JP2770388B2 - 全固体二次電池の製造方法 - Google Patents
全固体二次電池の製造方法Info
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- electrode
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/64—Carriers or collectors
- H01M4/66—Selection of materials
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、電解質を固体化し、構成材料がすべて固体
である全固体二次電池の製造方法に関する。
である全固体二次電池の製造方法に関する。
従来の技術 これまで、電池の高信頼性や薄型化などの新しい機能
を期待して固体電解質を用いた全固体二次電池の実現が
要望されていた。最近、これらに対応する形で、無機系
あるいは高分子系の新しい固体電解質材料を用いた全固
体二次電池の研究が活発である。その応用としてはメモ
リーバックアップ用などが中心であり、固体電解質とし
て銅系、銀系、リチウム系などが取り上げられている。
また電極材料についても多くの材料が提案されている。
良く知られている系として、電解質が銅イオン導電体、
特にRbCu4IxCly系固体電解質、電極が電極活物質である
銅シェブレル化合物とRbCu4IxCly系固体電解質の混合材
料がある。この場合電極材料や電解質材料は樹脂等の結
着剤で例えばシート状などに加工したものが知られてい
る。
を期待して固体電解質を用いた全固体二次電池の実現が
要望されていた。最近、これらに対応する形で、無機系
あるいは高分子系の新しい固体電解質材料を用いた全固
体二次電池の研究が活発である。その応用としてはメモ
リーバックアップ用などが中心であり、固体電解質とし
て銅系、銀系、リチウム系などが取り上げられている。
また電極材料についても多くの材料が提案されている。
良く知られている系として、電解質が銅イオン導電体、
特にRbCu4IxCly系固体電解質、電極が電極活物質である
銅シェブレル化合物とRbCu4IxCly系固体電解質の混合材
料がある。この場合電極材料や電解質材料は樹脂等の結
着剤で例えばシート状などに加工したものが知られてい
る。
この全固体二次電池の通常の構成としては、他の電解
液を電解質に用いた電池と同様に、電解質層を中心とし
この層の両面を正極と負極で構成し、これを素電池とし
てさらにこの両外側面に金属箔などの集電体を配すのが
一般的である。この場合の集電体は電極層との接着を強
固にすること、および電極中の電解質が金属と直接接触
することによる変質を防止する目的で導電性高分子フィ
ルムを介して構成することもよく用いられる。さらに外
気が直接接触しないように金属ラミネートや樹脂等で封
止したり、必要に応じて電池を積層化することにより電
圧を上昇させることも行われている。
液を電解質に用いた電池と同様に、電解質層を中心とし
この層の両面を正極と負極で構成し、これを素電池とし
てさらにこの両外側面に金属箔などの集電体を配すのが
一般的である。この場合の集電体は電極層との接着を強
固にすること、および電極中の電解質が金属と直接接触
することによる変質を防止する目的で導電性高分子フィ
ルムを介して構成することもよく用いられる。さらに外
気が直接接触しないように金属ラミネートや樹脂等で封
止したり、必要に応じて電池を積層化することにより電
圧を上昇させることも行われている。
発明が解決しようとする課題 これまで、このような構成の全固体二次電池は、初期
から特性が劣ったり、充放電の繰り返しで徐々に放電容
量の低下が認められた。本発明はこれらの問題を解決し
た全固体二次電池の製造方法を提供することを目的とす
る。
から特性が劣ったり、充放電の繰り返しで徐々に放電容
量の低下が認められた。本発明はこれらの問題を解決し
た全固体二次電池の製造方法を提供することを目的とす
る。
課題を解決するための手段 本発明の全固体二次電池の製造方法は、正極活物質電
極と固体電解質と負極活物質電極とを積層してなる全固
体二次電池において、前記正極活物質電極または前記負
極活物質電極の少なくとも一方の集電は、前記固体電解
質と接合する反対面の前記活物質電極面に、フッソ樹脂
を結着剤としたカーボンシートをあて、さらにその上か
ら面を粗にした金属板を前記カーボンシートに接するよ
うにあて、加圧熱圧着することで前記カーボンシートを
前記活物質の集電電極とすることを特徴とする。
極と固体電解質と負極活物質電極とを積層してなる全固
体二次電池において、前記正極活物質電極または前記負
極活物質電極の少なくとも一方の集電は、前記固体電解
質と接合する反対面の前記活物質電極面に、フッソ樹脂
を結着剤としたカーボンシートをあて、さらにその上か
ら面を粗にした金属板を前記カーボンシートに接するよ
うにあて、加圧熱圧着することで前記カーボンシートを
前記活物質の集電電極とすることを特徴とする。
ここでカーボンは特に微細なカーボンブラックが適し
ており、金属は銅、ニッケル、ステンレススチール、ア
ルミニウム、スズなどが好ましい。
ており、金属は銅、ニッケル、ステンレススチール、ア
ルミニウム、スズなどが好ましい。
さらにこの面を粗にした金属薄板を集電体とともに電
池の封止剤にすれば特別に封止剤を採用しなくてよいの
で構造も簡単になる。
池の封止剤にすれば特別に封止剤を採用しなくてよいの
で構造も簡単になる。
作用 この種電池では初期から特性が劣ったり、充放電の繰
り返しで徐々に放電容量の低下することがありその原因
について調べたところ、集電体にも種々の問題が存在す
ることがわかった。つまり集電体と電極層の密着性が低
下したり、集電体に金属箔を使用した場合には金属箔の
腐食が観察されるなどが原因であることが解った。そこ
で本発明においては、フッソ樹脂を結着剤としたカーボ
ンシートと面を粗にした金属薄板とをあてて加圧熱圧着
することにした。このことにより集電の効果は向上し、
強固に電極層と接着し、充放電を繰り返してもその界面
の接合状態が変化せず炭素層を介しているので金属の腐
食も生じないことによるものと判断できる。
り返しで徐々に放電容量の低下することがありその原因
について調べたところ、集電体にも種々の問題が存在す
ることがわかった。つまり集電体と電極層の密着性が低
下したり、集電体に金属箔を使用した場合には金属箔の
腐食が観察されるなどが原因であることが解った。そこ
で本発明においては、フッソ樹脂を結着剤としたカーボ
ンシートと面を粗にした金属薄板とをあてて加圧熱圧着
することにした。このことにより集電の効果は向上し、
強固に電極層と接着し、充放電を繰り返してもその界面
の接合状態が変化せず炭素層を介しているので金属の腐
食も生じないことによるものと判断できる。
実施例 以下、本発明の一実施例を添付図面に基づいて説明す
る。
る。
正極を構成する電極材料として、銅シェブレル（Cu2M
o6S8）を用い、これに電解質としてRbCu4I1.5Cl3.5を35
wt％、結着剤としてとしてスチレン−ブタジェン系樹脂
が5wt％になるようにトルエンで溶解し全体を均一に混
合し通常のドクターブレード法によりシートを作成す
る。一方、負極も正極と全く同様の構成でシートを作成
した。
o6S8）を用い、これに電解質としてRbCu4I1.5Cl3.5を35
wt％、結着剤としてとしてスチレン−ブタジェン系樹脂
が5wt％になるようにトルエンで溶解し全体を均一に混
合し通常のドクターブレード法によりシートを作成す
る。一方、負極も正極と全く同様の構成でシートを作成
した。
固体電解質としてはRbCu4I1.5Cl3.5を用い、やはり同
じ結着剤で15wt％になるようにトルエンで溶解し全体を
均一に混合し、やはりドクターブレード法によりシート
を作成した。これらの内、電極シートは正極２、負極３
ともほぼ300μｍ、固体電解質シート１は150μｍとし
た。これらのシートを適当な形状に裁断し、固体電解質
シート１を中心にその両面に正極シート2,負極シート３
を配し160℃、500kg/cm2の条件で加圧した。このように
して３層が一体化した素電池６を15×30mmに裁断し、電
極面にフッソ樹脂13wt％を加えて得られたカーボンブラ
ックシート（厚さ50μｍ）４と表面をサンドブラストに
より粗にした厚さ10μｍのステンレススチール板（金属
薄板）５とを配して130℃、200kg/cm2の条件で、熱プレ
スにより加圧熱圧着した。ステンレススチール板５は集
電体および封止剤としての作用を営む。すなわちステン
レススチール板５の周辺にはポリエチレンフィルムを配
しておき両者を溶着して正極と負極の封止剤を電気的に
絶縁している。図はこの状態での電池の構成断面図であ
る。本発明のこの電池をＡとする。
じ結着剤で15wt％になるようにトルエンで溶解し全体を
均一に混合し、やはりドクターブレード法によりシート
を作成した。これらの内、電極シートは正極２、負極３
ともほぼ300μｍ、固体電解質シート１は150μｍとし
た。これらのシートを適当な形状に裁断し、固体電解質
シート１を中心にその両面に正極シート2,負極シート３
を配し160℃、500kg/cm2の条件で加圧した。このように
して３層が一体化した素電池６を15×30mmに裁断し、電
極面にフッソ樹脂13wt％を加えて得られたカーボンブラ
ックシート（厚さ50μｍ）４と表面をサンドブラストに
より粗にした厚さ10μｍのステンレススチール板（金属
薄板）５とを配して130℃、200kg/cm2の条件で、熱プレ
スにより加圧熱圧着した。ステンレススチール板５は集
電体および封止剤としての作用を営む。すなわちステン
レススチール板５の周辺にはポリエチレンフィルムを配
しておき両者を溶着して正極と負極の封止剤を電気的に
絶縁している。図はこの状態での電池の構成断面図であ
る。本発明のこの電池をＡとする。
つぎに比較電池として電極・電解質の３層一体化まで
の素電池はＡと同様とし、集電体および封止剤として、
表面が平坦な通常の厚さ10μｍのステンレススチール板
５を配して構成した電池をＢとして加えた。Ａ、Ｂとも
両面のステンレス箔より正極・負極のリード端子を取り
出して電池のサイクル充放電試験を行った。
の素電池はＡと同様とし、集電体および封止剤として、
表面が平坦な通常の厚さ10μｍのステンレススチール板
５を配して構成した電池をＢとして加えた。Ａ、Ｂとも
両面のステンレス箔より正極・負極のリード端子を取り
出して電池のサイクル充放電試験を行った。
すなわち室温下で1mAで0.55Vまでの充電と、同じく3m
Aの0.3Vまでの放電を繰り返し、サイクルごとの放電容
量を調べた。その結果、電池Ａは初期の容量が5.5mAh、
平均電圧が0.46Vであった。Ｂは5.3mAh、0.41Vであり、
Ａより劣っていた。つぎにＡとＢについてサイクル試験
をおこなった結果、Ａは初期から700サイクルまでほぼ
一定して5.4mAhの容量を示し、1200サイクルでも5.1mAh
を示し安定した性能を有することがわかった。
Aの0.3Vまでの放電を繰り返し、サイクルごとの放電容
量を調べた。その結果、電池Ａは初期の容量が5.5mAh、
平均電圧が0.46Vであった。Ｂは5.3mAh、0.41Vであり、
Ａより劣っていた。つぎにＡとＢについてサイクル試験
をおこなった結果、Ａは初期から700サイクルまでほぼ
一定して5.4mAhの容量を示し、1200サイクルでも5.1mAh
を示し安定した性能を有することがわかった。
これに対し、電池Ｂは500サイクルで4.5mAh、1000サ
イクルでは3.9mAhに低下した。つまりＡではカーボンシ
ートと面を粗にした金属薄板とをあてて加圧熱圧着して
いるので集電の効果は向上し、強固に電極層と接着し、
充放電を繰り返してもその界面の接合状態が変化しなか
ったからである。
イクルでは3.9mAhに低下した。つまりＡではカーボンシ
ートと面を粗にした金属薄板とをあてて加圧熱圧着して
いるので集電の効果は向上し、強固に電極層と接着し、
充放電を繰り返してもその界面の接合状態が変化しなか
ったからである。
発明の効果 本発明方法によれば、電極層の面に、フッソ樹脂を結
着剤としたカーボンシートをあて、その上に面を粗にし
た金属薄板をあて加圧熱圧着することにより全固体二次
電池を得ているので、この電池は初期からの特性の劣化
や充放電の繰り返しでの放電容量の低下を抑制できる優
れた効果が発揮される。
着剤としたカーボンシートをあて、その上に面を粗にし
た金属薄板をあて加圧熱圧着することにより全固体二次
電池を得ているので、この電池は初期からの特性の劣化
や充放電の繰り返しでの放電容量の低下を抑制できる優
れた効果が発揮される。
【図面の簡単な説明】 図面は本発明の一実施例における全固体二次電池の構成
断面図である。 １……固体電解質シート、２……正極シート、３……負
極シート、４……カーボンシート、５……金属薄板、６
……素電池。
断面図である。 １……固体電解質シート、２……正極シート、３……負
極シート、４……カーボンシート、５……金属薄板、６
……素電池。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平１−241766（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−247980（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01M 10/36 - 10/40
Claims (2)
- 【請求項１】正極活物質電極と固体電解質と負極活物質
電極とを積層してなる全固体二次電池において、前記正
極活物質電極または前記負極活物質電極の少なくとも一
方の集電は、前記固体電解質と接合する反対面の前記活
物質電極面に、フッソ樹脂を結着剤としたカーボンシー
トをあて、さらにその上から面を粗にした金属薄板を前
記カーボンシートに接するようにあて、加圧熱圧着する
ことで前記カーボンシートを前記活物質の集電電極とす
ることを特徴とする全固体二次電池の製造方法。 - 【請求項２】カーボンシートが微細なカーボンブラック
シートであり、金属薄板が銅、ニッケル、ステンレスス
チール、アルミニウム又はスズの薄板である請求項１記
載の全固体二次電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1067061A JP2770388B2 (ja) | 1989-03-17 | 1989-03-17 | 全固体二次電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1067061A JP2770388B2 (ja) | 1989-03-17 | 1989-03-17 | 全固体二次電池の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02247981A JPH02247981A (ja) | 1990-10-03 |
| JP2770388B2 true JP2770388B2 (ja) | 1998-07-02 |
Family
ID=13333953
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1067061A Expired - Fee Related JP2770388B2 (ja) | 1989-03-17 | 1989-03-17 | 全固体二次電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2770388B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100760312B1 (ko) * | 2006-11-03 | 2007-10-04 | 한국과학기술원 | 연료전지용 금속 분리판 제작 방법 |
-
1989
- 1989-03-17 JP JP1067061A patent/JP2770388B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02247981A (ja) | 1990-10-03 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |