JP3392749B2 - 排水中のダイオキシン、ｐｃｂの除去方法 - Google Patents
排水中のダイオキシン、ｐｃｂの除去方法Info
- Publication number
- JP3392749B2 JP3392749B2 JP6512298A JP6512298A JP3392749B2 JP 3392749 B2 JP3392749 B2 JP 3392749B2 JP 6512298 A JP6512298 A JP 6512298A JP 6512298 A JP6512298 A JP 6512298A JP 3392749 B2 JP3392749 B2 JP 3392749B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- catalyst
- water
- wastewater
- treated
- pcb
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Landscapes
- Treatment Of Water By Oxidation Or Reduction (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Removal Of Specific Substances (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、一般産業廃棄物や
産業廃棄物の処理敷設からの排水及び廃棄物最終処分場
侵出水に含まれるダイオキシン，ＰＣＢの除去方法に関
する。 【０００２】 【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】従来よ
り、廃棄物処理施設からの排水は、ＣＯＤ，ＢＯＤ成分
除去のための生物処理や凝集沈殿処理によるＳＳ分，重
金属の除去が行われ、ｐＨ調整をして放流されている。 【０００３】近年廃棄物処理敷設からのダイオキシン類
の排出が問題となっており、各方面で生成の抑制、ガス
中ダイオキシン類の除去方法について検討がなされてい
る。 【０００４】しかしながら、排水中に含まれるダイオキ
シン類の除去については、まだ効果的な除去方法が確立
されておらず、有効な除去方法の確立が望まれている。
本発明は、上記問題に鑑み、排水中のダイオキシン，Ｐ
ＣＢの除去方法を提供することを課題とする。 【０００５】 【課題を解決するための手段】前記課題を解決する本発
明の［請求項１］の発明は、排水中に含まれるダイオキ
シン、ＰＣＢの除去方法であって、被処理水中に、当該
被処理水中に含まれるダイオキシン量１ｎｇ当たり２０
ｍｇとなる過酸化水素の量と、当該被処理水中に含まれ
るＰＣＢ量１ｎｇ当たり１０ｍｇとなる過酸化水素の量
とを加算した量以上の過酸化水素を添加し、 ＴｉＯ 2 の
担体又はＴｉＯ 2 −ＳｉＯ 2 の担体に白金を担持した触
媒の存在下、３０〜５０℃で光照射を行わずに処理する
ことを特徴とする。 【０００６】 【発明の実施の形態】以下、本発明の排水中の有機塩素
化合物除去方法の実施形態を説明するが、本発明はこれ
に限定されるものではない。 【０００７】本発明の排水中の有機塩素化合物除去方法
は、一般産業廃棄物や産業廃棄物の処理敷設等からの排
水中に含まれる有機塩素化合物の除去方法であって、被
処理水中に酸化剤を添加し触媒の存在下に処理するもの
である。 【０００８】ここで、本発明で上記酸化物とは、過酸化
物，オゾン，酸素，空気のうちの少なくとも一種以上か
ら選ばれてなるものである。また、本発明で触媒とは、
Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈ，Ｉｒ，Ａｕ，Ａｇ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎ
ｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｔｉ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｒ，Ｍｏ，
Ｗの少なくとも一種以上の元素から選ばれてなるもので
ある。 【０００９】上記除去装置は、担体に触媒を担持させた
ものを処理管に充填し、該処理管内に被処理水を導入す
るものであるが、処理に際しては被処理水に酸化剤を溶
解等により添加している。ここで、触媒を担持させる担
体は公知のものを用いることができ、本発明は何等限定
されるものではないが、例えばＴｉＯ2 ，Ａｌ2 Ｏ3 ，
ＳｉＯ2 ，ＺｒＯ2 ，ＴｉＯ2 −ＳｉＯ2 等を挙げるこ
とができる。また、担持量は触媒の種類に応じて変動す
るが担体に対して触媒を0.１〜５重量％程度担持するよ
うにしている。 【００１０】処理する場合の温度は３０℃以上が好まし
く、また酸化剤にオゾン，酸素，空気等の気体を用いる
場合は、排水中への酸化剤の溶解を促進するため大気圧
以上の加圧下で処理するのが望ましい。この場合単独の
場合や併用する場合において、排水が沸騰しない程度の
条件とするのが望ましい。 【００１１】本発明によれば、被処理水に添加した酸化
剤中の酸素が触媒粒子の表面に活性な状態で吸着し、そ
の酸素によってダイオキシン類等の有機塩素系化合物が
効果的に酸化除去される。なお、触媒が存在しない場合
には、後述する実施例に示すように、酸化剤とダイオキ
シン類の有機塩素系化合物との反応が極めて遅くなり、
処理効果が発現されないものとなる。 【００１２】 【実施例】以下、本発明の効果を示す実施例について説
明するが、本発明はこれに限定されるものではない。 【００１３】＜実施例１＞ 担体ＴｉＯ2 にＰｔを0.１重量％（as Pt)を担持した直
径1.５ｍｍのペレット３０ｍｌを触媒として用意し、直
径２０ｍｍのガラス管状容器に充填した。一方、ダイオ
キシン類が１０ｎｇ／ｌ含まれる排水を被処理水とし、
該被処理水中に、Ｈ2 Ｏ2 （過酸化水素）を２００ｐｐ
ｍ添加し、５０℃の条件で３０ｍｌ／ｈｒの供給量で上
記触媒を充填したガラス状管容器中に通過させ、排水中
の有機塩素化合物を除去した。除去後の被処理水中のダ
イオキシン類を測定したところ0.１ｎｇ／ｌに減少して
いた。 【００１４】＜参考例２〜６＞ 担体ＴｉＯ2 にＰｔの代わりにＰｄ，Ｒｈ，Ｉｒ，Ａ
ｕ，Ａｇを各々0.１重量％（as Pt)を担持した直径1.５
ｍｍのペレット３０ｍｌを触媒として用意し、直径２０
ｍｍのガラス管状容器に充填した以外は実施例１と同様
に操作した。 【００１５】＜参考例７〜１４＞ 担体ＴｉＯ2 にＰｔの代わりにＦｅ５重量％（as Fe2O3
)，Ｃｏ５重量％（asCoO )，Ｎｉ５重量％（as NiO)
，Ｖ５重量％（as V2O5 ) ，Ｃｒ５重量％（asCr2O3)
，Ｍｎ５重量％（as MnO2)，Ｍｏ５重量％（as MoO3 )
，Ｗ重量％（asWO3 )を各々担持した直径1.５ｍｍのペ
レット３０ｍｌを触媒として用意し、直径２０ｍｍのガ
ラス管状容器に充填した以外は実施例１と同様に操作し
た。 【００１６】＜参考例１５〜１７＞ 担体ＴｉＯ2 の代わりに、Ａｌ2 Ｏ3 ，ＳｉＯ2 ，Ｚｒ
Ｏ 2 を用意し、Ｐｔ0.１重量％（as Pt)を各々担持した
直径1.５ｍｍのペレット３０ｍｌを触媒として用意し、
直径２０ｍｍのガラス管状容器に充填した以外は実施例
１と同様に操作した。 【００１７】＜実施例１８＞ 担体ＴｉＯ 2 の代わりに、ＴｉＯ 2 −ＳｉＯ 2 を用意
し、Ｐｔ0.１重量％（asPt)を各々担持した直径1.５ｍ
ｍのペレット３０ｍｌを触媒として用意し、直径２０ｍ
ｍのガラス管状容器に充填した以外は実施例１と同様に
操作した。 【００１８】＜参考例１９〜２１＞ 酸化剤としてＨ2 Ｏ2 の代わりに、２５atm の圧力下に
おいて、Ｏ2 、１０ｇ／Ｎｍ3 の濃度のＯ3 ／Ｏ2 、空
気を各々被処理水に溶解させ、該圧力下で触媒を通過さ
せた。 【００１９】＜比較例１＞ 実施例１において、触媒を用いない以外は実施例１と同
様に操作した。 【００２０】＜実施例２２、参考例２３〜３８、実施例
３９＞ 実施例１、参考例２〜１７、実施例１８で用いた触媒を
用い、ダイオキシンの代わりにＰＣＢを２０ｎｇ／ｌ溶
解させた被処理水の処理を行った。 【００２１】＜比較例２＞ 実施例２２において、触媒を用いない以外は実施例２２
と同様に操作した。 【００２２】以上の その結果を「表１」に示す。 【００２３】 【表１】 【００２４】「表１」に示すように、触媒が存在しない
場合には、ダイオキシン類及びＰＣＢの除去効果が全く
発現されないが、触媒の存在する場合には、ダイオキシ
ン類及びＰＣＢが除去され、本発明の有効性を確認し
た。 【００２５】 【発明の効果】以上説明したように、本発明では、排水
中に含まれる有機塩素化合物の除去方法であって、被処
理水中に酸化剤を添加し触媒の存在下に処理するので、
ダイオキシン類及びＰＣＢの効果的な除去が可能とな
る。
産業廃棄物の処理敷設からの排水及び廃棄物最終処分場
侵出水に含まれるダイオキシン，ＰＣＢの除去方法に関
する。 【０００２】 【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】従来よ
り、廃棄物処理施設からの排水は、ＣＯＤ，ＢＯＤ成分
除去のための生物処理や凝集沈殿処理によるＳＳ分，重
金属の除去が行われ、ｐＨ調整をして放流されている。 【０００３】近年廃棄物処理敷設からのダイオキシン類
の排出が問題となっており、各方面で生成の抑制、ガス
中ダイオキシン類の除去方法について検討がなされてい
る。 【０００４】しかしながら、排水中に含まれるダイオキ
シン類の除去については、まだ効果的な除去方法が確立
されておらず、有効な除去方法の確立が望まれている。
本発明は、上記問題に鑑み、排水中のダイオキシン，Ｐ
ＣＢの除去方法を提供することを課題とする。 【０００５】 【課題を解決するための手段】前記課題を解決する本発
明の［請求項１］の発明は、排水中に含まれるダイオキ
シン、ＰＣＢの除去方法であって、被処理水中に、当該
被処理水中に含まれるダイオキシン量１ｎｇ当たり２０
ｍｇとなる過酸化水素の量と、当該被処理水中に含まれ
るＰＣＢ量１ｎｇ当たり１０ｍｇとなる過酸化水素の量
とを加算した量以上の過酸化水素を添加し、 ＴｉＯ 2 の
担体又はＴｉＯ 2 −ＳｉＯ 2 の担体に白金を担持した触
媒の存在下、３０〜５０℃で光照射を行わずに処理する
ことを特徴とする。 【０００６】 【発明の実施の形態】以下、本発明の排水中の有機塩素
化合物除去方法の実施形態を説明するが、本発明はこれ
に限定されるものではない。 【０００７】本発明の排水中の有機塩素化合物除去方法
は、一般産業廃棄物や産業廃棄物の処理敷設等からの排
水中に含まれる有機塩素化合物の除去方法であって、被
処理水中に酸化剤を添加し触媒の存在下に処理するもの
である。 【０００８】ここで、本発明で上記酸化物とは、過酸化
物，オゾン，酸素，空気のうちの少なくとも一種以上か
ら選ばれてなるものである。また、本発明で触媒とは、
Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈ，Ｉｒ，Ａｕ，Ａｇ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎ
ｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｔｉ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｒ，Ｍｏ，
Ｗの少なくとも一種以上の元素から選ばれてなるもので
ある。 【０００９】上記除去装置は、担体に触媒を担持させた
ものを処理管に充填し、該処理管内に被処理水を導入す
るものであるが、処理に際しては被処理水に酸化剤を溶
解等により添加している。ここで、触媒を担持させる担
体は公知のものを用いることができ、本発明は何等限定
されるものではないが、例えばＴｉＯ2 ，Ａｌ2 Ｏ3 ，
ＳｉＯ2 ，ＺｒＯ2 ，ＴｉＯ2 −ＳｉＯ2 等を挙げるこ
とができる。また、担持量は触媒の種類に応じて変動す
るが担体に対して触媒を0.１〜５重量％程度担持するよ
うにしている。 【００１０】処理する場合の温度は３０℃以上が好まし
く、また酸化剤にオゾン，酸素，空気等の気体を用いる
場合は、排水中への酸化剤の溶解を促進するため大気圧
以上の加圧下で処理するのが望ましい。この場合単独の
場合や併用する場合において、排水が沸騰しない程度の
条件とするのが望ましい。 【００１１】本発明によれば、被処理水に添加した酸化
剤中の酸素が触媒粒子の表面に活性な状態で吸着し、そ
の酸素によってダイオキシン類等の有機塩素系化合物が
効果的に酸化除去される。なお、触媒が存在しない場合
には、後述する実施例に示すように、酸化剤とダイオキ
シン類の有機塩素系化合物との反応が極めて遅くなり、
処理効果が発現されないものとなる。 【００１２】 【実施例】以下、本発明の効果を示す実施例について説
明するが、本発明はこれに限定されるものではない。 【００１３】＜実施例１＞ 担体ＴｉＯ2 にＰｔを0.１重量％（as Pt)を担持した直
径1.５ｍｍのペレット３０ｍｌを触媒として用意し、直
径２０ｍｍのガラス管状容器に充填した。一方、ダイオ
キシン類が１０ｎｇ／ｌ含まれる排水を被処理水とし、
該被処理水中に、Ｈ2 Ｏ2 （過酸化水素）を２００ｐｐ
ｍ添加し、５０℃の条件で３０ｍｌ／ｈｒの供給量で上
記触媒を充填したガラス状管容器中に通過させ、排水中
の有機塩素化合物を除去した。除去後の被処理水中のダ
イオキシン類を測定したところ0.１ｎｇ／ｌに減少して
いた。 【００１４】＜参考例２〜６＞ 担体ＴｉＯ2 にＰｔの代わりにＰｄ，Ｒｈ，Ｉｒ，Ａ
ｕ，Ａｇを各々0.１重量％（as Pt)を担持した直径1.５
ｍｍのペレット３０ｍｌを触媒として用意し、直径２０
ｍｍのガラス管状容器に充填した以外は実施例１と同様
に操作した。 【００１５】＜参考例７〜１４＞ 担体ＴｉＯ2 にＰｔの代わりにＦｅ５重量％（as Fe2O3
)，Ｃｏ５重量％（asCoO )，Ｎｉ５重量％（as NiO)
，Ｖ５重量％（as V2O5 ) ，Ｃｒ５重量％（asCr2O3)
，Ｍｎ５重量％（as MnO2)，Ｍｏ５重量％（as MoO3 )
，Ｗ重量％（asWO3 )を各々担持した直径1.５ｍｍのペ
レット３０ｍｌを触媒として用意し、直径２０ｍｍのガ
ラス管状容器に充填した以外は実施例１と同様に操作し
た。 【００１６】＜参考例１５〜１７＞ 担体ＴｉＯ2 の代わりに、Ａｌ2 Ｏ3 ，ＳｉＯ2 ，Ｚｒ
Ｏ 2 を用意し、Ｐｔ0.１重量％（as Pt)を各々担持した
直径1.５ｍｍのペレット３０ｍｌを触媒として用意し、
直径２０ｍｍのガラス管状容器に充填した以外は実施例
１と同様に操作した。 【００１７】＜実施例１８＞ 担体ＴｉＯ 2 の代わりに、ＴｉＯ 2 −ＳｉＯ 2 を用意
し、Ｐｔ0.１重量％（asPt)を各々担持した直径1.５ｍ
ｍのペレット３０ｍｌを触媒として用意し、直径２０ｍ
ｍのガラス管状容器に充填した以外は実施例１と同様に
操作した。 【００１８】＜参考例１９〜２１＞ 酸化剤としてＨ2 Ｏ2 の代わりに、２５atm の圧力下に
おいて、Ｏ2 、１０ｇ／Ｎｍ3 の濃度のＯ3 ／Ｏ2 、空
気を各々被処理水に溶解させ、該圧力下で触媒を通過さ
せた。 【００１９】＜比較例１＞ 実施例１において、触媒を用いない以外は実施例１と同
様に操作した。 【００２０】＜実施例２２、参考例２３〜３８、実施例
３９＞ 実施例１、参考例２〜１７、実施例１８で用いた触媒を
用い、ダイオキシンの代わりにＰＣＢを２０ｎｇ／ｌ溶
解させた被処理水の処理を行った。 【００２１】＜比較例２＞ 実施例２２において、触媒を用いない以外は実施例２２
と同様に操作した。 【００２２】以上の その結果を「表１」に示す。 【００２３】 【表１】 【００２４】「表１」に示すように、触媒が存在しない
場合には、ダイオキシン類及びＰＣＢの除去効果が全く
発現されないが、触媒の存在する場合には、ダイオキシ
ン類及びＰＣＢが除去され、本発明の有効性を確認し
た。 【００２５】 【発明の効果】以上説明したように、本発明では、排水
中に含まれる有機塩素化合物の除去方法であって、被処
理水中に酸化剤を添加し触媒の存在下に処理するので、
ダイオキシン類及びＰＣＢの効果的な除去が可能とな
る。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ
Ｂ０１Ｊ 23/34 Ｂ０１Ｊ 23/34 Ｍ
23/42 23/42 Ｍ
23/44 23/44 Ｍ
23/46 23/46 Ｍ
３１１ ３１１Ｍ
23/50 23/50 Ｍ
23/52 23/52 Ｍ
23/745 Ｃ０２Ｆ 1/58 ＺＡＢＡ
23/75 1/74 Ｚ
23/755 1/78
Ｃ０２Ｆ 1/58 ＺＡＢ Ｂ０１Ｊ 23/74 ３０１Ｍ
1/74 ３１１Ｍ
1/78 ３２１Ｍ
(72)発明者 岩下 浩一郎
東京都千代田区丸の内二丁目５番１号
三菱重工業株式会社内
(56)参考文献 特開 平１−94998（ＪＰ，Ａ)
特開 平１−119394（ＪＰ，Ａ)
特開 平５−212389（ＪＰ，Ａ)
特開 平６−114384（ＪＰ，Ａ)
特開 平６−320010（ＪＰ，Ａ)
特開 平７−96202（ＪＰ，Ａ)
特開 平９−117780（ＪＰ，Ａ)
特開 平10−337579（ＪＰ，Ａ)
特開 平11−19664（ＪＰ，Ａ)
特開 平11−226582（ＪＰ，Ａ)
特開 昭51−144060（ＪＰ，Ａ)
実開 平５−26187（ＪＰ，Ｕ)
特表 平５−503242（ＪＰ，Ａ)
国際公開97／8101（ＷＯ，Ａ１)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C02F 1/72
B01J 23/00
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 【請求項１】 排水中に含まれるダイオキシン、ＰＣＢ
の除去方法であって、 被処理水中に、当該被処理水中に含まれるダイオキシン
量１ｎｇ当たり２０ｍｇとなる過酸化水素の量と、当該
被処理水中に含まれるＰＣＢ量１ｎｇ当たり１０ｍｇと
なる過酸化水素の量とを加算した量以上の過酸化水素を
添加し、 ＴｉＯ 2 の担体又はＴｉＯ 2 −ＳｉＯ 2 の担体に 白金を
担持した触媒の存在下、３０〜５０℃で光照射を行わず
に処理することを特徴とする排水中のダイオキシン、Ｐ
ＣＢの除去方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6512298A JP3392749B2 (ja) | 1998-03-16 | 1998-03-16 | 排水中のダイオキシン、ｐｃｂの除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6512298A JP3392749B2 (ja) | 1998-03-16 | 1998-03-16 | 排水中のダイオキシン、ｐｃｂの除去方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11253970A JPH11253970A (ja) | 1999-09-21 |
| JP3392749B2 true JP3392749B2 (ja) | 2003-03-31 |
Family
ID=13277767
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6512298A Expired - Fee Related JP3392749B2 (ja) | 1998-03-16 | 1998-03-16 | 排水中のダイオキシン、ｐｃｂの除去方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3392749B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1076041A3 (en) * | 1999-08-09 | 2001-12-12 | Nippon Shokubai Co., Ltd. | Method for decomposing or oxidizing dioxins and/or poly chlorinated biphenyls contained in liquid |
| WO2001030704A1 (fr) | 1999-10-28 | 2001-05-03 | Kazuto Hashizume | Procede ameliore servant au traitement de l'eau |
| WO2012133006A1 (ja) * | 2011-03-29 | 2012-10-04 | 公立大学法人大阪市立大学 | 有機ハロゲン化合物の処理法 |
-
1998
- 1998-03-16 JP JP6512298A patent/JP3392749B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH11253970A (ja) | 1999-09-21 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Soltani et al. | Sonocatalytic degradation of tetracycline antibiotic using zinc oxide nanostructures loaded on nano-cellulose from waste straw as nanosonocatalyst | |
| Kasprzyk-Hordern et al. | Catalytic ozonation and methods of enhancing molecular ozone reactions in water treatment | |
| US5234606A (en) | Method and system for recovering wastewater | |
| CN1275883C (zh) | 以羟基氧化铁为催化剂的催化臭氧氧化给水深度处理方法 | |
| JPH0415059A (ja) | 脱臭及び殺菌装置 | |
| EP0859746A1 (en) | Advanced oxidation of water using catalytic ozonation | |
| JPH0741250B2 (ja) | オゾンにより水を処理する方法 | |
| JPH05154473A (ja) | 流体の光化学反応処理方法 | |
| EP1167300A1 (en) | Photodegradative process for the purification of contaminated water | |
| JP3392749B2 (ja) | 排水中のダイオキシン、ｐｃｂの除去方法 | |
| JP3795268B2 (ja) | 有機塩素化合物含有汚水の処理方法およびその装置 | |
| JP2003080275A (ja) | 水中の有機ハロゲン化合物の処理方法 | |
| Castañeda-Juárez et al. | SARS-CoV-2 pharmaceutical drugs: a critical review on the environmental impacts, chemical characteristics, and behavior of advanced oxidation processes in water | |
| KR20160035306A (ko) | 촉매적 오존화 공정용 촉매체 및 이를 이용한 난분해성 물질의 제거방법 | |
| JP3766298B2 (ja) | 排水処理方法及び装置 | |
| JP3811614B2 (ja) | 廃水の処理方法 | |
| WO2022050838A1 (en) | Wastewater ozone treatment | |
| JP2001170442A (ja) | 悪臭ガス処理方法 | |
| JPH10314760A (ja) | 過酸化水素除去装置及び過酸化水素含有排水の処理方法 | |
| JPH0338297A (ja) | トリクロロエチレン及びテトラクロロエチレン汚染水の処理方法 | |
| JPH10174882A (ja) | 水処理用触媒及び水処理方法 | |
| CN114713259B (zh) | 钴碳氮中空多面体催化剂的制备及其在降解新兴污染物中的应用 | |
| JP2006280999A (ja) | 有機ヒ素の無害化方法 | |
| JP2003001277A (ja) | 難分解性物質の分解方法 | |
| CN109293081A (zh) | 一种降解饮用水中碘代造影剂的方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20021224 |
|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |