JPH056775A - 固体二次電池の製造法 - Google Patents
固体二次電池の製造法Info
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- JPH056775A JPH056775A JP3150007A JP15000791A JPH056775A JP H056775 A JPH056775 A JP H056775A JP 3150007 A JP3150007 A JP 3150007A JP 15000791 A JP15000791 A JP 15000791A JP H056775 A JPH056775 A JP H056775A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 固体二次電池の充放電中での内部抵抗の増加
を抑え、長寿命化を可能にする。 【構成】 電極材料と電解質と結着剤を含む電極シート
と電解質と結着剤を含む電解質シートとをおのおの加熱
下で加圧一体化し、その後電解質側に結着剤の溶媒を塗
布し、両者を一体化し、結着剤の軟化点以下の温度にな
ってから常圧に戻す。
を抑え、長寿命化を可能にする。 【構成】 電極材料と電解質と結着剤を含む電極シート
と電解質と結着剤を含む電解質シートとをおのおの加熱
下で加圧一体化し、その後電解質側に結着剤の溶媒を塗
布し、両者を一体化し、結着剤の軟化点以下の温度にな
ってから常圧に戻す。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は二次電池の製造法に関
し、特に構成材料がすべて固体のいわゆる固体二次電池
の製造法に関する。
し、特に構成材料がすべて固体のいわゆる固体二次電池
の製造法に関する。
【０００２】
【従来の技術】各種の電源として使われる電池のうち構
成材料がすべて固体であるいわゆる固体電池は、液漏れ
がなく、したがって高信頼性が期待でき、小形軽量化も
可能などの理由で一次，二次電池ともに注目されてき
た。現在のところ各種機器のメモリーバックアップ用が
中心である。
成材料がすべて固体であるいわゆる固体電池は、液漏れ
がなく、したがって高信頼性が期待でき、小形軽量化も
可能などの理由で一次，二次電池ともに注目されてき
た。現在のところ各種機器のメモリーバックアップ用が
中心である。
【０００３】この固体電池では、電池内でイオンを動か
すための固体電解質が特に重要であり、ＬｉＩ，Ｌｉ3
ＮなどのＬｉ+イオン導電性固体電解質，ＲｂＡｇ4Ｉ5,
Ａｇ−Ａｇ2Ｏ，Ａｇ−ＭｏＯ3などのＡｇ+イオン導電
性固体電解質，Ｈ+イオン導電性固体電解質それにＲｂ
Ｃｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5,ＣｕＩ−Ｃｕ2Ｏ−ＭｏＯ3などのＣ
ｕ+イオン導電性固体電解質などがある。
すための固体電解質が特に重要であり、ＬｉＩ，Ｌｉ3
ＮなどのＬｉ+イオン導電性固体電解質，ＲｂＡｇ4Ｉ5,
Ａｇ−Ａｇ2Ｏ，Ａｇ−ＭｏＯ3などのＡｇ+イオン導電
性固体電解質，Ｈ+イオン導電性固体電解質それにＲｂ
Ｃｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5,ＣｕＩ−Ｃｕ2Ｏ−ＭｏＯ3などのＣ
ｕ+イオン導電性固体電解質などがある。
【０００４】また、正極用材料としてはＣｕ0.1Ｔｉ
Ｓ2，Ａｇ0.1ＴｉＳ2，Ｃｕ0.1ＮｂＳ2，Ａｇ0.1ＮｂＳ
2，ＷＯ3それにＣｕyＭｏ6Ｓ8-z，ＦｅyＭｏ6Ｓ8-z（た
だしいずれもｙ＝０〜４，ｚ＝０〜０．４）などのシェ
ブレル相化合物があげられている。
Ｓ2，Ａｇ0.1ＴｉＳ2，Ｃｕ0.1ＮｂＳ2，Ａｇ0.1ＮｂＳ
2，ＷＯ3それにＣｕyＭｏ6Ｓ8-z，ＦｅyＭｏ6Ｓ8-z（た
だしいずれもｙ＝０〜４，ｚ＝０〜０．４）などのシェ
ブレル相化合物があげられている。
【０００５】一方、負極にはＣｕ，Ａｇ，Ｌｉ1.5ＷＯ3
それに正極用と同様のシェブレル相化合物が試みられて
いる。
それに正極用と同様のシェブレル相化合物が試みられて
いる。
【０００６】これら電池の製法としては他の電池同様多
くの方法があるが、工業的に有効な一つの方法として電
極活物質と結着剤を主とする層を両面に、中央に電解質
と結着剤を主とする層を配し、加熱により一体化し、そ
の外側に結着剤を含む導電性の層を設け、これも加熱に
より一体化する工程があげられる。
くの方法があるが、工業的に有効な一つの方法として電
極活物質と結着剤を主とする層を両面に、中央に電解質
と結着剤を主とする層を配し、加熱により一体化し、そ
の外側に結着剤を含む導電性の層を設け、これも加熱に
より一体化する工程があげられる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】固体電池の製法として
電極材料と結着剤を主とする層を両面に、中央に電解質
と結着剤を主とする層を配し加熱により一体化し、その
外側に結着剤を含む導電性の層を設け、これも加熱によ
り一体化する工程が提案されている。このような方法で
この系の固体二次電池の特性や寿命は向上したが、なお
高温下など過酷な条件での特性や寿命に改良の余地を残
している。つまり一般的な従来の加熱下で加圧しただけ
では密着が不十分な部分が生じ放電性能や寿命にばらつ
きが生じた。
電極材料と結着剤を主とする層を両面に、中央に電解質
と結着剤を主とする層を配し加熱により一体化し、その
外側に結着剤を含む導電性の層を設け、これも加熱によ
り一体化する工程が提案されている。このような方法で
この系の固体二次電池の特性や寿命は向上したが、なお
高温下など過酷な条件での特性や寿命に改良の余地を残
している。つまり一般的な従来の加熱下で加圧しただけ
では密着が不十分な部分が生じ放電性能や寿命にばらつ
きが生じた。
【０００８】本発明はこのような課題を解決するもの
で、長寿命の固体二次電池の製造法を提供することを目
的とする。
で、長寿命の固体二次電池の製造法を提供することを目
的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】この課題を解決するため
本発明の固体二次電池の製造法は、電極材料と電解質と
結着剤を主とするシートと、電解質と結着剤を主とする
シートとをおのおの加熱下で加圧一体化し、その後電解
質側に結着剤の溶媒を塗布し、ただちに電解質側を合わ
せて両者を一体化し、好ましくは電極や電解質に用いら
れた結着剤の軟化点以下の温度になってから常圧に戻す
ものである。
本発明の固体二次電池の製造法は、電極材料と電解質と
結着剤を主とするシートと、電解質と結着剤を主とする
シートとをおのおの加熱下で加圧一体化し、その後電解
質側に結着剤の溶媒を塗布し、ただちに電解質側を合わ
せて両者を一体化し、好ましくは電極や電解質に用いら
れた結着剤の軟化点以下の温度になってから常圧に戻す
ものである。
【００１０】
【作用】この方法により本発明の固体二次電池の製造法
は、まず電極材料と電解質と結着剤を主とするシート
と、電解質と結着剤を主とするシートとを加熱下で加圧
一体化すると、多くの層を重ねて一体化するのではない
ので両者は変形することなく強固に密着できる。しかし
強固な密着を図るために結着剤の量を増すと電解質側の
樹脂が電解質表面に移動する現象が認められる。したが
ってただちに電解質側を合わせて両者を一体化すると、
電解質の重ねた層に樹脂が偏在し電気抵抗の高い層を形
成してしまう。そこで電解質側に結着剤の溶媒を塗布
し、ただちに電解質側を合わせて両者を加圧下で加熱一
体化することで偏在した樹脂が加熱によりふたたび拡散
して電気抵抗の高い層が消滅することとなる。さらに電
極や電解質に用いられた結着剤の軟化点以下の温度にな
ってから常圧に戻すことにより、電極層と電解質層の強
固な密着性を維持することとなる。
は、まず電極材料と電解質と結着剤を主とするシート
と、電解質と結着剤を主とするシートとを加熱下で加圧
一体化すると、多くの層を重ねて一体化するのではない
ので両者は変形することなく強固に密着できる。しかし
強固な密着を図るために結着剤の量を増すと電解質側の
樹脂が電解質表面に移動する現象が認められる。したが
ってただちに電解質側を合わせて両者を一体化すると、
電解質の重ねた層に樹脂が偏在し電気抵抗の高い層を形
成してしまう。そこで電解質側に結着剤の溶媒を塗布
し、ただちに電解質側を合わせて両者を加圧下で加熱一
体化することで偏在した樹脂が加熱によりふたたび拡散
して電気抵抗の高い層が消滅することとなる。さらに電
極や電解質に用いられた結着剤の軟化点以下の温度にな
ってから常圧に戻すことにより、電極層と電解質層の強
固な密着性を維持することとなる。
【００１１】
【実施例】以下、本発明の一実施例の固体二次電池の製
造法について説明する。
造法について説明する。
【００１２】正極材料として銅シェブレル（Ｃｕ2Ｍｏ6
Ｓ8）を用い、これに加える電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ
1.5Ｃｌ3.5を２０Ｗｔ％、結着剤としてスチレン−ブタ
ジエン共重合樹脂が７Ｗｔ％になるように、そのトルエ
ン溶液を加え充分撹拌してペーストとする。
Ｓ8）を用い、これに加える電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ
1.5Ｃｌ3.5を２０Ｗｔ％、結着剤としてスチレン−ブタ
ジエン共重合樹脂が７Ｗｔ％になるように、そのトルエ
ン溶液を加え充分撹拌してペーストとする。
【００１３】一方、負極にも銅シェブレル（Ｃｕ2Ｍｏ6
Ｓ8）を用い正極と同様に電解質ＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5
を２０Ｗｔ％、正極と同じ条件で結着剤を用い充分撹拌
して後、ペーストにする。
Ｓ8）を用い正極と同様に電解質ＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5
を２０Ｗｔ％、正極と同じ条件で結着剤を用い充分撹拌
して後、ペーストにする。
【００１４】また、電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ
3.5を用い、やはり正極と同じ結着剤でペーストとす
る。これらペーストを用いて公知のドクターブレード法
によりそれぞれ正極，負極，電解質シートを製作する。
電極の厚さは０．２５mm、電解質の厚さは０．１０mmと
した。
3.5を用い、やはり正極と同じ結着剤でペーストとす
る。これらペーストを用いて公知のドクターブレード法
によりそれぞれ正極，負極，電解質シートを製作する。
電極の厚さは０．２５mm、電解質の厚さは０．１０mmと
した。
【００１５】まず一枚の電解質シートと正極シートとを
重ねて１７０℃に加熱したプレス機で５００Kg／cm2の
条件で加圧する。同じく一枚の電解質シートと負極シー
トを重ねて同じ条件で加圧一体化する。おのおのの電解
質シートにトルエン溶液を塗布した後すみやかに電解質
シート側を合わせて両者を５００Kg／cm2の条件で加圧
する。１００℃になってから常圧に戻した。
重ねて１７０℃に加熱したプレス機で５００Kg／cm2の
条件で加圧する。同じく一枚の電解質シートと負極シー
トを重ねて同じ条件で加圧一体化する。おのおのの電解
質シートにトルエン溶液を塗布した後すみやかに電解質
シート側を合わせて両者を５００Kg／cm2の条件で加圧
する。１００℃になってから常圧に戻した。
【００１６】つぎにその外側にポリエチレン中に長さ３
０〜１００μｍ，径７〜８μｍの黒鉛繊維を分散させた
市販のカーボンフィルムを集電体として当てて、まず１
７０℃に加熱したローラプレス機に５００Kg／cm2の条
件で通して加圧し、ただちに１３０℃に加熱したローラ
プレス機に５００Kg／cm2の条件で通し、ついで１１０
℃、最後に結着剤の軟化点以下の温度である７０℃、同
圧でローラプレス機に通して加圧一体化を終了する。こ
れを径２５mmのコイン状に打ち抜く。
０〜１００μｍ，径７〜８μｍの黒鉛繊維を分散させた
市販のカーボンフィルムを集電体として当てて、まず１
７０℃に加熱したローラプレス機に５００Kg／cm2の条
件で通して加圧し、ただちに１３０℃に加熱したローラ
プレス機に５００Kg／cm2の条件で通し、ついで１１０
℃、最後に結着剤の軟化点以下の温度である７０℃、同
圧でローラプレス機に通して加圧一体化を終了する。こ
れを径２５mmのコイン状に打ち抜く。
【００１７】その後０．３mm，径３０mmのＣｕ板を当て
て接着する。最後に電池周辺部に当たる部分に厚さ０．
１０mmのポリプロピレンフィルムを用い、これと一体化
した厚さ０．０５mmのアルミニウム箔２枚の間に挟み、
１８０℃に加熱したローラ加圧機で１５０Kg／cm2の条
件で電池全面を加圧し、アルミニウム箔の上から内側の
ポリプロピレンフィルムを溶着して封口を行い、以下た
だちに１５０℃，１２０℃、最後に結着剤の軟化点以下
の温度である７０℃の順に加熱したローラ機に通して電
池を製作した。この電池をＡとする。
て接着する。最後に電池周辺部に当たる部分に厚さ０．
１０mmのポリプロピレンフィルムを用い、これと一体化
した厚さ０．０５mmのアルミニウム箔２枚の間に挟み、
１８０℃に加熱したローラ加圧機で１５０Kg／cm2の条
件で電池全面を加圧し、アルミニウム箔の上から内側の
ポリプロピレンフィルムを溶着して封口を行い、以下た
だちに１５０℃，１２０℃、最後に結着剤の軟化点以下
の温度である７０℃の順に加熱したローラ機に通して電
池を製作した。この電池をＡとする。
【００１８】つぎに比較のためにＡと同じ電極および電
解質シートを用い、２枚の電解質シートを中心に両面に
電極シートを当てて４枚を同時に加圧一体化後はＡと同
じ工程で得られた電池をＢとして加えた。
解質シートを用い、２枚の電解質シートを中心に両面に
電極シートを当てて４枚を同時に加圧一体化後はＡと同
じ工程で得られた電池をＢとして加えた。
【００１９】以上の２つの電池について、まず６５℃で
の充放電での放電電圧と容量を比較した。０．５７Ｖ定
電圧充電、０．５ｍＡで０．３Ｖまでの定電流放電を行
ったところ、Ａでは平均電圧は０．４８Ｖ、放電容量は
６．１ｍＡｈを示したのに対して、Ｂではそれぞれ０．
４７Ｖ，５．７ｍＡｈであり、いずれもＡがやや優れて
いた。
の充放電での放電電圧と容量を比較した。０．５７Ｖ定
電圧充電、０．５ｍＡで０．３Ｖまでの定電流放電を行
ったところ、Ａでは平均電圧は０．４８Ｖ、放電容量は
６．１ｍＡｈを示したのに対して、Ｂではそれぞれ０．
４７Ｖ，５．７ｍＡｈであり、いずれもＡがやや優れて
いた。
【００２０】そこで周囲温度を７０℃で同じ充放電の条
件で寿命特性を調べた。その結果、放電容量が初期の６
５％にまで劣化するサイクル数が、Ａでは８７０〜９１
０サイクルであったのに対して、Ｂでは６９０〜７６０
サイクルであった。この結果から明らかなようにＡが長
寿命で、かつ寿命のばらつきが少なかった。
件で寿命特性を調べた。その結果、放電容量が初期の６
５％にまで劣化するサイクル数が、Ａでは８７０〜９１
０サイクルであったのに対して、Ｂでは６９０〜７６０
サイクルであった。この結果から明らかなようにＡが長
寿命で、かつ寿命のばらつきが少なかった。
【００２１】本願の実施例のＡでは電極と電解質の層が
強固に圧着した状態で電池が得られているので、充放電
の過程で膨脹する現象を抑制し、比較的少ない充放電サ
イクルで容量が低下することがない。
強固に圧着した状態で電池が得られているので、充放電
の過程で膨脹する現象を抑制し、比較的少ない充放電サ
イクルで容量が低下することがない。
【００２２】なお、実施例では単電池を例にして示した
が、容量や電圧を高めるために通常採用する積層構造の
電池の場合にも同じ手法を用いることができる。
が、容量や電圧を高めるために通常採用する積層構造の
電池の場合にも同じ手法を用いることができる。
【００２３】
【発明の効果】以上の実施例の説明で明らかなように本
発明の固体二次電池の製造法によれば、電極材料と電解
質と結着剤を主とするシート、電解質と結着剤を主とす
るシートとをおのおの加熱下で加圧一体化し、その後電
解質側に結着剤の溶媒を塗布し、ただちに電解質側を合
わせて両者を一体化し、好ましくは電極や電解質シート
に用いられた結着剤の軟化点以下の温度になってから常
圧に戻すことにより、電池の充放電中での内部抵抗の増
加を抑え、長寿命化が可能になる。
発明の固体二次電池の製造法によれば、電極材料と電解
質と結着剤を主とするシート、電解質と結着剤を主とす
るシートとをおのおの加熱下で加圧一体化し、その後電
解質側に結着剤の溶媒を塗布し、ただちに電解質側を合
わせて両者を一体化し、好ましくは電極や電解質シート
に用いられた結着剤の軟化点以下の温度になってから常
圧に戻すことにより、電池の充放電中での内部抵抗の増
加を抑え、長寿命化が可能になる。
Claims (4)
- 【請求項１】 電極材料と電解質と結着剤を主とするシ
ートと、電解質と、結着剤を主とするシートとをおのお
の加熱下で加圧一体化し、その後電解質側に結着剤の溶
媒を塗布し、ただちに電解質側を合わせて両者を一体化
する固体二次電池の製造法。 - 【請求項２】 電極材料と電解質と結着剤を主とするシ
ートと、電解質と、結着剤を主とするシートとをおのお
の加熱下で加圧一体化し、その後電解質側に結着剤の溶
媒を塗布し、ただちに電解質側を合わせて両者を一体化
し結着剤の軟化点以下の温度で常圧に戻す固体二次電池
の製造法。 - 【請求項３】 電極材料と電解質と結着剤を主とするシ
ートと、電解質と結着剤を主とするシートとをおのおの
加熱下で加圧一体化し、その後電解質側に結着剤の溶媒
を塗布し、ただちに電解質側を合わせて両者を一体化
し、さらに電極面の外側に結着剤を含む導電性のシート
を配し、加熱下で加圧一体化し、結着剤の軟化点以下の
温度で常圧に戻す固体二次電池の製造法。 - 【請求項４】 一体化のための温度が、樹脂のいわゆる
可使温度よりも３０〜７０℃程度高い請求項１，２また
は３記載の固体二次電池の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3150007A JPH056775A (ja) | 1991-06-21 | 1991-06-21 | 固体二次電池の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3150007A JPH056775A (ja) | 1991-06-21 | 1991-06-21 | 固体二次電池の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH056775A true JPH056775A (ja) | 1993-01-14 |
Family
ID=15487438
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3150007A Pending JPH056775A (ja) | 1991-06-21 | 1991-06-21 | 固体二次電池の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH056775A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH08321325A (ja) * | 1995-05-24 | 1996-12-03 | Japan Storage Battery Co Ltd | リチウムイオン電池 |
| JP3474853B2 (ja) * | 1997-12-18 | 2003-12-08 | 三菱電機株式会社 | リチウムイオン二次電池の製造方法 |
| WO2006093239A1 (ja) * | 2005-03-02 | 2006-09-08 | Zeon Corporation | リチウム電池用積層体、その製造方法および電池 |
| JP2020505740A (ja) * | 2017-05-18 | 2020-02-20 | エルジー・ケム・リミテッド | 電極組立体の製造装置及び電極組立体の製造方法 |
-
1991
- 1991-06-21 JP JP3150007A patent/JPH056775A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH08321325A (ja) * | 1995-05-24 | 1996-12-03 | Japan Storage Battery Co Ltd | リチウムイオン電池 |
| JP3474853B2 (ja) * | 1997-12-18 | 2003-12-08 | 三菱電機株式会社 | リチウムイオン二次電池の製造方法 |
| US6692543B1 (en) * | 1997-12-18 | 2004-02-17 | Mitsubishi Denki Kabushiki Kaisha | Method for manufacturing lithium ion secondary battery |
| WO2006093239A1 (ja) * | 2005-03-02 | 2006-09-08 | Zeon Corporation | リチウム電池用積層体、その製造方法および電池 |
| JP2020505740A (ja) * | 2017-05-18 | 2020-02-20 | エルジー・ケム・リミテッド | 電極組立体の製造装置及び電極組立体の製造方法 |
| US11355818B2 (en) | 2017-05-18 | 2022-06-07 | Lg Energy Solution, Ltd. | Apparatus and method for manufacturing electrode assembly |
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