JP3446053B2 - 防湿性窒化アルミニウム粉末を作る方法及びこの方法によって製造された粉末 - Google Patents
防湿性窒化アルミニウム粉末を作る方法及びこの方法によって製造された粉末Info
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Description
【発明の詳細な説明】
技術分野
本発明は、窒化アルミニウム含有粉末を処理してその
表面の上に保護層を生成させるための方法、及びこの方
法によって製造された、処理された粉末に関する。
表面の上に保護層を生成させるための方法、及びこの方
法によって製造された、処理された粉末に関する。
発明の背景
窒化アルミニウム（AlN）粉末は、電子産業における
脱熱材料として使用される熱伝導性ポリマー複合品のた
めの優れた充填剤材料である。しかしながら、新しい窒
化アルミニウム粉末をポリマー複合品に使用すること
は、その問題なしではない。ポリマー複合品はいくらか
の水透過性を示し、そして、窒化アルミニウムは加水分
解を受け易いので、加水分解からの窒化アルミニウム粉
末のいくらかの保護が望まれる。加えて、新しい窒化ア
ルミニウム粉末を貯蔵する時には、空気に運ばれた湿気
が窒化アルミニウム粉末を攻撃して、粉末が酸素含量に
おける増加及び付随する重量増加を経験するようにせし
める。
脱熱材料として使用される熱伝導性ポリマー複合品のた
めの優れた充填剤材料である。しかしながら、新しい窒
化アルミニウム粉末をポリマー複合品に使用すること
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解を受け易いので、加水分解からの窒化アルミニウム粉
末のいくらかの保護が望まれる。加えて、新しい窒化ア
ルミニウム粉末を貯蔵する時には、空気に運ばれた湿気
が窒化アルミニウム粉末を攻撃して、粉末が酸素含量に
おける増加及び付随する重量増加を経験するようにせし
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それ故、防湿性窒化アルミニウム含有粉末及びその製
造のための容易な方法を提供することが望ましい。
造のための容易な方法を提供することが望ましい。
発明の要約
（ａ）その表面の少なくとも一部の上に窒化アルミニウ
ムを有する窒化アルミニウム含有粉末の上にケイ酸エス
テルの層を塗布すること（ここで、ケイ酸エステルはア
ルキル及びアルコキシアルキル基から成る群から選ばれ
た置換基をその上に有する）、並びに （ｂ）塗布された窒化アルミニウム含有粉末を、350〜1
000℃の温度で、ケイ酸エステルが表面の窒化アルミニ
ウムと反応してそれによって表面の窒化アルミニウムに
結合したSi−Al−Ｏ−Ｎの層を有する処理された窒化ア
ルミニウム含有粉末を生成させるようにせしめるのに十
分な時間の間、熱処理すること を含んで成る、防湿性窒化アルミニウム含有粉末を作る
ための方法が開示される。
ムを有する窒化アルミニウム含有粉末の上にケイ酸エス
テルの層を塗布すること（ここで、ケイ酸エステルはア
ルキル及びアルコキシアルキル基から成る群から選ばれ
た置換基をその上に有する）、並びに （ｂ）塗布された窒化アルミニウム含有粉末を、350〜1
000℃の温度で、ケイ酸エステルが表面の窒化アルミニ
ウムと反応してそれによって表面の窒化アルミニウムに
結合したSi−Al−Ｏ−Ｎの層を有する処理された窒化ア
ルミニウム含有粉末を生成させるようにせしめるのに十
分な時間の間、熱処理すること を含んで成る、防湿性窒化アルミニウム含有粉末を作る
ための方法が開示される。
本発明のもう一つの実施態様においては、
（ａ）（ｉ）窒化アルミニウム粉末を１〜４（両端も含
む）の炭素原子を有する第一アルキルアルコール中に分
散させて分散液を生成させること、並びに （ii）分散液中に、以下の順序で： （Ａ）ケイ酸エステル及び１〜４（両端も含む）の炭素
原子を有する第二アルキルアルコールの溶液（ここで、
ケイ酸エステルはアルキル及びアルコキシアルキル基か
ら成る群から選ばれた置換基をその上に有し、ケイ酸エ
ステルは窒化アルミニウム粉末の重量を基にして１〜15
0重量％の量で用いられ、そして第一及び第二アルキル
アルコールは窒化アルミニウム粉末の容量を基にして50
〜300重量％の量で用いられる）、 （Ｂ）ケイ酸エステルの重量を基にして100〜400重量％
の量で用いられる水、並びに （Ｃ）酢酸、ギ酸及びプロピオン酸から選ばれた有機
酸、又は塩化水素酸及び硫酸から選ばれた無機酸、又は
水酸化ナトリウム、水酸化カリウム及び水酸化アンモニ
ウムから選ばれた塩基である加水分解触媒（ここで、加
水分解触媒は水の重量を基にして10〜75重量％の量で用
いられる）を溶解させること （ここで、窒化アルミニウム粉末、アルキルアルコー
ル、ケイ酸エステル、水及び加水分解触媒は分散液−溶
液を生成させる） によって窒化アルミニウム粉末の上にケイ酸エステルの
層を塗布すること、 （ｂ）窒化アルミニウム粉末を分散液−溶液中の残りの
成分と少なくとも５分間接触せしめること、 （ｃ）分散液−溶液を中庸に高められた温度で乾燥して
塗布された窒化アルミニウム粉末を生成させること、並
びに （ｄ）塗布された窒化アルミニウム粉末を、350〜1000
℃の温度で、ケイ酸エステルが窒化アルミニウム粉末と
反応してそれによって窒化アルミニウム粉末に結合した
Si−Al−Ｏ−Ｎの層を生成させるようにせしめるのに十
分な時間の間、熱処理すること を含んで成る、防湿性窒化アルミニウム粉末を作るため
の方法が開示される。
む）の炭素原子を有する第一アルキルアルコール中に分
散させて分散液を生成させること、並びに （ii）分散液中に、以下の順序で： （Ａ）ケイ酸エステル及び１〜４（両端も含む）の炭素
原子を有する第二アルキルアルコールの溶液（ここで、
ケイ酸エステルはアルキル及びアルコキシアルキル基か
ら成る群から選ばれた置換基をその上に有し、ケイ酸エ
ステルは窒化アルミニウム粉末の重量を基にして１〜15
0重量％の量で用いられ、そして第一及び第二アルキル
アルコールは窒化アルミニウム粉末の容量を基にして50
〜300重量％の量で用いられる）、 （Ｂ）ケイ酸エステルの重量を基にして100〜400重量％
の量で用いられる水、並びに （Ｃ）酢酸、ギ酸及びプロピオン酸から選ばれた有機
酸、又は塩化水素酸及び硫酸から選ばれた無機酸、又は
水酸化ナトリウム、水酸化カリウム及び水酸化アンモニ
ウムから選ばれた塩基である加水分解触媒（ここで、加
水分解触媒は水の重量を基にして10〜75重量％の量で用
いられる）を溶解させること （ここで、窒化アルミニウム粉末、アルキルアルコー
ル、ケイ酸エステル、水及び加水分解触媒は分散液−溶
液を生成させる） によって窒化アルミニウム粉末の上にケイ酸エステルの
層を塗布すること、 （ｂ）窒化アルミニウム粉末を分散液−溶液中の残りの
成分と少なくとも５分間接触せしめること、 （ｃ）分散液−溶液を中庸に高められた温度で乾燥して
塗布された窒化アルミニウム粉末を生成させること、並
びに （ｄ）塗布された窒化アルミニウム粉末を、350〜1000
℃の温度で、ケイ酸エステルが窒化アルミニウム粉末と
反応してそれによって窒化アルミニウム粉末に結合した
Si−Al−Ｏ−Ｎの層を生成させるようにせしめるのに十
分な時間の間、熱処理すること を含んで成る、防湿性窒化アルミニウム粉末を作るため
の方法が開示される。
製造された窒化アルミニウム含有粉末は、その表面の
少なくとも一部に反応結合されたSi−Al−Ｏ−Ｎの層を
有する。
少なくとも一部に反応結合されたSi−Al−Ｏ−Ｎの層を
有する。
発明の詳細な説明
本発明において処理される窒化アルミニウム含有粉末
は、（ａ）その少なくともいくらかが粉末の表面にある
窒化アルミニウムを含む複合粉末、又は（ｂ）実質的に
窒化アルミニウムから生成された粉末で良い。どちらの
タイプの粉末に関しても、表面の窒化アルミニウムはそ
の上にAl−Ｏ−Ｎの“皮”を持っても良く又は持たなく
ても良い。本発明において使用される窒化アルミニウム
含有粉末に関する表面の窒化アルミニウムの最小レベル
は存在しないけれども、複合粉末中の窒化アルミニウム
のレベルは典型的には複合粉末の少なくとも約10重量％
である。窒化アルミニウムと合わせられて複合粉末を生
成させることができるであろうその他の材料の例は、セ
ラミック、例えば炭化ケイ素、窒化ホウ素及び窒化ケイ
素、又は金属、例えばチタン、アルミニウム及びケイ素
を含む。本発明において使用することができる窒化アル
ミニウム含有粉末は、サイズ又は表面積の広さで限定さ
れない。
は、（ａ）その少なくともいくらかが粉末の表面にある
窒化アルミニウムを含む複合粉末、又は（ｂ）実質的に
窒化アルミニウムから生成された粉末で良い。どちらの
タイプの粉末に関しても、表面の窒化アルミニウムはそ
の上にAl−Ｏ−Ｎの“皮”を持っても良く又は持たなく
ても良い。本発明において使用される窒化アルミニウム
含有粉末に関する表面の窒化アルミニウムの最小レベル
は存在しないけれども、複合粉末中の窒化アルミニウム
のレベルは典型的には複合粉末の少なくとも約10重量％
である。窒化アルミニウムと合わせられて複合粉末を生
成させることができるであろうその他の材料の例は、セ
ラミック、例えば炭化ケイ素、窒化ホウ素及び窒化ケイ
素、又は金属、例えばチタン、アルミニウム及びケイ素
を含む。本発明において使用することができる窒化アル
ミニウム含有粉末は、サイズ又は表面積の広さで限定さ
れない。
所望の場合には、窒化アルミニウム含有粉末は、塗布
ステップに先立って、高められた温度で窒化アルミニウ
ム含有粉末の少なくとも一部を酸化するのに十分な時
間、酸素含有雰囲気と接触させて良い。酸素含有雰囲気
は、好ましくは、流れる空気又は不活性ガスと混合され
た空気である。酸素含量は、所望の酸化を可能にするの
に十分に高くそして燃焼性又は関連する危険を回避する
のに十分に低くなければならない。接触は、高められた
温度で、好ましくは700℃〜1100℃で、更に好ましくは8
00℃〜1000℃でそして最も好ましくは850℃〜950℃で行
われる。温度が低すぎる場合には、不十分な酸素が表面
に添加される。温度が高すぎる場合には、窒化アルミニ
ウム含有粉末の全体の酸化が起きる。接触の時間は、好
ましくは１〜10重量％だけの酸素含量における所望の増
加を得るために十分である。時間は好ましくは５分〜10
0時間である。更に好ましい接触の時間は10分〜３時間
であり、そして30分〜90分が最も好ましい。
ステップに先立って、高められた温度で窒化アルミニウ
ム含有粉末の少なくとも一部を酸化するのに十分な時
間、酸素含有雰囲気と接触させて良い。酸素含有雰囲気
は、好ましくは、流れる空気又は不活性ガスと混合され
た空気である。酸素含量は、所望の酸化を可能にするの
に十分に高くそして燃焼性又は関連する危険を回避する
のに十分に低くなければならない。接触は、高められた
温度で、好ましくは700℃〜1100℃で、更に好ましくは8
00℃〜1000℃でそして最も好ましくは850℃〜950℃で行
われる。温度が低すぎる場合には、不十分な酸素が表面
に添加される。温度が高すぎる場合には、窒化アルミニ
ウム含有粉末の全体の酸化が起きる。接触の時間は、好
ましくは１〜10重量％だけの酸素含量における所望の増
加を得るために十分である。時間は好ましくは５分〜10
0時間である。更に好ましい接触の時間は10分〜３時間
であり、そして30分〜90分が最も好ましい。
窒化アルミニウム含有粉末を塗布するために使用され
るケイ酸エステルは、以下の一般構造式： RO（｛RO｝2SiO）nSi（OR）３ ［式中、各々のＲは、アルキル及びアルコキシアルキル
基から成る群から独立に選ばれ、アルキル及びアルコキ
シアルキル基は１〜12（両端も含む）の炭素原子を有
し、そしてｎは０〜２（両端も含む）の数である］ を有する。本明細書中において、“独立に選ばれる”
は、各々のＲ基が同一又は異なっていて良いことを意味
する。アルキル又はアルコキシアルキル基は線状又は分
岐していて良く、そしてケイ酸エステルはモノケイ酸エ
ステルまたはポリケイ酸エステルで良い。
るケイ酸エステルは、以下の一般構造式： RO（｛RO｝2SiO）nSi（OR）３ ［式中、各々のＲは、アルキル及びアルコキシアルキル
基から成る群から独立に選ばれ、アルキル及びアルコキ
シアルキル基は１〜12（両端も含む）の炭素原子を有
し、そしてｎは０〜２（両端も含む）の数である］ を有する。本明細書中において、“独立に選ばれる”
は、各々のＲ基が同一又は異なっていて良いことを意味
する。アルキル又はアルコキシアルキル基は線状又は分
岐していて良く、そしてケイ酸エステルはモノケイ酸エ
ステルまたはポリケイ酸エステルで良い。
適切なケイ酸アルキルの例は、テトラメチルオルトシ
リケート、テトラエチルオルトシリケート、テトラ−ｎ
−プロピルオルトシリケート、テトライソプロピルオル
トシリケート、テトラブチルオルトシリケート、ヘキサ
メトキシジシロキサン及びオクタメトキシトリシロキサ
ンを含む。適切なケイ酸アルコキシアルキルの例は、テ
トラメトキシエチルシリケートである。
リケート、テトラエチルオルトシリケート、テトラ−ｎ
−プロピルオルトシリケート、テトライソプロピルオル
トシリケート、テトラブチルオルトシリケート、ヘキサ
メトキシジシロキサン及びオクタメトキシトリシロキサ
ンを含む。適切なケイ酸アルコキシアルキルの例は、テ
トラメトキシエチルシリケートである。
窒化アルミニウム含有粉末の上にケイ酸エステルを塗
布する種々の方法を、本発明において用いることができ
る。例えば、ケイ酸エステルを、化学蒸着又は溶液塗布
のような技術によって粉末に付与して良い。
布する種々の方法を、本発明において用いることができ
る。例えば、ケイ酸エステルを、化学蒸着又は溶液塗布
のような技術によって粉末に付与して良い。
窒化アルミニウム含有粉末の上にケイ酸エステルを塗
布するための好ましい方法は溶液塗布による。一般的
に、この方法は、ケイ酸エステルと溶媒との溶液を窒化
アルミニウム含有粉末の上に塗布しそして、引き続い
て、塗膜から溶媒を除去して乾いたケイ酸エステル塗布
された粉末を生成させることによって行われる。好まし
くは、塗布された窒化アルミニウム含有粉末を350〜100
0℃の温度で熱処理する前に、溶媒の除去を完了する。
溶液塗布技術の例はエアゾル塗布及びスラリー塗布であ
る。
布するための好ましい方法は溶液塗布による。一般的
に、この方法は、ケイ酸エステルと溶媒との溶液を窒化
アルミニウム含有粉末の上に塗布しそして、引き続い
て、塗膜から溶媒を除去して乾いたケイ酸エステル塗布
された粉末を生成させることによって行われる。好まし
くは、塗布された窒化アルミニウム含有粉末を350〜100
0℃の温度で熱処理する前に、溶媒の除去を完了する。
溶液塗布技術の例はエアゾル塗布及びスラリー塗布であ
る。
典型的な塗布溶液は、溶媒として１〜４（両端も含
む）の炭素原子を有するアルキルアルコール、ケイ酸エ
ステル及び水を含む。加水分解触媒もまた、ケイ酸エス
テルの加水分解を促進するために塗布溶液中に含まれて
良い。この方法において使用される溶媒の総量は、塗布
溶液を窒化アルミニウム含有粉末の上に付与することを
助けるために十分であることが必要であるだけである。
好ましくは、溶媒は、窒化アルミニウム含有粉末の容量
を基にして50〜300容量％の量で用いられる。
む）の炭素原子を有するアルキルアルコール、ケイ酸エ
ステル及び水を含む。加水分解触媒もまた、ケイ酸エス
テルの加水分解を促進するために塗布溶液中に含まれて
良い。この方法において使用される溶媒の総量は、塗布
溶液を窒化アルミニウム含有粉末の上に付与することを
助けるために十分であることが必要であるだけである。
好ましくは、溶媒は、窒化アルミニウム含有粉末の容量
を基にして50〜300容量％の量で用いられる。
塗布溶液においては、ケイ酸エステルは、窒化アルミ
ニウム含有粉末の重量を基にして１よりも大きく150ま
での重量％のレベルで用いられて良い。しかしながら、
150重量％よりも高いレベルを使用しても良い。十分に
大過剰のケイ酸エステルを使用する時には、最後の熱処
理された粉末の上の最も外側の材料は実質的にSi及びＯ
を含むであろう。好ましくは、ケイ酸エステルは、窒化
アルミニウム含有粉末の重量を基にして５〜50重量％そ
して、更に好ましくは５〜10重量％のレベルで塗布溶液
中で用いられる。
ニウム含有粉末の重量を基にして１よりも大きく150ま
での重量％のレベルで用いられて良い。しかしながら、
150重量％よりも高いレベルを使用しても良い。十分に
大過剰のケイ酸エステルを使用する時には、最後の熱処
理された粉末の上の最も外側の材料は実質的にSi及びＯ
を含むであろう。好ましくは、ケイ酸エステルは、窒化
アルミニウム含有粉末の重量を基にして５〜50重量％そ
して、更に好ましくは５〜10重量％のレベルで塗布溶液
中で用いられる。
水は、一般的には、ケイ酸エステルの重量を基にして
100〜400重量％の量で、そして更に典型的には、ケイ酸
エステルの重量を基にして100〜200重量％の量で用いら
れる。
100〜400重量％の量で、そして更に典型的には、ケイ酸
エステルの重量を基にして100〜200重量％の量で用いら
れる。
有用な加水分解触媒は、有機酸、例えば酢酸、ギ酸及
びプロピオン酸、並びに無機酸、例えば塩化水素酸及び
硫酸、並びに塩基、例えば水酸化ナトリウム、水酸化カ
リウム及び水酸化アンモニウムを含む。用いられる加水
分解触媒の量は、単に、触媒的な量であることが必要と
される。加水分解触媒は、一般に、水の重量を基にして
10〜75重量％の量で用いられる。
びプロピオン酸、並びに無機酸、例えば塩化水素酸及び
硫酸、並びに塩基、例えば水酸化ナトリウム、水酸化カ
リウム及び水酸化アンモニウムを含む。用いられる加水
分解触媒の量は、単に、触媒的な量であることが必要と
される。加水分解触媒は、一般に、水の重量を基にして
10〜75重量％の量で用いられる。
窒化アルミニウム含有粉末を塗布するためには、塗布
溶液をまず製造し、引き続いて塗布溶液を窒化アルミニ
ウム含有粉末の上に付与して良い。しかしながら、
（ａ）窒化アルミニウム含有粉末をケイ酸エステルのた
めの非水性溶媒中に分散させて分散液を生成させ、次に
（ｂ）分散液中に、以下の順序で：（ｉ）ケイ酸エステ
ル、（ii）水、及び（iii）必要に応じた加水分解触媒
を溶解させることが好ましい。加えて、ケイ酸エステル
を、溶媒例えば１〜４（両端を含む）の炭素原子を有す
るアルキルアルコール中のケイ酸エステルの溶液として
窒化アルミニウム含有粉末分散液に添加しても良い。ケ
イ酸エステルのための必要に応じた溶媒は、窒化アルミ
ニウム含有粉末／溶媒分散液を製造するために使用され
る非水性溶媒と同じ又は異なって良い。
溶液をまず製造し、引き続いて塗布溶液を窒化アルミニ
ウム含有粉末の上に付与して良い。しかしながら、
（ａ）窒化アルミニウム含有粉末をケイ酸エステルのた
めの非水性溶媒中に分散させて分散液を生成させ、次に
（ｂ）分散液中に、以下の順序で：（ｉ）ケイ酸エステ
ル、（ii）水、及び（iii）必要に応じた加水分解触媒
を溶解させることが好ましい。加えて、ケイ酸エステル
を、溶媒例えば１〜４（両端を含む）の炭素原子を有す
るアルキルアルコール中のケイ酸エステルの溶液として
窒化アルミニウム含有粉末分散液に添加しても良い。ケ
イ酸エステルのための必要に応じた溶媒は、窒化アルミ
ニウム含有粉末／溶媒分散液を製造するために使用され
る非水性溶媒と同じ又は異なって良い。
窒化アルミニウム含有粉末に乾燥又は高温熱処理ステ
ップを施す前に、塗布溶液が少なくとも５分間窒化アル
ミニウム含有粉末と接触して留まるようにせしめること
が好ましい。
ップを施す前に、塗布溶液が少なくとも５分間窒化アル
ミニウム含有粉末と接触して留まるようにせしめること
が好ましい。
窒化アルミニウム含有粉末が溶液塗布法によってケイ
酸エステルで塗布された後で、塗布された粉末を直接に
熱処理しても良く、又は溶媒を任意の乾燥の程度まで粉
末から除去しても良い。しかしながら、粉末は好ましく
は流動可能な粉末にまで乾燥される。窒化アルミニウム
含有粉末を濾過によって乾燥することは好ましくなく、
むしろ蒸発によって粉末を乾燥することが好ましい。蒸
発はケイ酸エステルが窒化アルミニウム含有粉末と共に
留まることを可能にする。溶媒の熱的又は真空除去を含
む乾燥方法を使用しても良い。溶媒を蒸発する最も望ま
しい方法は、噴霧乾燥又はオーブン乾燥による。好まし
くは、100〜150℃の乾燥温度が用いられるが、その他の
温度も適切である。
酸エステルで塗布された後で、塗布された粉末を直接に
熱処理しても良く、又は溶媒を任意の乾燥の程度まで粉
末から除去しても良い。しかしながら、粉末は好ましく
は流動可能な粉末にまで乾燥される。窒化アルミニウム
含有粉末を濾過によって乾燥することは好ましくなく、
むしろ蒸発によって粉末を乾燥することが好ましい。蒸
発はケイ酸エステルが窒化アルミニウム含有粉末と共に
留まることを可能にする。溶媒の熱的又は真空除去を含
む乾燥方法を使用しても良い。溶媒を蒸発する最も望ま
しい方法は、噴霧乾燥又はオーブン乾燥による。好まし
くは、100〜150℃の乾燥温度が用いられるが、その他の
温度も適切である。
塗布及び熱処理の間、塗布された粉末に中庸に高めら
れた温度を好ましくは30分〜24時間の間かけることが好
ましい。中庸に高められた温度への暴露は、乾燥ステッ
プの一部でも良く又はそれに続いても良い。粉末を中庸
に高められた温度で乾燥することが好ましい。中庸に高
められた温度とは、75〜200℃、更に好ましくは75〜175
℃そして最も好ましくは100〜150℃を意味する。
れた温度を好ましくは30分〜24時間の間かけることが好
ましい。中庸に高められた温度への暴露は、乾燥ステッ
プの一部でも良く又はそれに続いても良い。粉末を中庸
に高められた温度で乾燥することが好ましい。中庸に高
められた温度とは、75〜200℃、更に好ましくは75〜175
℃そして最も好ましくは100〜150℃を意味する。
一度窒化アルミニウム含有粉末がケイ酸エステルを塗
布され、そして好ましくは中庸に高められた温度で乾燥
されると、塗布された粉末を350〜1000℃の温度で、更
に好ましくは500〜700℃の温度で、そして最も好ましく
は500〜650℃の温度で熱処理する。熱処理ステップを流
れる酸素含有雰囲気、例えば空気中又は窒素中で行うこ
とが最も望ましい。酸素含有雰囲気例えば空気を使用す
ることが好ましい。
布され、そして好ましくは中庸に高められた温度で乾燥
されると、塗布された粉末を350〜1000℃の温度で、更
に好ましくは500〜700℃の温度で、そして最も好ましく
は500〜650℃の温度で熱処理する。熱処理ステップを流
れる酸素含有雰囲気、例えば空気中又は窒素中で行うこ
とが最も望ましい。酸素含有雰囲気例えば空気を使用す
ることが好ましい。
熱処理ステップは、少なくともSi−Al−Ｏ−Ｎの層が
粉末の表面の窒化アルミニウムの上に形成されるまで行
われる。典型的には、熱処理ステップは、10分〜12時間
の間、更に典型的には、１時間〜２時間の間、行われ
る。
粉末の表面の窒化アルミニウムの上に形成されるまで行
われる。典型的には、熱処理ステップは、10分〜12時間
の間、更に典型的には、１時間〜２時間の間、行われ
る。
必要に応じて、（ａ）処理された窒化アルミニウム含
有粉末の上にケイ酸エステルの第二層を塗布することそ
して、引き続いて、（ｂ）塗布され処理された窒化アル
ミニウム含有粉末を350〜1000℃の温度で、処理された
窒化アルミニウム含有粉末の表面の上にSi及びＯを含む
無定形層を生成させるのに十分な時間の間熱処理するこ
とによって、処理された窒化アルミニウム含有粉末を再
び処理しても良い。第二処理において使用される第二ケ
イ酸エステルは、第一処理において使用されるケイ酸エ
ステルと同じ又は異なって良い。
有粉末の上にケイ酸エステルの第二層を塗布することそ
して、引き続いて、（ｂ）塗布され処理された窒化アル
ミニウム含有粉末を350〜1000℃の温度で、処理された
窒化アルミニウム含有粉末の表面の上にSi及びＯを含む
無定形層を生成させるのに十分な時間の間熱処理するこ
とによって、処理された窒化アルミニウム含有粉末を再
び処理しても良い。第二処理において使用される第二ケ
イ酸エステルは、第一処理において使用されるケイ酸エ
ステルと同じ又は異なって良い。
第二処理を行う方法は、溶液塗布において用いられる
ケイ酸エステルの好ましいレベルが処理された窒化アル
ミニウム含有粉末の重量を基にしていて、そして用いら
れる溶媒の好ましいレベルが処理された窒化アルミニウ
ム含有粉末の容量を基にしている以外は、第一処理のた
めに上で述べたものと同じである。第二塗布溶液におい
ては、ケイ酸エステルは処理された窒化アルミニウム含
有粉末の重量を基にして１よりも大きく150までの重量
％のレベルで用いられて良く、そして溶媒は処理された
窒化アルミニウム含有粉末の容量を基にして50〜300容
量％の量で好ましくは用いられる。
ケイ酸エステルの好ましいレベルが処理された窒化アル
ミニウム含有粉末の重量を基にしていて、そして用いら
れる溶媒の好ましいレベルが処理された窒化アルミニウ
ム含有粉末の容量を基にしている以外は、第一処理のた
めに上で述べたものと同じである。第二塗布溶液におい
ては、ケイ酸エステルは処理された窒化アルミニウム含
有粉末の重量を基にして１よりも大きく150までの重量
％のレベルで用いられて良く、そして溶媒は処理された
窒化アルミニウム含有粉末の容量を基にして50〜300容
量％の量で好ましくは用いられる。
通常は、未処理の窒化アルミニウム粉末は、その上
に、空気中での窒化アルミニウムの酸化に起因する約20
〜100オングストローム（200〜1000ナノメートル）の厚
さのAl−Ｏ−Ｎの表面層を有する。本発明の方法は、ケ
イ素及び酸素をAl−Ｏ−Ｎ層、又はAl−Ｏ−Ｎが存在し
ない場合にはAlN中に反応結合せしめて、その結果Si−A
l−Ｏ−Ｎの無定形層が生成される。Si−Al−Ｏ−Ｎ層
は、Al−Ｏ−Ｎ層とほぼ同じ厚さ、即ち、約20〜100オ
ングストローム（200〜1000ナノメートル）の厚さであ
り、かくして窒化アルミニウム粉末の上により密な表面
層を創り出しそして内部の窒化アルミニウムに湿気から
のより良い保護を与える。反応結合のために、Si−Al−
Ｏ−Ｎの最後の層は粉末の上の表面の窒化アルミニウム
に強く接着していてそして単にその上に塗布されている
のではない。ケイ素及び酸素は、ケイ素対酸素のほぼ1:
1.65の比でAl−Ｏ−Ｎ層中に組み込まれていることが見
い出される。
に、空気中での窒化アルミニウムの酸化に起因する約20
〜100オングストローム（200〜1000ナノメートル）の厚
さのAl−Ｏ−Ｎの表面層を有する。本発明の方法は、ケ
イ素及び酸素をAl−Ｏ−Ｎ層、又はAl−Ｏ−Ｎが存在し
ない場合にはAlN中に反応結合せしめて、その結果Si−A
l−Ｏ−Ｎの無定形層が生成される。Si−Al−Ｏ−Ｎ層
は、Al−Ｏ−Ｎ層とほぼ同じ厚さ、即ち、約20〜100オ
ングストローム（200〜1000ナノメートル）の厚さであ
り、かくして窒化アルミニウム粉末の上により密な表面
層を創り出しそして内部の窒化アルミニウムに湿気から
のより良い保護を与える。反応結合のために、Si−Al−
Ｏ−Ｎの最後の層は粉末の上の表面の窒化アルミニウム
に強く接着していてそして単にその上に塗布されている
のではない。ケイ素及び酸素は、ケイ素対酸素のほぼ1:
1.65の比でAl−Ｏ−Ｎ層中に組み込まれていることが見
い出される。
処理された窒化アルミニウム含有粉末が本発明による
第二処理を受ける時には、第二処理は、Alも含んで良い
Si及びＯの無定形層を処理された粉末の外側表面に加え
る。典型的には、溶液塗布技術を使用すると、無定形層
は60〜250オングストローム（600〜2500ナノメートル）
の範囲の典型的な厚さを有する連続的な層である。本発
明による第二処理を受けた窒化アルミニウム含有粉末
は、本発明による単一の処理だけを受けた窒化アルミニ
ウム含有粉末に対して優れた防湿性を有する。
第二処理を受ける時には、第二処理は、Alも含んで良い
Si及びＯの無定形層を処理された粉末の外側表面に加え
る。典型的には、溶液塗布技術を使用すると、無定形層
は60〜250オングストローム（600〜2500ナノメートル）
の範囲の典型的な厚さを有する連続的な層である。本発
明による第二処理を受けた窒化アルミニウム含有粉末
は、本発明による単一の処理だけを受けた窒化アルミニ
ウム含有粉末に対して優れた防湿性を有する。
窒化アルミニウム含有粉末を塗布ステップに先立って
高められた温度で酸素含有雰囲気との接触によって酸化
する時には、Si−Al−Ｏ−Ｎ層は40〜400オングストロ
ーム（400〜4000ナノメートル）の厚さである。単一の
塗布ステップに先立って酸化された窒化アルミニウム含
有粉末は単一の処理だけを受けた窒化アルミニウム含有
粉末に対して優れた防湿性を有するが、塗布ステップに
先立って酸化されなかったが第二塗布処理を受けた窒化
アルミニウム含有粉末ほど防湿性ではない。
高められた温度で酸素含有雰囲気との接触によって酸化
する時には、Si−Al−Ｏ−Ｎ層は40〜400オングストロ
ーム（400〜4000ナノメートル）の厚さである。単一の
塗布ステップに先立って酸化された窒化アルミニウム含
有粉末は単一の処理だけを受けた窒化アルミニウム含有
粉末に対して優れた防湿性を有するが、塗布ステップに
先立って酸化されなかったが第二塗布処理を受けた窒化
アルミニウム含有粉末ほど防湿性ではない。
本発明の生成物は、窒化アルミニウム含有セラミック
物品を作る際のセラミック粉末として使用することがで
きる。本発明の窒化アルミニウム含有粉末の防湿性に起
因して、まず水中の窒化アルミニウム含有粉末のスラリ
ーを作りそして、引き続いて、スラリーを乾燥しかつ圧
縮して生素地物品を生成させ、そして生素地物品を焼結
してセラミック物品を生成させることによって、セラミ
ック物品を製造することができる。
物品を作る際のセラミック粉末として使用することがで
きる。本発明の窒化アルミニウム含有粉末の防湿性に起
因して、まず水中の窒化アルミニウム含有粉末のスラリ
ーを作りそして、引き続いて、スラリーを乾燥しかつ圧
縮して生素地物品を生成させ、そして生素地物品を焼結
してセラミック物品を生成させることによって、セラミ
ック物品を製造することができる。
本発明の生成物はまた、ポリマー複合品、例えば窒化
アルミニウム含有粉末で充填されたエポキシポリマー中
のセラミック充填剤としても使用することができる。こ
のようなポリマー複合品は、マイクロ電子工学産業にお
ける脱熱材料として有用である。
アルミニウム含有粉末で充填されたエポキシポリマー中
のセラミック充填剤としても使用することができる。こ
のようなポリマー複合品は、マイクロ電子工学産業にお
ける脱熱材料として有用である。
以下の実施例は例示のみであり、そして添付された請
求の範囲において適切に輪郭を描かれる本発明を限定す
ると考えられてはならない。
求の範囲において適切に輪郭を描かれる本発明を限定す
ると考えられてはならない。
実施例
実施例１
0.6m2/gの表面積を有する25.0gの窒化アルミニウム粉
末を100mLの無水エタノールに添加して分散液を生成さ
せた。25.0mLのテトラエチルオルトシリケート（Si（OC
2H5）４）、25.0mLのHPLCグレードの水及び15mLの1Nの
酢酸を、リストされた順序で窒化アルミニウム粉末／エ
タノール分散液中に混合して混合物を生成させた。この
混合物を１時間撹拌しそして次に丸底フラスコ中に入れ
た。次に、混合物中の粉末を水吸引真空を使用して部分
的に乾燥し、そして120℃の温度を有するオーブン中で1
8時間完全に乾燥した。乾燥された粉末を、次に、550℃
で１時間流れる空気雰囲気中で焼いた。
末を100mLの無水エタノールに添加して分散液を生成さ
せた。25.0mLのテトラエチルオルトシリケート（Si（OC
2H5）４）、25.0mLのHPLCグレードの水及び15mLの1Nの
酢酸を、リストされた順序で窒化アルミニウム粉末／エ
タノール分散液中に混合して混合物を生成させた。この
混合物を１時間撹拌しそして次に丸底フラスコ中に入れ
た。次に、混合物中の粉末を水吸引真空を使用して部分
的に乾燥し、そして120℃の温度を有するオーブン中で1
8時間完全に乾燥した。乾燥された粉末を、次に、550℃
で１時間流れる空気雰囲気中で焼いた。
処理され焼かれた粉末及び未処理粉末のサンプルを、
各々、ガラスバイアル中に入れそして秤量した。次に、
サンプルを充填したバイアルを、35℃及び80％相対湿度
に設定された湿度室中に650時間置いた。次に、サンプ
ルを充填されたバイアルを湿度室から取り出し、周囲条
件に戻るようにせしめ、そして再秤量して窒化アルミニ
ウム粉末サンプルの加水分解に起因する重量増加を測定
した。未処理粉末は0.217％の重量増加を経験し、一方
処理された粉末は重量増加を経験しなかった。
各々、ガラスバイアル中に入れそして秤量した。次に、
サンプルを充填したバイアルを、35℃及び80％相対湿度
に設定された湿度室中に650時間置いた。次に、サンプ
ルを充填されたバイアルを湿度室から取り出し、周囲条
件に戻るようにせしめ、そして再秤量して窒化アルミニ
ウム粉末サンプルの加水分解に起因する重量増加を測定
した。未処理粉末は0.217％の重量増加を経験し、一方
処理された粉末は重量増加を経験しなかった。
実施例２
約1m2/gの表面積を有する2.0gの窒化アルミニウム粉
末をビーカー中の20mLの無水エタノールに添加して分散
液を生成させた。この分散液に、2.0mLのテトラエチル
オルトシリケートを添加して混合物を生成させ、そして
この混合物を５分間撹拌した。2.0mLのHPLCグレードの
水を混合物に混合した。混合物撹拌の30分後に、撹拌を
止め、そしてビーカーを75℃のオーブン中に18時間置い
た。生成した粉末を流れる空気中で600℃で１時間熱処
理した。
末をビーカー中の20mLの無水エタノールに添加して分散
液を生成させた。この分散液に、2.0mLのテトラエチル
オルトシリケートを添加して混合物を生成させ、そして
この混合物を５分間撹拌した。2.0mLのHPLCグレードの
水を混合物に混合した。混合物撹拌の30分後に、撹拌を
止め、そしてビーカーを75℃のオーブン中に18時間置い
た。生成した粉末を流れる空気中で600℃で１時間熱処
理した。
実施例１中で述べたのと同じ手順に従って、処理され
焼かれた粉末及び未処理粉末を、85℃及び80％相対湿度
で100時間湿度室中に置いた。未処理粉末は24.781％の
重量増加を経験し、一方処理され焼かれた粉末は0.040
％の重量増加を経験した。
焼かれた粉末及び未処理粉末を、85℃及び80％相対湿度
で100時間湿度室中に置いた。未処理粉末は24.781％の
重量増加を経験し、一方処理され焼かれた粉末は0.040
％の重量増加を経験した。
実施例３〜７
実施例２中で述べたのと同じ塗布手順を使用して、窒
化アルミニウム粉末を、窒化アルミニウム粉末の重量あ
たり１、５、10、20及び25重量％のテトラエチルオルト
シリケート（TEOS）で塗布した。処理された粉末の各々
を、120℃で乾燥しそして空気中で600℃で１時間熱処理
した。処理された粉末及び未処理粉末のサンプルを、次
に、湿度室中で100時間85℃及び85％相対湿度に曝し
た。重量増加の結果を、未処理粉末及び処理され焼かれ
た粉末に関して表１中に示す。
化アルミニウム粉末を、窒化アルミニウム粉末の重量あ
たり１、５、10、20及び25重量％のテトラエチルオルト
シリケート（TEOS）で塗布した。処理された粉末の各々
を、120℃で乾燥しそして空気中で600℃で１時間熱処理
した。処理された粉末及び未処理粉末のサンプルを、次
に、湿度室中で100時間85℃及び85％相対湿度に曝し
た。重量増加の結果を、未処理粉末及び処理され焼かれ
た粉末に関して表１中に示す。
表１ 実施例番号 重量％TEOS ％重量増加
− ０ 29.369
３ １ 23.365
４ ５ 2.132
５ 10 2.066
６ 20 2.347
７ 25 1.342
実施例８
この実施例は、本発明による窒化アルミニウム粉末の
単一及び二重処理を例示する。
単一及び二重処理を例示する。
1700gの窒化アルミニウム粉末を、1000mLの無水エタ
ノール中にスラリー化した。このスラリーに、200mLの
テトラエチルオルトシリケート及び100mLの無水エタノ
ールの溶液を、撹拌を伴いながらゆっくりと添加した。
次に、200mLのHPLCグレードの水及び50mLの1Nの酢酸
を、スラリーに混合した。更に５分間撹拌した後で、ス
ラリーを、流れる窒素雰囲気下で３時間部分的に乾燥し
た。次に、部分的に乾燥されたスラリーを、更に２時間
120℃で乾燥した。次に、生成した粉末を空気中で550℃
で１時間熱処理した。熱処理された粉末の一部を、30メ
ッシュの篩を使用してふるい、そして単一の処理された
粉末として保留した。
ノール中にスラリー化した。このスラリーに、200mLの
テトラエチルオルトシリケート及び100mLの無水エタノ
ールの溶液を、撹拌を伴いながらゆっくりと添加した。
次に、200mLのHPLCグレードの水及び50mLの1Nの酢酸
を、スラリーに混合した。更に５分間撹拌した後で、ス
ラリーを、流れる窒素雰囲気下で３時間部分的に乾燥し
た。次に、部分的に乾燥されたスラリーを、更に２時間
120℃で乾燥した。次に、生成した粉末を空気中で550℃
で１時間熱処理した。熱処理された粉末の一部を、30メ
ッシュの篩を使用してふるい、そして単一の処理された
粉末として保留した。
830gの上で熱処理された粉末を、500mLの無水エタノ
ール中にスラリー化した。このスラリーに、100mLのテ
トラエチルオルトシリケート及び100mLの無水エタノー
ルの溶液を、撹拌を伴いながらゆっくりと添加した。次
に、100mLのHPLCグレードの水及び25mLの1Nの酢酸を、
スラリーに添加した。５分の更なる撹拌の後で、スラリ
ーを、流れる窒素雰囲気中で２時間部分的に乾燥した。
次に、部分的に乾燥されたスラリーを、更に２時間120
℃で乾燥し、次に空気中で550℃で１時間熱処理した。
生成した粉末を、30メッシュの篩を通してふるい、そし
て二重に処理された粉末として保留した。
ール中にスラリー化した。このスラリーに、100mLのテ
トラエチルオルトシリケート及び100mLの無水エタノー
ルの溶液を、撹拌を伴いながらゆっくりと添加した。次
に、100mLのHPLCグレードの水及び25mLの1Nの酢酸を、
スラリーに添加した。５分の更なる撹拌の後で、スラリ
ーを、流れる窒素雰囲気中で２時間部分的に乾燥した。
次に、部分的に乾燥されたスラリーを、更に２時間120
℃で乾燥し、次に空気中で550℃で１時間熱処理した。
生成した粉末を、30メッシュの篩を通してふるい、そし
て二重に処理された粉末として保留した。
単一に処理されたそして二重に処理された窒化アルミ
ニウム粉末を、各々、ノバラック（novalac）エポキシ
樹脂中で73重量％のレベルでブレンドしてポリマー複合
品を生成させた。ポリマー複合品を硬化せしめ、そして
100％相対湿度及び121℃に曝して２つのポリマー複合品
によって経験された重量増加の相対的レベルを測定し
た。
ニウム粉末を、各々、ノバラック（novalac）エポキシ
樹脂中で73重量％のレベルでブレンドしてポリマー複合
品を生成させた。ポリマー複合品を硬化せしめ、そして
100％相対湿度及び121℃に曝して２つのポリマー複合品
によって経験された重量増加の相対的レベルを測定し
た。
単一に処理された窒化アルミニウム粉末を使用したポ
リマー複合品は、100％相対湿度及び121℃への暴露の15
0時間後には1.1916％、350時間後には1.380％そして500
時間後には1.488％の重量％増加を示した。対照的に、
二重に処理された窒化アルミニウム粉末を使用したポリ
マー複合品は、100％相対湿度及び121℃への暴露の150
時間後には0.9422、350時間後には1.058％そして500時
間後には1.142％の重量％増加を示し、かくして、二重
に処理された窒化アルミニウム粉末は、単一に処理され
た窒化アルミニウム粉末に対して改善された加水分解安
定性を示すことを例示した。
リマー複合品は、100％相対湿度及び121℃への暴露の15
0時間後には1.1916％、350時間後には1.380％そして500
時間後には1.488％の重量％増加を示した。対照的に、
二重に処理された窒化アルミニウム粉末を使用したポリ
マー複合品は、100％相対湿度及び121℃への暴露の150
時間後には0.9422、350時間後には1.058％そして500時
間後には1.142％の重量％増加を示し、かくして、二重
に処理された窒化アルミニウム粉末は、単一に処理され
た窒化アルミニウム粉末に対して改善された加水分解安
定性を示すことを例示した。
実施例９及び10は、塗布ステップに先立って窒化アル
ミニウム含有粉末を高められた温度で酸素含有雰囲気と
接触させることを例示する。
ミニウム含有粉末を高められた温度で酸素含有雰囲気と
接触させることを例示する。
実施例９
約1m2/gの表面積を有する窒化アルミニウムの15gのサ
ンプルを、アルミナのボート中に置きそして流れる空気
中で900℃で１時間熱処理した。生成した粉末（14.25g
が回収された）を冷却し、そして次に20mL中のエタノー
ル中にスラリー化した。1.4mLのテトラエチルオルトシ
リケート（TEOS）、1.4mLの水及び0.2mLの1Nの酢酸をス
ラリーに添加した。10分後に、スラリーを含むビーカー
を120℃のオーブンに移動し、そして溶媒を蒸発させそ
して粉末を乾燥させた。これは14.29gの柔らかく集塊化
した粉末を生成させたが、これを破砕すると自由に流動
する粉末が得られた。次に、粉末をアルミナのボートの
中で550℃で流れる空気中で１時間熱処理した。
ンプルを、アルミナのボート中に置きそして流れる空気
中で900℃で１時間熱処理した。生成した粉末（14.25g
が回収された）を冷却し、そして次に20mL中のエタノー
ル中にスラリー化した。1.4mLのテトラエチルオルトシ
リケート（TEOS）、1.4mLの水及び0.2mLの1Nの酢酸をス
ラリーに添加した。10分後に、スラリーを含むビーカー
を120℃のオーブンに移動し、そして溶媒を蒸発させそ
して粉末を乾燥させた。これは14.29gの柔らかく集塊化
した粉末を生成させたが、これを破砕すると自由に流動
する粉末が得られた。次に、粉末をアルミナのボートの
中で550℃で流れる空気中で１時間熱処理した。
次に、粉末をガラスバイアル中に入れてそして秤量し
た。次に、バイアルを85℃/85％相対湿度の湿度室中に9
6時間置いた。次に、バイアルを湿度室から取り出し、
周囲条件に戻るようにせしめ、そして再秤量して窒化ア
ルミニウム粉末の加水分解による重量増加を測定した。
重量増加は0.780％であった。
た。次に、バイアルを85℃/85％相対湿度の湿度室中に9
6時間置いた。次に、バイアルを湿度室から取り出し、
周囲条件に戻るようにせしめ、そして再秤量して窒化ア
ルミニウム粉末の加水分解による重量増加を測定した。
重量増加は0.780％であった。
実施例10
サンプルＡ−−窒化アルミニウム粉末をアルミナのボ
ートの中に入れそしてムライトの炉の中に置きそして90
0℃で100時間流れる空気によって熱処理した。
ートの中に入れそしてムライトの炉の中に置きそして90
0℃で100時間流れる空気によって熱処理した。
サンプルＢ−−窒化アルミニウム粉末をアルミナのボ
ートの中に入れそしてムライトの炉の中に置きそして90
0℃で10時間流れる空気によって熱処理した。
ートの中に入れそしてムライトの炉の中に置きそして90
0℃で10時間流れる空気によって熱処理した。
サンプルＣ−−窒化アルミニウム粉末をアルミナのボ
ートの中に入れそしてムライトの炉の中に置きそして70
0℃で１時間流れる空気によって熱処理した。
ートの中に入れそしてムライトの炉の中に置きそして70
0℃で１時間流れる空気によって熱処理した。
サンプルＡ、Ｂ及びＣの各々の10g部分を、50mLのプ
ラスチックビーカー中に入れた。各々のものに、20mLの
無水エタノール、1mLのTEOS、1mLのHPLCグレードの水及
び0.2mLの1Nの酢酸を順番に添加した。５分の撹拌の後
で、撹拌を止めそして粉末混合物を120℃のオーブン中
に入れた。
ラスチックビーカー中に入れた。各々のものに、20mLの
無水エタノール、1mLのTEOS、1mLのHPLCグレードの水及
び0.2mLの1Nの酢酸を順番に添加した。５分の撹拌の後
で、撹拌を止めそして粉末混合物を120℃のオーブン中
に入れた。
次に、サンプルＡ、ＢおよびＣを、各々、600℃で１
時間処理しそして次に、各々、ほぼ半分に分割した。サ
ンプルA1、B1及びC1を、各々、ミル中で１時間回転させ
た。サンプルA2、B2及びC2はそのままにしておいた。次
に、すべての６つのサンプルを、85℃/85％R.H.で589時
間湿度安定性に関して評価した。サンプルA1及びA2は、
それぞれ、1.3441及び1.3824％の重量増加を示した。サ
ンプルB1及びB2は、それぞれ、1.2008％及び1.4040％の
重量増加を示した。サンプルC1及びC2は、それぞれ、0.
3022％及び0.1587％の重量増加を示した。
時間処理しそして次に、各々、ほぼ半分に分割した。サ
ンプルA1、B1及びC1を、各々、ミル中で１時間回転させ
た。サンプルA2、B2及びC2はそのままにしておいた。次
に、すべての６つのサンプルを、85℃/85％R.H.で589時
間湿度安定性に関して評価した。サンプルA1及びA2は、
それぞれ、1.3441及び1.3824％の重量増加を示した。サ
ンプルB1及びB2は、それぞれ、1.2008％及び1.4040％の
重量増加を示した。サンプルC1及びC2は、それぞれ、0.
3022％及び0.1587％の重量増加を示した。
本発明を特定の実施態様に関して説明してきたけれど
も、他の実施態様は当業者によって容易に改造され得る
であろうことが認識されるであろう。従って、本発明の
範囲は以下の請求の範囲によってのみ限定されるものと
する。
も、他の実施態様は当業者によって容易に改造され得る
であろうことが認識されるであろう。従って、本発明の
範囲は以下の請求の範囲によってのみ限定されるものと
する。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 ビスカプスキ，スコツト・ジエイ
アメリカ合衆国ミシガン州48708ベイシ
テイ・トエンテイシツクススストリート
2106
(56)参考文献 特開 昭60−54980（ＪＰ，Ａ)
特開 平１−111774（ＪＰ，Ａ)
特開 昭62−207770（ＪＰ，Ａ)
特開 平１−305864（ＪＰ，Ａ)
特開 平４−321506（ＪＰ，Ａ)
特開 昭60−134025（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C01B 21/072
C04B 41/87
C04B 35/58 104
Claims (16)
- 【請求項１】（ａ）その表面の少なくとも一部の上に窒
化アルミニウムを有する窒化アルミニウム含有粉末の上
にケイ酸エステルの層を塗布すること（ここで、ケイ酸
エステルはアルキル及びアルコキシアルキル基から成る
群から選ばれた置換基をその上に有する）、並びに （ｂ）塗布された窒化アルミニウム含有粉末を、350〜1
000℃の温度で、ケイ酸エステルが表面の窒化アルミニ
ウムと反応してそれによって表面の窒化アルミニウムに
結合したSi−Al−Ｏ−Ｎの層を有する処理された窒化ア
ルミニウム含有粉末を生成させるようにせしめるのに十
分な時間の間、熱処理すること を含んで成る、防湿性窒化アルミニウム含有粉末を作る
ための方法。 - 【請求項２】ケイ酸エステルが以下の一般構造式： RO（｛RO｝2SiO）nSi（OR）３ ［式中、各々のＲは、アルキル及びアルコキシアルキル
基から成る群から独立に選ばれ、アルキル及びアルコキ
シアルキル基は１〜12（両端も含む）の炭素原子を有
し、そしてｎは０〜２（両端も含む）の数である］ を有する、請求の範囲１記載の方法。 - 【請求項３】熱処理ステップが500〜700℃の温度で行わ
れる、請求の範囲１記載の方法。 - 【請求項４】熱処理ステップが１時間〜２時間の間行わ
れる、請求の範囲１記載の方法。 - 【請求項５】塗布ステップがケイ酸エステル及び溶媒の
溶液を窒化アルミニウム含有粉末の上に付与することに
よって行われ、そして方法が、塗布された窒化アルミニ
ウム含有粉末を熱処理する前に、塗膜から溶媒を除去す
ること及び粉末を75℃〜200℃の範囲の温度に曝すこと
を更に含んで成る、請求の範囲１、２、３又は４記載の
方法。 - 【請求項６】塗布された窒化アルミニウム含有粉末を熱
処理する前に、粉末を100℃〜150℃の範囲の温度に曝
す、請求の範囲５記載の方法。 - 【請求項７】（ｃ）第二ケイ酸エステルの層を処理され
た窒化アルミニウム含有粉末の上に塗布すること（ここ
で、第二ケイ酸エステルはアルキル及びアルコキシアル
キル基から成る群から選ばれた置換基をその上に有す
る）、並びに（ｄ）塗布され処理された窒化アルミニウ
ム含有粉末を、350〜1000℃の温度で、第二ケイ酸エス
テルが処理された窒化アルミニウム含有粉末の上にSi及
びＯを含む無定形層を生成させるようにせしめるのに十
分な時間の間、熱処理すること を更に含んで成る、請求の範囲１記載の方法。 - 【請求項８】窒化アルミニウム含有粉末が、塗布ステッ
プに先立って高められた温度で酸素含有雰囲気との接触
によって酸化される、請求の範囲１記載の方法。 - 【請求項９】塗布ステップが、 （ａ）窒化アルミニウム含有粉末を１〜４（両端も含
む）の炭素原子を有するアルキルアルコール中に分散さ
せて分散液を生成させること、並びに （ｂ）分散液中に、以下の順序で： （ｉ）ケイ酸エステル及び （ii）水 を溶解させること によって行われる、請求の範囲１又は８記載の方法。 - 【請求項１０】水の後で加水分解触媒が分散液中に溶解
される、請求の範囲９記載の方法。 - 【請求項１１】塗布溶液において、 アルキルアルコールが窒化アルミニウム含有粉末の容量
を基にして50〜300容量％の量で用いられ、 ケイ酸エステルが窒化アルミニウム含有粉末の重量を基
にして１〜150重量％の量で用いられ、 水がケイ酸エステルの重量を基にして100〜400重量％の
量で用いられ、そして 加水分解触媒が水の重量を基にして10〜75重量％の量で
用いられる、 請求の範囲10記載の方法。 - 【請求項１２】ケイ酸エステルが窒化アルミニウム含有
粉末の重量を基にして５〜50重量％の量で用いられ、そ
して水がケイ酸エステルの重量を基にして100〜200重量
％の量で用いられる、請求の範囲１、７又は８記載の方
法。 - 【請求項１３】（ａ）（ｉ）窒化アルミニウム粉末を１
〜４（両端も含む）の炭素原子を有する第一アルキルア
ルコール中に分散させて分散液を生成させること、並び
に （ii）分散液中に、以下の順序で： （Ａ）ケイ酸エステル及び１〜４（両端も含む）の炭素
原子を有する第二アルキルアルコールの溶液（ここで、
ケイ酸エステルはアルキル及びアルコキシアルキル基か
ら成る群から選ばれた置換基をその上に有し、ケイ酸エ
ステルは窒化アルミニウム粉末の重量を基にして１〜15
0重量％の量で用いられ、そして第一及び第二アルキル
アルコールは窒化アルミニウム粉末の容量を基にして50
〜300容量％の量で用いられる）、 （Ｂ）ケイ酸エステルの重量を基にして100〜400重量％
の量で用いられる水、並びに （Ｃ）酢酸、ギ酸及びプロピオン酸から選ばれた有機
酸、塩化水素酸及び硫酸から選ばれた無機酸、又は水酸
化ナトリウム、水酸化カリウム及び水酸化アンモニウム
から選ばれた塩基である加水分解触媒（ここで、加水分
解触媒は水の重量を基にして10〜75重量％の量で用いら
れる）を溶解させること （ここで、窒化アルミニウム粉末、アルキルアルコー
ル、ケイ酸エステル、水及び加水分解触媒は分散液−溶
液を生成させる） によって窒化アルミニウム粉末の上にケイ酸エステルの
層を塗布すること、 （ｂ）窒化アルミニウム粉末を分散液−溶液中の残りの
成分と少なくとも５分間接触せしめること、 （ｃ）分散液−溶液を75〜200℃の範囲の温度で乾燥し
て塗布された窒化アルミニウム粉末を生成させること、
並びに （ｄ）塗布された窒化アルミニウム粉末を、350〜1000
℃の温度で、ケイ酸エステルが窒化アルミニウム粉末と
反応してそれによって窒化アルミニウム粉末に結合した
Si−Al−Ｏ−Ｎの層を生成させるようにせしめるのに十
分な時間の間、熱処理すること を含んで成る、防湿性窒化アルミニウム粉末を作るため
の方法。 - 【請求項１４】その表面の少なくとも一部に反応結合し
たSi−Al−Ｏ−Ｎの層を有する窒化アルミニウム含有粉
末を含んで成る、防湿性窒化アルミニウム含有粉末。 - 【請求項１５】窒化アルミニウム含有粉末が実質的に窒
化アルミニウムから生成され、そしてSi−Al−Ｏ−Ｎ層
が20〜100オングストロームの厚さである、請求の範囲1
3記載の防湿性窒化アルミニウム含有粉末。 - 【請求項１６】Si−Al−Ｏ−Ｎ層の回りの防湿性窒化ア
ルミニウム含有粉末の外側表面の上にSi及びＯを含む無
定形層を更に含んで成る、請求の範囲14記載の防湿性窒
化アルミニウム含有粉末。
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