854×10-2
B4=-4.3631×10-3
B6= 1.1176×10-2
B8=-9.7436×10-3
B10= 3.7672×10-3
なお、上述した実施例１、７及び８において、格子部１７ｄに入射した波長λ３の光ビーム２１ｃの光量は、１次回折光と−１次回折光とにその殆どが振り分けられるが、実施例１、７及び８では、このうち１次回折光をＣＤの情報記録面上に集光させてＣＤに対する情報の記録／再生を行う構成となっており、１次回折光の焦点位置は、情報の記録／再生に使用しない−１次回折光の焦点位置よりも記録媒体に近い位置となる。更に、１次回折光の焦点と−１次回折光の焦点との互いの距離が、ＣＤの作動距離よりも離れるように格子部１７ｄの近軸における回折パワーを決定している。
一般的に、光ピックアップ装置において対物レンズのフォーカス引き込み動作を行う際には、対物レンズを記録媒体から一旦遠ざけておいてから、対物レンズを記録媒体に近づけていくことでフォーカス位置の検出を行う。
実施例１、７及び８では、ＣＤに対する情報の記録／再生に使用する１次回折光の焦点が先に検出され、また、１次回折光の焦点と−１次回折光の焦点との互いの距離が、ＣＤの作動距離よりも離れているので、フォーカス引き込み動作において、情報の記録／再生に使用しない−１次回折光の焦点を誤検出することがない。
図１１は、本発明の別の実施形態の光ピックアップ装置を模式的に示す構成図である。本実施形態も、上記一実施形態と同様にして、次世代ＤＶＤ，従来のＤＶＤ，及びＣＤに対して、コンパチブルな光ピックアップ装置となっている。なお、上記一実施形態と同様の働きをする部分には同一の符号を付して、詳細な説明を適宜省略する。同図において、図中の下部に配置された３１は光検出器であり、これは次世代ＤＶＤ，従来のＤＶＤ，及びＣＤにおいて共用の光検出器となっている。
また、光検出器３１の右上方に配置された３２は第１のレーザ光源であり、これは次世代ＤＶＤ用の１波長の光源となっている。第１のレーザ光源３２は、λ１＝４０８ｎｍの波長の光ビーム２１ａ（実線で示す）を、図中の左方に射出する。さらに、第１のレーザ光源３２の上方に配置された３３は第２のレーザ光源であり、これは従来のＤＶＤ用，及びＣＤ用の２波長の光源となっている。第２のレーザ光源３３は、λ２＝６５８ｎｍの波長の光ビーム２１ｂ（従来のＤＶＤ用，破線で示す），λ３＝７８５ｎｍの波長の光ビーム２１ｃ（ＣＤ用，一点鎖線で示す）を、図中の左方に射出する。
なお、本実施形態では、１波長，２波長のレーザ光源、及び検出器を別個に配置した構成としているが、これに限定されるものではなく、３つのレーザ光源を１つの筐体内に納めた１キャンレーザ光源、或いは、３つのレーザ光源の発光点を１つのチップ上に形成した１チップレーザ光源を用いても良い。更には、レーザ光源と光検出器とを集積化したレーザ光源モジュールを用いても良い。
本実施形態では、発散光束の状態で入射する光ビーム２１ａを平行光に変換して射出するコリメートレンズ４３の両面が、それぞれ第１の回折面１７ａ、第２の回折面１７ｂとされている。すなわち、本実施形態のコリメートレンズ４３は、回折光学素子１７としての機能も兼ねている。
まず、第１のレーザ光源３２から射出された光ビーム２１ａは、略立方体状のビームスプリッタ１４で反射された後、その上方に配置された同じく略立方体状のビームスプリッタ１５に入射する。一方、第２のレーザ光源３３から射出された光ビーム２１ｂ及び２１ｃは、略立方体状のビームスプリッタ１５に入射する。そして、光ビーム２１ａ、２１ｂ、及び２１ｃは、ビームスプリッタ１５で合成されて光路が共通となり、記録媒体に向かって延びる光軸Ｘを共通に持つ。
続いて、光ビーム２１ａは上方に配置されたコリメートレンズ４３により平行光に変換され、更に上方に配置された対物レンズ１８により集光される。対物レンズ１８は、主として図中の下方（記録媒体と反対側）に凸の形状をしている。また、光ビーム２１ｂはコリメートレンズ４３の第１の回折面１７ａを通過する際に、発散角が変換された後、対物レンズ１８により集光される。また、光ビーム２１ｃはコリメートレンズ４３の第２の回折面１７ｂを通過する際に、発散角が変換された後、対物レンズ１８により集光される。このように、光ビーム２１ｂと２１ｃが、それぞれ、第１の回折面１７ａと第２の回折面１７ｂとにより発散角を変換されて対物レンズ１８に入射することで、記録媒体の保護層の厚みの差と波長の差により発生する球面収差が打ち消される。なお、ビームスプリッタ１４、１５は、波長選択性の干渉膜等により光ビームを分離、合成する光学素子である。
また、コリメートレンズ４３は、１軸アクチュエータ３７により、光軸Ｘ方向に駆動可能となっている。、コリメートレンズ４３を光軸Ｘ方向に駆動することで、次世代ＤＶＤの情報記録面上に形成されたスポットの球面収差を補正する。このような球面収差の発生原因としては、例えば、第１のレーザ光源３２の製造誤差による波長のバラツキ、及び温度変化に伴う対物レンズ系の屈折率変化や屈折率分布、さらには、２層ディスク、４層ディスク等の多層ディスクの情報記録層間のフォーカスジャンプ、加えて次世代ＤＶＤの保護層の製造誤差による厚みばらつきや厚み分布、等である。
その他、対物レンズ１８の光学面上には、透過率に波長選択性を有するコート膜が形成されており、この波長選択性によりＤＶＤやＣＤの開口数に対応した開口制限がなされる。かかる波長選択性を有するコート膜を対物レンズ表面に形成して開口制限を行う技術は公知であるのでここでは詳細な説明は省略する。
さて、第１のレーザ光源３２から射出された波長λ１の光ビーム２１ａは、第１の記録媒体１９ａの、入射面とは反対側の面に結像する。また、第２のレーザ光源３３から射出された波長λ２の光ビーム２１ｂは、第２の記録媒体１９ｂの、入射面とは反対側の面に結像する。さらに、同じく第２のレーザ光源３３から射出された波長λ３の光ビーム２１ｃは、第３の記録媒体１９ｃの、入射面とは反対側の面に結像する。
ここで、第１の記録媒体１９ａは次世代ＤＶＤであり、表面から記録面まで（カバー層）の厚みが０．１ｍｍである。また、第２の記録媒体１９ｂは従来のＤＶＤであり、表面から記録面までの厚みが０．６ｍｍである。さらに、第３の記録媒体１９ｃはＣＤであり、表面から記録面までの厚みが１．２ｍｍである。同図では各記録媒体の前記厚み分のみ図示している。なお、図示の便宜上、記録媒体１９ａ，１９ｂ，及び１９ｃが一緒に描いてあるが、実際は別々に使用されることは言うまでもない。
第１の記録媒体１９ａで反射された波長λ１の光ビーム２１ａは、まず光路を逆にたどり、続いてビームスプリッタ１５，１４を透過し、最後に光検出器３１に入射して、ここで光信号が検出される。また、第２の記録媒体１９ｂで反射された波長λ２の光ビーム２１ｂ、及び第３の記録媒体１９ｃで反射された波長λ３の光ビーム２１ｃも同様である。
なお、本実施形態では、コリメートレンズ４３に回折光学素子１７としての機能を持たせたが、図７で説明した実施形態におけるビームエキスパンダ３６に回折光学素子１７としての機能を持たせても良い。
上記Ｌ１〜Ｌ３、及びＨの式に基づく実施例９の数値例を以下に示す。本実施例は、図１１で説明した上記別の実施形態の光ピックアップ装置用の光学系として好適であり、回折光学素子としての機能を有するコリメートレンズと対物レンズとから構成されている。ここでは、コリメートレンズ及び対物レンズには何れもプラスチックを使用している。
屈折率ｎd＝１．５１，アッベ数νd＝５６．５
λ１＝４０８ｎｍ
λ２＝６５８ｎｍ
λ３＝７８５ｎｍ
ｎ１＝１．５２４２４３
ｎ２＝１．５０６４１５
ｎ３＝１．５０３２３５
Ｌ１＝７７８．２７ｎｍ
Ｌ２＝１２９９．３３ｎｍ
Ｌ３＝１５５９．９１ｎｍ
第１の回折面（Ｍ＝２）：Ｈ／Ｌ１＝２
Ｈ／Ｌ２＝１．１９８（≒１．２）
Ｈ／Ｌ３＝０．９９８（≒１）
第２の回折面（Ｍ＝５）：Ｈ／Ｌ１＝５
Ｈ／Ｌ２＝２．９９５（≒３）
Ｈ／Ｌ３＝２．４９５（≒２．５）
以下、実施例９の具体的なレンズデータを、コンストラクションデータで示す。また、本実施例の構成図を図１２に示す。レンズデータは、実施例７及び８と同様の構成である。
《実施例９のレンズデータ》
波長（ｎｍ）：λ１＝４０８ λ２＝６５８ λ３＝７８５
対物レンズの
入射瞳直径（ｍｍ）：３．７４ ２．８０ ２．２４
開口数：０．８５ ０．６０ ０．４５
ｔ１（ｍｍ）：０．７１８７ ０．６３３０ ０．４２１３
ｔ２（ｍｍ）：０．０８７５ ０．６０００ １．２０００
[面番号及び曲率半径] [軸上面間隔] [Ｎ１] [Ｎ２] [Ｎ３] [Ｎｄ] [νｄ]
OBJ(発光点)
9.0967
r1=58.0520
1.5000 1.5242 1.5064 1.5032 1.5091 56.5
r2=-5.7117
10.0000
STO(絞り)
0.0000
r3=1.4492
2.6200 1.5596 1.5406 1.5372 1.5435 56.3
r4=-2.8750
t1
r5=∞
t2 1.6211 1.5798 1.5733 1.5855 30.0
r6=∞
[第１面(r1)の非球面係数]
K=-0.14266×103
A4= 0.0
A6= 0.0
A8= 0.0
A10= 0.0
A12= 0.0
A14= 0.0
A16= 0.0
A18= 0.0
A20= 0.0
[第２面(r2)の非球面係数]
K=-0.7617
A4=-0.1099×10-3
A6= 0.0
A8= 0.0
A10= 0.0
A12= 0.0
A14= 0.0
A16= 0.0
A18= 0.0
A20= 0.0
[第３面(r3)の非球面係数]
K=-0.65249
A4= 0.77549×10-2
A6= 0.29588×10-3
A8= 0.19226×10-2
A10=-0.12294×10-2
A12= 0.29138×10-3
A14= 0.21569×10-3
A16=-0.16850×10-3
A18= 0.44948×10-4
A20=-0.43471×10-5
[第４面(r4)の非球面係数]
K=-0.43576×102
A4= 0.97256×10-1
A6=-0.10617
A8= 0.81819×10-1
A10=-0.41190×10-1
A12= 0.11458×10-1
A14=-0.13277×10-2
A16= 0
A18= 0
A20= 0
[第1面(r1)の回折次数、製造波長、及び回折面係数]
nBD=0
nDVD=1
nCD=0
λB=658nm
B2=0.1000
B4=0.0
B6=0.0
B8=0.0
B10=0.0
[第2面(r2)の回折次数、製造波長、及び回折面係数]
nBD=0
nDVD=0
nCD=1
λB=785nm
B2=0.2350×10-1
B4=0.0
B6=0.0
B8=0.0
B10=0.0
なお、回折光学素子及び対物レンズの材料としては、あらゆる光学樹脂，光学ガラスが適用可能であるが、光学樹脂としては一般的に以下のものがある。
重合体又は共重合体を構成する環状オレフィンとしては、下記一般式（Ｉ）または（II）で表される環状オレフィンが挙げられる。
Figure 0003966303
式中、ｎは０または１であり、ｍは０または正の整数であり、ｋは０または１である。なおｋが１の場合には、ｋを用いて表される環は６員環となり、ｋが０の場合にはこの環は５員環となる。Ｒ1 〜Ｒ18ならびにＲa およびＲb は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子または炭化水素基である。ここで、ハロゲン原子は、フッ素原子、塩素原子、臭素原子またはヨウ素原子である。
また炭化水素基としては、通常、炭素原子数１〜２０のアルキル基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化アルキル基、炭素原子数３〜１５のシクロアルキル基または芳香族炭化水素基が挙げられる。より具体的には、アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、アミル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基およびオクタデシル基などが挙げられる。これらアルキル基はハロゲン原子で置換されていてもよい。シクロアルキル基としては、シクロヘキシル基が挙げられ、芳香族炭化水素基としてはフェニル基、ナフチル基などが挙げられる。
さらに上記一般式（Ｉ）において、Ｒ15とＲ16とが、Ｒ17とＲ18とが、Ｒ15とＲ17とが、Ｒ16とＲ18とが、Ｒ15とＲ18とが、あるいはＲ16とＲ17とがそれぞれ結合して（互いに共同して）、単環または多環の基を形成していてもよく、しかもこのようにして形成された単環または多環が二重結合を有していてもよい。ここで形成される単環または多環としては、具体的に以下のようなものが挙げられる。
Figure 0003966303
なお上記例示において、１または２の番号を付した炭素原子は、前記一般式（Ｉ）においてそれぞれＲ15（Ｒ16）またはＲ17（Ｒ18）結合している炭素原子を表す。また、Ｒ15とＲ16とで、またはＲ17とＲ18とでアルキリデン基を形成していてもよい。このようなアルキリデン基は、通常は炭素原子数２〜２０のアルキリデン基であり、このようなアルキリデン基の具体的な例としては、エチリデン基、プロピリデン基およびイソプロピリデン基が挙げられる。
Figure 0003966303
式中、ｐおよびｑはそれぞれ独立に、０または正の整数であり、ｒおよびｓはそれぞれ独立に、０、１または２である。また、Ｒ21〜Ｒ39はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基またはアルコキシ基である。ここでハロゲン原子は、上記一般式（Ｉ）中のハロゲン原子と同じである。
また炭化水素基としては、通常、炭素原子数１〜２０のアルキル基、炭素原子数３〜１５のシクロアルキル基または芳香族炭化水素基が挙げられる。より具体的には、アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、アミル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基およびオクタデシル基などが挙げられる。これらアルキル基はハロゲン原子で置換されていてもよい。
シクロアルキル基としては、シクロヘキシル基が挙げられ、芳香族炭化水素基としては、アリール基、アラルキル基などが挙げられ、具体的には、フェニル基、トリル基、ナフチル基、ベンジル基、フェニルエチル基などが挙げられる。アルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基などが挙げられる。
ここで、Ｒ29およびＲ30が結合している炭素原子と、Ｒ33が結合している炭素原子またはＲ31が結合している炭素原子とは、直接あるいは炭素原子数１〜３のアルキレン基を介して結合していてもよい。すなわち、上記二個の炭素原子がアルキレン基を介して結合している場合には、Ｒ29とＲ33とが、または、Ｒ30とＲ31とが互いに共同して、メチレン基(-CH2-) 、エチレン基(-CH2CH2-)またはプロピレン基(-CH2CH2CH2-) の内のいずれかのアルキレン基を形成している。
さらに、ｒ＝ｓ＝０のとき、Ｒ35とＲ32またはＲ35とＲ39とは互いに結合して単環または多環の芳香族環を形成していてもよい。具体的には、ｒ＝ｓ＝０のとき、Ｒ35とＲ32とにより形成される以下のような芳香族環が挙げられる。
Figure 0003966303
ここで、ｑは一般式（II）におけるｑと同じである。上記のような一般式（Ｉ）または（III）表される環状オレフィンとしては、具体的には、ビシクロ-2-ヘプテン誘導体（ビシクロヘプト-2-エン誘導体）、トリシクロ-3-デセン誘導体、トリシクロ-3-ウンデセン誘導体、テトラシクロ-3-ドデセン誘導体、ペンタシクロ-4-ペンタデセン誘導体、ペンタシクロペンタデカジエン誘導体、ペンタシクロ-3-ペンタデセン誘導体、ペンタシクロ-3-ヘキサデセン誘導体、ペンタシクロ-4-ヘキサデセン誘導体、ヘキサシクロ-4-ヘプタデセン誘導体、ヘプタシクロ-5-エイコセン誘導体、ヘプタシクロ-4-エイコセン誘導体、ヘプタシクロ-5-ヘンエイコセン誘導体、オクタシクロ-5-ドコセン誘導体、ノナシクロ-5-ペンタコセン誘導体、ノナシクロ-6-ヘキサコセン誘導体、シクロペンタジエン-アセナフチレン付加物、1,4-メタノ-1,4,4a,9a-テトラヒドロフルオレン誘導体、1,4-メタノ-1,4,4a,5,10,10a-ヘキサヒドロアントラセン誘導体などが挙げられる。
以下に上記のような一般式（Ｉ）または（II）で表される環状オレフィンのより具体的な例を示す。
Figure 0003966303
Figure 0003966303
Figure 0003966303
Figure 0003966303
Figure 0003966303
Figure 0003966303
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Figure 0003966303
Figure 0003966303
Figure 0003966303
共重合体を構成する非環状オレフィンとしては、例えばエチレン、プロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセン、1-オクタデセン、1-エイコセンなどの直鎖状α？オレフィン；4-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ブテンなどの分岐状α？オレフィンなどが挙げられる。好ましくは、炭素原子数が2〜20のα？オレフィンが好ましい。このような直鎖状または分岐状のα？オレフィンは置換基で置換されていても良く、また１種単独、或いは２種以上組合わせて用いることができる。
置換基としては、種々のものが挙げられ特に制限はないが、代表的なものとしてアルキル、アリール、アニリノ、アシルアミノ、スルホンアミド、アルキルチオ、アリールチオ、アルケニル、シクロアルキル、シクロアルケニル、アルキニル、複素環、アルコキシ、アリールオキシ、複素環オキシ、シロキシ、アミノ、アルキルアミノ、イミド、ウレイド、スルファモイルアミノ、アルコキシカルボニルアミノ、アリールオキシカルボニルアミノ、アルコキシカルボニル、アリールオキシカルボニル、複素環チオ、チオウレイド、ヒドロキシル及びメルカプトの各基、並びにスピロ化合物残基、有橋炭化水素化合物残基、スルホニル、スルフィニル、スルホニルオキシ、スルファモイル、ホスホリル、カルバモイル、アシル、アシルオキシ、オキシカルボニル、カルボキシル、シアノ、ニトロ、ハロゲン置換アルコキシ、ハロゲン置換アリールオキシ、ピロリル、テトラゾリル等の各基及びハロゲン原子等が挙げられる。
上記アルキル基としては炭素数１〜３２のものが好ましく、直鎖でも分岐でもよい。アリール基としてはフェニル基が好ましい。アシルアミノ基としては、アルキルカルボニルアミノ基、アリールカルボニルアミノ基；スルホンアミド基としては、アルキルスルホニルアミノ基、アリールスルホニルアミノ基；アルキルチオ基、アリールチオ基におけるアルキル成分、アリール成分は上記のアルキル基、アリール基が挙げられる。アルケニル基としては炭素数２〜２３のもの、シクロアルキル基としては炭素数３〜１２、特に５〜７のものが好ましく、アルケニル基は直鎖でも分岐でもよい。シクロアルケニル基としては炭素数３〜１２、特に５〜７のものが好ましい。
ウレイド基としてはアルキルウレイド基、アリールウレイド基；スルファモイルアミノ基としてはアルキルスルファモイルアミノ基、アリールスルファモイルアミノ基；複素環基としては５〜７員のものが好ましく、具体的には２−フリル、２−チエニル、２−ピリミジニル、２−ベンゾチアゾリル等；飽和複素環としては５〜７員のものが好ましく、具体的にはテトラヒドロピラニル、テトラヒドロチオピラニル等；複素環オキシ基としては５〜７員の複素環を有するものが好ましく、例えば３，４，５，６−テトラヒドロピラニル−２−オキシ、１−フェニルテトラゾール−５−オキシ等；複素環チオ基としては５〜７員の複素環チオ基が好ましく、例えば２−ピリジルチオ、２−ベンゾチアゾリルチオ、２，４−ジフェノキシ−１，３，５−トリアゾール−６−チオ等；シロキシ基としてはトリメチルシロキシ、トリエチルシロキシ、ジメチルブチルシロキシ等；イミド基としては琥珀酸イミド、３−ヘプタデシル琥珀酸イミド、フタルイミド、グルタルイミド等；スピロ化合物残基としてはスピロ［３．３］ヘプタン−１−イル等；有橋炭化水素化合物残基としてはビシクロ［２．２．１］ヘプタン−１−イル、トリシクロ［３．３．１．１３．７］デカン−１−イル、７，７−ジメチル−ビシクロ［２．２．１］ヘプタン−１−イル等が挙げられる。
スルホニル基としては、アルキルスルホニル基、アリールスルホニル基、ハロゲン置換アルキルスルホニル基、ハロゲン置換アリールスルホニル基等；スルフィニル基としては、アルキルスルフィニル基、アリールスルフィニル基等；スルホニルオキシ基としては、アルキルスルホニルオキシ基、アリールスルホニルオキシ基等；スルファモイル基としては、Ｎ，Ｎ−ジアルキルスルファモイル基、Ｎ，Ｎ−ジアリールスルファモイル基、Ｎ−アルキル−Ｎ−アリールスルファモイル等；ホスホリル基としては、アルコキシホスホリル基、アリールオキシホスホリル基、アルキルホスホリル基、アリールホスホリル基等；カルバモイル基としては、Ｎ，Ｎ−ジアルキルカルバモイル基、Ｎ，Ｎ−ジアリールカルバモイル基、Ｎ−アルキル−Ｎ−アリールカルバモイル基等；アシル基としては、アルキルカルボニル基、アリールカルボニル基等；アシルオキシ基としては、アルキルカルボニルオキシ基等；オキシカルボニル基としては、アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基等；ハロゲン置換アルコキシ基としてはα−ハロゲン置換アルコキシ基等；ハロゲン置換アリールオキシ基としては、テトラフルオロアリールオキシ基、ペンタフルオロアリールオキシ基等；ピロリル基としては１−ピロリル等；テトラゾリル基としては１−テトラゾリル等の各基が挙げられる。
上記置換基の他に、トリフルオロメチル、ヘプタフルオロ−ｉ−プロピル、ノニルフルオロ−ｔ−ブチル等の各基や、テトラフルオロアリール基、ペンタフルオロアリール基なども好ましく用いられる。更に、これらの置換基は、他の置換基で置換されてもよい。本共重合体中の非環状モノマー含有量は成形性の観点から20重量％以上であることが好ましく、25％以上で90％以下であることがより好ましく、30%以上で85%以下であることがさらに好ましい。
本重合体又は共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、好ましくは８０〜２５０℃、より好ましくは９０〜２２０℃、最も好ましくは１００〜２００℃の範囲である。数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されるポリスチレン換算値で、好ましくは１０，０００〜１，０００，０００、より好ましくは２０，０００〜５００，０００、最も好ましくは５０，０００〜３００，０００の範囲である。分子量分布は、上記Ｍｎと、同様にＧＰＣで測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で表したときに、好ましくは２．０以下である。Ｍｗ／Ｍｎが大きすぎると、成形体の機械的強度や耐熱性が低下する。特に機械的強度、耐熱性、成形加工性を向上させるには、Ｍｗ／Ｍｎが１．８以下がより好ましく、１．６以下が特に好ましい。重合時の温度は、0〜200℃、好ましくは50〜150℃の範囲から選ばれ、圧力は大気圧〜100気圧の範囲から選ばれる。また、重合体帯域に水素を存在させることによって、生成する重合体の分子量を容易に調整することができる。
本発明のオレフィン系樹脂は、1成分の環状モノマーから合成された高分子でもよいが、好適には2成分以上の環状モノマー、或いは環状モノマーと非環状モノマーを用いて合成された共重合体が選ばれる。この共重合体については、100成分以上のモノマーを用いて製造しても良いが生産効率重合安定性からモノマーの混合は10成分以下が好ましい。更に好ましいのは、5成分以下である。また、得られた共重合体は、結晶性高分子でも非晶性高分子でもかまわないが、好ましくは非晶性高分子が良い。
本発明の重合体及び共重合体の炭素？炭素不飽和結合（芳香環含む）を水素添加する方法には、公知の方法を用いることができるが、中でも、水素添加率を高くし、且つ水素添加反応と同時に起こる重合体鎖切断反応を少なくするためには、有機溶媒中、ニッケル、コバルト、鉄、チタン、ロジウム、パラジウム、白金、ルテニウム及びレニウムから選ばれる少なくとも１つの金属を含む触媒を用いて水素添加反応を行なうのが好ましい。水素化触媒は、不均一触媒、均一触媒のいずれも使用可能である。不均一系触媒は、金属または金属化合物のままで、又は適当な担体に担持して用いることができる。
担体としては、例えば、活性炭、シリカ、アルミナ、炭化カルシウム、チタニア、マグネシア、ジルコニア、ケイソウ土、炭化珪素等が挙げられ、触媒の担持量は、触媒合計重量に対する金属含有量で、通常０．０１〜８０重量％、好ましくは０．０５〜６０重量％の範囲である。均一系触媒は、ニッケル、コバルト、チタンまたは鉄化合物と有機金属化合物（例えば、有機アルミニウム化合物、有機リチウム化合物）とを組み合わせた触媒、またはロジウム、パラジウム、白金、ルテニウム、レニウム等の有機金属錯体触媒を用いることができる。これらの水素添加触媒は、それぞれ単独で、或いは２種類以上組み合わせて使用することができ、その使用量は、重合体１００重量部に対して、通常、０．０１〜１００重量部、好ましくは０．０５〜５０重量部、より好ましくは０．１〜３０重量部である。
水素添加反応温度は、通常０〜３００℃の温度であり、好ましくは室温〜２５０℃、特に好ましくは５０〜２００℃の温度範囲である。また、水素圧力は、通常０．１ＭＰａ〜３０ＭＰａ、好ましくは１ＭＰａ〜２０ＭＰａ、より好ましくは２ＭＰａ〜１５ＭＰａである。得られた水素添加物の水素添加率は、耐熱性や耐候性の観点から、１Ｈ？ＮＭＲによる測定において、主鎖の炭素？炭素不飽和結合の通常９０％以上、好ましくは９５％以上、より好ましくは９７％以上である。水素化率が低いと、得られる重合体の透過率、低複屈折性、熱安定性等の光学特性が低下する。
本発明の重合体及び共重合体の水素添加反応に於いて用いられる溶媒としては本発明の重合体及び共重合体を溶解し溶媒自体が水素添加されないものであればどのようなものでもよく、例えば、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジブチルエーテル、ジメトキシエタンなどのエーテル類、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼンなどの芳香族炭化水素、ペンタン、ヘキサン、ヘプタンなどの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ジメチルシクロヘキサン、デカリンなどの脂肪族環状炭化水素、メチレンジクロリド、ジクロロエタン、ジクロロエチレン、テトラクロロエタン、クロルベンゼン、トリクロルベンゼンなどのハロゲン化炭化水素等が挙げられ、これらは２種以上混合して使用してもよい。
本発明の重合体又は共重合体水素添加物の製造は、重合体溶液から重合体又は共重合体水素添加物を単離した後、再度溶媒に溶解しても可能であるが、単離することなく、上記有機金属錯体と有機アルミニウム化合物からなる水素添加触媒を加えることにより水素添加反応を行う方法を採用することもできる。 水素添加反応の終了後、公知の方法により重合体に残存する水素添加触媒を除去することができる。例えば、吸着剤による吸着法、良溶媒による溶液に乳酸等の有機酸と貧溶媒と水とを添加し、この系を常温下或いは加温下に於いて抽出除去する方法、更には良溶媒による溶液または重合体スラリーを窒素または水素ガスの雰囲気下でトリメチレンジアミン、アニリン、ピリジン、エタンジアミド、水酸化ナトリウム等の塩基性化合物で接触処理した後に、或いは接触処理と同時に酢酸、クエン酸、安息香酸、塩酸等の酸性化合物を接触処理した後、洗浄除去する方法等が挙げられる。
本発明の重合体又は共重合体水素添加物溶液から重合体水素化物の回収法は特に限定されず、公知の方法を用いることができる。例えば、撹拌下の貧溶媒中に反応溶液を排出し重合体水素化物を凝固させ濾過法、遠心分離法、デカンテーション法等により回収する方法、反応溶液中にスチームを吹き込んで重合体水素化物を析出させるスチームストリッピング法、反応溶液から溶媒を加熱等により直接除去する方法等が挙げられる。本発明の水素添加方法を用いると水素添加率は９０％以上が容易に達成でき、９５％以上、特に９９％以上とすることが可能であり、そうして得られる重合体又は共重合体水素添加物は容易に酸化されることがなく、優れた重合体又は共重合体水素添加物となる。
（樹脂組成物の調製方法）
本発明に係る樹脂組成物の調製方法について説明する。本発明に係る樹脂組成物は、成型する工程（成型プロセス）の前に特定の加工処理をすることが好ましく、加工処理の段階で通常樹脂に添加される可塑剤、酸化防止剤、その他の添加剤を加えても良い。本発明に係る樹脂組成物の調製方法としては、混練プロセスまたは混合物を溶媒に溶解、溶媒除去、乾燥を経て組成物を得るプロセス等が好ましい調製方法として挙げられるが、更に好ましい調製方法は、混練プロセスである。
また、混練プロセスとして、通常の樹脂の配合に用いるプロセスを用いることができる。例えば、ロール、バンバリーミキサ、二軸混練機、ニーダールーダなどを用いることができるが、好ましくは、バンバリーミキサ、二軸混練機、ニーダールーダ等が挙げられる。樹脂の酸化を防ぐ目的で、密閉系で混練り可能な装置が好適に使用され、さらに好ましくは、窒素やアルゴンなどの不活性ガス化で混練プロセスを行うことが望ましい。
《光学用樹脂レンズの作製方法》
本発明の光学用樹脂レンズの作製方法について説明する。本発明の光学用樹脂レンズは、まず、樹脂組成物（樹脂単独の場合もあれば、樹脂と添加剤との混合物の場合もある）を調製し、次いで、得られた樹脂組成物を成型する工程を含む。
本発明に係る樹脂組成物の成型方法について説明する。本発明に係る樹脂組成物の成型物は、前記樹脂組成物からなる成型材料を成型して得られる。成型方法としては、格別制限されるものはないが、低複屈折性、機械強度、寸法精度等の特性に優れた成型物を得る為には溶融成型が好ましい。溶融成型法としては、例えば、市販のプレス成型、市販の押し出し成型、市販の射出成型等が挙げられるが、射出成型が成型性、生産性の観点から好ましい。
成型条件は使用目的、または成型方法により適宜選択されるが、例えば射出成型における樹脂組成物（樹脂単独の場合または樹脂と添加物との混合物の両方がある）の温度は、成型時に適度な流動性を樹脂に付与して成型品のヒケやひずみを防止し、樹脂の熱分解によるシルバーストリークの発生を防止し、更に、成型物の黄変を効果的に防止する観点から１５０℃〜４００℃の範囲が好ましく、更に好ましくは２００℃〜３５０℃の範囲であり、特に好ましくは２００℃〜３３０℃の範囲である。
本発明に係る成型物は、球状、棒状、板状、円柱状、筒状、チューブ状、繊維状、フィルムまたはシート形状など種々の形態で使用することができ、また、低複屈折性、透明性、機械強度、耐熱性、低吸水性に優れるため、本発明の光学用樹脂レンズとして用いられるが、その他の光学部品としても好適である。
《光学用樹脂レンズ》
本発明の光学用樹脂レンズは、上記の作製方法により得られるが、光学部品への具体的な適用例としては、以下のようである。例えば、光学レンズや光学プリズムとしては、カメラの撮像系レンズ；顕微鏡、内視鏡、望遠鏡レンズなどのレンズ；眼鏡レンズなどの全光線透過型レンズ；ＣＤ、ＣＤ−ＲＯＭ、ＷＯＲＭ（追記型光ディスク）、ＭＯ（書き変え可能な光ディスク；光磁気ディスク）、ＭＤ（ミニディスク）、ＤＶＤ（デジタルビデオディスク）などの光ディスクのピックアップレンズ；レーザビームプリンターのｆθレンズ、センサー用レンズなどのレーザ走査系レンズ；カメラのファインダー系のプリズムレンズなどが挙げられる。
光ディスク用途としては、ＣＤ、ＣＤ−ＲＯＭ、ＷＯＲＭ（追記型光ディスク）、ＭＯ（書き変え可能な光ディスク；光磁気ディスク）、ＭＤ（ミニディスク）、ＤＶＤ（デジタルビデオディスク）などが挙げられる。その他の光学用途としては、液晶ディスプレイなどの導光板；偏光フィルム、位相差フィルム、光拡散フィルムなどの光学フィルム；光拡散板；光カード；液晶表示素子基板などが挙げられる。これらの中でも、低複屈折性が要求されるピックアップレンズやレーザ走査系レンズとして好適であり、ピックアップレンズに最も好適に用いられる。
本発明に係る樹脂組成物の調製時や樹脂組成物の成型工程においては、必要に応じて各種添加剤（配合剤ともいう）を添加することができる。添加剤については、格別限定はないが、酸化防止剤、熱安定剤、耐光安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、近赤外線吸収剤などの安定剤；滑剤、可塑剤などの樹脂改質剤；染料や顔料などの着色剤；帯電防止剤、難燃剤、フィラーなどが挙げられる。これらの配合剤は、単独で、あるいは２種以上を組み合せて用いることができ、その配合量は本発明に記載の効果を損なわない範囲で適宜選択される。
《酸化防止剤》
本発明に用いられる酸化防止剤について説明する。酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤などが挙げられ、これらの中でもフェノール系酸化防止剤、特にアルキル置換フェノール系酸化防止剤が好ましい。これらの酸化防止剤を配合することにより、透明性、耐熱性等を低下させることなく、成型時の酸化劣化等によるレンズの着色や強度低下を防止できる。これらの酸化防止剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができ、その配合量は、本発明の目的を損なわない範囲で適宜選択されるが、本発明に係る重合体１００質量部に対して好ましくは０．００１〜５質量部、より好ましくは０．０１〜１質量部である。
フェノール系酸化防止剤としては、従来公知のものが使用でき、例えば、２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート、２，４−ジ−ｔ−アミル−６−（１−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）エチル）フェニルアクリレートなどの特開昭６３−１７９９５３号公報や特開平１−１６８６４３号公報に記載されるアクリレート系化合物；オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス（メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニルプロピオネート）メタン［ペンタエリスリメチル−テトラキス（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルプロピオネート））、トリエチレングリコールビス（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート）などのアルキル置換フェノール系化合物；６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビスオクチルチオ−１，３，５−トリアジン、４−ビスオクチルチオ−１，３，５−トリアジン、２−オクチルチオ−４，６−ビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−オキシアニリノ）−１，３，５−トリアジンなどのトリアジン基含有フェノール系化合物；などが挙げられる。
リン系酸化防止剤としては、一般の樹脂工業で通常使用される物であれば格別な限定はなく、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、１０−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイドなどのモノホスファイト系化合物；４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイト）、４，４’イソプロピリデン−ビス（フェニル−ジ−アルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）などのジホスファイト系化合物などが挙げられる。これらの中でも、モノホスファイト系化合物が好ましく、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトなどが特に好ましい。
イオウ系酸化防止剤としては、例えば、ジラウリル３，３−チオジプロピオネート、ジミリスチル３，３’−チオジプロピピオネート、ジステアリル３，３−チオジプロピオネート、ラウリルステアリル３，３−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス−（β−ラウリル−チオ−プロピオネート、３，９−ビス（２−ドデシルチオエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカンなどが挙げられる。
《耐光安定剤》
本発明に用いられる耐光安定剤について説明する。耐光安定剤としては、ベンゾフェノン系耐光安定剤、ベンゾトリアゾール系耐光安定剤、ヒンダードアミン系耐光安定剤などが挙げられるが、本発明においては、レンズの透明性、耐着色性等の観点から、ヒンダードアミン系耐光安定剤を用いるのが好ましい。ヒンダードアミン系耐光安定剤（以下、ＨＡＬＳと記す。）の中でも、ＴＨＦを溶媒として用いたＧＰＣにより測定したポリスチレン換算のＭｎが１０００〜１００００であるものが好ましく、２０００〜５０００であるものがより好ましく、２８００〜３８００であるものが特に好ましい。
Ｍｎが小さすぎると、該ＨＡＬＳをブロック共重合体に加熱溶融混練して配合する際に、揮発のため所定量を配合できなかったり、射出成型等の加熱溶融成型時に発泡やシルバーストリークが生じるなど加工安定性が低下する。また、ランプを点灯させた状態でレンズを長時間使用する場合に、レンズから揮発性成分がガスとなって発生する。逆にＭｎが大き過ぎると、ブロック共重合体への分散性が低下して、レンズの透明性が低下し、耐光性改良の効果が低減する。したがって、本発明においては、ＨＡＬＳのＭｎを上記範囲とすることにより加工安定性、低ガス発生性、透明性に優れたレンズが得られる。
このようなＨＡＬＳの具体例としては、Ｎ，Ｎ’，Ｎ’’，Ｎ’’’−テトラキス−〔４，６−ビス− {ブチル−（Ｎ−メチル−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−４−イル）アミノ}−トリアジン−２−イル〕−４，７−ジアザデカン−１，１０−ジアミン、ジブチルアミンと１，３，５−トリアジンとＮ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブチルアミンとの重縮合物、ポリ〔{（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル}{（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ}ヘキサメチレン{（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ}〕、１，６−ヘキサンジアミン−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）とモルフォリン−２，４，６−トリクロロ−１，３，５−トリアジンとの重縮合物、ポリ〔（６−モルフォリノ−ｓ−トリアジン−２，４−ジイル）（２，２，６，６，−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕−ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕〕などの、ピペリジン環がトリアジン骨格を介して複数結合した高分子量ＨＡＬＳ；コハク酸ジメチルと４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノールとの重合物、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジノールと３，９−ビス（２−ヒドロキシ−１，１−ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカンとの混合エステル化物などの、ピペリジン環がエステル結合を介して結合した高分子量ＨＡＬＳ等が挙げられる。
これらの中でも、ジブチルアミンと１，３，５−トリアジンとＮ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブチルアミンとの重縮合物、ポリ〔{（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル}{（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ}ヘキサメチレン{（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ}〕、コハク酸ジメチルと４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノールとの重合物などのＭｎが２，０００〜５，０００のものが好ましい。
本発明に係る樹脂に対する上記配合量は、重合体１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜２０質量部、より好ましくは０．０２〜１５質量部、特に好ましくは０．０５〜１０質量部である。添加量が少なすぎると耐光性の改良効果が十分に得られず、屋外で長時間使用する場合等に着色が生じる。一方、ＨＡＬＳの配合量が多すぎると、その一部がガスとなって発生したり、樹脂への分散性が低下して、レンズの透明性が低下する。また、本発明に係る樹脂組成物に、さらに最も低いガラス転移温度が３０℃以下である化合物を配合することにより、透明性、耐熱性、機械的強度などの諸特性を低下させることなく、長時間の高温高湿度環境下での白濁を防止できる。
すなわち本発明においては、本発明の樹脂組成物と、（１）軟質重合体、（２）アルコール性化合物、からなる群から選ばれる少なくとも１種類の配合剤を含んでなる樹脂組成物が提供される。これらの配合剤を配合することにより、透明性、低吸水性、機械的強度などの諸特性を低下させることなく、長時間の高温高湿度環境下での白濁を防止できる。これらの中でも、（１）軟質重合体、及び（２）アルコール性化合物が、高温高湿度環境下における白濁防止効果、得られる樹脂組成物の透明性に優れる。
（１）軟質重合体
本発明に用いる軟質重合体は、通常３０℃以下のＴｇを有する重合体であり、Ｔｇが複数存在する場合には、少なくとも最も低いＴｇが３０℃以下であることが好ましい。これらの軟質重合体の具体例としては、例えば、液状ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ−１−ブテン、エチレン・α−オレフィン共重合体、プロピレン・α−オレフィン共重合体、エチレン・プロピレン・ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）、エチレン・プロピレン・スチレン共重合体などのオレフィン系軟質重合体、ポリイソブチレン、イソブチレン・イソプレンゴム、イソブチレン・スチレン共重合体などのイソブチレン系軟質重合体；ポリブタジエン、ポリイソプレン、ブタジエン・スチレンランダム共重合体、イソプレン・スチレンランダム共重合体、アクリロニトリル・ブタジエン共重合体、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体、ブタジエン・スチレン・ブロック共重合体、スチレン・ブタジエン・スチレン・ブロック共重合体、イソプレン・スチレン・ブロック共重合体、スチレン・イソプレン・スチレン・ブロック共重合体などのジエン系軟質重合体、ジメチルポリシロキサン、ジフェニルポリシロキサン、ジヒドロキシポリシロキサン、などのケイ素含有軟質重合体、ポリブチルアクリレート、ポリブチルメタクリレート、ポリヒドロキシエチルメタクリレート、ポリアクリルアミド、ポリアクリロニトリル、ブチルアクリレート・スチレン共重合体などのα，β−不飽和酸からなる軟質重合体、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリステアリン酸ビニル、酢酸ビニル・スチレン共重合体などの不飽和アルコールおよびアミンまたはそのアシル誘導体またはアセタールからなる軟質重合体、エチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、エピクロルヒドリンゴム、などのエポキシ系軟質軟質重合体、フッ化ビニリデン系ゴム、四フッ化エチレン−プロピレンゴム、などのフッ素系軟質重合体、天然ゴム、ポリペプチド、蛋白質、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、塩化ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマーなどのその他の軟質重合体、等が挙げられる。これらの軟質重合体は、架橋構造を有したものであってもよく、また、変性反応により官能基を導入したものでもよい。上記軟質重合体の中でもジエン系軟質重合体が好ましく、特に該軟質重合体の炭素−炭素不飽和結合を水素化した水素化物が、ゴム弾性、機械強度、柔軟性、分散性の点で優れる。
（２）アルコール性化合物
また、アルコール性化合物は、分子内に少なくとも１つの非フェノール性水酸基を有する化合物で、好適には、少なくても１つの水酸基と少なくとも１つのエーテル結合またはエステル結合を有する。このような化合物の具体例としては、例えば２価以上の多価アルコール、より好ましくは３価以上の多価アルコール、さらに好ましくは３〜８個の水酸基を有する多価アルコールの水酸基の１つがエーテル化またはエステル化されたアルコール性エーテル化合物やアルコール性エステル化合物が挙げられる。
２価以上の多価アルコールとしては、例えば、ポリエチレングリコール、グリセロール、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、ジグリセロール、トリグリセロール、ジペンタエリスリトール、１，６，７−トリヒドロキシ−２，２−ジ（ヒドロキシメチル）−４−オキソヘプタン、ソルビトール、２−メチル−１，６，７−トリヒドロキシ−２−ヒドロキシメチル−４−オキソヘプタン、１，５，６−トリヒドロキシ−３−オキソヘキサンペンタエリスリトール、トリス（２−ヒドロキシエチル）イソシアヌレートなどが挙げられるが、特に３価以上の多価アルコール、さらには３〜８個の水酸基を有する多価アルコールが好ましい。またアルコール性エステル化合物を得る場合には、α、β−ジオールを含むアルコール性エステル化合物が合成可能なグリセロール、ジグリセロール、トリグリセロールなどが好ましい。
このようなアルコール性化合物として、例えば、グリセリンモノステアレート、グリセリンモノラウレート、グリセリンモノベヘネート、ジグリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリンジラウレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールモノラウレート、ペンタエリスリトールモノベヘレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールジラウレート、ペンタエリスリトールトリステアレート、ジペンタエリスリトールジステアレートなどの多価アルコール性エステル化物；３−（オクチルオキシ）−１，２−プロパンジオール、３−（デシルオキシ）−１，２−プロパンジオール、３−（ラウリルオキシ）−１，２−プロパンジオール、３−（４−ノニルフェニルオキシ）−１，２−プロパンジオール、１，６−ジヒドロオキシ−２，２−ジ（ヒドロキシメチル）−７−（４−ノニルフェニルオキシ）−４−オキソヘプタン、ｐ−ノニルフェニルエーテルとホルムアルデヒドの縮合体とグリシドールの反応により得られるアルコール性エーテル化合物、ｐ−オクチルフェニルエーテルとホルムアルデヒドの縮合体とグリシドールの反応により得られるアルコール性エーテル化合物、ｐ−オクチルフェニルエーテルとジシクロペンタジエンの縮合体とグリシドールの反応により得られるアルコール性エーテル化合物などが挙げられる。これらの多価アルコール性化合物は単独でまたは２種以上を組み合わせて使用される。これらの多価アルコール性化合物の分子量は特に限定されないが、通常５００〜２０００、好ましくは８００〜１５００のものが、透明性の低下も少ない。
（３）有機または無機フィラー
有機フィラーとしては、通常の有機重合体粒子または架橋有機重合体粒子を用いることができ、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン；ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデンなどのハロゲン含有ビニル重合体；ポリアリレート、ポリメタクリレートなどのα，β‐不飽和酸から誘導された重合体；ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニルなどの不飽和アルコールから誘導された重合体；ポリエチレンオキシド、またはビスグリシジルエーテルからから誘導された重合体；ポリフェニレンオキシド、ポリカーボネート、ポリスルフォンなどの芳香族縮合系重合体；ポリウレタン；ポリアミド；ポリエステル；アルデヒド・フェノール系樹脂；天然高分子化合物などの粒子または架橋粒子を挙げることができる。
無機フィラーとしては、例えば、フッ化リチウム、硼砂（硼酸ナトリウム含水塩）などの１族元素化合物；炭酸マグネシウム、燐酸マグネシウム、炭酸カルシウム、チタン酸ストロンチウム、炭酸バリウムなどの２族元素化合物；二酸化チタン（チタニア）、一酸化チタンなどの４族元素化合物；二酸化モリブデン、三酸化モリブデンの６族元素化合物；塩化マンガン、酢酸マンガンなどの７族元素化合物；塩化コバルト、酢酸コバルトなどの８〜１０族元素化合物；沃化第一銅などの１１族元素化合物；酸化亜鉛、酢酸亜鉛などの１２族元素化合物；酸化アルミニウム（アルミナ）、フッ化アルミニウム、アルミノシリケート（珪酸アルミナ、カオリン、カオリナイト）などの１３族元素化合物；酸化珪素（シリカ、シリカゲル）、石墨、カーボン、グラファイト、ガラスなどの１４族元素化合物；カーナル石、カイナイト、雲母（マイカ、キンウンモ）、バイロース鉱などの天然鉱物の粒子が挙げられる。
（１）〜（３）の化合物の配合量は脂環式炭化水素系共重合体と配合される化合物の組み合わせによって決まるが、一般に、配合量が多すぎれば、組成物のガラス転移温度や透明性が大きく低下し、光学材料として使用するのに不適である。また配合量が少なすぎれば、高温高湿下において成型物の白濁を生じる場合がある。配合量としては、脂環式炭化水素系共重合体１００質量部に対して、通常０．０１〜１０質量部、好ましくは０．０２〜５質量部、特に好ましくは０．０５〜２質量部の割合で配合する。配合量が少なすぎる場合には高温高湿度環境下における白濁防止効果が得られず、配合量が多すぎる場合は成型品の耐熱性、透明性が低下する。
《その他の配合剤》
本発明に係る樹脂組成物には、必要に応じて、その他の配合剤として、紫外線吸収剤、光安定剤、近赤外線吸収剤、染料や顔料などの着色剤、滑剤、可塑剤、帯電防止剤、蛍光増白剤などを配合することができ、これらは単独で、あるいは２種以上混合して用いることができ、その配合量は本発明の目的を損ねない範囲で適宜選択される。
また、本発明の光学樹脂は脂環式構造を有する重合体を含有する樹脂基体を有することが好ましい。脂環式構造を有する重合体としては、重合体全繰り返し単位中に、下記一般式（１）で表される脂環式構造を有する繰り返し単位（ａ）と、下記一般式（２）及び／又は下記一般式（３）で表される鎖状構造の繰り返し単位（ｂ）とを、合計含有量が９０重量％以上になるように含有し、さらに繰り返し単位（ｂ）の含有量が１重量％以上１０重量％未満である脂環式炭化水素系共重合体が好ましい。
Figure 0003966303
Figure 0003966303
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式（１）中、Ｘは脂環式炭化水素基であり、式（１）、式（２）、及び式（３）中、Ｒ１〜Ｒ１３は、それぞれ独立に水素原子、鎖状炭化水素基、ハロゲン原子、アルコキシ基、ヒドロキシ基、エーテル基、エステル基、シアノ基、アミド基、イミド基、シリル基、及び極性基（ハロゲン原子、アルコキシ基、ヒドロキシ基、エーテル基、エステル基、シアノ基、アミド基、イミド基、又はシリル基）で置換された鎖状炭化水素基である。その中でも水素原子又は炭素原子数１〜６個の鎖状炭化水素基の場合が、耐熱性、低吸水性に優れるので好ましい。
ハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、及びヨウ素原子を挙げることができる。極性基で置換された鎖状炭化水素基としては、例えば炭素原子数１〜２０、好ましくは１〜１０、より好ましくは１〜６のハロゲン化アルキル基が挙げられる。鎖状炭化水素基としては、例えば炭素原子数１〜２０、好ましくは１〜１０、より好ましくは１〜６のアルキル基；炭素原子数２〜２０、好ましくは２〜１０、より好ましくは２〜６のアルケニル基が挙げられる。
一般式（１）中のＸは脂環式炭化水素基を表し、それを構成する炭素数は、通常４個〜２０個、好ましくは４個〜１０個、より好ましくは５個〜７個である。脂環式構造を構成する炭素数をこの範囲にすることで複屈折を低減することができる。また脂環式構造は単環構造に限らず、例えばノルボルナン環やジシクロヘキサン環などの多環構造のものでもよい。
脂環式炭化水素基は、炭素−炭素不飽和結合を有してもよいが、その含有量は、全炭素−炭素結合の１０％以下、好ましくは５％以下、より好ましくは３％以下である。脂環式炭化水素基の炭素−炭素不飽和結合をこの範囲とすることで、透明性、耐熱性が向上する。また、脂環式炭化水素基を構成する炭素には、水素原子、炭化水素基、ハロゲン原子、アルコキシ基、ヒドロキシ基、エーテル基、エステル基、シアノ基、アミド基、イミド基、シリル基、及び極性基（ハロゲン原子、アルコキシ基、ヒドロキシ基、エーテル基、エステル基、シアノ基、アミド基、イミド基、又はシリル基）で置換された鎖状炭化水素基等が結合していてもよく、中でも水素原子又は炭素原子数１〜６個の鎖状炭化水素基が耐熱性、低吸水性の点で好ましい。
また、一般式（３）中の……は、主鎖中の炭素−炭素飽和、又は炭素−炭素不飽和結合を示すが、透明性、耐熱性を強く要求される場合、不飽和結合の含有率は、主鎖を構成する全炭素−炭素間結合の、通常１０％以下、好ましくは５％以下、より好ましくは３％以下である。
一般式（１）で表される繰り返し単位の中でも、下記一般式（４）で表される繰り返し単位が、耐熱性、低吸水性の点で優れている。
Figure 0003966303
一般式（２）で表される繰り返し単位の中でも、下記一般式（５）で表される繰り返し単位が、耐熱性、低吸水性の点で優れている。
Figure 0003966303
一般式（３）で表される繰り返し単位の中でも、下記一般式（６）で表される繰り返し単位が、耐熱性、低吸水性の点で優れている。
Figure 0003966303
一般式（４）、一般式（５）、及び一般式（６）中の、Ｒａ、Ｒｂ、Ｒｃ、Ｒｄ、Ｒｅ、Ｒｆ、Ｒｇ、Ｒｈ、Ｒｉ、Ｒｊ、Ｒｋ、Ｒｌ、Ｒｍ、Ｒｎはそれぞれ独立に水素原子または低級鎖状炭化水素基を示し、水素原子または炭素数１〜６の低級アルキル基が、耐熱性、低吸水性の点で優れている。一般式（２）及び一般式（３）で表される鎖状構造の繰り返し単位の中では、一般式（３）で表される鎖状構造の繰り返し単位の方が、得られる炭化水素系重合体の強度特性に優れている。
本発明においては、炭化水素共重合体中の、一般式（１）で表される脂環式構造を有する繰り返し単位（ａ）と、一般式（２）及び／又は一般式（３）で表される鎖状構造の繰り返し単位（ｂ）との合計含有量は、重量基準で、通常９０％以上、好ましくは９５％以上、より好ましくは９７％以上である。合計含有量を上記範囲にすることで、低複屈折性、耐熱性、低吸水性、機械強度が高度にバランスされる。
脂環式炭化水素系共重合体における鎖状構造の繰り返し単位（ｂ）の含有量は使用目的に応じて適宜選択されるが、通常、重量基準で１％以上１０％未満、好ましくは１％以上８％以下、より好ましくは２％以上６％以下の範囲である。繰り返し単位（ｂ）の含有量が上記範囲にあると、低複屈折性、耐熱性、低吸水性が高度にバランスされる。
また、繰り返し単位（ａ）の連鎖長は、脂環式炭化水素系共重合体の分子鎖長に対して十分に短く、具体的には、Ａ＝（脂環式構造を有する繰り返し単位連鎖の重量平均分子量）、Ｂ＝（脂環式炭化水素系共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）×（脂環式構造を有する繰り返し単位数／脂環式炭化水素系共重合体を構成する全繰り返し単位数））とした時、ＡがＢの３０％以下であり、好ましくは２０％以下、より好ましくは１５％以下、特に好ましくは１０％以下の範囲である。Ａがこの範囲外では、低複屈折性に劣る。
さらに、繰り返し単位（ａ）の連鎖長が特定の分布を有しているもの好ましい。具体的には、Ａ＝（脂環式構造を有する繰り返し単位連鎖の重量平均分子量）、Ｃ＝（脂環式構造を有する繰り返し単位連鎖の数平均分子量）としたとき、Ａ／Ｃが、好ましくは１．３以上、より好ましくは１．３〜８、最も好ましくは１．７〜６の範囲である。Ａ／Ｃが過度に小さいとブロック程度が増加し、過度に大きいとランダムの程度が増加して、いずれの場合にも低複屈折性に劣る。
本発明の脂環式炭化水素系共重合体の分子量は、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（以下、ＧＰＣ）により測定されるポリスチレン（またはポリイソプレン）換算重量平均分子量（Ｍｗ）で、１，０００〜１，０００，０００、好ましくは５，０００〜５００，０００、より好ましくは１０，０００〜３００，０００、最も好ましくは５０，０００〜２５０，０００の範囲である。脂環式炭化水素系共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）が過度に小さいと成形物の強度特性に劣り、逆に過度に大きいと成形物の複屈折が大きくなる。
かかる共重合体の分子量分布は、使用目的に応じて適宜選択できるが、ＧＰＣにより測定されるポリスチレン（またはポリイソプレン）換算の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で、通常２．５以下、好ましくは２．３以下、より好ましくは２以下の範囲である。Ｍｗ／Ｍｎがこの範囲にあると、機械強度と耐熱性が高度にバランスされる。共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、通常５０℃〜２５０℃、好ましくは７０℃〜２００℃、より好ましくは９０℃〜１８０℃である。
《脂環式炭化水素系共重合体の製造方法》
本発明の脂環式炭化水素系共重合体の製造方法は、（１）芳香族ビニル系化合物と共重合可能なその他のモノマーとを共重合し、主鎖及び芳香環の炭素−炭素不飽和結合を水素化する方法、（２）脂環式ビニル系化合物と共重合可能なその他のモノマーとを共重合し、必要に応じて水素化する方法等が挙げられる。
上記の方法で本発明の脂環式炭化水素系共重合体を製造する場合には、芳香族ビニル系化合物及び／又は脂環式ビニル系化合物（ａ’）と共重合可能なその他のモノマー（ｂ’）との共重合体で、共重合体中の化合物（ａ’）由来の繰り返し単位が、Ｄ＝（芳香族ビニル系化合物及び／又は脂環式ビニル系化合物由来の繰り返し単位連鎖の重量平均分子量）、Ｅ＝（炭化水素系共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）×（芳香族ビニル系化合物及び／又は脂環式ビニル系化合物由来の繰り返し単位数／炭化水素系共重合体を構成する全繰り返し単位数））、とした時、ＤがＥの３０％以下、好ましくは２０％以下、より好ましくは１５％以下、最も好ましくは１０％以下である連鎖構造を有する共重合体の、主鎖、及び芳香環やシクロアルケン環等の不飽和環の炭素−炭素不飽和結合を水素化する方法により効率的に得ることができる。Ｄが上記範囲外では、得られる脂環式炭化水素系共重合体の低複屈折性が劣る。本発明では（１）の方法がより効率的に脂環式炭化水素系共重合体を得ることができるので好ましい。
上記水素化前の共重合体は、さらに、Ｆ＝（芳香族ビニル系化合物及び／又は脂環式ビニル系化合物由来の繰り返し単位の連鎖の数平均分子量）、としたときの、Ｄ／Ｆが一定の範囲であるのが好ましい。具体的には、Ｄ／Ｆが、好ましくは１．３以上、より好ましくは１．３以上、８以下、最も好ましくは１．７以上、６以下の範囲である。Ｄ／Ｆがこの範囲外では、得られる脂環式炭化水素系共重合体の低複屈折性が劣る。
上記化合物（ａ’）由来の繰り返し単位の連鎖の重量平均分子量および数平均分子量は、例えば、文献Ｍａｃｒｏｍｏｒｅｃｕｌｅｓ １９８３， １６，１９２５−１９２８記載の、芳香族ビニル系共重合体の主鎖中不飽和二重結合をオゾン付加した後還元分解し、取り出した芳香族ビニル連鎖の分子量を測定する方法等により確認できる。
水素化前の共重合体の分子量は、ＧＰＣにより測定されるポリスチレン（またはポリイソプレン）換算重量平均分子量（Ｍｗ）で、１，０００〜１，０００，０００、好ましくは５，０００〜５００，０００、より好ましくは１０，０００〜３００，０００の範囲である。共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）が過度に小さいと、それから得られる脂環式炭化水素系共重合体の成形物の強度特性に劣り、逆に過度に大きいと水素化反応性に劣る。
上記（１）の方法において使用する芳香族ビニル系化合物の具体例としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、α−エチルスチレン、α−プロピルスチレン、α−イソプロピルスチレン、α−ｔ−ブチルスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、２，４−ジイソプロピルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、４−ｔ−ブチルスチレン、５−ｔ−ブチル−２−メチルスチレン、モノクロロスチレン、ジクロロスチレン、モノフルオロスチレン、４−フェニルスチレン等が挙げられ、スチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン等が好ましい。
上記（２）の方法において使用する脂環式ビニル系化合物の具体例としては、例えば、シクロブチルエチレン、シクロペンチルエチレン、シクロヘキシルエチレン、シクロヘプチルエチレン、シクロオクチルエチレン、ノルボルニルエチレン、ジシクロヘキシルエチレン、α−メチルシクロヘキシルエチレン、α−ｔ−ブチルシクロヘキシルエチレン、シクロペンテニルエチレン、シクロヘキセニルエチレン、シクロヘプテニルエチレン、シクロオクテニルエチレン、シクロデケニルエチレン、ノルボルネニルエチレン、α−メチルシクロヘキセニルエチレン、及びα−ｔ−ブチルシクロヘキセニルエチレン等が挙げられ、これらの中でも、シクロヘキシルエチレン、α−メチルシクロヘキシルエチレンが好ましい。これらの芳香族ビニル系化合物及び脂環式ビニル系化合物は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
共重合可能なその他のモノマーとしては、格別な限定はないが、鎖状ビニル化合物及び鎖状共役ジエン化合物等が用いられ、鎖状共役ジエンを用いた場合、製造過程における操作性に優れ、また得られる脂環式炭化水素系共重合体の強度特性に優れる。
鎖状ビニル化合物の具体例としては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン等の鎖状オレフィンモノマー；１−シアノエチレン（アクリロニトリル）、１−シアノ−１−メチルエチレン（メタアクリロニトリル）、１−シアノ−１−クロロエチレン（α−クロロアクリロニトリル）等のニトリル系モノマー；１−（メトキシカルボニル）−１−メチルエチレン（メタアクリル酸メチルエステル）、１−（エトキシカルボニル）−１−メチルエチレン（メタアクリル酸エチルエステル）、１−（プロポキシカルボニル）−１−メチルエチレン（メタアクリル酸プロピルエステル）、１−（ブトキシカルボニル）−１−メチルエチレン（メタアクリル酸ブチルエステル）、１−メトキシカルボニルエチレン（アクリル酸メチルエステル）、１−エトキシカルボニルエチレン（アクリル酸エチルエステル）、１−プロポキシカルボニルエチレン（アクリル酸プロピルエステル）、１−ブトキシカルボニルエチレン（アクリル酸ブチルエステル）などの（メタ）アクリル酸エステル系モノマー、１−カルボキシエチレン（アクリル酸）、１−カルボキシ−１−メチルエチレン（メタクリル酸）、無水マレイン酸などの不飽和脂肪酸系モノマー等が挙げられ、中でも、鎖状オレフィンモノマーが好ましく、エチレン、プロピレン、１−ブテンが最も好ましい。
鎖状共役ジエンは、例えば、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、及び１，３−ヘキサジエン等が挙げられる。これら鎖状ビニル化合物及び鎖状共役ジエンの中でも鎖状共役ジエンが好ましく、ブタジエン、イソプレンが特に好ましい。これらの鎖状ビニル化合物及び鎖状共役ジエンは、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの鎖状ビニル系化合物は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
化合物（ａ’）を重合する方法は、格別制限はないが、一括重合法（バッチ法）、モノマー逐次添加法（モノマー全使用量の内の一部を用いて重合を開始した後、残りのモノマーを逐次添加して重合を進めていく方法）等が挙げられ、特にモノマー逐次添加法を用いると、好ましい連鎖構造を有する炭化水素系共重合体が得られる。水素化前の共重合体は、前述のＤの値がより小さい程、及び／又は、Ｄ／Ｆが大きな値を示す程、よりランダムな連鎖構造を有する。共重合体がどの程度のランダム性を有しているかは、芳香族ビニル系化合物の重合速度と共重合可能なその他のモノマーの重合速度との速度比で決まり、この速度比が小さい程、よりランダムな連鎖構造を有していることになる。
前記モノマー逐次添加法によれば、均一に混合された混合モノマーが重合系内に逐次的に添加されるため、バッチ法とは異なり、ポリマーの重合による成長過程においてモノマーの重合選択性をより下げることができるので、得られる共重合体がよりランダムな連鎖構造になる。また、重合系内での重合反応熱の蓄積が小さくてすむので重合温度を低く安定に保つことがでる。
モノマー逐次添加法の場合、まずモノマーの全使用量のうち、通常０．０１重量％〜６０重量％、好ましくは０．０２重量％〜２０重量％、より好ましくは０．０５重量％〜１０重量％のモノマーを初期モノマーとして予め重合反応器内に存在させた状態で開始剤を添加して重合を開始する。初期モノマー量をこのような範囲にすると、重合開始後の初期反応において発生する反応熱除去を容易にすることができ、得られる共重合体をよりランダムな連鎖構造にすることができる。上記初期モノマーの重合転化率を７０％以上、好ましくは８０％以上、より好ましくは９０％以上になるまで反応を継続すると、得られる共重合体の連鎖構造がよりランダムになる。その後、前記モノマーの残部を継続的に添加するが、添加の速度は重合系内のモノマーの消費速度を考慮して決定される。
通常は、初期モノマーの重合添加率が９０％に達するまでの所要時間をＴ、初期モノマーの全使用モノマーに対する比率（％）をＩとしたとき、関係式［（１００−Ｉ）×Ｔ／Ｉ］で与えられる時間の０．５〜３倍、好ましくは０．８〜２倍、より好ましくは１〜１．５倍となる範囲内で残部モノマーの添加が終了するように決定される。具体的には通常０．１〜３０時間、好ましくは０．５時間〜５時間、より好ましくは１時間〜３時間の範囲となるように、初期モノマー量と残りモノマーの添加速度を決定する。また、モノマー添加終了直後の全モノマー重合転化率は、通常８０％以上、好ましくは８５％以上、より好ましくは９０％以上である。モノマー添加終了直後の全モノマー重合転化率を上記の範囲とすると、得られる共重合体の連鎖構造がよりランダムになる。
重合反応は、ラジカル重合、アニオン重合、カチオン重合等、特別な制約はないが、重合操作、後工程での水素化反応の容易さ、及び最終的に得られる炭化水素系共重合体の機械的強度を考えると、アニオン重合法が好ましい。ラジカル重合の場合は、開始剤の存在下、通常０℃〜２００℃、好ましくは２０℃〜１５０℃で、塊状重合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合等の方法を用いることができるが、特に樹脂中への不純物等の混入等を防止する必要のある場合は、塊状重合、懸濁重合が望ましい。ラジカル開始剤としては、過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、ｔ−ブチル−パーオキシ−２−エチルヘキサノエート等の有機過酸化物、アゾイソブチロニトリル、４，４−アゾビス−４−シアノペンタン酸、アゾジベンゾイル等のアゾ化合物、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウムに代表される水溶性触媒やレドックス開始剤などが使用可能である。
アニオン重合の場合には、開始剤の存在下、通常０℃〜２００℃、好ましくは２０℃〜１００℃、特に好ましくは２０℃〜８０℃の温度範囲において、塊状重合、溶液重合、スラリー重合等の方法を用いることができるが、反応熱の除去を考慮すると、溶液重合が好ましい。この場合、重合体及びその水素化物を溶解できる不活性溶媒を用いる。溶液反応で用いる不活性溶媒は、例えばｎ−ブタン、ｎ−ペンタン、ｉｓｏ−ペンタン、ｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタン、ｉｓｏ−オクタン等の脂肪族炭化水素類；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、メチルシクロヘキサン、デカリン等の脂環式炭化水素類；ベンゼン、トルエン等の芳香族炭化水素類等が挙げられ、中でも脂肪族炭化水素類や脂環式炭化水素類を用いると、水素化反応にも不活性な溶媒としてそのまま使用することができる。これらの溶媒は、それぞれ単独で、或いは２種類以上を組み合わせて使用でき、通常、全使用モノマー１００重量部に対して２００〜１０，０００重量部となるような割合で用いられる。上記アニオン重合の開始剤としては、例えば、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウム、ヘキシルリチウム、フェニルリチウムなどのモノ有機リチウム、ジリチオメタン、１，４−ジオブタン、１，４−ジリチオー２−エチルシクロヘキサン等の多官能性有機リチウム化合物などが使用可能である。
重合反応においては、また、重合促進剤や、ランダマイザー（或る１成分の連鎖が長くなるのを防止する機能を有する添加剤）などを使用できる。アニオン重合の場合には、例えばルイス塩基化合物をランダマイザーとして使用できる。ルイス塩基化合物の具体例としては、例えば、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジフェニルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、エチレングリコールメチルフェニルエーテル等のエーテル化合物；テトラメチルエチレンジアミン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、ピリジン等の第３級アミン化合物；カリウム−ｔ−アミルオキシド、カリウム−ｔ−ブチルオキシド等のアルカリ金属アルコキシド化合物；トリフェニルホスフィン等のホスフィン化合物が挙げられる。これらのルイス塩基化合物は、それぞれ単独で、或いは２種類以上を組み合わせて使用できる。
上記のラジカル重合やアニオン重合により得られた重合体は、例えばスチームストリッピング法、直接脱溶媒法、アルコール凝固法等の公知の方法で回収できる。また、重合時に、水素化反応で不活性な溶媒を用いた場合には、重合溶液から重合体を回収せず、そのまま水素添加工程に使用することができる。
《不飽和結合の水素化方法》
水素化前の共重合体の芳香環やシクロアルケン環などの不飽和環の炭素−炭素二重結合や主鎖の不飽和結合等の水素化反応を行う場合は、反応方法、反応形態に特別な制限はなく、公知の方法にしたがって行えばよいが、水素化率を高くでき、且つ水素化反応と同時に起こる重合体鎖切断反応の少ない水素化方法が好ましく、例えば、有機溶媒中、ニッケル、コバルト、鉄、チタン、ロジウム、パラジウム、白金、ルテニウム、及びレニウムから選ばれる少なくとも１つの金属を含む触媒を用いて行う方法が挙げられる。水素化触媒は、不均一触媒、均一触媒のいずれも使用可能である。
不均一系触媒は、金属または金属化合物のままで、又は適当な担体に担持して用いることができる。担体としては、例えば、活性炭、シリカ、アルミナ、炭化カルシウム、チタニア、マグネシア、ジルコニア、ケイソウ土、炭化珪素等が挙げられ、触媒の担持量は、通常０．０１〜８０重量％、好ましくは０．０５〜６０重量％の範囲である。均一系触媒は、ニッケル、コバルト、チタンまたは鉄化合物と有機金属化合物（例えば、有機アルミニウム化合物、有機リチウム化合物）とを組み合わせた触媒、またはロジウム、パラジウム、白金、ルテニウム、レニウム等の有機金属錯体触媒を用いることができる。
ニッケル、コバルト、チタンまたは鉄化合物としては、例えば、各種金属のアセチルアセトン塩、ナフテン塩、シクロペンタジエニル化合物、シクロペンタジエニルジクロロ化合物等が用いられる。有機アルミニウム化合物としては、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等のアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロリド、エチルアルミニウムジクロリド等のハロゲン化アルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイドライド等の水素化アルキルアルミニウム等が好適に用いられる。
有機金属錯体触媒の例としては、上記各金属のγ−ジクロロ−π−ベンゼン錯体、ジクロロ−トリス（トリフェニルホスフィン）錯体、ヒドリド−クロロ−トリフェニルホスフィン）錯体等の金属錯体が使用される。これらの水素化触媒は、それぞれ単独で、或いは２種類以上組み合わせて使用することができ、その使用量は、重合体に対して、重量基準にて、通常、０．０１〜１００部、好ましくは０．０５〜５０部、より好ましくは０．１〜３０部である。水素化反応は、通常１０℃〜２５０℃であるが、水素化率を高くでき、且つ、水素化反応と同時に起こる重合体鎖切断反応を小さくできるという理由から、好ましくは５０℃〜２００℃、より好ましくは８０℃〜１８０℃である。また水素圧力は、通常０．１ＭＰａ〜３０ＭＰａであるが、上記理由に加え、操作性の観点から、好ましくは１ＭＰａ〜２０ＭＰａ、より好ましくは２ＭＰａ〜１０ＭＰａである。
このようにして得られた、水素化物の水素化率は、１Ｈ−ＮＭＲによる測定において、主鎖の炭素−炭素不飽和結合、芳香環の炭素−炭素二重結合、不飽和環の炭素−炭素二重結合のいずれも、通常９０％以上、好ましくは９５％以上、より好ましくは９７％以上である。水素化率が低いと、得られる共重合体の低複屈折性、熱安定性等が低下する。水素化反応終了後に水素化物を回収する方法は特に限定されていない。通常、濾過、遠心分離等の方法により水素化触媒残渣を除去した後、水素化物の溶液から溶媒を直接乾燥により除去する方法、水素化物の溶液を水素化物にとっての貧溶媒中に注ぎ、水素化物を凝固させる方法を用いることができる。
脂環式構造を有する重合体としては、重合体ブロック〔Ａ〕および重合体ブロック〔Ｂ〕を有するブロック共重合体が更に好ましい。重合体ブロック〔Ａ〕は、下記式（１）で表される繰り返し単位〔１〕を含有する。重合体ブロック〔Ａ〕中の繰り返し単位〔１〕の含有量は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上、特に好ましくは９０モル％以上である。
Figure 0003966303
 （式中、Ｒ１ は水素原子、または炭素数１〜２０のアルキル基を表し、Ｒ２−Ｒ１２はそれぞれ独立に、水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、ヒドロキシル基、炭素数１〜２０のアルコキシ基、またはハロゲン基である。尚、前記Ｒ２ −Ｒ１２は、Ｒ２ 、Ｒ３ 、Ｒ４ 、Ｒ５ 、Ｒ６ 、Ｒ７ 、Ｒ８ 、Ｒ９ 、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２である。以降同様。）
上記式（１）で表される繰り返し単位〔１〕の好ましい構造は、Ｒ１ が水素またはメチル基で、Ｒ２ −Ｒ１２がすべて水素のものである。重合体ブロック〔Ａ〕中の繰り返し単位〔１〕の含有量が上記範囲にあると、透明性および機械的強度に優れる。重合体ブロック〔Ａ〕における、前記繰り返し単位〔１〕以外の残部は、鎖状共役ジエンや鎖状ビニル化合物由来の繰り返し単位を水素化したものである。
重合体ブロック〔Ｂ〕は、前記繰り返し単位〔１〕ならびに下記式（２）で表される繰り返し単位〔２〕または／および下記式（３）で表される繰り返し単位〔３〕を含有する。重合体ブロック〔Ｂ〕中の繰り返し単位〔１〕の含有量は、好ましくは４０〜９５モル％、より好ましくは５０〜９０モル％である。繰り返し単位〔１〕の含有量が上記範囲にあると、透明性および機械的強度に優れる。ブロック〔Ｂ〕中の繰り返し単位〔２〕のモル分率をｍ２（モル％）および、繰り返し単位〔３〕のモル分率をｍ３（モル％）としたときに、２×ｍ２＋ｍ３が、好ましくは２モル％以上、より好ましくは５〜６０モル％、最も好ましくは１０〜５０モル％である。
Figure 0003966303
 （式中、Ｒ１３は、水素原子、または炭素数１〜２０のアルキル基を表す。）
上記式（２）で表される繰り返し単位〔２〕の好ましい構造は、Ｒ１３が水素またはメチル基のものである。
Figure 0003966303
 （式中、Ｒ１４およびＲ１５はそれぞれ独立に、水素原子、または炭素数１〜２０のアルキル基を表す。）上記式（３）で表される繰り返し単位〔３〕の好ましい構造は、Ｒ１４が水素で、Ｒ１５がメチル基またはエチル基のものである。
重合体ブロック〔Ｂ〕中の、前記繰り返し単位〔２〕または繰り返し単位〔３〕の含有量が少なすぎると、機械的強度が低下する。したがって、繰り返し単位〔２〕および繰り返し単位〔３〕の含有量が上記範囲にあると、透明性および機械的強度に優れる。重合体ブロック〔Ｂ〕は、さらに、下記式（Ｘ）で表される繰り返し単位〔Ｘ〕を含有していてもよい。繰り返し単位〔Ｘ〕の含有量は、本発明のブロック共重合体の特性を損なわない範囲の量であり、好ましくはブロック共重合体全体に対し、３０モル％以下、より好ましくは２０モル％以下である。
Figure 0003966303
 （式中、Ｒ２５は水素原子、または炭素数１〜２０のアルキル基を表し、Ｒ２６はニトリル基、アルコキシカルボニル基、ホルミル基、ヒドロキシカルボニル基、もしくはハロゲン基を表し、Ｒ２７は水素原子を表す。または、Ｒ２６とＲ２７とは相互に結合して、酸無水物基、もしくはイミド基を形成してもよい。）
また、本発明に用いるブロック共重合体は、重合体ブロック〔Ａ〕中の繰り返し単位〔１〕のモル分率をａ、重合体ブロック〔Ｂ〕中の繰り返し単位〔１〕のモル分率をｂとした場合に、ａ＞ｂの関係があることが好ましい。これにより、透明性、および機械的強度に優れる。さらに、本発明に用いるブロック共重合体は、ブロック〔Ａ〕を構成する全繰り返し単位のモル数をｍａ 、ブロック〔Ｂ〕を構成する全繰り返し単位のモル数をｍｂ とした場合に、その比（ｍａ ：ｍｂ ）が、好ましくは５：９５〜９５：５、より好ましくは３０：７０〜９５：５、特に好ましくは４０：６０〜９０：１０である。（ｍａ ：ｍｂ ）が上記範囲にある場合に、機械的強度および耐熱性に優れる。
本発明に用いるブロック共重合体の分子量は、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を溶媒とするゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（以下、ＧＰＣと記す。）により測定されるポリスチレン（またはポリイソプレン）換算重量平均分子量（以下、Ｍｗと記す。）で、好ましくは１０，０００〜３００，０００、より好ましくは１５，０００〜２５０，０００、特に好ましくは２０，０００〜２００，０００の範囲である。ブロック共重合体のＭｗが上記範囲にあると、機械的強度、耐熱性、成形性のバランスに優れる。
ブロック共重合体の分子量分布は、使用目的に応じて適宜選択できるが、ＧＰＣにより測定されるポリスチレン（またはポリイソプレン）換算のＭｗと数平均分子量（以下、Ｍｎと記す。）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で、好ましくは５以下、より好ましくは４以下、特に好ましくは３以下の範囲である。Ｍｗ／Ｍｎがこの範囲にあると、機械的強度や耐熱性に優れる。ブロック共重合体のガラス転移温度（以下、Ｔｇと記す。）は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、示差走査型熱量計（以下、ＤＳＣと記す。）による、高温側の測定値で、好ましくは７０℃〜２００℃、より好ましくは８０℃〜１８０℃、特に好ましくは９０℃〜１６０℃である。
本発明に用いる上記ブロック共重合体は、重合体ブロック〔Ａ〕および重合体ブロック〔Ｂ〕を有し、（〔Ａ〕−〔Ｂ〕）型のジブロック共重合体であっても、（〔Ａ〕−〔Ｂ〕−〔Ａ〕）型や（〔Ｂ〕−〔Ａ〕−〔Ｂ〕）型のトリブロック共重合体であっても、重合体ブロック〔Ａ〕と重合体ブロック〔Ｂ〕とが、交互に合計４個以上つながったブロック共重合体であってもよい。また、これらのブロックがラジアル型に結合したブロック共重合体であってもよい。
本発明に用いるブロック共重合体は、以下の方法により得ることができる。その方法としては、芳香族ビニル化合物または／および環に不飽和結合を有する脂環族ビニル化合物を含有するモノマー混合物、および、ビニル系モノマー（芳香族ビニル化合物および脂環族ビニル化合物を除く）を含有するモノマー混合物を重合して、芳香族ビニル化合物または／および脂環族ビニル化合物由来の繰り返し単位を含有する重合体ブロック、および、ビニル系モノマー由来の繰り返し単位を含有する重合体ブロックを有するブロック共重合体を得る。
そして該ブロック共重合体の芳香環または／および脂肪族環を水素化する方法や、飽和脂環族ビニル化合物を含有するモノマー混合物、および、ビニル系モノマー（芳香族ビニル化合物および脂環族ビニル化合物を除く）を含有するモノマー混合物を重合して、脂環族ビニル化合物由来の繰り返し単位を含有する重合体ブロック、および、ビニル系モノマー由来の繰り返し単位を含有する重合体ブロックを有するブロック共重合体を得る方法などが挙げられる。中でも、本発明に用いるブロック共重合体としてより好ましいものは、例えば、以下の方法により得ることができる。
第一の方法としては、まず、芳香族ビニル化合物または／および環に不飽和結合を有する脂環族ビニル化合物を５０モル％以上含有するモノマー混合物〔ａ’〕を重合して、芳香族ビニル化合物または／および環に不飽和結合を有する脂環族ビニル化合物由来の繰り返し単位を含有する重合体ブロック〔Ａ’〕を得る。ビニル系モノマー（芳香族ビニル化合物および脂環族ビニル化合物を除く）を２モル％以上含有し、且つ、芳香族ビニル化合物または／および環に不飽和結合を有する脂環族ビニル化合物をモノマー混合物〔ａ’〕中の割合よりも少ない割合の量で含有するモノマー混合物〔ｂ’〕を重合して、芳香族ビニル化合物または／および前記脂環族ビニル化合物由来の繰り返し単位とビニル系モノマー由来の繰り返し単位を含有する重合体ブロック〔Ｂ’〕を得る。これらの工程を少なくとも経て、前記重合体ブロック〔Ａ’〕および重合体ブロック〔Ｂ’〕を有するブロック共重合体を得た後、該ブロック共重合体の芳香環または／および脂肪族環を水素化する。
第二の方法としては、まず、飽和脂環族ビニル化合物を５０モル％以上含有するモノマー混合物〔ａ〕を重合して、飽和脂環族ビニル化合物由来の繰り返し単位を含有する重合体ブロック〔Ａ〕を得る。ビニル系モノマー（芳香族ビニル化合物および脂環族ビニル化合物を除く）を２モル％以上含有し、且つ、飽和脂環族ビニル化合物をモノマー混合物〔ａ〕中の割合よりも少ない割合の量で含有するモノマー混合物〔ｂ〕を重合して、飽和脂環族ビニル化合物由来の繰り返し単位とビニル系モノマー由来の繰り返し単位を含有する重合体ブロック〔Ｂ〕を得る。これらの工程を少なくとも経て、前記重合体ブロック〔Ａ〕および重合体ブロック〔Ｂ〕を有するブロック共重合体を得る。
上記方法の中で、モノマーの入手容易性、重合収率、重合体ブロック〔Ｂ’〕への繰り返し単位〔１〕の導入のし易さ等の観点から、上記（１）の方法がより好ましい。上記（１）の方法における芳香族ビニル化合物の具体例としては、スチレン、α−メチルスチレン、α−エチルスチレン、α−プロピルスチレン、α−イソプロピルスチレン、α−ｔ−ブチルスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、２，４−ジイソプロピルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、４−ｔ−ブチルスチレン、５−ｔ−ブチル−２−メチルスチレン、モノクロロスチレン、ジクロロスチレン、モノフルオロスチレン、４−フェニルスチレン等や、これらにヒドロキシル基、アルコキシ基などの置換基を有するもの等が挙げられる。中でもスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン等が好ましい。
上記（１）の方法における不飽和脂環族ビニル系化合物の具体例としては、シクロヘキセニルエチレン、α−メチルシクロヘキセニルエチレン、およびα−ｔ−ブチルシクロヘキセニルエチレン等や、これらにハロゲン基、アルコキシ基、またはヒドロキシル基等の置換基を有するもの等が挙げられる。これらの芳香族ビニル化合物および脂環族ビニル系化合物は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることもできるが、本発明においては、モノマー混合物〔ａ’〕および〔ｂ’〕のいずれにも、芳香族ビニル化合物を用いるのが好ましく、中でも、スチレンまたはα−メチルスチレンを用いるのがより好ましい。
上記方法で使用するビニル系モノマーには、鎖状ビニル化合物および鎖状共役ジエン化合物が含まれる。鎖状ビニル化合物の具体例としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン等の鎖状オレフィンモノマー等が挙げられ、中でも、鎖状オレフィンモノマーが好ましく、エチレン、プロピレン、１−ブテンが最も好ましい。鎖状共役ジエンは、例えば、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、および１，３−ヘキサジエン等が挙げられる。これら鎖状ビニル化合物および鎖状共役ジエンの中でも鎖状共役ジエンが好ましく、ブタジエン、イソプレンが特に好ましい。これらの鎖状ビニル化合物および鎖状共役ジエンは、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
上記のモノマーを含有するモノマー混合物を重合する場合、ラジカル重合、アニオン重合、カチオン重合等のいずれの方法で重合反応を行ってもよいが、アニオン重合によるのが好ましく、不活性溶媒の存在下にリビングアニオン重合を行うのが最も好ましい。アニオン重合は、重合開始剤の存在下、通常０℃〜２００℃、好ましくは２０℃〜１００℃、特に好ましくは２０℃〜８０℃の温度範囲において行う。開始剤としては、例えば、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウム、ヘキシルリチウム、フェニルリチウムなどのモノ有機リチウム、ジリチオメタン、１，４−ジオブタン、１，４−ジリチオー２−エチルシクロヘキサン等の多官能性有機リチウム化合物などが使用可能である。
使用する不活性溶媒としては、例えば、ｎ−ブタン、ｎ−ペンタン、イソペンタン、ｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタン、イソオクタン等の脂肪族炭化水素類；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、メチルシクロヘキサン、デカリン等の脂環式炭化水素類；ベンゼン、トルエン等の芳香族炭化水素類等が挙げられ、中でも脂肪族炭化水素類や脂環式炭化水素類を用いると、水素化反応にも不活性な溶媒としてそのまま使用することができる。これらの溶媒は、それぞれ単独で、或いは２種類以上を組み合わせて使用でき、通常、全使用モノマー１００重量部に対して２００〜１０，０００重量部となるような割合で用いられる。
それぞれの重合体ブロックを重合する際には、各ブロック内で、或る１成分の連鎖が長くなるのを防止するために、重合促進剤やランダマイザーなどを使用することができる。特に重合反応をアニオン重合により行う場合には、ルイス塩基化合物などをランダマイザーとして使用できる。ルイス塩基化合物の具体例としては、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジフェニルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、エチレングリコールメチルフェニルエーテル等のエーテル化合物；テトラメチルエチレンジアミン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、ピリジン等の第３級アミン化合物；カリウム−ｔ−アミルオキシド、カリウム−ｔ−ブチルオキシド等のアルカリ金属アルコキシド化合物；トリフェニルホスフィン等のホスフィン化合物が挙げられる。これらのルイス塩基化合物は、それぞれ単独で、或いは２種類以上を組み合わせて使用することができる。
リビングアニオン重合によりブロック共重合体を得る方法は、従来公知の、逐次付加重合反応法およびカップリング法などが挙げられるが、本発明においては、逐次付加重合反応法を用いるのが好ましい。逐次付加重合反応法により、重合体ブロック〔Ａ’〕および重合体ブロック〔Ｂ’〕を有する上記ブロック共重合体を得る場合には、重合体ブロック〔Ａ’〕を得る工程と、重合体ブロック〔Ｂ’〕を得る工程は、順次連続して行われる。具体的には、不活性溶媒中で、上記リビングアニオン重合触媒存在下、モノマー混合物〔ａ’〕を重合して重合体ブロック〔Ａ’〕を得、引き続きその反応系にモノマー混合物〔ｂ’〕を添加して重合を続け、重合体ブロック〔Ａ’〕とつながった重合体ブロック〔Ｂ’〕を得る。
さらに所望に応じて、再びモノマー混合物〔ａ’〕を添加して重合し、重合体ブロック〔Ａ’〕をつなげてトリブロック体とし、さらには再びモノマー混合物〔ｂ’〕を添加して重合し、重合体ブロック〔Ｂ’〕をつなげたテトラブロック体を得る。得られたブロック共重合体は、例えばスチームストリッピング法、直接脱溶媒法、アルコール凝固法等の公知の方法によって回収する。重合反応において、水素化反応で不活性な溶媒を用いた場合には、重合溶液そのままを水素化反応工程にも使用することができるので、重合溶液からブロック共重合体を回収しなくてもよい。
上記（１）の方法において得られる、重合体ブロック〔Ａ’〕および重合体ブロック〔Ｂ’〕を有するブロック共重合体（以下、水素化前ブロック共重合体という。）のうち下記の構造の繰り返し単位を有するものが好ましい。好ましい水素化前ブロック共重合体を構成する重合体ブロック〔Ａ’〕は、下記式（４）で表される繰り返し単位〔４〕を５０モル％以上含有する重合体ブロックである。
Figure 0003966303
 （式中、Ｒ１６は水素原子、または炭素数１〜２０のアルキル基を表し、Ｒ１７−Ｒ２１は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、ヒドロキシル基、炭素数１〜２０のアルコキシ基またはハロゲン基である。尚、上記〔Ｒ１７−Ｒ２１〕は、Ｒ１７、Ｒ１８、・・およびＲ２１を表す。）
また、好ましい重合体ブロック〔Ｂ’〕は、前記繰り返し単位〔４〕を必ず含み、下記式（５）で表される繰り返し単位〔５〕および下記式（６）で表される繰り返し単位〔６〕のいずれかを少なくとも１つ含む重合体ブロックである。また、重合体ブロック〔Ａ’〕中の繰り返し単位〔４〕のモル分率をａ’、ブロック〔Ｂ’〕中の繰り返し単位〔４〕のモル分率をｂ’とした場合、ａ’＞ｂ’である。
Figure 0003966303
 （式中、Ｒ２２は水素原子、または炭素数１〜２０のアルキル基を表す。）
Figure 0003966303
 （式中、Ｒ２３は水素原子、または炭素数１〜２０のアルキル基を表し、Ｒ２４は水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基またはアルケニル基を表す。）
さらに、ブロック〔Ｂ’〕中には、下記式（Ｙ）で示される繰り返し単位〔Ｙ〕を含有していてもよい。
Figure 0003966303
 （式中、Ｒ２８は水素原子、または炭素数１〜２０のアルキル基を表し、Ｒ２９はニトリル基、アルコキシカルボニル基、ホルミル基、ヒドロキシカルボニル基、またはハロゲン基を表し、Ｒ３０は水素原子を表す。または、Ｒ２９とＲ３０とは相互に結合して、酸無水物基、またはイミド基を形成してもよい。）
さらに、好ましい水素化前ブロック共重合体は、ブロック〔Ａ’〕を構成する全繰り返し単位のモル数をｍａ ’、ブロック〔Ｂ’〕を構成する全繰り返し単位のモル数をｍｂ ’とした場合に、その比（ｍａ’：ｍｂ’）が、５：９５〜９５：５、より好ましくは３０：７０〜９５：５、特に好ましくは４０：６０〜９０：１０である。（ｍａ’：ｍｂ’）が上記範囲にある場合に、機械的強度や耐熱性に優れる。好ましい水素化前ブロック共重合体の分子量は、ＴＨＦを溶媒としてＧＰＣにより測定されるポリスチレン（またはポリイソプレン）換算Ｍｗで、１２，０００〜４００，０００、より好ましくは１９，０００〜３５０，０００、特に好ましくは２５，０００〜３００，０００の範囲である。ブロック共重合体のＭｗが過度に小さいと、機械的強度が低下し、過度に大きいと、水素添加率が低下する。
好ましい水素化前のブロック共重合体の分子量分布は、使用目的に応じて適宜選択できるが、ＧＰＣにより測定されるポリスチレン（またはポリイソプレン）換算のＭｗとＭｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）で、５以下、より好ましくは４以下、特に好ましくは３以下の範囲である。Ｍｗ／Ｍｎがこの範囲にあると、水素添加率が向上する。好ましい水素化前のブロック共重合体のＴｇは、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、ＤＳＣによる高温側の測定値で、７０℃〜１５０℃、より好ましくは８０℃〜１４０℃、特に好ましくは９０℃〜１３０℃である。
上記の、水素化前のブロック共重合体の、芳香環やシクロアルケン環などの不飽和環の炭素−炭素不飽和結合、および主鎖や側鎖の不飽和結合等を水素化する方法および反応形態に特別な制限はなく、公知の方法にしたがって行えばよいが、水素化率を高くでき、重合体鎖切断反応の少ない水素化方法が好ましく、例えば、有機溶媒中、ニッケル、コバルト、鉄、チタン、ロジウム、パラジウム、白金、ルテニウム、およびレニウムから選ばれる少なくとも１つの金属を含む触媒を用いて行う方法が挙げられる。水素化触媒は、不均一系触媒、均一系触媒のいずれも使用可能である。
不均一系触媒は、金属または金属化合物のままで、または適当な担体に担持して用いることができる。担体としては、例えば、活性炭、シリカ、アルミナ、炭化カルシウム、チタニア、マグネシア、ジルコニア、ケイソウ土、炭化珪素等が挙げられ、触媒の担持量は、好ましくは０．０１〜８０重量％、より好ましくは０．０５〜６０重量％の範囲である。均一系触媒は、ニッケル、コバルト、チタンまたは鉄化合物と有機金属化合物（例えば、有機アルミニウム化合物、有機リチウム化合物）とを組み合わせた触媒、またはロジウム、パラジウム、白金、ルテニウム、レニウム等の有機金属錯体触媒を用いることができる。ニッケル、コバルト、チタンまたは鉄化合物としては、例えば、各種金属のアセチルアセトン塩、ナフテン酸塩、シクロペンタジエニル化合物、シクロペンタジエニルジクロロ化合物等が用いられる。有機アルミニウム化合物としては、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等のアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロリド、エチルアルミニウムジクロリド等のハロゲン化アルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイドライド等の水素化アルキルアルミニウム等が好適に用いられる。
有機金属錯体触媒の例としては、上記各金属のγ−ジクロロ−π−ベンゼン錯体、ジクロロ−トリス（トリフェニルホスフィン）錯体、ヒドリド−クロロ−トリフェニルホスフィン錯体等の金属錯体が使用される。これらの水素化触媒は、それぞれ単独で、或いは２種類以上組み合わせて使用することができ、その使用量は、重合体１００重量部に対して、好ましくは０．０１〜１００重量部、より好ましくは０．０５〜５０重量部、特に好ましくは０．１〜３０重量部である。水素化反応は、通常１０℃〜２５０℃であるが、水素化率を高くでき、且つ、重合体鎖切断反応を小さくできるという理由から、好ましくは５０℃〜２００℃、より好ましくは８０℃〜１８０℃である。また水素圧力は、好ましくは０．１ＭＰａ〜３０ＭＰａであるが、上記理由に加え、操作性の観点から、より好ましくは１ＭＰａ〜２０ＭＰａ、特に好ましくは２ＭＰａ〜１０ＭＰａである。
このようにして得られた、ブロック共重合体の水素化率は、 １Ｈ−ＮＭＲによる測定において、主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合、芳香環やシクロアルケン環の炭素−炭素不飽和結合のいずれも、好ましくは９０％以上、より好ましくは９５％以上、特に好ましくは９７％以上である。水素化率が低いと、得られる共重合体の低複屈折性、熱安定性等が低下する。水素化反応終了後、ブロック共重合体は、例えば濾過、遠心分離等の方法により反応溶液から水素化触媒を除去した後、溶媒を直接乾燥により除去する方法、反応溶液を、ブロック共重合体にとっての貧溶媒中に注ぎ、凝固させる方法等によって回収できる。
上記の本発明に係る重合体には、必要に応じて各種配合剤を配合することができる。ブロック共重合体に配合することができる配合剤は格別限定はないが、酸化防止剤、熱安定剤、耐光安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、近赤外線吸収剤などの安定剤；滑剤、可塑剤などの樹脂改質剤；染料や顔料などの着色剤；帯電防止剤、難燃剤、フィラーなどが挙げられる。これらの配合剤は、単独で、あるいは２種以上を組み合せて用いることができ、その配合量は本発明の効果を損なわない範囲で適宜選択される。
本発明においては、重合体に、上記配合剤の中でも、酸化防止剤、紫外線吸収剤、および耐光安定剤を配合するのが好ましい。酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤などが挙げられ、これらの中でもフェノール系酸化防止剤、特にアルキル置換フェノール系酸化防止剤が好ましい。これらの酸化防止剤を配合することにより、透明性、耐熱性等を低下させることなく、成形時の酸化劣化等によるレンズの着色や強度低下を防止できる。これらの酸化防止剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができ、その配合量は、本発明の目的を損なわない範囲で適宜選択されるが、本発明に係る重合体１００重量部に対して好ましくは０．００１〜５重量部、より好ましくは０．０１〜１重量部である。
紫外線吸収剤としては、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−２’−ベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノントリヒドレート、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、４−ドデシロキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、ビス（５−ベンゾイル−４−ヒドロキシ−２−メトキシフェニル）メタンなどのベンゾフェノン系紫外線吸収剤；２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチル−フェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−メチル−６−（３，４，５，６−テトラヒドロフタルイミディルメチル）フェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−６−ビス（１−メチル−１−フェニルエチル）フェノール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−第三−ブチル−フェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−第三−ブチル−５’−メチル−フェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−第三オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−第三−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−〔２’−ヒドロキシ−３’−（３’’，４’’，５’’，６’’−テトラヒドロフタルイミドメチル）−５’−メチルフェニル〕ベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス〔４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール〕などのベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤などが挙げられる。これらの中でも、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチル−フェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−メチル−６−（３，４，５，６−テトラヒドロフタルイミディルメチル）フェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−６−ビス（１−メチル−１−フェニルエチル）フェノールなどが耐熱性、低揮発性などの観点から好ましい。
耐光安定剤としては、ベンゾフェノン系耐光安定剤、ベンゾトリアゾール系耐光安定剤、ヒンダードアミン系耐光安定剤などが挙げられるが、本発明においては、レンズの透明性、耐着色性等の観点から、ヒンダードアミン系耐光安定剤を用いるのが好ましい。ヒンダードアミン系耐光安定剤（以下、ＨＡＬＳと記す。）の中でも、ＴＨＦを溶媒として用いたＧＰＣにより測定したポリスチレン換算のＭｎが１０００〜１００００であるものが好ましく、２０００〜５０００であるものがより好ましく、２８００〜３８００であるものが特に好ましい。Ｍｎが小さすぎると、該ＨＡＬＳを重合体に加熱溶融混練して配合する際に、揮発のため所定量を配合できなかったり、射出成形等の加熱溶融成形時に発泡やシルバーストリークが生じるなど加工安定性が低下する。また、ランプを点灯させた状態でレンズを長時間使用する場合に、レンズから揮発性成分がガスとなって発生する。逆にＭｎが大き過ぎると、ブロック共重合体への分散性が低下して、レンズの透明性が低下し、耐光性改良の効果が低減する。したがって、本発明においては、ＨＡＬＳのＭｎを上記範囲とすることにより加工安定性、低ガス発生性、透明性に優れたレンズが得られる。
このようなＨＡＬＳの具体例としては、Ｎ，Ｎ’，Ｎ’’，Ｎ’’’−テトラキス−〔４，６−ビス− {ブチル−（Ｎ−メチル−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−４−イル）アミノ}−トリアジン−２−イル〕−４，７−ジアザデカン−１，１０−ジアミン、ジブチルアミンと１，３，５−トリアジンとＮ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブチルアミンとの重縮合物、ポリ〔{（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル}[（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ]ヘキサメチレン[（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ]〕、１，６−ヘキサンジアミン−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）とモルフォリン−２，４，６−トリクロロ−１，３，５−トリアジンとの重縮合物、ポリ〔（６−モルフォリノ−ｓ−トリアジン−２，４−ジイル）（２，２，６，６，−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕−ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕〕などの、ピペリジン環がトリアジン骨格を介して複数結合した高分子量ＨＡＬＳ；コハク酸ジメチルと４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノールとの重合物、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジノールと３，９−ビス（２−ヒドロキシ−１，１−ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカンとの混合エステル化物などの、ピペリジン環がエステル結合を介して結合した高分子量ＨＡＬＳなどが挙げられる。
これらの中でも、ジブチルアミンと１，３，５−トリアジンとＮ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブチルアミンとの重縮合物、ポリ〔{（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル}[（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ]ヘキサメチレン[（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ]〕、コハク酸ジメチルと４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノールとの重合物などのＭｎが２，０００〜５，０００のものが好ましい。
本発明に係るブロック共重合体に対する上記紫外線吸収剤およびＨＡＬＳの配合量は、重合体１００重量部に対して、好ましくは０．０１〜２０重量部、より好ましくは０．０２〜１５重量部、特に好ましくは０．０５〜１０重量部である。添加量が少なすぎると耐光性の改良効果が十分に得られず、屋外で長時間使用する場合等に着色が生じる。一方、ＨＡＬＳの配合量が多すぎると、その一部がガスとなって発生したり、重合体への分散性が低下して、レンズの透明性が低下する。また、本発明に係る重合体に、最も低いガラス転移温度が３０℃以下である軟質重合体を配合することにより、透明性、耐熱性、機械的強度などの諸特性を低下させることなく、長時間の高温高湿度環境下での白濁を防止できる。
上記軟質重合体の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）などのオレフィン系軟質重合体；ポリイソブチレン、イソブチレン−イソプレンゴム、イソブチレン−スチレン共重合体などのイソブチレン系軟質重合体；ポリブタジエン、ポリイソプレン、ブタジエン−スチレンランダム共重合体、イソプレン−スチレンランダム共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体、ブタジエン−スチレン・ブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレン・ブロック共重合体、イソプレン−スチレン・ブロック共重合体、スチレン−イソプレン−スチレン・ブロック共重合体などのジエン系軟質重合体；ジメチルポリシロキサン、ジフェニルポリシロキサンなどのケイ素含有軟質重合体；ポリブチルアクリレート、ポリブチルメタクリレート、ポリヒドロキシエチルメタクリレートなどのアクリル系軟質重合体；ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、エピクロルヒドリンゴムなどのエポキシ系軟質重合体；フッ化ビニリデン系ゴム、四フッ化エチレン−プロピレンゴムなどのフッ素系軟質重合体；天然ゴム、ポリペプチド、蛋白質、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、塩化ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマーなどのその他の軟質重合体などが挙げられる。これらの軟質重合体は、架橋構造を有したものであってもよく、また、変性反応により官能基を導入したものでもよい。
上記軟質重合体の中でもジエン系軟質重合体が好ましく、特に該軟質重合体の炭素−炭素不飽和結合を水素化した水素化物が、ゴム弾性、機械的強度、柔軟性、および分散性の点で優れる。軟質重合体の配合量は、化合物の種類に応じて異なるが、一般に、配合量が多すぎれば、重合体のガラス転移温度や透明性が大きく低下し、レンズとして使用することができない。また配合量が少なすぎれば、高温高湿下において成形物の白濁を生じる場合がある。配合量は、ブロック共重合体１００重量部に対して、好ましくは０．０１〜１０重量部、より好ましくは０．０２〜５重量部、特に好ましくは０．０５〜２重量部である。
本発明で用いる重合体に上記配合剤を配合して重合体組成物を形成する方法は、例えば、ミキサー、二軸混錬機、ロール、ブラベンダー、押出機などでブロック共重合体を溶融状態にして配合剤と混練する方法、適当な溶剤に溶解して分散させ凝固する方法などが挙げられる。二軸混練機を用いる場合、混錬後に通常は溶融状態でストランド状に押し出し、ペレタイザーにてペレット状にカットして用いられることが多い。また、本発明で用いられる脂環式構造を有する重合体としては、上記以外にもノルボルネン系開環重合体及びノルボルネン系開環重合体の水素化物を用いることもできる。このような重合体としては、例えば、特開２００４−２７９５公報、特開２００３−３０１０３２や特開２００３−２９２５８６に記載の重合体が好ましく用いられる。
本発明の一実施形態の光ピックアップ装置を模式的に示す構成図。 回折光学素子と対物レンズの構成を模式的に示す断面図。 回折光学素子の断面形状を示す図。 回折光学素子の構成を説明する図。 実施例１の構成図。 実施例１の波面収差図。 本発明の他の実施形態の光ピックアップ装置を模式的に示す構成図。 回折光学素子と対物レンズの構成を模式的に示す断面図。 実施例７の構成図。 実施例８の構成図。 本発明の別の実施形態の光ピックアップ装置を模式的に示す構成図。 回折光学素子と対物レンズの構成を模式的に示す断面図。
符号の説明
１１ 第１の半導体レーザモジュール
１２ 第２の半導体レーザモジュール
１３ 第３の半導体レーザモジュール
１４，１５ ビームスプリッタ
１６ コリメートレンズ
１７ 回折光学素子
１８ 対物レンズ
１９ａ 第１の記録媒体
１９ｂ 第２の記録媒体
１９ｃ 第３の記録媒体
２０ 鏡筒
２１ａ，２１ｂ，２１ｃ 光ビーム
３１ 光検出器
３２ 第１のレーザ光源
３３ 第２のレーザ光源
３４，３５ コリメートレンズ
３６ ビームエキスパンダ
３７ １軸アクチュエータ
３８ 保持部材
３９ 開口制限フィルタ
４０ ２軸アクチュエータ
４１ コリメートレンズ
４２ センサーレンズ
４３ コリメートレンズ

Claims (17)

  1. それぞれ異なる第１の波長λ１、第２の波長λ２、及び第３の波長λ３、の光ビームに対して、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第３の波長λ３の光ビームを回折せず、前記第２の波長λ２の光ビームを回折する第１の回折面と、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第２の波長λ２の光ビームを回折せず、前記第３の波長λ３の光ビームを回折する第２の回折面と、
    を有し、第１の回折面と第２の回折面とはそれぞれ空気層に接し、
    前記第１及び第２の回折面それぞれにおいて、以下の条件式を満足することを特徴とする回折光学素子；
    Λ／λ≧８
    但し、
    Λ：回折面の隣り合う段で最も近接する波面をつないだときに、１波長の位相差を生じる幅を１ピッチとしたときの最小ピッチ
    λ：回折される光の波長
    である。
  2. それぞれ異なる第１の波長λ１、第２の波長λ２、及び第３の波長λ３、の光ビームに対して、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第３の波長λ３の光ビームを回折せず、前記第２の波長λ２の光ビームを回折する第１の回折面と、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第２の波長λ２の光ビームを回折せず、前記第３の波長λ３の光ビームを回折する第２の回折面と、
    を有し、第１の回折面と第２の回折面とはそれぞれ空気層に接し、
    単一の素子であり、光ビームの入射側及び射出側の一方に前記第１の回折面が形成され、他方に前記第２の回折面が形成されていることを特徴とする回折光学素子。
  3. それぞれ異なる第１の波長λ１、第２の波長λ２、及び第３の波長λ３、の光ビームに対して、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第３の波長λ３の光ビームを回折せず、前記第２の波長λ２の光ビームを回折する第１の回折面と、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第２の波長λ２の光ビームを回折せず、前記第３の波長λ３の光ビームを回折する第２の回折面と、
    を有し、第１の回折面と第２の回折面とはそれぞれ空気層に接し、
    以下の条件式を満足することを特徴とする回折光学素子；
    ２０≦νｄ≦２８
    但し、
    νｄ：回折光学素子のアッベ数
    である。
  4. 前記波長は短い順にλ１，λ２，λ３であり、前記第１の回折面及び前記第２の回折面にそれぞれ配設された、断面が階段形状の格子部の、１段の高さにより生じる光路差は、いずれもλ１の整数倍であることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれかに記載の回折光学素子。
  5. 前記第１の波長λ１の光ビームと、前記第２の波長λ２の光ビームと、前記第３の波長λ３の光ビームは、いずれも前記回折光学素子に平行光で入射することを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれかに記載の回折光学素子。
  6. 前記第１の回折面で前記第２の波長λ２の光ビームを回折して平行光から発散光に変換し、前記第２の回折面で前記第３の波長λ３の光ビームを回折して平行光から発散光に変換することを特徴とする請求項１〜請求項５のいずれかに記載の回折光学素子。
  7. 前記回折光学素子の材料は光学樹脂であることを特徴とする請求項１〜請求項６のいずれかに記載の回折光学素子。
  8. 前記光学樹脂は紫外線硬化樹脂であることを特徴とする請求項７に記載の回折光学素子。
  9. 回折光学素子と、
    それぞれ異なる第１の波長λ１、第２の波長λ２、及び第３の波長λ３、の光ビームを、それぞれ第１の記録媒体、第２の記録媒体、及び第３の記録媒体、に結像させる対物レンズと、
    を備えた光ピックアップ装置であって、
    前記回折光学素子は、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第３の波長λ３の光ビームを回折せず、前記第２の波長λ２の光ビームを回折する第１の回折面と、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第２の波長λ２の光ビームを回折せず、前記第３の波長λ３の光ビームを回折する第２の回折面と、
    を有し、第１の回折面と第２の回折面とはそれぞれ空気層に接し、
    前記第１及び第２の回折面それぞれにおいて、以下の条件式を満足することを特徴とする光ピックアップ装置；
    Λ／λ≧８
    但し、
    Λ：回折面の隣り合う段で最も近接する波面をつないだときに、１波長の位相差を生じる幅を１ピッチとしたときの最小ピッチ
    λ：回折される光の波長
    である。
  10. 回折光学素子と、
    それぞれ異なる第１の波長λ１、第２の波長λ２、及び第３の波長λ３、の光ビームを、それぞれ第１の記録媒体、第２の記録媒体、及び第３の記録媒体、に結像させる対物レンズと、
    を備えた光ピックアップ装置であって、
    前記回折光学素子は、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第３の波長λ３の光ビームを回折せず、前記第２の波長λ２の光ビームを回折する第１の回折面と、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第２の波長λ２の光ビームを回折せず、前記第３の波長λ３の光ビームを回折する第２の回折面と、
    を有し、第１の回折面と第２の回折面とはそれぞれ空気層に接し、
    前記回折光学素子は単一の素子であり、光ビームの入射側及び射出側の一方に前記第１の回折面が形成され、他方に前記第２の回折面が形成されていることを特徴とする光ピックアップ装置。
  11. 回折光学素子と、
    それぞれ異なる第１の波長λ１、第２の波長λ２、及び第３の波長λ３、の光ビームを、それぞれ第１の記録媒体、第２の記録媒体、及び第３の記録媒体、に結像させる対物レンズと、
    を備えた光ピックアップ装置であって、
    前記回折光学素子は、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第３の波長λ３の光ビームを回折せず、前記第２の波長λ２の光ビームを回折する第１の回折面と、
    前記第１の波長λ１の光ビームと前記第２の波長λ２の光ビームを回折せず、前記第３の波長λ３の光ビームを回折する第２の回折面と、
    を有し、第１の回折面と第２の回折面とはそれぞれ空気層に接し、
    前記回折光学素子は、以下の条件式を満足することを特徴とする光ピックアップ装置；
    ２０≦νｄ≦２８
    但し、
    νｄ：回折光学素子のアッベ数
    である。
  12. 前記波長は短い順にλ１，λ２，λ３であり、前記第１の回折面及び前記第２の回折面にそれぞれ配設された、断面が階段形状の格子部の、１段の高さにより生じる光路差は、いずれもλ１の整数倍であることを特徴とする請求項９〜請求項１１のいずれかに記載の光ピックアップ装置。
  13. 前記第１の波長λ１の光ビームと、前記第２の波長λ２の光ビームと、前記第３の波長λ３の光ビームは、いずれも前記回折光学素子に平行光で入射することを特徴とする請求項９〜請求項１１のいずれかに記載の光ピックアップ装置。
  14. 前記第１の回折面で前記第２の波長λ２の光ビームを回折して平行光から発散光に変換し、前記第２の回折面で前記第３の波長・Rの光ビームを回折して平行光から発散光に変換することを特徴とする請求項９〜請求項１３のいずれかに記載の光ピックアップ装置。
  15. 前記回折光学素子と前記対物レンズとの相対的な位置関係が変化しないよう保持されることを特徴とする請求項９〜請求項１４のいずれかに記載の光ピックアップ装置。
  16. 前記回折光学素子の材料は光学樹脂であることを特徴とする請求項９〜請求項１４のいずれかに記載の光ピックアップ装置。
  17. 前記光学樹脂は紫外線硬化樹脂であることを特徴とする請求項１６に記載の光ピックアップ装置。
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