JP3937033B2 - 強誘電体材料、その製造方法及び強誘電体メモリ - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は不揮発性半導体装置に好適な強誘電体メモリに関し、特に、リーク電流が低く疲労特性が向上した強誘電体メモリに関する。
【0002】
【従来の技術】
従来、強誘電体メモリ(FeRAM(Ferroelectric Random Access Memory))中に強誘電体膜に使用される強誘電体材料として鉛系酸化物強誘電体材料及びビスマス層状構造強誘電体材料が使用されている。前者の鉛系酸化物強誘電体材料の例としては、ペブロスカイト型結晶構造を有するPZT(Pb(Zr、Ti)O3)系強誘電体材料が挙げられる。このPZT系強誘電体材料は、自発分極は大きいが疲労特性が低いという性質を有する。また、PZT系強誘電体材料にLa、Nb又はBi等の陽イオンを添加すると、自発分極及び比誘電率が変化すると共に、リーク電流が低減されるという効果が得られることが公知である。一方、後者のビスマス層状構造強誘電体材料の例としては、SBT(SrBi2Ta2O9)が挙げられる。SBTは、疲労特性は良好であるが自発分極は小さいという性質を有する。
【0003】
強誘電体材料の疲労特性は、分極反転を多数繰り返したときの自発分極の劣化を示すものである。
【0004】
近時、PZT系強誘電体材料からなる絶縁膜をキャパシタ絶縁膜として使用したときのキャパシタ電極の改良により疲労を軽減する方法が検討されている。一般的にキャパシタ電極にはPt電極又はTi電極等が使用されるが、RuO2電極及びIrO2電極がPZT系強誘電体膜の疲労特性を改善することができるという点で注目されている。
【0005】
また、ペブロスカイト型結晶構造を有する強誘電体膜としてPZT系強誘電体膜以外の膜が提案されている(特開平9−82097号公報)。この公報には、例えば、強誘電体膜として(Ba、Sr)TiO3膜が記載されており、薄膜化による誘電率の低下及びリーク電流の発生が防止されている。
【0006】
更に、PZTにCuを添加して薄膜を形成することにより、PZT系強誘電体薄膜の実用性を向上させたものが提案されている(特開平10−41186号公報)。この公報に記載された従来の強誘電体薄膜においては、原子比で、100部のPZTに0.1乃至15部のCuが添加されて強誘電体薄膜が形成されている。この結果、膜内の特性のばらつきが低減され微細加工性が向上し、実用性が向上している。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、前述のRuO2電極及びIrO2電極をキャパシタ電極として使用する従来の技術においては、キャパシタ電極を形成するために複雑な工程が必要になるという問題点がある。また、強誘電体膜として(Ba、Sr)TiO3膜を使用する方法及びPZTにCuに添加して薄膜を形成する方法では、強誘電体膜の疲労特性を向上させることができないという問題点がある。
【0008】
本発明はかかる問題点に鑑みてなされたものであって、疲労特性を向上させることができると共に、キャパシタ絶縁膜として使用される際のキャパシタ電極の形成を容易なものとすることができる強誘電体材料、その製造方法及び強誘電体メモリを提供することを目的とする。
【0009】
【課題を解決するための手段】
本発明に係る強誘電体材料は、x、yをモル比として、PbxZr(1-y)TiyO3により表される組成を有する材料にAlを置換固溶させてなり、このAlの置換固溶の割合がPbxZr(1-y)TiyO3に対して2.5乃至20モル%であり、前記xの値は0.9乃至1.1、yの値は0.3乃至0.7であることを特徴とする。
【0011】
本発明に係る強誘電体メモリは、前記強誘電体材料により形成され膜厚が50乃至500nmであるキャパシタ絶縁膜を有することを特徴とする。
【0012】
本発明に係る強誘電体の製造方法は、x、yをモル比として、PbxZr(1-y)TiyO3により表される組成を有する材料にAlをZr又はTiと置換固溶させ、このAlの置換固溶の割合がPbxZr(1-y)TiyO3に対して2.5乃至20モル%であり、前記xの値は0.9乃至1.1、yの値は0.3乃至0.7であることを特徴とする。
【0013】
本発明においては、Zr及びTiにAlが置換固溶されることにより、強誘電体材料は製造される。これにより、自発分極が高いPZT系強誘電体材料は標準生成エネルギーが低くくなると共に酸素との結合力が大きくなり、酸素抜けが防止される。そのために分極量の減少が防止され、リーク電流を低くでき、高い疲労特性が得られる。
【0014】
【発明の実施の形態】
本願発明者等が前記課題を解決すべく、鋭意実験研究を重ねた結果、PbxZr(1-y)Tiy(以下、PZTとも言う。)にAlを含有する組成を有するPZT強誘電体材料は、リーク電流を低くでき、耐疲労特性が向上させることができることを見出した。
【0015】
以下、本発明に係る強誘電体材料に含有される化学組成及びその組成限定理由について説明する。
【0016】
Alは、PbxZr(1-y)TiyO3の標準生成エネルギーを低下させると共に、Oとの結合力が高い元素である。従って、酸素抜けの防止により分極量の減少が防止され、疲労特性が著しく向上する。
【0017】
なお、PbxZr(1-y)TiyO3において、xの値は0.9乃至1.1であり、yの値は0.3乃至0.7であることが好ましい。
【0018】
xの値が0.3未満であると、Tiが不足し強誘電体の自発分極が低くなりやすい。一方、yの値が0.7を超えると、Tiが過剰となり強誘電体材料のリーク電流が大きくなりやすい。一方、xの値が0.9未満であると、Pbが不足し自発分極が低くなりやすい。一方、xの値が1.1を超えると、余剰なPbによりリーク電流が増大しやすい。従って、xの値は0.9乃至1.1であり、yの値は0.3乃至0.7であることが好ましい。
【0019】
また、Alの置換固溶の割合がPbxZr(1-y)TiyO3に対して2.5乃至20モル%である。
【0020】
Alの置換固溶の割合がPbxZr(1-y)TiyO3に対して2.5モル%未満であると、Alの添加効果が低く、疲労特性の向上が小さい。一方、Alの含有量が20モル%を超えると、リーク電流が多くなると共に、強誘電体が変化してヒステリシスループの形状が歪むことがある。従って、Alの添加量はPbxZr(1-y)TiyO3に対して2.5乃至20モル%である。
【0021】
以下、添付の図面を参照して本発明を具体的に説明する。このような組成を有する絶縁膜をキャパシタ絶縁膜として使用する場合についての実施例である。Pt電極又はTi電極等の容易に形成することができる電極をキャパシタ電極として使用可能である。
【0022】
なお、Alは、従来、PZT系強誘電体材料に添加されている元素とは添加元素としての性質が異なる元素である。従来のPZT系強誘電体材料にはLa、Nb又はBi等が添加されているが、これらは、PZT系強誘電体材料からなる膜中からの酸素の抜け出しを防止するためである。そして、これらの添加元素はPbの置換元素として作用する。一方、Alは、Ti及びZrの置換元素として作用する。このようにAlの添加元素としての性質は、従来の添加元素と比して相違するものである。
【0023】
次に、上述のような組成を有するキャパシタ膜を備えた本発明の実施例に係る強誘電体メモリを製造する方法について説明する。絶縁層及びバッファ層を備えた本発明に係る強誘電体メモリの製造する方法について説明する。図1(a)乃至(e)は本発明の実施例に係る強誘電体メモリを製造する方法を工程順に示す断面図である。
【0024】
図1(a)に示すように、従来の方法と同様の方法により、例えば、膜厚が0.6mmのシリコン基板1の表面又は表面上にゲート酸化膜2、ゲート電極3、ソース4a及びドレイン4bを形成する。更に,全面に膜厚が,例えば、450nmの第1のSiO2膜8を層間絶縁膜として形成する。
【0025】
次いで、図1(b)に示すように、全面に第1の導電膜5a、前述の組成を有し、膜厚が、例えば、200nmの強誘電体膜6及び第2の導電膜5bを順次形成する。なお、強誘電体膜6の具体的な形成方法については後述する。また、第1の導電膜5aは、例えば、膜厚が20nmのTi膜及び膜厚が2000ÅのPt膜からなる。更に、第2の導電膜5bは、例えば、Pt膜からなる。
【0026】
次に、図1(c)に示すように、キャパシタが形成される予定の所定の領域にのみ残るように第2の導電膜5b、強誘電体膜6及び第1の導電膜5aをイオンミリング等によりパターニングする。これにより、第1の導電膜5aから下部電極が構成され、強誘電体膜6からキャパシタ絶縁膜が構成され、第2の導電膜5bから上部電極が構成される。
【0027】
その後、図1(d)に示すように、全面に第2のSiO2膜9を層間絶縁膜として形成する。次いで、第2の導電膜5b、ソース4a又はドレイン4bまで到達するコンタクトホール10を第1のSiO2膜8及び第2のSiO2膜9に形成する。
【0028】
そして、図1(e)に示すように、Al膜を全面に形成しパターニングすることにより、コンタクトホール10内にAl配線層7を埋設する。このとき、第2の導電層5bとドレイン4bとがAl配線層7により接続されるようにする。これにより、1個のトランジスタ11及び1個のキャパシタ12が形成される。
【0029】
図2は、本発明の実施例に係る強誘電体メモリを示す等価回路である。上述のようにして構成された本実施例の強誘電体メモリセルは、図2に示すように、1個のトランジスタ11と1個のキャパシタ12から構成される。そして、この強誘電体メモリに1ビットの情報が記憶される。
【0030】
次に、強誘電体膜6の形成方法について具体的に説明する。強誘電体膜6は種々の方法により形成することが可能であるが、ここではその一例として、ゾルゲル液を使用する形成方法を示す。先ず、20.9gの2酢酸鉛・3水和物を溶媒である70mlのメトキシエタノールに入れた後、80℃で30乃至60分間加熱攪拌することにより、2酢酸鉛・3水和物を溶解させる。このとき、鉛酸化物は0.05モルの1.1倍使用されている。これは、加熱時のPbの蒸発、電極中への拡散及びPbの純度が99.9%であるための補正を考慮したものである。
【0031】
次に、溶液を反応器に移し、更に、溶媒を加えて全量を200mlとする。そして、124℃で12時間の加熱攪拌により脱水を行う。
【0032】
次いで、反応系の温度を60℃まで降温した後、8.691gのテトライソプロポキシジルコニウム(0.026モル、純度98%補正済み)と7.144mlのテトライソプロポキシチタン(0.024モル、純度99%補正済み)及び0.333gのイソプロポキシアルミニウム(0.005モル、純度99.9%補正済み)を反応系に加え、124℃で6時間の加熱攪拌を行う。
【0033】
そして、攪拌終了後に溶液をメスシリンダに移し、溶媒を更に加えて全量を100mlとする。これにより、アルミニウムを含有する強誘電体膜6のPZTゾルゲル液が作成される。0.05モルの液が100mlの液中にあるので、その濃度は0.5モル/リットルとなる。
【0034】
なお、全ての加熱攪拌は窒素気流下で行われる。
【0035】
次に、上述のように作成されたアルミニウムを含むPZTゾルゲル液を第1の導電膜上に3000rpmの回転数で10秒間スピンコーティングする。そして、150℃で5分間プリベーク及び400℃で10分間プリベークの2段階のプリベークをホットプレートを使用して行う。以降、スピンコーティング及び2段階のプリベークを4回繰り返す。これにより、アモルファス状の膜が第1の導電膜上に形成される。
【0036】
次いで、酸素雰囲気の600℃のオーブン中で1時間のアニールを行う。又は、酸素雰囲気の600℃の赤外線イメージ炉(RTA)中で1分間のアニールをしてもよい。これにより、アモルファス状の膜が結晶化し、強誘電体膜6が形成される。なお、上述のように強誘電体膜6、の形成方法はゾルゲル液を使用する方法に限定されるものではなく、スパッタリング法又はCVD法等によっても形成可能である。また、ゾルゲル液の作製に使用される薬品の量等も上述の数値に限定されるものではない。
【0037】
なお、上述の形成方法においては、強誘電体膜6をキャパシタ絶縁膜として200nm形成したが、キャパシタ絶縁膜の膜厚はこれに限定されるものではなく、50乃至500nmであることが望ましい。好ましくは、膜厚は100乃至300nmである。
【0038】
キャパシタ絶縁膜の膜厚が50nm未満であると、均一な膜を得ることが困難となり、リーク電流が増大することがある。一方、キャパシタ絶縁膜の膜厚が500nmを超えると、分極反転に必要な電圧が高くなり、駆動電圧が不足する虞がある。従って、キャパシタ絶縁膜の膜厚は50乃至500nmであることが望ましい。
【0039】
本実施例によれば、Zr及びTiにAlが置換固溶されることにより、強誘電体材料は製造される。
【0040】
【実施例】
以下、本発明の実施例について、その特許請求の範囲から外れる比較例と比較して具体的に説明する。
【0041】
第1実施例
先ず、PbZr0.52Ti0.48O3にAl、Ta又はMgを添加したときの残留分極値Prを測定した。なお、残留分極値Prの測定においては、±5Vの電極を印加した。この結果を下記表1に示す。表1において、添加量とは、PbZr0.52Ti0.48O3に対するAl、Ta又はMgの割合である。また、残留分極値Prの単位は「μC/cm2」であり、示された値は2Prに該当する値である。
【0042】
【表1】
【0043】
上記表1に示すように、PbZr0.52Ti0.48O3にAlを添加した場合には、高い残留分極値Prが得られているが、Ta又はMgを添加した場合には、その添加量の増加に伴い残留分極値Prは低下している。
【0044】
第2実施例
PbZr0.52Ti0.48O3に対するAlの添加量によるリーク電流の変化を測定した。ここでは、Al添加量が異なる種々の試料に対し、5Vの電圧を印加したときのリーク電流を測定した。この結果を表2に示す。
【0045】
【表2】
【0046】
上記表2に示すように、Alの添加量が1,2.5、10又は20モル%である試料及びAlを含有しない試料においては、リーク電流が1(μA/cm2)以下であり極めて良好であった。一方、Al添加量が22又は25モル%である試料においては、Alの添加量が請求項3に規定する範囲の上限を超えているので、リーク電流が1(μA/cm2)を超えた。
【0047】
第3実施例
PbZr0.52Ti0.48O3に対してAl、Ta又はMgを10モル%添加したときの疲労特性を測定した。ここでは、添加されている元素が異なる種々の試料に対し、±5Vの電圧を25KHzの周波数で印加したときの残留分極値Prの2倍の値の2Prを測定した。この結果を図3に示す。図3は横軸にサイクル数Cの対数をとり、縦軸に2Prの値をとって種々の試料における疲労特性の変化を示すグラフ図である。図3において、●はAlが添加されている試料、○はTaが添加されている試料、×はMgが添加されている試料、△は元素が添加されていない試料である。
【0048】
図3に示すように、Alが添加されている試料においては、2Prの値は28(μA/cm2)から低下しない。一方、元素が添加されていない試料においては、初期値はAlが添加されている試料と同等であるが、サイクル数Cの増加に伴い2Prの値は低下している。また、Ta又はMgが添加されている試料においては、全てのサイクル数Cにおいて、どの元素も添加していない試料よりも2Prの値が低い。
【0049】
第4実施例
PbZr0.52Ti0.48O3に対してAlの添加量による疲労特性の変化を測定した。ここでは、Alの添加量が異なる種々の試料に対し、±5Vの電圧を25KHzの周波数で印加したときの初期値Pr0に対する残留分極値Prの変化を測定した。この結果を図4に示す。図4は横軸にサイクル数Cの対数をとり、縦軸にPr/Pr0の値をとって種々の試料における疲労特性の変化を示すグラフ図である。図4において、●はAlの添加量が1、2.5、5、10又は15モル%である試料、□はAlの添加量が0.2モル%である試料、△はAlの添加量が0.1モル%である試料、○はAlが添加されていない試料である。
【0050】
図4に示すように、Alが添加されていない試料においては、サイクル数Cの増加に伴いPr/Pr0の値が著しく減少している。一方、Alの添加量が1、2.5、5、10又は15モル%である試料においては、請求項3に規定する範囲内にあるので、Pr/Pr0の値は1のまま一定である。また、Al添加量が0.1又は0.2モル%の試料では、請求項3に規定する範囲から外れるので、サイクル数Cの増加に伴いPr/Pr0の値に減少がみられる。
【0051】
【発明の効果】
以上詳述したように、本発明によれば、自発分極が高いPZT系強誘電体材料にAl添加することにより、疲労特性を著しく向上させることができる。また、キャパシタ絶縁膜に使用する場合には、Pt電極又はTi電極等をキャパシタ電極として使用することが可能であるために、容易にキャパシタを形成することができる。そして、このような強誘電体材料からなるキャパシタ絶縁膜を強誘電体メモリに備えさせることにより、強誘電体メモリの疲労特性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】 (a)乃至(e)は本発明の実施例に係る強誘電体メモリを製造する方法を工程順に示す断面図である。
【図2】 本発明の実施例に係る強誘電体メモリを示す等価回路図である。
【図3】 疲労特性の変化を示すグラフ図である。
【図4】 疲労特性の変化を示すグラフ図である。
【符号の説明】
1;シリコン基板、2;ゲート酸化膜、3;ゲート電極、4a; ソース、4b;ドレイン、 5a、5b;導電膜、 6;強誘電体膜、 7;Al配線層、 8、9;SiO2膜、 10;コンタクトホール、 11;トランジスタ、 12;キャパシタ
Claims (3)
- x、yをモル比として、PbxZr(1-y)TiyO3により表される組成を有する材料にAlを置換固溶させてなり、このAlの置換固溶の割合がPbxZr(1-y)TiyO3に対して2.5乃至20モル%であり、前記xの値は0.9乃至1.1、yの値は0.3乃至0.7であることを特徴とする強誘電体材料。
- 前記請求項1に記載の強誘電体材料により形成され膜厚が50乃至500nmであるキャパシタ絶縁膜を有することを特徴とする強誘電体メモリ。
- x、yをモル比として、PbxZr(1-y)TiyO3により表される組成を有する材料にAlをZr又はTiと置換固溶させ、このAlの置換固溶の割合がPbxZr(1-y)TiyO3に対して2.5乃至20モル%であり、前記xの値は0.9乃至1.1、yの値は0.3乃至0.7であることを特徴とする強誘電体材料の製造方法。
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