JP3474306B2 - 改良されたポリエステルフイルムまたはシート並びにその加工品 - Google Patents
改良されたポリエステルフイルムまたはシート並びにその加工品Info
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Description
リエステルエラストマーを配合した樹脂組成物よりなる
フイルムまたはシート、このフイルムまたはシートを用
いて作成された熱成型品、この熱成型品よりなる包装材
料または電気絶縁材料に係わる。
を主たる成分とするフイルムまたはシートは、包装用途
や工業用途に広く使われている。
入った状態で落下した場合、急激に強い力が加わって破
損する事がある。この原因は破断伸度や引張衝撃強度が
低いためとみられる。
成分とするフイルムまたはシートは、たとえば高い弾性
率を有しており、その有用性は高く評価されている。従
って、これらのフイルムまたはシートの優れた特性を有
しつつ、弱点である破断伸度等を改善することが望まれ
ている。
リエステルまたはこのポリマーを主たる成分とするフイ
ルムまたはシートの優れた特性、例えば高いヤング率を
実質的に損ねることなく破断伸度を改善することを試み
た。
テルエラストマーを配合することによってこの課題が解
決される事を見いだした。
エステル99.5乃至85部(重量部)にポリエステル
エラストマー0.5乃至15重量部を配合した樹脂組成
物よりなるフイルムまたはシートであって、該ポリエス
テルエラストマーが、ハードセグメントの全ジカルボン
酸当たり60モル%以上がポリブチレンテレフタレート
であるハードセグメント20乃至50重量%と、芳香族
ジカルボン酸と炭素数5乃至12の長鎖ジオールとがソ
フトセグメントの全ジカルボン酸成分当たり60モル%
以上であるポリエステルからなるソフトセグメント80
乃至50重量%とのポリエステルブロック共重合である
フイルムまたはシートである。また本発明のフイルムま
たはシートは、延伸され、必要に応じ熱固定され、要す
れば熱成形手段により深絞り等の加工を経た熱成型品で
あり、包装材料や電気絶縁材料として用いられるもので
ある。
テルエラストマーを配合した樹脂組成物を用いてフイル
ムまたはシートを作成する事によって、芳香族ポリエス
テルのみによって作成されたフイルムまたはシートに比
較し、そのヤング率を大きく変化させる事なく、弱点で
ある破断伸度が大巾に改善される事実を見出して発明に
至ったものである。
ポリエステルエラストマーの配合量は0.5乃至15重
量部であり、好ましくは2乃至10重量部である。
は、たとえば、ポリエステルを構成する二塩基酸として
はテレフタル酸、2,6―ナフタレンジカルボン酸等で
あり、またグリコール成分としては、エチレングリコー
ル、ブチレングリコール等であって、ポリエステルとし
ては、例えばポリエステルテレフタレート(PETと略
称することあり)、ポリブチレンテレフタレート(PB
Tと略称することあり)、ポリブチレン―2,6―ナフ
タレンジカルボキシレート(PBNと略称することあ
り)、ポリエチレン―2,6―ナフタレンジカルボキシ
レート(PENと略記することがある)などがあげられ
る。
は、主たる成分となる二塩基酸とグリコールいずれも各
1成分にて80モル%以上、好ましくは90モル%以上
を構成するが、主たる成分である二塩基酸とグリコール
の他に、このポリエステルの物性を損なわない範囲で、
次の成分の共重合が可能である。酸成分としては、例え
ばフタル酸、イソフタル酸、2,7―ナフタレンジカル
ボン酸、ジフェニルジカルボン酸、ジフェニルエーテル
ジカルボン酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸、フェ
ニルメタンジカルボン酸、ジフェニルケトンジカルボン
酸、ジフェニルスルフィドジカルボン酸、ジフェニルス
ルホンジカルボン酸等が例示される。またグリコール成
分としては、エチレングリコール、ブチレングリコール
の他にプロピレングリコール、トリメチレングリコー
ル、ペンタメチレングリコール、ヘキサメチレングリコ
ール、オクタメチレングリコール、ネオペンチルグリコ
ール、シクロヘキサンジメタノール、キシリレングリコ
ール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコー
ル、ビスフェノールA、カテコール、レゾルシン、ハイ
ドロキノン、ジヒドロキシジフェニル、ジヒドロキシジ
フェニルエーテル、ジヒドロキシジフェニルメタン、ジ
ヒドロキシジフェニルスルフィド、ジヒドロキシジフェ
ニルスルホン等が例示される。
は、オキシ安息香酸、ヒドロキシナフトエ酸、ヒドロキ
シジフェニルカルボン酸、ω―ヒドロキシカプロン酸等
が例示される。
わない範囲で3官能以上の化合物、例えばグリセリン、
トリメチルプロパン、ペンタエリスリトール、トリメリ
ット酸等を共重合してもよい。
ルは、芳香族二塩基酸または/その機能的誘導体と、グ
リコールまたはその機能的誘導体とを、従来公知の芳香
族ポリエステル製造法を用いて重縮合させて得られる。
粘度数は、オルトクロロフェノールを溶媒として温度3
5℃にて測定したとき、0.5乃至1.5の範囲であ
り、好ましくは0.6乃至1.2の範囲である。
えばPET、PBT、PEN、PBNなど単独で用いて
よいが、2種以上が混合されたものでもよい。このとき
主たる1成分が70重量部以上、好ましくは80重量部
以上を占める。従たる少量成分1種でもよいが2種以上
で構成されても差支えない。
マーについて説明する。
フトセグメントとからなるポリエステルブロック共重合
体である。
合体は、そのハードセグメントをポリブチレンテレフタ
レートを主たる構成成分とするが、他にテレフタル酸以
外のベンゼンまたはナフタレン環を含む芳香族ジカルボ
ン酸、炭素数4乃至12の脂肪族ジカルボン酸、テトラ
メチレングリコール以外の炭素数2乃至12の脂肪族ジ
オール、シクロヘキサンジメタノールなどの脂環族ジオ
ール等のジオールが共重合されていてもよく、この共重
合割合は、全ジカルボン酸当たり40モル%未満、好ま
しくは30モル%未満である。
ボン酸と炭素数5乃至12の長鎖ジオールとを主たる構
成成分とするポリエステルである。この芳香族ジカルボ
ン酸にはフタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ナフ
タレンジカルボン酸類等を共重合してもよく、共重合成
分としては特にフタル酸、イソフタル酸等の直線状でな
いオルソ位やメタ位のジカルボン酸が好ましい。このソ
フトセグメントは、ソフトセグメントを構成する単位か
らなるポリマーが単独で存在したと仮定したとき、その
融点が100℃以下、好ましくは50℃以下または非晶
であることが望ましい。
のものが用いられ、ヘキサメチレングリコールデカメチ
レングリコール、3―メチルペンタンジオール、2―メ
チルオクタメチレンジオール等が例示される。
カルボン酸以外の脂肪族または脂環族シカルボン酸や短
鎖ジオールを共重合したものであってもよい。この共重
合割合はジカルボン酸成分に対し40モル%以下であ
る。また全重量の30重量%以下の量で、ポリテトラメ
チレングリコールのような脂肪族ポリエーテルを共重合
してもよいが、多すぎるとこのポリエステルブロック共
重合体の利点である耐酸化性などを損ねるので好ましく
ない。
カルボン酸や脂環族ジカルボン酸としては、たとえば炭
素数4乃至12の直鎖状のカルボン酸、特に炭素数8乃
至12の直鎖状ジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボ
ン酸等が挙げられる。共重合可能な短鎖ジオールとして
は、またポリテトラメチレングリコールとしては、分子
量1200以下、好ましくは1000以下の比較的低分
子量のものが好ましく用いられる。
おいて、ハードセグメントとソフトセグメントの量比
は、特に限定はされないが、一般的に20乃至80重量
%対80乃至20重量%、好ましくは25乃至65重量
%対75乃至30重量%である。これらの量比は、得ら
れるポリエステルブロック共重合体におけるハードセグ
メントがこれより多い場合柔軟性が不足し、ソフトセグ
メントが多い場合は結晶性が低くなる。
トセグメントおよびハードセグメントのセグメント長
は、分子量として表現しておよそ500乃至7000、
好ましくは800乃至5000であるが、これは特に限
定されるものではない。このセグメント長は直接測定す
ることは困難である。しかし例えばソフトおよびハード
セグメントをそれぞれを構成するポリエステルの組成
と、ハードセグメントを構成する成分からなるポリエス
テルの融点および得られたポリエステルブロック共重合
体の融点とから、フローリの式を用いて推定することが
出来る。
製造法は公知の手段を適用できる。例えばハードセグメ
ントとソフトセグメントを構成する成分からなるポリエ
ステルをそれぞれ製造し、溶融混合し融点がハードセグ
メントを構成するポリエステルよりも2乃至40℃低く
なるようにする方法が挙げられる。この融点を示す状態
になった時点で、燐オキシ酸等の触媒失活剤を添加して
触媒作用を不活性化させたものが好ましい。
は、35℃においてオルトクロロフェノール中で測定し
た固有粘度が0.6dl/g以上、好ましくは0.8乃
至1.5dl/gのものである。本発明に用いる樹脂組
成物にはポリマーの化学的変化を防ぐために公知の安定
剤を用いるのが好ましい。安定剤としては、例えばリン
酸、亜リン酸、リン酸水素ナトリウム、トリメチルフォ
スファイト、トリフェニルフォスファイト等の中から1
乃至2以上が選ばれ、その添加量は0.01乃至1PH
R(樹脂100重量部当り)、好ましくは0.02乃至
0.5PHRである。本発明には上述の構成成分の他
に、製品の特性を著しく損なわない範囲で、他の添加
剤、例えば着色剤、紫外線吸収剤、難燃剤、帯電防止剤
などの他、クレー、タルク、炭酸カルシウム、シリカ、
ガラスビーズなどの無機微粒子を加えることができる。
本発明に用いる樹脂組成物は、(1)前以て一旦(溶
融)混練してペレット化してからフイルムまたはシート
を作成するべく押出機に供する方法、(2)構成成分を
直接フイルムまたはシートを作成する押出機に供する方
法、(3)一旦組成の異なるペレットを調製し、2種以
上の組成の異なるペレットを所定量、必要に応じて混合
し、フイルムまたはシートを作成する押出機に供する方
法などの他、(4)1乃至3の混合方式、(5)1乃至
4に用いる原料の1または2以上に、回収品(本発明の
組成範囲外でもその構成成分であれば良い)を用いるこ
ともできる。たとえば、一旦作成した成形品、フイルム
またはシートおよび/または該成形品やフイルムまたは
シートや成形品を作成する際に発生する耳部や型抜き屑
或いは一旦使用されたボトルなどの成形品を粉砕してフ
レークス化したものおよび/または該フレークスを圧縮
し、部分溶着して作成したペレット状物および/または
このフレークスを溶融押出して作成したペレットを、フ
イルムまたはシート作成の際の構成成分の一つとして使
用することもできる。なおペレットや構成成分を成形機
に供給するに先だって乾燥しておくことが好ましい。そ
して、この乾燥温度は90乃至180℃、好ましくは1
10乃至160℃であり、空気または窒素ガスを、必要
に応じて除湿して用いる乾燥法や電磁波を用いて乾燥す
る方法などが適用される。
方法は、上述のような方法のごとく原材料を従来公知の
設備に供給し、従来公知の方法にて作成される。即ち原
材料が押出機に供された後、溶融混練し、スリット状の
ダイを通して押出し、キャスティングドラム上にて冷
却、固化せしめてフイルム化またはシート化する手段に
よる。キャスティングの際には、フイルムまたはシート
に静電気を負荷させ、冷却ドラムに密着せしめるように
すると平面性の優れたフイルムまたはシートを得ること
ができる。また厚いシートを作成するときは、2本のロ
ールの間にキャストするいわゆるバンキング法を用いる
こともできる。
発明のフイルムまたはシートは、このままでも使用でき
るが、加工度を上げることによってさらに有用となる。
ムまたはシートを、必要に応じ予熱し、真空成形法、圧
空成形法、真空圧空成形法などの公知の方法によって所
望の形態を賦与することができる。また延伸フイルムま
たはシートは、本発明の未延伸のフイルムまたはシート
を、必要に応じ予熱し、樹脂組成物の主たるガラス転移
点(Tg)より5乃至100℃高い温度、好ましくは1
5乃至50℃高い温度にて一方向のみに所望の倍率に延
伸するか、一方向の延伸に引続いてこれと直角方向に所
望の倍率にさらに逐次延伸する方法、或いは直交する2
方向に同時に延伸する方法など公知の方法を用いること
によって得られる。延伸されたフイルムまたはシート
は、このままでも使用可能であるが、熱固定すると更に
熱的に安定させ得る。熱固定は(延伸温度+10℃)乃
至(融点−10℃)、好ましくは(延伸温度+30℃)
乃至(融点−30℃)の温度域において、好ましくは緊
張下にて実施される。
はシート、延伸(かつ熱固定)されたフイルムまたはシ
ート或いは熱成形品などの製品、半製品は広い用途に用
いられる。その1は、容器等の包装材料であり、たとえ
ば食品、飲料、工業製品や半製品、玩具、雑貨などの包
装用として用いられる。
モーター、コンデンサー、ケーブル、ワイヤなどの電気
絶縁材料として用いられる。本発明の製品、半製品の用
途は上述の2用途の例に限られるものではない。その他
の例として磁気記録材料のベース、離型フイルム、写真
フイルム用ベース、農業ハウス用などが挙げられるが、
これらにも限定されるものではない。
る。以下の実験においてヤング率および破断伸度は室温
にて200%/minで引張って測定した。
よびポリエステルエラストマーの配合比率をまとめた。
フイルムまたはシートの作成は、(A)構成成分を一旦
押出機にて混練して、ペレット化した後、再度製膜用押
出機に供給し、ダイを通してフイルムまたはシートの形
状にしてキャスティングドラム上に押出す方法と、
(B)各構成成分を直接製膜用押出機に供給する方法と
を採用した。
エステルエラストマーとについては押出し前に130℃
にて5時間、空気中で乾燥した。得られたフイルムまた
はシートの特性を表1にまとめて示した。
トマーの内容は以下の通りである。 A :イソフタル酸ジメチル175重量部(以下単に
「部」と略記する)、セバチン酸ジメチル12部、ヘキ
サメチレングリコール140部をジブチル錫ジアセテー
ト触媒でエステル交換反応後、減圧下に重縮合して、固
有粘度1.06、SDC法により結晶の溶融に起因する
吸熱ピークを有さない非晶性のポリエステル(ア)を得
た。このポリエステルに、別途同様に重縮合して得た固
有粘度0.98のポリブチレンテレフタレート(イ)の
チップを乾燥して、107部添加し、240℃で更に4
5分間反応させたのち、フェニルフォスホン酸を0.1
部添加して反応を停止させた。このチップの融点は19
0℃で、固有粘度は0.93であった。 B :イソフタル酸ジメチル125部、セバチン酸ジメ
チル54部、ヘキサメチレングリコール140部をジブ
チル錫ジアセテート触媒でエステル交換反応後、減圧下
に重縮合して固有粘度1.06のポリエステルを得た。
このポリエステルをAと同様にブロック化した後チップ
化(ポリエステルブロック共重合体)した。
Claims (8)
- 【請求項1】 芳香族ポリエステル99.5乃至85重
量部にポリエステルエラストマー0.5乃至15部を配
合した樹脂組成物よりなるフイルムまたはシートであっ
て、該ポリエステルエラストマーが、ハードセグメント
の全ジカルボン酸当たり60モル%以上がポリブチレン
テレフタレートであるハードセグメント20乃至50重
量%と、芳香族ジカルボン酸と炭素数5乃至12の長鎖
ジオールとがソフトセグメントの全ジカルボン酸成分当
たり60モル%以上であるポリエステルからなるソフト
セグメント80乃至50重量%とのポリエステルブロッ
ク共重合であるフイルムまたはシート。 - 【請求項2】 芳香族ポリエステルが、ポリエチレンテ
レフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチ
レン―2,6―ナフタレンジカルボキシレートもしくは
ポリブチレン―2,6―ナフタレンジカルボキシレート
のいずれかである請求項1に記載のフイルムまたはシー
ト。 - 【請求項3】 芳香族ポリエステルが、ポリエチレンテ
レフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチ
レン―2,6―ナフタレンジカルボキシレートもしくは
ポリブチレン―2,6―ナフタレンジカルボキシレート
のいずれか1が樹脂組成物中の70重量部以上であり、
他のいずれか1以上が30重量部以下である樹脂組成物
よりなる請求項1に記載のフイルムまたはシート。 - 【請求項4】 請求項1に記載のフイルムまたはシート
を1軸方向または2軸方向に同時または逐次に延伸され
てなるフイルムまたはシート。 - 【請求項5】 請求項4に記載のフイルムまたはシート
を、該フイルムまたは該シートの最終の延伸温度+10
℃乃至融点−10℃の温度範囲において熱固定したフイ
ルムまたはシート。 - 【請求項6】 請求項1乃至5のいずれかに記載のフイ
ルムまたはシートを用いて作成した熱成形品。 - 【請求項7】 請求項6に記載の熱成形品からなる包装
材料。 - 【請求項8】 請求項6に記載の熱成形品からなる電気
絶縁材料。
Priority Applications (1)
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JP7776295A JP3474306B2 (ja) | 1995-04-03 | 1995-04-03 | 改良されたポリエステルフイルムまたはシート並びにその加工品 |
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Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
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JPH08269311A JPH08269311A (ja) | 1996-10-15 |
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Family
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Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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JP7776295A Expired - Lifetime JP3474306B2 (ja) | 1995-04-03 | 1995-04-03 | 改良されたポリエステルフイルムまたはシート並びにその加工品 |
Country Status (1)
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1995
- 1995-04-03 JP JP7776295A patent/JP3474306B2/ja not_active Expired - Lifetime
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