JP3398350B2 - 高分子化合物の成形方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、高分子化合物の成
形方法に関するものである。より詳しくは、本発明は、
ガラス転移温度（Ｔｇ）を測定することができない高分
子化合物の成形方法に関するものである。

【０００２】本発明はまた、高分子量化ポリスクシンイ
ミド系重合体および／または共重合体の製造方法に関す
るものである。より詳しくは、本発明は、原料としての
ポリスクシンイミド系重合体および／または共重合体よ
り高い分子量を有するポリスクシンイミド系重合体およ
び／または共重合体を簡便に製造する方法に関するもの
である。

【０００３】

【従来の技術】一般に、高分子化合物は、ガラス転移を
利用して、加熱してガラス状態（溶融状態）で成形加工
することができる。しかしながら、タンパク質ならびに
ポリスクシンイミド系重合体及び共重合体（本明細書中
では、一括して、単に「ポリスクシンイミド系（共）重
合体」とも称する）などの高分子化合物は、分解温度と
ガラス転移温度が非常に近接していると考えられ、成形
するために加熱すると溶融する前に分解してしまうた
め、ガラス転移温度を経ての熱成形・加工が不可能であ
るという問題があった。

【０００４】また、これらの高分子化合物のうち、ポリ
スクシンイミド系（共）重合体は、イミド環の開環によ
って生成するアスパラギン酸主鎖は生分解性を有するこ
とから生分解性材料の前駆体としても期待されている。
この一例としては、例えば、ポリスクシンイミドを加水
分解して得られるポリアスパラギン酸はキレート剤、ス
ケール防止剤、洗浄剤ビルダーや分散剤などとして有用
である。

【０００５】しかしながら、上述したように、ポリスク
シンイミド系（共）重合体は、その分解温度以下にガラ
ス転移温度が認められず、熱分解温度以下に融点がない
ため、通常の熱可塑性樹脂に使用されるような成形方法
は適用できず、その成形方法が非常に制限されている。
ポリスクシンイミド系（共）重合体の成形方法として
は、例えば、ポリスクシンイミド系（共）重合体を成形
するために脂肪族アミノカルボン酸などの特定の共重合
成分を導入する方法（特開平９−１６５，４４６号公
報）、ポリスクシンイミド系（共）重合体にモノアミン
化合物反応・付加させて加熱溶融して成形しやすいよう
に改質する方法（特開平１０−１３９，８８０号公報）
及びポリスクシンイミド系（共）重合体を他のポリマー
成分と相溶化させて成形可能な組成物を得る方法（特開
平１０−１６８，３２６号公報）等が開示されている。
また、上記成形方法に加えて、ポリスクシンイミド系
（共）重合体をそのまま成形する方法として一般的に使
用されている方法は、ポリスクシンイミド系（共）重合
体をＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）などの有
機溶剤に溶解して成形する方法（特開平９−３２１４号
公報）等が知られている。

【０００６】しかしながら、上記方法のうち、特開平９
−１６５，４４６号公報、特開平１０−１３９，８８０
号公報及び特開平１０−１６８，３２６号公報等に開示
されるポリスクシンイミド系（共）重合体の成形方法
は、ポリスクシンイミド系（共）重合体の改質のための
工程、即ち、それぞれ、特定の共重合成分を主鎖に導入
する工程、モノアミンを付加する工程及び他のポリマー
成分と相溶化させる工程を必要とするため、操作が煩雑
となり、大量生産などを考慮すると、産業上好ましくな
い。また、ＤＭＦ等の有機溶剤に溶解させる方法も、ポ
リスクシンイミド系（共）重合体の溶解に利用できる有
機溶剤は沸点が高く、ポリスクシンイミド系（共）重合
体との親和性も高いため、安全性を考慮して有機溶剤を
除去することが切望されているにもかかわらず、成形
後、目的成形物から有機溶剤を除去するのが困難である
という問題がある。

【０００７】したがって、容易にかつ有機溶剤を含まな
いポリスクシンイミド系（共）重合体の成形物を得る方
法が強く求められている。

【０００８】一方、一般的に入手可能なポリスクシンイ
ミド系（共）重合体は、その分子量が３０００〜７００
０程度と比較的低いため、使用できる用途が限られてお
り、また、利用できたとしてもそれほど高い性能が得ら
れていない。

【０００９】このため、より高分子量を有するポリスク
シンイミド系（共）重合体を製造する様々な方法が試み
られている。例えば、特定量のリン酸、硫酸などの酸触
媒の存在下にアスパラギン酸を重縮合させる方法（特開
平８−２３９，４６８号公報）、ポリアスパラギン酸
（塩）等の多官能性ポリマーにアスパラギン酸やグルタ
ミン酸等のアミノ酸をスルホランやジメチルスルホン等
の脂肪族含硫有機溶剤中でリン酸などの触媒の存在下で
グラフト重合してポリスクシンイミド系（共）重合体を
得る方法（特開平９−２３５，３７２号公報）、アスパ
ラギン酸、マレアミド酸、マレイン酸とアンモニアとの
反応物を亜リン酸化合物の存在下で重縮合させて高分子
量のポリスクシンイミド系（共）重合体を得る方法（特
開平９−２７８，８８３号公報）、重合系に所定量の触
媒及び重合促進剤を加えて実質的に固相状態で攪拌下で
重合し高分子量のポリスクシンイミド系（共）重合体を
得る方法（特開平９−３０２，０８８号公報）、および
アスパラギン酸、マレアミド酸、マレイン酸とアンモニ
アとの反応物の重縮合系に鎖長延長剤として分子内にオ
キサゾリン構造を２個以上有する化合物を加えて重縮合
してポリスクシンイミド系（共）重合体を得る方法（特
開平１０−１４７，６４４号公報）等が知られている。
上記方法に加えて、特開平８−３０２，００９号公報に
は、ポリコハク酸イミドを、ｐＨ６以下の水性媒体、好
ましくは水中において、５０℃以上、１５０℃未満の温
度で加熱処理することを特徴とするポリコハク酸イミド
の処理方法が開示されている。

【００１０】しかしながら、上記特開平８−２３９，４
６８号公報、特開平９−２３５，３７２号公報、特開平
９−２７８，８８３号公報、特開平９−３０２，０８８
号公報及び特開平１０−１４７，６４４号公報に開示さ
れる方法による重（縮）合反応では、工程が煩雑であっ
たり、使用する触媒が高価なものであったりなど必ずし
も工業的な製造方法として満足なものとはいえなかっ
た。上記欠点に加えて、上記公報による方法では、加熱
を有機溶剤中で行う必要があるため、製造されるポリス
クシンイミド系（共）重合体中にこの有機溶剤が残存す
るが、有機溶剤は用途によっては安全性の面で好ましく
ないため完全に除去されることが望ましいが、沸点が高
く、ポリスクシンイミド系（共）重合体との親和性も高
いため、有機溶剤を除去することは非常に困難であり、
使用できる用途が限定されてしまうという問題もあっ
た。

【００１１】また、上記方法のうち、特開平８−３０
２，００９号公報に開示される方法は、有機溶剤の代わ
りに水等のｐＨ６以下の水性媒体を使用しており、生成
物の安全性の面では好ましいものの、例えば、同じ出発
原料を使用する実施例５と比較例２、および実施例６と
比較例４とでそれぞれ製造されるポリアスパラギン酸ナ
トリウムの重量平均分子量（Ｍｗ）を比較すると、実施
例５では１０，０００であるのが比較例２では１４，０
００であり、実施例６では２，５００であるのが比較例
４では５，０００と、これらの実験では同じ原料を使用
しているにもかかわらず、特開平８−３０２，００９号
公報に開示される方法で製造すると、生成物の重量平均
分子量が減少しており、高分子量化が達成されていない
場合があるという問題があった。

【００１２】このため、簡単な工程でかつ安価に高分子
量のポリスクシンイミド系（共）重合体を製造する方法
が非常に切望されていたものの、未だ存在しなかった。

【００１３】

【発明が解決しようとする課題】したがって、本発明の
目的は、ポリスクシンイミド系（共）重合体やタンパク
質などのガラス転移温度（Ｔｇ）を測定することができ
ない高分子化合物を簡単な操作で成形できる方法を提供
することである。

【００１４】本発明の他の目的は、有機溶剤を用いず
に、ポリスクシンイミド系（共）重合体やタンパク質な
どのガラス転移温度（Ｔｇ）を測定することができない
高分子化合物を簡単な操作で成形できる方法を提供する
ことである。

【００１５】本発明の別の目的は、ポリスクシンイミド
系（共）重合体の分子量を大きくして高分子量化ポリス
クシンイミド系（共）重合体を得る簡便な方法を提供す
ることである。

【００１６】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記諸目
的を達成するために、鋭意検討を行った結果、常温、常
圧下では溶融しないポリスクシンイミド系（共）重合体
等のガラス転移温度を測定することができない高分子化
合物を水等の低沸点かつ高比誘電率の溶媒の存在下で加
熱すると、９０〜３００℃という広範な反応温度でも実
質的に分解することなく流動化（一部溶融）状態を呈し
（本明細書では、このような状態の物質を、単に「流動
物」とも称する）、このような流動化状態のポリスクシ
ンイミド系（共）重合体を加熱すると、実質的に分解す
ることなく溶融し、このような溶融状態で容易に高分子
化合物を目的成形物として製造することができることを
見出した。

【００１７】また、上記知見に加えて、本発明者らは、
さらに上記諸目的を達成するために、鋭意検討を行った
結果、上記したような流動化状態のポリスクシンイミド
系（共）重合体を鎖長延長剤及び低沸点かつ高比誘電率
の溶媒の存在下で加熱すると、原料ポリスクシンイミド
系（共）重合体の分子量が容易に増加できることをも見
出した。上記知見に基づいて、本発明を完成するに至っ
た。

【００１８】すなわち、本発明の諸目的は、下記（１）
〜（７）によって達成される。

【００１９】（１）ポリスクシンイミド系重合体および
／またはポリスクシンイミド系共重合体を、沸点が５０
〜１５０℃でありかつ２０℃での比誘電率が２０以上で
ある溶媒の存在下で加熱、溶融して成形することからな
るポリスクシンイミド系重合体および／またはポリスク
シンイミド系共重合体の成形方法。

【００２０】

【００２１】

【００２２】（２）前記溶媒は水である、前記（１）に
記載の方法。

【００２３】（３）前記加熱・溶融は鎖長延長剤の存在
下で行われる、前記（１）または（２）に記載の方法。

【００２４】（４）前記加熱・溶融は酸触媒の存在下で
行われる、前記（１）〜（３）のいずれかに記載の方
法。

【００２５】（５）鎖長延長剤及び沸点が５０〜１５０
℃でありかつ２０℃での比誘電率が２０以上である溶媒
の存在下でポリスクシンイミド系重合体および／または
ポリスクシンイミド系共重合体を加熱することからなる
高分子量化ポリスクシンイミド系重合体および／または
ポリスクシンイミド系共重合体の製造方法。

【００２６】

【００２７】（６）前記溶媒は水である、前記（５）に
記載の方法。

【００２８】（７）前記加熱はさらに酸触媒の存在下で
行われる、前記（５）または（６）に記載の方法。

【００２９】

【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。

【００３０】第一の概念によると、本発明は、ガラス転
移温度（Ｔｇ）を測定することができない高分子化合物
（以下、単に「高分子化合物」とも称する）を低沸点か
つ高比誘電率の溶媒の存在下で加熱、溶融して成形する
ことからなる高分子化合物の成形方法を提供するもので
ある。

【００３１】本発明において使用される原料は、ガラス
転移温度（Ｔｇ）を測定することができない、言い換え
ると、そのガラス転移温度が分解温度に非常に近接する
またはそのガラス転移温度自体が存在しない高分子化合
物である。このような高分子化合物の例としては、カゼ
イン、コラーゲン、ゼラチン、グルテン、ケラチン、大
豆タンパク質、セルロース及びキヌフィブロイン等のタ
ンパク質ならびにポリスクシンイミド系重合体及び共重
合体などが挙げられる。これらのうち、用途の広範さや
生分解性をはじめとする優れた特性などを考慮すると、
セルロースならびにポリスクシンイミド系重合体及び共
重合体、特にポリスクシンイミド系重合体及び共重合体
が本発明において好ましく使用される。

【００３２】本発明において、原料として好ましく使用
されるポリスクシンイミド系（共）重合体は、少なくと
も下記式：

【００３３】

【化１】

【００３４】で示されるスクシンイミド環を繰返し単位
として有するものであれば特に制限はなく、一般にポリ
スクシンイミド系（共）重合体と称せられているものを
全て包含する。具体的には、ポリスクシンイミド、スク
シンイミド環以外の繰返し単位を有するスクシンイミド
共重合体、およびこれら重合体または共重合体のスクシ
ンイミド環を適宜開環または変性したポリスクシンイミ
ド誘導体を挙げることができる。この際、スクシンイミ
ド環以外の繰返し単位を有するポリスクシンイミド系共
重合体における繰り返し単位としては、アミノ基、カル
ボキシル基と反応しうる官能基またはその塩を２個以上
有するものであれば特に制限されないが、例えば、アミ
ノ酸、ヒドロキシカルボン酸、ヒドロキシカルボン酸ア
ミド、ヒドロキシカルボン酸のアンモニウム塩、アミノ
カルボン酸、アミノカルボン酸アミド、アミノカルボン
酸のアンモニウム塩、ジカルボン酸、ジカルボン酸のア
ンモニウム塩、及びジカルボン酸アミドが挙げられる。
これらのうち、アミノ酸、ヒドロキシカルボン酸及びア
ミノカルボン酸が繰り返し単位として好ましく使用され
る。また、これらの繰り返し単位は、ポリスクシンイミ
ド系共重合体中で、一種の成分のみが含まれてもあるい
は２種以上の成分がブロック状あるいはランダム状に混
在して含まれてもよい。さらに、ポリスクシンイミド系
共重合体を使用する際のスクシンイミド環以外の繰返し
単位の含量は、特に制限されるものではないが、全体の
ポリスクシンイミド系共重合体に対して、通常、５０％
以下、好ましくは４５％以下である。上記したポリスク
シンイミド系（共）重合体のうち、ポリスクシンイミド
が本発明において好ましく使用される。なお、本発明に
おいて、原料として使用されるポリスクシンイミド系
（共）重合体は単独で使用されてもあるいは２種以上の
ポリスクシンイミド系重合体および／またはポリスクシ
ンイミド系共重合体の混合物の形態であるいはこれらに
他の成分をさらに含ませた形態で存在させてもいずれで
もよい。

【００３５】また、本発明において、原料として使用さ
れるポリスクシンイミド系（共）重合体の分子量は、特
に限定されるものではなく、いずれの分子量を有するポ
リスクシンイミド系（共）重合体も使用できる。具体的
には、ポリスクシンイミド系（共）重合体の分子量の下
限は、通常、３００、好ましくは５００、より好ましく
は１，０００であり、また、ポリスクシンイミド系
（共）重合体の分子量の上限は、通常、１，０００，０
００、好ましくは５００，０００、より好ましくは１０
０，０００であり、ポリスクシンイミド系（共）重合体
の分子量の範囲は、通常、３００〜１，０００，００
０、好ましくは５００〜５００，０００、より好ましく
は１，０００〜１００，０００である。また、３，００
０〜７，０００程度の分子量を有するポリスクシンイミ
ド系（共）重合体が製造可能ないしは一般に入手可能で
あるため、このようなポリスクシンイミド系（共）重合
体をそのまま本発明において使用してもよい。なお、本
明細書中に記載される分子量は、下記実施例に記載した
方法と同様の方法によって測定された値である。

【００３６】本発明において、ポリスクシンイミド系
（共）重合体の調製方法は特に制限されるものではな
く、例えば、Ｌ−アスパラギン酸をリン酸の存在下また
は不存在下で加熱することによる（特公昭４８−２０，
６３８号、及びP. Neri et al.,J. Med. Chem., 16, 89
3 (1973)を参照）など、アスパラギン酸、（ポリ）アス
パラギン酸アンモニウム、マレイン酸アンモニウムまた
はマレイン酸アミドを出発原料として従来公知の方法に
よって製造することができる。

【００３７】本発明の成形方法は、ガラス転移温度を測
定することができない高分子化合物を低沸点かつ高比誘
電率の溶媒の存在下で加熱、溶融して成形することを必
須要件とするが、この際、上述したように、低沸点かつ
高比誘電率の溶媒の存在下で加熱することにより、ポリ
スクシンイミド系（共）重合体等の原料高分子化合物は
流動化し、流動物を形成する。本明細書において、「流
動化」及び「流動物」ということばは、原料高分子化合
物が一部は低沸点かつ高比誘電率の溶媒中に溶解しまた
一部はそれ自体が溶融して、全体として均一な粘稠体
（水飴状態）を形成すること及び上記したような状態の
ものを意味する。

【００３８】本発明において使用される低沸点かつ高比
誘電率の溶媒は、上記定義に該当するものであれば特に
制限されずに使用することができるが、本発明において
好ましく使用される溶媒の沸点の下限は、好ましくは５
０℃、より好ましくは６０℃、最も好ましくは７０℃で
あり、該溶媒の沸点の上限は、好ましくは１５０℃、よ
り好ましくは１４５℃、最も好ましくは１２０℃であ
る。また、低沸点かつ高比誘電率の溶媒の沸点の好まし
い範囲は、５０〜１５０℃、より好ましくは６０〜１４
５℃、最も好ましくは７０〜１２０℃である。

【００３９】本発明において好ましく使用される溶媒の
２０℃における比誘電率は、２０以上、より好ましくは
２５以上、最も好ましくは３０以上であることが好まし
い。この際、溶媒の沸点が５０℃未満であると、原料と
してのポリスクシンイミド系（共）重合体が溶媒中で十
分流動化せず、好ましくない。これに対して、溶媒の沸
点が１５０℃を超えると、反応後の残った溶媒の除去が
困難であり、やはり好ましくない。さらに、溶媒の２０
℃における比誘電率が２０未満であると、溶媒と材料と
してのポリスクシンイミド系（共）重合体の親和性が下
がり、反応時の均一性が著しく低下するので、好ましく
ない。

【００４０】本発明において使用されうるこのような低
沸点かつ高比誘電率の溶媒の具体例としては、水、２，
６−ジフルオロピリジン、ギ酸、ニトロメタン、アセト
ニトリル、アクリロニトリル、２−フルオロピリジン、
メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、及
びアセトンなどが挙げられる。これらのうち、水やギ酸
が溶媒として好ましく使用され、さらに、乾燥に特殊な
設備を必要としない点などを考慮すると、水が特に好ま
しく使用される。なお、本発明において、上記した溶媒
は、単独で使用してもあるいは２種以上の混合若しくは
分散状態で使用されてもよい。

【００４１】または、本発明において、本発明による好
ましい範囲を外れた沸点および／または比誘電率を有す
る他の溶媒を上記で例示した溶媒と所望の沸点及び比誘
電率になるように混合または分散した溶媒を、本発明に
おける低沸点かつ高比誘電率の溶媒として使用してもよ
い。例えば、沸点は５０〜１５０℃であるが比誘電率が
２０未満である溶媒の場合では、比誘電率が２０以上に
なるように上記した低沸点（５０〜１５０℃）かつ高比
誘電率（２０以上）の溶媒と混合またはこのような溶媒
に分散させることにより調製してもよい。この際、本発
明による好ましい範囲を外れた沸点および／または比誘
電率を有する他の溶媒としては、ヘキサン、トルエン及
び酢酸エチルなどが挙げられる。

【００４２】また、本発明において、低沸点かつ高比誘
電率の溶媒の使用量は、原料高分子化合物を流動化する
量であれば特に制限されないが、具体的には、低沸点か
つ高比誘電率の溶媒の使用量の下限が、重量比で、高分
子化合物１に対して、通常、０．１、好ましくは０．
２、より好ましくは０．３であり、また、低沸点かつ高
比誘電率の溶媒の使用量の上限が、重量比で、高分子化
合物１に対して、通常、１００、好ましくは５０、より
好ましくは２０、最も好ましくは１０である。また、低
沸点かつ高比誘電率の溶媒の使用量の範囲は、重量比
で、高分子化合物１に対して、通常、０．１〜１００、
好ましくは０．２〜５０、より好ましくは０．３〜２０
である。この際、低沸点かつ高比誘電率の溶媒の使用量
が０．１未満であると、原料高分子化合物が十分流動化
されず、系の均一性が得られないので、好ましくない。
これに対して、低沸点かつ高比誘電率の溶媒の使用量が
１００を超えると、原料高分子化合物の十分な高分子量
化が達成されず、不経済であり、やはり好ましくない。
また、特に低沸点かつ高比誘電率の溶媒が水である際の
水の使用量の下限は、高分子化合物１に対して、重量比
で、好ましくは０．１、より好ましくは０．２、最も好
ましくは０．３であり、また、水の使用量の上限は、高
分子化合物１に対して、重量比で、好ましくは１０、よ
り好ましくは２、最も好ましくは１．５である。

【００４３】本発明の成形方法は、低沸点かつ高比誘電
率の溶媒の存在下でポリスクシンイミド系（共）重合体
を加熱して成形しやすいように流動化状態にする点に特
徴を有するが、その際の加熱温度は、使用する原料高分
子化合物や低沸点かつ高比誘電率の溶媒の種類などによ
って異なり、原料高分子化合物が流動物を形成する温度
であれば特に制限されない。加熱温度の下限は、通常、
５０℃、好ましくは６０℃、より好ましくは７０℃、お
よび最も好ましくは８０℃であり、また、加熱温度の上
限は、通常、３００℃、好ましくは２５０℃、より好ま
しくは２１０℃、および最も好ましくは２００℃であ
る。また、加熱温度の範囲は、通常、５０〜３００℃、
好ましくは６０〜２５０℃、より好ましくは７０〜２１
０℃、および最も好ましくは８０〜２００℃である。こ
の際、加熱温度が５０℃未満であると、原料高分子化合
物が十分流動化せずに一部が粉末のまま分散してしま
い、反応が容易に進行せず、均一な目的物が得られない
ので、好ましくない。これに対して、加熱温度が３００
℃を超えると、原料高分子化合物が分解してしまった
り、熱効率が悪く、不経済であり、やはり好ましくな
い。また、反応（加熱・流動化）時間は、最短時間で、
通常、1分、好ましくは５分であり、最長時間で、通
常、７２時間、好ましくは４８時間である。高分子化合
物がポリスクシンイミド系（共）重合体でありかつ低沸
点かつ高比誘電率の溶媒が水である際には、加熱温度の
下限は、通常、１００℃、好ましくは１１０℃、より好
ましくは１３０℃であり、加熱温度の上限は、通常、２
５０℃、好ましくは２１０℃、より好ましくは１８０℃
である。また、特に水を低沸点かつ高比誘電率の溶媒と
して使用する際の加熱温度の範囲は、通常、１００〜２
５０℃、好ましくは１１０〜２１０℃、およびより好ま
しくは１３０〜１８０℃である。さらに、加熱時間は、
最短時間で、通常、1分、好ましくは５分であり、最長
時間で、通常、７２時間、好ましくは４８時間である。

【００４４】また、本発明の方法において、その他の反
応条件は、使用する原料高分子化合物や低沸点かつ高比
誘電率の溶媒の種類などによって異なり、適宜選択され
る。例えば、反応は、加圧下、常圧下または減圧下のい
ずれの圧力下で行なってもよいが、生成物の品質の安定
化を考慮すると、反応時の温度及び圧力を一定に維持す
ることが望ましい。また、反応系の反応温度、圧力での
溶媒の還流温度に設定することがより望ましい。

【００４５】本発明において、原料高分子化合物、特に
ポリスクシンイミド系（共）重合体の分子量の低下を防
止するために、高分子化合物の加熱・溶融を鎖長延長剤
および／または酸触媒の存在下で行うことが好ましい。
なお、本明細書において、「鎖長延長剤」ということば
は、アミノ基および／またはカルボキシル基と反応し得
る官能基を有し、ポリスクシンイミド系（共）重合体等
の高分子化合物と反応して繰返し単位を生成し得る有機
化合物を意味する。

【００４６】本発明において鎖長延長剤を使用する際の
鎖長延長剤としては、アミノ基、カルボキシル基と反応
しうる官能基またはその塩を２個以上有するものであれ
ば特に制限されず、公知の鎖長延長剤と同様のものが使
用できる。具体的には、ジシクロヘキシルカルボジイミ
ド、アミノ酸、ヒドロキシカルボン酸、ヒドロキシカル
ボン酸アミド、ヒドロキシカルボン酸のアンモニウム
塩、アミノカルボン酸、アミノカルボン酸アミド、アミ
ノカルボン酸のアンモニウム塩、ジカルボン酸、ジカル
ボン酸のアンモニウム塩、ジカルボン酸アミド、アスパ
ラギン酸モノアンモニウム、アスパラギン酸ジアンモニ
ウム、アスパラギン酸モノアミド、アスパラギン酸ジア
ミド、マレイン酸モノアンモニウム、マレイン酸ジアン
モニウム、マレイン酸モノアミド、マレイン酸ジアミ
ド、フマル酸モノアンモニウム、フマル酸ジアンモニウ
ム、フマル酸モノアミド、フマル酸ジアミド、ポリスク
シンイミド、及びポリアスパラギン酸などが挙げられ
る。これらのうち、ポリスクシンイミド及びアスパラギ
ン酸が好ましく使用される。

【００４７】本発明において酸触媒を使用する際の酸触
媒としても、特に制限されず従来公知の酸触媒が使用で
きるが、具体的には、硫酸、リン酸、ホウ酸、及びパラ
トルエンスルホン酸、亜リン酸、亜リン酸エステルな
ど；好ましくはリン酸、ホウ酸が挙げられる。

【００４８】また、本発明において、鎖長延長剤を原料
高分子化合物の加熱・溶融工程中に存在させる際の鎖長
延長剤の使用量は、使用する原料、溶媒や酸触媒の種類
や量などに応じて適宜決定することができる。例えば、
高分子化合物がポリスクシンイミド系（共）重合体であ
る際には、鎖長延長剤の使用量は、その下限が、ポリス
クシンイミド系（共）重合体に対して、好ましくは０．
１質量％、より好ましくは０．５質量％であり、また、
その上限が、ポリスクシンイミド系（共）重合体に対し
て、好ましくは１００質量％、より好ましくは５０質量
％となるような量である。また、この際の鎖長延長剤の
使用量の範囲は、ポリスクシンイミド系（共）重合体に
対して、好ましくは０．１〜１００質量％、より好まし
くは０．５〜５０質量％である。

【００４９】さらに、本発明において、酸触媒を原料高
分子化合物の加熱・溶融工程中に存在させる際の酸触媒
の使用量もまた、使用する原料、溶媒や鎖長延長剤の種
類や量などに応じて適宜決定することができる。例え
ば、高分子化合物がポリスクシンイミド系（共）重合体
である際には、酸触媒の使用量は、その下限が、ポリス
クシンイミド系（共）重合体に対して、好ましくは０．
０５質量％、より好ましくは０．１質量％であり、ま
た、その上限が、ポリスクシンイミド系（共）重合体に
対して、好ましくは１００質量％、より好ましくは５０
質量％となるような量である。また、酸触媒の使用量の
範囲は、ポリスクシンイミド系（共）重合体に対して、
好ましくは０．０５〜１００質量％、より好ましくは
０．１〜５０質量％である。なお、鎖長延長剤や酸触媒
を原料高分子化合物中に添加する時期は、特に制限され
るものではなく、高分子化合物と共に一括して添加して
もあるいは高分子化合物中に一括して若しくは逐次的に
添加してもよい。

【００５０】本発明において、高分子化合物を他の成形
助剤と共に加熱・溶融してもよい。この際使用できる他
の成形助剤としては、ゼオライト、タルク、ガラスビー
ズ、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、シリカ、アル
ミナ及びクレー等の無機充填剤；ポリエチレンスクシネ
ート、ポリブチレンスクシネート、ポリヒドロキシ酪
酸、ポリ乳酸及びポリグルタミン酸等の有機充填剤；な
らびにステアリン酸マグネシウム等の有機酸金属塩など
が挙げられる。また、他の成形助剤が存在する際の、成
形助剤の存在量は、使用する原料、溶媒、鎖長延長剤や
酸触媒の種類や量などに応じて適宜決定することができ
る。例えば、高分子化合物がポリスクシンイミド系
（共）重合体である際には、他の成形助剤の添加量は、
その下限が、ポリスクシンイミド系（共）重合体に対し
て、好ましくは１質量％、より好ましくは３質量％、最
も好ましくは５質量％であり、また、その上限が、ポリ
スクシンイミド系（共）重合体に対して、好ましくは９
０質量％、より好ましくは８０質量％、最も好ましくは
５０質量％となるような量である。また、他の成形助剤
の添加量の範囲は、ポリスクシンイミド系（共）重合体
に対して、好ましくは１〜９０質量％、より好ましくは
３〜８０質量％、最も好ましくは５〜５０質量％であ
る。なお、他の成形助剤を原料高分子化合物中に添加す
る時期は、特に制限されるものではなく、他の成形助剤
と共に予め一括して添加してもあるいは高分子化合物中
に一括して若しくは逐次的に添加してもよい。

【００５１】このようにして本発明の方法により加熱・
溶融された高分子化合物は、流動化状態にあるため、既
知の成形方法、例えば、押出成形、キャスト成形、真空
成形及びシートフォーミングなどに従って、所望の形状
に容易に成形が可能であるため、得られる成形物は高い
安全性を有する上、加熱・溶融工程中に原料高分子化合
物、特にポリスクシンイミド系（共）重合体の分解や分
子量の低下が起こらないため、生成物の所望の特性が効
果的に維持される。また、本発明の方法によって得られ
る成形物の形状は、特に制限されるものではなく、目的
とする用途によって適宜選択される。

【００５２】第二の概念によると、本発明は、鎖長延長
剤及び低沸点かつ高比誘電率の溶媒の存在下でポリスク
シンイミド系重合体および／またはポリスクシンイミド
系共重合体を加熱することからなる高分子量化ポリスク
シンイミド系重合体および／またはポリスクシンイミド
系共重合体の製造方法を提供するものである。

【００５３】上記概念において、「ポリスクシンイミド
系（共）重合体」、「鎖長延長剤」及び「低沸点かつ高
比誘電率の溶媒」の定義は、上記第一の概念における定
義と同様である。

【００５４】上記第二の概念の製造方法は、低沸点かつ
高比誘電率の溶媒の存在下でポリスクシンイミド系
（共）重合体を加熱して流動化させた状態で鎖長延長剤
によりポリスクシンイミド系（共）重合体を高分子量化
する点に特徴を有するが、その際の加熱温度は、使用す
る原料ポリスクシンイミド系（共）重合体、鎖長延長剤
や低沸点かつ高比誘電率の溶媒の種類などによって異な
り、原料ポリスクシンイミド系（共）重合体が流動物を
形成できる温度であれば特に制限はない。加熱温度の下
限は、通常、５０℃、好ましくは６０℃、より好ましく
は７０℃であり、また、加熱温度の上限は、通常、３０
０℃、好ましくは２５０℃、より好ましくは２１０℃で
ある。また、加熱温度の範囲は、通常、５０〜３００
℃、好ましくは６０〜２５０℃、より好ましくは７０〜
２１０℃である。この際、加熱温度が５０℃未満である
と、原料ポリスクシンイミド系（共）重合体が十分流動
化せずに一部が粉末のまま分散してしまい、鎖長延長剤
が十分ポリスクシンイミド系（共）重合体に作用せず、
十分な高分子量化が得られない。これに対して、加熱温
度が３００℃を超えると、原料ポリスクシンイミド系
（共）重合体が分解してしまい、やはりポリスクシンイ
ミド系（共）重合体の高分子量化が達成できない。ま
た、加熱時間もまた、使用する原料ポリスクシンイミド
系（共）重合体、鎖長延長剤や低沸点かつ高比誘電率の
溶媒の種類及び加熱温度などの条件によっても異なる
が、加熱時間の下限が、通常、1分、好ましくは５分で
あり、また、加熱時間の上限が、通常、７２時間、好ま
しくは４８時間となるような時間である。

【００５５】また、本発明の方法において、その他の反
応条件は、使用する原料ポリスクシンイミド系（共）重
合体や低沸点かつ高比誘電率の溶媒の種類などによって
異なり、適宜選択される。例えば、反応は、加圧下、常
圧下または減圧下のいずれの圧力下で行なってもよい。
生成物の品質の安定化を考慮すると、反応時の温度及び
圧力を一定に維持することが望ましい。また、反応系の
反応温度、圧力での溶媒の還流温度に設定することがよ
り望ましい。

【００５６】本発明において、原料ポリスクシンイミド
系（共）重合体の高分子量化を促進するために、ポリス
クシンイミド系（共）重合体の加熱をさらに酸触媒の存
在下で行うことが好ましい。

【００５７】この際使用できる酸触媒としては、特に制
限されず従来公知の酸触媒が使用できるが、具体的に
は、硫酸、リン酸、ホウ酸、及びパラトルエンスルホン
酸、亜リン酸、亜リン酸エステルなど；好ましくはリン
酸、ホウ酸が挙げられる。また、酸触媒の使用量は、使
用する溶媒や鎖長延長剤の種類や量及び反応条件などに
応じて適宜決定することができるが、酸触媒の使用量の
下限は、ポリスクシンイミド系（共）重合体に対して、
好ましくは０．０５質量％、より好ましくは０．１質量
％であり、また、酸触媒の使用量の上限は、ポリスクシ
ンイミド系（共）重合体に対して、好ましくは５０質量
％、より好ましくは４０質量％である。また、酸触媒の
使用量の範囲は、ポリスクシンイミド系（共）重合体に
対して、好ましくは０．０５〜５０質量％、より好まし
くは０．１〜４０質量％である。なお、酸触媒を原料ポ
リスクシンイミド系（共）重合体中に添加する時期は、
特に制限されるものではなく、ポリスクシンイミド系
（共）重合体と共に一括して添加してもあるいはポリス
クシンイミド系（共）重合体中に一括して若しくは逐次
的に添加してもよい。

【００５８】このような方法により、有機溶剤を使用せ
ずにかつ簡単な操作で、ポリスクシンイミド系（共）重
合体の高分子量化が達成できる。

【００５９】また、このようにして製造された高分子量
化ポリスクシンイミド系（共）重合体は、様々な用途に
使用でき、例えば、吸水性樹脂（材料）、洗浄剤、洗浄
剤用ビルダー、スケール防止剤、キレート剤、保湿剤、
分散剤及び肥料用添加剤などにあるいはこれらの原料と
して使用することができる。より具体的には、吸水性樹
脂（材料）は、特開平１１−５８４０号公報、特開平１
１−５８３８号公報、特開平１１−１５５９号公報、特
開平１１−１５５７号公報、特開平１０−２９２０４４
号公報及び特開平１０−５１１４２３号公報等の公知の
方法により、本発明の製造方法によって製造されるポリ
スクシンイミド系（共）重合体を用いて製造される。

【００６０】さらに、本発明による高分子量化ポリスク
シンイミド系（共）重合体は、アルカリを加えて加水分
解させると生分解性のポリアスパラギン酸となることか
ら、廃棄処理が容易であり、生分解性樹脂材料として特
に有用であるという利点をも有する。

【００６１】

【実施例】以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的
に説明する。

【００６２】なお、分子量は、ゲル透過クロマトグラフ
ィー（ＧＰＣ）を用いて下記の条件で測定した。また、
検量線は、サンエンチフィック・ポリマー・プロダクト
(Scientific Polymer Product)社製のポリエチレングリ
コールスタンダードを用いて作成した。サンプルの分子
量については、どのサンプルも比較的単分散（Ｍｗ／Ｍ
ｎ＝２以内）だったので、ピークトップ分子量を分子量
として採用した。

【００６３】 ＜分子量測定方法＞ 検出器：ＲＩ カラム：Ｓｈｏｄｅｘ Ｏｈｐａｋ ＫＦ−Ｇ Ｓｈｏｄｅｘ Ｏｈｐａｋ ＳＢ−８０５ＨＱ Ｓｈｏｄｅｘ Ｏｈｐａｋ ＫＢ−８０３ Ｓｈｏｄｅｘ Ｏｈｐａｋ ＫＢ−８０３ Ｓｈｏｄｅｘ Ｏｈｐａｋ ＫＢ−８０２．５ キャリアー：ＮａＨ₂ＰＯ₄・２Ｈ₂Ｏ １５．６ｇ ＮａＣｌ １１．７ｇ 水 １０００．０ｇ ｐＨ ７．０ 流 量：１．０ｍｌ／ｍｉｎ 温 度：４０℃ 調製例１ 無水マレイン酸２４５ｇと水５００ｇとをナス型フラス
コに入れ溶解させた。これに２５％アンモニア水１７０
ｇを突沸しないようにゆっくりと滴下した。均一になっ
たら、ロータリーエバポレータで溶液を油浴の温度１０
０℃で加熱しながら結晶析出するまで減圧濃縮した。得
られたマレイン酸モノアンモニウムをステンレスパッド
にあけ、熱風乾燥機を用いて温度１８０℃で３時間加熱
した。冷却した後、分子量６７２０のポリスクシンイミ
ドを得た。

【００６４】調製例２ Ｌ−アスパラギン酸１ｋｇをステンレスパッドに入れ、
これにさらに１ｋｇの水をいれた。この混合物を熱風乾
燥機で２０５℃で１８時間加熱した後、冷却し、ポリス
クシンイミドを得た。このようにして得られたポリスク
シンイミドの分子量を測定したところ８９６０であっ
た。

【００６５】調製例３ 無水マレイン酸１２２．５ｇと水２５０ｇをナス型フラ
スコに入れ溶解させた。これに２５％アンモニア水８５
ｇを突沸しないようにゆっくりと滴下した。均一になっ
たらロータリーエバポレータで溶液を油浴温度１００℃
で加熱しながら結晶が析出するまで減圧濃縮した。得ら
れたマレイン酸モノアンモニウムをステンレスパッドに
あけ、熱風乾燥機を用いて温度１８５℃で２．５時間加
熱した。冷却した後、分子量３９５０のポリスクシンイ
ミドを得た。

【００６６】実施例１ 調製例１で得られたポリスクシンイミド粉末１０ｇと水
６ｇとをナス型フラスコに入れ、１３０℃の湯浴上で加
熱したところ、約６分後、系は均一に溶解した状態とな
り、均一なポリスクシンイミド流動物が得られた。そこ
で、このポリスクシンイミド流動物をテフロンシートを
敷いたステンレス製パッドの上に注いだ後、６５℃で５
時間、熱風乾燥することによって水を完全に除去して、
厚さ約３ｍｍのシート状成形物を得た。

【００６７】このようにして得られたポリスクシンイミ
ドのシート状成形物を秤量したところ、６ｇであり、原
料ポリスクシンイミドの重量の変化は認められなかった
ことから、ポリスクシンイミドの分解は起こらなかった
と考察される。

【００６８】実施例２ 調製例１で得られたポリスクシンイミド粉末１０ｇと水
２０ｇとをナス型フラスコに入れ、１３０℃の湯浴上で
加熱したところ、約１２分後、系は均一に溶解した状態
となり、均一なポリスクシンイミド流動物が得られた。
次に、流動物表面に空気を送ることによって、ポリスク
シンイミド流動物から少量（約１０ｇ）の水を追い出し
て、粘度を適度（約５Ｐａ・ｓｅｃ）に調節した。さら
に、このように粘度を適度に調節されたポリスクシンイ
ミド流動物を代わりに用いる以外は、実施例１と同様に
して、厚さ約３ｍｍのシート状成形物を得た。

【００６９】このようにして得られたポリスクシンイミ
ドのシート状成形物を秤量したところ、１０ｇであり、
原料ポリスクシンイミドの重量の変化は認められなかっ
たことから、ポリスクシンイミドの分解は起こらなかっ
たと考察される。

【００７０】実施例３ 調製例１で得られたポリスクシンイミド粉末１０ｇと水
１０ｇとをナス型フラスコに入れ、１３０℃の湯浴上で
加熱したところ、約１０分後、系は均一に溶解した状態
となり、均一なポリスクシンイミド流動物が得られた。
次に、アルゴンガスを流動物表面に送ることによって、
ポリスクシンイミド流動物から少量（約５ｇ）の水を追
い出して、粘度を適度（約１０Ｐａ・ｓｅｃ）に調節し
た。さらに、このように粘度を適度に調節されたポリス
クシンイミド流動物を代わりに用いる以外は、実施例１
と同様にして、厚さ約３ｍｍのシート状成形物を得た。

【００７１】このようにして得られたポリスクシンイミ
ドのシート状成形物を秤量したところ、１０ｇであり、
原料ポリスクシンイミドの重量の変化は認められなかっ
たことから、ポリスクシンイミドの分解は起こらなかっ
たと考察される。

【００７２】実施例４ 調製例１で得られたポリスクシンイミド粉末１０ｇと水
５ｇとをナス型フラスコに入れ、１３０℃の湯浴上で加
熱したところ、約４分後、系は均一に溶解した状態とな
り、均一なポリスクシンイミド流動物が得られた。次
に、窒素ガスを流動物表面に送ることによって、ポリス
クシンイミド流動物から少量（約２ｇ）の水を追い出し
て、粘度を適度（約５０Ｐａ・ｓｅｃ）に調節した。さ
らに、このように粘度を適度に調節されたポリスクシン
イミド流動物を代わりに用いる以外は、実施例１と同様
にして、厚さ約３ｍｍのシート状成形物を得た。

【００７３】このようにして得られたポリスクシンイミ
ドのシート状成形物を秤量したところ、１０ｇであり、
原料ポリスクシンイミドの重量の変化は認められなかっ
たことから、ポリスクシンイミドの分解は起こらなかっ
たと考察される。

【００７４】実施例５ 調製例１で得られたポリスクシンイミド粉末５０ｇおよ
び水５０ｇをナス型フラスコに入れたところ、５後にポ
リスクシンイミドは流動化された。このポリスクシンイ
ミド流動物をステンレスパッドに注いだ後、熱風乾燥機
で温度１６０℃で３時間、乾燥した。

【００７５】このようにして得られた高分子量化ポリス
クシンイミドの分子量を上記方法によって測定したとこ
ろ、７１４８であった。

【００７６】実施例６ 調製例１で得られたポリスクシンイミド粉末５０ｇ、水
５０ｇおよび鎖長延長剤としてのマレイン酸モノアミド
５ｇをナス型フラスコに入れたところ、５後にポリスク
シンイミドは流動化された。このポリスクシンイミド流
動物をステンレスパッドに注いだ後、熱風乾燥機で温度
１６０℃で３時間、乾燥した。

【００７７】このようにして得られた高分子量化ポリス
クシンイミドの分子量を上記方法によって測定したとこ
ろ、７３３２であった。

【００７８】実施例７ 調製例１で得られたポリスクシンイミド粉末３０ｇ、水
３０ｇおよび酸触媒としてのリン酸３ｇをナス型フラス
コに入れたところ、５後にポリスクシンイミドは流動化
された。このポリスクシンイミド流動物をステンレスパ
ッドに注いだ後、熱風乾燥機で温度１６０℃で３時間、
乾燥した。

【００７９】このようにして得られた高分子量化ポリス
クシンイミドの分子量を上記方法によって測定したとこ
ろ、７４０５であった。

【００８０】実施例８ 調製例１で得られたポリスクシンイミド粉末３０ｇ、水
３０ｇ、鎖長延長剤としてのマレイン酸モノアミド１０
ｇおよび酸触媒としてのリン酸３ｇをナス型フラスコに
入れたところ、５後にポリスクシンイミドは流動化され
た。このポリスクシンイミド流動物をステンレスパッド
に注いだ後、熱風乾燥機で温度１６０℃で３時間、乾燥
した。

【００８１】このようにして得られた高分子量化ポリス
クシンイミドの分子量を上記方法によって測定したとこ
ろ、８５０９であった。

【００８２】実施例９ 調製例３で得られたポリスクシンイミド粉末３０ｇと水
２０ｇをよく混合したスラリーを、容量３０ｍｌのラボ
プラストミル（東洋精機製作所社製）に入れ、撹拌（ロ
ーター回転数５０ｒｐｍ）しながら、２６０℃で４時間
反応させた。得られた生成物の分子量は４２９０であっ
た。

【００８３】実施例１０ 調製例３で得られたポリスクシンイミド粉末２０ｇと水
１５ｇ、鎖長延長剤としてＬ−アスパラギン酸５ｇ、酸
触媒として８５％リン酸水溶液５ｇをよく混合したスラ
リーを、容量３０ｍｌのラボプラストミル（東洋精機製
作所社製）に入れ、撹拌（ローター回転数５０ｒｐｍ）
しながら、２３０℃で０．５時間反応させた。得られた
生成物の分子量は４６２０であった。

【００８４】比較例１ 調製例２で得られたポリスクシンイミド粉末５ｇをビー
カーに入れ、熱風乾燥機を用いて温度２０５℃で２時間
加熱した。冷却した後、分子量９７００の粉末状のポリ
スクシンイミドを得た。

【００８５】実施例１１ 調製例２で得られたポリスクシンイミド粉末５ｇと水
２．５ｇをビーカーに入れ、熱風乾燥機を用いて温度２
０５℃で２時間加熱した。冷却した後、分子量１００１
０の塊状のポリスクシンイミドを得た。

【００８６】実施例１２ 調製例２で得られたポリスクシンイミド粉末５ｇと水５
ｇをビーカーに入れ、熱風乾燥機を用いて温度２０５℃
で２時間加熱した。冷却した後、分子量１１１４０の塊
状のポリスクシンイミドを得た。

【００８７】実施例１３ 調製例２で得られたポリスクシンイミド粉末５ｇと水１
０ｇをビーカーに入れ、熱風乾燥機を用いて温度２０５
℃で２時間加熱した。冷却した後、分子量１１８００の
塊状のポリスクシンイミドを得た。

【００８８】実施例１４ 調製例２で得られたポリスクシンイミド粉末５ｇ、鎖長
延長剤として実施例１３で得られたポリスクシンイミド
５ｇと水１０ｇをビーカーに入れ、熱風乾燥機を用いて
温度２０５℃で２時間加熱した。冷却した後、分子量２
５９９４の塊状のポリスクシンイミドを得た。

【００８９】実施例１５ 調製例２で得られたポリスクシンイミド粉末１０ｇと、
水５ｇとエタノール５ｇを混合した混合溶媒１０ｇをナ
ス型フラスコにいれ、１３０℃の油浴上で加熱した。６
分後、系は均一な状態となり均一なポリスクシンイミド
流動物が得られた。次に流動物表面に空気を送ることに
よりポリスクシンイミドから流動物から少量の溶媒（約
５ｇ）を追い出して、粘度を適度（約１０Ｐａ・ｓｅ
ｃ）に調整した。さらにこのように粘度を適度に調節さ
れたポリスクシンイミド流動物を代わりに用いる以外は
実施例１と同様にして厚さ約３ｍｍのシート状成型物を
得た。このようにして得られた成型ポリスクシンイミド
の分子量は９１２０であった。

【００９０】実施例１６ 調製例２で得られたポリスクシンイミド粉末１０ｇと水
５ｇと酢酸エチル５ｇを混合した混合溶媒１０ｇをナス
型フラスコにいれ、１３０℃の油浴上で加熱した。６分
後、系は均一な状態となり均一なポリスクシンイミド流
動物が得られた。次に流動物表面に空気を送ることによ
りポリスクシンイミドから流動物から少量の溶媒（約５
ｇ）を追い出して、粘度を適度（約１０Ｐａ・ｓｅｃ）
に調整した。さらにこのように粘度を適度に調節された
ポリスクシンイミド流動物を代わりに用いる以外は実施
例１と同様にして厚さ約３ｍｍのシート状成型物を得
た。このようにして得られた成型ポリスクシンイミドの
分子量は９４１０であった。

【００９１】実施例１７ 調製例２で得られたポリスクシンイミド粉末１０ｇと水
５ｇとトルエン５ｇを混合した混合溶媒１０ｇをナス型
フラスコに入れ、１３０℃の油浴上で加熱した。６分
後、系は均一な状態となり均一なポリスクシンイミド流
動物が得られた。次に流動物表面に空気を送ることによ
りポリスクシンイミドから流動物から少量の溶媒（約５
ｇ）を追い出して、粘度を適度（約１０Ｐａ・ｓｅｃ）
に調整した。さらにこのように粘度を適度に調整された
ポリスクシンイミド流動物を代わりに用いる以外は実施
例１と同様にして厚さ約３ｍｍのシート状成型物を得
た。このようにして得られた成型ポリスクシンイミドの
分子量は８９８０であった。

【００９２】実施例１８ 調製例２で得られたポリスクシンイミド粉末１５ｇと水
５ｇ、成形助剤としてポリエチレンスクシネート５ｇ
を、容量３０ｍｌのラボプラストミル（東洋精機製作所
社製）に入れ、撹拌（ローター回転数５０ｒｐｍ）しな
がら、２３０℃で０．５時間反応させた。得られた塊状
の生成物が溶媒に不溶であるため分子量は測定できなか
ったが、重量は２０ｇであり、原料ポリスクシンイミド
及び成形助剤の合計重量の変化は認められなかったこと
から、ポリスクシンイミドの分解は起こらなかったと考
えられる。

【００９３】実施例５〜１８及び比較例１の結果を下記
表１に要約する。

【００９４】

【表１】

【００９５】表１の結果から、鎖長延長剤および酸触媒
双方の存在下でポリスクシンイミドを加熱すると、いず
れか一方のみをする場合に比べてまたは双方を使用しな
い場合に比べて有意に原料ポリスクシンイミドの高分子
量化が達成できることが示される。

【００９６】

【発明の効果】本発明によると、ポリスクシンイミド系
（共）重合体やタンパク質などのガラス転移温度を測定
することができない高分子化合物を低沸点かつ高比誘電
率の溶媒の存在下で加熱、溶融することによって、有機
溶剤を使用せずにかつ簡単な操作で当該高分子化合物を
所望の形状に成形できる。また、上記利点に加えて、高
分子化合物を低沸点かつ高比誘電率の溶媒ならびに鎖長
延長剤および／または酸触媒の存在下で加熱、溶融する
ことによって、当該高分子化合物の分解（すなわち、分
子量の低下）を伴うことなく、当該高分子化合物を有機
溶剤を使用せずにかつ簡単な操作で所望の形状に成形で
きる。

【００９７】また、本発明によると、ポリスクシンイミ
ド系（共）重合体を鎖長延長剤及び低沸点かつ高比誘電
率の溶媒の存在下で加熱することによって、有機溶剤を
使用せずにかつ容易に、原料ポリスクシンイミド系
（共）重合体の分子量を増加することができる。さら
に、上記利点に加えて、ポリスクシンイミド系（共）重
合体を鎖長延長剤及び低沸点かつ高比誘電率の溶媒及び
酸触媒の存在下で加熱することによって、さらなる原料
ポリスクシンイミド系（共）重合体の高分子量化が達成
できる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平８−81565（ＪＰ，Ａ) 特公 平５−39777（ＪＰ，Ｂ２) 米国特許4992220（ＵＳ，Ａ) 米国特許5160467（ＵＳ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08J 3/00 - 3/28 C08J 5/00 - 5/24 C08L 1/00 - 101/16

Claims (5)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ポリスクシンイミド系重合体および／ま
   たはポリスクシンイミド系共重合体を、沸点が５０〜１
   ５０℃でありかつ２０℃での比誘電率が２０以上である
   溶媒の存在下で加熱、溶融して成形することからなるポ
   リスクシンイミド系重合体および／またはポリスクシン
   イミド系共重合体の成形方法。
2. 【請求項２】 該加熱・溶融は鎖長延長剤の存在下で行
   われる、請求項１に記載の方法。
3. 【請求項３】 該加熱・溶融は酸触媒の存在下で行われ
   る、請求項１または２に記載の方法。
4. 【請求項４】 鎖長延長剤及び沸点が５０〜１５０℃で
   ありかつ２０℃での比誘電率が２０以上である溶媒の存
   在下でポリスクシンイミド系重合体および／またはポリ
   スクシンイミド系共重合体を加熱することからなる高分
   子量化ポリスクシンイミド系重合体および／またはポリ
   スクシンイミド系共重合体の製造方法。
5. 【請求項５】 該加熱はさらに酸触媒の存在下で行われ
   る、請求項４に記載の方法。