JP3497768B2 - ポリオレフィン系ストレッチ包装用フィルム - Google Patents

ポリオレフィン系ストレッチ包装用フィルム

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JP3497768B2
JP3497768B2 JP13139499A JP13139499A JP3497768B2 JP 3497768 B2 JP3497768 B2 JP 3497768B2 JP 13139499 A JP13139499 A JP 13139499A JP 13139499 A JP13139499 A JP 13139499A JP 3497768 B2 JP3497768 B2 JP 3497768B2
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浩一郎 谷口
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、食品包装用に好適
に用いられるストレッチフィルム、特に塩素を含まない
材料からなるポリオレフィン系ストレッチ包装用フィル
ムに関する。
【0002】
【従来の技術】従来から青果物、精肉、惣菜等を軽量ト
レーに載せてフィルムでオーバーラップする、いわゆる
プリパッケージ用のストレッチ包装用フィルムとして
は、主にポリ塩化ビニル系のものが使用されてきた。こ
れらは包装効率がよく、包装仕上がりも綺麗である等の
包装適性の他、パック後のフィルムを指で押す等の変形
を加えても元に戻る弾性回復性に優れ、また底シール性
も良好であり、輸送陳列中にフィルム剥がれが発生しに
くい等、商品価値が低下しないという販売者、消費者の
双方に認められた品質の優位性を持っているためであ
る。
【0003】
【本発明が解決しようとする課題】しかし、近年、ポリ
塩化ビニル系フィルムに対し焼却時に発生する塩化水素
ガスや、多量に含有する可塑剤の溶出等が問題視されて
きた。このためポリ塩化ビニル系フィルムに代わる材料
が種々検討されており、特にポリオレフィン系樹脂を用
いた構成のストレッチ包装用フィルムが各種提案されて
いる。例えばエチレン−酢酸ビニル共重合体(EV
A)、EVA/ポリブテン−1/EVA、EVA/直鎖
状エチレン−α−オレフィン共重合体/EVA等の構成
のストレッチ包装用フィルムが提案されている。近年は
ストレッチ包装用フィルムとして良好な表面特性や透明
性、適度な耐熱性や材料設計の自由度、経済性等の理由
から表裏層にエチレン−酢酸ビニル共重合体、中間層に
各種ポリプロピレン系樹脂を主成分とした2種3層構成
のストレッチフィルムの検討が活発に行われている。
【0004】しかしながら、現在提案されている各種ポ
リプロピレン系樹脂を主成分としたストレッチフィルム
では、包装作業性、包装仕上がり、弾性回復力、底シー
ル性等の主要な包装適性(自動機、手包装)および経済
性も含めた市場での総合的な評価は未だ不満足である。
先に、本発明者らは特開平9−154479号公報で比
較的低結晶性のプロピレン系重合体と石油樹脂類とを含
有し、特定の粘弾性特性を有する食品包装用ストレッチ
フィルムを提案している。
【0005】上記公報に記載されているプロピレン系重
合体と石油樹脂類からなるフィルムにおいては、包装作
業性、包装仕上がり、弾性回復力、底シール性といった
特性は比較的良好なものの、所望の粘弾性特性とするた
めに、石油樹脂類を比較的多量(30重量%)に含有せ
ざるを得ないため、経時的にフィルムの強度が変化した
り、石油樹脂類が表面にブリードし、巻物とした場合に
はフィルム同士がブロッキングしてしまう等の不具合点
があった。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明者らは鋭意検討の
結果、特定の軟質プロピレン系樹脂組成物を主成分とし
て用い、また粘弾性特性を制御することにより包装作業
性、包装仕上がり、弾性回復力、底シール性といった特
性に加え、さらにフィルムの経時的な安定性および経済
性にも優れた非塩ビ系ストレッチフィルムを得ることに
成功したものであり、その要旨は、
【0007】 下記(A)成分が30〜80重量%、
(B)成分が10〜50重量%および(C)成分5〜2
5重量%からなる樹脂組成物を主成分とする混合樹脂層
の両面に、ポリオレフィン系樹脂からなる表面層を積層
してなる3層構造フィルムであって、動的粘弾性測定に
より周波数10Hz、温度20℃で測定した貯蔵弾性率
(E')が5.0×10 8 〜5.0×109 dyn/cm
2 、損失正接(tanδ)が0.2〜0.8の範囲にあ
ることを特徴とするポリオレフィン系ストレッチ包装用
フィルム。 (A)下記(1)〜(4)の条件を満足し、分子鎖中に
結晶性のブロックと非晶性のブロック部分が混在してい
る立体規則性を制御された軟質ポリプロピレン系樹脂
(1)13C−NMRスペクトルのペンタッド分率から求
められる立体規則性指標[M1 ]の値が0.30〜0.60、[M2]の値が0.15
〜0.30 [M1]=[mmmm]+[rrrr] [M2]=[mmrr]+[mrmm]+[rmrr]
+[mrmr] (2)示差走査熱量計を用いて加熱速度10℃/分で昇
温した時に測定されるガラス転移温度が−15℃以上 (3)示差走査熱量計を用いて加熱速度10℃/分で結
晶融解後、200℃まで昇温し、200℃で5分間保持
した後、冷却速度10℃/分で室温まで降温した時に測
定される結晶化熱量が10〜50J/g (4)メルトフローレート(MFR)(JISK721
0、230℃、2.16kg荷重)が0.4〜40g/
10分 (B)(A)成分以外のポリプロピレン系樹脂 (C)石油樹脂、テルペン樹脂、クマロン−インデン樹
脂、ロジン系樹脂、またはそれらの水素添加誘導体
【0008】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳しく説明する。
本発明ストレッチフィルムは、下記(A)が30〜80
重量%、(B)成分が10〜50重量%および(C)成
分5〜25重量%からなる樹脂組成物を主成分とする混
合樹脂層の両面に、ポリオレフィン系樹脂からなる表面
層を積層してなる3層構造フィルムであって、フィルム
全体として特定の粘弾性特性を有している。 (A)下記(1)〜(4)の条件を満足し、分子鎖中に
結晶性のブロックと非晶性のブロック部分が混在してい
る立体規則性を制御された軟質ポリプロピレン系樹脂 (1)13C−NMRスペクトルのペンタッド分率から下
記式により求められる立体規則性指標[M1]の値が
0.30〜0.60、[M2]の値が0. 15〜0.
30 [M1]=[mmmm]+[rrrr] [M2]=[mmrr]+[mrmm]+[rmrr]
+[mrmr]
【0009】(2)示差走査熱量計を用いて加熱速度1
0℃/分で昇温した時に測定されるガラス転移温度が−
15℃以上 (3)示差走査熱量計を用いて加熱速度10℃/分で結
晶融解後、200℃まで昇温し、200℃で5分間保持
した後、冷却速度10℃/分で室温まで降温した時に測
定される結晶化熱量が10〜50J/g (4)メルトフローレート(MFR)(JISK721
0、230℃、2.16kg荷重)が0.4〜40g/
10分 (B)(A)成分以外のポリプロピレン系樹脂 (C)石油樹脂、テルペン樹脂、クマロン−インデン樹
脂、ロジン系樹脂、またはそれらの水素添加誘導体
【0010】ここで、(A)成分である分子鎖中に結晶
性のブロックと非晶性のブロック部分が混在している軟
質ポリプロピレン系樹脂は、一般にゴム弾性を有し柔軟
で破れにくく、透明性も良好であるという特性を有して
おり、また分子鎖中に存在する剛直性を示すイソタクチ
ック構造とシンジオタクチック構造の結晶性ブロック部
分とエラストマー性を示すアタクチック構造の非晶性ブ
ロック部分の割合をバランスさせることにより、本発明
の目的を達成するのに適している。上記、分子鎖中に結
晶性のブロックと非晶性のブロック部分が混在している
とは、結晶性のブロックと非晶性のブロック部分がラン
ダム的及び/またはブロック的に存在していることを意
味しており、また各ブロック部分の連鎖長は任意でかま
わないが、本発明においてはその分布がランダム的であ
る方が、透明性、外観等の点から好ましい。
【0011】ポリプロピレン系樹脂は、一般に高結晶性
で強度も高く、ポリオレフィン系樹脂の中では比較的高
融点で耐熱性も良好であるが、高結晶性のため伸展時に
は大きな力を要し、また不均一な伸びしか示さず、これ
らの特性は混合物になっても残存する。そのため本発明
においては、伸びの良いフィルムを得るために、比較的
低結晶性のポリプロピレン系樹脂を使用するのが好まし
い。従来、この種のポリプロピレン系樹脂としては、低
温特性や常温での柔軟性を付与させるためにプロピレン
にエチレンまたは炭素数4〜12程度のα−オレフィン
を多量に共重合等の形態で含有させたものがよく使用さ
れており、一部フィルム用途にも用いられているが、こ
れら単独では粘弾性的に本発明には適さない。即ち、従
来普通に用いられているこの種の樹脂は、プロピレンに
α−オレフィンが多量に含有しているため、そのガラス
転移温度はポリプロピレン本来のガラス転移温度(−1
0℃前後)よりもかなり低くなり、このことから常温で
は後述する損失正接(tanδ)が0.1未満と極めて
小さいからである。
【0012】そこで、本発明に適用する(A)成分は、
後述する粘弾性特性を満たし得るものであって、主に立
体規則性を制御することにより、結晶性を低下させつ
つ、ガラス転移温度をポリプロピレン本来のガラス転移
温度(−10℃前後)よりも大幅に低下させないことに
より、常温におけるtanδを高めたものである。具体
的には条件(1)として13C−NMRスペクトルのペン
タッド分率から下記式により求められる立体規則性指標
[M1]の値が0.30〜0.60、[M2]の値が
0.15〜0.30であるものを用いる。 [M1]=[mmmm]+[rrrr] [M2]=[mmrr]+[mrmm]+[rmrr]
+[mrmr]
【0013】ここで、立体規則性指標[M1]は、
(A)成分中の結晶性ブロック部分の割合を示す1つの
指標としてみることができ、また、立体規則性指標[M
2]は、(A)成分中にm(meso)で示される構造
(α−メチル炭素が炭素−炭素結合による主鎖に対して
同方向に位置する構造)とr(racemo)で示され
る構造(α−メチル炭素が炭素−炭素結合による主鎖に
対して反対方向に位置する構造)とが混在し、非晶性の
割合を示す1つの指標としてみることができる。[M
1]の値が0.30未満、あるいは[M2]の値が0.
30を越えると、結晶性が低すぎて製膜性が極めて悪い
他、常温ではフィルムが柔らかすぎたり強度が不足して
実用上問題がある。また原料自体がブロッキングしやす
くなり、ハンドリング性の面でも好ましくない。一方、
[M2]の値が0.15未満、あるいは[M1]の値が
0.60を越えると、本発明の目的である常温における
損失正接(tanδ)が所望の範囲内に入り難くなり好
ましくない。またフィルム伸展時に大きな力を要し、ま
た不均一な伸びしか示さず、ストレッチフィルムに適し
ない。
【0014】本発明に用いられる立体規則性指標[M
1]、[M2]の値は、13C−NMR(核磁気共鳴)ス
ペクトルの測定結果に基づき算出する。すなわち、13
−NMRスペクトルを測定し、メチル基の立体規則性に
よるケミカルシフトの違いにより、22.5ppm〜1
9.5ppm領域に現れる各分裂ピーク(mmmm〜m
rrm)のシグナル強度比から求めた。例えば、上記m
mmm(メソペンタッド分率)とは、任意の連続する5
つのプロピレン単位で構成される炭素−炭素結合による
主鎖に対して、側鎖である5つのメチル基がいずれも同
方向に位置する立体構造あるいはその割合を意味し、r
rrr(ラセモペンタッド分率)とは、任意の連続する
5つのプロピレン単位で構成される炭素−炭素結合によ
る主鎖に対して、側鎖である5つのメチル基が交互に反
対方向に位置する立体構造あるいはその割合を意味す
る。なお、メチル基領域のシグナルの帰属は、A.Za
mbelli et al( Macromolecu
les , 687, (1975))によった。
【0015】上記の条件(2)として示差走査熱量計を
用いて加熱速度10℃/分で昇温した時に測定されるガ
ラス転移温度が−15℃以上、好適には−10℃以上で
あるものを用いる。ガラス転移温度が−15℃未満では
損失正接(tanδ)のピーク温度が低温側にシフト
し、本発明の目的とする常温での値が極めて小さくなり
好ましくない。条件(3)として示差走査熱量計を用い
て加熱速度10℃/分で結晶融解後、200℃まで昇温
し、200℃で5分間保持した後、冷却速度10℃/分
で室温まで降温した時に測定される結晶化熱量が10〜
50J/gの範囲にあるものを用いる。結晶化熱量が1
0J/g未満では結晶性が低すぎて製膜性が極めて悪い
他、常温ではフィルムが柔らかすぎたり強度が不足して
実用上問題がある。また結晶化熱量が50J/gを越え
るものでは、フィルム伸展時に大きな力を要し、また不
均一な伸びしか示さず、ストレッチフィルムに適しな
い。さらに条件(4)としてメルトフローレート(MF
R)(JISK7210、230℃、2.16kg荷
重)が0.4〜40g/10分、好適には0.5〜20
g/10分、さらに好適には1.0〜20g/10分の
範囲にあるものを用いる。メルトフローレートが0.4
g/10分未満では、ポリマー自身の粘度が高すぎて押
出成形が困難になり、40g/10分を越えるとポリマ
ー自身の粘度が低すぎて製膜安定性がなくなったり、フ
ィルム自体の強度が不足して実用上問題がある。
【0016】このような軟質ポリプロピレン系樹脂とし
ては、共重合組成中のプロピレンに基づく単量体単位が
少なくとも90モル%以上、好適には95モル%以上、
特には98モル%以上であり、沸騰n−ヘプタンによる
ソックスレー抽出においては、その不溶解分が60重量
%以下、好ましくは2〜50重量%、冷キシレンによる
ソックスレー抽出においては、その不溶解分が95重量
%以下、好ましくは50〜90重量%であるものが好適
に用いられる。ここで共重合組成中のプロピレンに基づ
く単量体単位が90モル%未満では、立体規則性による
結晶性の制御範囲が狭くなったり、α−オレフィンを共
重合した場合にはガラス転移温度がポリプロピレン本来
のガラス転移温度(−10℃前後)よりもかなり低下す
ることにより常温での損失正接(tanδ)が極めて小
さくなり好ましくない。なお、プロピレン以外の成分と
しては、エチレンまたは炭素数4〜12程度のα−オレ
フィンや4−メチルペンテン−1、環状オレフィン、ス
チレン等が挙げられるが、エチレンが最も好適に使用さ
れる。また沸騰n−ヘプタンによる不溶解分が60重量
%を越えたり、冷キシレンによる不溶解分が95重量%
を越えると、結晶性が高いため、柔軟性が低下したり、
本発明の目的である常温における損失正接(tanδ)
が所望の範囲内に入り難くなり好ましくない。
【0017】なお(A)成分は、本発明の目的に適合す
るものであれば2種類以上を混合して用いることもでき
る。またこのような軟質ポリプロピレン系樹脂の製造方
法としては、安価なプロピレンモノマーを主成分とし、
各種のメタロセン系触媒(シングルサイト触媒)や固体
状チタン系触媒等を用い、成形加工性の良好な立体規則
性を制御した軟質ポリプロピレン系樹脂を効率的、かつ
低コストで重合する方法が提案されており、使用する樹
脂としては本発明の主旨を満足するものであれば特に限
定されないが、具体的商品としては、Huntsman
Polymer Corporationの商品名
「REXflex」が例示できる。
【0018】(B)成分は、(A)成分以外のポリプロ
ピレン系樹脂である。本発明においてこのポリプロピレ
ン系樹脂とは、(A)成分の定義には属さないポリプロ
ピレン系樹脂であって、プロピレンの単独重合体あるい
はプロピレンと共重合可能な他の単量体との共重合体で
ある。共重合可能な他の単量体としては、エチレンやブ
テン−1、ヘキセン−1、4−メチル−ペンテン−1、
オクテン−1等の炭素数4〜12のα−オレフィンおよ
びジビニルベンゼン、1,4−シクロヘキサジエン、ジ
シクロペンタジエン、シクロオクタジエン、エチリデン
ノルボルネン等のジエン類等が挙げられるが、これらの
うちエチレンであるのが好ましい。
【0019】また(A)、(C)成分と混合した際の透
明性や包装機械特性等からはプロピレン−エチレンラン
ダム共重合体や13C−NMR測定によるシンジオタクチ
ックペンタッド分率(rrrr)が0.7以上であるシ
ンジオタクチックポリプロピレンが好ましく、また、低
温特性(特に低温での伸び)を改良する目的では結晶化
熱量が50J/g、好ましくは40J/g以下の低結晶
性ポリプロピレン系エラストマーが好ましい。この低結
晶性ポリプロピレン系エラストマーとしては、(A)、
(C)成分と混合した際の透明性や経済性等からリアク
タータイプのポリプロピレン系エラストマーが好まし
く、具体的な商品としては、(株)トクヤマの商品名
「P.E.R.」、チッソ(株)の商品名「NEWCO
N」、Montell−JPOの商品名「Catall
oy」等として市販されている。ここで(B)成分のポ
リプロピレン系樹脂が、プロピレンと共重合可能な他の
単量体との共重合体である場合の、他の単量体の含有量
は、通常40重量%以下、好ましくは30重量%以下で
ある。なおこれらのポリプロピレン系樹脂は一種のみを
単独で、または2種以上を組み合わせて用いることがで
きる。また、そのメルトフローレート(MFR)(JI
SK7210、230℃、2.16kg荷重)は通常
0.4〜20g/10分、好ましくは0.5〜5g/1
0分のものが用いられる。
【0020】(C)成分は、石油樹脂、テルペン樹脂、
クマロン−インデン樹脂、ロジン系樹脂、またはそれら
の水素添加誘導体である。(C)成分はガラス転移温度
が高いため、混合物のガラス転移温度を高めることがで
きる。このことにより常温においてストレッチフィルム
として好適な伸展性を示す貯蔵弾性率(E′)と適度の
応力緩和性を示す損失正接(tanδ)とを両立させる
のに有効に作用する。具体的には、石油樹脂としては、
シクロペンタジエンまたはその二量体からの脂環式石油
樹脂やC9 成分からの芳香族石油樹脂があり、テルペン
樹脂としてはβ−ピネンからのテルペン樹脂やテルペン
−フェノール樹脂が、また、ロジン系樹脂としては、ガ
ムロジン、ウッドロジン等のロジン樹脂、グリセリンや
ペンタエリスリトール等で変性したエステル化ロジン樹
脂等が例示できる。上記(C)成分は前記(A)、
(B)成分等に混合した場合に比較的良好な相溶性を示
すことが知られているが、色調や熱安定性、相溶性とい
った面から水素添加誘導体を用いることが好ましい。
【0021】なお、(C)成分は主に分子量により種々
のガラス転移温度を有するものが得られるが、本発明に
適合し得るのはガラス転移温度が50〜100℃、好ま
しくは70〜90℃のものである。ガラス転移温度が5
0℃未満であると、前述の(A)、(B)成分と混合し
た場合に所望の粘弾性特性を得るためには多量に含有さ
せる必要があり、表面へのブリードによる材料やフィル
ムのブロッキングを招きやすい。また、フィルム全体と
して機械的強度が不足して破れやすく実用上問題になる
ことがある。一方、ガラス転移温度が100℃を越える
ものでは、(A)、(B)成分との相溶性が悪化し、経
時的にフィルム表面にブリードし、ブロッキングや透明
度の低下を招くことがある。上記の理由から、(C)成
分は後述の粘弾性特性を達成し得る範囲内で含有量は少
ないほうが好ましい。この点では本発明に適用する立体
規則性を制御された軟質ポリプロピレン系樹脂は−10
℃程度以上のガラス転移温度を有しているため、従来普
通に用いられてきたプロピレンにα−オレフィン等が多
量に含有された低結晶性ポリプロピレン系樹脂と比較し
て(C)成分の含有量が少量でも所望の粘弾性特性に調
整するのに有効に作用する。
【0022】次に混合樹脂層は、上記(A)成分である
立体規則性を制御された軟質ポリプロピレン系樹脂が3
0〜80重量%、好ましくは40〜75重量%、(B)
成分であるポリプロピレン系樹脂が10〜50重量%、
好ましくは15〜45重量%、および(C)成分である
石油樹脂、テルペン樹脂、クマロン−インデン樹脂、ロ
ジン系樹脂、またはそれらの水素添加誘導体が5〜25
重量%、好ましくは10〜20重量%からなる樹脂組成
物を主成分とする層である。ここで(A)成分の含有量
が30重量%未満、かつ(B)成分の含有量が50重量
%を越えると、常温での損失正接(tanδ)が低下し
好ましくない。一方、(A)成分の含有量が80重量%
を越え、かつ(B)成分の含有量が10重量%未満で
は、フィルムの剛性(腰)が低下しハンドリング性やフ
ィルムのカット性に問題が生じやすい。さらに(C)成
分の含有量が5重量%未満では、フィルムの自己粘着性
が劣ったり、混合樹脂層のガラス転移温度を高める効果
が少なく、所望の粘弾性特性が得られにくい。一方25
重量%を越えると経時的にフィルムの強度が変化した
り、石油樹脂類が表面にブリードし、巻き物とした場合
にはフィルム同士がブロッキングしてしまう等の問題が
生じやすい。
【0023】 本発明フィルムは、動的粘弾性測定によ
り周波数10Hz、温度20℃で測定した貯蔵弾性率
(E')が5.0×10 8 〜5.0×109 dyn/c
2 、損失正接(tanδ)が0.2〜0.8の範囲に
あるものである。ここで、tanδ(損失正接)とは貯
蔵弾性率(E')に対する損失弾性率(E”)の比、す
なわち損失正接(tanδ=E”/E')であり、この
値が高い温度領域では、材料の損失弾性率(E”)、す
なわち粘弾性特性のうち粘性の寄与率が大きいことを意
味している。このtanδの値および高い値を示す温度
領域を評価することにより、ストレッチフィルムを用い
た手包装や自動機による各種包装工程におけるフィルム
の応力緩和挙動等を判断する大きな目安となる。
【0024】ここで、貯蔵弾性率(E′)が、5.0×
108 dyn/cm2 未満であると、柔らかくて変形に
対し応力が小さすぎるため、作業性が悪く、パック品の
フィルムの張りもなく、ストレッチフィルムとして適さ
ない。一方、E′が5.0×109 dyn/cm2 を越
えると、硬くて伸びにくいフィルムになり、トレーの変
形やつぶれが生じやすい。E′の好適な範囲は8.0×
108 〜3.0×109 dyn/cm2 である。ま
た、tanδが0.2未満であると、フィルムの伸びに
対する復元挙動が瞬間的であるため、フィルムをトレー
の底に折り込むまでのわずかな間にフィルムが復元して
しまい、フィルムがうまく張れずにしわが発生しやす
い。また底部のヒートシール状態も、ストレッチ包装の
場合は熱による十分な融着がなされにくいので、包装
後、輸送中ないし陳列中に次第に底シールの剥がれを生
じやすくなる。また、tanδが0.8を越えると、包
装仕上がりは良好であるものの、塑性的な変形を示し、
パック品の外力に対する張りが弱すぎて、輸送中ないし
陳列中の積み重ね等により、トレー上面のフィルムがた
るみ易く、商品価値が低下しやすい。自動包装の場合に
は縦に伸びやすいためチヤツク不良等の問題が生じやす
い。tanδの特に好適な範囲は、0.30〜0.60
である。
【0025】さらに、ストレッチフィルムは低温時に使
用されることもあり、低温特性(特に伸び)が優れてい
ることが望ましいが、そのためには動的粘弾性測定によ
り周波数10Hz、温度0℃で測定した貯蔵弾性率
(E′)が1.5×1010dyn/cm2 以下の範囲に
あることが好ましい。本発明に適合する主に立体規則性
を制御した軟質ポリプロピレン系樹脂は、プロピレンに
エチレンまたは炭素数4〜12程度のα−オレフィンを
多量に共重合等の形態で含有させた従来の軟質ポリプロ
ピレン系樹脂よりもガラス転移温度が高いので、低温伸
び等の柔軟性を確保するために上記特性を満たすよう配
慮するのが好ましい。そのためには、立体規則性指標
[M1]、[M2]の割合やプロピレンと共重合する成
分の種類とその割合、あるいは(A)、(B)、(C)
各成分の混合比率等を適宜調整すればよい。
【0026】 本発明によれば、以上説明した混合樹脂
層からなるストレッチフィルムが得られるが、本発明に
おいては混合樹脂層の両面に他の非塩素系材料層を表面
層として積層する。他の樹脂層としてはポリオレフィン
樹脂層が用いられ、これらを積層することにより、フ
ィルムの粘弾性特性を調整するとともに、フィルムの成
形加工性、外観、柔軟性や引張特性が改良されて適度の
強度と伸びを示すようになり、また低温における伸びが
改良される。
【0027】ここで表面層としては、特にポリオレフィ
ン系樹脂が、表面特性や経済性の付与の面から好適であ
り、低密度ポリエチレン、直鎖状エチレン−α−オレフ
ィン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体(EV
A)、エチレン−アルキルアクリレート共重合体、エチ
レン−アルキルメタクリレート共重合体、エチレン−ア
クリル酸共重合体等の使用が推奨される。実用上はEV
A及び/または直鎖状エチレン−α−オレフィン共重合
体を好適に使用することができ、混合する場合の割合は
任意でもかまわない。このEVAとしては、酢酸ビニル
含量が5〜25重量%、好ましくは10〜20重量%、
メルトフローレート(MFR)(JISK7210、1
90℃、2.16kg荷重)が0.2〜5g/10分の
ものが好適である。ここで酢酸ビニル含量が5重量%未
満では、得られるフィルムが硬く、柔軟性や弾性回復性
が低下し、また表面粘着性も発現しにくいので好ましく
ない。一方、25重量%を越えると表面粘着性が強過ぎ
て巻き出し性や外観が低下し易い。
【0028】また、直鎖状エチレン−α−オレフィン共
重合体としては、α−オレフィン含量が5〜25重量
%、好ましくは10〜15重量%、MFR(JISK7
210、190℃、2.16kg荷重)が0.2〜5g
/10分のものが好適である。ここでα−オレフィン含
有量が5重量%未満では、得られるフィルムが硬く、ス
トレッチ包装時に均一伸展性が得られにくいので、包装
物にシワが発生したり、包装物を潰したりしやすいので
好ましくない。一方、25重量%を越えると、フィルム
成形が困難になったり、巻き出し性が低下する為好まし
くない。またα−オレフィンとしては、炭素数4〜8の
ブテン−1、ヘキセン−1、4−メチル−ペンテン−
1、オクテン−1が好ましく、これらは一種のみを単独
で、または2種以上を組み合わせて用いることができ
る。また、EVA、直鎖状エチレン−α−オレフィン共
重合体ともにMFRが0.2g/10分未満では、押出
加工性が低下し、一方5g/10分を越えると製膜安定
性が低下し、厚み斑や力学強度の低下やバラツキ等が生
じやすくなるため好ましくない。
【0029】なお、一般に本発明フィルムの厚さは、通
常のストレッチ包装用として用いられる範囲、すなわち
8〜30μm程度、代表的には10〜20μm程度の範
囲にある。また積層フィルムとする場合には、前述した
混合樹脂層の厚みは全体の厚みに対する比が0.3〜
0.9、好ましくは0.4〜0.8であり、具体的には
5〜20μmであるのがストレッチフィルムとしての諸
特性および経済性の面から好ましい。
【0030】本発明フィルムは、押出機から材料を溶融
押出し、インフレーション成形またはTダイ成形により
フィルム状に成形することにより得られる。積層フィル
ムとする場合には多層ダイにより共押出するのが有利で
ある。実用的には、環状ダイから材料樹脂を溶融押出し
てインフレーション成形するのが好ましく、その際のブ
ローアップ比(バブル径/ダイ径)は4以上が好まし
く、特に5〜7の範囲が好適である。その際の冷却方法
としては、チューブの外面から冷却する方法、チューブ
の外、内面の両面から冷却する方法のどちらでも良い。
更に、ここで得られたフィルムを樹脂の結晶化温度以下
に加熱し、ニップロール間の速度差を利用してフィルム
の縦方向に1.2〜5倍延伸する、又はフィルムの縦横
両方向に1.2〜5倍に二軸延伸してもかまわない。
【0031】本発明フィルムには、防曇性、帯電防止
性、滑り性、自己粘着性等の性能を付与するために次の
ような各種添加剤を表面層及び/または混合樹脂層に適
宜配合することができる。例えば、炭素数が1〜12、
好ましくは1〜6の脂肪族アルコールと、炭素数が10
〜22、好ましくは12〜18の脂肪酸との化合物であ
る脂肪族アルコール系脂肪酸エステル、具体的には、モ
ノグリセリンオレート、ポリグリセリンオレート、グリ
セリントリリシノレート、グリセリンアセチルリシノレ
ート、ポリグリセリンステアレート、ポリグリセリンラ
ウレート、メチルアセチルリシノレート、エチルアセチ
ルリシノレート、ブチルアセチルリシノレート、プロピ
レングリコールオレート、プロピレングリコールラウレ
ート、ペンタエリスリトールオレート、ポリエチレング
リコールオレート、ポリプロピレングリコールオレー
ト、ソルビタンオレート、ソルビタンラウレート、ポリ
エチレングリコールソルビタンオレート、ポリエチレン
グリコールソルビタンラウレート等、ならびに、ポリア
ルキレンエーテルポリオール、具体的には、ポリエチレ
ングリコール、ポリプロピレングリコール等、更に、パ
ラフィン系オイル等から選ばれた化合物の少なくとも1
種を、各層を構成する樹脂成分100重量部に対して、
0.1〜12重量部、好適には1〜8重量部配合させる
のが好ましい。
【0032】
【実施例】以下、本発明を実施例でさらに詳しく説明す
るが、これらにより本発明は何ら制限を受けるものでは
ない。なお、本明細書中に表示されるフィルムについて
の種々の測定値および評価は次のようにして行った。こ
こで、フイルムの押出機からの引取り方向(流れ方向)
を縦方向、その直交方向を横方向とよぶ。
【0033】(1)E′、tanδ 岩本製作所(株)製粘弾性スペクトロメーターVES−
F3を用い、フィルムの横方向について、振動周波数1
0Hz、昇温速度1℃/分で−50℃から150℃まで
測定し、得られたデータから温度20℃および0℃での
値を表示した。
【0034】(2)ストレッチ包装適性 幅350mmのストレッチフィルムを用い、自動包装機
(石田衡器(株)製ISHIDA・WminMK−I
I)により発泡ポリスチレントレー(長さ200mm、
幅130mm、高さ30mm)を包装し、表3に示す項
目について評価した。また同じフィルムおよびトレーを
用いて、手包装機(三菱樹脂(株)製ダイアラッパーA
−105)により包装試験を行った。
【0035】(3)製膜の安定性 インフレーション製造設備によりフィルムを成形する際
のバブルの安定性を評価した。 ◎…極めて安定している ○…安定している △…やや不安定である ×…製膜不可
【0036】(4)ガラス転移温度(Tg)、融解温度
(Tm) パーキンエルマー社製DSC−7を用いて、試料10m
gをJISK7121に準じて、加熱速度10℃/分で
昇温したときのサーモグラムから求めた。
【0037】(5)結晶化温度(Tc)、結晶化熱量 パーキンエルマー社製DSC−7を用いて、試料10m
gをJISK7121、JISK7122に準じて、加
熱速度10℃/分で結晶融解後、200℃まで昇温し、
200℃で5分間保持した後、冷却速度10℃/分で室
温まで降温したときのサーモグラムから求めた。
【0038】(6)メルトフローレート(MFR) JISK7210に準じて、特に記載のない限り、試験
温度230℃、試験荷重2.16kgfの条件で測定し
た。
【0039】(7)立体規則性指標[M1]、[M2] 日本電子(株)製のJNM−GSX−270(13C−核
磁気共鳴周波数67.8MHz)を用い、次の条件で13
C−NMRスペクトルを測定し、各々のペンタッド分率
から下記式により計算した。 測定モード: 1H−完全デカップリング パルス幅:8.6マイクロ秒 パルス繰り返し時間:30秒 積算回数:7200回 溶媒:オルトジクロロベンゼン/重ベンゼンの混合溶媒
(80/20容量%) 試料濃度:100mg/1ミリリットル溶媒 測定温度:130℃ [M1]=[mmmm]+[rrrr] [M2]=[mmrr]+[mrmm]+[rmrr]
+[mrmr] ここで各々のペンタッド分率は、13C−核磁気共鳴スペ
クトルのメチル基領域における分裂ピークの測定により
求めた。また、メチル基領域のシグナルの帰属は、A.
Zambelli et al(Macromolec
ules ,687, (1975))によった。
【0040】(8)経時変化 得られたフィルムの巻き物を温度50℃、湿度60%の
条件の恒温室に10日間保管し、その後の表面状態と巻
き返し性を評価した。 ◎…表面への添加物のブリードやフィルム同士のブロッ
キングが全くない。 ○…表面への添加物のブリードはほとんどないがフィル
ム同士のブロッキングが少しある。 △…表面への添加物のブリードが少しあり、フィルム同
士のブロッキングにより剥離もやや重い。 ×…表面への添加物のブリードが多く、フィルム同士の
ブロッキングもひどく実用上使用不可。
【0041】(実施例1) (A)成分 立体規則性を制御された軟質ポリプロピレン系樹脂
(I)(プロピレン含量:100モル%、[mmmm]
=0.353、[mmmr]=0.097、[rmm
r]=0.021、[mmrr]=0.114、[mm
rm]+[rmrr]=0.104、[rmrm]=
0.0、[rrrr]=0.154、[mrrr]=
0.091、[mrrm]=0.066、[M1]=
0.507、[M2]=0.218、MFR=16.0
/10分、Tm=155℃、HuntsmanPoly
mer Corporation製、「REXflex
W101」):55重量%
【0042】 (B)成分 プロピレン−エチレンランダム共重合体(エチレン含量4モル%、MFR=1 .3g/10分、Tm=147℃) :30重量% (C)成分 シクロペンタジエン系石油樹脂の水素添加誘導体(軟化温度125℃、ガラス 転移温度81℃) :15重量% 以上3成分からなる混合樹脂組成物を中間層として厚さ
8.8μm、その両面にEVA(酢酸ビニル含量15重
量%、190℃、2.16kg荷重におけるMFR=
2.0g/10分)100重量部に防曇剤としてジグリ
セリンモノオレート3.0重量部を溶融混練した組成物
の層を各々1.6μmとなるように、環状三層ダイ温度
190℃、ブローアップ比5.5で共押出インフレーシ
ョン成形して、総厚み12μm(1.6μm/8.8μ
m/1.6μm)のフィルムを得た。
【0043】なお、この軟質ポリプロピレン系樹脂
(I)単体からなるフィルムを測定した特性は、以下の
通りであった。 0℃における貯蔵弾性率(E′) 5.5×109 dyn/cm2 20℃における貯蔵弾性率(E′) 4.8×108 dyn/cm2 20℃における損失正接(tanδ) 0.34 損失正接(tanδ)のピーク温度とその値 5℃、0.61 ガラス転移温度(Tg) −6℃ 結晶化熱量 25J/g 結晶化温度(Tc) 99℃ であった。
【0044】また、(C)成分単体で測定した特性は、 0℃における貯蔵弾性率(E′) 1.7×1010dyn/cm2 20℃における貯蔵弾性率(E′) 9.1×109 dyn/cm2 20℃における損失正接(tanδ) 0.04 損失正接(tanδ)のピーク温度とその値 7℃、0.06 ガラス転移温度(Tg) −5℃ 結晶化熱量 79J/g 結晶化温度(Tc) 104℃ であった。
【0045】(実施例2)実施例1において表裏層用の
樹脂として使用したEVAに代えて直鎖状エチレン−α
−オレフィン共重合体(α−オレフィン:オクテン−1
含量12重量%、190℃、2.16kg荷重における
MFR=1.0g/10分、Tm=102℃、ダウ・ケ
ミカル社製、「AFFINITYPL1880」)を用
いた以外は、実施例1と同様にして総厚み12μm
(1.6μm/8.8μm/1.6μm)のフィルムを
得た。
【0046】(実施例3)実施例1で使用した3種の樹
脂の混合比率を (A)成分 75重量% (B)成分 15重量% (C)成分 10重量% に変更した以外は実施例1と同様にして総厚み12μm
(2.4μm/7.2μm/2.4μm)のフィルムを
得た。
【0047】(実施例4) 実施例1の(A)成分として使用した立体規則性を制御
された軟質ポリプロピレン系樹脂(I)に代えて軟質ポ
リプロピレン系樹脂(II)(プロピレン含量:97モ
ル%、エチレン含量:3モル%、[mmmm]=0.3
74、[mmmr]=0.092、[rmmr]=0.
019、[mmrr]=0.096、[mmrm]+
[rmrr]=0.110、[rmrm]=0.03
3、[rrrr]=0.114、[mrrr]=0.1
00、[mrrm]=0.062、[M1]=0.48
8、[M2]=0.239、MFR=19.0g/10
分、Tm=149℃、Huntsman Polyme
r Corporation社製、「REXflexW
201」)を用いた以外は実施例1と同様にして総厚み
12μm(1.6μm/8.8μm/1.6μm)のフ
ィルムを得た。
【0048】なお、この軟質ポリプロピレン系樹脂(I
I)単体からなるフィルムを測定した特性は、以下の通
りであった。 0℃における貯蔵弾性率(E′) 3.4×109 dyn/cm2 20℃における貯蔵弾性率(E′) 4.3×108 dyn/cm2 20℃における損失正接(tanδ) 0.26 損失正接(tanδ)のピーク温度とその値 2℃、0.57 ガラス転移温度(Tg) −10℃ 結晶化熱量 21J/g 結晶化温度(Tc) 95℃ であった。
【0049】(実施例5)実施例1の(B)成分として
使用したプロピレン−エチレンランダム共重合体のかわ
りにシンジオタクチックポリプロピレン(シンジオタク
チックペンタッド分率rrrr=0.811、MFR=
2.3g/10分、Tm=130℃)を用い、3種の樹
脂の混合比率を (A)成分 55重量% (B)成分 35重量% (C)成分 10重量% に変更した以外は、実施例1と同様にして総厚み12μ
m(1.6μm/8.8μm/1.6μm)のフィルム
を得た。
【0050】なお、この(B)成分単体で測定した特性
は、 0℃における貯蔵弾性率(E′) 1.9×1010dyn/cm2 20℃における貯蔵弾性率(E′) 6.5×109 dyn/cm2 20℃における損失正接(tanδ) 0.14 損失正接(tanδ)のピーク温度とその値 11℃、0.15 ガラス転移温度(Tg) 0.5℃ 結晶化熱量 35J/g 結晶化温度(Tc) 70℃ であった。
【0051】(実施例6)実施例1の(B)成分として
使用したプロピレン−エチレンランダム共重合体に代え
て低結晶性プロピレン−エチレン−プロピレン共重合体
エラストマー(プロピレン含量:88モル%、エチレン
含量:12モル%、MFR=1.5g/10分、Tm=
156℃、(株)トクヤマ製、「P.E.R.T310
J」)を用い、3種の樹脂の混合比率を (A)成分 70重量% (B)成分 10重量% (C)成分 20重量% に変更し、表裏層用の樹脂として直鎖状エチレン−α−
オレフィン共重合体(α−オレフィン:オクテン−1含
量12重量%、190℃、2.16kg荷重におけるM
FR=1.0g/10分、Tm=102℃、ダウ・ケミ
カル社製、「AFFINITYPL1880」)を用い
た以外は、実施例1と同様にして総厚み12μm(1.
6μm/8.8μm/1.6μm)のフィルムを得た。
【0052】なお、この(B)成分単体で測定した特性
は、 0℃における貯蔵弾性率(E′) 3.6×109 dyn/cm2 20℃における貯蔵弾性率(E′) 2.1×109 dyn/cm2 20℃における損失正接(tanδ) 0.07 損失正接(tanδ)のピーク温度とその値 −10℃、0.18 ガラス転移温度(Tg) −25℃ 結晶化熱量 31J/g 結晶化温度(Tc) 101℃ であった。
【0053】(実施例7)実施例6において中間層と表
裏層の積層厚み比を次のように変更した以外は同様にし
て総厚み12μm(3.2μm/5.6μm/3.2μ
m)のフィルムを得た。
【0054】(実施例8)実施例6で使用した3種の樹
脂の混合比率を (A)成分 30重量% (B)成分 50重量% (C)成分 20重量% に変更した以外は実施例1と同様にして総厚み12μm
(1.6μm/8.8μm/1.6μm)のフィルムを
得た。
【0055】(比較例1)実施例1の(A)成分として
使用した立体規則性を制御された軟質ポリプロピレン系
樹脂(I)のかわりに軟質ポリプロピレン系樹脂(II
I)(プロピレン含量:100モル%、[mmmm]=
0.630、[mmmr]=0.068、[rmmr]
=0.0、[mmrr]=0.083、[mmrm]+
[rmrr]=0.060、[rmrm]=0.0、
[rrrr]=0.080、[mrrr]=0.03
8、[mrrm]=0.041、[M1]=0.71
0、[M2]=0.143、MFR=2.0g/10
分、Tm=158℃、Huntsman Polyme
r Corporation社製、「REXflexW
105」)を用いた以外は実施例1と同様にして総厚み
12μm(1.6μm/8.8μm/1.6μm)のフ
ィルムを得た。
【0056】なお、この軟質ポリプロピレン系樹脂(I
II)単体からなるフィルムを測定した特性は、以下の
通りであった。 0℃における貯蔵弾性率(E′) 1.6×1010dyn/cm2 20℃における貯蔵弾性率(E′) 3.7×109 dyn/cm2 20℃における損失正接(tanδ) 0.14 損失正接(tanδ)のピーク温度とその値 8℃、0.26 ガラス転移温度(Tg) −6℃ 結晶化熱量 54J/g 結晶化温度(Tc) 108℃ であった。
【0057】(比較例2)実施例1の(A)成分として
使用した立体規則性を制御された軟質ポリプロピレン系
樹脂(I)のかわりに低分子量ポリプロピレン系樹脂
(プロピレン含量;100モル%、[mmmm]=0.
398、[mmmr]=0.116、[rmmr]=
0.024、[mmrr]=0.114、[mmrm]
+[rmrr]=0.102、[rmrm]=0.03
1、[rrrr]=0.067、[mrrr]=0.0
77、[mrrm]=0.071、[M1]=0.46
5、[M2]=0.247、190℃における溶融粘
度;8000cps(MFRは40g/10分を越え
る)、Tg;−13℃、Tm;154℃、Tc;95
℃、結晶化熱量;25J/g、宇部興産(株)製、「U
BETACAPAOUT2180」)を用いた以外は実
施例1と同様にして総厚み12μm(1.6μm/8.
8μm/1.6μm)のフィルムを製膜した。しかしな
がら、中間層である混合樹脂組成物の溶融粘度が極端に
低くフィルムを採取することが出来なかった。
【0058】(比較例3)実施例1で使用した3種の樹
脂の混合比率を (A)成分 70重量% (B)成分 30重量% (C)成分 0重量% に変更した以外は実施例1と同様にして厚さ12μm
(1.6μm/8.8μm/1.6μm)のフィルムを
得た。
【0059】なお、この(A)、(B)成分の混合樹脂
組成物からなるフィルムを測定した特性は、以下の通り
であった。 0℃における貯蔵弾性率(E′) 1.0×1010dyn/cm2 20℃における貯蔵弾性率(E′) 2.3×109 dyn/cm2 20℃における損失正接(tanδ) 0.18 損失正接(tanδ)のピーク温度とその値 5℃、0.32 ガラス転移温度(Tg) −9℃ 結晶化熱量 42J/g 結晶化温度(Tc) 105℃ であった。
【0060】(比較例4)実施例6で使用した3種の樹
脂の混合比率を (A)成分 0重量% (B)成分 70重量% (C)成分 30重量% に変更した以外は実施例1と同様にして総厚み12μm
(1.6μm/8.8μm/1.6μm)のフィルムを
得た。
【0061】(比較例5)市販のポリ塩化ビニルストレ
ッチフィルム(厚さ15μm)について評価を行った。
上記実施例1乃至8及び比較例1乃至5について、各積
層フィルム(比較例6は単層)の粘弾性特性の測定値等
を表1に、ストレッチ包装適正等の評価を表2に示し
た。
【0062】
【表1】
【表2】
【表3】
【0063】表1乃至3より、本発明で規定する3成分
を有し、粘弾性特性が本発明で規定する範囲にある実施
例1乃至8のフィルムは、いずれもストレッチフィルム
としての諸特性に総合的に優れていることが分かる。こ
れに対して、成分が異なるか、粘弾性特性が本発明で規
定する範囲外の比較例1乃至4のフィルムは、ストレッ
チフィルムとしての総合的な特性に劣ることが分かる。
【0064】
【発明の効果】本発明ストレッチフィルムによれば、自
動包装機等に使用した場合にフィルムのカット・搬送や
ラッピングを問題なく行うことができ、底シール性が良
好で、またフィルムの張りが良い包装体を得ることがで
き、非塩素系ストレッチフィルムとして従来にない特徴
を有している。さらに経時的な安定性や経済性にも優れ
ている。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI C08L 93:04) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C08L 1/00 - 101/16 B32B 27/32

Claims (5)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】下記(A)成分が30〜80重量%、
    (B)成分が10〜50重量%および(C)成分5〜2
    5重量%からなる樹脂組成物を主成分とする混合樹脂層
    の両面に、ポリオレフィン系樹脂からなる表面層を積層
    してなる3層構造フィルムであって、動的粘弾性測定に
    より周波数10Hz、温度20℃で測定した貯蔵弾性率
    (E')が5.0×10 8 〜5.0×109 dyn/c
    2 、損失正接(tanδ)が0.2〜0.8の範囲に
    あることを特徴とするポリオレフィン系ストレッチ包装
    用フィルム。(A)下記(1)〜(4)の条件を満足
    し、分子鎖中に結晶性のブロックと非晶性のブロック部
    分が混在している立体規則性を制御された軟質ポリプロ
    ピレン系樹脂 (1)13C−NMRスペクトルのペンタッド分率から求
    められる立体規則性指標[M1]の値が0.30〜0.
    60、[M2]の値が0.15〜0.30 [M1]=[mmmm]+[rrrr] [M2]=[mmrr]+[mrmm]+[rmrr]
    +[mrmr] (2)示差走査熱量計を用いて加熱速度10℃/分で昇
    温した時に測定されるガラス転移温度が−15℃以上 (3)示差走査熱量計を用いて加熱速度10℃/分で結
    晶融解後、200℃まで昇温し、200℃で5分間保持
    した後、冷却速度10℃/分で室温まで降温した時に測
    定される結晶化熱量が10〜50J/g (4)メルトフローレート(MFR)(JISK721
    0、230℃、2.16kg荷重)が0.4〜40g/
    10分 (B)(A)成分以外のポリプロピレン系樹脂 (C)石油樹脂、テルペン樹脂、クマロン−インデン樹
    脂、ロジン系樹脂、またはそれらの水素添加誘導体
  2. 【請求項2】動的粘弾性測定により周波数10Hz、温
    度0℃で測定した貯蔵弾性率(E')が1.5×1010
    dyn/cm2 以下の範囲にあることを特徴とする請求
    項1記載のポリオレフィン系ストレッチ包装用フィル
    ム。
  3. 【請求項3】前記(B)成分であるポリプロピレン系樹
    脂がプロピレン−エチレンランダム共重合体、13C−N
    MR測定によるシンジオタクチックペンタッド分率(r
    rrr)が0.7以上であるシンジオタクチックポリプ
    ロピレン、低結晶性ポリプロピレン系エラストマーの中
    から選ばれる少なくとも一種のポリプロピレン系樹脂で
    あることを特徴とする請求項1及至2記載のポリオレフ
    ィン系ストレッチ包装用フィルム。
  4. 【請求項4】前記(C)成分のガラス転移温度が50〜
    100℃であることを特徴とする請求項1及至3記載の
    ポリオレフィン系ストレッチ包装用フィルム。
  5. 【請求項5】請求項1記載の混合樹脂層の両面に、メル
    トフローレート(MFR)(JISK7210、190
    ℃、2.16kg荷重)が0.2〜5g/10分であ
    り、酢酸ビニル含量が5〜25重量%のエチレン−酢酸
    ビニル共重合体及び/または炭素数4〜8のα−オレフ
    ィン含量が5〜25重量%の直鎖状エチレン−α−オレ
    フィン共重合体を主成分とする表面層が積層されてなる
    ことを特徴とする請求項1及至4記載のポリオレフィン
    系ストレッチ包装用フィルム。
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