JP3503193B2 - 燃料電池の接合体およびその製造方法 - Google Patents
燃料電池の接合体およびその製造方法Info
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は燃料電池の接合体および
その製造方法、特に電解質膜、触媒反応層、ガス拡散層
からなる接合体のガス拡散層の改良に関する。
その製造方法、特に電解質膜、触媒反応層、ガス拡散層
からなる接合体のガス拡散層の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池は、原料ガスの反応エネルギー
を直接的に電気エネルギーに変換する電池であり、図
４、５に示されるような単セルを単位として発電を行
う。この単セル１１は、接合体１２がセパレータ１４に
挟持されて構成されており、接合体１２は、電解質膜１
５と、この電解質膜の両面に形成される触媒反応層１６
と、この触媒反応層１６上に被覆されるガス拡散電極１
７からなる。ここで、電解質膜１５は燃料電池のイオン
伝導体として機能するものであり、取扱いの利便等から
固体高分子のものが一般的に使用されている。
を直接的に電気エネルギーに変換する電池であり、図
４、５に示されるような単セルを単位として発電を行
う。この単セル１１は、接合体１２がセパレータ１４に
挟持されて構成されており、接合体１２は、電解質膜１
５と、この電解質膜の両面に形成される触媒反応層１６
と、この触媒反応層１６上に被覆されるガス拡散電極１
７からなる。ここで、電解質膜１５は燃料電池のイオン
伝導体として機能するものであり、取扱いの利便等から
固体高分子のものが一般的に使用されている。
【０００３】このような燃料電池において、セパレータ
１４の挟持面に設けられているガス流路１８に燃料ガス
（例えば水素）及び酸化ガス（例えば酸素）をそれぞれ
通した場合には、これらはガス拡散電極１７を介して触
媒反応層１６に供給される。この内、水素ガスはアノー
ド側触媒反応層においてプロトンを生じ、外部回路に電
子を放出する。生成したプロトンは、固体高分子電解質
膜１５を通って酸素側に移動し、酸素側の触媒反応層
（カソード側触媒反応層）において酸素と反応して水を
生じる。
１４の挟持面に設けられているガス流路１８に燃料ガス
（例えば水素）及び酸化ガス（例えば酸素）をそれぞれ
通した場合には、これらはガス拡散電極１７を介して触
媒反応層１６に供給される。この内、水素ガスはアノー
ド側触媒反応層においてプロトンを生じ、外部回路に電
子を放出する。生成したプロトンは、固体高分子電解質
膜１５を通って酸素側に移動し、酸素側の触媒反応層
（カソード側触媒反応層）において酸素と反応して水を
生じる。
【０００４】このような触媒反応層とガス流路１８との
間にはガス拡散電極１７が配されており、該ガス流路か
ら触媒反応層への燃料ガス又は反応ガスを良好に拡散さ
せると共に集電体１４間との電子の伝達を行わせる機
能、及び触媒反応層を集電体との摩擦による剥がれなど
から保護する機能を有している。そのようなガス拡散電
極の基材としては、主にカーボンペーパーやカーボンク
ロス等が用いられている（例えば、特開昭６０−２１１
７７４号公報）。
間にはガス拡散電極１７が配されており、該ガス流路か
ら触媒反応層への燃料ガス又は反応ガスを良好に拡散さ
せると共に集電体１４間との電子の伝達を行わせる機
能、及び触媒反応層を集電体との摩擦による剥がれなど
から保護する機能を有している。そのようなガス拡散電
極の基材としては、主にカーボンペーパーやカーボンク
ロス等が用いられている（例えば、特開昭６０−２１１
７７４号公報）。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、電極と
してカーボンクロスやカーボンペーパー等を用いると、
それらの厚みに起因してガス流路から触媒までの距離が
長くなり、ガスの拡散性の悪化、余剰水の排出性の悪化
等が生じ、特に高負荷領域での出力には低下が生じる。
また、単に電極を配設しないようにすると、導電性が悪
化する（通常、触媒反応層には撥水性付与の目的で非導
電性のフッ素樹脂が添加されている為）だけでなく、接
触抵抗のＶｐ及び摩擦等により触媒層が損傷を受ける等
のおそれがある。
してカーボンクロスやカーボンペーパー等を用いると、
それらの厚みに起因してガス流路から触媒までの距離が
長くなり、ガスの拡散性の悪化、余剰水の排出性の悪化
等が生じ、特に高負荷領域での出力には低下が生じる。
また、単に電極を配設しないようにすると、導電性が悪
化する（通常、触媒反応層には撥水性付与の目的で非導
電性のフッ素樹脂が添加されている為）だけでなく、接
触抵抗のＶｐ及び摩擦等により触媒層が損傷を受ける等
のおそれがある。
【０００６】本発明は上記のような従来の問題点を解消
することを課題になされたもので、ガス拡散性が向上
し、余剰水の排水管理が容易となり、濃度分極による電
池性能低下を防止できる燃料電池の接合体を得ることを
目的とする。
することを課題になされたもので、ガス拡散性が向上
し、余剰水の排水管理が容易となり、濃度分極による電
池性能低下を防止できる燃料電池の接合体を得ることを
目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】以上のような課題を解決
するために、本願の請求項１記載の発明に係る燃料電池
の接合体は、電解質と、触媒を担持した炭素粒子を主体
とする触媒層と、炭素粒子及び撥水性樹脂からなり、少
なくとも該触媒層と反対側の表面に該炭素粒子と絡み合
った状態にて炭素短繊維を付着させてなる拡散層と、か
ら構成されることを特徴とする。
するために、本願の請求項１記載の発明に係る燃料電池
の接合体は、電解質と、触媒を担持した炭素粒子を主体
とする触媒層と、炭素粒子及び撥水性樹脂からなり、少
なくとも該触媒層と反対側の表面に該炭素粒子と絡み合
った状態にて炭素短繊維を付着させてなる拡散層と、か
ら構成されることを特徴とする。
【０００８】また、請求項２記載の発明に係る燃料電池
の接合体製造方法は、炭素の短繊維からなる基材に炭素
粒子及び撥水性樹脂を塗布又は含浸する工程と、該基材
の塗布又は含浸した面と電解質とを、触媒を担持した炭
素粒子を主体とする触媒層を介してホットプレスにて一
体化する工程と、前記基材を電解質から剥がす工程と、
からなることを特徴とする。
の接合体製造方法は、炭素の短繊維からなる基材に炭素
粒子及び撥水性樹脂を塗布又は含浸する工程と、該基材
の塗布又は含浸した面と電解質とを、触媒を担持した炭
素粒子を主体とする触媒層を介してホットプレスにて一
体化する工程と、前記基材を電解質から剥がす工程と、
からなることを特徴とする。
【０００９】なお、上記電解質として固体高分子電解質
膜を用いた場合には、上記触媒層に所定の電解質溶液を
含ませる必要がある。
膜を用いた場合には、上記触媒層に所定の電解質溶液を
含ませる必要がある。
【００１０】
【作用】以上のようにして構成される請求項１記載の発
明に係る燃料電池の接合体は、炭素粒子（カーボンブラ
ック）と撥水性樹脂粒子（テフロン）からなる拡散層に
導電体である炭素繊維が絡み付いて該層の表面を覆って
いるため、カーボンクロスやカーボンペーパー等の電極
基材を用いることなく、該層の強度の確保、触媒層の保
護ができると同時に、集電体との導電性を確保をしつつ
電極を薄くできるため、ガスの拡散性及び余剰水の排水
性が向上し、高負荷時の出力特性を改善できる。
明に係る燃料電池の接合体は、炭素粒子（カーボンブラ
ック）と撥水性樹脂粒子（テフロン）からなる拡散層に
導電体である炭素繊維が絡み付いて該層の表面を覆って
いるため、カーボンクロスやカーボンペーパー等の電極
基材を用いることなく、該層の強度の確保、触媒層の保
護ができると同時に、集電体との導電性を確保をしつつ
電極を薄くできるため、ガスの拡散性及び余剰水の排水
性が向上し、高負荷時の出力特性を改善できる。
【００１１】請求項２記載の発明における燃料電池の接
合体製造方法は、炭素の短繊維からなる基材に炭素粒子
及び撥水性樹脂を塗布又は含浸させた後、該基材の塗布
又は含浸した面と電解質とを触媒層を介してホットプレ
スにて一体化し、前記基材を電解質から剥がすようにし
たことにより、触媒を担持した炭素粒子を主体とする部
分及びガス拡散電極としての必要最小限の機能部位を残
した状態で、基材の余分な部位を容易に除去することが
できる。このため、請求項２記載の製造方法によれば、
前記請求項１の接合体を簡単な作業工程によって安価に
製造することができる。
合体製造方法は、炭素の短繊維からなる基材に炭素粒子
及び撥水性樹脂を塗布又は含浸させた後、該基材の塗布
又は含浸した面と電解質とを触媒層を介してホットプレ
スにて一体化し、前記基材を電解質から剥がすようにし
たことにより、触媒を担持した炭素粒子を主体とする部
分及びガス拡散電極としての必要最小限の機能部位を残
した状態で、基材の余分な部位を容易に除去することが
できる。このため、請求項２記載の製造方法によれば、
前記請求項１の接合体を簡単な作業工程によって安価に
製造することができる。
【００１２】
【実施例】以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明
する。図１は本発明の接合体の構成を示す概要図、図２
はその拡大図である。なお、従来例と同一の構成要素に
は同一符号を付しその説明を省略する。尚、本実施例は
電解質膜に陽イオン交換膜（例えばナフィオン膜：米国
デュポン社の商品名）を用いた、所謂、固体高分子型燃
料電池を本発明を用いた場合にて説明する。
する。図１は本発明の接合体の構成を示す概要図、図２
はその拡大図である。なお、従来例と同一の構成要素に
は同一符号を付しその説明を省略する。尚、本実施例は
電解質膜に陽イオン交換膜（例えばナフィオン膜：米国
デュポン社の商品名）を用いた、所謂、固体高分子型燃
料電池を本発明を用いた場合にて説明する。
【００１３】本実施例に係る接合体１は、電解質膜２
と、この電解質膜２の両面に塗布される触媒反応層３
と、この触媒反応層３上に被覆されるガス拡散層４及び
６と、からなる。そして、触媒反応層３とガス拡散層４
及び６とで電極を構成している。なお、従来例と同様
に、電極基材（炭素）で構成されたセパレータ１４は集
電体の機能も兼ねる。
と、この電解質膜２の両面に塗布される触媒反応層３
と、この触媒反応層３上に被覆されるガス拡散層４及び
６と、からなる。そして、触媒反応層３とガス拡散層４
及び６とで電極を構成している。なお、従来例と同様
に、電極基材（炭素）で構成されたセパレータ１４は集
電体の機能も兼ねる。
【００１４】上記触媒反応層３は電極反応の触媒が担持
された炭素微粒子と電解質膜の溶液とを混合して形成さ
れて成り、ガス拡散層４及び６はフッ素系樹脂と炭素粒
子とを混合した撥水層４を主体として、該炭素粒子に絡
みあい少なくとも該撥水層から集電体側に露出した炭素
短繊維群６からなる。尚、本実施例においては、炭素短
繊維が撥水層の一部の炭素粒子とのみ絡み合った状態と
したが、導電性及び保護機能の面からは撥水層の厚さ方
向にわたって絡み合っていても良いし、更に触媒反応層
まで達するような絡み具合とした方が良好である。この
ため、カーボンクロスやカーボンペーパー等の電極基材
を用いた場合と比べて電極を薄くできるのはもちろんの
こと、セパレータ（集電体）１４との導電性を確保しつ
つガス拡散層４の強度が確保でき、同時に触媒反応層３
の保護もできる。このため、カーボンクロス等を用いた
場合と比較してガスの拡散性及び余剰水の排水性を向上
させることができ、高負荷時の出力特性を改善できる。
された炭素微粒子と電解質膜の溶液とを混合して形成さ
れて成り、ガス拡散層４及び６はフッ素系樹脂と炭素粒
子とを混合した撥水層４を主体として、該炭素粒子に絡
みあい少なくとも該撥水層から集電体側に露出した炭素
短繊維群６からなる。尚、本実施例においては、炭素短
繊維が撥水層の一部の炭素粒子とのみ絡み合った状態と
したが、導電性及び保護機能の面からは撥水層の厚さ方
向にわたって絡み合っていても良いし、更に触媒反応層
まで達するような絡み具合とした方が良好である。この
ため、カーボンクロスやカーボンペーパー等の電極基材
を用いた場合と比べて電極を薄くできるのはもちろんの
こと、セパレータ（集電体）１４との導電性を確保しつ
つガス拡散層４の強度が確保でき、同時に触媒反応層３
の保護もできる。このため、カーボンクロス等を用いた
場合と比較してガスの拡散性及び余剰水の排水性を向上
させることができ、高負荷時の出力特性を改善できる。
【００１５】次に上記の構成からなる本発明の接合体製
造方法を図２に基づいて具体的に説明する。まず、電極
基材となるカーボンクロス（カーボン短繊維を縒った糸
を平織したもの厚さ０．４ｍｍ）６に、テフロン７（５
０ｖｏｌ％）を分散させ、撥水処理を施したカーボンブ
ラック８を塗り込み、ガス拡散層４を形成する。次に、
このガス拡散層４の上面に、２０％白金９を担持したカ
ーボン１０と、Ｐｔ０．４ｍｇ／ｃｍ2 なる量と陽イオ
ン交換樹脂溶液（固形分５％、水＋プロパノール）を固
形分が１ｍｇ／ｃｍ2 なる量とを混合したスラリーを塗
布して、触媒反応層３を形成する。次にパーフルオロカ
ーボンスルホン酸系陽イオン交換膜の電解質膜２の両面
に上記触媒反応層３が該電解質膜側になるように挟み、
１２０℃、１００ｋｇ／ｃｍ2 でホットプレスにより圧
着する。そして、最後に上記カーボンクロス６を剥がし
て接合体１とする。今回は基材として前述したカーボン
クロスを用いたが、カーボンペーパーを用いても良い。
また生産性を考慮しなければ、表面に剥離可能な状態の
炭素短繊維を付着させ、吸水性（カーボンブラック及び
撥水樹脂からなる溶液が若干浸透する性質）を有した基
板であれば特に限定されることなく用いることができ
る。
造方法を図２に基づいて具体的に説明する。まず、電極
基材となるカーボンクロス（カーボン短繊維を縒った糸
を平織したもの厚さ０．４ｍｍ）６に、テフロン７（５
０ｖｏｌ％）を分散させ、撥水処理を施したカーボンブ
ラック８を塗り込み、ガス拡散層４を形成する。次に、
このガス拡散層４の上面に、２０％白金９を担持したカ
ーボン１０と、Ｐｔ０．４ｍｇ／ｃｍ2 なる量と陽イオ
ン交換樹脂溶液（固形分５％、水＋プロパノール）を固
形分が１ｍｇ／ｃｍ2 なる量とを混合したスラリーを塗
布して、触媒反応層３を形成する。次にパーフルオロカ
ーボンスルホン酸系陽イオン交換膜の電解質膜２の両面
に上記触媒反応層３が該電解質膜側になるように挟み、
１２０℃、１００ｋｇ／ｃｍ2 でホットプレスにより圧
着する。そして、最後に上記カーボンクロス６を剥がし
て接合体１とする。今回は基材として前述したカーボン
クロスを用いたが、カーボンペーパーを用いても良い。
また生産性を考慮しなければ、表面に剥離可能な状態の
炭素短繊維を付着させ、吸水性（カーボンブラック及び
撥水樹脂からなる溶液が若干浸透する性質）を有した基
板であれば特に限定されることなく用いることができ
る。
【００１６】この剥がし時において、カーボンクロス６
はホットプレスにより、カーボン短繊維がほぐれ、その
カーボン短繊維の一部が触媒反応層側に絡み合う形で付
着、脱落する。
はホットプレスにより、カーボン短繊維がほぐれ、その
カーボン短繊維の一部が触媒反応層側に絡み合う形で付
着、脱落する。
【００１７】なお、触媒反応層３は電解質膜へのアンカ
ー効果及びイオン交換樹脂による結合力で付着し、ガス
拡散層はテフロンにより結合しており、カーボンクロス
との界面で剥がすことができる。尚、本実施例において
は、ホットプレス時にカーボンクロスの凹凸によって触
媒反応層が押圧される為、触媒反応層と電解質膜が３次
元的に構成され反応面積が増大し、好適である。このよ
うにして製造された接合体は、撥水層＋炭素短繊維群の
厚みが０．１ｍｍであり、カーボンクロスを剥がさずに
構成した時の厚さの１／３〜１／４以下である。また、
カーボンクロスを剥がした状態で表面に露出する炭素短
繊維群の突出量は数十ミクロン程度である。また、該炭
素短繊維群のセパレータに押しつけられた状態での電極
面を覆う割合は５０％程度であるが、それ以上でも問題
ない。
ー効果及びイオン交換樹脂による結合力で付着し、ガス
拡散層はテフロンにより結合しており、カーボンクロス
との界面で剥がすことができる。尚、本実施例において
は、ホットプレス時にカーボンクロスの凹凸によって触
媒反応層が押圧される為、触媒反応層と電解質膜が３次
元的に構成され反応面積が増大し、好適である。このよ
うにして製造された接合体は、撥水層＋炭素短繊維群の
厚みが０．１ｍｍであり、カーボンクロスを剥がさずに
構成した時の厚さの１／３〜１／４以下である。また、
カーボンクロスを剥がした状態で表面に露出する炭素短
繊維群の突出量は数十ミクロン程度である。また、該炭
素短繊維群のセパレータに押しつけられた状態での電極
面を覆う割合は５０％程度であるが、それ以上でも問題
ない。
【００１８】次に、上記のように製造した接合体１をガ
ス流路付きのカーボンフレームに接着、挟持して電池と
し、電極面積１４４ｃｍ2 、温度８０℃で特性評価を実
施した。その結果、本発明の接合体１は、ガス拡散層が
薄くなった分、特に、ガスの放散性が向上し、濃度分極
の低減が図れ、内部抵抗も１．５ｍΩで図３に示す曲線
ａの特性が得られ、前記図４に示す従来のカーボンクロ
スを有し、内部抵抗１．８ｍΩで図３に示す曲線ｂの特
性が得られる接合体１に比べ高性能化が図れた。
ス流路付きのカーボンフレームに接着、挟持して電池と
し、電極面積１４４ｃｍ2 、温度８０℃で特性評価を実
施した。その結果、本発明の接合体１は、ガス拡散層が
薄くなった分、特に、ガスの放散性が向上し、濃度分極
の低減が図れ、内部抵抗も１．５ｍΩで図３に示す曲線
ａの特性が得られ、前記図４に示す従来のカーボンクロ
スを有し、内部抵抗１．８ｍΩで図３に示す曲線ｂの特
性が得られる接合体１に比べ高性能化が図れた。
【００１９】ここで、電解質膜をイオンスパッタリング
により凹凸を形成し、その上に触媒担持カーボンを圧着
する方法（特開平４−１６９０６９号公報）を採用する
と、電子導電性を良くするため等の理由により撥水性の
樹脂をガス拡散層に混合あるいは被覆する必要が生じ、
結果的に集電体との接触抵抗が悪くなっていたが、本発
明においてはこのような事態が生じない。また、カーボ
ンクロス等を用いない場合には、集電体との摩擦や電解
質膜の膨張、収縮等により触媒反応層が脱落し、耐久性
に劣るというような問題もあったが、本実施例では、拡
散層に導電体の繊維（炭素繊維）を絡み付けてその表面
を覆っているため、このような問題が生じない。
により凹凸を形成し、その上に触媒担持カーボンを圧着
する方法（特開平４−１６９０６９号公報）を採用する
と、電子導電性を良くするため等の理由により撥水性の
樹脂をガス拡散層に混合あるいは被覆する必要が生じ、
結果的に集電体との接触抵抗が悪くなっていたが、本発
明においてはこのような事態が生じない。また、カーボ
ンクロス等を用いない場合には、集電体との摩擦や電解
質膜の膨張、収縮等により触媒反応層が脱落し、耐久性
に劣るというような問題もあったが、本実施例では、拡
散層に導電体の繊維（炭素繊維）を絡み付けてその表面
を覆っているため、このような問題が生じない。
【００２０】
【発明の効果】以上のように、本発明に係る燃料電池の
接合体によれば、拡散層に導電体の繊維（炭素繊維）が
絡み付いてその表面を覆っているため、拡散層の強度を
確保し、触媒層の保護及び集電体との導電性を確保しつ
つ電極を薄くできる。これにより、ガスの拡散性及び余
剰水の排水性が向上し、高負荷時の出力特性を改善でき
る。
接合体によれば、拡散層に導電体の繊維（炭素繊維）が
絡み付いてその表面を覆っているため、拡散層の強度を
確保し、触媒層の保護及び集電体との導電性を確保しつ
つ電極を薄くできる。これにより、ガスの拡散性及び余
剰水の排水性が向上し、高負荷時の出力特性を改善でき
る。
【００２１】また、炭素の短繊維からなる基材の撥水性
樹脂を塗布又は含浸した面と電解質とを触媒層を介して
ホットプレスにて一体化した後、前記基材を電解質から
剥がすようにしたことにより、触媒を担持した炭素粒子
を主体とする部分及び拡散層として機能する部分を残し
ながら、炭素の短繊維からなる基材の余分の部分を除去
することができる。このため、拡散層の強度の確保、触
媒層の保護及び集電体との導電性の確保をしつつ、ガス
流路から触媒までの距離が短縮できることとなり、本発
明に係る燃料電池の接合体を簡単な作業工程によって安
価に製造することができる。
樹脂を塗布又は含浸した面と電解質とを触媒層を介して
ホットプレスにて一体化した後、前記基材を電解質から
剥がすようにしたことにより、触媒を担持した炭素粒子
を主体とする部分及び拡散層として機能する部分を残し
ながら、炭素の短繊維からなる基材の余分の部分を除去
することができる。このため、拡散層の強度の確保、触
媒層の保護及び集電体との導電性の確保をしつつ、ガス
流路から触媒までの距離が短縮できることとなり、本発
明に係る燃料電池の接合体を簡単な作業工程によって安
価に製造することができる。
【図１】本発明の接合体を適用した燃料電池の単セルの
構成を示す概要図である。
構成を示す概要図である。
【図２】本発明の接合体の一部の拡大図である。
【図３】図１の単セルを適用した電池と従来の電池との
特性比較図である。
特性比較図である。
【図４】従来の燃料電池の単セルの概要を示す斜視図で
ある。
ある。
【図５】従来の燃料電池の単セルの概要を示す側面図で
ある。
ある。
１ 接合体
２ 電解質膜
３ 触媒反応層
４ ガス拡散層
６ 短繊維（ガス拡散層）
８ カーボンブラック
１０ カーボン
Claims (2)
- 【請求項１】 電解質と、 触媒を担持した炭素粒子を主体とする触媒層と、 炭素粒子及び撥水性樹脂からなり、少なくとも該触媒層
と反対側の表面に該炭素粒子と絡み合った状態にて炭素
短繊維を付着させてなる拡散層と、 から構成される燃料電池の接合体。 - 【請求項２】 炭素の短繊維からなる基材に炭素粒子及
び撥水性樹脂を塗布又は含浸する工程と、 該基材の塗布又は含浸した面と電解質とを、触媒を担持
した炭素粒子を主体とする触媒層を介してホットプレス
にて一体化する工程と、 前記基材を電解質から剥がす工程と、 からなる燃料電池の接合体製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13857594A JP3503193B2 (ja) | 1994-06-21 | 1994-06-21 | 燃料電池の接合体およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13857594A JP3503193B2 (ja) | 1994-06-21 | 1994-06-21 | 燃料電池の接合体およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH087897A JPH087897A (ja) | 1996-01-12 |
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