JP3383448B2 - Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法 - Google Patents
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、結晶配向性にすぐ
れ、高性能のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法に
係り、鋳塊粉砕法、Ｃａ還元拡散法あるいはストリップ
キャスティング法により得られた所要組成の鋳片あるい
は粗粒を粗粉砕、微粉砕後、微粉末をダイス内に特定の
充填密度に充填し、瞬間的にパルス磁界を繰り返し磁界
方向を反転させて付加して配向後、冷間静水圧プレス、
焼結、時効処理する製造方法であり、特に微粉砕前に粗
粉砕粉に潤滑剤を添加配合し、冷間静水圧プレスを静磁
界中にて行うことにより、すぐれた配向性を有し、特
に、磁気特性がｉＨｃ１０ｋＯｅ以上、また、磁石特性
の１つである最大エネルギー積値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧ
Ｏｅ）：Ａと、保磁力ｉＨｃ（ｋＯｅ）の特性値：Ｂの
合計値Ａ＋Ｂが５９．５以上の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ
−Ｂ系永久磁石を得る製造方法に関する。
れ、高性能のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法に
係り、鋳塊粉砕法、Ｃａ還元拡散法あるいはストリップ
キャスティング法により得られた所要組成の鋳片あるい
は粗粒を粗粉砕、微粉砕後、微粉末をダイス内に特定の
充填密度に充填し、瞬間的にパルス磁界を繰り返し磁界
方向を反転させて付加して配向後、冷間静水圧プレス、
焼結、時効処理する製造方法であり、特に微粉砕前に粗
粉砕粉に潤滑剤を添加配合し、冷間静水圧プレスを静磁
界中にて行うことにより、すぐれた配向性を有し、特
に、磁気特性がｉＨｃ１０ｋＯｅ以上、また、磁石特性
の１つである最大エネルギー積値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧ
Ｏｅ）：Ａと、保磁力ｉＨｃ（ｋＯｅ）の特性値：Ｂの
合計値Ａ＋Ｂが５９．５以上の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ
−Ｂ系永久磁石を得る製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】今日、高性能永久磁石として代表的なＲ
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石（特開昭５９−４６００８号）
は、三元系正方晶化合物の主相とＲリッチ相を有する組
織にて高い磁石特性が得られ、一般家庭の各種電器製品
から大型コンピュータの周辺機器まで幅広い分野で使用
され、用途に応じた種々の磁石特性を発揮するよう種々
の組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が提案されている。
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石（特開昭５９−４６００８号）
は、三元系正方晶化合物の主相とＲリッチ相を有する組
織にて高い磁石特性が得られ、一般家庭の各種電器製品
から大型コンピュータの周辺機器まで幅広い分野で使用
され、用途に応じた種々の磁石特性を発揮するよう種々
の組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が提案されている。
【０００３】しかしながら、電気・電子機器の小型・軽
量化ならびに高機能化の要求は強く、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永
久磁石のより一層の高性能化とコストダウンが要求され
ている。一般に、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石は、通常、
下記１）〜３）工程あるいはａ）〜ｃ）工程により製造
される。
量化ならびに高機能化の要求は強く、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永
久磁石のより一層の高性能化とコストダウンが要求され
ている。一般に、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石は、通常、
下記１）〜３）工程あるいはａ）〜ｃ）工程により製造
される。
【０００４】１） 出発原料として、希土類金属、電解
鉄、フェロボロン合金あるいはさらに電解Ｃｏを高周波
溶解して鋳塊を製造する。 ２） 鋳塊をＨ2吸蔵粉砕法により粗粉砕後、ボールミ
ル、アトライターによる湿式粉砕して、あるいは不活性
ガスによるジェットミル粉砕して、１．０μｍ〜１０μ
ｍの微細粉原料とする。（特開昭６０−６３３０４号、
特開昭６３−３３５０５号） ３） 微細原料粉末をプレス成型、焼結、時効処理す
る。
鉄、フェロボロン合金あるいはさらに電解Ｃｏを高周波
溶解して鋳塊を製造する。 ２） 鋳塊をＨ2吸蔵粉砕法により粗粉砕後、ボールミ
ル、アトライターによる湿式粉砕して、あるいは不活性
ガスによるジェットミル粉砕して、１．０μｍ〜１０μ
ｍの微細粉原料とする。（特開昭６０−６３３０４号、
特開昭６３−３３５０５号） ３） 微細原料粉末をプレス成型、焼結、時効処理す
る。
【０００５】ａ） 希土類酸化物のうち少なくとも１
種、鉄粉及び純ボロン粉、フェロボロン粉及び硼素酸化
物のうち少なくとも１種、あるいは上記構成元素の合金
粉または混合酸化物を所要組成に配合した混合粉に、金
属Ｃａ及びＣａＣｌ2を混合して、不活性ガス雰囲気中
にて、還元拡散を行って得られた反応生成物をスラリー
化し、水処理する。 ｂ） 前記処理物をボールミル、アトライターによる湿
式粉砕、あるいはジェットミルによる乾式粉砕により、
１．０μｍ〜１０μｍの微粉砕粉にし、原料粉末とす
る。 ｃ） 前記微粉末をプレス成型、焼結、時効処理する。
種、鉄粉及び純ボロン粉、フェロボロン粉及び硼素酸化
物のうち少なくとも１種、あるいは上記構成元素の合金
粉または混合酸化物を所要組成に配合した混合粉に、金
属Ｃａ及びＣａＣｌ2を混合して、不活性ガス雰囲気中
にて、還元拡散を行って得られた反応生成物をスラリー
化し、水処理する。 ｂ） 前記処理物をボールミル、アトライターによる湿
式粉砕、あるいはジェットミルによる乾式粉砕により、
１．０μｍ〜１０μｍの微粉砕粉にし、原料粉末とす
る。 ｃ） 前記微粉末をプレス成型、焼結、時効処理する。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】また、鋳塊粉砕法によ
るＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の欠点たる結晶粒の粗大化、
α−Ｆｅの残留、偏析を防止するために、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系合金溶湯を双ロール法により、０．０３ｍｍ〜１０ｍ
ｍ板厚の鋳片となし、前記鋳片を通常の粉末冶金法に従
って、鋳片をスタンプミル・ジョークラッシャーなどで
粗粉砕後、さらにディスクミル、ボールミル、アトライ
ター、ジェットミルなどの粉砕法により平均粒径が３〜
５μｍの粉末に微粉砕後、磁場中プレス、焼結、時効処
理する製造方法が提案（特開昭６３−３１７６４３号公
報）されている。
るＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の欠点たる結晶粒の粗大化、
α−Ｆｅの残留、偏析を防止するために、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系合金溶湯を双ロール法により、０．０３ｍｍ〜１０ｍ
ｍ板厚の鋳片となし、前記鋳片を通常の粉末冶金法に従
って、鋳片をスタンプミル・ジョークラッシャーなどで
粗粉砕後、さらにディスクミル、ボールミル、アトライ
ター、ジェットミルなどの粉砕法により平均粒径が３〜
５μｍの粉末に微粉砕後、磁場中プレス、焼結、時効処
理する製造方法が提案（特開昭６３−３１７６４３号公
報）されている。
【０００７】しかしながら、前記方法にて得られた磁石
の配向度が十分でなく、磁気特性もせいぜいＢｒ１３．
５ｋＧ、ｉＨｃ１２ｋＯｅ、（ＢＨ）ｍａｘ４５ＭＧＯ
ｅ程度であり、ますます磁石の高性能化の要望が強い、
今日の要求に対応できないものである。また、Ｒ−Ｆｅ
−Ｂ系永久磁石材料に対するコストダウンの要求が強
く、効率よく高性能永久磁石用原料粉末を製造すること
が極めて重要になっている。このため、極限に近い特性
を引き出すための製造条件の改良が必要となっている。
の配向度が十分でなく、磁気特性もせいぜいＢｒ１３．
５ｋＧ、ｉＨｃ１２ｋＯｅ、（ＢＨ）ｍａｘ４５ＭＧＯ
ｅ程度であり、ますます磁石の高性能化の要望が強い、
今日の要求に対応できないものである。また、Ｒ−Ｆｅ
−Ｂ系永久磁石材料に対するコストダウンの要求が強
く、効率よく高性能永久磁石用原料粉末を製造すること
が極めて重要になっている。このため、極限に近い特性
を引き出すための製造条件の改良が必要となっている。
【０００８】そこで、出願人は先に、効率よい微粉砕を
可能にし、かつ耐酸化性に優れ、しかも磁石の結晶粒の
微細化により高いｉＨｃを発現し、さらに各結晶粒の磁
化容易方向の配向度を高めて、（ＢＨ）ｍａｘ値（ＭＧ
Ｏｅ）；Ａと、ｉＨｃ値（ｋＯｅ）；Ｂの合計値、Ａ＋
Ｂ≧５９の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料
の製造方法の提供を目的に、ストリップキャスティング
法により得られた特定板厚のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金鋳片を
Ｈ2吸蔵崩壊法により得られた粗粉砕粉を不活性ガス気
流中でジェットミル粉砕して得られた微粉末を成型型内
に特定の充填密度に充填後、瞬間的に特定方向のパルス
磁界を付加して、配向後、成型、焼結、時効処理して高
性能のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を得る製造方法を提案
（特願平５−１９２８８６号）した。
可能にし、かつ耐酸化性に優れ、しかも磁石の結晶粒の
微細化により高いｉＨｃを発現し、さらに各結晶粒の磁
化容易方向の配向度を高めて、（ＢＨ）ｍａｘ値（ＭＧ
Ｏｅ）；Ａと、ｉＨｃ値（ｋＯｅ）；Ｂの合計値、Ａ＋
Ｂ≧５９の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料
の製造方法の提供を目的に、ストリップキャスティング
法により得られた特定板厚のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金鋳片を
Ｈ2吸蔵崩壊法により得られた粗粉砕粉を不活性ガス気
流中でジェットミル粉砕して得られた微粉末を成型型内
に特定の充填密度に充填後、瞬間的に特定方向のパルス
磁界を付加して、配向後、成型、焼結、時効処理して高
性能のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を得る製造方法を提案
（特願平５−１９２８８６号）した。
【０００９】さらに、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の高性能
化を目的に、モールド内への充填性の向上、配向性の向
上等を考慮すると、例えば、前記方法で得られた微粉末
にプレス成型前に潤滑剤を添加配合しても、微粉末表面
に均一に潤滑剤を被覆することは極めて困難であり、ま
た、プレス成型時の単位当たりの重量バラツキや割れな
どの不良を発生する恐れがあった。
化を目的に、モールド内への充填性の向上、配向性の向
上等を考慮すると、例えば、前記方法で得られた微粉末
にプレス成型前に潤滑剤を添加配合しても、微粉末表面
に均一に潤滑剤を被覆することは極めて困難であり、ま
た、プレス成型時の単位当たりの重量バラツキや割れな
どの不良を発生する恐れがあった。
【００１０】この発明は、上述したＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久
磁石材料の製造方法における問題点を解消し、前述の鋳
塊粉砕法、Ｃａ還元拡散法あるいはストリップキャステ
ィング法のいずれの製法で得られた微粉砕粉であって
も、プレス充填性にすぐれ、さらに各結晶粒の磁化容易
方向の配向度を高めて、（ＢＨ）ｍａｘ値（ＭＧＯ
ｅ）；ＡとｉＨｃ値（ｋＯｅ）；Ｂの合計値、Ａ＋Ｂ≧
５９．５の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料
が得られる製造方法の提供を目的としている。
磁石材料の製造方法における問題点を解消し、前述の鋳
塊粉砕法、Ｃａ還元拡散法あるいはストリップキャステ
ィング法のいずれの製法で得られた微粉砕粉であって
も、プレス充填性にすぐれ、さらに各結晶粒の磁化容易
方向の配向度を高めて、（ＢＨ）ｍａｘ値（ＭＧＯ
ｅ）；ＡとｉＨｃ値（ｋＯｅ）；Ｂの合計値、Ａ＋Ｂ≧
５９．５の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料
が得られる製造方法の提供を目的としている。
【００１１】
【課題を解決するための手段】発明者らは、鋳塊粉砕
法、Ｃａ還元拡散法あるいはストリップキャスティング
法のいずれの製法で得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉であ
っても、プレス充填性にすぐれ、さらに各結晶粒の磁化
容易方向の配向度を高めて高性能化を図ることができる
焼結磁石の製造方法を目的に、粉砕方法、充填方法、成
形方法、磁場中配向方法について、それぞれ種々検討し
た結果、得られた鋳片あるいは粒粉を機械粉砕法あるい
はＨ2吸蔵崩壊法により粗粉砕後、機械粉砕法あるいは
ジェットミル粉砕法にて微粉砕して得られる、平均粒度
１．０μｍ〜１０μｍとなした微粉砕粉をダイス内に充
填密度１．４〜３．５ｇ／ｃｍ3に充填後、磁界強度１
０ｋＯｅ以上のパルス磁界を瞬間的に磁界方向を反転さ
せて繰り返し付加後、冷間静水圧プレスを静磁場中で行
うことにより、配向性にすぐれ、特に磁気特性のｉＨｃ
１０ｋＯｅ以上、磁石特性の１つである最大エネルギー
積値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧＯｅ）：Ａと保磁力ｉＨｃ
（ｋＯｅ）の特性値：Ｂの合計値Ａ＋Ｂが５９．５以上
の値を示す高性能の磁石材料が得られることを知見し
た。
法、Ｃａ還元拡散法あるいはストリップキャスティング
法のいずれの製法で得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉であ
っても、プレス充填性にすぐれ、さらに各結晶粒の磁化
容易方向の配向度を高めて高性能化を図ることができる
焼結磁石の製造方法を目的に、粉砕方法、充填方法、成
形方法、磁場中配向方法について、それぞれ種々検討し
た結果、得られた鋳片あるいは粒粉を機械粉砕法あるい
はＨ2吸蔵崩壊法により粗粉砕後、機械粉砕法あるいは
ジェットミル粉砕法にて微粉砕して得られる、平均粒度
１．０μｍ〜１０μｍとなした微粉砕粉をダイス内に充
填密度１．４〜３．５ｇ／ｃｍ3に充填後、磁界強度１
０ｋＯｅ以上のパルス磁界を瞬間的に磁界方向を反転さ
せて繰り返し付加後、冷間静水圧プレスを静磁場中で行
うことにより、配向性にすぐれ、特に磁気特性のｉＨｃ
１０ｋＯｅ以上、磁石特性の１つである最大エネルギー
積値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧＯｅ）：Ａと保磁力ｉＨｃ
（ｋＯｅ）の特性値：Ｂの合計値Ａ＋Ｂが５９．５以上
の値を示す高性能の磁石材料が得られることを知見し
た。
【００１２】この発明は、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類
元素のうち、少なくとも１種）１０ａｔ％〜３０ａｔ
％、Ｂ２ａｔ％〜２８ａｔ％、Ｆｅ４２ａｔ％〜８８ａ
ｔ％（但しＦｅの１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種に
て置換できる）を主成分とし、平均粒度１．０μｍ〜１
０μｍの微粉末をモールド内に充填密度１．４〜３．５
ｇ／ｃｍ3に充填し、瞬間的に１０ｋＯｅ以上のパルス
磁界を磁界方向を繰り返し反転させて付加して配向させ
た後、冷間静水圧プレスし、その後焼結、時効処理する
ことを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方
法である。
元素のうち、少なくとも１種）１０ａｔ％〜３０ａｔ
％、Ｂ２ａｔ％〜２８ａｔ％、Ｆｅ４２ａｔ％〜８８ａ
ｔ％（但しＦｅの１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種に
て置換できる）を主成分とし、平均粒度１．０μｍ〜１
０μｍの微粉末をモールド内に充填密度１．４〜３．５
ｇ／ｃｍ3に充填し、瞬間的に１０ｋＯｅ以上のパルス
磁界を磁界方向を繰り返し反転させて付加して配向させ
た後、冷間静水圧プレスし、その後焼結、時効処理する
ことを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方
法である。
【００１３】また、この発明は、上記構成において、磁
石用原料微粉末が、鋳塊粉砕法、Ｃａ還元法あるいはス
トリップキャスティング法により得られた鋳片あるいは
粒粉を機械粉砕法あるいはＨ2吸蔵崩壊法により粗粉砕
後、機械粉砕法あるいはジェットミル粉砕法にて微粉砕
して得られるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法を
併せて提案する。さらに、この発明は、上記構成におい
て、粗粉砕粉に潤滑剤を添加配合するＲ−Ｆｅ−Ｂ系永
久磁石材料の製造方法、及び冷間静水圧プレスを静磁界
中で行うＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法、を併
せて提案する。
石用原料微粉末が、鋳塊粉砕法、Ｃａ還元法あるいはス
トリップキャスティング法により得られた鋳片あるいは
粒粉を機械粉砕法あるいはＨ2吸蔵崩壊法により粗粉砕
後、機械粉砕法あるいはジェットミル粉砕法にて微粉砕
して得られるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法を
併せて提案する。さらに、この発明は、上記構成におい
て、粗粉砕粉に潤滑剤を添加配合するＲ−Ｆｅ−Ｂ系永
久磁石材料の製造方法、及び冷間静水圧プレスを静磁界
中で行うＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法、を併
せて提案する。
【００１４】この発明において、ストリップキャスティ
ング法による鋳片は、特定組成の合金溶湯を単ロール
法、あるいは双ロール法によるストリップキャスティン
グ法にて製造される。得られた鋳片は板厚が０．０３ｍ
ｍ〜１０ｍｍの薄板材であり、所望の鋳片板厚により、
単ロール法と双ロール法を使い分けるが、板厚が厚い場
合は双ロール法を、また板厚が薄い場合は単ロール法を
採用したほうが好ましい。鋳片の板厚を０．０３ｍｍ〜
１０ｍｍに限定した理由は、０．０３ｍｍ未満では急冷
効果が大となり、結晶粒径が３μｍより小となり、粉末
化した際に酸化しやすくなるため、磁気特性の劣化を招
来するので好ましくなく、また１０ｍｍを超えると、冷
却速度が遅くなり、α−Ｆｅが晶出しやすく、結晶粒径
が大となり、Ｎｄリッチ相の偏在も生じるため、磁気特
性が低下するので好ましくないことによる。
ング法による鋳片は、特定組成の合金溶湯を単ロール
法、あるいは双ロール法によるストリップキャスティン
グ法にて製造される。得られた鋳片は板厚が０．０３ｍ
ｍ〜１０ｍｍの薄板材であり、所望の鋳片板厚により、
単ロール法と双ロール法を使い分けるが、板厚が厚い場
合は双ロール法を、また板厚が薄い場合は単ロール法を
採用したほうが好ましい。鋳片の板厚を０．０３ｍｍ〜
１０ｍｍに限定した理由は、０．０３ｍｍ未満では急冷
効果が大となり、結晶粒径が３μｍより小となり、粉末
化した際に酸化しやすくなるため、磁気特性の劣化を招
来するので好ましくなく、また１０ｍｍを超えると、冷
却速度が遅くなり、α−Ｆｅが晶出しやすく、結晶粒径
が大となり、Ｎｄリッチ相の偏在も生じるため、磁気特
性が低下するので好ましくないことによる。
【００１５】この発明のストリップキャスティング法に
より得られた特定組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金の断面組織
は主相のＲ2Ｆｅ14Ｂ結晶が従来の鋳型に鋳造して得ら
れた鋳塊のものに比べて、約１／１０以上も微細であ
り、例えば、その短軸方向の寸法は０．１μｍ〜５０μ
ｍ、長軸方向は５μｍ〜２００μｍの微細結晶であり、
かつその主相結晶粒を取り囲むようにＲリッチ相が微細
に分散されており、局部的に偏在している領域において
も、その大きさは２０μｍ以下である。
より得られた特定組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金の断面組織
は主相のＲ2Ｆｅ14Ｂ結晶が従来の鋳型に鋳造して得ら
れた鋳塊のものに比べて、約１／１０以上も微細であ
り、例えば、その短軸方向の寸法は０．１μｍ〜５０μ
ｍ、長軸方向は５μｍ〜２００μｍの微細結晶であり、
かつその主相結晶粒を取り囲むようにＲリッチ相が微細
に分散されており、局部的に偏在している領域において
も、その大きさは２０μｍ以下である。
【００１６】この発明において、粗粉砕のＨ2吸蔵処理
は、原料鋳片を密閉容器に装入後、十分に真空引きして
２００Ｔｏｒｒ〜５０ｋｇ／ｃｍ 2の圧力のＨ2ガスを供
給して、鋳片にＨ2を吸蔵させ、その後、Ｈ2吸蔵により
粉化した合金粉末を冷却後、真空中で１次の脱Ｈ2ガス
処理することにより、粉化合金中のＨ2ガスを完全に除
去できる。
は、原料鋳片を密閉容器に装入後、十分に真空引きして
２００Ｔｏｒｒ〜５０ｋｇ／ｃｍ 2の圧力のＨ2ガスを供
給して、鋳片にＨ2を吸蔵させ、その後、Ｈ2吸蔵により
粉化した合金粉末を冷却後、真空中で１次の脱Ｈ2ガス
処理することにより、粉化合金中のＨ2ガスを完全に除
去できる。
【００１７】前記処理の合金粉末は粒内に微細亀裂が内
在するので、ボールミルなどの機械粉砕、ジェットミル
などで短時間で微粉砕され、１μｍ〜１０μｍの所要粒
度の合金粉末を得ることができるが、所要組成の粗粉砕
粉に特定の液状または固状潤滑剤を混合してジェットミ
ル粉砕することにより、微粉砕後、微粉末表面に均一に
潤滑剤が被覆され、粉砕能率を向上させるとともにプレ
ス充填性の改善とともに従来のプレス成型時の重量バラ
ツキや割れ不良が防止され、しかも配向性にすぐれた磁
石を得ることができる。
在するので、ボールミルなどの機械粉砕、ジェットミル
などで短時間で微粉砕され、１μｍ〜１０μｍの所要粒
度の合金粉末を得ることができるが、所要組成の粗粉砕
粉に特定の液状または固状潤滑剤を混合してジェットミ
ル粉砕することにより、微粉砕後、微粉末表面に均一に
潤滑剤が被覆され、粉砕能率を向上させるとともにプレ
ス充填性の改善とともに従来のプレス成型時の重量バラ
ツキや割れ不良が防止され、しかも配向性にすぐれた磁
石を得ることができる。
【００１８】この発明において、微粉砕前に添加配合の
液状潤滑剤は少なくとも１種の飽和あるいは不飽和脂肪
酸類エステル、並びに酸性酸としてほう酸エステルなど
を用いて、石油系溶剤やアルコール系溶剤に分散させて
用いる。液状潤滑剤中の脂肪酸エステル量は５ｗｔ％〜
５０ｗｔ％が好ましい。
液状潤滑剤は少なくとも１種の飽和あるいは不飽和脂肪
酸類エステル、並びに酸性酸としてほう酸エステルなど
を用いて、石油系溶剤やアルコール系溶剤に分散させて
用いる。液状潤滑剤中の脂肪酸エステル量は５ｗｔ％〜
５０ｗｔ％が好ましい。
【００１９】飽和脂肪酸エステルとしては、一般式 Ｒ
ＣＯＯＲ′ 、Ｒ＝ＣnＨ2n+2 （アルカン）で表され
るエステルで、不飽和脂肪酸エステルとしては、一般式
ＲＣＯＯＲ′ 、Ｒ＝ＣnＨ2n （アルケン）、また
は Ｒ＝ＣnＨ2n-2 （アルキン）で示される。
ＣＯＯＲ′ 、Ｒ＝ＣnＨ2n+2 （アルカン）で表され
るエステルで、不飽和脂肪酸エステルとしては、一般式
ＲＣＯＯＲ′ 、Ｒ＝ＣnＨ2n （アルケン）、また
は Ｒ＝ＣnＨ2n-2 （アルキン）で示される。
【００２０】また、固状潤滑剤としては、ステアリン酸
亜鉛、ステアリン酸銅、アテアリン酸アルミニウム、エ
チレンビニアマイドなどの少なくとも１種であり、固状
潤滑剤の平均粒度は１μｍ未満では工業的に生産するこ
とが困難で、また５０μｍを越えると粗粉砕粉と均一に
混合することが難しいので、平均粒度としては１μｍ〜
５０μｍが好ましい。
亜鉛、ステアリン酸銅、アテアリン酸アルミニウム、エ
チレンビニアマイドなどの少なくとも１種であり、固状
潤滑剤の平均粒度は１μｍ未満では工業的に生産するこ
とが困難で、また５０μｍを越えると粗粉砕粉と均一に
混合することが難しいので、平均粒度としては１μｍ〜
５０μｍが好ましい。
【００２１】この発明において、液状潤滑剤または固状
潤滑剤の添加量は０．０２ｗｔ％未満では粉末粒子への
均一な被覆が十分でなく、プレス充填性や磁気配向性の
改善向上が認められず、また、５ｗｔ％を越えると潤滑
剤中の不揮発残分が焼結体中に残存して、焼結密度の低
下を生じ、磁気特性の劣化を招来するので好ましくな
く、潤滑剤の添加量は０．０２ｗｔ％〜５ｗｔ％とす
る。
潤滑剤の添加量は０．０２ｗｔ％未満では粉末粒子への
均一な被覆が十分でなく、プレス充填性や磁気配向性の
改善向上が認められず、また、５ｗｔ％を越えると潤滑
剤中の不揮発残分が焼結体中に残存して、焼結密度の低
下を生じ、磁気特性の劣化を招来するので好ましくな
く、潤滑剤の添加量は０．０２ｗｔ％〜５ｗｔ％とす
る。
【００２２】この発明において、粗粉砕粉の平均粒度を
１０μｍ〜５００μｍに限定した理由は、平均粒度は１
０μｍ未満では原料粉末を大気中で安全に取り扱うこと
が困難であり、原料粉末の酸化により磁気特性が劣化す
るので好ましくなく、また、５００μｍを超えるとジェ
ットミル粉砕機への原料粉末の供給が困難となり、粉砕
能率を著しく低下するので好ましくないため、粗粉砕粉
の平均粒度は１０μｍ〜５００μｍとする。
１０μｍ〜５００μｍに限定した理由は、平均粒度は１
０μｍ未満では原料粉末を大気中で安全に取り扱うこと
が困難であり、原料粉末の酸化により磁気特性が劣化す
るので好ましくなく、また、５００μｍを超えるとジェ
ットミル粉砕機への原料粉末の供給が困難となり、粉砕
能率を著しく低下するので好ましくないため、粗粉砕粉
の平均粒度は１０μｍ〜５００μｍとする。
【００２３】次に微粉砕には、不活性ガス（例えば、Ｎ
2、Ａｒ）によるジェット・ミルにて微粉砕を行う。勿
論、有機溶媒（例えば、ベンゼンやトルエン等）を用い
たボールミルや、アトライター粉砕を用いることも可能
である。また、この発明による微粉砕の平均粒度は、
１．０μｍ未満では粉末は極めて活性となり、プレス成
型などの工程において発火する危険性があり、磁気特性
の劣化を生じ好ましくなく、また、１０μｍを超えると
焼結により得られる永久磁石の結晶粒が大きくなり、容
易に磁化反転が起こり、保磁力の低下を招来し、好まし
くないため、１．０μｍ〜１０μｍの平均粒度とする。
好ましい平均粒度は２．５μｍ〜４μｍである。
2、Ａｒ）によるジェット・ミルにて微粉砕を行う。勿
論、有機溶媒（例えば、ベンゼンやトルエン等）を用い
たボールミルや、アトライター粉砕を用いることも可能
である。また、この発明による微粉砕の平均粒度は、
１．０μｍ未満では粉末は極めて活性となり、プレス成
型などの工程において発火する危険性があり、磁気特性
の劣化を生じ好ましくなく、また、１０μｍを超えると
焼結により得られる永久磁石の結晶粒が大きくなり、容
易に磁化反転が起こり、保磁力の低下を招来し、好まし
くないため、１．０μｍ〜１０μｍの平均粒度とする。
好ましい平均粒度は２．５μｍ〜４μｍである。
【００２４】微粉砕した粉末は、好ましくは不活性ガス
雰囲気中でモールドに充填する。モールドは非磁性の金
属、酸化物、セラミックスなどから作製したもののほ
か、プラスチックやゴムなどの有機化合物でもよい。粉
末の充填密度は、その粉末の静止状態の嵩密度（充填密
度１．４ｇ／ｃｍ3）から、タッピング後の固め嵩密度
（充填密度３．５ｇ／ｃｍ3）の範囲が好ましい。従っ
て充填密度１．４〜３．５ｇ／ｃｍ3に限定する。
雰囲気中でモールドに充填する。モールドは非磁性の金
属、酸化物、セラミックスなどから作製したもののほ
か、プラスチックやゴムなどの有機化合物でもよい。粉
末の充填密度は、その粉末の静止状態の嵩密度（充填密
度１．４ｇ／ｃｍ3）から、タッピング後の固め嵩密度
（充填密度３．５ｇ／ｃｍ3）の範囲が好ましい。従っ
て充填密度１．４〜３．５ｇ／ｃｍ3に限定する。
【００２５】一般に永久磁石においては、主相結晶粒の
磁化容易軸方向を揃える、すなわち、配向度を高めるこ
とも高Ｂｒ化を達成するための必須条件である。そのた
め、粉末冶金的手法で製造される永久磁石材料、たとえ
ば、ハードフェライト磁石、Ｓｍ−Ｃｏ磁石ならびにＲ
−Ｆｅ−Ｂ磁石では、その粉末を磁界中でプレスする方
式が採られている。しかしながら、磁界を発生させるた
めに通常のプレス装置（油圧プレス、機械プレス）に配
置されているコイルおよび電源では、たかだか１０ｋＯ
ｅ〜２０ｋＯｅの磁界しか発生させることができず、よ
り高い磁界を発生させるためには、コイルの巻数を多く
する必要があり、また高い電源を必要とするための装置
の大型化を必要とする。
磁化容易軸方向を揃える、すなわち、配向度を高めるこ
とも高Ｂｒ化を達成するための必須条件である。そのた
め、粉末冶金的手法で製造される永久磁石材料、たとえ
ば、ハードフェライト磁石、Ｓｍ−Ｃｏ磁石ならびにＲ
−Ｆｅ−Ｂ磁石では、その粉末を磁界中でプレスする方
式が採られている。しかしながら、磁界を発生させるた
めに通常のプレス装置（油圧プレス、機械プレス）に配
置されているコイルおよび電源では、たかだか１０ｋＯ
ｅ〜２０ｋＯｅの磁界しか発生させることができず、よ
り高い磁界を発生させるためには、コイルの巻数を多く
する必要があり、また高い電源を必要とするための装置
の大型化を必要とする。
【００２６】本発明者らは、プレス時の磁界強度と焼結
体のＢｒとの関係を解析したところ、磁界強度を高くす
ればするほど、高Ｂｒ化でき、瞬間的に強磁界を発生さ
せることの可能なパルス磁界を等方向に付加することに
よって、より一層高Ｂｒ化でき、さらに、パルス磁界を
磁界方向を交互に反転させて繰り返し付加することによ
り、等方向に付加したパルス磁界に比し、原料粉末の結
晶配向度が一段と改善向上し、磁気特性は一段と向上す
ることを知見した。パルス磁界を用いる方法において
は、磁界方向を交互に反転させて繰り返し付加するパル
ス磁界で瞬間的に配向させることが重要で、さらに、粉
末を冷間静水圧プレスによって成形することが可能であ
り、また、冷間静水圧プレス時に静磁場中で行うことに
より、結晶配向性は一段と改善向上する。
体のＢｒとの関係を解析したところ、磁界強度を高くす
ればするほど、高Ｂｒ化でき、瞬間的に強磁界を発生さ
せることの可能なパルス磁界を等方向に付加することに
よって、より一層高Ｂｒ化でき、さらに、パルス磁界を
磁界方向を交互に反転させて繰り返し付加することによ
り、等方向に付加したパルス磁界に比し、原料粉末の結
晶配向度が一段と改善向上し、磁気特性は一段と向上す
ることを知見した。パルス磁界を用いる方法において
は、磁界方向を交互に反転させて繰り返し付加するパル
ス磁界で瞬間的に配向させることが重要で、さらに、粉
末を冷間静水圧プレスによって成形することが可能であ
り、また、冷間静水圧プレス時に静磁場中で行うことに
より、結晶配向性は一段と改善向上する。
【００２７】この発明において、反転繰り返し型パルス
磁界は、空心コイル、コンデンサー電源により発生し、
パルス磁場の強度は１０ｋＯｅ以上、好ましくは２０〜
６０ｋＯｅで、従来の等方向のパルス磁界の強度より低
い磁界強度の付加でも同等の効果が得られる。パルス磁
界の１波形の時間は１μｓｅｃ〜１０ｓｅｃが好まし
く、さらに好ましくは５μｓｅｃ〜１００ｍｓｅｃであ
り、パルス磁界の反転繰り返し型波形は電圧を逆方向に
付加することにより得られ、パルス磁界の反転繰り返し
付加回数は１〜１０回、好ましくは１〜５回である。ま
た、この発明におけるパルス磁界の波形は同じ強度の波
形の反転繰り返しでもよいが、パルス磁界の波形のピー
ク値は最初より漸次減少する値で付加してもよい。
磁界は、空心コイル、コンデンサー電源により発生し、
パルス磁場の強度は１０ｋＯｅ以上、好ましくは２０〜
６０ｋＯｅで、従来の等方向のパルス磁界の強度より低
い磁界強度の付加でも同等の効果が得られる。パルス磁
界の１波形の時間は１μｓｅｃ〜１０ｓｅｃが好まし
く、さらに好ましくは５μｓｅｃ〜１００ｍｓｅｃであ
り、パルス磁界の反転繰り返し型波形は電圧を逆方向に
付加することにより得られ、パルス磁界の反転繰り返し
付加回数は１〜１０回、好ましくは１〜５回である。ま
た、この発明におけるパルス磁界の波形は同じ強度の波
形の反転繰り返しでもよいが、パルス磁界の波形のピー
ク値は最初より漸次減少する値で付加してもよい。
【００２８】また、この発明において、配向させた後、
通常の磁界中プレス方法で成形するが、配向後の粉末を
冷間静水圧プレスによって成形することが好ましい。こ
の際、ゴムなどの可塑性のあるモールドを使用した場合
には、そのまま冷間静水圧プレス成形を行うことが可能
である。冷間静水圧プレス成形を行うことは、大型磁石
材料の製造に最適な方法である。冷間静水圧プレス条件
としては、プレス圧 １ｔｏｎ／ｃｍ2〜３ｔｏｎ／ｃ
ｍ2が好ましく、モールドの硬度はシェアー硬度Ｈｓ＝
２０〜８０が好ましい。また、冷間静水圧プレスを静磁
界中で行うこともでき、例えば、配向に際して、同一の
磁界強度で繰り返し反転させて印加した後、配向後の粉
体に静磁界中で冷間静水圧プレスを施すことにより、前
記特性値の合計値Ａ＋Ｂが６２以上の値を示す高性能Ｒ
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料を得ることが可能である。
通常の磁界中プレス方法で成形するが、配向後の粉末を
冷間静水圧プレスによって成形することが好ましい。こ
の際、ゴムなどの可塑性のあるモールドを使用した場合
には、そのまま冷間静水圧プレス成形を行うことが可能
である。冷間静水圧プレス成形を行うことは、大型磁石
材料の製造に最適な方法である。冷間静水圧プレス条件
としては、プレス圧 １ｔｏｎ／ｃｍ2〜３ｔｏｎ／ｃ
ｍ2が好ましく、モールドの硬度はシェアー硬度Ｈｓ＝
２０〜８０が好ましい。また、冷間静水圧プレスを静磁
界中で行うこともでき、例えば、配向に際して、同一の
磁界強度で繰り返し反転させて印加した後、配向後の粉
体に静磁界中で冷間静水圧プレスを施すことにより、前
記特性値の合計値Ａ＋Ｂが６２以上の値を示す高性能Ｒ
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料を得ることが可能である。
【００２９】この発明において、成形、焼結、熱処理な
ど条件、方法は公知のいずれの粉末冶金的手段を採用す
ることができる。以下に好ましい条件の一例を示す。成
形は、公知のいずれの成形方法も採用できるが、冷間静
水圧プレスにて圧縮成形を行なうことが最も好ましく、
その圧力は、１．０〜３．０Ｔｏｎ／ｃｍ2が好まし
い。また、静磁場を印加して成形する場合の磁場強度と
しては５〜２０ｋＯｅが好ましい範囲である。焼結前に
は、真空中で加熱する一般的な方法や、水素流気中で１
００〜２００℃／時間で昇温し、３００〜６００℃で１
〜２時間程度保持する方法などにより脱バインダー処理
を行なうことが好ましい。脱バインダー処理を施すこと
により、バインダー中のほぼ全炭素が脱炭され、磁気特
性の向上に繋がる。
ど条件、方法は公知のいずれの粉末冶金的手段を採用す
ることができる。以下に好ましい条件の一例を示す。成
形は、公知のいずれの成形方法も採用できるが、冷間静
水圧プレスにて圧縮成形を行なうことが最も好ましく、
その圧力は、１．０〜３．０Ｔｏｎ／ｃｍ2が好まし
い。また、静磁場を印加して成形する場合の磁場強度と
しては５〜２０ｋＯｅが好ましい範囲である。焼結前に
は、真空中で加熱する一般的な方法や、水素流気中で１
００〜２００℃／時間で昇温し、３００〜６００℃で１
〜２時間程度保持する方法などにより脱バインダー処理
を行なうことが好ましい。脱バインダー処理を施すこと
により、バインダー中のほぼ全炭素が脱炭され、磁気特
性の向上に繋がる。
【００３０】なお、Ｒ元素を含む合金粉末は、水素を吸
蔵しやすいために、水素流気中での脱バインダー処理後
には脱水素処理工程を行なうことが好ましい。脱水素処
理は、真空中で昇温速度は、５０〜２００℃／時間で昇
温し、５００〜８００℃で１〜２時間程度保持すること
により、吸蔵されていた水素はほぼ完全に除去される。
また、脱水素処理後は、引き続いて昇温加熱して焼結を
行うことが好ましく、５００℃を超えてからの昇温速度
は任意に選定すればよく、例えば１００〜３００℃／時
間など、焼結に際して取られる公知の昇温方法を採用で
きる。配向後の成形品の焼結並びに焼結後の熱処理条件
は、選定した合金粉末組成に応じて適宜選定されるが、
焼結並びに焼結後の熱処理条件としては、１０００〜１
１８０℃、１〜２時間保持する焼結工程、４５０〜８０
０℃、１〜８時間保持する時効処理工程などが好まし
い。
蔵しやすいために、水素流気中での脱バインダー処理後
には脱水素処理工程を行なうことが好ましい。脱水素処
理は、真空中で昇温速度は、５０〜２００℃／時間で昇
温し、５００〜８００℃で１〜２時間程度保持すること
により、吸蔵されていた水素はほぼ完全に除去される。
また、脱水素処理後は、引き続いて昇温加熱して焼結を
行うことが好ましく、５００℃を超えてからの昇温速度
は任意に選定すればよく、例えば１００〜３００℃／時
間など、焼結に際して取られる公知の昇温方法を採用で
きる。配向後の成形品の焼結並びに焼結後の熱処理条件
は、選定した合金粉末組成に応じて適宜選定されるが、
焼結並びに焼結後の熱処理条件としては、１０００〜１
１８０℃、１〜２時間保持する焼結工程、４５０〜８０
０℃、１〜８時間保持する時効処理工程などが好まし
い。
【００３１】以下に、この発明における、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系永久磁石合金用鋳片の組成限定理由を説明する。この
発明の永久磁石合金用鋳片に含有される希土類元素Ｒは
イットリウム（Ｙ）を包含し、軽希土類及び重希土類を
包含する希土類元素である。Ｒとしては、軽希土類をも
って足り、特にＮｄ，Ｐｒが好ましい。また通常Ｒのう
ち１種をもって足りるが、実用上は２種以上の混合物
（ミッシュメタル、ジジム等）を入手上の便宜などの理
由により用いることができ、Ｓｍ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｇ
ｄ等は他のＲ、特にＮｄ，Ｐｒ等との混合物として用い
ることができる。なお、このＲは純希土類元素でなくて
もよく、工業上入手可能な範囲で製造上不可避な不純物
を含有するものでも差し支えない。Ｒは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系永久磁石を製造する合金鋳片の必須元素であって、１
０原子％未満では高磁気特性、特に高保磁力が得られ
ず、３０原子％を超えると残留磁束密度（Ｂｒ）が低下
して、すぐれた特性の永久磁石が得られない。よって、
Ｒは１０原子％〜３０原子％の範囲とする。
系永久磁石合金用鋳片の組成限定理由を説明する。この
発明の永久磁石合金用鋳片に含有される希土類元素Ｒは
イットリウム（Ｙ）を包含し、軽希土類及び重希土類を
包含する希土類元素である。Ｒとしては、軽希土類をも
って足り、特にＮｄ，Ｐｒが好ましい。また通常Ｒのう
ち１種をもって足りるが、実用上は２種以上の混合物
（ミッシュメタル、ジジム等）を入手上の便宜などの理
由により用いることができ、Ｓｍ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｇ
ｄ等は他のＲ、特にＮｄ，Ｐｒ等との混合物として用い
ることができる。なお、このＲは純希土類元素でなくて
もよく、工業上入手可能な範囲で製造上不可避な不純物
を含有するものでも差し支えない。Ｒは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系永久磁石を製造する合金鋳片の必須元素であって、１
０原子％未満では高磁気特性、特に高保磁力が得られ
ず、３０原子％を超えると残留磁束密度（Ｂｒ）が低下
して、すぐれた特性の永久磁石が得られない。よって、
Ｒは１０原子％〜３０原子％の範囲とする。
【００３２】Ｂは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を製造する
合金鋳片の必須元素であって、２原子％未満では高い保
磁力（ｉＨｃ）が得られず、２８原子％を超えると残留
磁束密度（Ｂｒ）が低下するため、すぐれた永久磁石が
得られない。よって、Ｂは２原子％〜２８原子％の範囲
とする。
合金鋳片の必須元素であって、２原子％未満では高い保
磁力（ｉＨｃ）が得られず、２８原子％を超えると残留
磁束密度（Ｂｒ）が低下するため、すぐれた永久磁石が
得られない。よって、Ｂは２原子％〜２８原子％の範囲
とする。
【００３３】Ｆｅは、４２原子％未満では残留磁束密度
（Ｂｒ）が低下し、８８原子％を超えると高い保磁力が
得られないので、Ｆｅは４２原子％〜８８原子％に限定
する。また、Ｆｅの一部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種
で置換する理由は、永久磁石の温度特性を向上させる効
果及び耐食性を向上させる効果が得られるためである
が、Ｃｏ、Ｎｉの１種または２種はＦｅの５０％を超え
ると高い保磁力が得られず、すぐれた永久磁石が得られ
ない。よって、Ｃｏ，Ｎｉの１種または２種はＦｅの５
０％を上限とする。
（Ｂｒ）が低下し、８８原子％を超えると高い保磁力が
得られないので、Ｆｅは４２原子％〜８８原子％に限定
する。また、Ｆｅの一部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種
で置換する理由は、永久磁石の温度特性を向上させる効
果及び耐食性を向上させる効果が得られるためである
が、Ｃｏ、Ｎｉの１種または２種はＦｅの５０％を超え
ると高い保磁力が得られず、すぐれた永久磁石が得られ
ない。よって、Ｃｏ，Ｎｉの１種または２種はＦｅの５
０％を上限とする。
【００３４】この発明の合金鋳片において、高い残留磁
束密度と高い保磁力を共に有するすぐれた永久磁石を得
るためには、Ｒ１２原子％〜１６原子％、Ｂ４原子％〜
１２原子％、Ｆｅ７２原子％〜８４原子％が好ましい。
また、この発明による合金鋳片は、Ｒ、Ｂ、Ｆｅの他、
工業的生産上不可避的不純物の存在を許容できるが、Ｂ
の一部を４．０原子％以下のＣ、３．５原子％以下の
Ｐ、２．５原子％以下のＳ、３．５原子％以下のＣｕの
うち少なくとも１種、合計量で４．０原子％以下で置換
することにより、磁石合金の製造性改善、低価格化が可
能である。
束密度と高い保磁力を共に有するすぐれた永久磁石を得
るためには、Ｒ１２原子％〜１６原子％、Ｂ４原子％〜
１２原子％、Ｆｅ７２原子％〜８４原子％が好ましい。
また、この発明による合金鋳片は、Ｒ、Ｂ、Ｆｅの他、
工業的生産上不可避的不純物の存在を許容できるが、Ｂ
の一部を４．０原子％以下のＣ、３．５原子％以下の
Ｐ、２．５原子％以下のＳ、３．５原子％以下のＣｕの
うち少なくとも１種、合計量で４．０原子％以下で置換
することにより、磁石合金の製造性改善、低価格化が可
能である。
【００３５】さらに、前記Ｒ、Ｂ、Ｆｅ合金あるいはＣ
ｏを含有するＲ−Ｆｅ−Ｂ合金に、９．５原子％以下の
Ａｌ、４．５原子％以下のＴｉ、９．５原子％以下の
Ｖ、８．５原子％以下のＣｒ、８．０原子％以下のＭ
ｎ、５原子％以下のＢｉ、１２．５原子％以下のＮｂ、
１０．５原子％以下のＴａ、９．５原子％以下のＭｏ、
９．５原子％以下のＷ、２．５原子％以下のＳｂ、７原
子％以下のＧｅ、３．５原子％以下のＳｎ、５．５原子
％以下のＺｒ、５．５原子％以下のＨｆのうち少なくと
も１種添加含有させることにより、永久磁石合金の高保
磁力が可能になる。この発明のＲ−Ｂ−Ｆｅ系永久磁石
において、結晶相は主相が正方晶であることが不可欠で
あり、特に、微細で均一な合金粉末を得て、すぐれた磁
気特性を有する焼結永久磁石を作成するのに効果的であ
る。
ｏを含有するＲ−Ｆｅ−Ｂ合金に、９．５原子％以下の
Ａｌ、４．５原子％以下のＴｉ、９．５原子％以下の
Ｖ、８．５原子％以下のＣｒ、８．０原子％以下のＭ
ｎ、５原子％以下のＢｉ、１２．５原子％以下のＮｂ、
１０．５原子％以下のＴａ、９．５原子％以下のＭｏ、
９．５原子％以下のＷ、２．５原子％以下のＳｂ、７原
子％以下のＧｅ、３．５原子％以下のＳｎ、５．５原子
％以下のＺｒ、５．５原子％以下のＨｆのうち少なくと
も１種添加含有させることにより、永久磁石合金の高保
磁力が可能になる。この発明のＲ−Ｂ−Ｆｅ系永久磁石
において、結晶相は主相が正方晶であることが不可欠で
あり、特に、微細で均一な合金粉末を得て、すぐれた磁
気特性を有する焼結永久磁石を作成するのに効果的であ
る。
【００３６】
【作用】この発明は、鋳塊粉砕法、Ｃａ還元拡散法、あ
るいはストリップキャスティング法により得られた粗粒
を機械粉砕法あるいはＨ2吸蔵崩壊法により粗粉砕化し
た後、粗粉砕粉に固状あるいは液状潤滑剤を添加配合
後、微粉砕時にジェットミル粉砕して、合金塊を構成し
ている主相の結晶粒を細分化すると共に、粒度分布が均
一な粉末を得ることができ、この際、Ｒリッチ相が微細
に分散され、かつＲ2Ｆｅ14Ｂ相も微細化され、特に脱
Ｈ2処理により安定化させた合金粉末に特定の潤滑剤を
添加配合後、微粉砕した場合は、微粉砕能は従来の約２
倍に向上するため、製造効率が大幅に向上するととも
に、前記微粉末を型内に充填後、瞬間的に反転繰返しパ
ルス磁界を付加して、粉末の結晶粒を配向した後、冷間
静水圧プレス時、特に静磁場中で成形後、焼結すること
により、プレス充填性及び磁場配向性は改善され、磁石
合金の磁気特性のＢｒ、（ＢＨ）ｍａｘ及び特にｉＨｃ
が向上したＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が得られる。
るいはストリップキャスティング法により得られた粗粒
を機械粉砕法あるいはＨ2吸蔵崩壊法により粗粉砕化し
た後、粗粉砕粉に固状あるいは液状潤滑剤を添加配合
後、微粉砕時にジェットミル粉砕して、合金塊を構成し
ている主相の結晶粒を細分化すると共に、粒度分布が均
一な粉末を得ることができ、この際、Ｒリッチ相が微細
に分散され、かつＲ2Ｆｅ14Ｂ相も微細化され、特に脱
Ｈ2処理により安定化させた合金粉末に特定の潤滑剤を
添加配合後、微粉砕した場合は、微粉砕能は従来の約２
倍に向上するため、製造効率が大幅に向上するととも
に、前記微粉末を型内に充填後、瞬間的に反転繰返しパ
ルス磁界を付加して、粉末の結晶粒を配向した後、冷間
静水圧プレス時、特に静磁場中で成形後、焼結すること
により、プレス充填性及び磁場配向性は改善され、磁石
合金の磁気特性のＢｒ、（ＢＨ）ｍａｘ及び特にｉＨｃ
が向上したＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が得られる。
【００３７】
実施例１
出発材料として、純度９９．９％の電解鉄、Ｂ１９．５
ｗｔ％含有のフェロボロン合金、純度９９．７％以上の
Ｎｄ、Ｄｙを使用し、これらを配合後高周波溶解し、水
冷銅鋳型に鋳造し、１２．４ａｔ％Ｎｄ−１．４ａｔ％
Ｄｙ−６．７ａｔ％Ｂ−７９．５ａｔ％Ｆｅなる組成の
鋳塊を得た。この後、前記鋳塊をスタンプミルにより粗
粉砕した後、さらにＨ2吸蔵崩壊法により粗粉砕して平
均粒度４０μｍの粗粉砕粉を得た。得られた粗粉砕粉を
ジェットミルを使用し、Ｎ2ガスでガス圧７ｋｇ／ｍ2の
条件で微粉砕して、平均粒径約３μｍの微粉末を得た場
合の粉砕能率を表１に表す。得られた微粉砕粉をウレタ
ン製のゴム型に３．０ｇ／ｃｍ3の充填密度になるよう
に充填後、パルス磁界の強度３０ｋＯｅで、パルス磁界
の１波形の時間を１５／１００秒の条件で、Ｎ極、Ｓ極
を４回反転させて、反転繰り返し印可した。配向後の試
料は、プレス圧１．５ｔｏｎ／ｃｍ2にて冷間静水圧プ
レスしてφ２５×２０ｍｍ寸法の成型体を得た後、得ら
れた成型体を１０６０℃×４時間、Ａｒ雰囲気中の条件
にて焼結し、さらに、Ａｒ雰囲気中で６００℃×１Ｈｒ
の時効処理を行い、得られた試験片の磁気特性を測定
し、その結果を表２に示す。
ｗｔ％含有のフェロボロン合金、純度９９．７％以上の
Ｎｄ、Ｄｙを使用し、これらを配合後高周波溶解し、水
冷銅鋳型に鋳造し、１２．４ａｔ％Ｎｄ−１．４ａｔ％
Ｄｙ−６．７ａｔ％Ｂ−７９．５ａｔ％Ｆｅなる組成の
鋳塊を得た。この後、前記鋳塊をスタンプミルにより粗
粉砕した後、さらにＨ2吸蔵崩壊法により粗粉砕して平
均粒度４０μｍの粗粉砕粉を得た。得られた粗粉砕粉を
ジェットミルを使用し、Ｎ2ガスでガス圧７ｋｇ／ｍ2の
条件で微粉砕して、平均粒径約３μｍの微粉末を得た場
合の粉砕能率を表１に表す。得られた微粉砕粉をウレタ
ン製のゴム型に３．０ｇ／ｃｍ3の充填密度になるよう
に充填後、パルス磁界の強度３０ｋＯｅで、パルス磁界
の１波形の時間を１５／１００秒の条件で、Ｎ極、Ｓ極
を４回反転させて、反転繰り返し印可した。配向後の試
料は、プレス圧１．５ｔｏｎ／ｃｍ2にて冷間静水圧プ
レスしてφ２５×２０ｍｍ寸法の成型体を得た後、得ら
れた成型体を１０６０℃×４時間、Ａｒ雰囲気中の条件
にて焼結し、さらに、Ａｒ雰囲気中で６００℃×１Ｈｒ
の時効処理を行い、得られた試験片の磁気特性を測定
し、その結果を表２に示す。
【００３８】実施例２
実施例１と同一組成、同一条件にて得られた粗粉砕粉
に、液状潤滑剤として脂肪酸エステル（沸点１８０℃、
有効成分２５ｗｔ％、シクロヘキサン７５ｗｔ％）を１
ｗｔ％添加配合後、実施例１と同一条件にてジェットミ
ル粉砕して平均粒径３μｍの微粉末を得た場合の粉砕能
率を表１に表す。得られた微粉砕粉をゴム型に充填後、
実施例１と同一条件の反転繰り返し型パルス磁界を付加
後、実施例１と同一条件の冷間静水圧プレス後、焼結、
時効処理を行い、得られた試験片の磁気特性の結果を表
２に示す。
に、液状潤滑剤として脂肪酸エステル（沸点１８０℃、
有効成分２５ｗｔ％、シクロヘキサン７５ｗｔ％）を１
ｗｔ％添加配合後、実施例１と同一条件にてジェットミ
ル粉砕して平均粒径３μｍの微粉末を得た場合の粉砕能
率を表１に表す。得られた微粉砕粉をゴム型に充填後、
実施例１と同一条件の反転繰り返し型パルス磁界を付加
後、実施例１と同一条件の冷間静水圧プレス後、焼結、
時効処理を行い、得られた試験片の磁気特性の結果を表
２に示す。
【００３９】実施例３
実施例１と同一組成、同一条件にて得られた微粉砕粉を
ゴム型に充填後、実施例１と同一条件の反転繰り返し型
パルス磁界を印加後、１０ｋＯｅの静磁場中で１．５ｔ
ｏｎ／ｃｍ2の圧力で、冷間静水圧プレスして、実施例
１と同一寸法の成型体を得た後、前記成型体を実施例１
と同一条件で焼結・時効処理を行い、磁気特性の測定結
果を表２に示す。
ゴム型に充填後、実施例１と同一条件の反転繰り返し型
パルス磁界を印加後、１０ｋＯｅの静磁場中で１．５ｔ
ｏｎ／ｃｍ2の圧力で、冷間静水圧プレスして、実施例
１と同一寸法の成型体を得た後、前記成型体を実施例１
と同一条件で焼結・時効処理を行い、磁気特性の測定結
果を表２に示す。
【００４０】実施例４
実施例２と同一組成、同一条件にて得られた反転繰り返
し型パルス磁界を瞬間的に付加した試験片に、実施例３
と同一条件の静磁場中での冷間静水圧プレス処理を行っ
た後、実施例１と同一条件にて、焼結、時効処理を行
い、得られた磁気特性を表２に示す。
し型パルス磁界を瞬間的に付加した試験片に、実施例３
と同一条件の静磁場中での冷間静水圧プレス処理を行っ
た後、実施例１と同一条件にて、焼結、時効処理を行
い、得られた磁気特性を表２に示す。
【００４１】比較例１
実施例１と同一組成、同一条件にて得られた微粉末を金
型内に充填後、１０ｋＯｅの磁界中で配向し、磁界に直
角方向に１．５ｔｏｎ／ｃｍ2の圧力で成型して、１５
ｍｍ×２０ｍｍ×８ｍｍ寸法の成型体を得た後、実施例
１と同一条件の焼結、時効処理を行い、試験片の磁気特
性を測定して、表２に示す。
型内に充填後、１０ｋＯｅの磁界中で配向し、磁界に直
角方向に１．５ｔｏｎ／ｃｍ2の圧力で成型して、１５
ｍｍ×２０ｍｍ×８ｍｍ寸法の成型体を得た後、実施例
１と同一条件の焼結、時効処理を行い、試験片の磁気特
性を測定して、表２に示す。
【００４２】比較例２
実施例１と同一組成、同一条件にて得られた微粉末を型
内に充填後、パルス磁界の強度３０ｋＯｅにて等方向に
パルス磁界を瞬間的に付加後、実施例１と同一条件の冷
間静水圧プレス、焼結、時効処理を行い、試験片の磁気
特性を測定して、その結果を表２に示す。
内に充填後、パルス磁界の強度３０ｋＯｅにて等方向に
パルス磁界を瞬間的に付加後、実施例１と同一条件の冷
間静水圧プレス、焼結、時効処理を行い、試験片の磁気
特性を測定して、その結果を表２に示す。
【００４３】比較例３
実施例２と同一組成、同一条件にて得られた微粉末を型
内に充填後、パルス磁界の強度３０ｋＯｅにて等方向に
パルス磁界を瞬間的に付加し、実施例１と同一条件の冷
間静水圧プレス、焼結、時効処理を行って試験片の磁気
特性を測定してその結果を表２に表す。
内に充填後、パルス磁界の強度３０ｋＯｅにて等方向に
パルス磁界を瞬間的に付加し、実施例１と同一条件の冷
間静水圧プレス、焼結、時効処理を行って試験片の磁気
特性を測定してその結果を表２に表す。
【００４４】
【表１】
【００４５】
【表２】
【００４６】実施例５
直接還元拡散法で
Ｎｄ2Ｏ3（純度９９％）を３４３ｇ
Ｄｙ2Ｏ3（純度９９．９％）を４８ｇ
Ｂ含有量１９．１％のＦｅ−Ｂ粉を６０ｇ
Ｃｏ粉（純度９９．９％）を５０ｇ
Ｆｅ粉（純度９９．９％）を５７０ｇ
を用い、これに純度９９％の金属Ｃａを１６０ｇ、無水
ＣａＣｌ2を２５ｇを混合し、ステンレス容器内に装入
し、Ａｒ気流中にて１０００℃×３Ｈｒの条件にてＣａ
還元拡散を行った。その後、冷却し、生成混合物を水洗
し、不要なＣａ分を除去した。得られた粉末スラリーを
アルコール等で水置換後、真空中で加熱乾燥して、約９
６０ｇの原料粉末を得た。得られた粉末はＮｄ１２．８
ａｔ％、Ｐｒ０．２ａｔ％、Ｄｙ１．６ａｔ％、Ｂ６．
７ａｔ％、Ｃｏ５．７ａｔ％、残部Ｆｅからなる平均粒
度約２０μｍのもので、含有酸素量は１８００ｐｐｍで
あった。この原料粉末をジェットミル粉砕機にて約３μ
ｍまで微粉砕後、得られた微粉末をゴム質のモールド内
に充填し、パルス磁界の強度３５ｋＯｅ、パルス磁界に
１波形の時間５ｓｅｃ、パルス磁界の反転繰り返し付加
回数８回にてパルス磁界を付加した後、プレス圧２．０
ｔｏｎ／ｃｍ2にて冷間静水圧プレスした後、１１００
℃×２時間のＡｒ雰囲気中条件で焼結し、５００℃×２
時間の時効処理を行い、得られた試験片の磁気特性を表
３に示す。
ＣａＣｌ2を２５ｇを混合し、ステンレス容器内に装入
し、Ａｒ気流中にて１０００℃×３Ｈｒの条件にてＣａ
還元拡散を行った。その後、冷却し、生成混合物を水洗
し、不要なＣａ分を除去した。得られた粉末スラリーを
アルコール等で水置換後、真空中で加熱乾燥して、約９
６０ｇの原料粉末を得た。得られた粉末はＮｄ１２．８
ａｔ％、Ｐｒ０．２ａｔ％、Ｄｙ１．６ａｔ％、Ｂ６．
７ａｔ％、Ｃｏ５．７ａｔ％、残部Ｆｅからなる平均粒
度約２０μｍのもので、含有酸素量は１８００ｐｐｍで
あった。この原料粉末をジェットミル粉砕機にて約３μ
ｍまで微粉砕後、得られた微粉末をゴム質のモールド内
に充填し、パルス磁界の強度３５ｋＯｅ、パルス磁界に
１波形の時間５ｓｅｃ、パルス磁界の反転繰り返し付加
回数８回にてパルス磁界を付加した後、プレス圧２．０
ｔｏｎ／ｃｍ2にて冷間静水圧プレスした後、１１００
℃×２時間のＡｒ雰囲気中条件で焼結し、５００℃×２
時間の時効処理を行い、得られた試験片の磁気特性を表
３に示す。
【００４７】実施例６
実施例５と同一組成、同一条件にて得られた直接還元拡
散法にて得られた粗粉砕粉に固状潤滑剤としてステアリ
ン酸亜鉛０．１ｗｔ％を添加、配合後、実施例５と同一
条件にてジェットミル粉砕して、平均粒径３μｍの微粉
末を得た後、実施例５と同一条件にて瞬間的に反転繰り
返しパルス磁界を付加後、冷間静水圧プレスした後、焼
結時効処理して得られた試験片の磁気特性を測定し、そ
の結果を表３に示す。
散法にて得られた粗粉砕粉に固状潤滑剤としてステアリ
ン酸亜鉛０．１ｗｔ％を添加、配合後、実施例５と同一
条件にてジェットミル粉砕して、平均粒径３μｍの微粉
末を得た後、実施例５と同一条件にて瞬間的に反転繰り
返しパルス磁界を付加後、冷間静水圧プレスした後、焼
結時効処理して得られた試験片の磁気特性を測定し、そ
の結果を表３に示す。
【００４８】実施例７
実施例５と同一組成、同一条件にて得られた微粉砕粉を
実施例５と同一条件にて瞬間的に反転繰り返しパルス磁
界を付加した後、静磁場の強度８ｋＯｅ中にて、実施例
５と同一条件にて冷間静水圧プレスした後、焼結、時効
処理して得られた試験片の磁気特性を測定し、その結果
を表３に表す。
実施例５と同一条件にて瞬間的に反転繰り返しパルス磁
界を付加した後、静磁場の強度８ｋＯｅ中にて、実施例
５と同一条件にて冷間静水圧プレスした後、焼結、時効
処理して得られた試験片の磁気特性を測定し、その結果
を表３に表す。
【００４９】実施例８
実施例６と同一組成、同一条件にて得られた微粉末を実
施例５と同一条件にて瞬間的に反転繰り返し、パルス磁
界を付加した後、実施例７と同一条件にて静磁界中にて
冷間静水圧プレス、焼結、時効処理を行って、得られた
試験片の磁気特性を測定し、得られた磁気特性を表３に
表す。
施例５と同一条件にて瞬間的に反転繰り返し、パルス磁
界を付加した後、実施例７と同一条件にて静磁界中にて
冷間静水圧プレス、焼結、時効処理を行って、得られた
試験片の磁気特性を測定し、得られた磁気特性を表３に
表す。
【００５０】比較例４
実施例５と同一組成、同一条件にて得られた微粉末を金
型中に充填後、１０ｋＯｅの磁界中にて配向後、磁界に
直角方向に加圧力２Ｔ／ｃｍ2にて成型して、成型体を
得た後、実施例５と同一条件にて焼結、時効処理を行
い、得られた試験片の磁気特性を測定して、その結果を
表３に表す。
型中に充填後、１０ｋＯｅの磁界中にて配向後、磁界に
直角方向に加圧力２Ｔ／ｃｍ2にて成型して、成型体を
得た後、実施例５と同一条件にて焼結、時効処理を行
い、得られた試験片の磁気特性を測定して、その結果を
表３に表す。
【００５１】比較例５
実施例５と同一組成、同一条件にて得られた微粉末をゴ
ム製型内に充填後、パルス磁界の強度３５ｋＯｅにて等
方向にパルス磁界を瞬間的に付加し、実施例５と同一条
件の冷間静水圧プレス、焼結、時効処理を行って、その
後磁気特性を測定し、その結果を表３に表す。
ム製型内に充填後、パルス磁界の強度３５ｋＯｅにて等
方向にパルス磁界を瞬間的に付加し、実施例５と同一条
件の冷間静水圧プレス、焼結、時効処理を行って、その
後磁気特性を測定し、その結果を表３に表す。
【００５２】比較例６
実施例６と同一組成、同一条件にて得られた微粉末をゴ
ム製型内に充填後、パルス磁界の強度３５ｋＯｅにて等
方向にパルス磁界を瞬間的に付加し、実施例５と同一条
件の冷間静水圧プレス、焼結、時効処理を行って試験片
の磁気特性を測定してその結果を表３に表す。
ム製型内に充填後、パルス磁界の強度３５ｋＯｅにて等
方向にパルス磁界を瞬間的に付加し、実施例５と同一条
件の冷間静水圧プレス、焼結、時効処理を行って試験片
の磁気特性を測定してその結果を表３に表す。
【００５３】
【表３】
【００５４】実施例９
高周波溶解炉にて溶解して得られた１３．６Ｎｄ−０．
４Ｄｙ−６．１Ｂ−７９．９Ｆｅ組成の合金溶湯を直径
２００ｍｍの銅製ロール２本を併設した双ロール式スト
リップキャスターを用い、板厚約１ｍｍの薄板状鋳片を
得た。前記鋳片内の結晶粒径は短軸方向の寸法０．５μ
ｍ〜１５μｍ、長軸方向寸法は５μｍ〜８０μｍであ
り、Ｒリッチ相は主相を取り囲むように３μｍ程度に微
細に分離して存在する。前記鋳片を５０ｍｍ角以下に破
断後、前記破断片１０００ｇを吸排気可能な密閉容器内
に収容し、前記容器内にＮ2ガスを３０分間流入して、
空気と置換した後、該容器内に３ｋｇ／ｃｍ2のＨ2ガス
を２時間供給してＨ2吸蔵により鋳片を自然崩壊させ
て、その後真空中で５００℃に５時間保持して脱Ｈ2処
理した後、室温まで冷却し、さらに１００メッシュまで
粗粉砕した。次いで、前記粗粉砕粉をジェットミルで粉
砕して平均粒度３μｍの微粉末を得た。得られた合金粉
末を用いて、ゴム質のモールドに原料粉末を充填し、パ
ルス磁界として強度５０ｋＯｅ、パルス磁界の反転繰り
返し付加回数４回、パルス磁界の１波形の時間８ｓｅｃ
の条件にて付加後、プレス圧１．０ｔｏｎ／ｃｍ2にて
冷間静水圧プレスした。モールドから取り出した成型体
を１０５０℃に３時間焼結後、５５０℃に１時間の時効
処理を行い、永久磁石を得た。得られた永久磁石の磁気
特性を表４に示す。
４Ｄｙ−６．１Ｂ−７９．９Ｆｅ組成の合金溶湯を直径
２００ｍｍの銅製ロール２本を併設した双ロール式スト
リップキャスターを用い、板厚約１ｍｍの薄板状鋳片を
得た。前記鋳片内の結晶粒径は短軸方向の寸法０．５μ
ｍ〜１５μｍ、長軸方向寸法は５μｍ〜８０μｍであ
り、Ｒリッチ相は主相を取り囲むように３μｍ程度に微
細に分離して存在する。前記鋳片を５０ｍｍ角以下に破
断後、前記破断片１０００ｇを吸排気可能な密閉容器内
に収容し、前記容器内にＮ2ガスを３０分間流入して、
空気と置換した後、該容器内に３ｋｇ／ｃｍ2のＨ2ガス
を２時間供給してＨ2吸蔵により鋳片を自然崩壊させ
て、その後真空中で５００℃に５時間保持して脱Ｈ2処
理した後、室温まで冷却し、さらに１００メッシュまで
粗粉砕した。次いで、前記粗粉砕粉をジェットミルで粉
砕して平均粒度３μｍの微粉末を得た。得られた合金粉
末を用いて、ゴム質のモールドに原料粉末を充填し、パ
ルス磁界として強度５０ｋＯｅ、パルス磁界の反転繰り
返し付加回数４回、パルス磁界の１波形の時間８ｓｅｃ
の条件にて付加後、プレス圧１．０ｔｏｎ／ｃｍ2にて
冷間静水圧プレスした。モールドから取り出した成型体
を１０５０℃に３時間焼結後、５５０℃に１時間の時効
処理を行い、永久磁石を得た。得られた永久磁石の磁気
特性を表４に示す。
【００５５】実施例１０
実施例９と同一組成、同一条件にて得られた粗粉砕粉に
固状潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を０．１ｗｔ％添加
配合後、７ｋｇ／ｃｍ2のＡｒガス中にてジェットミル
微粉砕して、平均粒度３．２μｍの合金粉末を得た。得
られた微粉末を実施例９と同一条件の反転繰り返しパル
ス磁界を付加後、冷間静水圧プレス及び焼結、時効処理
を行い、得られた永久磁石の磁気特性を表４に示す。
固状潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を０．１ｗｔ％添加
配合後、７ｋｇ／ｃｍ2のＡｒガス中にてジェットミル
微粉砕して、平均粒度３．２μｍの合金粉末を得た。得
られた微粉末を実施例９と同一条件の反転繰り返しパル
ス磁界を付加後、冷間静水圧プレス及び焼結、時効処理
を行い、得られた永久磁石の磁気特性を表４に示す。
【００５６】実施例１１
実施例９と同一組成、同一条件にて得られた微粉砕粉を
ゴム質モールド内に充填後、実施例９と同一条件の反転
繰り返しパルス磁界を瞬間的に付加後、強度１２ｋＯｅ
の静磁場中にプレス圧１．０ｋｇ／ｃｍ2にて、冷間静
水圧プレスして成型体を得た後、実施例９と同一条件の
焼結、時効処理を行い、磁気特性を測定して、その結果
を表４に示す。
ゴム質モールド内に充填後、実施例９と同一条件の反転
繰り返しパルス磁界を瞬間的に付加後、強度１２ｋＯｅ
の静磁場中にプレス圧１．０ｋｇ／ｃｍ2にて、冷間静
水圧プレスして成型体を得た後、実施例９と同一条件の
焼結、時効処理を行い、磁気特性を測定して、その結果
を表４に示す。
【００５７】実施例１２
実施例１０と同一組成、同一条件にて得られた反転繰り
返しパルス磁界を瞬間的に付加して試験片に実施例１１
と同一条件の静磁場中で冷間静水圧プレス処理を行った
後、実施例９と同一条件にて焼結、時効処理を行い、得
られた試験片の磁気特性を表４に示す。
返しパルス磁界を瞬間的に付加して試験片に実施例１１
と同一条件の静磁場中で冷間静水圧プレス処理を行った
後、実施例９と同一条件にて焼結、時効処理を行い、得
られた試験片の磁気特性を表４に示す。
【００５８】比較例７
実施例９と同一組成、同一条件にて得られた微粉末を金
型内に充填後、１０ｋＯｅの磁界中で配向し、磁界に直
角方向に１．０Ｔ／ｃｍ2の圧力で成型後、実施例９と
同一条件の焼結、時効処理を行い、試験片の磁気特性を
表４に示す。
型内に充填後、１０ｋＯｅの磁界中で配向し、磁界に直
角方向に１．０Ｔ／ｃｍ2の圧力で成型後、実施例９と
同一条件の焼結、時効処理を行い、試験片の磁気特性を
表４に示す。
【００５９】比較例８
実施例９と同一組成、同一条件にて得られた微粉末を型
内に充填後、パルス磁界の強度５０ｋＯｅにて等方向に
パルス磁界を瞬間的に付加後、実施例９と同一条件の冷
間静水圧プレス、焼結、時効処理を行い、試験片の磁気
特性を測定して、その結果を表４に示す。
内に充填後、パルス磁界の強度５０ｋＯｅにて等方向に
パルス磁界を瞬間的に付加後、実施例９と同一条件の冷
間静水圧プレス、焼結、時効処理を行い、試験片の磁気
特性を測定して、その結果を表４に示す。
【００６０】比較例９
実施例１０と同一組成、同一条件にて得られた微粉末を
型内に充填して、強度５０ｋＯｅのパルス磁界を等方向
に瞬間的に付加後、実施例９と同一条件の冷間静水圧プ
レス、焼結、時効処理を行い、試験片の磁気特性を測定
して、その結果を表４に示す。
型内に充填して、強度５０ｋＯｅのパルス磁界を等方向
に瞬間的に付加後、実施例９と同一条件の冷間静水圧プ
レス、焼結、時効処理を行い、試験片の磁気特性を測定
して、その結果を表４に示す。
【００６１】
【表４】
【００６２】
【発明の効果】この発明は、鋳塊粉砕法、Ｃａ還元拡散
法あるいはストリップキャスティング法のいずれの製法
で得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉であっても、また、得
られた鋳片あるいは粒粉を機械粉砕法あるいはＨ2吸蔵
崩壊法により粗粉砕後、機械粉砕あるいはジェットミル
粉砕法にて微粉砕して得られるいずれ粉砕工程を経たＲ
−Ｆｅ−Ｂ系微粉砕粉も、平均粒度１．５μｍ〜５μｍ
となした微粉砕粉をダイス内に充填密度１．４〜３．５
ｇ／ｃｍ3に充填後、磁界強度１０ｋＯｅ以上のパルス
磁界を瞬間的に磁界方向を反転させて繰り返し付加後、
冷間静水圧プレスを静磁場中で行うことにより、配向性
にすぐれ、特に磁気特性のＢｒ１４ｋＧ以上、ｉＨｃ１
０ｋＯｅ以上、磁石特性の１つである最大エネルギー積
値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧＯｅ）：Ａと保磁力ｉＨｃ（ｋ
Ｏｅ）の特性値：Ｂの合計値Ａ＋Ｂが５９．５以上の値
を示す極めて高性能の磁石材料が得られる。特に、スト
リップキャスティング法にて製造し、Ｈ2吸蔵崩壊、脱
Ｈ2処理後、特定の潤滑剤を添加配合してジェットミル
微粉砕にて合金塊を構成している主相の結晶粒を細分化
することが可能となり、粒度分布が均一な粉末を、従来
の約２倍程度の効率で作製することができ、プレス充填
性にすぐれ、さらに各結晶粒の磁化容易方向の配向度を
高めて、極めて高性能なＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石材料を製造
性よく得られる。
法あるいはストリップキャスティング法のいずれの製法
で得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉であっても、また、得
られた鋳片あるいは粒粉を機械粉砕法あるいはＨ2吸蔵
崩壊法により粗粉砕後、機械粉砕あるいはジェットミル
粉砕法にて微粉砕して得られるいずれ粉砕工程を経たＲ
−Ｆｅ−Ｂ系微粉砕粉も、平均粒度１．５μｍ〜５μｍ
となした微粉砕粉をダイス内に充填密度１．４〜３．５
ｇ／ｃｍ3に充填後、磁界強度１０ｋＯｅ以上のパルス
磁界を瞬間的に磁界方向を反転させて繰り返し付加後、
冷間静水圧プレスを静磁場中で行うことにより、配向性
にすぐれ、特に磁気特性のＢｒ１４ｋＧ以上、ｉＨｃ１
０ｋＯｅ以上、磁石特性の１つである最大エネルギー積
値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧＯｅ）：Ａと保磁力ｉＨｃ（ｋ
Ｏｅ）の特性値：Ｂの合計値Ａ＋Ｂが５９．５以上の値
を示す極めて高性能の磁石材料が得られる。特に、スト
リップキャスティング法にて製造し、Ｈ2吸蔵崩壊、脱
Ｈ2処理後、特定の潤滑剤を添加配合してジェットミル
微粉砕にて合金塊を構成している主相の結晶粒を細分化
することが可能となり、粒度分布が均一な粉末を、従来
の約２倍程度の効率で作製することができ、プレス充填
性にすぐれ、さらに各結晶粒の磁化容易方向の配向度を
高めて、極めて高性能なＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石材料を製造
性よく得られる。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(56)参考文献 特開 昭63−33505（ＪＰ，Ａ)
特開 平６−238496（ＪＰ，Ａ)
特開 平６−333729（ＪＰ，Ａ)
特開 平４−191302（ＪＰ，Ａ)
特開 平５−295490（ＪＰ，Ａ)
特開 昭63−227701（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
H01F 1/00 - 1/117
B22F
C22C
Claims (4)
- 【請求項１】 Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のう
ち、少なくとも１種）１０ａｔ％〜３０ａｔ％、Ｂ２ａ
ｔ％〜２８ａｔ％、Ｆｅ４２〜８８ａｔ％（但しＦｅの
１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種にて置換できる）を
主成分とし、平均粒度１．０μｍ〜１０μｍの微粉末を
モールド内に充填密度１．４〜３．５ｇ／ｃｍ3に充填
し、瞬間的に１０ｋＯｅ以上のパルス磁界を磁界方向を
繰り返し反転させて付加して配向させた後、冷間静水圧
プレスし、その後焼結、時効処理することを特徴とする
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法。 - 【請求項２】 請求項１において、磁石用原料微粉末
が、鋳塊粉砕法、Ｃａ還元法あるいはストリップキャス
ティング法により得られた鋳片あるいは粒粉を機械粉砕
法あるいはＨ2吸蔵崩壊法により粗粉砕後、機械粉砕あ
るいはジェットミル粉砕法にて微粉砕して得られるＲ−
Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法。 - 【請求項３】 請求項２において、粗粉砕粉に潤滑剤を
添加配合するＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法。 - 【請求項４】 請求項１において、冷間静水圧プレスを
静磁界中で行うＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方
法。
Priority Applications (9)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33169994A JP3383448B2 (ja) | 1994-12-09 | 1994-12-09 | Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法 |
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