JP3474853B2 - リチウムイオン二次電池の製造方法 - Google Patents
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Description
よび負極が対向してなるリチウムイオン二次電池の製造
方法に関するもので、詳しくは、正極および負極(電
極)とセパレータとの密着性および電気的接続を両立さ
せた薄型などの任意形態をとりうる電池の製造方法に関
するものである。
く、その実現のためには電池の性能向上が不可欠であ
る。近年、この電池の性能向上を図るために種々の電池
の開発改良が進められている。期待されている電池特性
の向上は、高電圧化、高エネルギー密度化、耐高負荷
化、任意形状化、安全性の確保などがある。リチウムイ
オン二次電池は、現有する電池の中でも単電池での電圧
が最も高く、さらに、高エネルギー密度化、耐高負荷化
が実現できる二次電池であり、現在でもその改良が盛ん
に進められている。
として正極、負極及びこの両電極に挟まれるイオン伝導
層を有する。現在実用化されているリチウムイオン二次
電池においては、正極にはリチウム−コバルト複合酸化
物などの活物質粉末を電子伝導耐粉末とこれらを結着す
る樹脂とで混合してアルミニウム集電耐に塗布し板状と
したものなどが用いられ、負極には炭素系の括物質粉末
を結着樹脂と混合し銅集電体に塗布して板状にしたもの
などが用いられている。またイオン伝導層にはポリエチ
レンやポリプロピレンなどの多孔質膜をリチウムイオン
を含む非水系の溶液で満たしたものが使用されている。
された従来の円筒型リチウムイオン二次電池の構造を示
す断面模式図である。第9図において、1は負極端子を
兼ねるステンレス製などの外装缶、2はこの外装缶1内
に収納された電極体であり、電極体2は正極3、セパレ
ータ4および負極5を渦巻状に巻いた構造になってい
る。この電極体2は、正極3、セパレータ4および負極
5の電気的接続を維持するために外部からの圧力を電極
面に与える必要がある。そのため電極体2を強固な金属
缶に入れることで、全ての面内の接触を維持している。
また角形電池では、短冊状の電極体を束ねて角形の金属
缶に入れ、外部から力を加えて押さえつける方法が行わ
れている。
いては、正極と負極を密着させる方式として、金属など
でできた強固な外装缶を用いる方式がとられている。外
装缶がなければ電極面間距離が広がるため、電極間の電
気的な接続をイオン伝導層(セパレータに非水系電解液
を含浸させたもの)を介して維持することができなくな
り、電池特性が劣化してしまう。また、この外装缶の電
池全体に占める重量および体積が大きいため、電池単位
体積または単位重量のエネルギー密度を低下させるだけ
でなく、外装缶自身が剛直であるために電池形状が限定
されてしまい、任意の形状とすることが困難である。
固な外装缶の不要なリチウムイオン二次電池の開発が進
められている。上記外装缶の不要な電池の開発のポイン
トは、正極および負極とそれらに挟まれるイオン伝導層
との電気的な接続を外部から力を加えること無しにいか
に維持するかということである。このような外力が不要
な電極とイオン伝導層の接合手段のひとつとして、樹脂
などを用いて密着させる方法が提唱されている。
伝導性の固体電解質層と正極および負極を熱可塑性樹脂
結着剤を用いて加熱により一体化する製造方法が示され
ている。この製造方法によれば、正極および負極と固体
電解質層とを一体化することによって電極間を密着させ
ているので、外部から力を加えなくても正極および負極
と固体電解質間の電気的接続が維持され電池として動作
する。
接続を確保するために強固な外装缶を用いた従来のリチ
ウムイオン二次電池は、発電部以外である外装缶の電池
全体に占める体積や重量の割合が大きくなり、エネルギ
ー密度の高い電池を作製するには不利であるという問題
があった。また、正極および負極とセパレータをイオン
導電性接着性樹脂を介して密着させる方法が考えられる
が、例えば、固体電解質(電解液を含浸させたセパレー
タ相当部品)と正極および負極を単純に接着性樹脂を介
して密着させる場合、イオン導電性接着性樹脂層の抵抗
が大きいために電極間のイオン伝導抵抗が増大し、電池
特性が低下してしまうという問題点があった。
合されている特開平5−159802号公報の例では、
正極および負極と固体電解質との界面が結着剤で覆われ
るため、例えば液体電解質を利用した場合に比べてイオ
ン伝導性の点で不利になり、電極間の抵抗が大きくなる
ために電池特性が悪くなる。例えばイオン伝導性を有す
る結着剤を用いるにしても、液体電解質と同等の電池性
能を得ることは困難であるとの問題点があった。
がセパレータと正極および負極との好ましい接着方法に
関し鋭意検討した結果なされたもので、強固な外装缶を
使用せずに、また、電極間の抵抗を増大させずに正極お
よび負極とセパレータを密着させることができ、高エネ
ルギー密度化、薄型化が可能で、任意の形態をとりうる
充放電特性に優れたリチウムイオン二次電池の製造方法
を提供することを目的とする。
法は、正極活物質層を正極集電体に接合してなる正極
と、負極活物質層を負極集電体に接合してなる負極と、
上記正極と負極の間に配置されるセパレータとをそれぞ
れ準備する工程、接着性樹脂を第1の溶剤に溶解した接
着性樹脂溶液を上記セパレータに塗着した後に、上記第
1の溶剤とは異なる第2の溶剤を上記塗着した接着性樹
脂溶液に供給する工程、上記正極および負極をセパレー
タに貼り合わせて電極積層体を形成する工程を備えたも
のである。この方法によれば、活物質層とセパレータと
を外装缶を用いずに密着させることができる。また、電
解液を保持させて上記活物質層とセパレータとを互いに
電気的に接続するための多孔性の接着性樹脂を形成する
際、セパレータに塗着した接着性樹脂溶液に用いた第1
の溶剤とは異なる第2の溶剤を上記塗着した接着性樹脂
溶液に供給することにより、上記塗着した接着性樹脂溶
液表面近傍の流動性を低下させることができるので、上
記接着性樹脂溶液が電極内部へ浸透するのを抑制すると
ともに、接着性を向上することが可能となり、接着性樹
脂を介した電極とセパレータ間の接合強度を高めた多孔
性接着性樹脂層が形成でき、高エネルギー密度化、薄型
化が可能で任意の形状をとりうる充放電特性に優れたリ
チウムイオン二次電池が、簡便に作業性よく得られる効
果がある。
法は、上記第1の製造方法において、第2の溶剤は、第
1の溶剤には溶解可能であり、第1の溶剤よりも接着性
樹脂の溶解性が低い物質とするものである。この方法に
よれば、第2の溶剤として、接着性樹脂溶液に用いた溶
剤には均一に混合可能であるが、第1の溶剤よりも接着
性樹脂の溶解性が低い物質を用いることにより、第1の
溶剤のみを用いた場合よりも、接着性樹脂溶液の流動性
を低下させることができる効果がある。
は、上記第1の製造方法において、塗着した接着性樹脂
溶液表面に噴霧器から小滴状の第2の溶剤を噴霧させて
第2の溶剤を供給するものである。この方法によれば、
第2の溶剤の供給方法として噴霧器から小滴状の溶剤を
噴霧することにより、簡便に作業性よく接着性樹脂溶液
表面近傍の流動性を低下させることができる効果があ
る。
法は、上記第1の製造方法において、接着性樹脂溶液を
塗着した後、第2の溶剤の蒸気を満たした空間に上記接
着性樹脂溶液を塗着したセパレータを導入することによ
り上記第2の溶剤を供給するものである。この方法によ
れば、第2の溶剤蒸気を塗着した溶液表面に曝露するこ
とにより、簡便に作業性よく接着性樹脂溶液表面近傍の
流動性を低下させることができる効果がある。
法は、上記第1の製造方法において、接着性樹脂は、フ
ッ素系樹脂もしくはフッ素系樹脂を主成分とする混合物
とするものである。この方法によれば、接着性樹脂とし
てフッ素系樹脂もしくはフッ素系樹脂を主成分とする混
合物を用いることにより、多孔性で接合強度の高い接着
性樹脂層が得られ、電極間の抵抗値が低く電極とセパレ
ータ間が充分に密着した電極積層体を得ることができる
ので、優れた特性を有するリチウムイオン二次電池を得
ることが可能となる。
法は、上記第5の製造方法において、フッ素系樹脂は、
フッ化ビニリデンの重合体または共重合体とするもので
ある。この方法によれば、フッ素系樹脂としてフッ化ビ
ニリデンの重合体または共重合体を用いることにより、
電気化学的に非常に安定であり電極間の抵抗値が低く電
極とセパレータ間が充分に密着した電極積層体を得るこ
とができる効果がある。
法は、上記第1の製造方法において、接着性樹脂は、ポ
リビニルアルコールまたはポリビニルアルコールを主成
分とする混合物とするものである。この方法によれば、
接着性樹脂として、ポリビニルアルコールまたはポリビ
ニルアルコールを主成分とする混合物とするものを用い
ることにより、電気化学的に非常に安定であり電極間の
抵抗値が低く電極とセパレータ間が充分に密着した電極
積層体を得ることができる。
法は、上記第1の製造方法において、電極積層体を複数
層重ねた構造を形成する工程を備えたものである。本発
明では、接着強度と高イオン伝導性が確保できたので、
強固な外装缶を必要としない電極積層体を複数層、重ね
た構造、すなわち積層電極型電池の構造を形成すること
ができるものであり、このように、積層電極型電池の構
造を形成することにより、コンパクトで、かつ安定な電
池特性を有するリチウムイオン二次電池を得ることがで
きる。
二次電池の電池構造を示す断面模式図であり、第2図
は、本発明の一実施の形態に係るバーコート法による接
着性樹脂溶液の塗布方法を示す模式図であり、第3図
は、本発明の一実施の形態に係るスクリーン印刷法によ
る接着性樹脂溶液の塗布方法を示す説明図であり、第4
図は、本発明の一実施の形態に係るスプレーガンによる
接着性樹脂溶液の塗布方法を示す説明図であり、第5図
は、本発明の一実施の形態に係るリチウムイオン二次電
池を示す断面模式図であり、第6図、第7図および第8
図は、本発明の他の実施の形態に係るリチウムイオン二
次電池の電池構造を示す断面模式図であり、第9図は、
従来のリチウムイオン二次電池を示す断面模式図であ
る。
の間にセパレータが配置される構造の電池に適用される
ものである。以下の実施の形態は主に正極、セパレータ
および負極の単一の電極積層体からなる単層電極型電池
について説明されるが、単一の電極積層体を積み重ねた
積層電極型電池にも適用できる。
次電池の電池構造、即ち電極積層体の構造を示す断面模
式図で、3は正極活物質層7を正極集電体6に接合して
なる正極、5は負極活物質層9を負極集電体10に接合
してなる負極、4は正極3と負極5の間に配置されリチ
ウムイオンを含む電解液を保持するセパレータ、11は
正極活物質層7及び負極活物質層9とセパレータ4とを
接合する多孔性接着性樹脂層で、正極活物質層7及び負
極活物質層9とセパレータ4とを連通する貫通孔12を
多数有しており、この貫通孔12に電解液が保持され
る。
は、多孔性接着性樹脂層11を介して接合しているた
め、電極とセパレータ間の密着強度を確保し、外装缶を
用いないで電極とセパレータ間を密着させることが可能
となる。また接着性樹脂層11に形成された電極とセパ
レータまで連通する貫通孔12に電解液が保持されるこ
とにより、電極と電解質の界面の良好なイオン伝導性を
確保でき、電極間のイオン伝導抵抗の低減を図ることが
できる。すなわち、電極内部の活物質中で起こるイオン
の出入り量および対向する電極へのイオンの移動速度お
よび移動量を従来の外装缶を有するリチウムイオン二次
電池と同程度にすることが可能になる。従って、外力を
加えなくても電極間の電気的な接続を維持でき、従来の
外装缶を用いた電池と同程度の電池特性を有し、小型軽
量化された電池が製造可能になる。
導抵抗率を電解液を保持するセパレータ4のイオン伝導
抵抗率と同等以下にすることにより、接着性樹脂層11
が負荷率特性や充放電特性などの電池特性を低下させる
ことが無くなる。その結果、電池特性を従来電池レベル
に維持することが可能となる。
隙率およびその厚さを変えることにより調整できる。具
体的には、接着性樹脂層を形成する際に用いる接着性樹
脂の種類、接着性樹脂を溶剤に溶解した溶液の濃度およ
び塗布量によって制御できるが、溶液濃度はより低く、
塗布量はより少ない方が好ましい。
正極活物質層7と正極集電体6との接合強度と同等以上
とし、かつ負極活物質層9とセパレータ4との接合強度
を負極活物質層9と負極集電体10との接合強度と同等
以上とする。つまり、接着強度が電極内部における活物
質層と集電体を接着して一体化している強度に比べて同
等以上にすることが好ましい。
性樹脂溶液をセパレータ4に塗布した後に、接着性樹脂
を溶解しにくい第2の溶剤を小滴状または蒸気で供給し
て空気界面近傍の接着性樹脂溶液の流動性を低下させ、
低い溶液濃度で電極内部への浸透を抑え、かつ接着性を
向上することが可能となる。その結果、電極3、5とセ
パレータ4との接着強度を活物質層7、9と集電体6、
10の接着強度と同等以上にすることができる。接着性
樹脂溶液の流動性の抑制の度合いは、供給する溶剤の種
類、単位時間あたりの供給量により制御できる。
は、電解液には溶解せず電池内部で電気化学反応を起こ
さずに多孔質膜になるもの、例えば、フッ素系樹脂また
はフッ素系樹脂を主成分とする混合物や、ポリビニルア
ルコールまたはポリビニルアルコールを主成分とする混
合物が用いられる。フッ素系樹脂として具体的には、フ
ッ化ビニリデン、4−フッ化エチレンなどのフッ素原子
を分子構造内に有する重合体もしくは共重合体、ビニル
アルコールを分子骨格に有する重合体もしくは共重合
体、あるいはポリメタクリル酸メチル、ポリスチレン、
ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニリデン、
ポリ塩化ビニル、ポリアクリロニトリル、ポリエチレン
オキサイドなどとの混合物などが使用可能である。特
に、フッ素系樹脂のポリフッ化ビニリデンが適当であ
る。
樹脂を溶解させるための第1の溶剤としては、接着性樹
脂の溶解性が優れるもの、例えばN−メチルピロリドン
やN、N’−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホオ
キシドなどの極性の高い溶剤が使用可能である。特に安
全性の観点から、N−メチルピロリドンが適当である。
気界面近傍の流動性を低下させるために用いられる第2
の溶剤としては、接着性樹脂の溶解性の低いもの、例え
ば、メタノール、エタノールなどのアルコール類、ヘキ
サン、ペンタン、シクロヘキサンなどの炭化水素類、水
などが使用可能である。特に安全性の観点から、水が適
当である。
例えば、セパレータ4の両面にフッ素系樹脂もしくはフ
ッ素系樹脂を主成分として含む混合物をN−メチルピロ
リドンに溶解させて調整した接着性樹脂溶液を塗着さ
せ、高湿度下で一定時間静置して塗着した接着性樹脂溶
液に水分を供給することにより接着性樹脂溶液の流動性
を低下させた後、正極活物質層7及び負極活物質層9の
面を貼りあわせ、その後N−メチルピロリドンと水を蒸
発させて、正極活物質層7および負極活物質層9とセパ
レータ4を接合する多孔性の接着性樹脂層11を形成す
ることにより製造される。
は、例えばリチウムとコバルト、ニッケルまたはマンガ
ンなどの遷移金属との複合酸化物、カルコゲン化合物、
あるいはこれらの複合酸化物や各種添加元素を有するも
のが用いられ、負極5においては易黒鉛化炭素、難黒鉛
化炭素、コークス、ポリアセン、ポリアセチレンなどの
炭素系化合物、ピレン、ペリレンなどのアセン構造を含
む芳香族炭化水素化合物が好ましく用いられるが、電池
動作の主体となるリチウムイオンを吸蔵、放出できる物
質ならば使用可能である。また、これらの活物質は粒子
状のものが用いられ、粒径としては0.3〜20μmの
ものが使用可能であり、特に好ましくは0.3〜0.5
μmのものである。
脂としては、電解液に溶解せず電池内部で電気化学反応
を起こさないものであれば使用可能である。具体的に
は、フッ化ビニリデン、フッ化エチレン、アクリロニト
リル、エチレンオキサイドなどの単独重合体または共重
合体、エチレンプロピレンジアミンゴムなどが使用可能
である。
く安定な化合物であれば使用可能であるが、正極3では
アルミニウム、負極5では銅が好ましく用いられる。集
電体の形状としては、箔状、網状、エクスパンドメタル
などが使用可能であるが、網状やエキスパンドメタルな
ど、空隙面積の大きいものが、接着後の溶剤蒸発を容易
にすることから好ましい。
温下で圧着することにより行われる。
織布など充分な強度を有するものであれば、どのような
ものでも使用可能である。材質は特に限定しないが、ポ
リエチレン、ポリプロピレンの単独多孔質膜、あるいは
積層多孔質膜が接着性および安全性の観点から望まし
い。
および電解質塩としては、従来の電池に使用されている
非水系の溶剤及びリチウムを含有する電解質塩が使用可
能である。具体的には、ジメトキシエタン、ジエトキシ
エタン、ジエチルエーテル、ジメチルエーテルなどのエ
ーテル系溶媒、炭酸プロピレン、炭酸エチレン、炭酸ジ
エチル、炭酸ジメチルなどのエステル系溶媒などの単独
液または2種以上の混合液が使用可能である。また、電
解液に供する電解質塩としては、LiPF6,LiAs
F6,LiClO4,LiBF6,LiCF3SO3,Li
N(CF3SO2)2,LiC(CF3SO2)3,LiN(C
2F5SO2)2,LiN(C2F5SO2)(CF3SO2)。L
iN(C4F9SO2)(CF3SO2)などが使用可能であ
る。
コータを用いる方法、スクリーン印刷機を用いる方法、
スプレーガンを用いる方法が適用できる。
に示すように、移動するセパレータ4に接着性樹脂溶液
を線状に滴下した後、滴下樹脂溶液をバーコータ14で
圧延することにより、接着性樹脂をセパレータ4の片面
全面に均一に塗布し、その後180度捻り、未塗布側面
にも同様の方法で樹脂溶液を塗布するものである。この
方法により、セパレータ4に接着性樹脂溶液を短時間で
大量に塗着することができる。なお13は接着性樹脂供
給口、15は支持ロール、16はセパレータロールであ
る。
示すような、点状、線状あるいは格子状に空孔を開けた
スクリーンと回転ロールを用い、例えば、点状に空孔1
9を開けたスクリーン18をセパレータ4表面近傍に設
置し、接着性樹脂供給口13から接着性樹脂溶液17を
移動するセパレータ4の上に配置したスクリーン18上
に供給し、供給された接着性樹脂を回転ロール20で圧
延することにより、スクリーン18の空孔19の形状を
反映した接着性樹脂17のパターンをセパレータ4に転
写する。このスクリーン印刷機を少なくとも2台、セパ
レータ4の両面に配設することにより、セパレータ4の
両面に接着性樹脂を点状に塗布することが可能になる。
に示すように接着性樹脂溶液をスプレーガン21に充填
した後,セパレータ4上に噴霧する。これにより,セパ
レータ4上に接着性樹脂17が薄膜状に付着する。この
スプレーガン21をセパレータ4の両側面に少なくとも
1台以上並べ、セパレータ4を移動させながら接着性樹
脂溶液を連続的に噴霧させることにより、セパレータ4
両面に接着性樹脂を塗布することができる。
たが、電極積層体の複数層を有する積層電極型電池にも
適用できるものであり、積層電極型電池とすることによ
って、コンパクトで安定した電池容量が大きなリチウム
イオン二次電池を得ることができる。例えば、第6図に
示すような、複数の切り離したセパレータ4間に正極3
と負極5を交互に配置した。電極積層体の複数層を有す
る構造、第7図および第8図に示すような巻き上げた帯
状のセパレータ4間に正極3と負極5を交互に配置し
た、電極積層体の複数層を有する構造の他、図示してい
ないが折り畳んだ帯状のセパレータ4間に正極3と負極
5を交互に配置した、電極積層体の複数層を有する構造
によって積層電極型電池が得られる。第6図、第7図お
よび第8図に示した積層電極型電池の製造方法について
は、下記実施例において詳細に説明する。
により本発明が限定されるものではない。
フッ化ビニリデンを5重量部を N−メチルピロリドン
に分散することにより調整した正極活物質ペーストを、
ドクターブレード法にて厚さ300μmに塗布して活物
質薄膜を形成した。その上部に正極集電体となる厚さ3
0μmのアルミニウム箔を載せ、さらにその上部に再度
ドクターブレード法で厚さ300μmに調整した正極活
物質ペーストを塗布した。これを60℃の乾燥機中に6
0分間放置して半乾き状態にした。この作製した積層体
をロールの隙間を550μmに調整した回転ロールを用
いて軽く圧延して積層体を密着させることにより、正極
を作製した。この正極を電解液に浸漬させた後に正極活
物質層部と正極集電体との剥離強度を測定したところ、
20〜25gf/cmの値を示した。
を95重量部、ポリフッ化ビニリデンを5重量部をN−
メチルピロリドン(NMPと略記する)に分散して作製
した負極活物質ペーストを、ドクターブレード法にて厚
さ300μmに塗布して活物質薄膜を形成した。その上
部に負極集電体となる厚さ20μmの銅箔を載せ、さら
にその上部に再度ドクターブレード法で厚さ300μm
に調整した負極活物質ペーストを塗布した。これを60
℃の乾燥機中に60分間放置して半乾き状態にした。こ
の作製した積層体をロールの隙間を550μmに調整し
た回転ロールを用いて軽く圧延して積層体を密着させ、
負極を作製した。この負極積層体を電解液に浸漬させた
後に負極活物質層部と負極集電体との剥離強度を測定し
たところ、10〜15gf/cmの値を示した。
5重量部の組成比率で混合し、均一溶液となるように充
分に撹拌し粘性のある接着性樹脂溶液を作製した。次い
で、セパレータとして用いるポリエチレン/ポリプロピ
レン/ポリエチレンの3層が密着した多孔質薄膜の両面
に上記のように調整した接着性樹脂溶液を塗布した。接
着性樹脂溶液の塗布は、第2図に示すバーコート法によ
り行った。ロール状に束ねられた幅12cm、厚さ25
μmの上述のセパレータ4を取り出し、その片面にセパ
レータ材の取り出し方向と直交方向の線上に接着性樹脂
溶液を滴下した。セパレータ4の移動と同時にバーコー
タ14を回転させることにより、この線上に滴下した接
着性樹脂溶液をセパレータ4の全面に均一に塗布するこ
とができた。なお、接着性樹脂の塗布量は、接着性樹脂
溶液の濃度と滴下量を変えることにより調整可能であっ
た。
℃、湿度60%に調整した恒温恒湿空間に15秒間以上
放置した後、正極と負極をセパレータを挟んで対向する
ようそれぞれ密着させて貼り合わせ、貼り合わせた電極
積層体を80℃の温風乾燥器に1時間入れてNMPと水
を蒸発させることにより、電極積層体を作製した。NM
Pが接着性樹脂溶液から蒸発することにより、セパレー
タと正極および負極とを連通する貫通孔を有する多孔性
の接着性樹脂層となった。
ルを溶媒とし、LiPF6を溶質とする電解液を注入し
た。この段階で負極活物質とセパレータの剥離強度を測
定したところ、その強度は20gf/cm以上となっ
た。この電解液注入後の電極積層体をアルミラミネーシ
ョンフィルムでパックし、熱融着して封口処理を行うこ
とにより、リチウムイオン二次電池が完成した。
次電池を示す断面模式図である。図において、22は外
装のアルミラミネートパック、8は外装アルミラミネー
ションフィルム22に封入された電極積層体である。電
極積層体8は正極3、セパレータ4、負極5、接着性樹
脂層11から構成されている。接着性樹脂層11は、正
極3とセパレータ4との間ならびに負極5とセパレータ
4の間にあり、正極3および負極5とセパレータ4とを
接合している。接着性樹脂層11内部の貫通孔12およ
び電極活物質層中の空孔およびセパレータ4中の空孔に
は電解液が保持されている。
着性樹脂層11により正極3とセパレータ4および負極
5とセパレータ4が接合されるとともに、接着性樹脂層
11には電極3、5とセパレータ4間を連通する貫通孔
12が多数形成されており、この貫通孔12に電解液が
保持されることにより外部からの加圧無しに良好なイオ
ン伝導性が確保できる。その結果、強固な外装缶を必要
としない、薄型軽量で充放電特性に優れた二次電池を得
ることができた。
0%、放置時間を15秒、1分、5分と変化させた場合
の負極とセパレータの剥離強度を示すものである。
あることがわかった。
方法と同様の方法で接着性樹脂溶液をセパレータへ塗着
し、その後樹脂溶液を塗着したセパレータを水蒸気中に
少なくとも1秒間以上曝露することによっても、実施例
1と同様の20gf/cm以上の接着強度で電極とセパ
レータを接合することが可能であった。その結果、強固
な外装缶を必要としない、薄型軽量で充放電特性に優れ
たリチウムイオン二次電池を得ることができた。
方法と同様の方法で接着性樹脂溶液をセパレータへ塗着
し、その後樹脂溶液を塗着したセパレータをエタノール
蒸気中に少なくとも1秒間以上曝露することによって
も、実施例1と同様の20gf/cm以上の接着強度で
電極とセパレータを接合することができた。その結果、
強固な外装缶を必要としない、薄型軽量で充放電特性に
優れたリチウムイオン二次電池を得ることができた。
気の代わりに、メタノール、プロパノール、ヘキサン、
ペンタン、シクロヘキサン、炭酸エチレン、炭酸プロピ
レン、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、ジメトキシエタン
の蒸気を接着性樹脂溶液を塗着したセパレータに1秒以
上曝露することによって、実施例1と同様の20gf/
cm以上の接着強度で電極とセパレータを接合すること
ができた。その結果、強固な外装缶を必要としない、薄
型軽量で充放電特性に優れたリチウムイオン二次電池を
得ることができた。
ンの代わりに、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化ビ
ニリデンとアクリロニトリルの共重合体、ポリフッ化ビ
ニリデンとポリアクリロニトリルの混合物、ポリフッ化
ビニリデンとポリエチレンオキシドの混合物、ポリフッ
化ビニリデンとポリエチレンテレフタレート混合物、ポ
リフッ化ビニリデンとポリメタクリル酸メチルの混合
物、ポリフッ化ビニリデンとポリスチレンの混合物、ポ
リフッ化ビニリデンとポリプロピレンの混合物、ポリフ
ッ化ビニリデンとポリエチレンの混合物をそれぞれ同一
組成比率でNMPと混合することにより、粘性のある接
着性樹脂を作製した。
溶液を用い、上記実施例1〜5と同様の方法で電極積層
体8を作製した。この積層体8において負極活物質層と
セパレータの剥離強度を測定したところ、20gf/c
m以上であった。さらに上記実施例1または実施例2と
同様の方法で電解液を保持し、アルミラミネートフィル
ムでパックして封口処理をすることにより、リチウムイ
オン二次電池を作製した。上記実施例1または実施例4
と同様に、薄型軽量で充放電特性に優れた二次電池を得
ることができた。
ンの代わりに、ポリビニルアルコール、ポリビニルアル
コールとポリフッ化ビニリデンの混合物、ポリビニルア
ルコールとポリアクリロニトリルの混合物、ポリビニル
アルコールとポリエチレンオキサイドの混合物をそれぞ
れNMPに溶解または混合することにより粘性のある接
着溶液を作製した。
同様の方法で電極積層体8を作製した。この積層体8に
おいて負極活物質層とセパレータの剥離強度を測定した
ところ、20gf/cm以上であった。さらに上記実施
例1または実施例2と同様の方法で電解液を保持し、ア
ルミラミネートフィルムでパックして封口処理をするこ
とにより、リチウムイオン二次電池を作製した。上記実
施例1または実施例4と同様に、薄型軽量で充放電特性
に優れた二次電池を得ることができた。
脂溶液を、気温25℃、湿度30%の環境下で、実施例
1と同様の方法によりセパレータに塗着し、その後樹脂
溶液を塗着したセパレータをヘキサン蒸気中に1秒間以
上暴露することによって、20gf/cm以上の接着強
度で電極とセパレータを接合することができた。さらに
上記実施例1または実施例2と同様の方法で電解液を保
持し、アルミラミネートフィルムでパックして封口処理
をすることにより、リチウムイオン二次電池を作製し
た。上記実施例1または実施例4と同様に、薄型軽量で
充放電特性に優れた二次電池を得ることができた。
ル状に束ねられた幅12cm厚さ25μmの多孔性のポ
リエチレン/ポリプロピレン/ポリエチレンの3層シー
トを取り出し、直径100μmの点状に空孔19を開け
たスクリーン18をセパレータ4に押し付けた。スクリ
ーン18上に実施例1で示した接着性樹脂溶液を供給
し、塗着回転ロール20で接着性樹脂をスクリーン上か
ら圧延することにより、点状に接着性樹脂をセパレータ
上に転写塗布することができた。次にセパレータを18
0度捻り、未塗着面側に接着性樹脂を転写塗布すること
により、セパレータ4両面に接着性樹脂17を塗着する
ことができた。このようにして接着性樹脂層を付着した
セパレータ4を用い、温度25℃、湿度60%の恒温恒
湿空間に15秒以上放置した後に電極を貼りあわせ、そ
の後アルミラミネーションを行うことにより、実施例1
で示したものと同様の優れた特性を有するリチウムイオ
ン二次電池が得られた。また実施例3〜5と同様の蒸気
曝露処理を行った場合でも、実施例1で示したものと同
様の優れた特性を有するリチウムイオン二次電池が得ら
れた。
ル状に束ねられた幅12cm、厚さ25μmの多孔性ポ
リエチレン/ポリプロピレン/ポリエチレン3層シート
を取り出し、接着性樹脂溶液を充填したスプレーガン2
1を用いて接着性樹脂溶液をセパレータ4に噴霧した。
噴霧によりセパレータ4の両側表面に均一に接着性樹脂
溶液を塗布することができた。また接着性樹脂溶液の塗
着量は噴霧速度を変えることにより調整できた。接着性
樹脂層を付着したセパレータ4を、温度25℃、湿度6
0%の恒温恒湿空間に15秒以上放置した後に電極を貼
りあわせ、その後アルミラミネーションを行うことによ
り、実施例1で示したものと同様の優れた特性を有する
リチウムイオン二次電池が得られた。また実施例3及び
実施例5で示した蒸気曝露処理を行った場合でも、実施
例1で示したものと同様の優れた特性を有するリチウム
イオン二次電池が得られた。
有するリチウムイオン二次電池の製造方法である。
施例1、6および7に示した接着性樹脂溶液を用いた。
接着性樹脂溶液の塗布には上記実施例1に示したバーコ
ート法を用いた。接着性樹脂溶液を塗布した後、各電極
を貼り合わせる前に、実施例1および2に示したよう
に、湿度を調整した恒温恒湿空間に放置した。
が密着した多孔質薄膜からなる2枚のセパレータの片面
に接着性樹脂溶液を塗布した。その後、正極(または負
極)をセパレータの間に挟んで密着させ、貼り合わせ、
80℃で乾燥させた。
の大きさに打ち抜き、この打ち抜いたセパレータの一方
の面に接着性樹脂溶液を塗布し、恒温恒湿空間に放置し
た後、所定の大きさに打ち抜いた負極(または正極)を
貼り合わせ、さらに、所定の大きさに打ち抜いた別のセ
パレータの一方の面に接着性樹脂溶液を塗布し、恒温恒
湿空間に放置した後、この別のセパレータの塗布面を先
に貼り合わせた負極(または正極)の面に貼り合わせ
た。この工程を繰り返し、電極積層体の複数層を有する
電池体を形成し、この電池体を加圧しながら乾燥し、第
6図に示したような平板状積層構造電池体を作製した。
ぞれの端部に接続した集電タブを、正極同士、負極同士
スポット溶接することによって、上記平板状積層構造電
池体を電気的に並列に接続した。
とジメチルカーボネートの混合溶媒(モル比で1:1)
にLiPF6を1.0mol/dm3の濃度で溶解させた
電解液中に浸した後、アルミラミネートフィルムで作製
した袋に熱融着で封入し平板状積層構造電池体を有する
リチウムイオン二次電池とした。
体を有するリチウムイオン二次電池の製造方法である。
施例1、6および7に示した接着性樹脂溶液を用いた。
接着性樹脂溶液に塗布には上記実施例1に示したバーコ
ート法を用いた。接着性樹脂溶液を塗布した後、各電極
を貼り合わせる前に、実施例1および2に示したよう
に、湿度を調整した恒温恒湿空間に曝露した。
が密着した多孔質薄膜からなる帯状の2枚のセパレータ
のそれぞれの片面に接着性樹脂溶液を塗布し、この塗布
した面の間に帯状の負極(または正極)を挟み、密着さ
せて貼り合わせた後、80℃の温風乾燥機に2時間入れ
溶媒を蒸発させた。
レータの一方の面に接着性樹脂溶液を塗布し、恒温恒湿
層空間に放置した後、このセパレータの一端を一定量折
り曲げ、折り目に正極(または負極)を挟み、重ね合わ
せてラミネータに通した。引き続いて、帯状のセパレー
タの他方の面に接着性樹脂溶液を塗布し恒温恒湿層空間
に放置した後、先に折り目に挟んだ正極(または負極)
と対向する位置に別の正極(または負極)を貼り合わ
せ、セパレータを長円状に巻き上げ、さらに別の正極
(または負極) を貼り合わせつつセパレータを巻き上げ
る工程を繰り返し、電極積層体の複数層を有する電池体
を形成し、この電池体を加圧しながら乾燥し、第7図に
示したような平板状巻型積層構造電池体を作製した。
ぞれの端部に接続した集電タブを、正極同士、負極同士
スポット溶接することによって、上記平板状積層構造電
池体を電気的に並列に接続した。
とジメチルカーボネートの混合溶媒(モル比で1:1)
にLiPF6を1.0mol/dm3の濃度で溶解させた
電解液中に浸した後、アルミラミネートフィルムで作製
した袋に熱融着で封入し平板状巻型積層構造電池体を有
するリチウムイオン二次電池とした。
例を示したが、負極(または正極)を間に接合した帯状
のセパレータを折り畳み、正極(または負極)を貼りあ
わせつつセパレータを折り畳む工程を繰り返してもよ
い。
体を有するリチウムイオン二次電池の製造方法であり、
上記実施例12と異なり、各電極およびセパレータを同
時に巻き上げる方法である。
施例1、6および7に示した接着性樹脂溶液を用いた。
接着性樹脂溶液に塗布には上記実施例1に示したバーコ
ート法を用いた。接着性樹脂溶液を塗布した後、各電極
を貼り合わせる前に、実施例1および2に示したよう
に、湿度を調整した恒温恒湿空間に曝露した。
ロピレン/ポリエチレンの3層が密着した多孔質薄膜か
らなる帯状の2枚のセパレータ間に配置し、帯状の正極
(または負極)を一方のセパレータの外側に一定量突出
させて配置する。各セパレータの内側の面および正極
(または負極)を配置したセパレータの外側の面に、接
着性樹脂溶液を塗布し温恒湿層空間に放置した後、正極
(または負極)と2枚のセパレータと負極(または正
極)とを重ね合わせてラミネータに通し、引き続き他方
のセパレータの外側の面に接着性樹脂溶液を塗布し温恒
湿層空間に放置した後、突出した正極(または負極)を
この塗布面に折り曲げて貼り合わせ、この折り曲げた正
極(または負極)を内側に包み込むようにラミネートし
たセパレータを長円状に巻き上げ、電極積層体の複数層
を有する電池体を形成し、この電池体を加圧しながら乾
燥し、平板状巻型積層構造電池体を作製した。
ぞれの端部に接続した集電タブを、正極同士、負極同士
スポット溶接することによって、上記平板状積層構造電
池体を電気的に並列に接続した。
とジメチルカーボネートの混合溶媒(モル比で1:1)
にLiPF6を1.0mol/dm3の濃度で溶解させた
電解液中に浸した後、アルミラミネートフィルムで作製
した袋に熱融着で封入し、平板状巻型積層構造電池体を
有するリチウムイオン二次電池とした。
の蒸気を満たした空間に接着性樹脂溶液を塗着したセパ
レータを導入することにより第2の溶剤を供給したが、
噴霧器から小滴状の第2の溶剤を噴霧させてもよい。
池として用いられ、電池の性能向上とともに、小型・軽
量化、任意形状化が可能となる。
Claims (8)
- 【請求項1】正極活物質層を正極集電体に接合してなる
正極と、負極活物質層を負極集電体に接合してなる負極
と、上記正極と負極の間に配置されるセパレータとをそ
れぞれ準備する工程、接着性樹脂を第1の溶剤に溶解し
た接着性樹脂溶液を上記セパレータに塗着した後に、上
記第1の溶剤とは異なる第2の溶剤を上記塗着した接着
性樹脂溶液に供給する工程、上記正極および負極をセパ
レータに貼り合わせて電極積層体を形成する工程を備え
たことを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方
法。 - 【請求項2】第2の溶剤は、第1の溶剤には溶解可能で
あり、第1の溶剤よりも接着性樹脂の溶解性が低い物質
とすることを特徴とする請求の範囲第1項記載のリチウ
ムイオン二次電池の製造方法。 - 【請求項3】塗着した接着性樹脂溶液表面に噴霧器から
小滴状の第2の溶剤を噴霧させて第2の溶剤を供給する
ことを特徴とする請求の範囲第1項記載のリチウムイオ
ン二次電池の製造方法。 - 【請求項4】接着性樹脂溶液を塗着した後、第2の溶剤
の蒸気を満たした空間に上記接着性樹脂溶液を塗着した
セパレータを導入することにより上記第2の溶剤を供給
することを特徴とする請求の範囲第1項記載のリチウム
イオン二次電池の製造方法。 - 【請求項5】接着性樹脂は、フッ素系樹脂もしくはフッ
素系樹脂を主成分とする混合物とすることを特徴とする
請求の範囲第1項記載のリチウムイオン二次電池の製造
方法。 - 【請求項6】フッ素系樹脂は、フッ化ビニリデンの重合
体または共重合体とすることを特徴とする請求の範囲第
5項記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 【請求項7】接着性樹脂は、ポリビニルアルコールまた
はポリビニルアルコールを主成分とする混合物とするこ
とを特徴とする請求の範囲第1項記載のリチウムイオン
二次電池の製造方法。 - 【請求項8】電極積層体を複数層重ねた構造を形成する
工程を備えたことを特徴とする請求の範囲第1項記載の
リチウムイオン二次電池の製造方法。
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