JP3351701B2 - 二相歯科用陶材組成物 - Google Patents

二相歯科用陶材組成物

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、歯科用陶材修復物
並びにインレー、アンレーおよび前装用の、二相歯科用
陶材組成物に関する。とりわけ、本発明は、歯科用修復
物、例えば金属溶着陶材修復物、オールセラミック修復
物、インレー、アンレーおよび前装の調製および修理に
有用な、熟成温度が低く、高膨張性の、二相長石質歯科
用陶材組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】歯科において、見かけの自然な歯科修復
物、例えば金属溶着陶材およびオールセラミック修復物
を得るために、セラミック材料が用いられている。セラ
ミックスは、修復する歯に近い色に着色することがで
き、口腔内での分解に対し抵抗性で、哺乳動物組織との
接触が何年も続いても生体適合性を維持し得るので、上
記目的のために非常に望ましい。
【０００３】通例、金属溶着陶材(ＰＦＭ)修復物は、水
性スラリー中の歯科用陶材粉末を金属合金フレーム枠に
適用し、その陶材を高温で焼成して、自然な歯に見える
堅く不浸透性の陶材層を形成することによって造られ
る。当業者は、陶材焼成温度は金属フレーム枠として使
用した合金の固相温度よりも少なくとも１００℃低い温
度とすること、並びに焼成および冷却中に応力亀裂が陶
材層中で起きないように、陶材の熱膨張係数(室温ない
し４５０℃の範囲において)が金属のそれよりも極くわ
ずかにのみ低くすること、が重要であると認識してい
る。
【０００４】今日、歯科において、金属合金フレーム枠
の代わりにセラミックコアを用いて、オールセラミック
歯科用修復物を使用することが多くなっている。歯科用
修復物のコアとしてセラミックを使用する場合、そのセ
ラミックフレーム枠に適用する陶材は、陶材中の応力亀
裂を回避するためにセラミックよりもわずかに小さい熱
膨張係数を有していなければならない。従来、歯科用修
復物の製造に用いられる金属合金およびセラミックス
は、通例約８×１０-6／℃ないし約１４×１０-6／℃の
範囲の、やや高い熱膨張係数を有する。しかし、約１８
×１０-6／℃もの高い熱膨張係数を有する合金およびセ
ラミックスが、多く用いられるようになってきている。
【０００５】本出願人の米国特許出願第０８／５３２１
７９号(１９９５年９月２２日出願)(その内容を引用に
より本発明の一部とする)には、歯科用修復物の製造に
従来用いられる合金およびセラミックスの熱膨張係数に
非常に近い、やや高い熱膨張係数を有する非晶質(すな
わち単相)の歯科用陶材組成物が記載されている。この
組成物は、そのような従来の合金およびセラミックスに
適用して、得られる歯科用修復物に、非常に滑らかで連
続したガラス様の表面を付与するのに好都合である。し
かし、米国特許出願第０８／５３２１９９号に記載の単
相非晶質歯科用陶材は、高膨張性合金および陶材に適用
するには、熱膨張係数が低過ぎる。
【０００６】従って、高膨張性合金およびセラミックス
(すなわち約１８×１０-6／℃もの高い熱膨張係数を有
するもの)に溶着して、その表面を非常に滑らかにする
ことのできる歯科用陶材組成物が必要である。高膨張性
セラミックの一例は、コネチカット州ウォーリングフォ
ードのジェネリック／ペントロン社(Ｊeneric／Ｐentro
n，Ｉnc．)から入手し得るオプテック(Ｏptec、商標)陶
材である。オプテック陶材は、結晶白榴石(Ｋ2Ｏ・Ａl2
Ｏ3・４ＳiＯ2)含量が高く、白榴石は、約０.５μない
し約４０μもの広い直径範囲で結晶している。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、高膨
張性合金および／またはセラミックスの使用を伴う適用
において、歯科用修復物並びにインレー、アンレーおよ
び前装の調製および修理に特に適当な歯科用陶材組成物
を提供することである。本発明のもう一つの課題は、熟
成温度範囲が約６５０〜１０５０℃で、熱膨張係数(室
温ないし４５０℃)が約１２×１０-6〜１７.５×１０-6
／℃であり、化学的および熱的に安定で、高膨張性合金
およびセラミックスに適用した場合に滑らかで非研磨性
の表面を提供する歯科用陶材を提供することである。本
発明において、「熟成温度」とは「焼成温度」と同義で
ある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記の、および他の課題
および目的は、本発明によって達成される。本発明は、
長石質ガラスマトリックス中に白榴石結晶相が分散した
ものから成る二相陶材組成物であって、熟成温度が約６
５０〜１０５０℃であり、熱膨張係数(室温ないし４５
０℃)が約１２×１０-6〜１７.５×１０-6／℃であり、
組成:
【表３】成分 量(重量％) ＳiＯ2 ５７ −６６ Ａl2Ｏ3 ７ −１５ Ｋ2Ｏ ７ −１５ Ｎa2Ｏ ７ −１２ Ｌi2Ｏ ０.５− ３ ＣaＯ ０ − ３ ＭgＯ ０ − ７ Ｆ ０ − ４ ＣeＯ2 ０ − １ を有し、白榴石結晶は直径が約１０μを越えず、白榴石
結晶は二相陶材組成物の約５〜６５重量％を占める二相
陶材組成物に関する。
【０００９】本発明の実施において、本発明の二相陶材
組成物中の白榴石結晶は、直径が約１０μを越えないよ
うにすべきである。直径が約１０μを越えると、組成物
表面が粗く不均一になり得るので、所期用途に望ましく
ない。白榴石直径が約１０μを越えると、口腔内で局部
の歯を摩耗して、不快感／刺激を起こし得ることがわか
っている。
【００１０】本発明の二相陶材組成物は、当分野で既知
の方法に従って歯科用修復物の形成に使用し得る。すな
わち、本発明の陶材組成物は、高膨張性金属合金を用い
るＰＦＭ修復物の製造に、または高膨張性オールセラミ
ック修復物の製造に使用し得る。本発明の陶材組成物
は、高膨張性セラミックスに溶着し得るグレイズとして
使用することもでき、光沢のある滑らかな表面を通常の
約９２５〜９６０℃ではなく低い熟成温度(例えば約８
００℃)で付与することが必要または望ましい場合に、
それを達成し得る。
【００１１】本発明の二相歯科用陶材組成物は、次のよ
うな組成および性質を有する:
【表４】 酸化物 範囲 好ましい範囲 実施例１ 実施例２ ＳiＯ2 57 -66 58 -65 62.1 58.0 Ａl2Ｏ3 7 -15 8 -14 9.8 14.0 Ｋ2Ｏ 7 -15 11 -15 14.2 15 Ｎa2Ｏ 7 -12 7.5-11 7.6 8.1 Ｌｉ2Ｏ 0.5- 3 0.7- 1.5 1.1 1.5 ＣaＯ 0 - 3 0 - 1.5 1.0 1.0 ＭgＯ 0 - 7 0 - 5 1.9 1.0 Ｆ 0 - 4 0 - 3 1.9 1.0 ＣeＯ2 0 - 1 0 - 0.5 0.4 0.4 熱膨張係数 12-17.5 12-17.5 15.0 17.4 (室温ないし450℃) (×１０-6/℃) 熟成温度(℃) 750-1050 800-1000 815 850 熟成温度(゜Ｆ) 1318-1922 1472-1832 1500 1562
【００１２】本発明の歯科用陶材組成物は、長石質ガラ
スマトリックス中に白榴石結晶相が分散した二相ガラス
である。白榴石結晶は、組成物の総重量に対して約５〜
６５重量％の量で存在する。本発明の実施において、組
成物中の白榴石結晶の直径は約１０μを越えず、好まし
くは約５μを越えず、より好ましくは約１μを越えな
い。
【００１３】本発明の一態様においては、低い溶融温度
およびやや高い熱膨張係数を有する第１陶材成分(例え
ば米国特許出願第０８／５３２１７９号に開示された陶
材)と、直径が約１０μ未満の結晶白榴石相が分散し
た、高い熱膨張係数を有する第２陶材成分とのブレンド
から、二相歯科用陶材組成物を誘導する。第１陶材成分
と第２陶材成分とは通例、約９５:５ないし７０:３０の
重量比でブレンドし、その混合物を次いで約８５０℃で
焼成して、本発明の陶材組成物とする。
【００１４】本発明の陶材組成物が白榴石結晶を含有す
ることにより、陶材組成物の熱膨張係数が高くなる。こ
の陶材は、高膨張性合金およびセラミックス(例えばオ
プテック陶材)に溶着すると化学結合を形成し、該高膨
張性合金またはセラミックスよりも約０.５〜１.５×１
０-6／℃低い熱膨張を示す。従って、得られる溶着修復
物は、室温に冷却後、わずかに圧縮された状態で配置さ
れる。
【００１５】本発明の陶材組成物は、熟成温度で充分な
粘度を有するので、その形状を失うことなく理論値のほ
ぼ１００％の密度で焼成し、口腔環境中で必要な堅く不
浸透性の表面を形成する。この溶着表面はまた、ほぼ完
全に滑らかであり、従来の通常の陶材を用いた場合より
も自然の歯に対してすべり易く、すなわち穏やかな環境
を提供する。
【００１６】前記第１陶材成分は既知であり、既知の方
法で調製し得る。本発明において使用し得る特に好まし
い第１陶材成分は、前記米国特許出願第０８／５３２１
７９号に記載されている。シンスパー(Ｓynspar、商標)
陶材およびペンクラフト・プラス(Ｐencraft Ｐlus、
商標)陶材(ジュネリック／ペントロン社から入手可
能)、セラムコ(Ｃeramco)陶材[ニュージャージー州バー
リントンのセラムコ社(Ｃeramco，Ｉnc．)から入手可
能]などの、通例熱膨張係数約１０×１０-6〜１４×１
０-6／℃(室温ないし４５０℃)の陶材を、第１陶材成分
として好ましく使用し得る。
【００１７】そのような材料の調製は、当分野で既知で
ある。セラミック前駆物質、例えばシリカ、アルミナ、
長石質、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウ
ム、または要すれば実際の酸化物を、好ましくは微粉末
の形態、例えば２００メッシュ篩[タイラー(Ｔyler)シ
リーズ]を通過する充分細かい粉末としてブレンドし、
少なくとも約１２００℃、好ましくは少なくとも約１４
００℃の温度でるつぼ内で溶融させて、ガラスを生成す
る。この溶融ガラスを、次いで水中で急冷し、乾燥し、
ボールミルで粉砕して、粉末状の第１陶材成分を得る。
粉末は、２００メッシュ篩(タイラー・シリーズ)を通過
し得るよう、充分粉砕することが好ましい。第１陶材成
分は、溶融温度が約７６０〜８１５℃で、熱膨張係数が
約１０.６×１０-6〜１１.６×１０-6／℃であることが
好ましい。
【００１８】本発明の第２陶材成分は、本出願人の米国
特許第４７９８５３６号に従って調製することが好まし
い。該特許を引用により本発明の一部とする。それによ
り、長石質を第２陶材成分とし、そのうちＫ2ＯＡl2Ｏ3
・４ＳiＯ2の少なくとも一部を、ガラス中に分散する白
榴石(Ｋ2Ｏ・Ａl2Ｏ3・４ＳiＯ2)の生成の前駆物質とし
て用いる。そのような白榴石結晶は、製造時の溶着およ
び冷却工程中に、更なる白榴石結晶の晶泥中において核
形成および成長を開始および促進する核として機能する
と考えられるが、そのような理論に制限されるわけでは
ない。晶泥が冷却されると、結晶白榴石は溶解性が低下
し、晶出する。米国特許第４７９８５３６号の方法によ
ると、結晶白榴石を含有する長石質から石英、雲母、黒
雲母などを選り除き、粉砕して微粉末とし、磁気分離器
に通して鉄不純物を除去し、更に粉砕し、他の所望の成
分とブレンドし、約２１５０〜２３５０゜Ｆで溶融さ>
せ、冷却して、白榴石結晶が均一に分散したガラス体を
形成する。この溶融および冷却した陶材を、次いで粉砕
して、１８０〜２００メッシュ篩を通過し得る微粉末と
する。第２陶材成分は、熱膨張係数が約１６×１０-6〜
１７.５×１０-6／℃であることが好ましい。
【００１９】本発明によると、第１陶材成分と組み合わ
せるか、またはブレンドする前に、第２陶材成分を処理
して、直径が約１０μを越えない白榴石結晶を分離す
る。直径が約１０μを越えない白榴石結晶は、本発明の
陶材組成物を用いて製造した歯科用修復物に、非常に滑
らかな表面を付与し得る。第２陶材成分の処理は、粉
末、例えば２００メッシュ篩(タイラー・シリーズ)を通
過する充分細かい粉末の形態の第２陶材成分を、適当な
容器内で水と混合し、混合物を沈降させ、デカントして
上清を保持し、上清を適当な容器内で水と混合し、混合
物を再度沈降させ、デカントして上清を保持し、上清の
水を蒸発させて乾燥粉末を得、乾燥粉末を３２５(また
はそれ以上の)メッシュ篩(タイラー・シリーズ)に通し
て凝集物を砕くことによって行い得る。上記処理によっ
て、直径が約１０μを越えない白榴石結晶を第２陶材成
分から分離し得る。直径の小さい白榴石結晶を分離する
ために、上記処理法の変法、または他の方法、あるいは
それらの組み合わせ(例えば、ジェットミル粉砕、空気
分離、浮選など)を行い得ることを、当業者は理解する
であろう。
【００２０】第１および第２陶材成分の性質は、既知の
原理を適用して調節し得る。例えば、所望により、Ｓi
Ｏ2の割合を減少し、および／またはアルカリ金属酸化
物の割合を増加することによって、成分の熱膨張係数を
高め得る。ＣaＯおよび／またはアルカリ金属酸化物の
割合を増加することによって、成分の溶融温度を低下し
得る。Ｎa2Ｏ:Ｋ2Ｏ比を高めることによって、溶融温度
を低下し得る。当業者はこのような原理を適用して、本
発明の陶材組成物の調製に使用する各成分の熱膨張係数
および溶融温度を調節することができる。
【００２１】所望により、美的な好ましさのために、本
発明の陶材組成物の一層またはそれ以上を、高膨張性金
属合金またはセラミックコアに、各層を個別に焼成して
適用し得る。すなわち、例えば、不透明化剤、例えばＴ
iＯ2、ＳnＯ2、Ａl2Ｏ3、ＺnＯ、ＣeＯ2などを含有する
不透明層を、フレーム枠に適用し、焼成し得る。その
後、またはその代わりに、またはそれと組み合わせて、
所望の色とするために１種またはそれ以上の従来の顔
料、例えばバナデート、マンガネート、クロメートもし
くは他の遷移金属化合物を含有する着色層を適用し得
る。所望により、蛍光剤、例えば酸化セリウム、酸化テ
ルビウム、酸化イットリウムなど、または他の添加剤
も、自然の歯に似せるために陶材に組み合わせ得る。次
いで、不透明および／または蛍光着色層に(焼成前また
は後に)、所望により本発明の陶材組成物を被せ得る。
このようにして、修復物の先端と歯肉部とで色を変える
というような、特殊な効果を達成し得る。陶材層は、通
常の方法で、例えば水中の陶材粉末ペーストをフレーム
枠に適用し、所望の形状に成形し、次いで焼成すること
によって適用し得る。
【００２２】本発明は、それ自体を、アマルガム、金ま
たは他のセラミックスに代わるインレー／アンレー材料
としても使用し得る。本発明の陶材は、陶材粉末を水性
スラリーとして、適当な耐火性埋没材のダイ[例えば、
ジェネリック／ペントロン社から市販のシンベスト(Ｓy
nvest、商標)]に入れ、次いで陶材／ダイ組み合わせを
８１５〜８５０℃での焼成に付して、陶材の適当な熟成
を行うことによって、インレー／アンレーまたは前装と
して調製し得る。所望により、当業者は、フォイル法を
用いてもよい。フォイル法においては、薄い(０.００
１")プラチナまたは他の適当なフォイル片を石膏ダイに
適用して陶材を適当な形に保ち、石膏ダイからフォイル
／陶材を取り出して、前記のように焼成して、陶材の適
当な溶融を行う。得られたサンプルを、調製した窩に配
置し得、自然の歯に接触する滑らかな表面を達成するこ
とができる。本発明の更なる変更および改良は、以上の
説明から当業者には明らかであり、それを特許請求の範
囲に包含することを意図する。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 リサ・エム・ディメグリオ アメリカ合衆国08852ニュージャージー 州モンマス・ジャンクション、ホーリ ー・コート1201番 (72)発明者 カーリノ・パンゼラ アメリカ合衆国08502ニュージャージー 州ベル・ミード、ハンツマン・レイン７ 番 審査官 深草 祐一 (56)参考文献 特開 昭53−31716（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−265856（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−6148（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C03C 1/00 - 14/00 A61K 6/00 - 6/10

Claims (11)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 長石質ガラスマトリックス中に白榴石結
    晶相が分散したものから成る二相陶材組成物であって、
    熟成温度が７５０〜１０５０℃であり、熱膨張係数(室
    温ないし４５０℃)が１２×１０−６〜１７.５×１０
    −６／℃であり、該組成物の重量に対して全部で１００
    重量％となるように組成: 【表１】 を有し、白榴石結晶は直径が１０μを越えず、白榴石結
    晶は二相陶材組成物の５〜６５重量％を占める二相陶材
    組成物。
  2. 【請求項２】 不透明化剤、顔料および蛍光剤から成る
    群から選択する少なくとも１種の成分と組み合わせて使
    用する請求項１記載の二相陶材組成物。
  3. 【請求項３】 高膨張性金属合金またはセラミックのフ
    レーム枠と、その上に溶着した請求項１記載の陶材組成
    物から成る少なくとも１層のコーティングとから成る歯
    科用修復物。
  4. 【請求項４】 金属フレーム枠と、その上に溶着した高
    膨張性セラミックから成る少なくとも１層のコーティン
    グと、該セラミックを少なくとも部分的に被覆し、該セ
    ラミック上に９００℃未満の温度で溶着した請求項１記
    載の陶材組成物から成るグレイズとから成る金属溶着陶
    材歯科用修復物。
  5. 【請求項５】 請求項１記載の陶材組成物から成るイン
    レー、アンレーまたは前装。
  6. 【請求項６】 長石質ガラスマトリックス中に白榴石結
    晶相が分散したものから成る二相陶材組成物であって、
    熟成温度が８００〜１０００℃であり、熱膨張係数(室
    温ないし４５０℃)が１２×１０−６〜１７.５×１０
    −６／℃であり、該組成物の重量に対して全部で１００
    重量％となるように組成: 【表２】 を有し、白榴石結晶は直径が１０μを越えず、白榴石結
    晶は二相陶材組成物の５〜５０重量％を占める二相陶材
    組成物。
  7. 【請求項７】 不透明化剤、顔料および蛍光剤から成る
    群から選択する少なくとも１種の成分と組み合わせて使
    用する請求項６記載の二相陶材組成物。
  8. 【請求項８】 高膨張性金属合金またはセラミックのフ
    レーム枠と、その上に溶着した請求項６記載の陶材組成
    物から成る少なくとも１層のコーティングとから成る歯
    科用修復物。
  9. 【請求項９】 金属合金フレーム枠と、その上に溶着し
    た高膨張性セラミックから成る少なくとも１層のコーテ
    ィングと、該セラミックを少なくとも部分的に被覆し、
    該セラミック上に９００℃未満の温度で溶着した請求項
    ６記載の陶材組成物から成るグレイズとから成る金属溶
    着陶材歯科用修復物。
  10. 【請求項１０】 請求項６記載の陶材組成物から成るイ
    ンレー、アンレーまたは前装。
  11. 【請求項１１】 請求項１または６記載の二相歯科用陶
    材組成物を調製する方法であって、 第１陶材成分および第２陶材成分をブレンドして混合物
    とし、該混合物を７８０〜８７０℃の温度で焼成して歯
    科用陶材を生成することを含んで成り、 第１陶材成分の熱膨張係数は１０×１０−６〜１４×１
    ０−６／℃であり、 第２陶材成分の熱膨張係数は１６×１０−６〜１７.５
    ×１０−６／℃であり、 第２陶材成分は、直径が１０μを越えない白榴石結晶を
    含有する方法。
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