JP3445828B2 - 超−高性能炭素繊維複合材料 - Google Patents

超−高性能炭素繊維複合材料

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明は、一般に超‐高性能の多層の炭素
繊維の不織布（non-woven fabric）、予備成形体（ｐｒ
ｅｆｏｒｍ；プレフォーム）及び複合材料に関し、必ず
しもそれに限定されないが特に高い熱伝導率を有する炭
素繊維の層から成る多層の不織布、予備成形体又は複合
材料に関する。そのような繊維は、また高い弾性率を有
する。同じく、本発明は、そのような不織布、予備成形
体及び複合材料の製造方法にも関する。
【０００２】炭素繊維の複合材料は、その高い比強度
（高い材料強度と低い密度の組み合わせ）の故に航空宇
宙産業で構造部材として益々使用されている。そのよう
な複合材料のマトリックス材料（母材）は樹脂であった
り、又は炭化法によって製造される炭素材料であったり
する。しかしながら、航空機のブレーキの分野と核融合
産業などの用途では、高い熱伝導性と低い熱膨張性を持
つ炭素繊維強化複合材料が望まれている。
【０００３】近年になって、１０年前の炭素繊維（例え
ば、Ａｍｃｏ Ｐ５５）よりも少なくとも１００％高い
剛性（粘り強さ）を持つ炭素繊維（例えば、Ａｍｃｏ
Ｐ１２０及びＰ１３０繊維）のような超‐高弾性率の炭
素繊維が市場で利用されるように成ってきた。これらの
超‐高弾性率の繊維は、同じくまた高い熱伝導率を持
ち、それが核融合産業などへの利用を理想的にしてい
る。残念ながら、これらの超‐高弾性率の繊維は以前に
利用された繊維よりも価格が遥かに高い。典型的には、
これらの超‐高弾性率の繊維のコストは低弾性率の繊維
の８８ドル／ｋｇに比較してざっと５４００ドル／ｋｇ
である。更には、一方向の超‐高弾性率のみから成る複
合材料の構造は、曲げ強さと引っ張り強さが低く、一方
向に整列した繊維の垂直方向の熱伝導率は無視できる程
小さい。
【０００４】その結果、コストの割に性能の良い新材料
をより良く利用する為にハイブリッド（混成体、雑種）
複合材料が開発されてきた。これらの複合材料は低弾性
率で価格の安い繊維の層と組み合わせて、多層の不織
布、予備成形体又は複合材料の内部に互いに平行に整列
した超‐高弾性率の繊維から出来ている。そのような積
層体（ラミネート）、即ち、多層の複合材料を提案する
に際して、効果的なラミネート構造では各隣接する層の
整列した繊維は互いに交差した方向に積層されることが
必要であることが分かってきた。超‐高弾性率の炭素繊
維と低弾性率の炭素繊維の別々の多層シートは、両方と
も我々の英国特許第２，１９９，８５６号の明細書に開
示された方法によって便利に製造することができる。
【０００５】そのようなハイブリッドラミネート複合材
料の欠点は圧縮を受けた時で、繊維の真の強度が実現す
る前に層間剥離が起こることである。更に別の欠点は、
超‐高弾性率の繊維の整列方向の熱伝導率は低弾性率の
繊維の整列方向のそれよりも優れてはいるが、層間の熱
伝導率、即ち、個々の層の平面に対して垂直方向の熱伝
導率が良くないことである。
【０００６】向かい合った層の繊維は良く知られたニー
ドルパンチングの技法によって互いに交錯させ、絡み合
わせることが出来ることが示唆された。そのような技法
は我々の英国特許第２，０１２，６７１号と同２，１９
９，８５６号各明細書に開示されている。英国特許第
２，０１２，６７１号の明細書には、航空機のブレーキ
ディスクの製造に適した炭素繊維の複合材料の製造方法
が開示されている。この方法は、最初に酸化されたポリ
アクリロニトリル繊維の不織布を製造し、当該不織布を
炭化し、このカーボンマトリックスの中に炭化した不織
布を埋め込むことから成っている。
【０００７】残念なことに、実際に製造してみると、超
‐高弾性率の繊維から成るハイブリッド炭素繊維複合材
料に前述のニードルパンチングを適用すると超‐高弾性
率の繊維の破断が生じる。
【０００８】本発明の目的は、前述の欠点の全部又は一
部を緩和するか又は克服する、超‐高弾性率の繊維から
成る多層の炭素繊維の不織布、予備成形体又は複合材料
を製造する方法を提供することである。
【０００９】本発明の第一の側面によれば、一方向に整
列した超‐高弾性率の炭素繊維の層と低弾性率の炭素繊
維の層とから多層の炭素繊維の不織布、予備成形体又は
複合材料を製造する方法であり、次の工程から成る：低
弾性率の炭素繊維の層と一方向に整列した超‐高弾性率
の炭素繊維の層とを、低弾性率の層の繊維の少なくとも
実質的に相当な数が超‐高弾性率の繊維層の繊維を交差
して配置されるように、互いに重ね合わせた関係に配置
し、そして低弾性率の繊維層の繊維と超‐高弾性率の繊
維層の繊維とを、フェルティングニードルの鈎が層の中
を通過する間に低弾性率の繊維のみを引っ掛けるような
方向に配置・構成されたフェルティングニードルを用い
てニードルパンチングすることによって繊維を交錯さ
せ、絡み合わせて二つの層を結合する。
【００１０】前述の方法によって製造される多層の炭素
繊維の不織布は予備成形体として使用されるが、その場
合、典型的には予備成形体は複数の層の超‐高弾性率の
繊維と複数の層の低弾性率の繊維とからなり、これらの
層はニードルパンチするために積み重ねられ、各層の超
‐高弾性率の繊維は事実上整列されている。
【００１１】別の方法としては、予備成形体は本発明の
方法に従って製造された多層の炭素繊維の不織布の複数
のピースを与え、当該ピースを積み重ね、ここで個々の
ピースの超‐高弾性率の繊維が事実上整列されており、
次いでニードルの鈎がピースを通り抜ける間に低弾性率
の繊維のみを引っ掛けるような方向に並んで配置された
フェルティングニードルを用いてニードルパンチングす
ることによって各ピースを結合することによって製造さ
れる。
【００１２】予備成形体では、超‐高弾性率の繊維の複
数の層と低弾性率の繊維の複数の層からなる不織布の繊
維の中で、一つの層の超‐高弾性率の繊維は事実上他の
層の超−高弾性率の繊維と整列することが必要である。
しかしながら、一つの層の低弾性率の繊維は他の層の低
弾性率の繊維と整列する必要はなく、予め選ばれた配向
角度に設けられても良い。
【００１３】複合材料を製造する場合は、不織布又は予
備成形体の製造に応用される本発明の方法は更に、化学
蒸着法によって固着させるかまたは樹脂かピッチをベー
スとしたマトリックス材料によって含浸し、次いでマト
リックスを固着（ｃｏｎｓｏｌｉｄａｔｉｏｎ）法によ
って固着させ、得られた集成体を炭化する方法から成
る。
【００１４】低弾性率の繊維の層は、マットにより与え
られてもよく、このマット中で、繊維の大部分が整列
し、一方向に並んだ超‐高弾性率の炭素繊維の層の中の
繊維に対して概ね垂直に配置される。適切には高弾性率
の繊維陣は、クリール、ビーム、鍍金箱又はコイル缶か
ら巻き出され、適当な案内手段、張力制御装置及びトウ
拡散手段を通って供給される複数の連続フィラメントト
ウによって設けられる。
【００１５】更に、低弾性率の繊維は３５〜１７５ＧＰ
ａ（ギガパスカル）の範囲の弾性率を持ち、超‐高弾性
率の繊維は７００〜９００ＧＰａ程度の弾性率を持つ。
１７５ＧＰａ以上の弾性率を有する繊維に加えられるニ
ードリングの作用はニードル鈎によって繊維に付加され
る作用の為に繊維の過剰の破断をもたらす。
【００１６】本発明の第二の側面によれば、一方向に超
‐高熱伝導率を有する多層の炭素繊維の不織布、予備成
形体又は複合材料が本発明の第一の側面による方法によ
って製造される。その後続いて熱処理を受けた後では、
炭素‐炭素の複合材料は摂氏５００℃以上の温度で特定
の方向に２５０Ｗ／ｍ．Ｋの熱伝導率値を持つだろう。
前記材料の熱伝導率は大きな異方性を示すことができ、
その結果、二つの直交方向の熱伝導率の比は少なくとも
５：１、さらに好ましくは、少なくとも１０：１であ
る。
【００１７】本発明を好ましい具体化に関して実施例に
よって、そして付随する図面を参照しつつ説明しよう。
図１は、多層の予備成形体を製造する為に低弾性率の炭
素繊維と超‐高弾性率の炭素繊維とを絡み合い略図的に
示し、図２は、本発明の一面に従ってニードルパンチン
グに使用されるニードルの横断面を示し、図３は、ニー
ドリング前の超‐高弾性率の炭素繊維と低弾性率の繊維
との内部配置の断面の平面図であり、そして図４は、図
１と３に示される繊維の整列方向の相対的方向を示す。
【００１８】改良された炭素‐炭素の多層の複合材料１
は、一方向に整列した超‐高弾性率の炭素繊維５の層２
と低弾性率の炭素繊維４の層３から製造される。低弾性
率の層３は積み重ねられ、間に層２が挾まれ、それによ
って繊維４の総ての大多数が、図３に示される軸Ｙ‐Ｙ
に沿って又は平行に超‐高弾性率の繊維５を横断する方
向に並ぶ。低弾性率の繊維４の層３の内部の幾つかの繊
維６は、図２に示されるような横断面を持つニードルを
用いてニードルパンチングすることによって層２の繊維
５（図１に示されるような）と互いに繊維同士が交錯し
絡み合わされる。図２に示されるニードル１４と類似の
これらのニードルの各は主軸Ａ‐Ａと副軸Ｂ‐Ｂを持つ
横断面を有し、ニードルの鈎１５は主軸の反対側の端で
ボデー部分の縁にそった部分にだけ形成される。
【００１９】ニードルパンチング操作の間に、ニードル
は図１と３に示される主軸Ａ‐Ａが軸Ｘ‐Ｘに平行に並
ぶか又は同じ方向に整列するように配置される。従っ
て、ニードル１４が超‐高弾性率の層２の中を通る時
は、副軸のコーナー（隅）１６はシート２の超‐高弾性
率の繊維５に隣接して横方向に移動する傾向があり、そ
の間はニードルは自由に通過する。一方、その鈎１５は
Ｚ‐方向に低弾性率の層３の配向した繊維４を交差して
引っ掛け、移動する。それによって、図１の繊維６に示
されるように移動した繊維を層２の繊維５と既知のやり
方で絡み合わせて織り交ぜる。
【００２０】超‐高弾性率の繊維と低弾性率の繊維を組
み合わせた構造は、その後、ニードルパンチング操作に
掛けられ、炭化法に掛けられて炭素‐炭素複合材料に形
成される。適当な方法には、Ｃ．Ｖ．Ｄ．（ｃｈｅｍｉ
ｃａｌ ｖａｐｏｕｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ、化学蒸
着法）、ビッチ又は樹脂による含浸が含まれる。複合材
料は、超‐高弾性率の繊維と低弾性率の繊維の間に結合
が出来ているから、層２の超‐高弾性率の繊維５の配向
に対して平行の方向に非常に高い熱伝導率を持つように
成形される。典型的には、材料を適切に選ぶことによっ
て、Ｘ‐方向に少なくとも２５０Ｗ／ｍ．Ｋの、Ｙ‐方
向に１００〜１２５Ｗ／ｍ．Ｋの、そしてＺ‐方向には
２５〜５０Ｗ／ｍ．Ｋの熱伝導率を得ることが出来るも
のと信ぜられる。
【００２１】低弾性率の繊維３の多くは層２の整列した
超‐高弾性率の繊維５を交差する方向に並べなければな
らないとは言っても、必ずしも互いに垂直である必要は
無いことが分かるであろう。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、多層の予備成形体を製造する為に低弾
性率の炭素繊維と超‐高弾性率の炭素繊維とを絡み合い
略図的に示す。
【図２】図２は、本発明の一面に従ってニードルパンチ
ングに使用されるニードルの横断面を示す。
【図３】図３は、ニードリング前の超‐高弾性率の炭素
繊維と低弾性率の繊維との内部配置の断面の平面図であ
る。
【図４】図４は、図１と３に示される繊維の整列方向の
相対的方向を示す。
【符号の説明】
１ 複合材料 ２ 超−高弾性率の炭素繊維の層 ３ 低弾性率の炭素繊維の層 ４ 低弾性率り炭素繊維 ５ 超−高弾性率の炭素繊維 ６ 層３の内部の幾つかの低弾性率の炭素繊維 １４ ニードル １５ 鈎 １６ ニードルのコーナー
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｄ０４Ｈ 3/04 Ｄ０４Ｈ 3/10 Ａ 3/10 Ｂ２９Ｋ 105:08 // Ｂ２９Ｋ 105:08 307:04 307:04 Ｃ０４Ｂ 35/52 Ｅ (72)発明者 モーリス・ジェームズ・エバンス イギリス国リッチフィールド ダブリュ ーエス14・９ジェイエヌ，フィッシャー ウイック，エルフォード・ロード，サン ドクロフト ２ (72)発明者 ロナルド・フィッシャー イギリス国ウォーリックシャー シーブ イ22・５エルエフ，ラグビー，ボーウエ ン・ロード 19 (72)発明者 キース・アラン・ウィリアムズ イギリス国コベントリー シーブイ５・ ８エイチワイ，チャペルフィールズ，ウ エストバリー・ロード 68 (56)参考文献 特開 昭47−20468（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−26731（ＪＰ，Ａ) 特開 昭51−14969（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−272854（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−78745（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−160465（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−107398（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−225538（ＪＰ，Ａ) 特開 昭57−16940（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B32B 1/00 - 35/00 B29B 11/16,15/08 - 15/14 C08J 5/04 - 5/10,5/24 B29C 70/00 - 70/88 C04B 35/52

Claims (14)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 超‐高弾性率の一方向に整列した炭素繊
    維（５）の層（２）及び低弾性率の炭素繊維（４）の層
    （３）から多層の炭素繊維の不織布、予備成形体又は複
    合材料（１）を製造する方法であって、該方法が超‐高
    弾性率の一方向に整列した炭素繊維の層（２）及び低弾
    性率の炭素繊維の層（３）を互いに重ね合わせた関係に
    配置し、その際、低弾性率の繊維（４）の少なくとも相
    当の数が超‐高弾性率の繊維層の繊維（６）を交差する
    ように配置され；そして低弾性率の繊維層の繊維と高弾
    性率の繊維層の繊維を、ニードルの鈎（１５）が低弾性
    率の繊維層を通過する間に低弾性率の繊維（４）のみを
    引っ掛けるような方向に配置・構成されたフェルティン
    グニードル（１４）を用いてニードルパンチングするこ
    とによって両者の繊維を絡み合わせ交錯させて二つの層
    を結合させる； 各工程を含む前記方法。
  2. 【請求項２】 化学蒸着法によって不織布又は予備成形
    体を固着させるか、あるいは樹脂もしくはピッチをベー
    スとしたマトリックス材料を含浸し、次いでマトリック
    ス固着方法によって不織布又は予備成形体を固着させ、
    得られた集成体を炭化する各段階を更に含むことを特徴
    とする不織布又は予備成形体の製造に応用する請求項１
    記載の方法。
  3. 【請求項３】 請求項１又は請求項２に記載の方法によ
    って製造される予備成形体であって、ニードルパンチす
    るために互いに積み重ねられた超‐高弾性率の繊維の複
    数の層（３）と低弾性率の繊維の複数の層とからなり、
    個々の層の超‐高弾性率の繊維が事実上整列されている
    前記予備成形体。
  4. 【請求項４】 請求項１又は請求項２に記載の方法によ
    って製造される多層の炭素繊維の不織布（１）の複数の
    ピースを準備し、該ピースを個々のピースの超‐高弾性
    率の繊維（５）が事実上整列するように互いに積み重
    ね、次いでニードルの鈎がピースを通過する間にニード
    ルの鈎が低弾性率の繊維のみを引っ掛けるような方向に
    配置・構成されたフェルティングニードル（１４）を用
    いてニードルパンチングすることによって各ピースを結
    合させることによって製造されることを特徴とする予備
    成形体。
  5. 【請求項５】 超‐高弾性率の繊維（５）の複数の層
    （２）と低弾性率の繊維の複数の層（３）とを有する不
    織布から成り、その際、一つの層の超‐高弾性率の繊維
    が事実上他の層の超‐高弾性率の繊維と整列するように
    積み重ねられることを特徴とする請求項４記載の予備成
    形体。
  6. 【請求項６】 超‐高弾性率の繊維（５）の複数の層
    （２）と低弾性率の材料の複数の層（３）を有する不織
    布から成り、その際、一つの層の低弾性率の繊維（４）
    が他の層の低弾性率の繊維と同一方向に整列していない
    ことを特徴とする請求項４記載の予備成形体。
  7. 【請求項７】 該低弾性率の繊維（４）の層が、異なる
    層の繊維が予め選ばれた異なる配向角度に配置されるよ
    うに設けられていることを特徴とする請求項６記載の予
    備成形体。
  8. 【請求項８】 低弾性率の繊維（４）の層（３）は、大
    部分の繊維が整列し、且つ超‐高弾性率の一方向に整列
    した炭素繊維の層（２）の繊維（５）に対して概ね垂直
    方向に配置されたマットにより与えられる請求項３〜７
    の何れか一つに記載の予備成形体。
  9. 【請求項９】 高弾性率の配列陣の繊維（５）がクリー
    ル、ビーム、鍍金箱又はコイル缶から巻き出され、適当
    な案内手段、張力制御装置、トウ拡散手段を通して供給
    される複数の連続フィラメントトウによって設けられる
    ことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の方法。
  10. 【請求項１０】 低弾性率の繊維（４）が３５〜１７５
    ＧＰａの範囲の弾性率を持ち、超‐高弾性率の繊維が７
    ００〜９００ＧＰａ程度の弾性率を有することを特徴と
    する請求項３〜８の何れか一つに記載の予備成形体。
  11. 【請求項１１】 請求項１，２又は９の何れか一つに記
    載の方法によって作り出されることを特徴とする一つの
    方向に超‐高熱伝導率を有する多層の炭素繊維の不織
    布、予備成形体又は複合材料。
  12. 【請求項１２】 請求項１１記載の不織布であって、得
    られる炭素‐炭素複合材料が特定の方向に摂氏５００℃
    以上の温度で２５０Ｗ／ｍＫ程度の熱伝導率値を有する
    ように当該不織布が次いで熱処理されることを特徴とす
    る請求項１１記載の不織布。
  13. 【請求項１３】 請求項３〜８及び１０のいずれかに
    記載の予備成形体から、あるいは請求項１１又は１２に
    記載の不織布から製造された炭素−炭素複合材料であっ
    て、熱伝導率が大きな異方性を示し、その結果、二つの
    直交方向の熱伝導率比が少なくとも５：１である炭素−
    炭素複合材料。
  14. 【請求項１４】 前記熱伝導率比が少なくとも１０：１
    である請求項１３に記載の炭素−炭素複合材料。
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