JP3954291B2 - 熱電変換モデュールおよびそれを用いた熱交換器 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、半導体型熱電変換素子を用いた熱電変換モデュールおよびそれを用いた熱交換器に関する。
【0002】
【従来技術】
21世紀における資源の枯渇が予想される今日、エネルギの有効利用は極めて重要な課題となっており、種々のシステムが考案されている。その中でも、熱電変換素子は、従来排熱として無駄に環境中に廃棄されていたエネルギを回収する手段として期待されている。そのような熱電変換素子は、p型半導体とn型半導体を互いに直列に接続したモデュールとして使用されている。
【0003】
従来、高い熱電変換効率を達成すべく、多くの熱電変換半導体材料について研究がなされ、特に発電効率の向上に関し多大な注力がなされている。
【0004】
しかしながら、実用の立場から熱電変換半導体材料を見ると、現在実用に供されているものはBi−Te系(第3元素としてSbを入れたものも含む)であり、その他のものは特殊用途で作られた実績はあるものの、工業生産ベースには乗っていない。
【0005】
ところで、従来、排熱ボイラーは熱交換器を通して蒸気あるいは温水を得るのみの目的で設計されており、その運転に関わる電力は外部より導入して賄われている。しかし、近年、この排熱ボイラーに熱電変換モデュールを組み込んで排熱から電力を取り出す試みがなされている。その場合、より高温の熱源を利用し得るという点から、使用する熱電変換素子は、その可使温度が高いほど望ましいものとなり、特に、400℃以上の可使温度を有することが好ましいといえる。
【0006】
しかしながら、従来のBi−Te系熱電変換素子は、その使用温度がせいぜい200℃であり、この要求を満足することができない。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】
したがって、本発明は、400℃以上の温度でも十分な熱電変換機能を示す熱電変換モデュールおよびそれを用いた熱交換器を提供することを課題とする。
【0008】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は上記課題を達成しようとして、それ自体400℃以上の温度で使用可能なシリコン系熱電変換半導体に着目した。しかしながら、シリコン系熱電変換半導体は、熱膨張係数が小さいため、従来の手法で電極や導熱板を接合すると、大きな熱応力が発生し、素子が破壊することがわかった。また、特に400℃以上の高温の使用に耐え、素子の性能を変えることのない、電極や導熱板を接合する手段が従来なかった。加えて、400℃以上の高温下では、使用する電極等の部材の酸化が激しいため、モデュールの製造および使用中に不活性雰囲気を使用したり、モデュールに特別の耐酸化処理を施すことが必要であることがわかった。
【0009】
本発明者らは、これら多岐に亘る問題を解決するために多くの実験を費やし、高温で使用可能なシリコン系系熱電変換素子を用いる熱電変換モデュールを構成する電極材料としてとして銀系金属材料が以下の有用な性質を示すことを見いだした。
【0010】
即ち、銀系金属材料、特に銀は、Si系材料に対して固相結合が可能である上、Si合金の熱電特性に影響を与えない。
【0011】
また、銀系金属材料、特に銀、は600℃を超えると殆ど弾性変形領域を持たなくなるので、材料の違いによる熱応力は発生しないか発生しても問題にならない大きさである。
【0012】
銀系金属材料、特に銀は、大気中で熱処理をしても何ら変化を示さない。通常の金属は大気中で酸化するが、銀はその酸化物が160℃で分解して金属になる性質があるために大気中では酸化しない。
【0013】
さらに、熱電変換素子の性能に影響を与える因子として内部抵抗があるが、銀系金属材料、特に銀は、導電性が金属の中で最も優れているために、電極材料として好ましい。
【0014】
特に、銀系金属材料(特に銀)の粉末をAlNあるいはAl2O3からなる絶縁性導熱板に押圧して焼結すると結合性を発揮する。
【0015】
本発明は、これらの知見に基づく。
【0016】
すなわち、本発明は、上記の課題を解決するために、高温側の第1の平面と低温側の第2の平面を構成するように電極部材により互いに直列に接続されかつ相互に対向して配置されるp型熱電変換素子本体およびn型熱電変換素子本体を備え、前記p型熱電変換素子本体はp型シリコン系半導体により構成され、前記n型熱電変換素子本体はn型シリコン系半導体により構成され、前記電極部材は、銀系電極材料の粉末の加圧下の焼結により形成された焼結体により構成される銀系電極材料により構成されることを特徴とする熱電変換モデュールを提供する。
【0017】
本発明において、前記第1の平面および第2の平面のいずれか一方またはその両者の平面内に接合されたセラミックスからなる絶縁性導熱板を備えることが好ましい。この絶縁性導熱板は、窒化アルミニウムまたはアルミナにより構成することができる。
【0019】
本発明は、また、加熱面と冷却面を有する熱交換器において、該加熱面と冷却面との間に本発明の熱電変換モデュールを備えることを特徴とする熱交換器を提供する。
【0020】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
【0021】
図1は、本発明の一実施の形態に係る熱電変換モデュールを示す概略断面図である。
【0022】
図1に熱電変換モデュール10は、p型シリコン系半導体からなる複数のp型シリコン系熱電変換素子本体11と複数のn型シリコン系半導体からなるn型熱電変換素子本体12とを交互に同一平面上にマトリックス上に並置して構成されている。1つのp型熱電変換素子本体11には、n型熱電変換素子本体12が隣接している。p型熱電変換素子本体11およびn型熱電変換素子本体12を構成するシリコン系半導体としては、Si−Ge、Si−Fe、Cr−Si、Mn−Si、Co−Si、Ru−Si、Os−Si、Rh−Si、Ir−Si等の合金またはシリサイドを用いることができる。中でも、Si−Ge合金が最も好ましい。いうまでもなく、p型半導体にはp型不純物が、n型半導体にはn型不純物がドープされている。
【0023】
1つのp型熱電変換素子本体11とこれに隣接する1つのn型熱電変換素子本体12の上部には、それらを共通に接続する第1の電極部材13が設けられ、他方、1つのp型熱電変換素子本体11とこれに隣接する1つのn型熱電変換素子本体12の下部には、それらを共通に接続する第2の電極部材14が設けられている。第1の電極部材13と第2の電極部材14は、素子1個分だけずれた形態で設けられる。こうして、両熱電変換素子本体11および12は、電気的に直列接続される。本発明において、両電極部材13および14は、いずれも銀系電極(金属)材料で形成されている。銀系金属材料としては、銀が最も好ましいが、電極部材13,14の大気中における耐酸化性を阻害しない範囲で、銀に白金や金を添加してもよい。通常、銀系金属材料は、そのような添加元素は、数重量%までの割合で含有することができる。
【0024】
銀系電極部材13および14は、銀系材料(特に、銀)の粉末を加圧下に焼結することによって形成する。その場合、粉末の粒径は、100メッシュ以下であることが好ましい。このような銀系金属材料の粉末を並置された熱電変換素子本体の上面および下面に設け、これを加圧下に焼結すると、銀系金属材料がクッション的な作用をする結果、接合がより一層確実なものとなる。
【0025】
通常、第1の共通電極部材13の外側には、これら電極部材13に共通に接合された上部絶縁性導熱板15が設けられている。他方、第2の共通電極部材14の外側には、これら電極部材14に共通に接合された下部絶縁性導熱板16が設けられている。両導熱板15および16は、それぞれ、セラミックス、好ましくは窒化アルミニウムまたはアルミナにより構成することができる。電極部材13および14を構成する銀系金属材料は、これらセラミック製導熱板15,16に対して良好な接合を達成する。
【0026】
図1に示す構成の熱電変換モデュールにおいて、上部絶縁性導熱板15側を低温度(L)にし、かつ下部絶縁性導熱板16側を高温度(H)にして上下絶縁性導熱板15と16との間に温度差を与えると、第1の電極部材13と第2の電極部材との間に電位差が生じ、電極を取り出すことができる。
【0027】
本発明の熱電変換モデュールは、熱交換器に組み込むことができる。基本的に、この熱交換器は、加熱面と冷却面を有し、その加熱面と冷却面との間に本発明の熱電変換モデュールを組み込んだ構成を有する。熱交換器の一例を図2に示す。この熱交換器20は、中央にガス通路21を有し、その回りには多数の熱交換フィン22が立設されている。熱交換フィンに接して例えば図1に示す構造の本発明の熱電変換モデュール10が設けられている。熱電変換モデュール10は熱交換フィン22とともに外囲器23により囲まれ、外囲器23と熱電変換モデュール10との間には例えば水の流路24が規定されている。ガス通路21内には、例えばごみ焼却炉からの高温の排ガスが導入され、他方水流路24内にはその一端から水導入管25を介して冷却水が導入される。高温排ガスの熱は、熱交換フィンにより奪われて水流路24内を流通する水を加熱し、その結果水は、水排出管26から温水となって取り出される。このとき、熱電変換モデュール10の一方の面は水流路24内を流れる水により低温側となり、他方の面はガス通路21内を流れる高温排ガスにより高温側となる。したがって、上に述べたように、熱電変換モデュール10から電力が取り出される。
【0028】
図3は、本発明の熱交換器20を設けたごみ焼却設備の一例を示す。図3に示すごみ焼却設備30は、ごみ焼却炉31、押込送風機32、押込送風機32から焼却炉31へ供給される燃焼空気を加熱する通常の熱交換器33、および二次押込送風機34を備える。熱交換器33には、焼却炉31からの高温排ガスがラインL1および分岐ラインL2を介して流入し、押込送風機32からラインL4を介して熱交換器33に導入される空気がその高温排ガスより加熱され、ラインL3を介して焼却炉31の底部に導入される。
【0029】
焼却炉31からの排ガスラインL1は、本発明の熱交換器20に接続され、そこでは、上に述べたように排ガスにより温水が発生するとともに、熱電変換モデュールにより電力が発生する。熱交換器33を経た排ガスはラインL5を介して電気集塵機35に流入し、そこで塵埃が除去される。熱交換器20を経た排ガスはラインL6を介してラインL5に合流し、熱交換器33を経た排ガスとともに集塵機35に流入する。集塵機35により清浄化された排ガスは、系外に排出される。なお、焼却炉31からの排ガスは、誘引通風機36の作用により系内を流通する。
【0030】
さらに、本発明の熱交換器は、汽水火力発電設備のボイラー内水管もしくは水管フィン表面に設置し、高温側をボイラー内側、低温側を水管側とすることで、電力と蒸気タービンに送られる蒸気とが同時に得られ、汽水火力発電設備の効率を改善することができる。
【0031】
【実施例】
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はそれらに限定されるものではない。
実施例1
それぞれ一辺が2mmの立方体のSi−Geからなるp型およびn型熱電変換素子本体を開口部が2mm+0.2mm角、高さ1.5mmの矩形の孔を所定数有するコーディエライト製の格子状構造体の矩形孔中に、交互に、縦4組横8列の合計32組の正方形に配列した。各Si−Ge素子本体は上下の露出表面に銀層が1μm程度の厚さに蒸着されている。
【0032】
他方、粒子サイズ325メッシュの銀粉末にPVA(ポリビニルアルコール)を3%溶かしたエチルアルコールをバインダーとして加え銀ペーストを調製し、所定の形状をした1mm厚さのコーディエライト製枠に充填・乾燥して2個の板状の銀電極前駆体を形成した。次に、上記Si−Ge素子本体配列体の上下に板状銀電極前駆体を配置し、更に24mm角、1mm厚さのAlN(窒化アルミニウム)板を板状銀電極前駆体の外側に配置し、積層体を得た。この積層体に3kgの重しを載せて、電気炉内で、大気中、800℃で1時間の熱処理を行なった。冷却後、積層体を電気炉より取り出したところ、各板状銀電極前駆体は焼結されて銀電極に変換され、各Si−Ge熱電変換素子本体と十分な強度で結合していた。こうして、所望の熱電変換モデュールを得た。
【0033】
得られた熱電変換モデュールについて高温側を600℃、低温側を25℃の条件で熱電変換特性を測定したところ、発生した電力は4.5Wであった。この条件で1000時間連続運転した後、室温に戻し、再び同条件で運転を行なった。この繰り返しを10回(合計運転時間10000時間)行ったが、熱電変換モデュールの性能は変わらず、また破損したり、形状が変化することもなかった。さらに、同時に作製した同様の熱電変換モデュールを分解して電極を調べたところ銀粉末は密度が理論密度の98%の焼結体に変換されていることが確認された。
【0034】
実施例2
実施例1の熱電変換モデュールを耐熱鋼平板と耐食鋼平板の間に並べて配置し両平板で固定して積層板を作製した。この際、各モデュールからの出力端子は直列に結合されていた。これにより、積層板の耐熱鋼平板側を高温部、耐食鋼平板側を冷却部とした熱電変換モデュール付き熱交換器が得られた。この熱電変換モデュール付き熱交換器は、例えば図2に示すように冷却側に水を流通させる流路24を設け、これを図3に示すようにごみ焼却炉に設置することにより、蒸気と熱水が得られかつ発電が行なえるボイラーとすることができる。
【0035】
実施例3
実施例2の熱交換器を汽水火力発電設備のボイラー内水管もしくは水管フィン表面に設置し、耐熱鋼平板側をボイラー内側、冷却側を水管側とすることで、電力と蒸気タービンに送られる蒸気とが同時に得られ、かつ効率が改善された汽水火力発電設備を得ることができた。すなわち、蒸気タービンのみにより発電する汽水火力発電設備の発電効率をηP、本実施例における熱交換器によって発電後、蒸気タービンにより発電する汽水火力発電設備の発電効率をηA、熱交換器の熱電変換効率をηTとすると、ηA=ηT+(1−ηT)ηPであり、ηPの発電効率の汽水火力発電設備にηTなる熱電変換効率の熱交換器を設置することにより、(1−ηP)ηTだけ発電効率を向上することができる。
【0036】
以上、本発明を詳しく説明したが、本発明はそれらに限定されるものではない。例えば、熱電変換素子本体は、Ce0.9Fe3CoSb12で代表されるスクッテルダイト系半導体で構成しても有効である。また、本発明による熱交換器は実施例のような平板である必要はなく二重円筒管上に構成してその中に本発明の熱電変換モデュールを配置することもでき、そのような熱交換器を用いたボイラーも構成することができる。
【0037】
【発明の効果】
以上説明したとおり、本発明により実用的に十分な耐久性と特性を備えた熱電変換モデュールが提供される。本発明のモデュールを熱交換器に組み込むことによって、効率の高いコジェネ用熱交換器を提供でき、ゴミ焼却装置のボイラーに利用すれば従来捨て去っていたエネルギを大量に回収できるようになり、環境負荷低減に多大な貢献をすることになる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施形態に係る熱電変換モデュールを示す概略断面図。
【図2】本発明の熱交換器の一例を示す概略断面図。
【図3】本発明の熱交換器を設置したごみ焼却炉の概略構成図。
【符号の説明】
11…p型熱電変換素子本体
12…n型熱電変換素子本体
13…第1の電極部材
14…第2の電極部材
15,16…絶縁性導熱板
Claims (4)
- 高温側の第1の平面と低温側の第2の平面を構成するように電極部材により互いに直列に接続されかつ相互に対向して配置されるp型熱電変換素子本体およびn型熱電変換素子本体を備え、前記p型熱電変換素子本体はp型シリコン系半導体により構成され、前記n型熱電変換素子本体はn型シリコン系半導体により構成され、前記電極部材は、銀系電極材料の粉末の加圧下の焼結により形成された焼結体により構成される銀系電極材料により構成されることを特徴とする熱電変換モデュール。
- 前記第1の平面および第2の平面のいずれか一方またはその両者の平面内に接合されたセラミックスからなる絶縁性導熱板を備えることを特徴とする請求項1に記載の熱電変換モデュール。
- 前記絶縁性導熱板が窒化アルミニウムまたはアルミナにより構成されることを特徴とする請求項2に記載の熱電変換モデュール。
- 加熱面と冷却面を有する熱交換器において、該加熱面と冷却面との間に請求項1ないし3のいずれか1項に記載の熱電変換モデュールを備えることを特徴とする熱交換器。
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JP2000299853A JP3954291B2 (ja) | 2000-09-29 | 2000-09-29 | 熱電変換モデュールおよびそれを用いた熱交換器 |
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