JP3414739B2 - 弾性材料およびこれから作られる製品 - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は弾性材料、特に弾性フィルム、ストリップ、
シートおよび複合体、それらから二次加工される製品、
例えば使い捨て可能失禁用衣類またはおむつなどに関す
る。この弾性材料は賢明に選択した均一に分枝していて
実質的に線状であるエチレンポリマーを少なくとも１種
含む。
シートおよび複合体、それらから二次加工される製品、
例えば使い捨て可能失禁用衣類またはおむつなどに関す
る。この弾性材料は賢明に選択した均一に分枝していて
実質的に線状であるエチレンポリマーを少なくとも１種
含む。
多様な使い捨て可能品および耐久品、例えば失禁用衣
類、使い捨て可能おむつおよび家具装飾品などの製造
で、優れた伸縮性および弾性を示す材料が必要とされて
いる。着用者の体または商品の構造に密接に一致させて
適合させるにとって伸縮性および弾性が望ましい特性で
ある。また反復使用、伸張および収縮中でも一致した適
合を維持するのが望ましい。失禁用品の場合、心地よさ
を確保しそして望まれない漏れに対する安全性を与える
目的で特に伸縮性と弾性が望まれ得る。
類、使い捨て可能おむつおよび家具装飾品などの製造
で、優れた伸縮性および弾性を示す材料が必要とされて
いる。着用者の体または商品の構造に密接に一致させて
適合させるにとって伸縮性および弾性が望ましい特性で
ある。また反復使用、伸張および収縮中でも一致した適
合を維持するのが望ましい。失禁用品の場合、心地よさ
を確保しそして望まれない漏れに対する安全性を与える
目的で特に伸縮性と弾性が望まれ得る。
使い捨て可能品は典型的にポリマー繊維、フィルム、
シートおよび吸収材材料の組み合わせで製造される。こ
の繊維はよく知られている方法、例えばスパンボンディ
ング（spunbonding）、メルトブローン（melt blown）
および連続フィラメントワウンディング（continuous
filament wounding）などで製造される一方、フィルム
およびシートを成形する方法は典型的に公知の押出しお
よび共押出し方法、例えばブローンバブル（blown bub
ble）押出し、押出しキャスティング、プロファイル押
出し、射出成形、押出しコーティングおよび押出しシー
ト方法などを伴う。その結果として得られる弾性フィル
ム、コーティングおよびシートをその後切断または細断
して長さを短くそして／または幅を狭くすることでスト
リップ、テープ、バンド、リボンなどを製造することが
できる。
シートおよび吸収材材料の組み合わせで製造される。こ
の繊維はよく知られている方法、例えばスパンボンディ
ング（spunbonding）、メルトブローン（melt blown）
および連続フィラメントワウンディング（continuous
filament wounding）などで製造される一方、フィルム
およびシートを成形する方法は典型的に公知の押出しお
よび共押出し方法、例えばブローンバブル（blown bub
ble）押出し、押出しキャスティング、プロファイル押
出し、射出成形、押出しコーティングおよび押出しシー
ト方法などを伴う。その結果として得られる弾性フィル
ム、コーティングおよびシートをその後切断または細断
して長さを短くそして／または幅を狭くすることでスト
リップ、テープ、バンド、リボンなどを製造することが
できる。
弾性材料を使い捨て可能品および耐久品の製造で用い
る方法は少なくとも２つ存在する。組み合わせなしの弾
性構成要素（パネルまたは部分）として弾性フィルム、
ストリップおよびシートを用いるか、或は向上した弾性
と伸縮性を示す弾性複合材料を与える目的でこれらを多
層構造物として構成させるか或は多層構造物にする。例
えばおむつの場合の実験的および商業的使用には、サイ
ドパネル、ウエストバンド、バックシート、レッグバン
ドおよび更にトップシートとしての使用またはそれらの
中での使用が含まれ、ここでは、Lippert他が米国特許
第4,861,652号の中で提案しているように、穴開け、ス
リッティング（slitting）または微細穴開けなどの方法
でその弾性材料が浸透性または「呼吸性」を示すように
する。
る方法は少なくとも２つ存在する。組み合わせなしの弾
性構成要素（パネルまたは部分）として弾性フィルム、
ストリップおよびシートを用いるか、或は向上した弾性
と伸縮性を示す弾性複合材料を与える目的でこれらを多
層構造物として構成させるか或は多層構造物にする。例
えばおむつの場合の実験的および商業的使用には、サイ
ドパネル、ウエストバンド、バックシート、レッグバン
ドおよび更にトップシートとしての使用またはそれらの
中での使用が含まれ、ここでは、Lippert他が米国特許
第4,861,652号の中で提案しているように、穴開け、ス
リッティング（slitting）または微細穴開けなどの方法
でその弾性材料が浸透性または「呼吸性」を示すように
する。
弾性複合材料の構成で弾性材料を使用する例をVan G
ompel他が米国特許第4,940,464号、米国特許第4,938,75
7号および米国特許第4,938,753号の中で与えている。Va
n Gompel他は、弾性のあるギャザー付き手段および伸
縮性のあるサイドパネルが備わっている使い捨て可能な
失禁用衣類を開示している。そのギャザー付き手段およ
び伸縮性サイドパネルはブロックもしくはグラフトコポ
リマー類、例えばブタジエン、イソプレン、スチレン、
エチレン−アクリル酸メチル、エチレン−酢酸ビニル、
エチレン−アクリル酸エチルまたはそれらのブレンドの
フィルムから作られている。
ompel他が米国特許第4,940,464号、米国特許第4,938,75
7号および米国特許第4,938,753号の中で与えている。Va
n Gompel他は、弾性のあるギャザー付き手段および伸
縮性のあるサイドパネルが備わっている使い捨て可能な
失禁用衣類を開示している。そのギャザー付き手段およ
び伸縮性サイドパネルはブロックもしくはグラフトコポ
リマー類、例えばブタジエン、イソプレン、スチレン、
エチレン−アクリル酸メチル、エチレン−酢酸ビニル、
エチレン−アクリル酸エチルまたはそれらのブレンドの
フィルムから作られている。
向上した伸縮性の特別な利点を示す複合体の構成で弾
性材料を用いる１つの例は、Gespが米国特許第5,057,09
7号の中で開示している使い捨て可能おむつ用の伸縮性
のある取り付け用テープである。
性材料を用いる１つの例は、Gespが米国特許第5,057,09
7号の中で開示している使い捨て可能おむつ用の伸縮性
のある取り付け用テープである。
優れた伸縮性と弾性を示すフィルム、ストリップ、シ
ートおよび複合体を製造するに適切な押出し可能材料が
引き続き要求されている。現在利用できる弾性材料は種
々存在しているが、このような公知解決法では押出し加
工性、伸縮性または弾性の所望レベルに合致させる目的
でブレンドまたは添加剤組み込みを行う必要がある。提
案された更に別の解決法、例えばButinが米国特許第3,8
49,241号の中で開示した方法では、押出し前の粘度調整
で弾性材料を「調節して熱分解および酸化分解」させる
必要がある。更に別の従来技術解決法、例えばde Mara
isが米国特許第4,323,534号の中で開示している如き解
決法では、押出し後にリーチング（leaching）段階を行
って脂肪酸アミドなどの如き加工助剤を抽出する必要が
ある。更に、従来技術の弾性材料では一般に高価なエラ
ストマー類、例えばスチレンブタジエンコポリマー類、
ポリエーテルブロックアミド類、ポリエーテルエステル
類およびポリウレタン類などの使用を伴い、典型的に、
適当な押出し加工性を得る目的でこれらをポリオレフィ
ン類とブレンドする必要がある。
ートおよび複合体を製造するに適切な押出し可能材料が
引き続き要求されている。現在利用できる弾性材料は種
々存在しているが、このような公知解決法では押出し加
工性、伸縮性または弾性の所望レベルに合致させる目的
でブレンドまたは添加剤組み込みを行う必要がある。提
案された更に別の解決法、例えばButinが米国特許第3,8
49,241号の中で開示した方法では、押出し前の粘度調整
で弾性材料を「調節して熱分解および酸化分解」させる
必要がある。更に別の従来技術解決法、例えばde Mara
isが米国特許第4,323,534号の中で開示している如き解
決法では、押出し後にリーチング（leaching）段階を行
って脂肪酸アミドなどの如き加工助剤を抽出する必要が
ある。更に、従来技術の弾性材料では一般に高価なエラ
ストマー類、例えばスチレンブタジエンコポリマー類、
ポリエーテルブロックアミド類、ポリエーテルエステル
類およびポリウレタン類などの使用を伴い、典型的に、
適当な押出し加工性を得る目的でこれらをポリオレフィ
ン類とブレンドする必要がある。
今までポリオレフィン類自身を弾性材料として用いた
場合、他の問題が生じていた。例えば、エチレン／α，
β−不飽和コポリマー類はコモノマーレベルを高くする
関数として改良された弾性を示すことが認識されてお
り、Daponteは米国特許第4,803,117号の中で、使い捨て
可能品に適当な弾性を持たせるにはビニルエステルレベ
ルが高いエチレンビニルエステルコポリマーを用いる必
要があることを開示している。しかしながら、このよう
にビニルエステルのレベルを高くして行くと決まってそ
のポリマーは過度に熱分解を受け易くなる。
場合、他の問題が生じていた。例えば、エチレン／α，
β−不飽和コポリマー類はコモノマーレベルを高くする
関数として改良された弾性を示すことが認識されてお
り、Daponteは米国特許第4,803,117号の中で、使い捨て
可能品に適当な弾性を持たせるにはビニルエステルレベ
ルが高いエチレンビニルエステルコポリマーを用いる必
要があることを開示している。しかしながら、このよう
にビニルエステルのレベルを高くして行くと決まってそ
のポリマーは過度に熱分解を受け易くなる。
本明細書では、Collier他が米国特許第5,169,706号の
中で以前に記述した如きいくつかの定義を採用する。言
葉「弾性のある」は、フィルムを最初の引張りおよび４
番目の引張りで100パーセント歪み（長さの２倍）にま
で引き伸ばした後にそのフィルムがそれを引き伸ばした
長さの少なくとも約50パーセントを回復することを意味
する。弾性はまたフィルムの「永久歪み」でも記述可能
である。永久歪みは弾性の逆である。フィルムを特定点
にまで引き伸ばした後、解放して引き伸ばす前の元の位
置に戻し、そして次に再び引き伸ばす。この弾性材料が
負荷を引き出し始める地点を永久歪みパーセントと表示
する。
中で以前に記述した如きいくつかの定義を採用する。言
葉「弾性のある」は、フィルムを最初の引張りおよび４
番目の引張りで100パーセント歪み（長さの２倍）にま
で引き伸ばした後にそのフィルムがそれを引き伸ばした
長さの少なくとも約50パーセントを回復することを意味
する。弾性はまたフィルムの「永久歪み」でも記述可能
である。永久歪みは弾性の逆である。フィルムを特定点
にまで引き伸ばした後、解放して引き伸ばす前の元の位
置に戻し、そして次に再び引き伸ばす。この弾性材料が
負荷を引き出し始める地点を永久歪みパーセントと表示
する。
本明細書では、偏らせる力（biasing force）をかけ
ると少なくとも約60パーセント（即ち引き伸ばされて偏
った長さが、それを偏らせる力がかかっていない弛緩状
態の長さの少なくとも約160パーセント）伸びそしてこ
の引き伸ばす力、即ち伸び力を解放するとそれの伸びの
少なくとも55パーセントを回復する材料いずれかを言及
する時に言葉「伸縮性のある」を用いる。１つの仮説例
は、１インチのサンプルを少なくとも1.60インチ（4.06
cm）にまで伸ばすか或は引き伸ばしそして1.60インチ
（4.06cm）にまで伸ばした後に解放した時に戻る長さが
1.27インチ（3.23cm）に過ぎない材料である。数多くの
弾性材料では60パーセントをずっと越えて伸ばすことが
でき（即ち弛緩状態の長さの160パーセントをずっと越
えて）、例えば100パーセントまたはそれ以上にまで伸
ばすことができ、そしてこれらの多くは、この引き伸ば
し力を解放すると、実質的にそれの最初の弛緩状態の長
さにまで戻り、例えばそれの元の弛緩長の105パーセン
ト以内にまで戻る。
ると少なくとも約60パーセント（即ち引き伸ばされて偏
った長さが、それを偏らせる力がかかっていない弛緩状
態の長さの少なくとも約160パーセント）伸びそしてこ
の引き伸ばす力、即ち伸び力を解放するとそれの伸びの
少なくとも55パーセントを回復する材料いずれかを言及
する時に言葉「伸縮性のある」を用いる。１つの仮説例
は、１インチのサンプルを少なくとも1.60インチ（4.06
cm）にまで伸ばすか或は引き伸ばしそして1.60インチ
（4.06cm）にまで伸ばした後に解放した時に戻る長さが
1.27インチ（3.23cm）に過ぎない材料である。数多くの
弾性材料では60パーセントをずっと越えて伸ばすことが
でき（即ち弛緩状態の長さの160パーセントをずっと越
えて）、例えば100パーセントまたはそれ以上にまで伸
ばすことができ、そしてこれらの多くは、この引き伸ば
し力を解放すると、実質的にそれの最初の弛緩状態の長
さにまで戻り、例えばそれの元の弛緩長の105パーセン
ト以内にまで戻る。
言葉「回復」および「回復率」を本明細書で用いる場
合、これは、偏らせる力をかけて材料を引き伸ばした後
にその偏らせる力をかけるのを止めた時点でその引き伸
ばされた材料が収縮することを指す。例えば偏らせる力
がかかっていない弛緩状態の長さが１インチの材料を１
インチ半（1.5インチ）（3.81cm）の長さにまで引き伸
ばして50パーセント伸びたとすると、この材料は50パー
セント（0.5インチ）（1.27cm）伸びたことになり、そ
れの弛緩長の150パーセントである引き伸ばし長を有す
ることになる。この例となる、引き伸ばした材料を収縮
させる、即ちその偏らせて引き伸ばす力を解放した時点
で、1.1インチの長さにまで戻ったとすると、この材料
は半インチ（0.5インチ）（1.27cm）伸びの80パーセン
ト（0.4インチ）（1.02cm）を回復したことになる。
［（最大伸び長−最終サンプル長）／（最大伸び長−初
期サンプル長）］x100として回復率を表すことができ
る。
合、これは、偏らせる力をかけて材料を引き伸ばした後
にその偏らせる力をかけるのを止めた時点でその引き伸
ばされた材料が収縮することを指す。例えば偏らせる力
がかかっていない弛緩状態の長さが１インチの材料を１
インチ半（1.5インチ）（3.81cm）の長さにまで引き伸
ばして50パーセント伸びたとすると、この材料は50パー
セント（0.5インチ）（1.27cm）伸びたことになり、そ
れの弛緩長の150パーセントである引き伸ばし長を有す
ることになる。この例となる、引き伸ばした材料を収縮
させる、即ちその偏らせて引き伸ばす力を解放した時点
で、1.1インチの長さにまで戻ったとすると、この材料
は半インチ（0.5インチ）（1.27cm）伸びの80パーセン
ト（0.4インチ）（1.02cm）を回復したことになる。
［（最大伸び長−最終サンプル長）／（最大伸び長−初
期サンプル長）］x100として回復率を表すことができ
る。
言葉「非弾性」を本明細書で用いる場合、これは、上
に示した「弾性のある」または「伸縮性のある」の定義
内に入らない材料いずれもを指す。
に示した「弾性のある」または「伸縮性のある」の定義
内に入らない材料いずれもを指す。
言葉「無弾性」を本明細書で用いる場合、これには
「非弾性」が含まれ、そして「弾性材料」の逆であると
言及する材料いずれもが含まれる。
「非弾性」が含まれ、そして「弾性材料」の逆であると
言及する材料いずれもが含まれる。
言葉「弾性材料」を本明細書で用いる場合、これは、
従来技術に属するとして具体的に区別しない限り、本明
細書に開示するフィルム、ストリップ、コーティング、
テープ、ウエブ、リボン、バンドおよびシートに加えて
「弾性複合材料」を指す。
従来技術に属するとして具体的に区別しない限り、本明
細書に開示するフィルム、ストリップ、コーティング、
テープ、ウエブ、リボン、バンドおよびシートに加えて
「弾性複合材料」を指す。
言葉「弾性複合材料」を本明細書で用いる場合、これ
は、少なくとも１層の無弾性層に少なくとも２箇所で連
結している弾性材料層を少なくとも１層有する多層材料
（生地を含む）を指し、ここでこの無弾性層はこの無弾
性層と弾性層の連結箇所間で引き伸ばされているか或は
ひだが寄っている。その結合箇所間に存在する無弾性材
料が該弾性材料の伸びまたは引き伸ばしを許す度合で、
この弾性複合材料を引き伸ばすことができる。この種類
の弾性複合材料の例は、例えば1988年１月19日に発行さ
れたVander Wielen他の米国特許第4,720,415号（これ
は引用することによって本明細書に組み入れられる）な
どの中に開示されている。
は、少なくとも１層の無弾性層に少なくとも２箇所で連
結している弾性材料層を少なくとも１層有する多層材料
（生地を含む）を指し、ここでこの無弾性層はこの無弾
性層と弾性層の連結箇所間で引き伸ばされているか或は
ひだが寄っている。その結合箇所間に存在する無弾性材
料が該弾性材料の伸びまたは引き伸ばしを許す度合で、
この弾性複合材料を引き伸ばすことができる。この種類
の弾性複合材料の例は、例えば1988年１月19日に発行さ
れたVander Wielen他の米国特許第4,720,415号（これ
は引用することによって本明細書に組み入れられる）な
どの中に開示されている。
言葉「品」を本明細書で用いる場合、これは、本明細
書に開示する弾性材料を含む二次加工複合品を指す。品
には、使い捨て可能な幼児ケアおよび成人失禁ケア品、
例えば失禁用衣類、トレーニングパンツおよびおむつな
どが含まれる。
書に開示する弾性材料を含む二次加工複合品を指す。品
には、使い捨て可能な幼児ケアおよび成人失禁ケア品、
例えば失禁用衣類、トレーニングパンツおよびおむつな
どが含まれる。
言葉「限界引き伸ばし率」を本明細書で用いる場合、
これは、弾性複合材料の未伸張寸法と弾性複合材料の最
大伸張寸法（即ち、張力を更にかけると複合体の個々の
層または構成要素を一緒に連結させている結合が破壊す
るであろう寸法）の差を取りそしてこの差をこの弾性複
合材料の未伸張寸法で割ることで測定した比率を指す。
この限界引き伸ばし率をパーセントとして表す場合、上
記比率に100を掛ける。例えば伸張前の長さが５インチ
（12.7cm）でありそして最大引き伸ばし長が10インチ
（25.4cm）である弾性複合材料は、100パーセントの限
界引き伸ばし率を示す。限界引き伸ばし率はまた従来技
術で「最大非破壊伸び」とも呼ばれ得る。
これは、弾性複合材料の未伸張寸法と弾性複合材料の最
大伸張寸法（即ち、張力を更にかけると複合体の個々の
層または構成要素を一緒に連結させている結合が破壊す
るであろう寸法）の差を取りそしてこの差をこの弾性複
合材料の未伸張寸法で割ることで測定した比率を指す。
この限界引き伸ばし率をパーセントとして表す場合、上
記比率に100を掛ける。例えば伸張前の長さが５インチ
（12.7cm）でありそして最大引き伸ばし長が10インチ
（25.4cm）である弾性複合材料は、100パーセントの限
界引き伸ばし率を示す。限界引き伸ばし率はまた従来技
術で「最大非破壊伸び」とも呼ばれ得る。
言葉「から本質的に成る」を本明細書の請求の範囲で
用いる場合、これは、本弾性材料の製造で用いる実質的
に線状であるエチレンポリマー類にこれの弾性に実質的
な影響を与えない追加的材料を含めることができること
を意味する。
用いる場合、これは、本弾性材料の製造で用いる実質的
に線状であるエチレンポリマー類にこれの弾性に実質的
な影響を与えない追加的材料を含めることができること
を意味する。
言葉「均一分枝分布」および「均一に分枝している」
を、本明細書では、（１）一定の分子内でそのα−オレ
フィンコモノマーがランダムに分布しており、（２）コ
ポリマー分子の実質的に全部が同じエチレン対コモノマ
ー比を有し、（３）ポリマーが狭い短鎖分枝分布を示す
として特徴づけられ［ここでは短鎖分枝指数（本明細書
の以下に定義する）が30％以上、より好適には50％以上
である］、そして（４）公知の分別技術、例えば温度の
関数としてポリマー画分を溶離させることを伴う方法な
どで測定した時にポリマーが高密度（結晶性）ポリマー
画分を測定可能量で本質的に含まない、ことを意味する
として定義する。
を、本明細書では、（１）一定の分子内でそのα−オレ
フィンコモノマーがランダムに分布しており、（２）コ
ポリマー分子の実質的に全部が同じエチレン対コモノマ
ー比を有し、（３）ポリマーが狭い短鎖分枝分布を示す
として特徴づけられ［ここでは短鎖分枝指数（本明細書
の以下に定義する）が30％以上、より好適には50％以上
である］、そして（４）公知の分別技術、例えば温度の
関数としてポリマー画分を溶離させることを伴う方法な
どで測定した時にポリマーが高密度（結晶性）ポリマー
画分を測定可能量で本質的に含まない、ことを意味する
として定義する。
言葉「インターポリマー」を本明細書ではコポリマー
またはターポリマーなどを示す目的で用い、この場合、
エチレンと一緒に少なくとも１種の他のコモノマーを重
合させることでインターポリマーを製造する。
またはターポリマーなどを示す目的で用い、この場合、
エチレンと一緒に少なくとも１種の他のコモノマーを重
合させることでインターポリマーを製造する。
言葉「実質的に線状である」は、ポリマーのバックボ
ーンが炭素1000個当たり0.01個の長鎖分枝から炭素1000
個当たり３個の長鎖分枝、より好適には炭素1000個当た
り0.01個の長鎖分枝から炭素1000個当たり１個の長鎖分
枝、特別には炭素1000個当たり0.05個の長鎖分枝から炭
素1000個当たり１個の長鎖分枝で置換されていることを
意味する。
ーンが炭素1000個当たり0.01個の長鎖分枝から炭素1000
個当たり３個の長鎖分枝、より好適には炭素1000個当た
り0.01個の長鎖分枝から炭素1000個当たり１個の長鎖分
枝、特別には炭素1000個当たり0.05個の長鎖分枝から炭
素1000個当たり１個の長鎖分枝で置換されていることを
意味する。
言葉「長鎖分枝」を本明細書では炭素数が少なくとも
約６の鎖長として定義し、それよりも長い鎖長は13C核
磁気共鳴分光法を用いたのでは区別不可能であるが、こ
の長鎖分枝は、ポリマーバックボーンの長さとほぼ同じ
長さを有する可能性がある。
約６の鎖長として定義し、それよりも長い鎖長は13C核
磁気共鳴分光法を用いたのでは区別不可能であるが、こ
の長鎖分枝は、ポリマーバックボーンの長さとほぼ同じ
長さを有する可能性がある。
13C核磁気共鳴（NMR）分光法を用いて長鎖分枝を測定
し、そしてRandallが記述した方法（Rev.Macromol.Che
m.Phys.、C29、V.2＆３、285−297頁）を用いてそれの
定量を行う。
し、そしてRandallが記述した方法（Rev.Macromol.Che
m.Phys.、C29、V.2＆３、285−297頁）を用いてそれの
定量を行う。
我々は弾性を持たせるための添加剤を必要としない新
規な弾性材料を見い出した。この新規な弾性フィルム、
ストリップ、コーティング、リボンおよびシートは通常
の押出し装置（例えばブローンバブル、押出しキャステ
ィング、押出しコーティングおよびシート押出しなど）
で製造可能であり、そしてこれらを用いて高弾性複合体
を製造することができ、ここで特に製造品に入っている
材料がポリオレフィン材料とそれに取り付けられた吸収
性ヒドロゲル材料、例えばポリアクリル酸のみである場
合、使い捨て加工二次加工品の弾性構成要素と無弾性構
成要素との間に優れた再利用適合性が存在する。
規な弾性材料を見い出した。この新規な弾性フィルム、
ストリップ、コーティング、リボンおよびシートは通常
の押出し装置（例えばブローンバブル、押出しキャステ
ィング、押出しコーティングおよびシート押出しなど）
で製造可能であり、そしてこれらを用いて高弾性複合体
を製造することができ、ここで特に製造品に入っている
材料がポリオレフィン材料とそれに取り付けられた吸収
性ヒドロゲル材料、例えばポリアクリル酸のみである場
合、使い捨て加工二次加工品の弾性構成要素と無弾性構
成要素との間に優れた再利用適合性が存在する。
本明細書で開示する弾性材料の製造は、押出し前の
「調節分解」も押出し後の添加剤抽出段階も伴わなず、
かつ本弾性材料は特に過度の熱分解受け易さを全く示さ
ない。
「調節分解」も押出し後の添加剤抽出段階も伴わなず、
かつ本弾性材料は特に過度の熱分解受け易さを全く示さ
ない。
不均一に分枝している線状の低密度ポリエチレンとは
対照的に実質的に改良された押出し加工性を示す新規な
弾性のある均一に分枝していて実質的に線状であるエチ
レンポリマー類を用いて本弾性材料を製造する。加工性
が改良されていることの利点は、通常のポリオレフィン
押出し装置で押出しアウトプット（生産率）がより高く
なりそして／またはダイス圧力および押出し機のアンペ
ア数（エネルギー消費）がより低くなることで明らかに
なる。
対照的に実質的に改良された押出し加工性を示す新規な
弾性のある均一に分枝していて実質的に線状であるエチ
レンポリマー類を用いて本弾性材料を製造する。加工性
が改良されていることの利点は、通常のポリオレフィン
押出し装置で押出しアウトプット（生産率）がより高く
なりそして／またはダイス圧力および押出し機のアンペ
ア数（エネルギー消費）がより低くなることで明らかに
なる。
本発明の新規な弾性材料が示す永久歪み値は約20パー
セントまたはそれ以下である、即ち言い換えれば、これ
は少なくとも約80パーセントの回復値を示す。このよう
な特性は、他のポリオレフィン類から作られたフィル
ム、ストリップ、コーティングおよびシートの応答［こ
れは予測可能なようにポリマーの密度または結晶化度の
関数として変化することが知られており、ここでこの無
弾性または非弾性である材料の永久歪み率値特性は密度
または結晶化度が高くなればなるほど高くなる］とは驚
くべきほど異なる。驚くべきことに、本明細書で開示す
る弾性があって実質的に線状であるエチレンポリマー類
は、フィルムの厚みを薄くして行くにつれて向上した弾
性を示す傾向があることで、他の実質的に線状であるエ
チレンポリマー類から区別される［約0.89g/cm3より高
いポリマー密度を有する他の実質的に線状であるエチレ
ンポリマー類の場合、フィルムの厚みを薄くして行くと
低い弾性または同等な弾性を示す傾向がある］。
セントまたはそれ以下である、即ち言い換えれば、これ
は少なくとも約80パーセントの回復値を示す。このよう
な特性は、他のポリオレフィン類から作られたフィル
ム、ストリップ、コーティングおよびシートの応答［こ
れは予測可能なようにポリマーの密度または結晶化度の
関数として変化することが知られており、ここでこの無
弾性または非弾性である材料の永久歪み率値特性は密度
または結晶化度が高くなればなるほど高くなる］とは驚
くべきほど異なる。驚くべきことに、本明細書で開示す
る弾性があって実質的に線状であるエチレンポリマー類
は、フィルムの厚みを薄くして行くにつれて向上した弾
性を示す傾向があることで、他の実質的に線状であるエ
チレンポリマー類から区別される［約0.89g/cm3より高
いポリマー密度を有する他の実質的に線状であるエチレ
ンポリマー類の場合、フィルムの厚みを薄くして行くと
低い弾性または同等な弾性を示す傾向がある］。
ａ）メルトフロー比I10/I2が≧5.63であり、
ｂ）方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63で定義される分
子量分布Mw/Mnを有し、 ｃ）表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界
せん断速度が、ほぼ同じI2とMw/Mnを有する線状エチレ
ンポリマーの表面メルトフラクチャーが起こり始める時
の臨界せん断速度より、少なくとも50％大きく、かつ ｄ）約0.89g/cm3以下の密度を有する、 少なくとも１種の均一に分枝していて実質的に線状であ
るエチレンポリマーを用いて本明細書に開示する新規な
弾性材料を製造する。
子量分布Mw/Mnを有し、 ｃ）表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界
せん断速度が、ほぼ同じI2とMw/Mnを有する線状エチレ
ンポリマーの表面メルトフラクチャーが起こり始める時
の臨界せん断速度より、少なくとも50％大きく、かつ ｄ）約0.89g/cm3以下の密度を有する、 少なくとも１種の均一に分枝していて実質的に線状であ
るエチレンポリマーを用いて本明細書に開示する新規な
弾性材料を製造する。
図１に、本発明の弾性があって実質的に線状であるエ
チレンポリマー類から製造した1.5ミルのフィルムの場
合の永久歪み率をこのポリマーの密度に対してグラフで
示すことに加えて相対的な弾性に関して割り当てた３領
域を示す。曲線の当てはめは、コンピューターで作り出
した三次多項式回帰分析の結果であり、そして領域の割
り当ては、この領域内における認知可能で実質的な傾き
変化の結果である。
チレンポリマー類から製造した1.5ミルのフィルムの場
合の永久歪み率をこのポリマーの密度に対してグラフで
示すことに加えて相対的な弾性に関して割り当てた３領
域を示す。曲線の当てはめは、コンピューターで作り出
した三次多項式回帰分析の結果であり、そして領域の割
り当ては、この領域内における認知可能で実質的な傾き
変化の結果である。
図２に、本発明の弾性があって実質的に線状であるエ
チレンポリマー類およびより高い密度を有する実質的に
線状であるエチレンポリマー類の両方から製造したフィ
ルムが示す永久歪み率の対数曲線当てはめをフィルムの
厚さに対してグラフで示す。
チレンポリマー類およびより高い密度を有する実質的に
線状であるエチレンポリマー類の両方から製造したフィ
ルムが示す永久歪み率の対数曲線当てはめをフィルムの
厚さに対してグラフで示す。
図３は、非弾性材料層に付着させた弾性材料層（この
弾性材料層は本明細書に開示する弾性材料層である）を
含む向上した伸縮性を示す本発明の弾性複合材料の透視
図である。
弾性材料層は本明細書に開示する弾性材料層である）を
含む向上した伸縮性を示す本発明の弾性複合材料の透視
図である。
図3Aは、図３の発明弾性複合材料の上面図である。
本発明で用いる実質的に線状であるエチレンポリマー
類は、1991年10月15日付けで提出した同時系属中の出願
連続番号07/776,130（現在は米国特許第5,272,236号）
および1992年９月２日付けで提出した同時系属中の出願
連続番号07/939,281（現在は米国特許第5,278,272号）
の中で更に定義するユニークな種類の化合物である。上
記同時系属中の出願が開示する技術は拘束幾何（constr
ained geometry）触媒の利用および適切な製造方法を
包含する。
類は、1991年10月15日付けで提出した同時系属中の出願
連続番号07/776,130（現在は米国特許第5,272,236号）
および1992年９月２日付けで提出した同時系属中の出願
連続番号07/939,281（現在は米国特許第5,278,272号）
の中で更に定義するユニークな種類の化合物である。上
記同時系属中の出願が開示する技術は拘束幾何（constr
ained geometry）触媒の利用および適切な製造方法を
包含する。
この均一に分枝していて実質的に線状であるエチレン
ポリマー類は、 ａ）メルトフロー比I10/I2が≧5.63であり、 ｂ）方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63で定義される分
子量分布Mw/Mnを有し、かつ ｃ）グロスメルトフラクチャーが起こり始める時の臨
界せん断応力が4x106ダイン/cm2以上である、 として特徴づけられる。
ポリマー類は、 ａ）メルトフロー比I10/I2が≧5.63であり、 ｂ）方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63で定義される分
子量分布Mw/Mnを有し、かつ ｃ）グロスメルトフラクチャーが起こり始める時の臨
界せん断応力が4x106ダイン/cm2以上である、 として特徴づけられる。
この均一に分枝していて実質的に線状であるエチレン
ポリマー類はまた、 ａ）メルトフロー比I10/I2が≧5.63であり、 ｂ）方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63で定義される分
子量分布Mw/Mnを有し、かつ ｃ）表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界
せん断速度が、ほぼ同じI2とMw/Mnを有する均一に分枝
しているか或は不均一に分枝している線状エチレンポリ
マーの表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界
せん断速度より、少なくとも50％大きい、 として特徴づけられ得る。
ポリマー類はまた、 ａ）メルトフロー比I10/I2が≧5.63であり、 ｂ）方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63で定義される分
子量分布Mw/Mnを有し、かつ ｃ）表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界
せん断速度が、ほぼ同じI2とMw/Mnを有する均一に分枝
しているか或は不均一に分枝している線状エチレンポリ
マーの表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界
せん断速度より、少なくとも50％大きい、 として特徴づけられ得る。
この弾性材料の製造で用いる新規な均一に分枝してい
て実質的に線状であるエチレンポリマー類は均一に分枝
していている線状エチレンポリマー類から容易に区別さ
れる。この言葉「均一に分枝している線状エチレンポリ
マー」はこのポリマーが長鎖分枝を持たないことを意味
する。即ち、この線状エチレンポリマーには、例えばチ
ーグラー重合方法（例えば米国特許第4,076,698号（And
erson他））を用いて製造される伝統的な不均一に分枝
している線状低密度ポリエチレンポリマー類もしくは線
状高密度ポリエチレンポリマー類または均一に分枝して
いる線状ポリマー類（例えば米国特許第3,645,992号（E
lston））などのように長鎖分枝が存在しない。この言
葉「線状エチレンポリマー類」は、長鎖分枝を多数有す
ることが本分野の技術者に知られている高圧分枝ポリエ
チレン、エチレン／酢酸ビニルコポリマー類、エチレン
／アクリル酸コポリマー類またはエチレン／ビニルアル
コールコポリマー類を指さない。
て実質的に線状であるエチレンポリマー類は均一に分枝
していている線状エチレンポリマー類から容易に区別さ
れる。この言葉「均一に分枝している線状エチレンポリ
マー」はこのポリマーが長鎖分枝を持たないことを意味
する。即ち、この線状エチレンポリマーには、例えばチ
ーグラー重合方法（例えば米国特許第4,076,698号（And
erson他））を用いて製造される伝統的な不均一に分枝
している線状低密度ポリエチレンポリマー類もしくは線
状高密度ポリエチレンポリマー類または均一に分枝して
いる線状ポリマー類（例えば米国特許第3,645,992号（E
lston））などのように長鎖分枝が存在しない。この言
葉「線状エチレンポリマー類」は、長鎖分枝を多数有す
ることが本分野の技術者に知られている高圧分枝ポリエ
チレン、エチレン／酢酸ビニルコポリマー類、エチレン
／アクリル酸コポリマー類またはエチレン／ビニルアル
コールコポリマー類を指さない。
本発明の弾性フィルム、ストリップ、コーティング、
リボンおよびシートの製造で用いる、この均一に分枝し
ていて実質的に線状であるエチレンポリマー類は、均一
分枝分布を示し、そして示差走査熱量計（DSC）を用い
て測定した時、不均一に分枝している線状エチレンポリ
マー類（これは、この不均一に分枝しているポリマー類
が有する幅広い短鎖分枝分布が原因で溶融ピークを２つ
以上示す）とは対照的に、単一の溶融ピークを示す。
リボンおよびシートの製造で用いる、この均一に分枝し
ていて実質的に線状であるエチレンポリマー類は、均一
分枝分布を示し、そして示差走査熱量計（DSC）を用い
て測定した時、不均一に分枝している線状エチレンポリ
マー類（これは、この不均一に分枝しているポリマー類
が有する幅広い短鎖分枝分布が原因で溶融ピークを２つ
以上示す）とは対照的に、単一の溶融ピークを示す。
本発明の弾性フィルム、ストリップ、コーティング、
リボンおよびシートの製造で用いる、この均一に分枝し
ていて実質的に線状であるエチレンポリマー類のユニー
クな特徴は、このポリマーI10/I2値がこのポリマーの多
分散指数（即ちMw/Mn）から本質的に独立していると言
った非常に予想外な流れ特性である。これは、I10/I2値
を高くするには多分散指数もまた高くする必要があると
言った流動学的特性を有する通常の均一に分枝している
線状ポリエチレン樹脂および不均一に分枝している線状
ポリエチレン樹脂とは対照的である。加うるに、本発明
の新規な均一に分枝していて実質的に線状であるエチレ
ンポリマー類はまた、押出しアウトプットが高いこと、
スクリーンパックおよびゲルフィルターを通る時の圧力
降下度が低いこと、押出し機のアンペア数が低いこと、
そしてダイス圧力が低いことで明らかになるように、向
上した加工性を示す。
リボンおよびシートの製造で用いる、この均一に分枝し
ていて実質的に線状であるエチレンポリマー類のユニー
クな特徴は、このポリマーI10/I2値がこのポリマーの多
分散指数（即ちMw/Mn）から本質的に独立していると言
った非常に予想外な流れ特性である。これは、I10/I2値
を高くするには多分散指数もまた高くする必要があると
言った流動学的特性を有する通常の均一に分枝している
線状ポリエチレン樹脂および不均一に分枝している線状
ポリエチレン樹脂とは対照的である。加うるに、本発明
の新規な均一に分枝していて実質的に線状であるエチレ
ンポリマー類はまた、押出しアウトプットが高いこと、
スクリーンパックおよびゲルフィルターを通る時の圧力
降下度が低いこと、押出し機のアンペア数が低いこと、
そしてダイス圧力が低いことで明らかになるように、向
上した加工性を示す。
本発明の弾性材料の製造でエチレンと一緒に重合させ
るに有用で適切な不飽和コモノマー類には、例えばエチ
レン系不飽和モノマー類、共役もしくは非共役ジエン
類、ポリエン類などが含まれる。上記コモノマー類の例
には、C3−C20α−オレフィン類、例えばプロピレン、
イソブチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル
−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノ
ネンおよび１−デセンなどが含まれる。好適なコモノマ
ー類にはプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−
メチル−１−ペンテンおよび１−オクテンが含まれ、１
−オクテンが特に好適である。他の適切なモノマー類に
はスチレン、ハロ置換もしくはアルキル置換されている
スチレン類、テトラフルオロエチレン、ビニルベンゾシ
クロブタン、1,4−ヘキサジエン、1,7−オクタジエンお
よびシクロアルケン類、例えばシクロペンテン、シクロ
ヘキセンおよびシクロオクテンなどが含まれる。
るに有用で適切な不飽和コモノマー類には、例えばエチ
レン系不飽和モノマー類、共役もしくは非共役ジエン
類、ポリエン類などが含まれる。上記コモノマー類の例
には、C3−C20α−オレフィン類、例えばプロピレン、
イソブチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル
−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノ
ネンおよび１−デセンなどが含まれる。好適なコモノマ
ー類にはプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−
メチル−１−ペンテンおよび１−オクテンが含まれ、１
−オクテンが特に好適である。他の適切なモノマー類に
はスチレン、ハロ置換もしくはアルキル置換されている
スチレン類、テトラフルオロエチレン、ビニルベンゾシ
クロブタン、1,4−ヘキサジエン、1,7−オクタジエンお
よびシクロアルケン類、例えばシクロペンテン、シクロ
ヘキセンおよびシクロオクテンなどが含まれる。
本発明の弾性材料の製造で用いる均一に分枝していて
実質的に線状であるエチレンポリマー類の密度をASTM
Ｄ−792に従って測定し、この密度は一般に約0.89g/cm3
以下、好適には0.85g/cm3から0.89g/cm3、特に0.85g/cm
3から0.88g/cm3である。
実質的に線状であるエチレンポリマー類の密度をASTM
Ｄ−792に従って測定し、この密度は一般に約0.89g/cm3
以下、好適には0.85g/cm3から0.89g/cm3、特に0.85g/cm
3から0.88g/cm3である。
便利には、ASTM Ｄ−1238、条件190℃/2.16キログラ
ム（kg）（以前は「条件（Ｅ）」としてそしてまたI2と
して知られていた）に従うメルトインデックス測定値を
用いて、この実質的に線状であるエチレンインターポリ
マー類の分子量を示す。メルトインデックスはポリマー
の分子量に反比例する。従って、分子量が高くなればな
るほどメルトインデックスが低くなるが、この関係は直
線的でない。本明細書で有用な実質的に線状であるエチ
レンインターポリマー類のメルトインデックスは、一般
に0.01グラム/10分（g/10分）から30g/10分、好適には
0.1g/10分から20g/10分、特に0.5g/10分から15g/10分で
ある。
ム（kg）（以前は「条件（Ｅ）」としてそしてまたI2と
して知られていた）に従うメルトインデックス測定値を
用いて、この実質的に線状であるエチレンインターポリ
マー類の分子量を示す。メルトインデックスはポリマー
の分子量に反比例する。従って、分子量が高くなればな
るほどメルトインデックスが低くなるが、この関係は直
線的でない。本明細書で有用な実質的に線状であるエチ
レンインターポリマー類のメルトインデックスは、一般
に0.01グラム/10分（g/10分）から30g/10分、好適には
0.1g/10分から20g/10分、特に0.5g/10分から15g/10分で
ある。
この実質的に線状であるポリマー類の分子量を特徴づ
けるに有用な他の測定は、より高い重量を用いたメルト
インデックス測定を伴い、例えば通常の例ではASTM Ｄ
−1238、条件190℃/10kg（以前は「条件（Ｎ）」として
そしてまたI10として知られていた）などである。「メ
ルトフロー比」を、本明細書では、低重量メルトインデ
ックス測定値に対する高重量メルトインデックス測定値
の比率として定義し、測定I10およびI2メルトインデッ
クス値の場合のメルトフロー比を便利にI10/I2と表示す
る。
けるに有用な他の測定は、より高い重量を用いたメルト
インデックス測定を伴い、例えば通常の例ではASTM Ｄ
−1238、条件190℃/10kg（以前は「条件（Ｎ）」として
そしてまたI10として知られていた）などである。「メ
ルトフロー比」を、本明細書では、低重量メルトインデ
ックス測定値に対する高重量メルトインデックス測定値
の比率として定義し、測定I10およびI2メルトインデッ
クス値の場合のメルトフロー比を便利にI10/I2と表示す
る。
本発明の弾性フィルム、ストリップ、コーティング、
リボンおよびシート、並びに弾性複合構造物の製造で用
いる実質的に線状であるエチレンポリマー類の場合のメ
ルトフロー比は、長鎖分枝を実質的に全く含まない通常
の不均一線状ポリマー類とは異なり、長鎖分枝の度合を
実際に示す、即ちこのI10/I2メルトフロー比が高ければ
高いほどこのポリマー内の長鎖分枝が多くなる。この実
質的に線状であるエチレンポリマー類が示すI10/I2比
は、少なくとも約5.63、好適には少なくとも約６、より
好適には少なくとも約6.5である。この均一に分枝して
いて実質的に線状であるエチレンポリマー類の場合のI
10/I2比上限は一般に約50またはそれ以下であり、好適
には約30またはそれ以下、特に約20またはそれ以下であ
る。
リボンおよびシート、並びに弾性複合構造物の製造で用
いる実質的に線状であるエチレンポリマー類の場合のメ
ルトフロー比は、長鎖分枝を実質的に全く含まない通常
の不均一線状ポリマー類とは異なり、長鎖分枝の度合を
実際に示す、即ちこのI10/I2メルトフロー比が高ければ
高いほどこのポリマー内の長鎖分枝が多くなる。この実
質的に線状であるエチレンポリマー類が示すI10/I2比
は、少なくとも約5.63、好適には少なくとも約６、より
好適には少なくとも約6.5である。この均一に分枝して
いて実質的に線状であるエチレンポリマー類の場合のI
10/I2比上限は一般に約50またはそれ以下であり、好適
には約30またはそれ以下、特に約20またはそれ以下であ
る。
示差屈折計と混合多孔度カラムが３本備わっているWa
ters 150高温クロマトグラフィー装置を用いたゲル浸
透クロマトグラフィー（GPC）で、この実質的に線状で
あるエチレンポリマー類の分析を行う。これらのカラム
はPolymer Laboratoriesから供給されたものであり、
通常、103、104、105および106Åの孔サイズを有するよ
うに充填されている。その溶媒は1,2,4−トリクロロベ
ンゼンであり、これを用い、サンプルが0.3重量％入っ
ている溶液を注入用として調製する。その流量は1.0ミ
リリットル／分であり、運転温度は140℃であり、そし
てその注入量は100ミクロリットルである。
ters 150高温クロマトグラフィー装置を用いたゲル浸
透クロマトグラフィー（GPC）で、この実質的に線状で
あるエチレンポリマー類の分析を行う。これらのカラム
はPolymer Laboratoriesから供給されたものであり、
通常、103、104、105および106Åの孔サイズを有するよ
うに充填されている。その溶媒は1,2,4−トリクロロベ
ンゼンであり、これを用い、サンプルが0.3重量％入っ
ている溶液を注入用として調製する。その流量は1.0ミ
リリットル／分であり、運転温度は140℃であり、そし
てその注入量は100ミクロリットルである。
溶離体積と協力させて、狭い分子量分布のポリスチレ
ン標準（Polymer Laboratories製）を用いることで、
ポリマーバックボーンに関する分子量測定値を引き出
す。下記の方程式： Ｍポリエチレン＝ａ＊（Ｍポリスチレン）ｂ を引き出すに適切な、ポリエチレンとポリスチレンのMa
rk−Houwink係数［WilliamsおよびWardが「Journal of
Polymer Science］、Polymer Letters、６巻、621
頁、1968の中で記述している如き］を用いて、相当する
ポリエチレンの分子量を測定する。
ン標準（Polymer Laboratories製）を用いることで、
ポリマーバックボーンに関する分子量測定値を引き出
す。下記の方程式： Ｍポリエチレン＝ａ＊（Ｍポリスチレン）ｂ を引き出すに適切な、ポリエチレンとポリスチレンのMa
rk−Houwink係数［WilliamsおよびWardが「Journal of
Polymer Science］、Polymer Letters、６巻、621
頁、1968の中で記述している如き］を用いて、相当する
ポリエチレンの分子量を測定する。
上記方程式においてａ＝0.4316およびｂ＝1.0であ
る。下記の式:Mw＝Rwi＊Mi［式中、wiおよびMiは、GPC
カラムから溶離して来るｉ番目の画分が示す、それぞれ
の重量および分子量である］に従う通常様式で、重量平
均分子量Mwを計算する。
る。下記の式:Mw＝Rwi＊Mi［式中、wiおよびMiは、GPC
カラムから溶離して来るｉ番目の画分が示す、それぞれ
の重量および分子量である］に従う通常様式で、重量平
均分子量Mwを計算する。
この均一に分枝していて実質的に線状であるエチレン
ポリマー類のMw/Mnを方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63
で定義する。このMw/Mnは好適には1.5から2.5、特に約
２である。
ポリマー類のMw/Mnを方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63
で定義する。このMw/Mnは好適には1.5から2.5、特に約
２である。
しかしながら、この均一に分枝していて実質的に線状
であるエチレンポリマー類の場合、長鎖分枝が組み込ま
れていることから、分子量分布を低く維持しながら（即
ちMw/Mnを1.5から2.5）これにいろいろなI10/I2比を持
たせることができる。
であるエチレンポリマー類の場合、長鎖分枝が組み込ま
れていることから、分子量分布を低く維持しながら（即
ちMw/Mnを1.5から2.5）これにいろいろなI10/I2比を持
たせることができる。
気体押し出しレオメーター（gas extrusion rheome
ter）（GER）で測定したポリマーの見掛け粘度（ｋポイ
ズで表す）として本明細書で定義する「流動学的プロセ
シング・インデックス」（PI）を用いることでもまた、
本発明の実質的に線状であるエチレンポリマー類を特徴
づけることができる。この気体押し出しレオメーター
は、「Polymer Engineering Science」、17巻、No.1
1、770頁（1977）の中でM.Shida、R.N.ShroffおよびL.
V.Cancioが記述していると共に、Van Nostrand Reinh
old Co.が出版したJohn Dealy著「Rheometers for
Molten Plastics」、（1982）の97−99頁に記述されて
いる。入り口角度が180゜で直径が約7.54cmの20:1 L/D
ダイスを用い、250から5500psig（17−379バール）の窒
素圧力下、190℃の温度でGER実験を実施する。本明細書
で記述する実質的に線状であるエチレンポリマー類の場
合のPIは、GERを用い2.15x106ダイン/cm2の見掛けせん
断応力で測定した材料の見掛け粘度（ｋポイズで表す）
であり、そしてこれを下記の方程式： PI＝2.15X106ダイン/cm2/（1000Xせん断速度） ［式中、 2.15X106ダイン/cm2は2500psiにおけるせん断応力であ
り、そしてこのせん断速度は、下記の式： 32Q'/（60秒／分）（0.745）（直径X2.54cm/インチ）３ （ここで、 Q'は押し出し速度（g/分）であり、 0.745は、ポリエチレンの溶融密度（g/cm3）であり、そ
して直径は、キャピラリーのオリフィス直径（インチ）
である） で表される、壁の所のせん断速度である］ から測定する。
ter）（GER）で測定したポリマーの見掛け粘度（ｋポイ
ズで表す）として本明細書で定義する「流動学的プロセ
シング・インデックス」（PI）を用いることでもまた、
本発明の実質的に線状であるエチレンポリマー類を特徴
づけることができる。この気体押し出しレオメーター
は、「Polymer Engineering Science」、17巻、No.1
1、770頁（1977）の中でM.Shida、R.N.ShroffおよびL.
V.Cancioが記述していると共に、Van Nostrand Reinh
old Co.が出版したJohn Dealy著「Rheometers for
Molten Plastics」、（1982）の97−99頁に記述されて
いる。入り口角度が180゜で直径が約7.54cmの20:1 L/D
ダイスを用い、250から5500psig（17−379バール）の窒
素圧力下、190℃の温度でGER実験を実施する。本明細書
で記述する実質的に線状であるエチレンポリマー類の場
合のPIは、GERを用い2.15x106ダイン/cm2の見掛けせん
断応力で測定した材料の見掛け粘度（ｋポイズで表す）
であり、そしてこれを下記の方程式： PI＝2.15X106ダイン/cm2/（1000Xせん断速度） ［式中、 2.15X106ダイン/cm2は2500psiにおけるせん断応力であ
り、そしてこのせん断速度は、下記の式： 32Q'/（60秒／分）（0.745）（直径X2.54cm/インチ）３ （ここで、 Q'は押し出し速度（g/分）であり、 0.745は、ポリエチレンの溶融密度（g/cm3）であり、そ
して直径は、キャピラリーのオリフィス直径（インチ）
である） で表される、壁の所のせん断速度である］ から測定する。
本明細書で記述するユニークな実質的に線状であるエ
チレンインターポリマー類およびホモポリマー類のPI
は、好ましくは、0.01kポイズから50kポイズの範囲、好
適には約15kポイズ以下である。本明細書で記述するユ
ニークな実質的に線状であるエチレンインターポリマー
類およびホモポリマー類が示すPIは、ほぼ同じI2とMw/M
nにおいて、比較線状Ｍエチレンポリマー（チーグラー
重合のポリマーまたは米国特許第3,645,992号の中でEls
tonが記述している如き線状の均一分枝ポリマーいずれ
も）が示すPIの約70％に等しいか或はそれ以下である。
チレンインターポリマー類およびホモポリマー類のPI
は、好ましくは、0.01kポイズから50kポイズの範囲、好
適には約15kポイズ以下である。本明細書で記述するユ
ニークな実質的に線状であるエチレンインターポリマー
類およびホモポリマー類が示すPIは、ほぼ同じI2とMw/M
nにおいて、比較線状Ｍエチレンポリマー（チーグラー
重合のポリマーまたは米国特許第3,645,992号の中でEls
tonが記述している如き線状の均一分枝ポリマーいずれ
も）が示すPIの約70％に等しいか或はそれ以下である。
このユニークな実質的に線状であるエチレンポリマー
類が示す流動学的挙動を更に充分に特徴づける目的で、
S.LaiおよびG.W.Knightは、別の流動学的測定値である
ダウ流動指数（Dow Rheology Index）（DRI）を最近
紹介（ANTEC '93 Procedings、INSITE（商標）Techno
logy Polyolefins（ITP）−エチレンα−オレフィンコ
ポリマー類の構造／流動関係における新規な規則、New
Orleans、La、1993年５月）したが、これは、ポリマ
ーが示す「長鎖分枝の結果としての弛張時間を正規化し
た値（normalized relaxation time as the resul
t of long chain brancing）」を表す。DRIの範囲
は、測定可能な長鎖分枝を少しも有していないポリマー
類（例えばMitsuiが供給しているTafmer（商標）製品お
よびExxonが供給しているExact（商標）製品）の場合の
０から、約15の範囲であり、これはメルトインデックス
から独立している。一般に、低から中圧のエチレンポリ
マー類（特に低密度）の場合、DRIは、溶融弾性および
高せん断流動性に対して、メルトフロー比を用いた同じ
試みが示す相関関係に比較して改良された相関関係を示
し、そして本発明の実質的に線状であるエチレンポリマ
ー類の場合のDRIは、好適には少なくとも約0.1、特に少
なくとも約0.5、最も特別には少なくとも0.8である。DR
Iは、方程式： DRI＝（3652879＊τ01.00649/η０−１）/10 から計算可能であり、ここで、 τ０は、材料が示す特徴的な弛張時間であり、そしてη
０はこの材料のゼロせん断粘度である。τ０とη０は両
方とも、Cross方程式、 η／η０＝1/（１＋（γ＊τ０）1-n） に「最も良く適合する」値であり、ここで、ｎはこの材
料のパワーローインデックス（power law index）で
あり、そしてηとγはそれぞれ測定粘度およびせん断速
度である。Rheometric Mechanical Spectrometer（RM
S−800）を160℃で0.1から100ラジアン／秒のダイナミ
ック・スウィープ・モード（dynamic sweep mode）の
下で用い、そして直径が7.54cmの20:1 L/Dダイス（190
℃で用いる）が備わっているGas Extrusion Rheomete
r（GER）を1,000psiから5,000psi（6.9MPaから34.4MP
a）［これは0.086から0.43MPaのせん断応力に相当す
る］の押し出し圧力で用いることによって、粘度および
せん断速度の基本測定データを得る。特定の材料では、
必要に応じて、メルトインデックスの変動に適応させる
目的で140から190℃で測定を行うことができる。
類が示す流動学的挙動を更に充分に特徴づける目的で、
S.LaiおよびG.W.Knightは、別の流動学的測定値である
ダウ流動指数（Dow Rheology Index）（DRI）を最近
紹介（ANTEC '93 Procedings、INSITE（商標）Techno
logy Polyolefins（ITP）−エチレンα−オレフィンコ
ポリマー類の構造／流動関係における新規な規則、New
Orleans、La、1993年５月）したが、これは、ポリマ
ーが示す「長鎖分枝の結果としての弛張時間を正規化し
た値（normalized relaxation time as the resul
t of long chain brancing）」を表す。DRIの範囲
は、測定可能な長鎖分枝を少しも有していないポリマー
類（例えばMitsuiが供給しているTafmer（商標）製品お
よびExxonが供給しているExact（商標）製品）の場合の
０から、約15の範囲であり、これはメルトインデックス
から独立している。一般に、低から中圧のエチレンポリ
マー類（特に低密度）の場合、DRIは、溶融弾性および
高せん断流動性に対して、メルトフロー比を用いた同じ
試みが示す相関関係に比較して改良された相関関係を示
し、そして本発明の実質的に線状であるエチレンポリマ
ー類の場合のDRIは、好適には少なくとも約0.1、特に少
なくとも約0.5、最も特別には少なくとも0.8である。DR
Iは、方程式： DRI＝（3652879＊τ01.00649/η０−１）/10 から計算可能であり、ここで、 τ０は、材料が示す特徴的な弛張時間であり、そしてη
０はこの材料のゼロせん断粘度である。τ０とη０は両
方とも、Cross方程式、 η／η０＝1/（１＋（γ＊τ０）1-n） に「最も良く適合する」値であり、ここで、ｎはこの材
料のパワーローインデックス（power law index）で
あり、そしてηとγはそれぞれ測定粘度およびせん断速
度である。Rheometric Mechanical Spectrometer（RM
S−800）を160℃で0.1から100ラジアン／秒のダイナミ
ック・スウィープ・モード（dynamic sweep mode）の
下で用い、そして直径が7.54cmの20:1 L/Dダイス（190
℃で用いる）が備わっているGas Extrusion Rheomete
r（GER）を1,000psiから5,000psi（6.9MPaから34.4MP
a）［これは0.086から0.43MPaのせん断応力に相当す
る］の押し出し圧力で用いることによって、粘度および
せん断速度の基本測定データを得る。特定の材料では、
必要に応じて、メルトインデックスの変動に適応させる
目的で140から190℃で測定を行うことができる。
更にまた、固体状態の表面欠陥として明らかになるメ
ルトフロー結果、例えば「メルトフラクチャー（melt
fracture）」などを用いてエチレンポリマー類を特徴づ
けることができる。表面不規則性に関する「メルトフラ
クチャー」現象の識別では、見掛けせん断速度に対する
見掛けせん断応力のプロットを用いる。Ramamurthy「Jo
urnal of Rheology」、30（２）、337−357、1986に
従い、特定の臨界せん断速度以上で観察される（ドロー
リゾナンス現象の場合の臨界延伸率とは対照的に）押出
し物の不規則さは、幅広い意味で２つの主要な型に分類
分けされ得る、即ち表面メルトフラクチャーとグロスメ
ルトフラクチャーとに分類分けされ得る。
ルトフロー結果、例えば「メルトフラクチャー（melt
fracture）」などを用いてエチレンポリマー類を特徴づ
けることができる。表面不規則性に関する「メルトフラ
クチャー」現象の識別では、見掛けせん断速度に対する
見掛けせん断応力のプロットを用いる。Ramamurthy「Jo
urnal of Rheology」、30（２）、337−357、1986に
従い、特定の臨界せん断速度以上で観察される（ドロー
リゾナンス現象の場合の臨界延伸率とは対照的に）押出
し物の不規則さは、幅広い意味で２つの主要な型に分類
分けされ得る、即ち表面メルトフラクチャーとグロスメ
ルトフラクチャーとに分類分けされ得る。
表面メルトフラクチャーは、明らかに安定した流れ条
件下で起こり、そしてその詳細な範囲は、フィルムの鏡
面光沢損失から、よりひどい「鮫肌」形態に至る。本開
示では、押し出し物の表面粗さが40x倍率でのみ検出可
能になる、押し出し物の光沢が失われ始める時であると
して、表面メルトフラクチャーが起こり始める時（OFM
F）を特徴づける。この実質的に線状であるエチレンポ
リマー類の表面メルトフラクチャーが起こり始める時の
臨界せん断速度は、ほぼ同じI2とMw/Mnを有する比較線
状エチレンポリマー（チーグラー重合のポリマーまたは
米国特許第3,645,992号の中でElstonが記述している如
き線状の均一分枝ポリマー）の表面メルトフラクチャー
が起こり始める時の臨界せん断速度より、少なくとも50
％大きい。
件下で起こり、そしてその詳細な範囲は、フィルムの鏡
面光沢損失から、よりひどい「鮫肌」形態に至る。本開
示では、押し出し物の表面粗さが40x倍率でのみ検出可
能になる、押し出し物の光沢が失われ始める時であると
して、表面メルトフラクチャーが起こり始める時（OFM
F）を特徴づける。この実質的に線状であるエチレンポ
リマー類の表面メルトフラクチャーが起こり始める時の
臨界せん断速度は、ほぼ同じI2とMw/Mnを有する比較線
状エチレンポリマー（チーグラー重合のポリマーまたは
米国特許第3,645,992号の中でElstonが記述している如
き線状の均一分枝ポリマー）の表面メルトフラクチャー
が起こり始める時の臨界せん断速度より、少なくとも50
％大きい。
グロスメルトフラクチャーは、不安定な押し出し流れ
条件下で起こり、そしてその詳細な範囲は規則正しい歪
み（粗い部分と滑らかな部分が交互に現れる、螺旋状な
ど）から不規則な歪みに至る。商業的受け入れに関して
フィルム、コーティングまたはシートの品質および特性
が良好であるには、表面の欠陥は存在していたとしても
最小限でなければならない。本発明で用いる実質的に線
状であるエチレンポリマー類の場合のグロスメルトフラ
クチャーが起こり始める時の臨界せん断応力は、約4x10
6ダイン/cm2以上である。本明細書では、GERで押し出し
た押し出し物が示す表面粗さおよび構造の変化を基準に
して、表面メルトフラクチャーが起こり始める時（OSM
F）およびグロスメルトフラクチャーが起こり始める時
（OGMF）の臨界せん断速度を用いることにする。
条件下で起こり、そしてその詳細な範囲は規則正しい歪
み（粗い部分と滑らかな部分が交互に現れる、螺旋状な
ど）から不規則な歪みに至る。商業的受け入れに関して
フィルム、コーティングまたはシートの品質および特性
が良好であるには、表面の欠陥は存在していたとしても
最小限でなければならない。本発明で用いる実質的に線
状であるエチレンポリマー類の場合のグロスメルトフラ
クチャーが起こり始める時の臨界せん断応力は、約4x10
6ダイン/cm2以上である。本明細書では、GERで押し出し
た押し出し物が示す表面粗さおよび構造の変化を基準に
して、表面メルトフラクチャーが起こり始める時（OSM
F）およびグロスメルトフラクチャーが起こり始める時
（OGMF）の臨界せん断速度を用いることにする。
この実質的に線状であるエチレンポリマー類に関する
コモノマー分枝の分布を、短鎖分枝分布指数（SCBDI）
（Short Chain Branch Distribution Index）また
は組成分布分枝指数（CDBI）（Composition Distribut
ion Branch Index）で特徴付けるが、これを、全コモ
ノマーモル含有量中央値の50％以内に入るコモノマー含
有量を有するポリマー分子の重量％として定義する。ポ
リマーのCDBIは、本技術分野で知られている技術で得ら
れるデータ、例えばWild他著「Journal of Polymer
Science,Poly.Phys.Ed」、20巻、441頁（1982）または
米国特許第4,798,081号の中に記述されている如き、例
えば昇温溶出分離法（temperature rising elution
fractionation）（本明細書では「TREF」と省略する）
などから容易に計算される。本発明の実質的に線状であ
るインターポリマー類およびホモポリマー類のSCBDIま
たはCDBIは、好適には約30パーセント以上、特に約50パ
ーセント以上である。
コモノマー分枝の分布を、短鎖分枝分布指数（SCBDI）
（Short Chain Branch Distribution Index）また
は組成分布分枝指数（CDBI）（Composition Distribut
ion Branch Index）で特徴付けるが、これを、全コモ
ノマーモル含有量中央値の50％以内に入るコモノマー含
有量を有するポリマー分子の重量％として定義する。ポ
リマーのCDBIは、本技術分野で知られている技術で得ら
れるデータ、例えばWild他著「Journal of Polymer
Science,Poly.Phys.Ed」、20巻、441頁（1982）または
米国特許第4,798,081号の中に記述されている如き、例
えば昇温溶出分離法（temperature rising elution
fractionation）（本明細書では「TREF」と省略する）
などから容易に計算される。本発明の実質的に線状であ
るインターポリマー類およびホモポリマー類のSCBDIま
たはCDBIは、好適には約30パーセント以上、特に約50パ
ーセント以上である。
本発明で用いる実質的に線状であるエチレンインター
ポリマー類は、TREF技術で測定した時、測定可能な量で
「高密度」画分を本質的に含まない。この実質的に線状
であるポリマー類は、炭素1000個当たりのメチル数が２
に等しいか或はそれ以下である分枝度を示すポリマー画
分を含まない。この「高密度のポリマー画分」はまた、
炭素1000個当たりのメチル数が約２未満である分枝度を
示すポリマー画分として記述可能である。このように高
密度ポリマー画分が存在していないことの主たる利点の
１つは、ポリマー材料が改良された伸縮性と弾性を示す
点である。
ポリマー類は、TREF技術で測定した時、測定可能な量で
「高密度」画分を本質的に含まない。この実質的に線状
であるポリマー類は、炭素1000個当たりのメチル数が２
に等しいか或はそれ以下である分枝度を示すポリマー画
分を含まない。この「高密度のポリマー画分」はまた、
炭素1000個当たりのメチル数が約２未満である分枝度を
示すポリマー画分として記述可能である。このように高
密度ポリマー画分が存在していないことの主たる利点の
１つは、ポリマー材料が改良された伸縮性と弾性を示す
点である。
また、本明細書に開示する弾性材料に添加剤、例えば
抗酸化剤［例えばヒンダードフェノール系、例えばChib
a−Geigyが供給しているIrganox（商標）1010またはIrg
anox（商標）1076など］、ホスファイト類［例えばまた
Chiba−Geigyが供給しているIrgafos（商標）168な
ど］、粘着（cling）添加剤（例えばPIBなど）、Stando
stab PEPQ（商標）（Sandozが供給）、顔料、着色剤お
よび充填材などを含有させることも可能であるが、本発
明の望ましい結果を達成するには必ずしも必要でない。
しかしながら、本出願者らが見い出した向上した弾性お
よび伸縮性を妨害しないような様式または度合ならば上
記添加剤を組み込むべきである。抗ブロッキング性（an
tiblocking）および摩擦係数特徴を向上させる添加剤を
この弾性フィルム、ストリップ、コーティング、テー
プ、リボンおよびシートに含有させることも可能であ
る。また、本発明の弾性材料および弾性複合構造物の望
ましい湿潤性、帯電防止性または抗菌性を達成する目的
で、更に別の添加剤、例えば界面活性剤および第四級ア
ンモニウム化合物などを単独か或はエチレン−アクリル
酸（EAA）コポリマー類または他の官能ポリマー類と組
み合わせて添加することも可能である。
抗酸化剤［例えばヒンダードフェノール系、例えばChib
a−Geigyが供給しているIrganox（商標）1010またはIrg
anox（商標）1076など］、ホスファイト類［例えばまた
Chiba−Geigyが供給しているIrgafos（商標）168な
ど］、粘着（cling）添加剤（例えばPIBなど）、Stando
stab PEPQ（商標）（Sandozが供給）、顔料、着色剤お
よび充填材などを含有させることも可能であるが、本発
明の望ましい結果を達成するには必ずしも必要でない。
しかしながら、本出願者らが見い出した向上した弾性お
よび伸縮性を妨害しないような様式または度合ならば上
記添加剤を組み込むべきである。抗ブロッキング性（an
tiblocking）および摩擦係数特徴を向上させる添加剤を
この弾性フィルム、ストリップ、コーティング、テー
プ、リボンおよびシートに含有させることも可能であ
る。また、本発明の弾性材料および弾性複合構造物の望
ましい湿潤性、帯電防止性または抗菌性を達成する目的
で、更に別の添加剤、例えば界面活性剤および第四級ア
ンモニウム化合物などを単独か或はエチレン−アクリル
酸（EAA）コポリマー類または他の官能ポリマー類と組
み合わせて添加することも可能である。
本発明の利点を得るに必ずしも必要でないが、添加剤
の使用と同様に、弾性、加工性、強度、熱結合性または
接着性などの如き特性を修飾する他のポリマー類を、こ
のような修飾が本出願者らが見い出した向上した特性に
悪影響を与えない度合で、本明細書に開示する実質的に
線状であるエチレンポリマー類と混合してもよい。
の使用と同様に、弾性、加工性、強度、熱結合性または
接着性などの如き特性を修飾する他のポリマー類を、こ
のような修飾が本出願者らが見い出した向上した特性に
悪影響を与えない度合で、本明細書に開示する実質的に
線状であるエチレンポリマー類と混合してもよい。
本発明の実質的に線状であるエチレンインターポリマ
ー類を修飾するに有用ないくつかの材料には、他の実質
的に線状であるエチレンポリマー類に加えて他のポリオ
レフィン類、例えば高圧低密度エチレンホモポリマー
（LDPE）、エチレン−酢酸ビニルコポリマー（EVA）、
エチレン−カルボン酸コポリマー類、エチレンアクリレ
ートコポリマー類、ポリブチレン（PB）、エチレン／α
−オレフィンポリマー類［これには、高密度ポリエチレ
ン（HDPE）、中密度ポリエチレン、ポリプロピレン、エ
チレン−プロピレンのインターポリマー類、線状の低密
度ポリエチレン（LLDPE）、超低密度ポリエチレン（ULD
PE）が含まれる］、並びに例えば無水物および／または
ジエン類を伴うグラフト改質ポリマー類またはそれらの
混合物などが含まれる。
ー類を修飾するに有用ないくつかの材料には、他の実質
的に線状であるエチレンポリマー類に加えて他のポリオ
レフィン類、例えば高圧低密度エチレンホモポリマー
（LDPE）、エチレン−酢酸ビニルコポリマー（EVA）、
エチレン−カルボン酸コポリマー類、エチレンアクリレ
ートコポリマー類、ポリブチレン（PB）、エチレン／α
−オレフィンポリマー類［これには、高密度ポリエチレ
ン（HDPE）、中密度ポリエチレン、ポリプロピレン、エ
チレン−プロピレンのインターポリマー類、線状の低密
度ポリエチレン（LLDPE）、超低密度ポリエチレン（ULD
PE）が含まれる］、並びに例えば無水物および／または
ジエン類を伴うグラフト改質ポリマー類またはそれらの
混合物などが含まれる。
本発明の実質的に線状であるポリマー類を修飾するに
適切な更に別のポリマー類には、いろいろな度合で弾性
を示すことが知られている合成および天然のエラストマ
ー類およびゴム類が含まれる。ABおよびABAブロックま
たはグラフトコポリマー類（ここで、Ａは熱可塑性末端
ブロック、例えばスチレン部分などであり、そしてＢ
は、例えば共役ジエンまたは低級アルケン類などから誘
導されるエラストマー中間ブロックである）、塩素化さ
れたエラストマー類およびゴム類、エチレンプロピレン
ジエンモノマー（EDPM）ゴム、エチレン−プロピレンゴ
ムおよびそれらの混合物などが、本明細書に開示する弾
性材料を修飾するに適切であると考えられる公知従来技
術の弾性材料の例である。
適切な更に別のポリマー類には、いろいろな度合で弾性
を示すことが知られている合成および天然のエラストマ
ー類およびゴム類が含まれる。ABおよびABAブロックま
たはグラフトコポリマー類（ここで、Ａは熱可塑性末端
ブロック、例えばスチレン部分などであり、そしてＢ
は、例えば共役ジエンまたは低級アルケン類などから誘
導されるエラストマー中間ブロックである）、塩素化さ
れたエラストマー類およびゴム類、エチレンプロピレン
ジエンモノマー（EDPM）ゴム、エチレン−プロピレンゴ
ムおよびそれらの混合物などが、本明細書に開示する弾
性材料を修飾するに適切であると考えられる公知従来技
術の弾性材料の例である。
本明細書の弾性複合材料では、如何なる層（または部
分）および如何なる数の層にも実質的に線状であるエチ
レンポリマーを少なくとも１種含めることができる。し
かしながら、如何なる混合物または複合体でも好適には
本明細書に開示する弾性材料でそれの少なくとも10重量
％を構成させる。
分）および如何なる数の層にも実質的に線状であるエチ
レンポリマーを少なくとも１種含めることができる。し
かしながら、如何なる混合物または複合体でも好適には
本明細書に開示する弾性材料でそれの少なくとも10重量
％を構成させる。
本明細書で請求する材料は弾性材料である。本明細書
で用いる均一に分枝していて実質的に線状であるエチレ
ンポリマー類の場合の永久歪み率は、このポリマー類を
約0.89g/cm3以下の密度で選択すると、ポリマーの密度
または結晶化度に関係を示す。一般的には、図１に示す
ように、密度が低くなればなるほど永久歪み率が低くな
る。密度が約0.89g/cm3以下の均一に分枝していて実質
的に線状であるエチレンポリマーから製造した材料の場
合の永久歪み率は約20パーセントに等しいか或はそれ以
下である（即ちこれの回復率は少なくとも約80パーセン
トである）。
で用いる均一に分枝していて実質的に線状であるエチレ
ンポリマー類の場合の永久歪み率は、このポリマー類を
約0.89g/cm3以下の密度で選択すると、ポリマーの密度
または結晶化度に関係を示す。一般的には、図１に示す
ように、密度が低くなればなるほど永久歪み率が低くな
る。密度が約0.89g/cm3以下の均一に分枝していて実質
的に線状であるエチレンポリマーから製造した材料の場
合の永久歪み率は約20パーセントに等しいか或はそれ以
下である（即ちこれの回復率は少なくとも約80パーセン
トである）。
図１はまた、密度が0.89g/cm3より高くて0.92g/cm3よ
り低い場合、密度と弾性の間の関係を描写する曲線の傾
きが驚くべきほど平らであることも示している。ポリマ
ーの密度が更に高くなって0.92g/cm3を越えると曲線の
傾きが急になり、このことは、本技術分野で一般的に知
られている種類の予測可能な密度／弾性関係になること
を示している。この実質的に線状であるエチレンポリマ
ー類の密度／弾性関係はまた、好適な密度範囲である約
0.89g/cm3以下において傾きが急であることでも特徴づ
けられる。このように、比較的別々の弾性領域を３つ表
示するように下記の如く図１を適切に分類分けする：即
ち好適な範囲に「弾性領域」を割り当て、傾きが予想外
に平らな中間領域に「弾性転移ゾーン」を割り当て、そ
して最終範囲に「非弾性領域」を割り当てる。
り低い場合、密度と弾性の間の関係を描写する曲線の傾
きが驚くべきほど平らであることも示している。ポリマ
ーの密度が更に高くなって0.92g/cm3を越えると曲線の
傾きが急になり、このことは、本技術分野で一般的に知
られている種類の予測可能な密度／弾性関係になること
を示している。この実質的に線状であるエチレンポリマ
ー類の密度／弾性関係はまた、好適な密度範囲である約
0.89g/cm3以下において傾きが急であることでも特徴づ
けられる。このように、比較的別々の弾性領域を３つ表
示するように下記の如く図１を適切に分類分けする：即
ち好適な範囲に「弾性領域」を割り当て、傾きが予想外
に平らな中間領域に「弾性転移ゾーン」を割り当て、そ
して最終範囲に「非弾性領域」を割り当てる。
表１は、比較実施例７、８、13および14に関連して、
弾性転移ゾーン内の密度を有する均一に分枝していて実
質的に線状であるエチレンポリマーから製造したフィル
ムが有する弾性は、密度および結晶化度が等しいか或は
低い不均一に分枝している線状エチレンポリマー類のそ
れより低いことを示している。更に、表１はまた、本明
細書に開示する好適な均一に分枝していて実質的に線状
であるエチレンポリマー類はより低い密度と結晶化度を
有することから、この好適な材料は、他の均一に分枝し
ていて実質的に線状であるエチレンポリマーとは対照的
に、優れた弾性と伸縮性を有することを示している。驚
くべきことに、図２に示すように、好適な均一に分枝し
ていて実質的に線状であるエチレンポリマー類は、フィ
ルムの厚みを薄くして行くにつれて向上した弾性を示す
傾向があることから、他の均一に分枝していて実質的に
線状であるエチレンポリマー類（ポリマー密度が約0.89
g/cm3より大きい、他の均一に分枝していて実質的に線
状であるエチレンポリマー類の場合、フィルム厚を薄く
して行くにつれて低い弾性を示す）から更に区別され
る。
弾性転移ゾーン内の密度を有する均一に分枝していて実
質的に線状であるエチレンポリマーから製造したフィル
ムが有する弾性は、密度および結晶化度が等しいか或は
低い不均一に分枝している線状エチレンポリマー類のそ
れより低いことを示している。更に、表１はまた、本明
細書に開示する好適な均一に分枝していて実質的に線状
であるエチレンポリマー類はより低い密度と結晶化度を
有することから、この好適な材料は、他の均一に分枝し
ていて実質的に線状であるエチレンポリマーとは対照的
に、優れた弾性と伸縮性を有することを示している。驚
くべきことに、図２に示すように、好適な均一に分枝し
ていて実質的に線状であるエチレンポリマー類は、フィ
ルムの厚みを薄くして行くにつれて向上した弾性を示す
傾向があることから、他の均一に分枝していて実質的に
線状であるエチレンポリマー類（ポリマー密度が約0.89
g/cm3より大きい、他の均一に分枝していて実質的に線
状であるエチレンポリマー類の場合、フィルム厚を薄く
して行くにつれて低い弾性を示す）から更に区別され
る。
本発明の新規なポリマー類の弾性が材料の厚みに関係
して変化する、本発明の範囲内であると見なす厚みは、
約22ミル以下、好適には0.1ミルから20ミル、より好適
には0.4ミルから15ミルである。
して変化する、本発明の範囲内であると見なす厚みは、
約22ミル以下、好適には0.1ミルから20ミル、より好適
には0.4ミルから15ミルである。
本明細書に開示する新規な弾性材料の場合、弾性にほ
とんど影響を与えることなくこの実質的に線状であるポ
リマーのメルトインデックスを幅広く変化させることが
できる。これにより、この弾性材料の強度および収縮力
をこれの弾性から独立させて変化させることができるこ
とから、弾性複合体および仕上げ品の設計柔軟性がより
高くなる。例えば、フィルムの厚みを変化させるのでは
なくポリマーのメルトインデックスを変化させることで
弾性フィルムの引張り強度特性を変えることができ（メ
ルトインデックスを低くして行くと引張り強度特性が高
くなる）、従って複合生地に望ましい弾性／強度性能を
持たせながらこの弾性複合生地の「手触り」（即ち触
感）最適化をより良好に行うことが可能になる。具体的
な押出し方法に関する要求に応じて、本明細書に開示す
る実質的に線状であるエチレンポリマー類のメルトイン
デックスを伝統的な方法で制限する。例として、押出し
コーティングおよび射出成形方法では、典型的に、過剰
な押出し圧力およびポリマーせん断を回避しそして適当
なメルトフロー特性を与える目的でメルトインデックス
が高いことが必要とされる一方、ブローンフィルム方法
では一般に適当なバブル安定性を達成する目的でメルト
インデックスが低いことが必要とされる。
とんど影響を与えることなくこの実質的に線状であるポ
リマーのメルトインデックスを幅広く変化させることが
できる。これにより、この弾性材料の強度および収縮力
をこれの弾性から独立させて変化させることができるこ
とから、弾性複合体および仕上げ品の設計柔軟性がより
高くなる。例えば、フィルムの厚みを変化させるのでは
なくポリマーのメルトインデックスを変化させることで
弾性フィルムの引張り強度特性を変えることができ（メ
ルトインデックスを低くして行くと引張り強度特性が高
くなる）、従って複合生地に望ましい弾性／強度性能を
持たせながらこの弾性複合生地の「手触り」（即ち触
感）最適化をより良好に行うことが可能になる。具体的
な押出し方法に関する要求に応じて、本明細書に開示す
る実質的に線状であるエチレンポリマー類のメルトイン
デックスを伝統的な方法で制限する。例として、押出し
コーティングおよび射出成形方法では、典型的に、過剰
な押出し圧力およびポリマーせん断を回避しそして適当
なメルトフロー特性を与える目的でメルトインデックス
が高いことが必要とされる一方、ブローンフィルム方法
では一般に適当なバブル安定性を達成する目的でメルト
インデックスが低いことが必要とされる。
本発明のフィルム、コーティングおよびシートは、ブ
ローンバブル方法、キャスト押出し、射出成形方法、熱
成形方法、押出しコーティング方法、プロファイル押出
しおよびシート押出し方法を含む本技術分野で公知のポ
リオレフィン押出し技術いずれかで製造可能である。簡
単なブローンバブルフィルム方法は例えば「The Encyc
lopedia of Chemical Technology」、Kirk−Othme
r、第３版、John Wiley ＆ Sons、New York、198
1、16巻、416−417頁および18巻、191−192頁の中に記
述されている。キャスト押出し方法は例えば「Modern
Plastics」、Mid−October 1989 Encyclopedidda Is
sue、66巻、Number 11、256から257頁の中に記述され
ている。射出成形方法、熱成形方法、押出しコーティン
グ方法、プロファイル押出し方法およびシート押出し方
法は例えば「Plastics Materials and Processes、S
eymour S.SchwartzおよびSidney H.Goodman、Van No
strand Reinhold Company、New York、1982、527−5
63頁、632−647頁および596−602頁の中に記述されてい
る。本発明のストリップ、テープおよびリボンは一次押
出し加工自身で製造可能であるか或は押出し後の公知ス
リッティング、カッティング（cutting）またはスタン
ピング（stamping）技術で製造可能である。プロファイ
ル押出しは、テープ、バンドおよびリボンの製造に特に
適合した一次押出し加工の例である。
ローンバブル方法、キャスト押出し、射出成形方法、熱
成形方法、押出しコーティング方法、プロファイル押出
しおよびシート押出し方法を含む本技術分野で公知のポ
リオレフィン押出し技術いずれかで製造可能である。簡
単なブローンバブルフィルム方法は例えば「The Encyc
lopedia of Chemical Technology」、Kirk−Othme
r、第３版、John Wiley ＆ Sons、New York、198
1、16巻、416−417頁および18巻、191−192頁の中に記
述されている。キャスト押出し方法は例えば「Modern
Plastics」、Mid−October 1989 Encyclopedidda Is
sue、66巻、Number 11、256から257頁の中に記述され
ている。射出成形方法、熱成形方法、押出しコーティン
グ方法、プロファイル押出し方法およびシート押出し方
法は例えば「Plastics Materials and Processes、S
eymour S.SchwartzおよびSidney H.Goodman、Van No
strand Reinhold Company、New York、1982、527−5
63頁、632−647頁および596−602頁の中に記述されてい
る。本発明のストリップ、テープおよびリボンは一次押
出し加工自身で製造可能であるか或は押出し後の公知ス
リッティング、カッティング（cutting）またはスタン
ピング（stamping）技術で製造可能である。プロファイ
ル押出しは、テープ、バンドおよびリボンの製造に特に
適合した一次押出し加工の例である。
また、穴開け、スリッティング、微細穴開け、繊維ま
たはフォームとの混合など、およびこれらの組み合わせ
を含む、本技術分野でよく知られている方法いずれかを
用いて、本発明の弾性材料が浸透性または「呼吸性」を
示すようにすることができる。このような方法の例には
Crowe,Jr.の米国特許第3,156,242号、Hartwellの米国特
許第3,881,489号、Sissonの米国特許第3,989,867号およ
びBuellの米国特許第5,085,654号が含まれる。
たはフォームとの混合など、およびこれらの組み合わせ
を含む、本技術分野でよく知られている方法いずれかを
用いて、本発明の弾性材料が浸透性または「呼吸性」を
示すようにすることができる。このような方法の例には
Crowe,Jr.の米国特許第3,156,242号、Hartwellの米国特
許第3,881,489号、Sissonの米国特許第3,989,867号およ
びBuellの米国特許第5,085,654号が含まれる。
本明細書に開示する新規な弾性材料を用いて製造可能
な二次加工品には、１種以上の弾性構成要素または部分
を含む複合生地品（例えば使い捨て可能な失禁用衣類お
よびおむつなど）が含まれる。弾性構成要素は、通常、
例えばおむつが落ちないようにする目的でおむつのウエ
ストバンド部分の中に存在しており、そして漏れを防止
する目的でレッグバンド部分の中に存在している（米国
特許第4,381,781号（Sciaraffa）の中に示されているよ
うに）。この弾性構成要素はしばしば心地よさと安全を
良好に組み合わせるための形状適合および／または締め
付けシステムをより良好にするのを助長する。本明細書
に開示する新規な弾性材料を用いることでまた、Lipper
t他が米国特許第4,861,652号の中で提案しそして上に示
したように、この弾性材料が浸透性または「呼吸性」を
示すようにする技術を利用して、呼吸性を弾性と組み合
わせた複合生地構造物を製造することができる。
な二次加工品には、１種以上の弾性構成要素または部分
を含む複合生地品（例えば使い捨て可能な失禁用衣類お
よびおむつなど）が含まれる。弾性構成要素は、通常、
例えばおむつが落ちないようにする目的でおむつのウエ
ストバンド部分の中に存在しており、そして漏れを防止
する目的でレッグバンド部分の中に存在している（米国
特許第4,381,781号（Sciaraffa）の中に示されているよ
うに）。この弾性構成要素はしばしば心地よさと安全を
良好に組み合わせるための形状適合および／または締め
付けシステムをより良好にするのを助長する。本明細書
に開示する新規な弾性材料を用いることでまた、Lipper
t他が米国特許第4,861,652号の中で提案しそして上に示
したように、この弾性材料が浸透性または「呼吸性」を
示すようにする技術を利用して、呼吸性を弾性と組み合
わせた複合生地構造物を製造することができる。
本明細書に開示する新規な弾性材料はまた米国特許第
2,957,512号（Wade）に記述されている如き種々の構造
物で使用可能である。例えば、特に平ら、ひだ付き、ク
レープ付き等々の非弾性材料が弾性もしくは半弾性構造
物に加工されている場合、上記米国特許'512に記述され
ている構造物の層50（即ち弾性構成要素）をこの新規な
弾性材料で置き換えることができる。非弾性もしくは無
弾性材料へのこの新規な弾性材料の取り付けは熱結合ま
たは接着剤を用いて実施可能である。本明細書に記述す
る新規な弾性材料と非弾性構成要素を用い、この非弾性
構成要素（米国特許'512に記述されている如き）を取り
付ける前にこれにひだを寄せるか、弾性構成要素を取り
付ける前に予め引っ張っておくか、或は弾性構成要素を
取り付けた後にこれを熱で収縮させることにより、ギャ
ザーまたはシャーリング付きの弾性複合材料を製造する
ことができる。
2,957,512号（Wade）に記述されている如き種々の構造
物で使用可能である。例えば、特に平ら、ひだ付き、ク
レープ付き等々の非弾性材料が弾性もしくは半弾性構造
物に加工されている場合、上記米国特許'512に記述され
ている構造物の層50（即ち弾性構成要素）をこの新規な
弾性材料で置き換えることができる。非弾性もしくは無
弾性材料へのこの新規な弾性材料の取り付けは熱結合ま
たは接着剤を用いて実施可能である。本明細書に記述す
る新規な弾性材料と非弾性構成要素を用い、この非弾性
構成要素（米国特許'512に記述されている如き）を取り
付ける前にこれにひだを寄せるか、弾性構成要素を取り
付ける前に予め引っ張っておくか、或は弾性構成要素を
取り付けた後にこれを熱で収縮させることにより、ギャ
ザーまたはシャーリング付きの弾性複合材料を製造する
ことができる。
製造中の弾性材料に高度の配向を達成することで、加
熱収縮後の回復率を更に向上させることができる。種々
の公知技術、例えば1993年４月28日付けで提出した同時
系属中の米国出願連続番号08/055,063に記述されている
如き高ブローアップ（blow−up）ブローンフィルム製
造、キャストフィルムのテンターフレーミング（tenter
framing）および「ダブルバブル（double bubbl
e）」または「トラップトバブル（traped bubble）」
ブローンフィルム製造などを利用して有意な配向を達成
することができる。
熱収縮後の回復率を更に向上させることができる。種々
の公知技術、例えば1993年４月28日付けで提出した同時
系属中の米国出願連続番号08/055,063に記述されている
如き高ブローアップ（blow−up）ブローンフィルム製
造、キャストフィルムのテンターフレーミング（tenter
framing）および「ダブルバブル（double bubbl
e）」または「トラップトバブル（traped bubble）」
ブローンフィルム製造などを利用して有意な配向を達成
することができる。
本明細書に記述する新規な弾性材料を用いてまた他の
新規な構造物を製造することができる。例えば米国特許
第4,801,482号（Goggans）に、本明細書に記述する新規
な材料を用いることでここに製造することが可能になる
弾性シート（12）が開示されている。
新規な構造物を製造することができる。例えば米国特許
第4,801,482号（Goggans）に、本明細書に記述する新規
な材料を用いることでここに製造することが可能になる
弾性シート（12）が開示されている。
本明細書に記述する新規な弾性材料を用いてまた呼吸
性部分または呼吸性弾性複合材料を製造することができ
る。例えば米国特許第5,085,654号（Buell）に、呼吸性
部分45を有するレッグバンド（15）、呼吸性トップシー
ト（26）、呼吸性バックシート（25）、弾性構成要素
（31および64）、呼吸性構成要素（54）および呼吸性サ
ブ構成要素（96）が開示されているが、これらの全部か
或はいずれかの組み合わせを、本明細書に開示する弾性
材料を透過性または不透過性いずれかの形態で用いてこ
こに製造することができる。
性部分または呼吸性弾性複合材料を製造することができ
る。例えば米国特許第5,085,654号（Buell）に、呼吸性
部分45を有するレッグバンド（15）、呼吸性トップシー
ト（26）、呼吸性バックシート（25）、弾性構成要素
（31および64）、呼吸性構成要素（54）および呼吸性サ
ブ構成要素（96）が開示されているが、これらの全部か
或はいずれかの組み合わせを、本明細書に開示する弾性
材料を透過性または不透過性いずれかの形態で用いてこ
こに製造することができる。
本明細書に開示する新規な弾性材料の伸縮性および弾
性を調節することも可能であり、これは、弾性材料と無
弾性材料の特定組み合わせを用いそして／またはこのポ
リマーの密度を調製するか或はいろいろな実質的に線状
であるエチレンポリマー類の特定組み合わせを用いるこ
とで達成可能であり、これによって、例えば米国特許第
5,196,000号（Clear他）に記述されているように、同じ
衣類内にいろいろな伸張力または収縮力を持たせること
に関して設計柔軟性を得ることができる。
性を調節することも可能であり、これは、弾性材料と無
弾性材料の特定組み合わせを用いそして／またはこのポ
リマーの密度を調製するか或はいろいろな実質的に線状
であるエチレンポリマー類の特定組み合わせを用いるこ
とで達成可能であり、これによって、例えば米国特許第
5,196,000号（Clear他）に記述されているように、同じ
衣類内にいろいろな伸張力または収縮力を持たせること
に関して設計柔軟性を得ることができる。
米国特許第5,037,416号（Allen他）には、弾性リボン
（部材12）および弾性バックシート（部材16）を用いて
トップシートに形状適合性を与えることの利点が記述さ
れている。本明細書に記述する新規な透過性弾性材料は
部材12の機能を果すことができ、そして本発明の不透過
性弾性材料は部材16として機能を果すことができる、即
ちこの開示した弾性材料は弾性複合生地形態で使用可能
である。
（部材12）および弾性バックシート（部材16）を用いて
トップシートに形状適合性を与えることの利点が記述さ
れている。本明細書に記述する新規な透過性弾性材料は
部材12の機能を果すことができ、そして本発明の不透過
性弾性材料は部材16として機能を果すことができる、即
ちこの開示した弾性材料は弾性複合生地形態で使用可能
である。
米国特許第4,981,747号（Morman）において、可逆的
に狭めることができる（reversibly necked）材料を含
む弾性複合材料を構成する弾性シート12、122および232
を、本明細書に開示する新規な弾性材料で置き換えるこ
とができる。
に狭めることができる（reversibly necked）材料を含
む弾性複合材料を構成する弾性シート12、122および232
を、本明細書に開示する新規な弾性材料で置き換えるこ
とができる。
本明細書に開示する新規な弾性材料を用いてまた弾性
パネル、構成要素、部分などを製造することができ、こ
れらを例えば米国特許第4,940,464号（Van Gompel）の
部材18、20、24および／または26として用いることがで
きる。本明細書に記述する新規な弾性材料をまた弾性複
合サイドパネル（例えば層）または弾性リボン42および
／または44などとして用いることも可能である。
パネル、構成要素、部分などを製造することができ、こ
れらを例えば米国特許第4,940,464号（Van Gompel）の
部材18、20、24および／または26として用いることがで
きる。本明細書に記述する新規な弾性材料をまた弾性複
合サイドパネル（例えば層）または弾性リボン42および
／または44などとして用いることも可能である。
実施例
以下に示す実施例で本発明の特別な態様のいくつかを
例示するが、以下は本発明をこの示す特別な態様に制限
することを意味すると解釈されるべきでない。
例示するが、以下は本発明をこの示す特別な態様に制限
することを意味すると解釈されるべきでない。
発明実施例１−６および比較実施例７−14
表１に種々のフィルムが示す融点、結晶化度および永
久歪み率を示す。比較実施例13および14を除く全実施例
に、系属中の米国出願連続番号07/776,130（現在は米国
特許第5,272,236号）および系属中の米国出願連続番号0
7/939,281（現在は米国特許第5,278,272号）に記述され
ている如き拘束幾何触媒系を存在させて連続溶液重合を
行うことで製造した実質的に線状であるエチレン/1−オ
クテンコポリマーを含める。比較実施例13および14は不
均一に分枝している線状の低密度エチレンポリマー類で
ある。
久歪み率を示す。比較実施例13および14を除く全実施例
に、系属中の米国出願連続番号07/776,130（現在は米国
特許第5,272,236号）および系属中の米国出願連続番号0
7/939,281（現在は米国特許第5,278,272号）に記述され
ている如き拘束幾何触媒系を存在させて連続溶液重合を
行うことで製造した実質的に線状であるエチレン/1−オ
クテンコポリマーを含める。比較実施例13および14は不
均一に分枝している線状の低密度エチレンポリマー類で
ある。
実施例１−14はキャストフィルムである一方、発明実
施例15、16および17はブローンバブル弾性フィルムであ
る。発明実施例17には、発明実施例１を85重量パーセン
ト、そしてメルトインデックスが0.7g/10分で密度が0.9
235g/cm3の低密度ポリエチレン樹脂を15重量パーセント
用いてこれらをタンブルブレンディング（tumble blen
ding）でブレンドしたものを含める。
施例15、16および17はブローンバブル弾性フィルムであ
る。発明実施例17には、発明実施例１を85重量パーセン
ト、そしてメルトインデックスが0.7g/10分で密度が0.9
235g/cm3の低密度ポリエチレン樹脂を15重量パーセント
用いてこれらをタンブルブレンディング（tumble blen
ding）でブレンドしたものを含める。
20/60/20のフィードブロックデザインおよびスロット
ダイスが備わっている３基の押出し機から成るキャスト
共押出しフィルムラインを用いて実施例１−14のフィル
ムを製造した。このキャストフィルムライン押出し機の
直径はそれぞれ2.5、3.5および２インチ（6.4、8.9およ
び5.1cm）であり、そしてダイス幅の測定値は76cmであ
り、マニュアルダイスギャップは20ミルであった。この
製造は、溶融温度を約274℃に維持して1.5ミルおよび3.
0ミルのフィルムサンプルを製造することから成ってい
た。
ダイスが備わっている３基の押出し機から成るキャスト
共押出しフィルムラインを用いて実施例１−14のフィル
ムを製造した。このキャストフィルムライン押出し機の
直径はそれぞれ2.5、3.5および２インチ（6.4、8.9およ
び5.1cm）であり、そしてダイス幅の測定値は76cmであ
り、マニュアルダイスギャップは20ミルであった。この
製造は、溶融温度を約274℃に維持して1.5ミルおよび3.
0ミルのフィルムサンプルを製造することから成ってい
た。
実施例15、16および17は、６インチ（15.2cm）の環状
ダイスが備わっている直径が2.5インチ（6.35cm）のGlo
ucester押出し機を用いて製造したブローンフィルムサ
ンプルである。この製造のアウトプット率を120ポンド
／時（54.5kg/時）に維持し、溶融温度を440度Ｆ（227
℃）にし、そしてブローアップ比（BUR）を2.5:1にする
ことで、0.75ミルから2.5ミルのレイフラット（layfla
t）フィルムを製造した。
ダイスが備わっている直径が2.5インチ（6.35cm）のGlo
ucester押出し機を用いて製造したブローンフィルムサ
ンプルである。この製造のアウトプット率を120ポンド
／時（54.5kg/時）に維持し、溶融温度を440度Ｆ（227
℃）にし、そしてブローアップ比（BUR）を2.5:1にする
ことで、0.75ミルから2.5ミルのレイフラット（layfla
t）フィルムを製造した。
この得られるフィルムの融点および結晶化度を示差走
査熱量測定（DSC）分析で測定し、ここでは、結晶化度
が100パーセントのポリマーフィルムの融解熱として292
J/gを採用した。
査熱量測定（DSC）分析で測定し、ここでは、結晶化度
が100パーセントのポリマーフィルムの融解熱として292
J/gを採用した。
このフィルムを2.5cmx15cmストリップに切断し、そし
てクロスヘッド上の小型プラスチック製ジョー（このジ
ョーは約６グラムの重量を有していた）と500グラムの
ロードセルが備わっているInstronテンシオメーターを
用いて各フィルムを試験することで永久歪み率を得た。
上記ジョーを１インチ（2.54cm）離して位置させた。ク
ロスヘッドの速度を５インチ／分（12.7cm/分）に設定
した。上記Instron機のジョーにフィルム試験片を１枚
取り付けて試験を行った。このフィルムを元のInstron
設定に戻し（ここでも再び上記ジョーを１インチ離して
位置させた）、そしてこのフィルムを再び引っ張った。
このフィルムが応力抵抗を与え始める地点でその歪みを
記録して永久歪み率を計算した。１つの例として、フィ
ルムを２回目に引っ張った時、0.2インチ（0.5cm）移動
するまで応力抵抗を与えなかった（即ち負荷を引き出さ
なかった）。従って、永久歪み率は20パーセントである
と計算した、即ちこのパーセントはこのフィルムが応力
抵抗を与え始める時の伸びパーセントである。この永久
歪み率と100パーセントの間の数値的差が弾性回復率と
して知られている。従って、20パーセントの永久歪み率
を示すフィルムは80パーセントの弾性回復率を有するこ
とになる。永久歪み率を記録した後、このフィルムを10
0パーセント伸びにまで引っ張った。このフィルムを引
っ張る過程を各測定で５回繰り返し、そして少なくとも
２回反復した平均を５回目の引張りを始める時の永久歪
み率として記録した。
てクロスヘッド上の小型プラスチック製ジョー（このジ
ョーは約６グラムの重量を有していた）と500グラムの
ロードセルが備わっているInstronテンシオメーターを
用いて各フィルムを試験することで永久歪み率を得た。
上記ジョーを１インチ（2.54cm）離して位置させた。ク
ロスヘッドの速度を５インチ／分（12.7cm/分）に設定
した。上記Instron機のジョーにフィルム試験片を１枚
取り付けて試験を行った。このフィルムを元のInstron
設定に戻し（ここでも再び上記ジョーを１インチ離して
位置させた）、そしてこのフィルムを再び引っ張った。
このフィルムが応力抵抗を与え始める地点でその歪みを
記録して永久歪み率を計算した。１つの例として、フィ
ルムを２回目に引っ張った時、0.2インチ（0.5cm）移動
するまで応力抵抗を与えなかった（即ち負荷を引き出さ
なかった）。従って、永久歪み率は20パーセントである
と計算した、即ちこのパーセントはこのフィルムが応力
抵抗を与え始める時の伸びパーセントである。この永久
歪み率と100パーセントの間の数値的差が弾性回復率と
して知られている。従って、20パーセントの永久歪み率
を示すフィルムは80パーセントの弾性回復率を有するこ
とになる。永久歪み率を記録した後、このフィルムを10
0パーセント伸びにまで引っ張った。このフィルムを引
っ張る過程を各測定で５回繰り返し、そして少なくとも
２回反復した平均を５回目の引張りを始める時の永久歪
み率として記録した。
実施例１−６は全部容易にフィルムに加工され、これ
らはより低い密度と結晶化度を有することから、比較実
施例７−14より低い永久歪み率を示した（より高い弾性
を示した）。驚くべきことに、比較実施例７および８は
比較実施例13および14よりも実質的に低い密度を示した
にも拘らず、比較実施例７および８の場合の永久歪み率
値はその不均質に分枝している線状エチレンポリマーの
それに等しいか或はそれよりも劣っていた。この範囲の
密度（0.89g/cm3から0.92g/cm3）において実質的に線状
であるエチレンポリマー類が示す弾性応答は驚くべきほ
ど平らであり、これをポリマー密度から確信を持って予
測するのは不可能であった。表１は、約0.89g/cm3より
高い全密度において該材料が非弾性的であることを示し
ている（永久歪み率は20パーセント以上、即ち回復率は
80パーセント以下である）。
らはより低い密度と結晶化度を有することから、比較実
施例７−14より低い永久歪み率を示した（より高い弾性
を示した）。驚くべきことに、比較実施例７および８は
比較実施例13および14よりも実質的に低い密度を示した
にも拘らず、比較実施例７および８の場合の永久歪み率
値はその不均質に分枝している線状エチレンポリマーの
それに等しいか或はそれよりも劣っていた。この範囲の
密度（0.89g/cm3から0.92g/cm3）において実質的に線状
であるエチレンポリマー類が示す弾性応答は驚くべきほ
ど平らであり、これをポリマー密度から確信を持って予
測するのは不可能であった。表１は、約0.89g/cm3より
高い全密度において該材料が非弾性的であることを示し
ている（永久歪み率は20パーセント以上、即ち回復率は
80パーセント以下である）。
表１はまた、密度が約0.89g/cm3より高い実質的に線
状であるエチレンポリマー類が示す弾性傾向はフィルム
の厚みを薄くして行くにつれて低くなるか或は変化しな
いままであるが、本明細書に記述する弾性材料はフィル
ムの厚みを薄くして行くにつれて向上した弾性を示す傾
向があることを表している。
状であるエチレンポリマー類が示す弾性傾向はフィルム
の厚みを薄くして行くにつれて低くなるか或は変化しな
いままであるが、本明細書に記述する弾性材料はフィル
ムの厚みを薄くして行くにつれて向上した弾性を示す傾
向があることを表している。
発明実施例15−17
発明実施例15および16は、本明細書に開示する弾性材
料の製造でキャスト押出しまたはブローンフィルム押出
しの間に実質的な差がないことを示している。発明実施
例17は、他のポリオレフィン（メルトインデックスが0.
7g/10分で密度が0.9235g/ccの低密度ポリエチレン）を1
5重量パーセントに及んで含有させて配合しても本発明
の弾性材料が示す優れた弾性が悪影響を受けないことを
示している。
料の製造でキャスト押出しまたはブローンフィルム押出
しの間に実質的な差がないことを示している。発明実施
例17は、他のポリオレフィン（メルトインデックスが0.
7g/10分で密度が0.9235g/ccの低密度ポリエチレン）を1
5重量パーセントに及んで含有させて配合しても本発明
の弾性材料が示す優れた弾性が悪影響を受けないことを
示している。
弾性複合材料実施例
別の試験において、米国特許第2,957,512号の記述に
従って図３および3Aに示す弾性複合構造物10を製造し
た。この試験では、米国特許'512の図９における層50を
本明細書の発明実施例６で置き換え、そして米国特許'5
12の図９における層59を実験室製造の不織物で置き換え
た。この実験室製造の不織物で用いた繊維は、ASPUN＊6
811A繊維グレードの樹脂（ザ・ダウケミカルカンパニー
が供給している、密度が0.941g/cm3でメルトインデック
スが27g/10分の不均一に分枝しているエチレン/1−オク
テンコポリマー）から製造したものであり、これを用い
てPolybond,Inc.で1.5オンス／平方ヤード（0.05kg/
m2）にスパンボンドした（spunbond）。米国特許'512の
図９では層50が弾性層を構成している一方、本明細書の
図３および3Aではこの弾性層を層12が構成しており、そ
して米国特許'512の図９では層59が非弾性層である一
方、本明細書の図３および3Aでは層14がその非弾性層で
ある。本明細書の非弾性層14の場合の永久歪み率は68パ
ーセントであった。スパンボンドを行った後、この繊維
状不織ウエブをよく知られている熱結合用カレンダー加
工で更に加工したが、ここでのカレンダーには、直径が
5"（12.7cm）の滑らかな下部ロールと、直径が5"（12.7
cm）のダイヤモンドエンボス加工トップロールが備わっ
ていた。カレンダー加工条件は、400psi（2.75MPa）の
ニップ圧力、〜4rpmのロール速度および〜200度Ｆ（93.
33℃）のロール温度を包含していた。このカレンダー加
工した非弾性不織シートを裁断するか或は大きさを揃え
て2x12インチ（5.08x30.48cm）のストリップにし、そし
て発明実施例６の３ミルフィルムを裁断して2x6インチ
（5.08x15.24cm）のストリップにすることを通して、弾
性複合材料10を成形した。次に、上記非弾性不織物14に
均等なひだを付けることで均等な間隔を有する折り目を
２つ作り出した後、この不織物の上に、発明実施例６の
弾性フィルムの層を引き伸ばさない状態で少なくとも１
枚置いた。次に、この構造物を、E.I.du Pont de Ne
mours and Companyが供給しているMylar（商標）ポリ
エステルフィルムの間に挟むことで加熱ロールに粘着し
ないようにし、そしてこの弾性フィルムが上記構造物の
下部に来るように逆さにした。次に、この構造物を上記
カレンダーの加熱されているロール間隙に通してこの発
明弾性フィルムを上記非弾性不織物に溶融接着させるこ
とで、溶融接着した領域20を３つ作り出した。この得ら
れる弾性複合生地構造物10は良好な伸縮性を示し、ここ
でInstronテンシオメーター測定による限界引き伸ばし
率性能は139パーセントでありそして伸びパーセントは6
00であった。
従って図３および3Aに示す弾性複合構造物10を製造し
た。この試験では、米国特許'512の図９における層50を
本明細書の発明実施例６で置き換え、そして米国特許'5
12の図９における層59を実験室製造の不織物で置き換え
た。この実験室製造の不織物で用いた繊維は、ASPUN＊6
811A繊維グレードの樹脂（ザ・ダウケミカルカンパニー
が供給している、密度が0.941g/cm3でメルトインデック
スが27g/10分の不均一に分枝しているエチレン/1−オク
テンコポリマー）から製造したものであり、これを用い
てPolybond,Inc.で1.5オンス／平方ヤード（0.05kg/
m2）にスパンボンドした（spunbond）。米国特許'512の
図９では層50が弾性層を構成している一方、本明細書の
図３および3Aではこの弾性層を層12が構成しており、そ
して米国特許'512の図９では層59が非弾性層である一
方、本明細書の図３および3Aでは層14がその非弾性層で
ある。本明細書の非弾性層14の場合の永久歪み率は68パ
ーセントであった。スパンボンドを行った後、この繊維
状不織ウエブをよく知られている熱結合用カレンダー加
工で更に加工したが、ここでのカレンダーには、直径が
5"（12.7cm）の滑らかな下部ロールと、直径が5"（12.7
cm）のダイヤモンドエンボス加工トップロールが備わっ
ていた。カレンダー加工条件は、400psi（2.75MPa）の
ニップ圧力、〜4rpmのロール速度および〜200度Ｆ（93.
33℃）のロール温度を包含していた。このカレンダー加
工した非弾性不織シートを裁断するか或は大きさを揃え
て2x12インチ（5.08x30.48cm）のストリップにし、そし
て発明実施例６の３ミルフィルムを裁断して2x6インチ
（5.08x15.24cm）のストリップにすることを通して、弾
性複合材料10を成形した。次に、上記非弾性不織物14に
均等なひだを付けることで均等な間隔を有する折り目を
２つ作り出した後、この不織物の上に、発明実施例６の
弾性フィルムの層を引き伸ばさない状態で少なくとも１
枚置いた。次に、この構造物を、E.I.du Pont de Ne
mours and Companyが供給しているMylar（商標）ポリ
エステルフィルムの間に挟むことで加熱ロールに粘着し
ないようにし、そしてこの弾性フィルムが上記構造物の
下部に来るように逆さにした。次に、この構造物を上記
カレンダーの加熱されているロール間隙に通してこの発
明弾性フィルムを上記非弾性不織物に溶融接着させるこ
とで、溶融接着した領域20を３つ作り出した。この得ら
れる弾性複合生地構造物10は良好な伸縮性を示し、ここ
でInstronテンシオメーター測定による限界引き伸ばし
率性能は139パーセントでありそして伸びパーセントは6
00であった。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 モーガンス，レツクスフオード・エイ
アメリカ合衆国テキサス州77566レイク
ジヤクソン・ハツクルベリー211
(72)発明者 マツキニー，オズボーン・ケイ
アメリカ合衆国テキサス州77566レイク
ジヤクソン・ホワイトオークコート56
(56)参考文献 国際公開93／08221（ＷＯ，Ａ２)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C08F 10/02
C08F 110/02
C08F 210/02
C08L 23/04 - 23/08
C08L 23/16
ＷＰＩ／Ｌ（ＱＵＥＳＴＥＬ)
Claims (15)
- 【請求項１】少なくとも80パーセントの回復率及び22ミ
ル以下の厚さを有する弾性材料であって、 ａ）メルトフロー比I10/I2が≧5.63であり、 ｂ）方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63で定義される分子
量分布Mw/Mnを有し、 ｃ）表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界せ
ん断速度が、同じI2とMw/Mnを有する線状エチレンポリ
マーの表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界
せん断速度より、少なくとも50％大きく、かつ ｄ）約0.89g/cm3以下の密度を有する、 として特徴づけられる少なくとも１種の均一に分枝して
いて実質的に線状であるエチレンポリマーを含んで成
り、ここで、該弾性材料がフィルム、ストリップ、コー
ティング、テープ、ウエブ、リボン、バンドおよびシー
トから成る群から選択され、そして、ここでI2はASTM
Ｄ−1238に従って、190℃/2.16キログラム（kg）の条件
で測定され、I10はASTM Ｄ−1238に従って、190℃/10k
gの条件で測定されたものである、弾性材料。 - 【請求項２】該均一に分枝していて実質的に線状である
エチレンポリマーのMw/Mnが3.5以下である請求項１に記
載の弾性材料。 - 【請求項３】該均一に分枝していて実質的に線状である
エチレンポリマーのMw/Mnが1.5から2.5である請求項１
に記載の弾性材料。 - 【請求項４】該エチレンポリマーのI10/I2が少なくとも
６である請求項１に記載の弾性材料。 - 【請求項５】該エチレンポリマーのI10/I2が少なくとも
７である請求項４に記載の弾性材料。 - 【請求項６】該エチレンポリマーがエチレンと少なくと
も１種のC3−C20α−オレフィンのインターポリマーで
ある請求項１に記載の弾性材料。 - 【請求項７】該エチレンポリマーがエチレンとC3−C20
α−オレフィンのコポリマーである請求項１に記載の弾
性材料。 - 【請求項８】該エチレンポリマーがエチレンと１−ブテ
ン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテンまたは１
−オクテンのコポリマーである請求項１に記載の弾性材
料。 - 【請求項９】該エチレンポリマーがエチレンと１−オク
テンのコポリマーである請求項８に記載の弾性材料。 - 【請求項１０】該エチレンポリマーの密度が0.85から0.
89g/cm3である請求項９に記載の弾性材料。 - 【請求項１１】弾性材料がフィルムである、請求項１に
記載の弾性材料。 - 【請求項１２】少なくとも80パーセントの回復率及び22
ミル以下の厚さを有する少なくとも１種の弾性材料を含
む弾性複合材料であって、該弾性材料が、 ａ）メルトフロー比I10/I2が≧5.63であり、 ｂ）方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63で定義される分子
量分布Mw/Mnを有し、 ｃ）表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界せ
ん断速度が、同じI2とMw/Mnを有する線状エチレンポリ
マーの表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界
せん断速度より、少なくとも50％大きく、かつ ｄ）約0.89g/cm3以下の密度を有する、 として特徴づけられる少なくとも１種の均一に分岐して
いて実質的に線状であるエチレンポリマーを含んで成
り、ここで、該弾性材料がフィルム、ストリップ、コー
ティング、テープ、ウエブ、リボン、バンドおよびシー
トから成る群から選択され、そして、ここでI2はASTM
Ｄ−1238に従って、190℃/2.16キログラム（kg）の条件
で測定され、I10はASTM Ｄ−1238に従って、190℃/10k
gの条件で測定されたものである、弾性複合材料。 - 【請求項１３】少なくとも80パーセントの回復率及び22
ミル以下の厚さを有する少なくとも１種の弾性材料を含
む二次加工複合品であって、該弾性材料が、 ａ）メルトフロー比I10/I2が≧5.63であり、 ｂ）方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63で定義される分子
量分布Mw/Mnを有し、 ｃ）表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界せ
ん断速度が、同じI2とMw/Mnを有する線状エチレンポリ
マーの表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界
せん断速度より、少なくとも50％大きく、かつ ｄ）約0.89g/cm3以下の密度を有する、 として特徴づけられる少なくとも１種の均一に分岐して
いて実質的に線状であるエチレンポリマーを含んで成
り、ここで、この弾性材料がフィルム、ストリップ、コ
ーティング、テープ、ウエブ、リボン、バンドおよびシ
ートから成る群から選択され、そして、ここでI2はASTM
Ｄ−1238に従って、190℃/2.16キログラム（kg）の条
件で測定され、I10はASTM Ｄ−1238に従って、190℃/1
0kgの条件で測定されたものである、二次加工複合品。 - 【請求項１４】少なくとも１種の弾性複合材料を含む二
次加工複合品であって、該弾性材料が、少なくとも80パ
ーセントの回復率及び22ミル以下の厚さを有する少なく
とも１種の弾性材料を含み、ここで、該弾性材料が、 ａ）メルトフロー比I10/I2が≧5.63であり、 ｂ）方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63で定義される分子
量分布Mw/Mnを有し、 ｃ）表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界せ
ん断速度が、同じI2とMw/Mnを有する線状エチレンポリ
マーの表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界
せん断速度より、少なくとも50％大きく、かつ ｄ）約0.89g/cm3以下の密度を有する、 として特徴づけられる少なくとも１種の均一に分枝して
いて実質的に線状であるエチレンポリマーを含んで成
り、ここで、該弾性材料がフィルム、ストリップ、コー
ティング、テープ、ウエブ、リボン、バンドおよびシー
トから成る群から選択され、そして、ここでI2はASTM
Ｄ−1238に従って、190℃/2.16キログラム（kg）の条件
で測定され、I10はASTM Ｄ−1238に従って、190℃/10k
gの条件で測定されたものである、二次加工複合品。 - 【請求項１５】少なくとも80パーセントの回復率及び22
ミル以下の厚さを有する弾性材料であって、 ａ）メルトフロー比I10/I2が≧5.63であり、 ｂ）方程式:Mw/Mn≦（I10/I2）−4.63で定義される分子
量分布Mw/Mnを有し、 ｃ）表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界せ
ん断速度が、同じI2とMw/Mnを有する線状エチレンポリ
マーの表面メルトフラクチャーが起こり始める時の臨界
せん断速度より、少なくとも50％大きく、かつ ｄ）約0.89g/cm3以下の密度を有する、 として特徴づけられる均一に分枝していて実質的に線状
であるエチレンポリマーから本質的に成り、ここで、該
弾性材料がフィルム、ストリップ、コーティング、テー
プ、ウエブ、リボン、バンドおよびシートから成る群か
ら選択され、そして、ここでI2はASTM Ｄ−1238に従っ
て、190℃/2.16キログラム（kg）の条件で測定され、I
10はASTM Ｄ−1238に従って、190℃/10kgの条件で測定
されたものである、弾性材料。
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US08/108,019 US5472775A (en) | 1993-08-17 | 1993-08-17 | Elastic materials and articles therefrom |
| US08/108,019 | 1993-08-17 | ||
| PCT/US1994/008374 WO1995005418A1 (en) | 1993-08-17 | 1994-07-25 | Elastic materials and articles therefrom |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09501711A JPH09501711A (ja) | 1997-02-18 |
| JP3414739B2 true JP3414739B2 (ja) | 2003-06-09 |
Family
ID=22319807
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP50697095A Expired - Fee Related JP3414739B2 (ja) | 1993-08-17 | 1994-07-25 | 弾性材料およびこれから作られる製品 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5472775A (ja) |
| EP (1) | EP0719300A1 (ja) |
| JP (1) | JP3414739B2 (ja) |
| KR (1) | KR100310795B1 (ja) |
| CA (1) | CA2169180C (ja) |
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| WO (1) | WO1995005418A1 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| ZA9510604B (en) | 1994-12-20 | 1996-07-03 | Kimberly Clark Co | Low gauge films and film/nonwoven laminates |
| US6309736B1 (en) | 1994-12-20 | 2001-10-30 | Kimberly-Clark Worldwide, Inc. | Low gauge films and film/nonwoven laminates |
| US5955187A (en) * | 1995-06-06 | 1999-09-21 | Kimberly-Clark Worldwide, Inc. | Microporous film with liquid triggered barrier feature |
| JPH11509881A (ja) * | 1995-06-29 | 1999-08-31 | ディーエスエム エヌ．ブイ． | エラストマー状コポリマー |
| NL1000687C2 (en) * | 1995-06-29 | 1996-12-31 | Dsm Nv | Ethylene-~a-olefin(-diene) copolymer for prodn. of thermoplastic elastomers |
| DE69627004T8 (de) | 1995-11-09 | 2005-04-07 | Kimberly-Clark Worldwide, Inc., Neenah | Absorbierender wegwerfartikel enthaltend eine elastifizierte fläche |
| US5653728A (en) * | 1995-11-13 | 1997-08-05 | Becton, Dickinson And Company | Disposable non-latex tourniquet |
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| WO1998041574A1 (en) * | 1997-03-14 | 1998-09-24 | H.B. Fuller Licensing & Financing, Inc. | FOAMABLE COMPOSITIONS COMPRISING LOW VISCOSITY THERMOPLASTIC MATERIAL COMPRISING AN ETHYLENEα-OLEFIN |
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| US6015764A (en) | 1996-12-27 | 2000-01-18 | Kimberly-Clark Worldwide, Inc. | Microporous elastomeric film/nonwoven breathable laminate and method for making the same |
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