JP3430450B2 - 硬化性樹脂組成物及びその成形体 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は耐熱性に優れた成形体を
提供し得るマイカ及びマイカ以外の充填剤を含有する硬
化性樹脂組成物及びその硬化性樹脂組成物から成形され
た成形体に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来よりアクリル樹脂又は不飽和ポリエ
ステル樹脂に充填剤を含有させることにより、天然石調
で優れた外観の人工大理石の製造が行われてきた。これ
は、アクリル樹脂又は不飽和ポリエステル樹脂の屈折率
と充填剤の屈折率との差をうまく利用することにより天
然石で見られるような深みのある半透明感を表現したも
のであるが、柄が単調であるため限られた用途にのみ使
用されてきた。このため、御影石調を有する人工大理石
を得る方法の検討がなされてきており、その方法とし
て、アクリル樹脂又は不飽和ポリエステル樹脂にマイカ
以外の充填剤と５０ミクロン〜２００ミクロンの粒径の
マイカを含有せしめる方法（特開昭６２−２７３６３号
公報）、アクリル樹脂又は不飽和ポリエステル樹脂に充
填剤と黒石、赤石、緑石等の天然石の細かい砕石粒子を
含有せしめる方法（特開昭５９−１１１９６９号公
報）、アクリル樹脂又は不飽和ポリエステル樹脂等に充
填剤を含有させた１００ミクロン〜３ミリ程度の着色粒
子をアクリル樹脂又は不飽和ポリエステル樹脂と充填剤
に含有せしめる方法（特公昭６１−２４３５７号公報）
が知られている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、マイカ
を含有させることにより御影石調模様を得る方法は、マ
イカが天然鉱物特有の外観を有することと、その形状が
フレーク状であるということの相乗効果から天然石に近
い外観を作り出すことが可能であるという大きな利点を
有する反面、この方法で作成された人工大理石のキッチ
ンワークトップの実用評価試験を行なったところ、評価
を行なう過程で、１５０℃程度の温度で５時間ほどさら
すと膨れが発生するという問題を見出し、高い耐熱性が
要求されるキッチンワークトップ等には人工大理石とい
うことで外観が重視されることもあって実用上使用でき
なかった。一方、砕石粒子を含有させることにより御影
石調模様を得る方法は、高い耐熱性を有し、高温にさら
されても膨れを生じることがない人工大理石を作成する
ことが可能であるが、砕石粒子の形状がマイカと異なり
フレーク状でないため、粒子自体は天然石特有の外観を
有しているにもかかわらず、アクリルもしくは不飽和ポ
リエステル樹脂に充填剤とその粒子を含有させた場合、
天然御影石模様とは外観が異なり模造品といった印象を
与えるという欠点があった。また、着色粒子を含有させ
ることにより御影石調模様を得る方法も、高い耐熱性を
有する人工大理石を作成することが可能であるものの、
砕石粒子の場合と同様に形状がフレーク状ではないため
天然御影石模様と外観が異なり模造品といった印象を与
えるという欠点があった。

【０００４】このような状況を鑑みて、本発明は天然石
に近い外観と高い耐熱性を兼ね備えた成形体を形成し得
る硬化性樹脂組成物及びその硬化性樹脂組成物から成形
された成形体の提供を目的としてなされたものである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
鋭意研究を重ねた結果、いかなるメカニズムにより効果
が現れるのかは明らかではないが、ラジカル重合性樹脂
にマイカ及びマイカ以外の充填剤を含む従来より公知の
硬化性樹脂組成物に、０℃より低いガラス転移点を示す
セグメントが少なくとも１つあり、ラジカル重合性樹脂
に可溶な重合体を含有させることにより達成されること
を見出し本発明を完成した。

【０００６】すなわち、本発明は１５〜６０重量％のラ
ジカル重合性樹脂（Ａ）、０．１〜２５重量％のマイカ
（Ｂ）、３０〜８０重量％のマイカ以外の充填剤
（Ｃ）、０．０５〜１５重量％の０℃より低いガラス転
移点を示すセグメントが少なくとも１つあり、ラジカル
重合性樹脂（Ａ）に可溶な重合体（Ｄ）を含むことを特
徴とする硬化性樹脂組成物及びその硬化性樹脂組成物か
ら成形された成形体である。

【０００７】本発明で用いられるラジカル重合性樹脂
（Ａ）は、アクリル酸及びメタクリル酸と炭素数１〜１
８個の脂肪族、脂環族又は芳香族アルコールとのエステ
ル、例えばメチルメタクリレート、エチルメタクリレー
ト、プロピルメタクリレート、ブチルメタクリレート、
ラウリルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレー
ト、２−エチルヘキシルメタクリレート、メチルアクリ
レート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、
ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレー
ト、エチレングリコールジメタクリレート、ジエチレン
グリコールジメタクリレート、トリエチレングリコール
ジメタクリレート、テトラエチレングリコールジメタク
リレート、トリメチロールプロパントリメタクリレー
ト、トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタ
エリスリトールテトラメタクリレート、ペンタエリスリ
トールテトラアクリレート、ヒドロキシプロピルメタク
リレート、ヒドロキシプロピルアクリレート、ヒドロキ
シエチルメタクリレート、ヒドロキシエチルアクリレー
ト、ジメチルアミノエチルメタクリレート、ジメチルア
ミノエチルアクリレート、エチルアミノエチルメタクリ
レート、エチルアミノエチルアクリレート等の単量体、
スチレン、ビニルトルエン及びジビニルベンゼンの如き
ビニル芳香族化合物、並びにこれら化合物とクロロフェ
ニルマレイミド及びモノブチルマレートの如きマレイン
酸又はフマル酸誘導体との混合物、アリルジグリコール
ジカーボネートの如きアリルエーテル類及びエステル
類、並びにアクリロニトリル、メタクリロニトリル、酢
酸ビニルの如きビニルエステル類、ビニルエーテル類、
塩化ビニル、塩化ビニリデン及びビニルピロリドン等の
他の単量体のうちの一種類もしくは二種類以上の混合物
を主成分とし、特に、成形された成形体が優れた耐候
性、耐薬品性ならびに透明性を示すことから、例えばメ
チルメタクリレート等のメタクリル酸エステルの一種類
もしくは二種類以上の混合物を主成分とすることが好ま
しく、さらに好ましくは、成形体の耐熱性（ガラス転移
点）をより高いものとする目的から例えばメチルメタク
リレート等の分子中に一個の反応性を有する基を持つメ
タクリル酸エステルの一種類もしくは二種類以上の混合
物と例えばエチレングリコールジメタクリレート、トリ
メチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロー
ルプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールテ
トラメタクリレート等の分子中に二個以上の反応性を有
する基を持つ単量体の混合物を主成分とすることが好適
である。さらに、本ラジカル重合性樹脂（Ａ）はシロッ
プ状態であっても良く、既に公知の手法によりシロップ
状態とすることが可能である。例えば、メチルメタクリ
レートを主成分とするシロップ状態のラジカル重合性樹
脂とする場合、メチルメタクリレートを主成分とする単
量体にポリメチルメタクリレートを必要量添加し、混合
釜で溶解することにより得られる。また、別の方法とし
て、メチルメタクリレートを主成分とする単量体に、少
量のラジカル重合開始剤を添加し、予備重合釜で加熱
し、部分重合させることにより得られる。さらに、マイ
カ以外の充填剤（Ｃ）を安定に分散させ凝集を防止する
目的から、また、本硬化性樹脂組成物を調製後直ちに成
形体に成形できないで硬化性樹脂組成物のまま販売すべ
き場合には、その硬化性樹脂組成物を長期間貯蔵した後
にも温和な攪はんにより容易に均一な硬化性樹脂組成物
が得られるようマイカ以外の充填剤（Ｃ）を安定化され
た非凝集の分散状態に保つ目的から、本ラジカル重合性
樹脂（Ａ）は、必要に応じて、既に公知となっている低
分子量分散剤もしくは重合体状分散剤をマイカ以外の充
填剤（Ｃ）１００重量部に対して０．０１から２重量部
含有することも可能である。例えば低分子量分散剤とし
ては、ステアリン酸、ステアリン酸亜鉛、グリセロール
モノステアレート、イソプロピルトリイソステアロイル
チタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェー
ト）チタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンス
ルホニルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジ
アクリルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチル
パイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ
（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、テト
ラ（２．２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス
（ジトリデシル）ホスファイトチタネート等を用いるこ
とができ、また、重合体状分散剤としては、例えば特公
昭６０−４２０２号公報に記述されているような、上記
ラジカル重合性樹脂（Ａ）により溶媒和されてそのラジ
カル重合性樹脂に可溶性である鎖状成分を少なくとも一
つとマイカ以外の充填剤（Ｃ）の表面に吸着される又は
化学的に結合される基又は成分の少なくとも一つとを分
子中に含有するような重合体状分散剤等を用いることが
できる。また、本発明で用いられるラジカル重合性樹脂
（Ａ）は、メタクリル基、アクリル基、ビニル基、エポ
キシ基、アミノ基、メルカプト基の何れかを分子内に有
するオルガノファンクショナルシランを一種類もしくは
二種類以上、必要に応じて、含有しても良い。メタクリ
ル基、アクリル基、ビニル基、エポキシ基、アミノ基、
メルカプト基の何れかを分子内に有するオルガノファン
クショナルシランの例としては、γ−メタクリロキシプ
ロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピル
トリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニ
ルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、
ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、β−
（３、４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキ
シシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラ
ン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラ
ン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルト
リメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−ア
ミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロ
ピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプ
ロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルト
リメトキシシラン、γ−ウレイドプロピルトリエトキシ
シラン等をあげることができる。また、本発明で用いら
れるラジカル重合性樹脂（Ａ）は、必要に応じて、所望
の重合禁止剤を０．５ppm から５０００ppm の所望量含
んでいても良い。

【０００８】本発明で用いられるマイカ（Ｂ）は、その
化学組成によって限定を受けることはなく、例えばマス
コバイト、フロゴパイト、バイオタイト等の組成のもの
が使用でき、本発明の硬化性樹脂組成物に０．１〜２５
重量％含有され、望ましくは、０．５〜１５重量％含有
されることが好適である。本発明でマイカの含有量が硬
化性樹脂組成物の０．１〜２５重量％と限定されるの
は、０．１重量％未満では所望する天然石に近い外観を
形成することができず、２５重量％より多いと、本硬化
性樹脂組成物にラジカル重合開始剤を添加し金型に注入
して成形する際、脱泡が困難となり成形体中に気泡が残
る成形不良が多発するほか、マイカが多量であるがため
に成形体が脆くなり、例えば成形体を切削工具で加工す
る際欠けを生じる不良が多発するためである。なお、本
硬化性樹脂組成物のうちマイカの総量が０．１〜２５重
量％の範囲であれば使用されるマイカの数は限定される
ことはなく、より天然石に近い模様を得るため必要に応
じて、外観の異なる複数種のマイカを用いることも可能
である。例えば、マイカは天然鉱物であるため同じフロ
ゴバイトに分類されるマイカであっても産する鉱区が異
なると外観が異なるため鉱区の異なるものを複数種用い
ることも可能である。また、本発明で用いられるマイカ
（Ｂ）の形状としては、重量平均フレーク径が５０ミク
ロン以上で重量平均アスペクト比が１５以上であること
がより好ましい。重量平均フレーク径が５０ミクロンよ
りも小さくなればなるほど、もしくは、重量平均アスペ
クト比が１５より小さくなればなるほど、所望する天然
石に近い外観を形成することが難くなるためである。特
に、重量平均アスペクト比が５以下になればなるほど、
黒石、赤石、緑石等の天然石の細かい砕石粒子を含有せ
しめる方法、もしくは、アクリル樹脂又は不飽和ポリエ
ステル樹脂等に充填剤を含有させた１００ミクロン〜３
ミリ程度の着色粒子を含有せしめる方法と同様に模造品
といった印象を受ける外観となってしまう。また、本発
明で用いられるマイカ（Ｂ）は、ラジカル重合性樹脂
（Ａ）との混合前に、あらかじめ表面処理されたマイカ
であっても良く、あらかじめ表面処理を行なう場合に
は、メタクリル基、アクリル基、ビニル基、エポキシ
基、アミノ基、メルカプト基の何れかを分子内に有する
オルガノファンクショナルシランの一種類もしくは二種
類以上の混合物で表面処理を行なうことが好適である。
メタクリル基、アクリル基、ビニル基、エポキシ基、ア
ミノ基、メルカプト基の何れかを分子内に有するオルガ
ノファンクショナルシランの例としては、γ−メタクリ
ロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシ
プロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラ
ン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシ
シラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラ
ン、β−（３、４−エポキシシクロヘキシル）エチルト
リメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメト
キシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキ
シシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロ
ピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−
γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミ
ノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−ア
ミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロ
ピルトリメトキシシラン、γ−ウレイドプロピルトリエ
トキシシラン等があげられる。

【０００９】本発明に用いられるマイカ以外の充填剤
（Ｃ）は本発明の硬化性樹脂組成物に３０〜８０重量％
含有され、例えばガラス、石英等のシリカ系物質、水酸
化アルミニウム、アルミナ、カオリン、蛍石、カイアナ
イト、かんらん石、霞石、閃長石、シリマナイト、ジル
コン、珪灰石、燐灰石、方解石、菱苦土石、重晶石、石
膏及び他の金属珪酸塩、アルミン酸塩類、アルミノ珪酸
塩、燐酸塩、硫酸塩、炭酸塩、硫化物、炭化物、窒化
物、水酸化物及び酸化物の如き種類の鉱物、エポキシ樹
脂粉、ポリエステル樹脂粉の如き有機物粉等が適する。
マイカ以外の充填剤（Ｃ）の含有量が３０〜８０重量％
と限定されるのは、マイカ以外の充填剤（Ｃ）の含有量
が３０重量％未満の場合には成形体の質感が天然石と些
か異なり、天然石の持つ重厚感を得ることができないば
かりか、本硬化性樹脂を成形する際、硬化収縮が大き
く、いわゆる‘ヒケ’といわれる不良が発生し易く、ま
た、マイカ以外の充填剤（Ｃ）の含有量が８０重量％よ
り多い場合には、前記低分子量分散剤もしくは重合体状
分散剤を用いたとしてもマイカ以外の充填剤（Ｃ）を非
凝集で均一に分散させることが困難となり、得られる硬
化性樹脂組成物の粘度が成形を困難とするほど著しく高
くなり、たとえ成形できたとしても成形体の物性が著し
く低品位であるためである。本発明で用いられるマイカ
以外の充填剤（Ｃ）の粒径は重量平均粒子径で０．５〜
５００ミクロンのものが好適で、より好ましくは２〜１
００ミクロンである。粒子径が小さくなるに従い、成形
体の白色度が高くなるものの、透明性が低下し、天然石
で見られる深みのある半透明感が得られず、一方、粒子
径が大きくなると成形体表面の凹凸が著しく高級感をそ
こなう。本発明で用いられるマイカ以外の充填剤（Ｃ）
は、ラジカル重合性樹脂（Ａ）との混合前に、あらかじ
め表面処理された充填剤であっても良く、あらかじめ表
面処理を行なう場合には、メタクリル基、アクリル基、
ビニル基、エポキシ基、アミノ基、メルカプト基の何れ
かを分子内に有するオルガノファンクショナルシランの
一種類もしくは二種類以上の混合物で表面処理を行なう
ことが好適である。メタクリル基、アクリル基、ビニル
基、エポキシ基、アミノ基、メルカプト基の何れかを分
子内に有するオルガノファンクショナルシランの例とし
ては、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラ
ン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、ビ
ニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、
ビニルトリアセトキシシラン、ビニルトリス（β−メト
キシエトキシ）シラン、β−（３、４−エポキシシクロ
ヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキ
シプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロ
ピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチ
ル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β
−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルメチルジメト
キシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、
Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラ
ン、γ−メルカブトプロピルトリメトキシシラン、γ−
ウレイドプロピルトリエトキシシラン等があげられる。

【００１０】本発明に用いられる０℃より低いガラス転
移点を示すセグメントが少なくとも１つありラジカル重
合性樹脂（Ａ）に可溶な重合体（Ｄ）は、本発明の硬化
性樹脂組成物に０．０５〜１５重量％含有され、望まし
くは重合体（Ｄ）がカルボキシル基、無水カルボキシル
基、ヒドロキシル基、イミド基、アミド基、アミノ基、
エポキシ基等の官能基のうちの少なくとも一種類を有し
ており、さらに好ましくは、官能基がカルボキシル基も
しくは無水カルボキシル基であることがより好適であ
る。また、さらに望ましくは、少なくとも１つある０℃
より低いガラス転移点を示すセグメントが不飽和でない
ことが好ましい。ここでいう不飽和でないこととは、本
来存在する不飽和を水素添加することにより、酸化によ
る影響を最少化するレベルに減少させたことを意味す
る。本発明で用いる重合体（Ｄ）の含有量が０．０５〜
１５重量％と限定されるのは、０．０５重量％未満の場
合には、成形体の耐熱性に改善の効果が認められず、す
なわち、成形体を１５０度以上の高温にさらすと膨れが
発生し、また、１５重量％より多いと成形体の熱変形温
度が低下し、高い耐熱性が要求されるキッチンワークト
ップ等には実用上使用できないためである。本発明で用
いられる重合体（Ｄ）を例示すると、ポリスチレン相と
ポリブタジエン相をもつブロック重合体、ポリスチレン
相とポリイソプレン相をもつブロック重合体等の芳香族
ビニル／共役ジエンのブロック重合体、ポリスチレン相
と水素添加ポリブタジエン相をもつブロック重合体、ポ
リスチレン相と水素添加ポリイソプレン相をもつブロッ
ク重合体等の芳香族ビニル／水素添加共役ジエンのブロ
ック重合体、公知の技術により変性することによって、
無水カルボキシル基等の前記官能基を有する水素添加ポ
リブタジエン相とポリスチレン相をもつブロック重合体
等の官能基を有する芳香族ビニル／水素添加共役ジエン
のブロック重合体、アクリロニトリル相とポリブタジエ
ン相をもつブロック重合体等のアクリロニトリル／共役
ジエンのブロック重合体、アクリロニトリル相と水素添
加ポリブタジエン相をもつブロック重合体等のアクリロ
ニトリル／水素添加共役ジエンのブロック重合体等であ
り、既に市販されているものも利用可能である。なお、
本発明の主たる目的である耐熱性の改善とは異なるが、
本発明を完成させる過程で、別の効果として本発明で用
いられる重合体（Ｄ）を多く含有すればするほど耐衝撃
性が改善されることが判明し、特に、１重量％以上含有
させると改善効果が顕著に認められ、耐熱性の改善のみ
ならず、耐衝撃性の改善も達成される。

【００１１】本発明の硬化性樹脂組成物は、所望の色と
なるよう顔料もしくは染料を含有していても良く、顔料
の場合には、顔料を既に公知となっている適当な顔料用
分散剤、例えば英国特許第１１０８２６１号に記載され
ている型の顔料用分散剤の助けを借りて含有させても良
い。なお、ここでいう顔料とは、白色顔料、黒色顔料、
赤色顔料等の一般的な顔料に限定されるものではなく、
真珠箔顔料等の特殊な顔料であっても良い。また、より
魅力的な外観を得るため、特開昭５９−１１１９６９号
公報、特公昭６１−２４３５７号公報、特開平３−９３
８２０号公報等に記載されているような黒石、赤石、緑
石等の天然石の細かい砕石粒子、黄銅鉱、赤鉄鉱、無煙
炭等のその他鉱物粒子、着色珪砂、着色炭酸カルシウム
粒子、着色ガラス粒子、着色セラミック粒子、着色セラ
ミックフレーク等の表面もしくは全体を着色した着色無
機物粒子もしくはフレーク、メラミン樹脂、不飽和ポリ
エステル樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂等の表面も
しくは全体を着色した着色樹脂粒子、アクリル樹脂、不
飽和ポリエステル樹脂等に充填剤を含有させた着色粒
子、ポリエステルフィルム、ポリエチレンフィルム等の
表面もしくは全体を着色した着色フィルムの破砕片、ナ
イロン繊維、ポリエステル繊維、レーヨン繊維等を裁断
した着色もしくは無着色の裁断合成繊維、綿、麻、ウー
ル等を裁断した着色及び無着色の裁断天然有機繊維、銅
等を裁断した金属性繊維、アルミ粉、ブロンズ粉等の金
属粉、着色及び無着色のアルミ箔等を裁断もしくは破砕
した金属フレーク等の装飾的添加物を一種類もしくは二
種類以上含んでも良い。

【００１２】本発明の硬化性樹脂組成物は、成形しやす
く、さらに、マイカ及びマイカ以外の充填剤ならびに装
飾的添加物を含有する場合には装飾的添加物が沈降もし
くは分布むら等の問題を生じないような所望の粘度とな
るようチキソトロープ剤等の増粘剤を所望量含んでも良
い。チキソトロープ剤の例としては、合成微粉シリカ、
表面処理済合成微粉シリカ、ベントナイト、有機ベント
ナイト、極微粉表面処理済炭酸カルシウム、架橋ポリメ
チルメタクリレート微細粒子、ブタジエン−スチレンコ
アにポリメチルメタクリレートをグラフトしたものに代
表されるようなコア−シェルビーズ等があげられる。

【００１３】以下、実施例により本発明を更に詳しく説
明するが、本発明はこれらの実施例により何ら限定され
るものではない。

【００１４】

【実施例１】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 メチルメタクリレート３４０ｇとスチレン／エチレン／
ブチレン／スチレンブロックコポリマー（シェル化学
製、クレイトンＧ−１６５２）３０ｇをステンレス製混
合タンクに入れ、プロペラを用いて１００rpm で攪拌
し、溶解させた。次にポリメチルメタクリレート（ＧＰ
Ｃ平均分子量：５０００００）２５ｇとエチレングリコ
ールジメタクリレート３ｇを添加し、更に攪拌し、溶解
させた。

【００１５】（ｂ）マイカの処理 重量平均フレーク径３５０μ、重量平均アスペクト比７
０のバイオタイトマイカ１００重量部、重量平均フレー
ク径２９０μ、重量平均アスペクト比７０のフロゴパイ
トマイカ（カナダ産）２５重量部並びにγ−メタクリロ
キシプロピルトリメトキシシラン（日本ユニカー製、Ａ
１７４）０．７５重量部をヘンシェルミキサーで混合
し、乾燥皿に移し、０．５cmの厚さに均一にひろげ、強
制循環乾燥器に入れて１１０℃で１時間乾燥した。

【００１６】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 重量平均粒径１７μの水酸化アルミニウム１００重量部
とγ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（日
本ユニカー製、Ａ１７４）１重量部をヘンシェルミキサ
ーで混合し、乾燥皿に移し、２〜３cmの厚さに均一にひ
ろげ、強制循環乾燥器に入れて１１０℃で１時間乾燥し
た。

【００１７】処理されたマイカ５０ｇと処理された水酸
化アルミニウム６３０ｇをラジカル重合性樹脂及びラジ
カル重合性樹脂に可溶な重合体の混合液に入れ、プロペ
ラを用いて３００rpm で攪拌し、均一に混合させ本発明
の硬化性樹脂組成物を調製した。

【００１８】得られた硬化性樹脂組成物の粘度をブルッ
クフィールド粘度計のローターNo.３を用いて測定し
た。粘度は２０℃、６rpm で１３５ポイズであった。

【００１９】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを別
のステンレス製混合タンクに移し、離型剤のステアリン
酸３ｇとラジカル重合開始剤ビス（４−ｔ−ブチルシク
ロヘキシル）パーオキシジカーボネート（化薬アクゾ製
パーカドックス１６）６ｇを加え、プロペラを用いて
３００rpm で３０分攪拌し、均一に混合させ、次いで減
圧脱泡し、約３２０mm角の２枚のステンレス板の間に軟
質ゴムガスケットを介在させて作成したセルに充填し、
６０℃の温水中で４０分硬化させ、更に９０℃の温水中
で１時間硬化させ、３００mm角、厚み５mmの板状成形体
を得た。

【００２０】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【００２１】１５０mm角、厚み５mmの板を切り取り、１
５０℃の強制循環乾燥器中に５時間放置して耐熱性評価
を行ったところ、膨れは全く認められなかった。

【００２２】残りの成形体を用い機械物性及び残存単量
体を測定したところ、以下のとおりであり、高品質なも
のであった。

【００２３】 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．５kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０４℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【００２４】

【比較例１】 （ａ）ラジカル重合性樹脂の調製 メチルメタクリレート３４０ｇ、ポリメチルメタクリレ
ート（ＧＰＣ平均分子量：５０００００）３５ｇ並びに
エチレングリコールジメタクリレート３ｇをステンレス
製混合タンクに入れ、プロペラを用いて１００rpm で攪
拌し、溶解させた。

【００２５】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【００２６】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【００２７】処理されたマイカ５０ｇと処理された水酸
化アルミニウム６３０ｇをラジカル重合性樹脂に入れ、
プロペラを用いて３００rpm で攪拌し、均一に混合させ
硬化性樹脂組成物を調製した。

【００２８】得られた硬化性樹脂組成物の粘度を実施例
１と同様に測定した。粘度は２０℃、６rpm で１３６ポ
イズであった。

【００２９】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【００３０】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【００３１】しかしながら、実施例１と同様に耐熱性評
価を行ったところ、全面に膨れが認められた。

【００３２】実施例１と同様に機械物性及び残存単量体
を測定したところ、以下のとおりであり、その衝撃強度
は実施例１と比較し低かった。

【００３３】 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：２．５kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０５℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【００３４】

【比較例２】 （ａ）ラジカル重合性樹脂の調製 メチルメタクリレート３４０ｇ、ポリメチルメタクリレ
ート（ＧＰＣ平均分子量：５０００００）３５ｇ、エチ
レングリコールジメタクリレート３ｇ並びにγ−メタク
リロキシプロピルトリメトキシシラン（日本ユニカー
製、Ａ１７４）１ｇをステンレス製混合タンクに入れ、
プロペラを用いて１００rpm で攪拌し、溶解させた。

【００３５】本比較例では、マイカと水酸化アルミニウ
ムは未処理のものを用いた。すなわち実施例１で用いた
バイオタイトマイカ４０ｇ、フロゴパイトマイカ１０ｇ
並びに水酸化アルミニウム６３０ｇをラジカル重合性樹
脂に入れ、プロペラを用いて３００rpm で攪拌し、均一
に混合させ硬化性樹脂組成物を調製した。なお、マイカ
と水酸化アルミニウムをγ−メタクリロキシプロピルト
リメトキシシランと十分に反応させるために混合は１週
間続けた。

【００３６】得られた硬化性樹脂組成物の粘度を実施例
１と同様に測定した。粘度は２０℃、６rpm で１３８ポ
イズであった。

【００３７】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【００３８】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【００３９】しかしながら、実施例１と同様に耐熱性評
価を行ったところ、全面に膨れが認められた。

【００４０】実施例１と同様に機械物性及び残存単量体
を測定したところ、以下のとおりであり、その衝撃強度
は実施例１と比較し低かった。

【００４１】 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：２．２kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０５℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【００４２】

【比較例３】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 メチルメタクリレート３４０ｇ、スチレン／エチレン／
ブチレン／スチレンブロックコポリマー０．３５ｇ、ポ
リメチルメタクリレート３５ｇとエチレングリコールジ
メタクリレート３ｇを用いて、実施例１と同様の方法で
調製した。

【００４３】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【００４４】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【００４５】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を調製した。

【００４６】得られた硬化性樹脂組成物の粘度を実施例
１と同様に測定した。粘度は２０℃、６rpm で１３６ポ
イズであった。

【００４７】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇ用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【００４８】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【００４９】しかしながら、実施例１と同様に耐熱性評
価を行ったところ、全面に膨れが認められた。

【００５０】実施例１と同様に機械物性及び残存単量体
を測定したところ、以下のとおりであり、その衝撃強度
は実施例１と比較し低かった。

【００５１】 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：２．４kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０４℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【００５２】

【比較例４】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 メチルメタクリレート３４０ｇ、無水マレイン酸で変成
されたスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブロッ
クコポリマー（シェル化学製、クレイトンＦＧ−１９０
１Ｘ）６１ｇ並びにエチレングリコールジメタクリレー
ト３ｇを用いて、実施例１と同様の方法で調製した。

【００５３】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【００５４】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【００５５】処理されたマイカ５ｇと処理された水酸化
アルミニウム３０ｇをラジカル重合性樹脂及びラジカル
重合性樹脂に可溶な重合体の混合液に入れ、以下実施例
１と同様にして硬化性樹脂組成物を調製した。

【００５６】得られた硬化性樹脂組成物の粘度を実施例
１と同様に測定しようとしたが、No．３では測定不能で
あった。

【００５７】得られた硬化性樹脂組成物３９０ｇを別の
ステンレス製混合タンクに移し、ラジカル重合開始剤ビ
ス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカー
ボネート（化薬アクゾ製、パーカドックス１６）５ｇを
加え、以下実施例１と同様に操作し、約１５０mm角の２
枚の離型剤（竹内化成製、ＲＲ−３０１）で処理したス
テンレス板の間に軟質ゴムガスケットを介在させて作成
したセルに充填し、実施例１と同様に硬化させ、１４０
mm角、厚み５mmの板状成形体を得た。

【００５８】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【００５９】しかしながら、実施例１と同様に耐熱性評
価を行ったところ、変形が著しく実用価値の無いもので
あることが認められた。

【００６０】

【実施例２】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーをスチレン／ブタジエン／スチレンブ
ロックコポリマー（スチレン／ブタジエン重量比２８／
７２で、２５重量％トルエン溶液の粘度が２５℃で４０
００センチポイズ品）１５ｇに変えて、以下実施例１と
同様に調製した。

【００６１】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【００６２】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【００６３】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１４８ポイズであっ
た。

【００６４】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【００６５】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【００６６】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【００６７】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．２kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０３℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【００６８】

【実施例３】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーをアクリロニトリル／ブタジエンブロ
ックコポリマー（アクリロニトリル／ブタジエン重量比
２８／７２で、１００℃のムーニー粘度６０品）１５ｇ
に変えて、以下実施例１と同様に調製した。

【００６９】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【００７０】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【００７１】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１４６ポイズであっ
た。

【００７２】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【００７３】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【００７４】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【００７５】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．４kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０３℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【００７６】

【実施例４】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーを枝分れスチレン／ブタジエンブロッ
クコポリマー（スチレン／ブタジエン重量比３０／７０
で、２５重量％トルエン溶液の粘度が２５℃で２０００
０センチポイズ品）３０ｇに変えて、以下実施例１と同
様に調製した。

【００７７】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【００７８】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【００７９】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１５６ポイズであっ
た。

【００８０】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【００８１】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【００８２】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【００８３】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．５kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０４℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【００８４】

【実施例５】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーを無水マレイン酸で変性されたスチレ
ン／エチレン／ブチレン／スチレンブロックコポリマー
（シェル化学製、クレイトンＦＧ−１９０１Ｘ）３０ｇ
に変えて、以下実施例１と同様に調製した。

【００８５】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【００８６】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【００８７】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１４２ポイズであっ
た。

【００８８】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【００８９】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【００９０】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【００９１】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．６kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０３℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【００９２】

【実施例６】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーを無水マレイン酸で変性されたスチレ
ン／エチレン／ブチレン／スチレンブロックコポリマー
（シェル化学製、クレイトンＦＧ−１９０１Ｘ）６０ｇ
に、またポリメチルメタクリレートを１０ｇに変えて、
以下実施例１と同様に調製した。

【００９３】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【００９４】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【００９５】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１６０ポイズであっ
た。

【００９６】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【００９７】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【００９８】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【００９９】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：４．２kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：９９℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１００】

【実施例７】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーを１ｇに、ポリメチルメタクリレート
を３０ｇに、並びにエチレングリコールジメタクリレー
トをジエチレングリコールジメタクリレート９ｇに変え
て、以下実施例１と同様に調製した。

【０１０１】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【０１０２】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【０１０３】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１３４ポイズであっ
た。

【０１０４】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１０５】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１０６】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１０７】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：２．９kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０４℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１０８】

【実施例８】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーを無水マレイン酸で変性されたスチレ
ン／エチレン／ブチレン／スチレンブロックコポリマー
（シェル化学製、クレイトンＦＧ−１９０１Ｘ）１ｇ
に、ポリメチルメタクリレートを３０ｇに、並びにエチ
レングリコールジメタクリレートをジエチレングリコー
ルジメタクリレート９ｇに変えて、以下実施例１と同様
に調製した。

【０１０９】（ｂ）マイカの処理 実施例１で用いたバイオタイトマイカ８０重量部、フロ
ゴパイトマイカ２０重量部並びにγ−アミノプロピルト
リエトキシシラン０．５重量部をヘンシェルミキサーで
混合し、乾燥皿に移し、０．５cmの厚さに均一にひろ
げ、強制循環乾燥器に入れて１１０℃で１時間乾燥し
た。

【０１１０】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【０１１１】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１３４ポイズであっ
た。

【０１１２】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１１３】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１１４】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１１５】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．０kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０４℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１１６】

【実施例９】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーをスチレン／ブタジエン／スチレンブ
ロックコポリマー（スチレン／ブタジエン重量比２８／
７２で、２５重量％トルエン溶液の粘度が２５℃で４０
００センチポイズ品）１５ｇに、及びエチレングリコー
ルジメタクリレートをトリメチロールプロパントリメタ
クリレート３ｇに変えて、以下実施例１と同様に調製し
た。

【０１１７】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【０１１８】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【０１１９】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１４８ポイズであっ
た。

【０１２０】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１２１】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１２２】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１２３】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．２kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０４℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１２４】

【実施例１０】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のメチルメタクリレートをメチルメタクリレー
ト３４０ｇとγ−メタクリロキシプロピルトリメトキシ
シラン１ｇの混合物に、スチレン／エチレン／ブチレン
／スチレンブロックコポリマーをスチレン／ブタジエン
／スチレンブロックコポリマー（スチレン／ブタジエン
重量比２８／７２で、２５重量％トルエン溶液の粘度が
２５℃で４０００センチポイズ品）１５ｇに、エチレン
グリコールジメタクリレートをトリメチロールプロパン
トリメタクリレート３ｇに変えて、以下実施例１と同様
に調製した。

【０１２５】本実施例では、マイカと水酸化アルミニウ
ムは未処理のものを用いた。すなわち実施例１で用いた
バイオタイトマイカ４０ｇ、フロゴパイトマイカ１０ｇ
並びに水酸化アルミニウム６３０ｇをラジカル重合性樹
脂及びラジカル重合性樹脂に可溶な重合体の混合液に入
れ、プロペラを用いて３００rpm で攪拌し、均一に混合
させ硬化性樹脂組成物を調製した。なお、マイカと水酸
化アルミニウムをγ−メタクリロキシプロピルトリメト
キシシランと十分に反応させるために混合は１週間続け
た。

【０１２６】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１５０ポイズであっ
た。

【０１２７】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１２８】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１２９】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１３０】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．２kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０４℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１３１】

【実施例１１】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーを無水マレイン酸で変性されたスチレ
ン／エチレン／ブチレン／スチレンブロックコポリマー
（シェル化学製、クレイトンＦＧ−１９０１Ｘ）３０ｇ
に変えて、以下実施例１と同様に調製した。

【０１３２】本実施例では、マイカと水酸化アルミニウ
ムは未処理のものを用いた。すなわち実施例１で用いた
バイオタイトマイカ４０ｇ、フロゴパイトマイカ１０ｇ
並びに水酸化アルミニウム６３０ｇをラジカル重合性樹
脂及びラジカル重合性樹脂に可溶な重合体の混合液に入
れ、プロペラを用いて３００rpm で攪拌し、均一に混合
させ硬化性樹脂組成物を調製した。なお、マイカと水酸
化アルミニウムをγ−メタクリロキシプロピルトリメト
キシシランと十分に反応させるために混合は１週間続け
た。

【０１３３】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１５７ポイズであっ
た。

【０１３４】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１３５】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１３６】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１３７】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．１kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０４℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１３８】

【実施例１２】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーをスチレン／ブタジエン／スチレンブ
ロックコポリマー（スチレン／ブタジエン重量比２８／
７２で、２５重量％トルエン溶液の粘度が２５℃で４０
００センチポイズ品）１５ｇに、及びエチレングリコー
ルジメタクリレートをトリメチロールプロパントリメタ
クリレート３ｇに変えて、以下実施例１と同様に調製し
た。

【０１３９】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【０１４０】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１の水酸化アルミニウムの重量平均粒径を５０μ
の物に変えて実施例１と同様に行った。

【０１４１】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１４５ポイズであっ
た。

【０１４２】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１４３】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１４４】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１４５】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．１kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０４℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１４６】

【実施例１３】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーをスチレン／ブタジエン／スチレンブ
ロックコポリマー（スチレン／ブタジエン重量比２８／
７２で、２５重量％トルエン溶液の粘度が２５℃で４０
００センチポイズ品）１５ｇに、及びエチレングリコー
ルジメタクリレートをトリメチロールプロパントリメタ
クリレート３ｇに変えて、以下実施例１と同様に調製し
た。

【０１４７】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【０１４８】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１の水酸化アルミニウムを重量平均粒径１２μの
石英粉末（龍森社製、クリスタライトＡ−１）１００重
量部に変えて実施例１と同様に行った。

【０１４９】以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１４８ポイズであっ
た。

【０１５０】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１５１】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１５２】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１５３】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：４．２kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０４℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１５４】

【実施例１４】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーをスチレン／ブタジエン／スチレンブ
ロックコポリマー（スチレン／ブタジエン重量比２８／
７２で、２５重量％トルエン溶液の粘度が２５℃で４０
００センチポイズ品）１５ｇに、ポリメチルメタクリレ
ートを６ｇに、並びにエチレングリコールジメタクリレ
ートをトリメチロールプロパントリメタクリレート３ｇ
に変えて、以下実施例１と同様に調製した。

【０１５５】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【０１５６】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１の水酸化アルミニウムを重量平均粒径１２μの
石英粉末（龍森社製、クリスタライトＡ−１）１００重
量部に変えて実施例１と同様に行った。

【０１５７】以下マイカ以外の充填剤の量を７００ｇに
変えた他は実施例１と同様にして硬化性樹脂組成物を得
た。粘度は２０℃、６rpm で１４８ポイズであった。

【０１５８】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１５９】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１６０】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１６１】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：４．０kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０６℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１６２】

【実施例１５】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１と同様に行った。

【０１６３】（ｂ）マイカの処理 実施例１で用いたバイオタイトマイカ１００重量部、フ
ロゴパイトマイカ２０重量部、重量平均フレーク径５５
０μ、重量平均アスペクト比７０のフロゴパイトマイカ
（フィンランド産）４０重量部並びにγ−メタクリロキ
シプロピルトリメトキシシラン０．８重量部を用い、実
施例１と同様に行った。

【０１６４】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【０１６５】以下、処理されたマイカの量を６０ｇに変
えた他は実施例１と同様にして硬化性樹脂組成物を得
た。粘度は２０℃、６rpm で１４０ポイズであった。

【０１６６】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１６７】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１６８】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１６９】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．６kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０６℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１７０】

【実施例１６】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１と同様に行った。

【０１７１】（ｂ）マイカの処理 重量平均フレーク径２５０μ、重量平均アスペクト比６
５のバイオタイトマイカ１００重量部、重量平均フレー
ク径４５０μ、重量平均アスペクト比７５のバイオタイ
トマイカ１００重量部、並びにγ−メタクリロキシプロ
ピルトリメトキシシラン１重量部を用い、実施例１と同
様に行った。

【０１７２】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【０１７３】以下、処理されたマイカの量を３０ｇに変
えた他は実施例１と同様にして硬化性樹脂組成物を得
た。粘度は２０℃、６rpm で１３４ポイズであった。

【０１７４】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１７５】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１７６】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１７７】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．３kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０６℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１７８】

【実施例１７】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーを無水マレイン酸で変性されたスチレ
ン／エチレン／ブチレン／スチレンブロックコポリマー
（シェル化学製、クレイトンＦＧ−１９０１Ｘ）３０ｇ
に変えて、以下実施例１と同様に調製した。

【０１７９】（ｂ）マイカの処理 重量平均フレーク径４５０μ、重量平均アスペクト比７
５のバイオタイトマイカ１００重量部、実施例１のフロ
ゴパイトマイカ（カナダ産）１６０重量部、重量平均フ
レーク径５５０μ、重量平均アスペクト比７０のフロゴ
パイトマイカ（フィンランド産）４０重量部並びにγ−
アミノプロピルトリエトキシシラン１．５重量部を用
い、実施例１と同様に行った。

【０１８０】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【０１８１】以下、処理されたマイカの量を２１０ｇに
変えた他は実施例１と同様にして硬化性樹脂組成物を得
た。粘度は２０℃、６rpm で１５５ポイズであった。

【０１８２】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１８３】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１８４】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１８５】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．６kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０４℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１８６】

【実施例１８】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーをアクリロニトリル／ブタジエンブロ
ックコポリマー（アクリロニトリル／ブタジエン重量比
２８／７２で、１００℃のムーニー粘度６０品）１５ｇ
に変え、ポリメチルメタクリレートを用いずに、以下実
施例１と同様に調製した。

【０１８７】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【０１８８】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【０１８９】以下、合成シリカ（アエロジル３８０）３
０ｇを更に添加したこと以外は実施例１と同様にして硬
化性樹脂組成物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１３８
ポイズであった。

【０１９０】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１９１】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０１９２】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０１９３】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．３kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０３℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０１９４】

【実施例１９】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーをアクリロニトリル／ブタジエンブロ
ックコポリマー（アクリロニトリル／ブタジエン重量比
２８／７２で、１００℃のムーニー粘度６０品）１５ｇ
に変え、ポリメチルメタクリレートを用いずに、以下実
施例１と同様に調製した。

【０１９５】（ｂ）マイカの処理 実施例１と同様に行った。

【０１９６】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。

【０１９７】処理されたマイカ５０ｇ、水酸化アルミニ
ウム６３０ｇに表面処理済合成シリカ（アエロジルＲ９
７２）６０ｇを混合し、更に酸化チタンをジオクチルフ
タレートにロールミルで分散させ調製した着色剤４ｇ添
加したこと以外は実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１３９ポイズであっ
た。

【０１９８】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０１９９】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０２００】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０２０１】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．３kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０３℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０２０２】

【実施例２０】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーをアクリロニトリル／ブタジエンブロ
ックコポリマー（アクリロニトリル／ブタジエン重量比
２８／７２で、１００℃のムーニー粘度６０品）１５ｇ
に変え、ポリメチルメタクリレートを用いずに、以下実
施例１と同様に調製した。

【０２０３】（ｂ）マイカの処理 重量平均フレーク径３５０μ、重量平均アスペクト比７
０のバイオタイトマイカ２５重量部、及びγ−メタクリ
ロキシプロピルトリメトキシシラン０．１５重量部を用
いて、実施例１と同様に行った。

【０２０４】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 実施例１と同様に行った。この水酸化アルミニウム６３
０ｇに四級アンモニウム化合物で処理された有機ベント
ナイト（２００メッシュ７０％貫通の粒度品）１０ｇを
混合し、更に上記の処理されたマイカ２５．１５ｇを混
合した。更に白色に着色された飽和ポリエステル樹脂の
粉砕粒子（平均粒径６５０μ品）５０ｇを混合し、これ
を、ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可溶
な重合体の混合液に入れ、以下実施例１と同様にして硬
化性樹脂組成物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１３９
ポイズであった。

【０２０５】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０２０６】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０２０７】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０２０８】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．１kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０１℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０２０９】

【実施例２１】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーを無水マレイン酸で変性されたスチレ
ン／エチレン／ブチレン／スチレンブロックコポリマー
（シェル化学製、クレイトンＦＧ−１９０１Ｘ）３０ｇ
に、及びエチレングリコールジメタクリレートをジエチ
レングリコールジメタクリレート９ｇに変え、ポリメチ
ルメタクリレートを用いずに、以下実施例１と同様に調
製した。

【０２１０】（ｂ）マイカの処理 重量平均フレーク径２９０μ、重量平均アスペクト比７
０のフロゴパイトマイカ３０重量部、及びγ−アミノプ
ロピルトリエトキシシラン０．２重量部を用いて、実施
例１と同様に行った。

【０２１１】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 コアがブチルアクリレート、シェルが架橋ポリメチルメ
タクリレートのコアシェルビーズ（平均粒径０．３μ
品）５０ｇを実施例１と同様に処理された水酸化アルミ
ニウム６３０ｇに混合し、上記の処理されたマイカ３
０．２ｇを混合し、更に白色に着色された飽和ポリエス
テル樹脂の粉砕粒子（平均粒径６５０μ品）８０ｇ、及
びベージュに着色された飽和ポリエステル樹脂の粉砕粒
子（平均粒径６５０μ品）５０ｇを混合し、これを、ラ
ジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可溶な重合
体の混合液に入れ、以下実施例１と同様にして硬化性樹
脂組成物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１４２ポイズ
であった。

【０２１２】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０２１３】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０２１４】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０２１５】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．６kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０３℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０２１６】

【実施例２２】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１のスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブ
ロックコポリマーを無水マレイン酸で変性されたスチレ
ン／エチレン／ブチレン／スチレンブロックコポリマー
（シェル化学製、クレイトンＦＧ−１９０１Ｘ）３５ｇ
に変えて、以下実施例１と同様に調製した。

【０２１７】（ｂ）マイカの処理 重量平均フレーク径３００μ、重量平均アスペクト比７
０のバイオタイトマイカ４０重量部、及びγ−アミノプ
ロピルトリエトキシシラン０．２重量部を用いて、実施
例１と同様に行った。

【０２１８】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 ランダム形状にカットされた厚み１２μのポリエステル
フィルムをメッシュサイズ２mmの篩いを通し白色ウレタ
ン樹脂、黒色ウレタン樹脂を別々に塗布し、白色及び黒
色に着色されたフィルムをそれぞれ作成した。

【０２１９】上記の処理されたマイカ４０．２ｇ、白色
フィルム２５ｇ、黒色フィルム５ｇ、並びに実施例１と
同様に処理した水酸化アルミニウム６３０ｇをラジカル
重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可溶な重合体の混
合液に入れ、以下実施例１と同様にして硬化性樹脂組成
物を得た。粘度は２０℃、６rpm で１４０ポイズであっ
た。

【０２２０】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０２２１】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０２２２】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０２２３】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．３kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０２℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０２２４】

【実施例２３】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１と同様に調製した。

【０２２５】（ｂ）マイカの処理 重量平均フレーク径３５０μ、重量平均アスペクト比７
０のバイオタイトマイカ４０重量部、及びγ−メタクリ
ロキシプロピルトリメトキシシラン０．２重量部を用い
て、実施例１と同様に行った。

【０２２６】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 白色の飽和ポリエステル樹脂の粉砕粒子（平均粒度６５
０μ）５０ｇ及び黒色ナイロンファイバー（繊維長２m
m、繊維径２０μ）５ｇを用いた。

【０２２７】上記の処理されたマイカ４０．２ｇ、マイ
カ以外の充填剤、並びに実施例１と同様に処理した水酸
化アルミニウム６３０ｇをラジカル重合性樹脂及びラジ
カル重合性樹脂に可溶な重合体の混合液に入れ、以下実
施例１と同様にして硬化性樹脂組成物を得た。粘度は２
０℃、６rpm で１３９ポイズであった。

【０２２８】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０２２９】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０２３０】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０２３１】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．１kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０２℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０２３２】

【実施例２４】 （ａ）ラジカル重合性樹脂及びラジカル重合性樹脂に可
溶な重合体の混合液の調製 実施例１と同様に調製した。

【０２３３】（ｂ）マイカの処理 重量平均フレーク径２９０μ、重量平均アスペクト比７
０のフロゴパイトマイカ１５重量部、及びγ−メタクリ
ロキシプロピルトリメトキシシラン０．５重量部を用い
て、実施例１と同様に行った。

【０２３４】（ｃ）マイカ以外の充填剤の処理 ベージュの飽和ポリエステル樹脂の粉砕粒子（平均粒度
６５０μ）５０ｇ及びパール顔料（メルク社製 イリオ
ジン２１５）５ｇを用いた。

【０２３５】上記の処理されたマイカ１５．５ｇ、マイ
カ以外の充填剤、並びに実施例１と同様に処理した水酸
化アルミニウム６３０ｇをラジカル重合性樹脂及びラジ
カル重合性樹脂に可溶な重合体の混合液に入れ、以下実
施例１と同様にして硬化性樹脂組成物を得た。粘度は２
０℃、６rpm で１３７ポイズであった。

【０２３６】得られた硬化性樹脂組成物１０００ｇを用
い、実施例１と同様にして３００mm角、厚み５mmの板状
成形体を得た。

【０２３７】得られた成形体は、マイカが均一に分散し
天然石調の外観を有していた。また、反り、気泡残り等
の成形不良も認められなかった。

【０２３８】実施例１と同様に耐熱性、機械物性、並び
に残存単量体を評価、測定したところ、以下のとおりで
あり、高品質なものであった。

【０２３９】 耐熱性評価 ：膨れは全く認められず 衝撃強度 （ＩＺＯＤ、フラットワイズ法）：３．２kg／cm 熱変形温度（ＨＤＴ） ：１０２℃ 残存単量体 ：０．５重量％以下

【０２４０】

【発明の効果】本発明の硬化性樹脂組成物によれば、従
来より公知の成形法により容易に人工大理石を成形する
ことができ、本発明の硬化性樹脂組成物を成形した成形
体によれば、マイカが天然鉱物特有の質感を有すること
と、その形状がフレーク状であることとの相乗効果か
ら、天然石に近い優れた外観を表現することが可能であ
り、かつ耐熱性が優れているためキッチンワークトップ
等の高い耐熱性が要求される用途に使用可能である。ま
た、本発明の硬化性樹脂組成物を成形した成形体は、衝
撃強度の改善さえも期待で実用価値の非常に高いもので
ある。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08L 1/00 - 101/16

Claims (5)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 下記（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）及び（Ｄ）
   を含む硬化性樹脂組成物。 （Ａ）１５〜６０重量％のラジカル重合性樹脂 （Ｂ）０．１〜２５重量％のマイカ （Ｃ）３０〜８０重量％のマイカ以外の充填剤 （Ｄ）０．０５〜１５重量％の０℃より低いガラス転移
   点を示すセグメントが少なくとも１つあり、ラジカル重
   合性樹脂（Ａ）に可溶な重合体
2. 【請求項２】 ラジカル重合性樹脂の主成分がメタクリ
   ル酸エステルであることを特徴とする請求項１記載の硬
   化性樹脂組成物。
3. 【請求項３】 硬化性樹脂組成物がメタクリル基、アク
   リル基、ビニル基、エポキシ基、アミノ基、メルカプト
   基の何れかを分子内に含有するオルガノファンクショナ
   ルシランを含有することを特徴とする請求項１あるいは
   ２に記載の硬化性樹脂組成物。
4. 【請求項４】 ラジカル重合性樹脂（Ａ）に可溶な重合
   体が官能基を有することを特徴とする請求項１，２また
   は３記載の硬化性樹脂組成物。
5. 【請求項５】 請求項１から４のいずれかに記載の硬化
   性樹脂組成物から成形された成形体。