JP3363297B2 - 低温焼成磁器組成物 - Google Patents
低温焼成磁器組成物Info
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- H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
- H05K1/00—Printed circuits
- H05K1/02—Details
- H05K1/03—Use of materials for the substrate
- H05K1/0306—Inorganic insulating substrates, e.g. ceramic, glass
Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、多層回路基板用の
低温焼成磁器組成物に関するものであり、とりわけ半導
体素子や各種電子部品を搭載した多層に積層して成る複
合回路基板等に適用される銅配線可能な高周波用の低温
焼成磁器組成物に関するものである。 【０００２】 【従来の技術】近年、高度情報化時代を迎え、情報伝達
はより高速化、高周波化が進み、搭載される半導体素子
もより高速化、高集積化され、更に実装のより高密度化
が要求されるようになり、従来より多用されてきたアル
ミナ製の各種回路基板では、比誘電率が３ＧＨｚで９〜
９．５とかなり誘電率が大きいことから、昨今の高周波
用の回路基板等には不適当であると言われている。 【０００３】即ち、信号を高速で伝搬させるためには基
板材料には、より低い誘電率が要求されており、更に、
多層回路基板に種々の電子部品や入出力端子等を接続す
る工程で該基板に加わる応力から基板自体が破壊した
り、欠けを生じたりすることを防止するために、機械的
強度がより高いことも要求されている。 【０００４】そこで前記要求を満足させるために、例え
ば、ＳｉＯ2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯを主成分とするガラ
ス組成物から成るガラス焼結体が提案されているが、か
かる提案のガラス焼結体では誘電率が低いという特性を
奏するというものの、機械的強度が低いという問題が残
り、完全に前記要求を満足するものではなく、そのため
に係る問題を解消せんとして種々の研究開発が進められ
ている。 【０００５】その結果、低誘電率でかつ高強度を有する
組成物として、例えば、熱処理によりムライトとコーデ
ィエライトを主たる結晶相として析出するガラス組成物
が提案されている（特開平０５−２９８９１９号公報参
照）。 【０００６】 【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前記提
案のガラス組成物から成る多層回路基板は、とりわけ高
周波用の回路基板として要求される誘電率や誘電正接、
及び機械的強度等の諸特性全てを必ずしも満足するもの
ではないという課題があった。 【０００７】 【発明の目的】本発明は、前記課題を解消せんとして成
されたもので、その目的は、多層回路基板として十分な
機械的強度を有し、かつ高周波領域における比誘電率が
低く、誘電正接も低いという特性を併せ持ち、金（Ａ
ｕ）や銀（Ａｇ）、銅（Ｃｕ）を配線導体とした多層化
が可能となる８００〜１０００℃という低温での焼成が
実現できる高周波用の低温焼成磁器組成物を提供するこ
とにある。 【０００８】 【課題を解決するための手段】本発明者は、上記問題点
を鋭意検討した結果、ガラスの軟化流動を利用して８０
０〜１０００℃で焼成することにより、配線導体として
Ａｕ、Ａｇ及びＣｕを用いて多層化、及び微細配線化が
可能であること、また亜鉛酸化物と特定のガラスを組み
合わせることによって、結晶相としてガーナイト結晶相
と、Ｚｎ2 ＳｉＯ4 結晶相と、コーディエライト結晶相
を析出させることにより比誘電率を低く、誘電正接を低
くすることが可能であり、とりわけスピネル型結晶相で
あるガーナイト結晶相を析出させることにより、高強度
化が可能であることを見いだした。 【０００９】即ち、本発明の低温焼成磁器組成物は、シ
リカ（ＳｉＯ2）を４０〜５０重量％、アルミナ（Ａｌ2
Ｏ3）を２５〜３０重量％、マグネシア（ＭｇＯ）を８
〜１２重量％、酸化亜鉛（ＺｎＯ）を６〜９重量％、及
び酸化硼素（Ｂ2Ｏ3）を８〜１１重量％の割合からなる
ガラスを５０〜９９．９重量％と、亜鉛酸化物を０．１
〜５０重量％の割合で含む混合粉末から成る成形体を、
窒素（Ｎ2）、アルゴン（Ａｒ）等の非酸化性雰囲気
中、８００〜１０００℃の温度で焼成して得られた焼結
体であって、ガーナイト結晶相を主結晶相とし、Ｚｎ2
ＳｉＯ4結晶相と、コーディエライト結晶相と、ガラス
相とを含むことを特徴とするものである。 【００１０】 【作用】本発明の低温焼成磁器組成物によれば、フィラ
ー成分として亜鉛酸化物を含むことから、低い誘電率と
低い誘電正接を示すガーナイト結晶相と、Ｚｎ2 ＳｉＯ
4 結晶相が析出するとともに、ガラス相より低い誘電率
と小さな誘電正接を示すコーディエライト結晶相を析出
させることにより、誘電率をより低くかつ誘電正接もよ
り低くすることが可能となる。 【００１１】また、ＳｉＯ2 −Ａｌ2 Ｏ3 −ＭｇＯ−Ｚ
ｎＯ−Ｂ2 Ｏ3 系ガラスとともにフィラー成分として亜
鉛酸化物を配合し、このガラス成分よりスピネル型結晶
層を析出させることから、得られた焼結体の抗折強度は
高くなる。 【００１２】更に、本発明の低温焼成磁器組成物は、８
００〜１０００℃の低温度でＡｕ、ＡｇあるいはＣｕの
内部配線層と同時に焼成することができることから、こ
れらの配線導体を具備する多層回路基板や半導体素子収
納用パッケージの微細配線化が容易に達成できる。 【００１３】 【発明の実施の形態】本発明の低温焼成磁器組成物につ
いて以下詳細に述べる。 【００１４】本発明の低温焼成磁器組成物によれば、少
なくともＳｉＯ2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＺｎＯ付にＢ
2 Ｏ3 を含むガラス量が５０重量％より少ないか、言い
換えればＺｎの酸化物換算による量が５０重量％より多
いと、８００〜１０００℃の温度で磁器は十分に緻密化
することができない。 【００１５】逆に、前記ガラス量が９９．９重量％より
多いか、言い換えればＺｎの酸化物換算による量が０．
１重量％より少ないと誘電率が６より高く、また誘電正
接が１５×１０-4より大となる。 【００１６】従って、前記ガラスの含有量は５０〜９
９．９重量％に特定され、より望ましくは６０〜９５重
量％の範囲となる。 【００１７】かかる磁器組成物は、Ｎ2 あるいはＡｒ等
の非酸化性雰囲気中、８００〜１０００℃の温度で焼成
することができ、図１に得られた焼結体の組織の概略図
を示す。 【００１８】図１に示すように、本発明の低温焼成磁器
組成物は、ガーナイト結晶相１と、Ｚｎ2 ＳｉＯ4 結晶
相２と、コーディエライト結晶相３と、ガラス相４とか
ら構成されており、ガーナイト結晶相１は焼結体中にお
ける主結晶として存在する。 【００１９】このように本発明によれば、焼結体中にガ
ーナイト結晶相を存在させ、同時にＺｎ2ＳｉＯ4結晶相
と、コーディエライト結晶相を存在させることにより、
低い比誘電率と低い誘電正接を得ることができる。ま
た、焼結体中にスピネル型結晶相（ガーナイト相）を析
出させることによって、これらの結晶相は各結晶相のネ
ットワ−クを補強する形態で存在するため、機械的強度
の高い焼結体を得ることができる。 【００２０】次に、本発明の低温焼成磁器組成物を製造
する具体的な方法としては、出発原料として、ＳｉＯ2
−Ａｌ2 Ｏ3 −ＭｇＯ−ＺｎＯ−Ｂ2 Ｏ3 系ガラスを５
０〜９９．９重量％、特に望ましくは６０〜９５重量％
と、フィラー成分として亜鉛酸化物を０．１〜５０重量
％、特にＺｎＯを全量中５〜４０重量％の割合になるよ
うに混合する。 【００２１】このフィラー成分としては、ＺｎＯの粉末
や、焼結過程でＺｎＯを形成し得る炭酸塩、硝酸塩、酢
酸塩等の形態で添加できる。尚、亜鉛酸化物は、ガラス
との反応によりガーナイト結晶相、Ｚｎ2 ＳｉＯ4 結晶
相を析出させることが重要であるため、前記亜鉛酸化物
の粉末は、１．５μｍ以下、特に１．０μｍ以下の微粉
末であることが望ましい。 【００２２】更に、出発原料として、ＳｉＯ2 −Ａｌ2
Ｏ3 −ＭｇＯ−ＺｎＯ−Ｂ2 Ｏ3 系ガラスを用いるの
は、この系のガラスを用いることによりスピネル型結晶
相が析出し、この結晶相はガラスのネットワ−クを補強
する形態で存在し、高強度の焼結体を得ることができる
からである。 【００２３】また、このような系のガラスを５０〜９
９．９重量％の範囲で添加したのは、ガラス量が５０重
量％より少ない場合には、焼結体の緻密化温度が１００
０℃より高くなり金、銀、銅の導体を用いることができ
ず、ガラス量が９９．９重量％より多いと磁器の抗折強
度が低下するためである。 【００２４】一方、前記ガラスのより具体的な組成とし
てはＳｉＯ2 が４０〜４５重量％、Ａｌ2 Ｏ3 が２５〜
３０重量％、ＭｇＯが８〜１２重量％、ＺｎＯが６〜９
重量％、Ｂ2 Ｏ3 が８〜１１重量％が望ましい。 【００２５】上記のような割合で添加混合した混合粉末
に適宜バインダ−を添加した後、所定形状に成形し、Ｎ
2 、Ａｒ等の非酸化性雰囲気中において８００〜１００
０℃の温度で０．１〜５時間焼成する。この時の焼成温
度が８００℃より低いと、磁器が十分に緻密化せず、１
０００℃を越えると金、銀、銅の導体を用いることがで
きなくなる。 【００２６】また、かかる低温焼成磁器組成物を用いて
配線基板を作製する場合には、例えば、上記のようにし
て調合した混合粉末を公知のテープ成形法、例えばドク
ターブレード法、圧延法等に従い、絶縁層形成用のグリ
ーンシートを成形した後、そのシートの表面に配線層用
のメタライズとして、Ａｕ、ＡｇやＣｕの粉末、特にＣ
ｕ粉末を含む金属ペーストを用いて、シート表面に配線
パターンをスクリーン印刷、グラビア印刷、オフセット
印刷等の手段により形成し、場合によってはシートにス
ルーホールを形成してホール内に上記ペーストを充填す
る。その後、複数のシートを積層圧着した後、上述した
条件で焼成することにより、配線層と絶縁層とを同時に
焼成することができる。 【００２７】 【実施例】以下、本発明の低温焼成磁器組成物について
具体的に詳述する。先ず、ＳｉＯ2 −Ａｌ2 Ｏ3 −Ｍｇ
Ｏ−ＺｎＯ−Ｂ2 Ｏ3 系結晶性ガラスとして、 結晶性ガラスＡ：ＳｉＯ2 ４４重量％−Ａｌ2 Ｏ3 ２９重量％ −ＭｇＯ１１重量％ −ＺｎＯ７重量％ −Ｂ2 Ｏ3 ９重量％ 結晶性ガラスＢ：ＳｉＯ2 ５０重量％−Ａｌ2 Ｏ3 ２５重量％ −ＭｇＯ９重量％ −ＺｎＯ８重量％ −Ｂ2 Ｏ3 ８重量％ の２種のガラスと、平均粒径が１μｍ以下のＺｎＯを表
１の組成に従って混合した。 【００２８】そして、この混合物に有機バインダー、可
塑剤、トルエンを添加し、ドクターブレード法により厚
さ３００μｍのグリーンシートを作製した。そして、こ
のグリーンシートを５枚積層し、５０℃の温度で１００
ｋｇ／ｃｍ2 の圧力を加えて熱圧着した。得られた積層
体を水蒸気含有／窒素雰囲気中、７００℃の温度で脱バ
インダーした後、乾燥窒素中、表１の条件で焼成して焼
結体を得た。 【００２９】得られた焼結体について誘電率、誘電正
接、抗折強度を以下の方法で評価した。 【００３０】誘電率、誘電正接は、前記焼結体から直径
５０ｍｍ、厚さ１ｍｍの試料を切り出し、３．０ＧＨｚ
にてネットワークアナライザー、シンセサイズドスイー
パーを用いて空洞共振器法により測定した。測定では、
サファイヤを充填した円筒空洞共振器の間に試料の誘電
体基板を挟んで測定し、共振器のＴＥ011 モードの共振
特性より、誘電率、誘電正接を算出した。 【００３１】抗折強度は、前記焼結体から長さ７０ｍ
ｍ、厚さ３ｍｍ、幅４ｍｍの測定試料を作製し、ＪＩＳ
−Ｃ−２１４１の規定に準じて３点曲げ試験を行った。 【００３２】また、比較例として、フィラー成分をＺｎ
Ｏに代えて、ＣａＯ、ＳｉＯ2 を用い、前記同様に焼結
体を作製し評価した。 【００３３】更に、前記結晶性ガラスに代わり、 結晶性ガラスＣ：ＳｉＯ2 ５５．２重量％−Ａｌ2 Ｏ3 １２重量％ −Ｂ2 Ｏ3 ４．４重量％ −ＢａＯ２０重量％ −ＺｎＯ６．７重量％ −Ｎａ2 Ｏ１．６重量％ −ＺｒＯ2 ０．１重量％ 結晶性ガラスＤ：ＳｉＯ2 ６０．７重量％−Ａｌ2 Ｏ3 ９．３重量％ −Ｂ2 Ｏ3 ５重量％ −ＳｒＯ１５．４重量％ −ＺｎＯ８．６重量％ −Ｋ2 Ｏ１重量％ の２種のガラスを用いて、フィラーとして平均粒径が
１．０μｍのＣａＯ、ＳｉＯ2 を用いて同様に評価し
た。 【００３４】 【表１】 【００３５】表１の結果から明らかなように、結晶相と
してガーナイト結晶相、Ｚｎ2 ＳｉＯ4 結晶相、および
コーディエライト結晶相が析出した本発明は、いずれも
誘電率が６未満、誘電正接が１０×１０-4以下、強度が
２５ｋｇ／ｍｍ2 以上と高い値を示し、これらの中でも
焼成温度が８５０〜９００℃のものは、誘電率が５．４
以下、誘電正接は９×１０-4以下とより誘電特性に優れ
ている。 【００３６】これに対して、ガラス量が５０重量％未満
である試料番号１では、焼成温度を１４００℃まで高め
ないと緻密化することができず、誘電正接も極めて高
く、ガラス量が９９．９重量％を越えると十分な強度を
確保できない。 【００３７】また、比較例として、ＣａＯをフィラーに
用いた試料番号２３は誘電率が７．０と大で、同じくＳ
ｉＯ2 を用いた試料番号２４では、誘電正接が５０×１
０-4とかなり高くなった。 【００３８】また、結晶化ガラスＣおよびＤを用いた比
較例の試料番号１７〜２２は、８００〜１０００℃で十
分に緻密化できず、いずれも低誘電率、低誘電正接、高
強度の焼結体は得ることができなかった。 【００３９】 【発明の効果】以上詳述した通り、本発明の低温焼成磁
器組成物は、誘電率が低く誘電正接が小さいので、マイ
クロ波用回路素子等において最適であり、更に、基板材
料の高強度化により入出力端子部に施すリードの接合
や、実装における基板の信頼性を向上できる上、８００
〜１０００℃の低温度で焼成可能なため、Ａｕ、Ａｇ、
Ｃｕ等による配線を同時焼成により形成することがで
き、各種多層配線基板や半導体素子収納用パッケージ用
の基板として適用できる。
低温焼成磁器組成物に関するものであり、とりわけ半導
体素子や各種電子部品を搭載した多層に積層して成る複
合回路基板等に適用される銅配線可能な高周波用の低温
焼成磁器組成物に関するものである。 【０００２】 【従来の技術】近年、高度情報化時代を迎え、情報伝達
はより高速化、高周波化が進み、搭載される半導体素子
もより高速化、高集積化され、更に実装のより高密度化
が要求されるようになり、従来より多用されてきたアル
ミナ製の各種回路基板では、比誘電率が３ＧＨｚで９〜
９．５とかなり誘電率が大きいことから、昨今の高周波
用の回路基板等には不適当であると言われている。 【０００３】即ち、信号を高速で伝搬させるためには基
板材料には、より低い誘電率が要求されており、更に、
多層回路基板に種々の電子部品や入出力端子等を接続す
る工程で該基板に加わる応力から基板自体が破壊した
り、欠けを生じたりすることを防止するために、機械的
強度がより高いことも要求されている。 【０００４】そこで前記要求を満足させるために、例え
ば、ＳｉＯ2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯを主成分とするガラ
ス組成物から成るガラス焼結体が提案されているが、か
かる提案のガラス焼結体では誘電率が低いという特性を
奏するというものの、機械的強度が低いという問題が残
り、完全に前記要求を満足するものではなく、そのため
に係る問題を解消せんとして種々の研究開発が進められ
ている。 【０００５】その結果、低誘電率でかつ高強度を有する
組成物として、例えば、熱処理によりムライトとコーデ
ィエライトを主たる結晶相として析出するガラス組成物
が提案されている（特開平０５−２９８９１９号公報参
照）。 【０００６】 【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前記提
案のガラス組成物から成る多層回路基板は、とりわけ高
周波用の回路基板として要求される誘電率や誘電正接、
及び機械的強度等の諸特性全てを必ずしも満足するもの
ではないという課題があった。 【０００７】 【発明の目的】本発明は、前記課題を解消せんとして成
されたもので、その目的は、多層回路基板として十分な
機械的強度を有し、かつ高周波領域における比誘電率が
低く、誘電正接も低いという特性を併せ持ち、金（Ａ
ｕ）や銀（Ａｇ）、銅（Ｃｕ）を配線導体とした多層化
が可能となる８００〜１０００℃という低温での焼成が
実現できる高周波用の低温焼成磁器組成物を提供するこ
とにある。 【０００８】 【課題を解決するための手段】本発明者は、上記問題点
を鋭意検討した結果、ガラスの軟化流動を利用して８０
０〜１０００℃で焼成することにより、配線導体として
Ａｕ、Ａｇ及びＣｕを用いて多層化、及び微細配線化が
可能であること、また亜鉛酸化物と特定のガラスを組み
合わせることによって、結晶相としてガーナイト結晶相
と、Ｚｎ2 ＳｉＯ4 結晶相と、コーディエライト結晶相
を析出させることにより比誘電率を低く、誘電正接を低
くすることが可能であり、とりわけスピネル型結晶相で
あるガーナイト結晶相を析出させることにより、高強度
化が可能であることを見いだした。 【０００９】即ち、本発明の低温焼成磁器組成物は、シ
リカ（ＳｉＯ2）を４０〜５０重量％、アルミナ（Ａｌ2
Ｏ3）を２５〜３０重量％、マグネシア（ＭｇＯ）を８
〜１２重量％、酸化亜鉛（ＺｎＯ）を６〜９重量％、及
び酸化硼素（Ｂ2Ｏ3）を８〜１１重量％の割合からなる
ガラスを５０〜９９．９重量％と、亜鉛酸化物を０．１
〜５０重量％の割合で含む混合粉末から成る成形体を、
窒素（Ｎ2）、アルゴン（Ａｒ）等の非酸化性雰囲気
中、８００〜１０００℃の温度で焼成して得られた焼結
体であって、ガーナイト結晶相を主結晶相とし、Ｚｎ2
ＳｉＯ4結晶相と、コーディエライト結晶相と、ガラス
相とを含むことを特徴とするものである。 【００１０】 【作用】本発明の低温焼成磁器組成物によれば、フィラ
ー成分として亜鉛酸化物を含むことから、低い誘電率と
低い誘電正接を示すガーナイト結晶相と、Ｚｎ2 ＳｉＯ
4 結晶相が析出するとともに、ガラス相より低い誘電率
と小さな誘電正接を示すコーディエライト結晶相を析出
させることにより、誘電率をより低くかつ誘電正接もよ
り低くすることが可能となる。 【００１１】また、ＳｉＯ2 −Ａｌ2 Ｏ3 −ＭｇＯ−Ｚ
ｎＯ−Ｂ2 Ｏ3 系ガラスとともにフィラー成分として亜
鉛酸化物を配合し、このガラス成分よりスピネル型結晶
層を析出させることから、得られた焼結体の抗折強度は
高くなる。 【００１２】更に、本発明の低温焼成磁器組成物は、８
００〜１０００℃の低温度でＡｕ、ＡｇあるいはＣｕの
内部配線層と同時に焼成することができることから、こ
れらの配線導体を具備する多層回路基板や半導体素子収
納用パッケージの微細配線化が容易に達成できる。 【００１３】 【発明の実施の形態】本発明の低温焼成磁器組成物につ
いて以下詳細に述べる。 【００１４】本発明の低温焼成磁器組成物によれば、少
なくともＳｉＯ2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＺｎＯ付にＢ
2 Ｏ3 を含むガラス量が５０重量％より少ないか、言い
換えればＺｎの酸化物換算による量が５０重量％より多
いと、８００〜１０００℃の温度で磁器は十分に緻密化
することができない。 【００１５】逆に、前記ガラス量が９９．９重量％より
多いか、言い換えればＺｎの酸化物換算による量が０．
１重量％より少ないと誘電率が６より高く、また誘電正
接が１５×１０-4より大となる。 【００１６】従って、前記ガラスの含有量は５０〜９
９．９重量％に特定され、より望ましくは６０〜９５重
量％の範囲となる。 【００１７】かかる磁器組成物は、Ｎ2 あるいはＡｒ等
の非酸化性雰囲気中、８００〜１０００℃の温度で焼成
することができ、図１に得られた焼結体の組織の概略図
を示す。 【００１８】図１に示すように、本発明の低温焼成磁器
組成物は、ガーナイト結晶相１と、Ｚｎ2 ＳｉＯ4 結晶
相２と、コーディエライト結晶相３と、ガラス相４とか
ら構成されており、ガーナイト結晶相１は焼結体中にお
ける主結晶として存在する。 【００１９】このように本発明によれば、焼結体中にガ
ーナイト結晶相を存在させ、同時にＺｎ2ＳｉＯ4結晶相
と、コーディエライト結晶相を存在させることにより、
低い比誘電率と低い誘電正接を得ることができる。ま
た、焼結体中にスピネル型結晶相（ガーナイト相）を析
出させることによって、これらの結晶相は各結晶相のネ
ットワ−クを補強する形態で存在するため、機械的強度
の高い焼結体を得ることができる。 【００２０】次に、本発明の低温焼成磁器組成物を製造
する具体的な方法としては、出発原料として、ＳｉＯ2
−Ａｌ2 Ｏ3 −ＭｇＯ−ＺｎＯ−Ｂ2 Ｏ3 系ガラスを５
０〜９９．９重量％、特に望ましくは６０〜９５重量％
と、フィラー成分として亜鉛酸化物を０．１〜５０重量
％、特にＺｎＯを全量中５〜４０重量％の割合になるよ
うに混合する。 【００２１】このフィラー成分としては、ＺｎＯの粉末
や、焼結過程でＺｎＯを形成し得る炭酸塩、硝酸塩、酢
酸塩等の形態で添加できる。尚、亜鉛酸化物は、ガラス
との反応によりガーナイト結晶相、Ｚｎ2 ＳｉＯ4 結晶
相を析出させることが重要であるため、前記亜鉛酸化物
の粉末は、１．５μｍ以下、特に１．０μｍ以下の微粉
末であることが望ましい。 【００２２】更に、出発原料として、ＳｉＯ2 −Ａｌ2
Ｏ3 −ＭｇＯ−ＺｎＯ−Ｂ2 Ｏ3 系ガラスを用いるの
は、この系のガラスを用いることによりスピネル型結晶
相が析出し、この結晶相はガラスのネットワ−クを補強
する形態で存在し、高強度の焼結体を得ることができる
からである。 【００２３】また、このような系のガラスを５０〜９
９．９重量％の範囲で添加したのは、ガラス量が５０重
量％より少ない場合には、焼結体の緻密化温度が１００
０℃より高くなり金、銀、銅の導体を用いることができ
ず、ガラス量が９９．９重量％より多いと磁器の抗折強
度が低下するためである。 【００２４】一方、前記ガラスのより具体的な組成とし
てはＳｉＯ2 が４０〜４５重量％、Ａｌ2 Ｏ3 が２５〜
３０重量％、ＭｇＯが８〜１２重量％、ＺｎＯが６〜９
重量％、Ｂ2 Ｏ3 が８〜１１重量％が望ましい。 【００２５】上記のような割合で添加混合した混合粉末
に適宜バインダ−を添加した後、所定形状に成形し、Ｎ
2 、Ａｒ等の非酸化性雰囲気中において８００〜１００
０℃の温度で０．１〜５時間焼成する。この時の焼成温
度が８００℃より低いと、磁器が十分に緻密化せず、１
０００℃を越えると金、銀、銅の導体を用いることがで
きなくなる。 【００２６】また、かかる低温焼成磁器組成物を用いて
配線基板を作製する場合には、例えば、上記のようにし
て調合した混合粉末を公知のテープ成形法、例えばドク
ターブレード法、圧延法等に従い、絶縁層形成用のグリ
ーンシートを成形した後、そのシートの表面に配線層用
のメタライズとして、Ａｕ、ＡｇやＣｕの粉末、特にＣ
ｕ粉末を含む金属ペーストを用いて、シート表面に配線
パターンをスクリーン印刷、グラビア印刷、オフセット
印刷等の手段により形成し、場合によってはシートにス
ルーホールを形成してホール内に上記ペーストを充填す
る。その後、複数のシートを積層圧着した後、上述した
条件で焼成することにより、配線層と絶縁層とを同時に
焼成することができる。 【００２７】 【実施例】以下、本発明の低温焼成磁器組成物について
具体的に詳述する。先ず、ＳｉＯ2 −Ａｌ2 Ｏ3 −Ｍｇ
Ｏ−ＺｎＯ−Ｂ2 Ｏ3 系結晶性ガラスとして、 結晶性ガラスＡ：ＳｉＯ2 ４４重量％−Ａｌ2 Ｏ3 ２９重量％ −ＭｇＯ１１重量％ −ＺｎＯ７重量％ −Ｂ2 Ｏ3 ９重量％ 結晶性ガラスＢ：ＳｉＯ2 ５０重量％−Ａｌ2 Ｏ3 ２５重量％ −ＭｇＯ９重量％ −ＺｎＯ８重量％ −Ｂ2 Ｏ3 ８重量％ の２種のガラスと、平均粒径が１μｍ以下のＺｎＯを表
１の組成に従って混合した。 【００２８】そして、この混合物に有機バインダー、可
塑剤、トルエンを添加し、ドクターブレード法により厚
さ３００μｍのグリーンシートを作製した。そして、こ
のグリーンシートを５枚積層し、５０℃の温度で１００
ｋｇ／ｃｍ2 の圧力を加えて熱圧着した。得られた積層
体を水蒸気含有／窒素雰囲気中、７００℃の温度で脱バ
インダーした後、乾燥窒素中、表１の条件で焼成して焼
結体を得た。 【００２９】得られた焼結体について誘電率、誘電正
接、抗折強度を以下の方法で評価した。 【００３０】誘電率、誘電正接は、前記焼結体から直径
５０ｍｍ、厚さ１ｍｍの試料を切り出し、３．０ＧＨｚ
にてネットワークアナライザー、シンセサイズドスイー
パーを用いて空洞共振器法により測定した。測定では、
サファイヤを充填した円筒空洞共振器の間に試料の誘電
体基板を挟んで測定し、共振器のＴＥ011 モードの共振
特性より、誘電率、誘電正接を算出した。 【００３１】抗折強度は、前記焼結体から長さ７０ｍ
ｍ、厚さ３ｍｍ、幅４ｍｍの測定試料を作製し、ＪＩＳ
−Ｃ−２１４１の規定に準じて３点曲げ試験を行った。 【００３２】また、比較例として、フィラー成分をＺｎ
Ｏに代えて、ＣａＯ、ＳｉＯ2 を用い、前記同様に焼結
体を作製し評価した。 【００３３】更に、前記結晶性ガラスに代わり、 結晶性ガラスＣ：ＳｉＯ2 ５５．２重量％−Ａｌ2 Ｏ3 １２重量％ −Ｂ2 Ｏ3 ４．４重量％ −ＢａＯ２０重量％ −ＺｎＯ６．７重量％ −Ｎａ2 Ｏ１．６重量％ −ＺｒＯ2 ０．１重量％ 結晶性ガラスＤ：ＳｉＯ2 ６０．７重量％−Ａｌ2 Ｏ3 ９．３重量％ −Ｂ2 Ｏ3 ５重量％ −ＳｒＯ１５．４重量％ −ＺｎＯ８．６重量％ −Ｋ2 Ｏ１重量％ の２種のガラスを用いて、フィラーとして平均粒径が
１．０μｍのＣａＯ、ＳｉＯ2 を用いて同様に評価し
た。 【００３４】 【表１】 【００３５】表１の結果から明らかなように、結晶相と
してガーナイト結晶相、Ｚｎ2 ＳｉＯ4 結晶相、および
コーディエライト結晶相が析出した本発明は、いずれも
誘電率が６未満、誘電正接が１０×１０-4以下、強度が
２５ｋｇ／ｍｍ2 以上と高い値を示し、これらの中でも
焼成温度が８５０〜９００℃のものは、誘電率が５．４
以下、誘電正接は９×１０-4以下とより誘電特性に優れ
ている。 【００３６】これに対して、ガラス量が５０重量％未満
である試料番号１では、焼成温度を１４００℃まで高め
ないと緻密化することができず、誘電正接も極めて高
く、ガラス量が９９．９重量％を越えると十分な強度を
確保できない。 【００３７】また、比較例として、ＣａＯをフィラーに
用いた試料番号２３は誘電率が７．０と大で、同じくＳ
ｉＯ2 を用いた試料番号２４では、誘電正接が５０×１
０-4とかなり高くなった。 【００３８】また、結晶化ガラスＣおよびＤを用いた比
較例の試料番号１７〜２２は、８００〜１０００℃で十
分に緻密化できず、いずれも低誘電率、低誘電正接、高
強度の焼結体は得ることができなかった。 【００３９】 【発明の効果】以上詳述した通り、本発明の低温焼成磁
器組成物は、誘電率が低く誘電正接が小さいので、マイ
クロ波用回路素子等において最適であり、更に、基板材
料の高強度化により入出力端子部に施すリードの接合
や、実装における基板の信頼性を向上できる上、８００
〜１０００℃の低温度で焼成可能なため、Ａｕ、Ａｇ、
Ｃｕ等による配線を同時焼成により形成することがで
き、各種多層配線基板や半導体素子収納用パッケージ用
の基板として適用できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の低温焼成磁器組成物の組織の概略図で
ある。 【符号の説明】 １ ガーナイト結晶相 ２ Ｚｎ2 ＳｉＯ4 結晶相 ３ コーディエライト結晶相 ４ ガラス相
ある。 【符号の説明】 １ ガーナイト結晶相 ２ Ｚｎ2 ＳｉＯ4 結晶相 ３ コーディエライト結晶相 ４ ガラス相
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 【請求項１】シリカ（ＳｉＯ2）を４０〜５０重量％、
アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）を２５〜３０重量％、マグネシア
（ＭｇＯ）を８〜１２重量％、酸化亜鉛（ＺｎＯ）を６
〜９重量％、及び酸化硼素（Ｂ2Ｏ3）を８〜１１重量％
の割合からなるガラスを５０〜９９．９重量％と、亜鉛
酸化物を０．１〜５０重量％の割合で含む混合粉末から
成る成形体を、窒素（Ｎ2）、アルゴン（Ａｒ）等の非
酸化性雰囲気中、８００〜１０００℃の温度で焼成して
得られた焼結体であって、ガーナイト結晶相を主結晶相
とし、Ｚｎ2ＳｉＯ4結晶相と、コーディエライト結晶相
と、ガラス相とを含むことを特徴とする低温焼成磁器組
成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33749695A JP3363297B2 (ja) | 1995-12-25 | 1995-12-25 | 低温焼成磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33749695A JP3363297B2 (ja) | 1995-12-25 | 1995-12-25 | 低温焼成磁器組成物 |
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|---|---|---|---|
| JP2002167045A Division JP2003073163A (ja) | 2002-06-07 | 2002-06-07 | 低温焼成焼結体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09175852A JPH09175852A (ja) | 1997-07-08 |
| JP3363297B2 true JP3363297B2 (ja) | 2003-01-08 |
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ID=18309205
Family Applications (1)
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|---|---|---|---|
| JP33749695A Expired - Fee Related JP3363297B2 (ja) | 1995-12-25 | 1995-12-25 | 低温焼成磁器組成物 |
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| JP (1) | JP3363297B2 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN113173586B (zh) * | 2021-04-29 | 2023-02-24 | 湖南大学 | 一种堇青石微晶粉及其制备方法、氧化铝陶瓷基片及其制备方法 |
| CN115261813A (zh) * | 2022-08-05 | 2022-11-01 | 中国科学院光电技术研究所 | 一种介电常数可调控的多晶银薄膜及其制备方法 |
-
1995
- 1995-12-25 JP JP33749695A patent/JP3363297B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| JPH09175852A (ja) | 1997-07-08 |
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