JP3414930B2 - 安定化された難燃化ポリアルキレンテレフタレート樹脂組成物 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリアルキレンテ
レフタレート樹脂及びブロム系難燃剤から成る難燃化ポ
リアルキレンテレフタレート樹脂に、ある特定の添加剤
を添加して成る安定化された難燃化ポリアルキレンテレ
フタレート樹脂組成物に関するものであって、ポリアル
キレンテレフタレート樹脂に対して難燃性が要求される
分野で広く利用される。

【０００２】

【従来の技術】一般に、ポリアルキレンテレフタレート
樹脂の難燃化には、ハロゲン系化合物、リン化合物、三
酸化アンチモン等の難燃剤又は難燃助剤を添加する方法
が従来より行なわれており、これらの難燃剤の中でもハ
ロゲン系化合物、特にブロム系化合物が繁用されてい
る。

【０００３】しかしながら、一般的に、ポリアルキレン
テレフタレート樹脂にブロム系難燃剤を添加した場合、
該難燃化ポリアルキレンテレフタレート樹脂の熱安定性
が著しく低下することが知られており、その熱安定性の
低下を抑制するために、下記の技術が既に開示されてい
る。

【０００４】（１）難燃化芳香族ポリエステル系樹脂
に、エポキシ化合物を添加する技術（特開昭６１−２８
５２５０号）。ここで使用されるエポキシ化合物は多官
能エポキシ化合物であり、その好ましい例としては、例
えばビスフェノールＡとエピクロルヒドリンとを各種の
割合で反応させて得られるビスフェノール型エポキシ化
合物、ノボラック樹脂とエピクロルヒドリンより得られ
るノボラック型エポキシ化合物、ポリカルボン酸とエピ
クロルヒドリンより得られるポリグリシジルエステル
類、脂環化合物（例えば、ジシクロペンタジエン）から
得られる脂環化合物型エポキシ化合物、アルコール性水
酸基を有する脂肪族化合物（例えば、ブタンジオール、
グリセリンなど）とエピクロルヒドリンより得られるグ
リシジルエーテル類、エポキシ化ポリブタジエンおよび
メタクリル酸グリシジルなどのエポキシ基を有する不飽
和単量体とエチレンなどの他の不飽和単量体とからなる
エポキシ基含有共重合体などであって、これらはエポキ
シ基を有するイソシアヌレートではなく、更に、具体的
にいえば、本発明で使用されるエポキシプロピルイソシ
アヌレートとは全く異なるエポキシ化合物を使用した技
術であって、エポキシプロピルイソシアヌレートを難燃
化ポリアルキレンテレフタレート樹脂に使用して安定化
する技術についての記載及び示唆がない。

【０００５】又、ここで使用されたノボラック型エポキ
シ化合物は、ノボラック樹脂とエピクロルヒドリンより
得られるエポキシ化合物であり、ここには更に詳細な記
載は無いが、一般的には、文献（「エポキシ樹脂ハンド
ブック」新保正樹編、日刊工業新聞社発行、６１頁）に
示されている如く、下記式

【０００６】

【化１】

【０００７】で示されるフェノールノボラック型エポキ
シ樹脂及び下記式

【０００８】

【化２】

【０００９】で示されるクレゾールノボラック型エポキ
シ樹脂であり、これらは原料として、フェノールノボラ
ック又はクレゾールノボラックを使用したエポキシ樹脂
である。従って、原料としてフェノールノボラック又は
クレゾールノボラック以外のノボラックを使用したエポ
キシ樹脂、或いはそれらの混合物からなるブレンドポリ
マーを包含するものではない。

【００１０】（２）また、熱可塑性ポリエステル樹脂
に、エポキシ化合物と無機充填剤とアルカリまたはアル
カリ土類金属陽イオンを含有する塩とを添加する技術
（特開平５−２０９１１７号）。熱可塑性ポリエステル
樹脂に難燃剤を添加できることは記載されているが、そ
の実施例は見られない。ここでは、エポキシ化合物とし
て、トリス（エポキシプロピル）イソシアヌレートも例
示されているが、トリス（エポキシプロピル）イソシア
ヌレートを単独で添加する技術ではない。また、アルカ
リまたはアルカリ土類金属陽イオンを含有する塩は、本
発明で使用されるハイドロタルサイト類やゼオライト類
とは全く異なる塩である。

【００１１】（３）また、難燃化芳香族ポリエステル系
樹脂に、ハイドロタルサイトを添加する技術（特開昭６
０−１２４１号）。これは、ハイドロタルサイトを単独
で添加して、成型時の腐食発生、成型品の黄変、耐熱性
低下、耐候性低下を改良する技術であって、ハイドロタ
ルサイトとエポキシプロピルイソシアヌレート化合物と
を併用して熱安定化する技術ではなく、また、そのよう
な示唆はない。

【００１２】（４）更に、難燃化芳香族ポリエステル系
樹脂に、Ａ型ゼオライトを添加して熱安定化する技術
（特開昭６２−１９９６５４号）。これも、Ａ型ゼオラ
イトを単独で添加して熱安定化する技術であって、Ａ型
ゼオライトとエポキシプロピルイソシアヌレート化合物
とを併用して熱安定化する技術ではなく、また、そのよ
うな示唆はない。

【００１３】

【発明が解決しようとする課題】特開昭６１−２８５２
５０号に記載されているような多官能エポキシ化合物や
前述のハイドロタルサイトやＡ型ゼオライトをそれぞれ
単独で添加する従来の技術では、成型時の過酷な熱履歴
に対して未だ十分な熱安定化効果は得られず、また、こ
れらのハイドロタルサイトとＡ型ゼオライトとを併用添
加しても十分な熱安定化効果は得られず、更に熱安定化
効果の優れる添加剤の開発が待たれていた。

【００１４】

【課題を解決するための手段】本発明者等は、かかる観
点から、ポリアルキレンテレフタレート樹脂及びブロム
系難燃剤から成る難燃化ポリアルキレンテレフタレート
樹脂に対し、熱安定化効果の優れる添加剤につき鋭意研
究を重ねた結果、ポリアルキレンテレフタレート樹脂及
びブロム系難燃剤から成る難燃化ポリアルキレンテレフ
タレート樹脂に対して、エポキシプロピルイソシアヌレ
ートを添加して安定化された難燃化ポリアルキレンテレ
フタレート樹脂組成物の熱安定性並びに耐着色性が顕著
に向上することを見出した。更に、エポキシプロピルイ
ソシアヌレート及びハイドロタルサイト、亜鉛置換ハイ
ドロタルサイト類化合物、Ａ型ゼオライト及び周期律表
第II族又は第IV族の金属を含むゼオライトの中から選ば
れた化合物の少なくとも１種を併用添加して安定化され
た該樹脂組成物の熱安定性並びに耐着色性が尚一層顕著
に向上することを見出し、本発明を完成した。

【００１５】

【発明の実施の形態】本発明で使用されるポリアルキレ
ンテレフタレート樹脂のアルキレン基は、炭素数２〜６
のアルキレン基であって、その例としては、エチレン、
プロピレン、ブチレン、ヘキシレン等の基を挙げること
が出来る。ポリアルキレンテレフタレート樹脂の例とし
ては、ポリエチレンテレフタレート樹脂（以下、「ＰＥ
Ｔ樹脂」と称す。）、ポリプロピレンテレフタレート樹
脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂（以下、「ＰＢＴ
樹脂」と称す。）及びポリヘキシレンテレフタレート樹
脂を挙げることが出来、好ましくはＰＥＴ樹脂及びＰＢ
Ｔ樹脂を挙げることが出来る。

【００１６】また、これらのポリアルキレンテレフタレ
ート樹脂は、通常は単独で用いるが、必要ならば、その
２種以上を併用することも出来る。

【００１７】更に、本発明に使用されるポリアルキレン
テレフタレート樹脂に、ガラス繊維を添加しても何ら問
題はなく、熱安定化効果には何ら影響を与えるものでは
ない。

【００１８】本発明に使用されるブロム系難燃剤は、通
常この分野で使用されるブロム系難燃剤を限定なく使用
することが出来、これらの中でも繁用されるものとし
て、ブロム化ビスフェノールＡ系カーボネートオリゴマ
ー、ブロム化ビスフェノールＡ系エポキシ樹脂、ブロム
化スチレン系、ブロム化フタルイミド系及びブロム化フ
ェノキシトリアジン系の各難燃剤を挙げることが出来
る。

【００１９】ブロム化ビスフェノールＡ系カーボネート
オリゴマーは、ビスフェノールＡの−ＯＨ基からＨを除
いた残基に、１〜８個のブロム原子及び１個のカルボニ
ルオキシ基（−Ｃ（Ｏ）Ｏ−）が結合した基の重合物で
あって、オリゴマーとは、重合度（ｎ）が１〜１０のも
のをいう。例えば、下式で示される難燃剤を挙げること
が出来る。

【００２０】

【化３】

【００２１】上記式の市販されている難燃剤としては、
帝人化成（株）の「ファイヤガード７０００」及び「フ
ァイヤガード７５００」を挙げることが出来る。

【００２２】

【化４】

【００２３】上記式の市販されている難燃剤としては、
グレート・レークス・ケミカル（株）の「Ｇｒｅａｔ
Ｌａｋｅｓ ＢＣ−５２」及び「Ｇｒｅａｔ Ｌａｋｅ
ｓＢＣ−５８」を挙げることが出来る。

【００２４】ブロム化ビスフェノールＡ系エポキシ樹脂
は、ビスフェノールＡの−ＯＨ基からＨを除いた残基
に、１〜８個のブロム原子及び１個の２−ヒドロキシプ
ロピレン基（−ＣＨ₂ ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ₂ −）が結合し
た基の重合物の末端がフリーのエポキシ基

【００２５】

【化５】

【００２６】が結合した化合物を挙げることが出来、樹
脂とは、重合度（ｎ）が１〜１００のものをいう。例え
ば、下式で示される難燃剤を挙げることが出来る。

【００２７】

【化６】

【００２８】上記式の市販されている難燃剤としては、
重合度に応じて種々の製品があり、ブロモケム・ファー
イースト（株）の「Ｆ−２３００」、「Ｆ−２３００
Ｈ」、「Ｆ−２４００」及び「Ｆ−２４００Ｅ」、大日
本インキ化学工業（株）の「プラサームＥＰ−１６」、
「プラサームＥＰ−３０」、「プラサームＥＰ−１０
０」及び「プラサームＥＰ−５００」、阪本薬品工業
（株）の「ＳＲ−Ｔ１０００」、「ＳＲ−Ｔ２００
０」、「ＳＲ−Ｔ５０００」及び「ＳＲ−Ｔ２０００
０」等を挙げることが出来る。

【００２９】又、ブロム化ビスフェノールＡ系エポキシ
樹脂の例として、ビスフェノールＡの−ＯＨ基からＨを
除いた残基に、１〜８個のブロム原子及び１個の２−ヒ
ドロキシプロピレン基（−ＣＨ₂ ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ₂
−）が結合した基の重合物の末端のエポキシ基がブロッ
ク化剤でブロックされた化合物を挙げることが出来る。
そのブロック化剤としては、エポキシ基を開環付加する
化合物であれば限定されないが、フェノール類、アルコ
ール類、カルボン酸類、アミン類及びイソシアネート類
等にブロム原子を含有するものを挙げることができ、そ
の中でも難燃効果を向上させる点でブロム化フェノール
類が好ましく、ジブロムフェノール、トリブロムフェノ
ール、ペンタブロムフェノール、ジブロムエチルフェノ
ール、ジブロムプロピルフェノール、ジブロムブチルフ
ェノール及びジブロムクレゾール等を挙げることが出来
る。当該重合物の末端のエポキシ基がブロック化剤でブ
ロックされた難燃剤の例としては、下式で示される難燃
剤を挙げることが出来る。

【００３０】

【化７】

【００３１】上記式の市販されている難燃剤としては、
大日本インキ化学工業（株）の「プラサームＥＣ−１
４」、「プラサームＥＣ−２０」及び「プラサームＥＣ
−３０」、東都化成（株）の「ＴＢ−６０」及び「ＴＢ
−６２」、阪本薬品工業（株）の「ＳＲ−Ｔ３０４０」
及び「ＳＲ−Ｔ７０４０」等を挙げることが出来る。

【００３２】ブロム化スチレン系難燃剤は、スチレン骨
格

【００３３】

【化８】

【００３４】のベンゼン環に１〜５個のブロム原子が結
合したブロム化スチレンモノマー

【００３５】

【化９】

【００３６】及びその重合体（ポリマー）

【００３７】

【化１０】

【００３８】であって、好ましくは重合体である。例え
ば、ブロムスチレン及びブロム化ポリスチレンを挙げる
ことが出来、市販されているブロム化ポリスチレン系難
燃剤としては、フェロ（株）の「パイロチェック６８Ｐ
Ｂ」、グレート・レークス・ケミカル（株）の「Ｇｒｅ
ａｔ Ｌａｋｅｓ ＰＤＢＳ−１０」及び「Ｇｒｅａｔ
Ｌａｋｅｓ ＰＤＢＳ−８０」等を挙げることが出来
る。

【００３９】ブロム化フタルイミド系難燃剤は、１〜８
個のブロム原子が、１〜２個のフタルイミド基のベンゼ
ン環に結合した化合物であって、例えば、下式のエチレ
ンビス（テトラブロムフタルイミド）

【００４０】

【化１１】

【００４１】を挙げることが出来、市販されている難燃
剤としては、アルベマール（株）の「Ｓａｙｔｅｘ Ｂ
Ｔ−９３Ｗ」及び「Ｓａｙｔｅｘ ＢＴ−９３」を挙げ
ることが出来る。

【００４２】ブロム化フェノキシトリアジン系難燃剤
は、１〜５個のブロム原子がフェノキシ基に結合し、そ
のブロム化フェノキシ基の１〜３個がトリアジン環に結
合した化合物であって、例えば、トリス（ジブロムフェ
ノキシ）トリアジン及び下式のトリス（トリブロムフェ
ノキシ）トリアジン

【００４３】

【化１２】

【００４４】等を挙げることが出来、上記式の市販され
ている難燃剤としては、第一工業製薬（株）の「ピロガ
ード ＳＲ−２４５」を挙げることが出来る。

【００４５】実施例において、これらの中で繁用されて
いる代表的なブロム系難燃剤を使用しているが、それ以
外の上記ブロム系難燃剤を使用しても、同様の効果を示
すことが期待される。

【００４６】前記のような繁用されるブロム系難燃剤以
外に、文献にも示され、ブロム系難燃剤メーカーのカタ
ログ等にも示されているものも勿論使用することが出
来、これらブロム系難燃剤からなる難燃化ポリアルキレ
ンテレフタレート樹脂組成物についても、本発明の効果
を遜色なく実現することが充分に期待される。それらの
ブロム系難燃剤としては、ブロム化アルカン、ブロム化
シクロアルカン、ブロム化イソシアネート類、ブロム化
ベンゼン類、ブロム化フェノール類、ブロム化マレイミ
ド、ブロム化フタル酸類及びブロム化ビスフェノールＡ
類モノマー及びそのオリゴマー類等を挙げることが出来
る。

【００４７】ブロム化アルカンは、１〜８個のブロム原
子が炭素数２〜６のアルカン（鎖状脂肪族炭化水素）に
結合した化合物である。該アルカンの例としては、エタ
ン、プロパン、ブタン、ペンタン及びヘキサンを挙げる
ことが出来、ブロム化アルカンの例としては、ジブロム
エタン、テトラブロムエタン、トリブロムプロパン、テ
トラブロムブタン及びオクタブロムヘキサン等を挙げる
ことが出来る。

【００４８】ブロム化シクロアルカンは、１〜６個のブ
ロム原子が炭素数６〜１２のシクロアルカン（環状脂肪
族炭化水素）に結合した炭化水素類である。該シクロア
ルカンの例としては、シクロヘキサン及びシクロドデカ
ンを挙げることが出来、ブロム化シクロアルカンの例と
しては、ヘキサブロムシクロヘキサン及びヘキサブロム
シクロドデカン等を挙げることが出来る。

【００４９】ブロム化イソシアネート類は、前記のブロ
ム化アルカンのアルキル残基とイソシアン酸残基−Ｎ＝
Ｃ＝Ｏが結合した化合物並びに１〜５個のブロム原子が
フェノキシ基に結合したブロム化フェノキシ基とイソシ
アン酸残基−Ｎ＝Ｃ＝Ｏが結合した化合物を挙げること
が出来る。その具体例としては、トリス（２，３−ジブ
ロムプロピル）イソシアヌレート、トリス（ジブロムフ
ェノキシ）イソシアヌレート、トリス（ジブロムエチル
フェノキシ）イソシアヌレート、トリス（トリブロムフ
ェノキシ）イソシアヌレート及びトリス（ジブロムプロ
ピルフェノキシ）イソシアヌレート等を挙げることが出
来る。

【００５０】ブロム化ベンゼン類は、１個以上のブロム
原子がベンゼン環に結合した基からなる化合物であっ
て、テトラブロムベンゼン、ヘキサブロムベンゼン、ブ
ロムフェニルアリルエーテル、ペンタブロムトルエン、
ビス（ペンタブロムフェニル）エタン及びポリ（ペンタ
ブロムベンジルアクリレート）等を挙げることが出来
る。

【００５１】ブロム化フェノール類は、１個以上のブロ
ム原子が、フェノール基、フェニルエーテル基及びベン
ジル基に結合した化合物であって、例えば、ジブロムフ
ェノール、トリブロムフェノール、２，３−ジブロムプ
ロピルペンタブロムフェニルエーテル、ビス（トリブロ
ムフェノキシ）エタン、ペンタブロムフェニルプロピル
エーテル、ヘキサブロムジフェニルエーテル、デカブロ
ムジフェニルエーテル、オクタブロムジフェニルエーテ
ル及びポリジブロムフェニレンオキサイド等を挙げるこ
とが出来る。

【００５２】ブロム化マレイミドは、１〜５個のブロム
原子がマレイミド基に結合した化合物であって、例え
ば、トリブロムフェニルマレイミド等を挙げることが出
来る。ブロム化フタル酸類は、１〜４個のブロム原子が
フタル酸に結合した化合物を挙げることが出来、その例
としては、テトラブロム無水フタル酸等を挙げることが
出来る。

【００５３】ブロム化ビスフェノールＡ類モノマー又は
ブロム化ビスフェノールＳ類モノマーは、１〜８個のブ
ロム原子がビスフェノールＡ類化合物又はビスフェノー
ルＳ類化合物に結合した化合物を挙げることが出来、そ
の例としては、テトラブロムビスフェノールＡ、テトラ
ブロムビスフェノールＡビス（２−ヒドロキシエチルエ
ーテル）、テトラブロムビスフェノールＡビス（２，３
−ジブロムプロピルエーテル）、テトラブロムビスフェ
ノールＡビス（２−ブロムエチルエーテル）、テトラブ
ロムビスフェノールＡビス（プロピルエーテル）、テト
ラブロムビスフェノールＳ及びテトラブロムビスフェノ
ールＳビス（２，３−ジブロムプロピルエーテル）等を
挙げることが出来る。

【００５４】本発明で使用されるブロム系難燃剤の使用
量は、ポリアルキレンテレフタレート樹脂に要求される
難燃化の程度及び物性との関係から、種々に変化するも
のであり、通常、ポリアルキレンテレフタレート樹脂１
００重量部に対して、１〜５０重量部使用される。１重
量部未満では、所望の難燃性を付与出来ず、又、５０重
量部を超えると難燃性は充分であっても、当該樹脂組成
物の成型体の物性を損なうので好ましくない。しかしな
がら、難燃性と物性とのバランスから、実用的には、１
０〜２５重量部の範囲で使用される。

【００５５】又、目的に応じては、ブロム系難燃剤を２
種以上併用することが出来るが、通常は１種類で充分で
ある。

【００５６】難燃化を更に高める目的で、三酸化アンチ
モン等の難燃助剤を併用することはよく行われることで
あるが、この難燃助剤の添加によって、本発明の効果に
何等影響を与えるものではない。その難燃助剤の添加量
は、通常、ポリアルキレンテレフタレート樹脂１００重
量部に対して、１〜２０重量部使用されるが、物性等と
の関係で、好ましい使用量は２〜５重量部である。

【００５７】本発明で使用されるエポキシプロピルイソ
シアヌレートは、一般式（１）

【００５８】

【化１３】

【００５９】〔式（１）中、Ｒ⁵ 〜Ｒ⁷ は、少なくとも
１つはエポキシ基

【００６０】

【化１４】

【００６１】であり、他は水素原子であり得る。〕で示
される化合物を挙げることが出来る。エポキシプロピル
イソシアヌレートの具体例としては、モノ（エポキシプ
ロピル）イソシアヌレート、ビス（エポキシプロピル）
イソシアヌレート、トリス（エポキシプロピル）イソシ
アヌレート等が挙げられ、中でも、該難燃化ポリアルキ
レンテレフタレート樹脂の熱安定性向上に好ましい効果
をもたらすものとして、トリス（エポキシプロピル）イ
ソシアヌレートを挙げることが出来る。

【００６２】本発明で使用されるハイドロタルサイト
は、マグネシウム及びアルミニウムからなる化合物であ
って、例えば、一般式（２） Ｍｇ_1-x Ａｌ_x （ＯＨ）₂ （Ａ^q-）_x/q ・ａＨ₂ Ｏ （２） で示される化合物を挙げることが出来る。

【００６３】また、亜鉛置換ハイドロタルサイト類化合
物は、例えば、一般式（２）中のＭｇの一部をＺｎに置
換した化合物であって、一般式（３） Ｍｇ _y1 Ｚｎ _y2 Ａｌ _x （ＯＨ）₂ （Ａ^q-）_x/q ・ａＨ₂ Ｏ （３） の化合物を挙げることが出来る。Ｚｎの置換率として
は、Ｍｇに対して、１モル％〜５０モル％であり、好ま
しくは、１５モル％〜３０モル％である。

【００６４】〔式（２）及び（３）中の、ｑは１又は２
であり、Ａ^q-はｑ価のアニオン、即ち（ＣＯ₃ ）^2- ま
たは（ＣｌＯ₄ ）^- であり、x 、y1、y2及びａはそれぞ
れ下記の条件を満足する実数を示す。

【００６５】０＜x ≦０．５、 y1＋y2＝１−x ，y1≧
y2、０≦ａ＜１〕。

【００６６】一般式（２）の代表例としては、次のもの
が挙げられる。 Ｎｏ. １ ；Ｍｇ_0.750 Ａｌ_0.250 （ＯＨ）₂ （ＣＯ₃ ）_0.125 ・0.5 Ｈ₂ Ｏ Ｎｏ. ２ ；Ｍｇ_0.692 Ａｌ_0.308 （ＯＨ）₂ （ＣＯ₃ ）_0.154 ・0.1 Ｈ₂ Ｏ Ｎｏ. ３ ；Ｍｇ_0.683 Ａｌ_0.317 （ＯＨ）₂ （ＣＯ₃ ）_0.159 ・0.5 Ｈ₂ Ｏ Ｎｏ. ４ ；Ｍｇ_0.667 Ａｌ_0.333 （ＯＨ）₂ （ＣＯ₃ ）_0.167 ・0.1 Ｈ₂ Ｏ Ｎｏ. ５ ；Ｍｇ_0.750 Ａｌ_0.250 （ＯＨ）₂ （ＣｌＯ₄ ）_0.250 ・0.5 Ｈ₂ Ｏ Ｎｏ. ６ ；Ｍｇ_0.692 Ａｌ_0.308 （ＯＨ）₂ （ＣｌＯ₄ ）_0.308 ・0.1 Ｈ₂ Ｏ Ｎｏ. ７ ；Ｍｇ_0.667 Ａｌ_0.333 （ＯＨ）₂ （ＣｌＯ₄ ）_0.333 ・0.1 Ｈ₂ Ｏ 。

【００６７】一般式（３）の代表例としては、次のもの
が挙げられる。 Ｎｏ. ８ ；Ｍｇ_0.625 Ｚｎ_0.125 Ａｌ_0.250 （ＯＨ）₂ （ＣＯ₃ ）_0.125 ・0. 45Ｈ₂ Ｏ Ｎｏ. ９ ；Ｍｇ_0.538 Ｚｎ_0.154 Ａｌ_0.308 （ＯＨ）₂ （ＣＯ₃ ）_0.154 Ｎｏ. １０；Ｍｇ_0.500 Ｚｎ_0.167 Ａｌ_0.333 （ＯＨ）₂ （ＣＯ₃ ）_0.167 ・0. 54Ｈ₂ Ｏ Ｎｏ. １１；Ｍｇ_0.625 Ｚｎ_0.125 Ａｌ_0.250 （ＯＨ）₂ （ＣｌＯ₄ ）_0.250 ・ 0.3 Ｈ₂ Ｏ Ｎｏ. １２；Ｍｇ_0.538 Ｚｎ_0.154 Ａｌ_0.308 （ＯＨ）₂ （ＣｌＯ₄ ）_0.308 ・ 0.5 Ｈ₂ Ｏ Ｎｏ. １３；Ｍｇ_0.500 Ｚｎ_0.167 Ａｌ_0.333 （ＯＨ）₂ （ＣｌＯ₄ ）_0.333 ・ 0.1 Ｈ₂ Ｏ。

【００６８】本発明において、該ハイドロタルサイト及
び亜鉛置換ハイドロタルサイト類化合物と難燃化ポリア
ルキレンテレフタレート樹脂との相容性、分散性等を向
上させるために、該ハイドロタルサイト及び亜鉛置換ハ
イドロタルサイト類化合物を表面処理剤、例えば高級脂
肪酸類で表面処理したものも繁用されており、その具体
的なハイドロタルサイトの製品としては、協和化学工業
（株）のアルカマイザー２、アルカマイザー３及びＤＨ
Ｔ−４Ａ−２等を挙げることが出来、具体的な亜鉛置換
ハイドロタルサイト類化合物の製品としては、協和化学
工業（株）のアルカマイザー４、アルカマイザー４−２
及びアルカマイザー７等を挙げることが出来る。

【００６９】このような表面処理剤は、前記の高級脂肪
酸類以外にも、公知文献、例えば特開昭６０−１２４１
号、第４頁に記載されているもの等が挙げられる。該公
知文献に記載の表面処理剤としては、この分野で一般に
用いられるもの、例えば、アニオン系界面活性剤類、シ
ラン系カップリング剤類、チタン系カップリング剤類、
高級脂肪酸エステル類等が挙げられ、それらの具体例と
しては、例えば、ステアリン酸ソーダ、オレイン酸ソー
ダ、ラウリルベンゼンスルホン酸ソーダ等のアニオン系
界面活性剤類、ビニルトリエトキシシラン、γ−アミノ
プロピルトリメトキシシラン、イソプロピルトリイソス
テアロイルチタネート、イソプロピルトリデシルベンゼ
ンスルホニルチタネート等のシラン系またはチタン系カ
ップリング剤類、グリセリンモノステアレート、グリセ
リンモノオレート等の高級脂肪酸エステル等が示されて
いる。

【００７０】本発明で使用されるＡ型ゼオライトとして
は、一般式（４） Ｎａ₂ Ｏ・Ａｌ₂ Ｏ₃ ・２ＳｉＯ₂ ・ｂＨ₂ Ｏ （４） 〔式中、ｂは０≦ｂ≦６である実数を示す。〕で示され
るＡ型ゼオライトが挙げられ、天然ゼオライトまたは合
成ゼオライトであってもよい。また、用いられるＡ型ゼ
オライトは、高級脂肪酸、例えば、ステアリン酸やオレ
イン酸等のアルカリ金属塩のような高級脂肪酸アルカリ
金属塩や、有機スルホン酸、例えば、ドデシルベンゼン
スルホン酸等のアルカリ金属塩のような有機スルホン酸
アルカリ金属塩等で表面処理されていてもよい。

【００７１】また、周期律表第II族若しくは第IV族の金
属を含むゼオライトは、前記Ａ型ゼオライト中のＮａを
周期律表第II族若しくは第IV族の金属で置換したゼオラ
イトであって（以下、「金属置換ゼオライト」と称
す。）、該金属は特に限定はないが、効果、毒性及び入
手のし易さ等の面から、マグネシウム、カルシウム、亜
鉛、ストロンチウム、バリウム、ジルコニウム及びスズ
等を挙げることが出来、好ましい金属としては、カルシ
ウム、亜鉛、マグネシウム及びバリウム等を挙げること
が出来、最も好ましい金属としては、難燃化ポリアルキ
レンテレフタレート樹脂の耐着色効果が優れるカルシウ
ム及び亜鉛を挙げることが出来る。

【００７２】前記金属置換ゼオライトにおけるＡ型ゼオ
ライトの金属置換率としては高率である方が好ましい
が、通常、工業的に容易に得られるものとしては、置換
率が１０〜７０モル％位のものである。

【００７３】当該金属置換ゼオライトの具体例として
は、例えば、マグネシウム置換ゼオライト、カルシウム
置換ゼオライト、亜鉛置換ゼオライト、ストロンチウム
置換ゼオライト、バリウム置換ゼオライト、ジルコニウ
ム置換ゼオライト及びスズ置換ゼオライト等の合成ゼオ
ライトが挙げられ、また、該金属を有する天然ゼオライ
トを使用することも出来、これらのＡ型ゼオライト及び
金属置換ゼオライトを単独または２種以上併用すること
も出来る。

【００７４】前記の合成ゼオライトの製法については、
公知の方法でよく、例えば、特開昭５７−２８１４５号
公報記載の製法が挙げられる。

【００７５】該難燃化ポリアルキレンテレフタレート樹
脂の熱安定性向上に、エポキシプロピルイソシアヌレー
トと併用してより好ましい効果をもたらすものとして、
ハイドロタルサイト、亜鉛置換ハイドロタルサイト類化
合物及び金属置換ゼオライトを挙げることが出来、最も
好ましい効果をもたらすものとして、ハイドロタルサイ
トを挙げることが出来る。

【００７６】エポキシプロピルイソシアヌレートの中で
も、特に、トリス（エポキシプロピル）イソシアヌレー
トに前記のハイドロタルサイトを併用添加することによ
り、〔実施例１〕の試料番号１０〜１１、〔実施例２〕
の同番号１１〜１２、〔実施例３〕の同番号２、〔実施
例４〕の同番号４〜１２、〔実施例５〕の同番号４に示
される如く、該難燃化ポリアルキレンテレフタレート樹
脂の熱安定性を向上することが出来る。

【００７７】更に、〔実施例１〕の試料番号１９〜２
８、同番号３７〜４０、同番号４３〜４６、〔実施例
２〕の同番号２０〜２９、同番号３８〜４５、同番号４
８〜４９、〔実施例３〕の同番号７〜１０、同番号１６
〜１８、同番号２１〜２２、〔実施例４〕の同番号３１
〜３３、同番号３７〜３８、同番号４０、〔実施例５〕
の同番号８〜１０、同番号１４〜１６、同番号１８に示
される如く、トリス（エポキシプロピル）イソシアヌレ
ートと該ハイドロタルサイトとに、亜鉛置換ハイドロタ
ルサイト、Ａ型ゼオライト、金属置換ゼオライトの中か
ら選ばれた少なくとも１種の化合物を併用添加すること
により、該難燃化ポリアルキレンテレフタレート樹脂の
熱安定性を一段と向上させることが出来る。

【００７８】また、トリス（エポキシプロピル）イソシ
アヌレートに前記の亜鉛置換ハイドロタルサイト類化合
物を併用添加することにより、〔実施例１〕の試料番号
１２〜１３、〔実施例２〕の同番号１３〜１４、〔実施
例３〕の同番号３、〔実施例４〕の同番号１３〜１８、
〔実施例５〕の同番号５に示される如く、該難燃化ポリ
アルキレンテレフタレート樹脂の熱安定性を向上させる
ことが出来る。

【００７９】また、トリス（エポキシプロピル）イソシ
アヌレートに前記の金属置換ゼオライトを併用添加する
ことにより、〔実施例１〕の試料番号１５〜１８、〔実
施例２〕の同番号１６〜１９、〔実施例３〕の同番号５
〜６、〔実施例４〕の同番号２５〜３０、〔実施例５〕
の同番号７に示される如く、該難燃化ポリアルキレンテ
レフタレート樹脂の熱安定性を向上させることが出来
る。

【００８０】更に、〔実施例１〕の試料番号２９〜３
６、同番号４１〜４２、〔実施例２〕の同番号３０〜３
７、同番号４６〜４７、〔実施例３〕の同番号１１〜１
５、同番号１９〜２０、〔実施例４〕の同番号３４〜３
６、同番号３９、〔実施例５〕の同番号１１〜１３、同
番号１７に示される如く、トリス（エポキシプロピル）
イソシアヌレートに亜鉛置換ハイドロタルサイト類化合
物、Ａ型ゼオライト、金属置換ゼオライトの中から選ば
れた少なくとも２種以上の化合物を併用添加することに
より、該難燃化ポリアルキレンテレフタレート樹脂の熱
安定性を一段と向上させることが出来る。

【００８１】また、金属置換ゼオライトの中で、カルシ
ウム及び亜鉛置換ゼオライトは、〔実施例１〕の試料番
号１６〜１７、〔実施例２〕の同番号１７〜１８に示さ
れる如く、マグネシウム及びバリウム置換ゼオライトに
比べて、耐着色性に優れているため、好ましく用いるこ
とが出来る。

【００８２】本発明で使用されるエポキシプロピルイソ
シアヌレートの添加量は、ポリアルキレンテレフタレー
ト樹脂１００重量部に対して、０．０１〜５．０重量部
であり、好ましくは、０．０５〜３．０重量部である。
添加量が０．０１重量部未満では、熱安定化効果は顕著
には見られず、５．０重量部を超えると、予期した熱安
定化効果が見られず、また、本発明で使用される（ａ）
エポキシプロピルイソシアヌレートと（ｂ）ハイドロタ
ルサイト、（ｃ）亜鉛置換ハイドロタルサイト類化合
物、（ｄ）Ａ型ゼオライト、（ｅ）周期律表第II族また
は第IV族の金属を含むゼオライトの中から選ばれた化合
物の少なくとも１種の添加量は、ポリアルキレンテレフ
タレート樹脂１００重量部に対して、前記の（ａ）成分
０．０１〜５．０重量部と前記の（ｂ）成分乃至（ｅ）
成分の中から選ばれた少なくとも１種を０．０１〜５．
０重量部であり、好ましくは、（ａ）成分０．０５〜
３．０重量部と（ｂ）成分乃至（ｅ）成分０．０５〜
３．０重量部である。

【００８３】尚、（ａ）成分及び（ｂ）成分乃至（ｅ）
成分の添加量が共に０．０１重量部未満では、併用添加
による更に顕著な熱安定化効果が見られず、（ａ）成分
及び（ｂ）成分乃至（ｅ）成分の添加量が共に５．０重
量部を超えると、併用添加による予期した熱安定化効果
が見られない。

【００８４】ここで、（ａ）成分と（ｂ）成分乃至
（ｅ）成分とを併用する場合の併用割合については、特
別な制限はないが、実効を有する併用割合としては、
（ａ）成分対（ｂ）成分乃至（ｅ）成分が９８対２重量
％〜２対９８重量％である。

【００８５】尚、（ａ）成分の併用割合が２重量％未満
では、着色防止効果が顕著には見られず、９８重量％を
超えると、併用添加による予期した熱安定化効果が見ら
れない。

【００８６】本発明で使用される特定の添加剤をポリア
ルキレンテレフタレート樹脂及びブロム系難燃剤からな
る難燃化ポリアルキレンテレフタレート樹脂に添加する
方法は、従来公知の技術で行なえばよく、例えば、該難
燃化ポリアルキレンテレフタレート樹脂と該添加剤とを
ヘンシェルミキサー、リボンブレンダー、バンバリーミ
キサー等で混合しても良いし、あるいは該添加剤をあら
かじめワンパックしたものを該難燃化ポリアルキレンテ
レフタレート樹脂と前述の混合機で混合してもよい。

【００８７】また、これらの該添加剤に更に公知の安定
剤、例えば、金属石ケン、有機リン化合物、抗酸化剤、
紫外線吸収剤等を併用出来る。

【００８８】更に、必要に応じて、滑剤、顔料、充填
剤、加工助剤及びクロル系難燃剤等を添加することが出
来る。

【００８９】

【実施例】以下、実施例によって本発明を具体的に説明
するが、当該発明はこれらによって限定されるものでは
ない。これらの実施例において、部とは重量部を意味す
る。

【００９０】（ａ）成分 ［本発明で用いられるエポキシプロピルイソシアヌレー
ト］ Ａ−１：モノ（エポキシプロピル）イソシアヌレート Ａ−２：ジ（エポキシプロピル）イソシアヌレート Ａ−３：トリス（エポキシプロピル）イソシアヌレー
ト。

【００９１】（ｂ）成分 ［本発明で用いられるハイドロタルサイト］ Ｂ−１：明細書中の式Ｎｏ. １により示されるハイドロ
タルサイト Ｂ−２：明細書中の式Ｎｏ. ４により示されるハイドロ
タルサイト Ｂ−３：明細書中の式Ｎｏ. ６により示されるハイドロ
タルサイト。

【００９２】（ｃ）成分 ［本発明で用いられる亜鉛置換ハイドロタルサイト類化
合物］ Ｃ−１：明細書中の式Ｎｏ. ８により示される亜鉛置換
ハイドロタルサイト Ｃ−２：明細書中の式Ｎｏ. ９により示される亜鉛置換
ハイドロタルサイト Ｃ−３：明細書中の式Ｎｏ. １１により示される亜鉛置
換ハイドロタルサイト。

【００９３】（ｄ）成分 ［本発明で用いられるＡ型ゼオライト］ Ｄ−１：Ｎａ₂ Ｏ・Ａｌ₂ Ｏ₃ ・２ＳｉＯ₂ ・4.5 Ｈ₂
Ｏ Ｄ−２：Ｎａ₂ Ｏ・Ａｌ₂ Ｏ₃ ・２ＳｉＯ₂ 。

【００９４】（ｅ）成分 ［本発明で用いられる金属置換ゼオライト］ Ｅ−１：マグネシウム置換ゼオライト Ｅ−２：カルシウム置換ゼオライト Ｅ−３：亜鉛置換ゼオライト Ｅ−４：バリウム置換ゼオライト （Ｅ−１〜Ｅ−４の金属置換率は各々７０モル％）。

【００９５】（ｆ）成分 ［本発明以外の添加剤］ Ｆ−１：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂〔油化シェル
エポキシ（株）製エピコート１００９〕 Ｆ−２：ノボラック型エポキシ樹脂〔油化シェルエポキ
シ（株）製 エピコート１８０Ｓ６５〕 Ｆ−３：ジグリシジルヘキサヒドロフタレート〔チバガ
イギー社製 アラルダイトＣＹ１８４〕 Ｆ−４：珪酸マグネシウム〔２ＭｇＯ・６ＳｉＯ₂ ・ｘ
Ｈ₂ Ｏ〕 Ｆ−５：アルミン酸マグネシウム〔２. ５ＭｇＯ・Ａｌ
₂ Ｏ₃ ・ｘＨ₂ Ｏ〕 Ｆ−６：ドーソナイト〔Ａｌ₂ Ｏ₃ ・Ｎａ₂ Ｏ・２ＣＯ
₃ ・ｘＨ₂ Ｏ〕 Ｆ−７：珪酸アルミニウム〔Ａｌ₂ Ｏ₃ ・９ＳｉＯ₂ ・
ｘＨ₂ Ｏ〕 Ｆ−８：パイロオーライト〔Ｍｇ₆ Ｆｅ₂ （ＯＨ）₁₆Ｃ
Ｏ₃ ・４Ｈ₂ Ｏ〕 Ｆ−９：硫酸バリウム Ｆ−１０：酸化亜鉛 Ｆ−１１：ステアリン酸ナトリウム。

【００９６】［実施例１］ポリブチレンテレフタレート
樹脂〔帝人（株）製 テイジンＰＢＴ樹脂 Ｃ７００
０〕１００部、テトラブロムビスフェノールＡカーボネ
ートオリゴマー〔帝人化成（株）製 ファイヤガード
７５００〕２０部、三酸化アンチモン５部に、表１乃至
表６に示す添加剤を混合し、ヘンシェルミキサーで混合
後、押出機を用いて２３０℃で熔融混練し、ペレットを
得た。更に、このペレットを用いて、２５０℃で５２ｍ
ｍ×４０ｍｍ×３ｍｍの平板を射出成型した。得られた
平板を２５ｍｍ×２０ｍｍに切断し、２５５℃に設定し
たギヤーオーブンに入れ、３０分後の着色状態（耐着色
性）及び褐色に劣化するまでの熱安定性を試験した。
尚、試験片の着色状態は、目視により、以下の基準で判
定した。 Ａ：微黄色、Ｂ：淡黄色、Ｃ：黄色、Ｄ：黄橙色、Ｅ：
淡褐色、Ｆ：褐色 その結果を表１〜表６に示す。

【００９７】

【表１】

【００９８】

【表２】

【００９９】

【表３】

【０１００】

【表４】

【０１０１】

【表５】

【０１０２】

【表６】

【０１０３】試料番号１〜４６は実施例、同番号４７〜
９９は比較例である。表１乃至表６の結果を比較すれば
明らかな如く、本発明の安定化された難燃化ポリアルキ
レンテレフタレート樹脂組成物は、極めて優れた熱安定
性並びに耐着色性を有していることがわかる。尚、試料
番号１０〜４６の如く、（ａ）成分と（ｂ）成分乃至
（ｅ）成分の少なくとも１種とを併用すると、同番号１
〜９のような（ａ）成分のみを添加した場合に比べて、
熱安定性並びに着色防止効果が一段と優れていることが
わかる。また、同番号４７〜４９の如く、（ａ）成分の
添加量が本発明の添加量より少ない場合、同番号５０〜
８６の如く、（ａ）成分を添加しない場合、同番号８７
〜８９の如く、本発明以外の添加剤を添加する場合、同
番号９０〜９８の如く、（ａ）成分と本発明以外の添加
剤を併用する場合並びに同番号９９の如く、添加剤を添
加しない場合は、いずれも十分な熱安定性並びに着色防
止効果が得られない。

【０１０４】［実施例２］ポリエチレンテレフタレート
樹脂〔旭化成工業（株）製 サンペット〕１００部、ブ
ロム化エポキシ系樹脂〔ブロモケム・ファーイースト
（株）製 Ｆ−２３００Ｈ〕１５部、三酸化アンチモン
３部、ポリエチレンワックス〔三井石油化学工業（株）
製 ＨＩ−ＷＡＸ ４０５ＭＰ〕０．５部に、表７乃至
表１２に示す添加剤を混合し、ヘンシェルミキサーで混
合後、押出機を用いて２５０℃で熔融混練し、ペレット
を得た。更に、このペレットを用いて、２５０℃で５２
ｍｍ×４０ｍｍ×３ｍｍの平板を射出成型した。得られ
た平板を２５ｍｍ×２０ｍｍに切断し、２６０℃に設定
したギヤーオーブンに入れ、３０分後の着色状態（耐着
色性）及び褐色に劣化するまでの熱安定性を試験した。
尚、試験片の着色状態は、実施例１と同様の基準で判定
した。その結果を表７〜表１２に示す。

【０１０５】

【表７】

【０１０６】

【表８】

【０１０７】

【表９】

【０１０８】

【表１０】

【０１０９】

【表１１】

【０１１０】

【表１２】

【０１１１】試料番号１〜４９は実施例、同番号５０〜
１００は比較例である。表７乃至表１２の結果を比較す
れば明らかな如く、本発明の安定化された難燃化ポリア
ルキレンテレフタレート樹脂組成物は、極めて優れた熱
安定性並びに耐着色性を有していることがわかる。尚、
試料番号７〜４９の如く、（ａ）成分と（ｂ）成分乃至
（ｅ）成分の少なくとも１種とを併用すると、同番号１
〜６のような（ａ）成分のみを添加した場合に比べて、
熱安定性並びに着色防止効果が一段と優れていることが
わかる。また、同番号５０〜５２の如く、（ａ）成分の
添加量が本発明の添加量より少ない場合、同番号５３〜
９１の如く、（ａ）成分を添加しない場合、同番号９２
〜９５の如く、（ａ）成分と（ｂ）成分乃至（ｅ）成分
の少なくとも１種とを併用しても、それぞれの添加量が
本発明の添加量より少ない場合、同番号９６〜９８の如
く、本発明以外の添加剤を添加する場合、同番号９９の
如く、（ａ）成分と本発明以外の添加剤を併用する場合
並びに同番号１００の如く、添加剤を添加しない場合
は、いずれも十分な熱安定性並びに着色防止効果が得ら
れない。

【０１１２】［実施例３］ポリブチレンテレフタレート
樹脂〔三菱レイヨン（株）製 タフペット Ｎ−１０１
０〕１００部、ブロム化ポリスチレン〔フェロ（株）製
パイロチェック６８ＰＢ〕１５部、塩素化ポリエチレ
ン３部に、表１３乃至表１６に示す添加剤を混合し、ヘ
ンシェルミキサーで混合後、押出機を用いて２３０℃で
熔融混練し、ペレットを得た。更に、このペレットを用
いて、２５０℃で５２ｍｍ×４０ｍｍ×３ｍｍの平板を
射出成型した。得られた平板を２５ｍｍ×２０ｍｍに切
断し、２６０℃に設定したギヤーオーブンに入れ、１５
分後の着色状態（耐着色性）及び褐色に劣化するまでの
熱安定性を試験した。尚、試験片の着色状態は、実施例
１と同様の基準で判定した。その結果を表１３〜表１６
に示す。

【０１１３】

【表１３】

【０１１４】

【表１４】

【０１１５】

【表１５】

【０１１６】

【表１６】

【０１１７】試料番号１〜２２は実施例、同番号２３〜
５５は比較例である。表１３乃至表１６の結果を比較す
れば明らかな如く、本発明の安定化された難燃化ポリア
ルキレンテレフタレート樹脂組成物は、極めて優れた熱
安定性並びに耐着色性を有していることがわかる。尚、
試料番号２〜２２の如く、（ａ）成分と（ｂ）成分乃至
（ｅ）成分の少なくとも１種とを併用すると、同番号１
のような（ａ）成分のみを添加した場合に比べて、熱安
定性並びに着色防止効果が一段と優れていることがわか
る。尚、同番号２３〜２７の如く、（ａ）成分と（ｂ）
成分乃至（ｅ）成分の少なくとも１種とを併用しても、
（ｂ）成分乃至（ｅ）成分から選ばれた化合物の添加量
が本発明の添加量より少ない場合には、同番号１の如く
（ａ）成分のみを添加した場合と同様の効果となること
がわかる。また、同番号２８の如く、（ａ）成分の添加
量が本発明の添加量より少ない場合、同番号２９〜４９
の如く、（ａ）成分を添加しない場合、同番号５０〜５
４の如く、（ａ）成分と（ｂ）成分乃至（ｅ）成分の少
なくとも１種とを併用しても、（ａ）成分の添加量が本
発明の添加量より少ない場合並びに同番号５５の如く、
添加剤を添加しない場合は、いずれも十分な熱安定性並
びに着色防止効果が得られない。

【０１１８】［実施例４］ポリブチレンテレフタレート
樹脂〔東レ（株）製 ＰＢＴ樹脂 １４０１〕１００
部、エチレンビス（テトラブロムフタルイミド）〔アル
ベマール（株）製Ｓａｙｔｅｘ ＢＴ−９３Ｗ〕１８
部、三酸化アンチモン３部、ＭＢＳ樹脂〔鐘淵化学工業
（株）製 カネエース Ｂ−５６１〕０．３部に、表１
７乃至表２１に示す添加剤を混合し、ヘンシェルミキサ
ーで混合後、押出機を用いて２３０℃で熔融混練し、ペ
レットを得た。更に、このペレットを用いて、２５０℃
で５２ｍｍ×４０ｍｍ×３ｍｍの平板を射出成型した。
得られた平板を２５ｍｍ×２０ｍｍに切断し、２６０℃
に設定したギヤーオーブンに入れ、２０分後の着色状態
（耐着色性）及び褐色に劣化するまでの熱安定性を試験
した。尚、試験片の着色状態は、実施例１と同様の基準
で判定した。その結果を表１７〜表２１に示す。

【０１１９】

【表１７】

【０１２０】

【表１８】

【０１２１】

【表１９】

【０１２２】

【表２０】

【０１２３】

【表２１】

【０１２４】試料番号１〜４０は実施例、同番号４１〜
７２は比較例である。表１７乃至表２１の結果を比較す
れば明らかな如く、本発明の安定化された難燃化ポリア
ルキレンテレフタレート樹脂組成物は、極めて優れた熱
安定性並びに耐着色性を有していることがわかる。尚、
試料番号４〜４０の如く、（ａ）成分と（ｂ）成分乃至
（ｅ）成分の少なくとも１種とを併用すると、同番号１
〜３のような（ａ）成分のみを添加した場合に比べて、
熱安定性並びに着色防止効果が一段と優れていることが
わかる。また、同番号４１〜４３の如く、（ａ）成分の
添加量が本発明の添加量より少ない場合、同番号４４〜
６１の如く、（ａ）成分を添加しない場合、同番号６２
〜６５の如く、（ａ）成分と（ｂ）成分乃至（ｅ）成分
の少なくとも１種とを併用しても、（ｂ）成分乃至
（ｅ）成分から選ばれた化合物の添加量が本発明の添加
量より少ない場合、同番号６６〜６９の如く、本発明以
外の添加剤と（ｂ）成分乃至（ｅ）成分の少なくとも１
種とを併用した場合、同番号７０〜７１の如く、（ａ）
成分と本発明以外の添加剤とを併用した場合並びに同番
号７２の如く、添加剤を添加しない場合は、いずれも十
分な熱安定性並びに着色防止効果が得られない。

【０１２５】［実施例５］ポリエチレンテレフタレート
樹脂〔旭化成工業（株）製 サンペット〕１００部、ト
リス（トリブロムフェノキシ）トリアジン〔第一工業製
薬（株）製 ピロガード ＳＲ−２４５〕２０部、三酸
化アンチモン５部、ポリエチレンワックス〔三井石油化
学工業（株）製ＨＩ−ＷＡＸ ４００ＰＦ〕０．３部
に、表２２乃至表２５に示す添加剤を混合し、ヘンシェ
ルミキサーで混合後、押出機を用いて２５０℃で熔融混
練し、ペレットを得た。更に、このペレットを用いて、
２５０℃で５２ｍｍ×４０ｍｍ×３ｍｍの平板を射出成
型した。得られた平板を２５ｍｍ×２０ｍｍに切断し、
２４０℃に設定したギヤーオーブンに入れ、２０分後の
着色状態（耐着色性）及び褐色に劣化するまでの熱安定
性を試験した。 尚、試験片の着色状態は、実施例１と
同様の基準で判定した。その結果を表２２〜表２５に示
す。

【０１２６】

【表２２】

【０１２７】

【表２３】

【０１２８】

【表２４】

【０１２９】

【表２５】

【０１３０】試料番号１〜１８は実施例、同番号１９〜
５５は比較例である。表２２乃至表２５の結果を比較す
れば明らかな如く、本発明の安定化された難燃化ポリア
ルキレンテレフタレート樹脂組成物は、極めて優れた熱
安定性並びに耐着色性を有していることがわかる。尚、
試料番号４〜１８の如く、（ａ）成分と（ｂ）成分乃至
（ｅ）成分の少なくとも１種とを併用すると、同番号１
〜３のような（ａ）成分のみを添加した場合に比べて、
熱安定性並びに着色防止効果が一段と優れていることが
わかる。また、同番号１９〜２１の如く、（ａ）成分の
添加量が本発明の添加量より少ない場合、同番号２２〜
３６の如く、（ａ）成分を添加しない場合、同番号３７
〜４０の如く、（ａ）成分と（ｂ）成分乃至（ｅ）成分
の少なくとも１種とを併用しても、（ａ）成分の添加量
が本発明の添加量より少ない場合、同番号４１〜４３の
如く、本発明以外の添加剤を添加する場合、同番号４４
〜４９の如く、本発明以外の添加剤と（ｂ）成分乃至
（ｅ）成分から選ばれた化合物を併用した場合、同番号
５０〜５４の如く、（ａ）成分と本発明以外の添加剤と
を併用した場合並びに同番号５５の如く、添加剤を添加
しない場合は、いずれも十分な熱安定性並びに着色防止
効果が得られない。

【０１３１】

【発明の効果】本発明の難燃化ポリアルキレンテレフタ
レート樹脂組成物は、熱安定性及び耐着色性において、
従来の難燃化ポリアルキレンテレフタレート樹脂組成物
よりも格段に優れている。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 久保 道弘 神奈川県川崎市高津区久地788番地 三 共有機合成株式会社内 (56)参考文献 特開 平２−289644（ＪＰ，Ａ) 欧州特許出願公開523933（ＥＰ，Ａ １) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08L 67/00 - 67/02

Claims (2)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】ポリアルキレンテレフタレート樹脂１００
   重量部及びブロム系難燃剤１〜５０重量部から成る難燃
   化ポリアルキレンテレフタレート樹脂に、エポキシプロ
   ピルイソシアヌレート０．０１〜５．０重量部を添加し
   て成る安定化された難燃化ポリアルキレンテレフタレー
   ト樹脂組成物。
2. 【請求項２】ポリアルキレンテレフタレート樹脂１００
   重量部及びブロム系難燃剤１〜５０重量部から成る難燃
   化ポリアルキレンテレフタレート樹脂に、 （ａ）エポキシプロピルイソシアヌレート０．０１〜
   ５．０重量部 並びに （ｂ）ハイドロタルサイト （ｃ）亜鉛置換ハイドロタルサイト類化合物 （ｄ）Ａ型ゼオライト （ｅ）周期律表第II族または第IV族の金属を含むゼオラ
   イトの中から選ばれた化合物の少なくとも１種０．０１
   〜５．０重量部 を併用添加して成る安定化された難燃化ポリアルキレン
   テレフタレート樹脂組成物。