JP3341432B2 - 排気ガス浄化用触媒 - Google Patents
排気ガス浄化用触媒Info
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- JP3341432B2 JP3341432B2 JP00862794A JP862794A JP3341432B2 JP 3341432 B2 JP3341432 B2 JP 3341432B2 JP 00862794 A JP00862794 A JP 00862794A JP 862794 A JP862794 A JP 862794A JP 3341432 B2 JP3341432 B2 JP 3341432B2
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、自動車などの内燃機関
から排出される酸素過剰な排気ガス中のＮＯ x を効率よ
く除去する排気ガス浄化用触媒に関する。
から排出される酸素過剰な排気ガス中のＮＯ x を効率よ
く除去する排気ガス浄化用触媒に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来のアルミナを用いる排気ガス浄化用
触媒として特開平４−２８４８４８号公報や特開平４−
３５８５２５公報に記載されているようなものがある。
これらの排気浄化用触媒では、触媒とし金属を担持した
アルミナや金属とアルミナの複合酸化物である金属アル
ミネートを用いることにより、排気中の酸素濃度が理論
値より大きくなった状態（リーン・バーン雰囲気）で
の、排気中のＮＯx を還元除去しリーン、バーン雰囲気
でも効率よくＮＯx ，ＣＯ，ＨＣを浄化することによ
り、触媒性能を向上させている。
触媒として特開平４−２８４８４８号公報や特開平４−
３５８５２５公報に記載されているようなものがある。
これらの排気浄化用触媒では、触媒とし金属を担持した
アルミナや金属とアルミナの複合酸化物である金属アル
ミネートを用いることにより、排気中の酸素濃度が理論
値より大きくなった状態（リーン・バーン雰囲気）で
の、排気中のＮＯx を還元除去しリーン、バーン雰囲気
でも効率よくＮＯx ，ＣＯ，ＨＣを浄化することによ
り、触媒性能を向上させている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、このようなア
ルミナを主成分とした触媒では、空燃比（Ａ／Ｆ）がリ
ーンの条件での触媒活性が充分ではない。従って本発明
の目的は、自動車などの内燃機関から排出される酸素過
剰の排気ガス中のＮＯx を効率よく除去し得る排気ガス
浄化用触媒を提供することにある。
ルミナを主成分とした触媒では、空燃比（Ａ／Ｆ）がリ
ーンの条件での触媒活性が充分ではない。従って本発明
の目的は、自動車などの内燃機関から排出される酸素過
剰の排気ガス中のＮＯx を効率よく除去し得る排気ガス
浄化用触媒を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは従来のアル
ミナを主成分とした触媒に関連して、アルミニウム以外
の金属、例えばニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）、
銅（Ｃｕ）、亜鉛（Ｚｎ）、マンガン（Ｍｎ）等につき
種々検討した結果、後述の比較例１に示すようにアルミ
ナだけでは活性が低く、比較例５〜８に示すように上記
他の金属の酸化物の場合も活性が低く、また比較例９に
示すように酸化ニッケルだけでは活性が全くない。これ
に対してニッケルとアルミニウムを組み合せて複合した
複合酸化物をハニカム担体にコーティングした触媒につ
き、リーン・バーン雰囲気下で排気ガスの浄化を行った
ところ高い活性が得られることを知見し、本発明を達成
するに至った。
ミナを主成分とした触媒に関連して、アルミニウム以外
の金属、例えばニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）、
銅（Ｃｕ）、亜鉛（Ｚｎ）、マンガン（Ｍｎ）等につき
種々検討した結果、後述の比較例１に示すようにアルミ
ナだけでは活性が低く、比較例５〜８に示すように上記
他の金属の酸化物の場合も活性が低く、また比較例９に
示すように酸化ニッケルだけでは活性が全くない。これ
に対してニッケルとアルミニウムを組み合せて複合した
複合酸化物をハニカム担体にコーティングした触媒につ
き、リーン・バーン雰囲気下で排気ガスの浄化を行った
ところ高い活性が得られることを知見し、本発明を達成
するに至った。
【０００５】従って、本発明の排気ガス浄化用触媒は、
内燃機関から放出される酸素過剰な排気ガス中のＮＯx
を効率よく除去する排気ガス浄化用触媒であって、該触
媒はハニカム担体上に、ニッケルとアルミニウムの組成
比がニッケル／アルミニウムモル比で０．１５〜０．３
５であるニッケルとアルミニウムの複合酸化物からなる
コート層を備えたことを特徴とする。
内燃機関から放出される酸素過剰な排気ガス中のＮＯx
を効率よく除去する排気ガス浄化用触媒であって、該触
媒はハニカム担体上に、ニッケルとアルミニウムの組成
比がニッケル／アルミニウムモル比で０．１５〜０．３
５であるニッケルとアルミニウムの複合酸化物からなる
コート層を備えたことを特徴とする。
【０００６】本発明においては、上記ニッケルとアルミ
ニウムの複合酸化物は、ニッケルの塩とアルミニウムの
塩を混合した水溶液に、沈澱剤溶液を添加することによ
り形成する。該沈澱剤溶液は１〜３０％アンモニア水を
用いるのが好ましい。アンモニア水の濃度が、１％未満
では、充分な沈澱が得られず、３０％より大になると沈
澱は得られるが、適正なモル比にするのが、触媒調製上
むずかしい。
ニウムの複合酸化物は、ニッケルの塩とアルミニウムの
塩を混合した水溶液に、沈澱剤溶液を添加することによ
り形成する。該沈澱剤溶液は１〜３０％アンモニア水を
用いるのが好ましい。アンモニア水の濃度が、１％未満
では、充分な沈澱が得られず、３０％より大になると沈
澱は得られるが、適正なモル比にするのが、触媒調製上
むずかしい。
【０００７】本発明の触媒においてニッケル／アルミニ
ウムの組成比をモル比で０．１５〜０．３５の範囲とし
たのは、該モル比を０〜０．７５まで変化させた場合
に、０．１５〜０．３５の範囲の触媒が最も高い活性を
示したことによる。
ウムの組成比をモル比で０．１５〜０．３５の範囲とし
たのは、該モル比を０〜０．７５まで変化させた場合
に、０．１５〜０．３５の範囲の触媒が最も高い活性を
示したことによる。
【０００８】
【作用】次に作用を説明する。本発明の排気ガス浄化用
触媒においては、ニッケルとアルミニウムの複合酸化物
を使用している。この触媒は高温で焼成を行なっている
ため、耐熱性に非常に優れている。また、この触媒は酸
素が多量に含まれるエンジン排気ガスのリーン領域にお
いて非常に優れたＮＯx 転換性能を有している。
触媒においては、ニッケルとアルミニウムの複合酸化物
を使用している。この触媒は高温で焼成を行なっている
ため、耐熱性に非常に優れている。また、この触媒は酸
素が多量に含まれるエンジン排気ガスのリーン領域にお
いて非常に優れたＮＯx 転換性能を有している。
【０００９】
【実施例】本発明を次の実施例、比較例および試験例に
より説明する。 実施例１ 硝酸ニッケル六水和物２１８ｇと硝酸アルミニウム九水
和物１８７５ｇを２０Ｌのイオン交換水に加えよく攪拌
した。次に、攪拌しながら、５％のアンモニア水を溶液
のpHが７．５〜９．０の間になるように徐々に滴下し
た。生成した沈澱物を濾過して取り出し、オーブン中１
００℃で１２時間乾燥した後、８００℃で２時間空気気
流中で焼成を行い、ニッケル／アルミニウムモル比が
０．２５である複合酸化物を得た。この複合酸化物１１
２５ｇに２０重量％ＨＮＯ3 １３７５ｇをボールミルポ
ットに投入し、８時間粉砕してスラリーを得た。得られ
たスラリーをモノリス担体基材（１１９ｃｃ，４００セ
ル）に塗布し乾燥した後、４００℃で２時間、空気雰囲
気中で焼成した。この時の塗布量は、２３．８ｇ／個に
設定した。以上のようにして触媒Ｎｏ．１を調製した。
このようにして調製した触媒のニッケル／アルミニウム
モル比は０．１５であった。
より説明する。 実施例１ 硝酸ニッケル六水和物２１８ｇと硝酸アルミニウム九水
和物１８７５ｇを２０Ｌのイオン交換水に加えよく攪拌
した。次に、攪拌しながら、５％のアンモニア水を溶液
のpHが７．５〜９．０の間になるように徐々に滴下し
た。生成した沈澱物を濾過して取り出し、オーブン中１
００℃で１２時間乾燥した後、８００℃で２時間空気気
流中で焼成を行い、ニッケル／アルミニウムモル比が
０．２５である複合酸化物を得た。この複合酸化物１１
２５ｇに２０重量％ＨＮＯ3 １３７５ｇをボールミルポ
ットに投入し、８時間粉砕してスラリーを得た。得られ
たスラリーをモノリス担体基材（１１９ｃｃ，４００セ
ル）に塗布し乾燥した後、４００℃で２時間、空気雰囲
気中で焼成した。この時の塗布量は、２３．８ｇ／個に
設定した。以上のようにして触媒Ｎｏ．１を調製した。
このようにして調製した触媒のニッケル／アルミニウム
モル比は０．１５であった。
【００１０】実施例２ 実施例１の硝酸ニッケル六水和物の量を２９１ｇとした
以外は同様にして触媒Ｎｏ．２を調製した。この場合、
ニッケル／アルミニウムモル比は０．２０であった。
以外は同様にして触媒Ｎｏ．２を調製した。この場合、
ニッケル／アルミニウムモル比は０．２０であった。
【００１１】実施例３ 実施例１の硝酸ニッケル六水和物の量を３６４ｇとした
以外は同様にして触媒Ｎｏ．３を調製した。この場合、
ニッケル／アルミニウムモル比は０．２５であった。
以外は同様にして触媒Ｎｏ．３を調製した。この場合、
ニッケル／アルミニウムモル比は０．２５であった。
【００１２】実施例４ 実施例１の硝酸ニッケル六水和物の量を４３６ｇとした
以外は同様にして触媒Ｎｏ．４を調製した。この場合、
ニッケル／アルミニウムモル比は０．３０であった。
以外は同様にして触媒Ｎｏ．４を調製した。この場合、
ニッケル／アルミニウムモル比は０．３０であった。
【００１３】実施例５ 実施例１の硝酸ニッケル六水和物の量を５０９ｇとした
以外は同様にして触媒Ｎｏ．５を調製した。この場合、
ニッケル／アルミニウムモル比は０．３５であった。
以外は同様にして触媒Ｎｏ．５を調製した。この場合、
ニッケル／アルミニウムモル比は０．３５であった。
【００１４】比較例１ 硝酸アルミニウム九水和物１８７５ｇを２０Ｌのイオン
交換水に加えよく攪拌した。次に、攪拌しながら、５％
のアンモニア水を溶液のpHが７．５〜９．０の間になる
ように徐々に滴下した。生成した沈澱物を濾過して取り
出し、オーブン中１００℃で１２時間乾燥した後、８０
０℃で２時間空気気流中で焼成を行った。この酸化物１
１２５ｇに２０重量％ＨＮＯ3 １３７５ｇをボールミル
ポットに投入し、８時間粉砕してスラリーを得た。得ら
れたスラリーをモノリス担体基材（１１９ｃｃ，４００
セル）に塗布し乾燥した後、４００℃で２時間、空気雰
囲気中で焼成して触媒Ｎｏ．１０１を調製した。この時
の塗布量は、２３．８ｇ／個に設定した。
交換水に加えよく攪拌した。次に、攪拌しながら、５％
のアンモニア水を溶液のpHが７．５〜９．０の間になる
ように徐々に滴下した。生成した沈澱物を濾過して取り
出し、オーブン中１００℃で１２時間乾燥した後、８０
０℃で２時間空気気流中で焼成を行った。この酸化物１
１２５ｇに２０重量％ＨＮＯ3 １３７５ｇをボールミル
ポットに投入し、８時間粉砕してスラリーを得た。得ら
れたスラリーをモノリス担体基材（１１９ｃｃ，４００
セル）に塗布し乾燥した後、４００℃で２時間、空気雰
囲気中で焼成して触媒Ｎｏ．１０１を調製した。この時
の塗布量は、２３．８ｇ／個に設定した。
【００１５】比較例２ 実施例１の硝酸ニッケル六水和物の量を７３ｇとした以
外は同様にして、触媒Ｎｏ．１０２を調製した。この場
合ニツケル／アルミニウムモル比は０．０５であった。
外は同様にして、触媒Ｎｏ．１０２を調製した。この場
合ニツケル／アルミニウムモル比は０．０５であった。
【００１６】比較例３ 実施例１の硝酸ニッケル六水和物の量を７２７ｇとした
以外は同様にして、触媒Ｎｏ．１０３を調製した。この
場合ニツケル／アルミニウムモル比は０．５０であっ
た。
以外は同様にして、触媒Ｎｏ．１０３を調製した。この
場合ニツケル／アルミニウムモル比は０．５０であっ
た。
【００１７】比較例４ 実施例１の硝酸ニッケル六水和物の量を１０９０ｇとし
た以外は同様にして、触媒Ｎｏ．１０４を調製した。こ
の場合ニツケル／アルミニウムモル比は０．７５であっ
た。
た以外は同様にして、触媒Ｎｏ．１０４を調製した。こ
の場合ニツケル／アルミニウムモル比は０．７５であっ
た。
【００１８】比較例５ 実施例１の硝酸ニッケル六水和物の代わりに硝酸コバル
ト六水和物７２８ｇを用いた以外は同様にして、触媒Ｎ
ｏ．１０５を調製した。この場合コバルト／アルミニウ
ムモル比は０．５であった。
ト六水和物７２８ｇを用いた以外は同様にして、触媒Ｎ
ｏ．１０５を調製した。この場合コバルト／アルミニウ
ムモル比は０．５であった。
【００１９】比較例６ 実施例１の硝酸ニッケル六水和物の代わりに硝酸銅六水
和物６０４ｇを用いた以外は同様にして、触媒Ｎｏ．１
０６を調製した。この場合銅／アルミニウムモル比は
０．５であった。
和物６０４ｇを用いた以外は同様にして、触媒Ｎｏ．１
０６を調製した。この場合銅／アルミニウムモル比は
０．５であった。
【００２０】比較例７ 実施例１の硝酸ニッケル六水和物の代わりに硝酸亜鉛六
水和物７４３ｇを用いた以外は同様にして、触媒Ｎｏ．
１０７を調製した。この場合亜鉛／アルミニウムモル比
は０．５であった。
水和物７４３ｇを用いた以外は同様にして、触媒Ｎｏ．
１０７を調製した。この場合亜鉛／アルミニウムモル比
は０．５であった。
【００２１】比較例８ 実施例１の硝酸ニッケル六水和物の代わりに硝酸マンガ
ン六水和物７１８ｇを用いた以外は同様にして、触媒Ｎ
ｏ．１０８を調製した。この場合マンガン／アルミニウ
ムモル比は０．５であった。
ン六水和物７１８ｇを用いた以外は同様にして、触媒Ｎ
ｏ．１０８を調製した。この場合マンガン／アルミニウ
ムモル比は０．５であった。
【００２２】比較例９ 市販の酸化ニッケル１１２５ｇに２０重量％ＨＮＯ3 １
３７５ｇをボールミルポットに投入し、８時間粉砕して
スラリーを得た。得られたスラリーをモノリス担体基材
（１１９ｃｃ、４００セル）に塗布し乾燥した後、４０
０℃で２時間、空気雰囲気中で焼成して触媒Ｎｏ．１０
９を調製した。この時の塗布量は、２３．８ｇ／個に設
定した。
３７５ｇをボールミルポットに投入し、８時間粉砕して
スラリーを得た。得られたスラリーをモノリス担体基材
（１１９ｃｃ、４００セル）に塗布し乾燥した後、４０
０℃で２時間、空気雰囲気中で焼成して触媒Ｎｏ．１０
９を調製した。この時の塗布量は、２３．８ｇ／個に設
定した。
【００２３】比較例１０ 市販のアルミナにニッケル担持量が金属換算で０．２重
量％となるように硝酸ニッケルの水溶液を用いて含浸
し、オーブン中１００℃で１２時間乾燥した後、空気雰
囲気中８００℃で２時間焼成した。このアルミナ担持ニ
ツケル１１２５ｇに２０重量％ＨＮＯ3 １３７５ｇをボ
ールミルポットに投入し、８時間粉砕してスラリーを得
た。得られたスラリーをモノリス担体基材（１１９ｃ
ｃ、４００セル）に塗布し乾燥した後、４００℃で２時
間、空気雰囲気中で焼成して触媒Ｎｏ．１１０を調製し
た。この時の塗布量は、２３．８ｇ／個に設定した。
量％となるように硝酸ニッケルの水溶液を用いて含浸
し、オーブン中１００℃で１２時間乾燥した後、空気雰
囲気中８００℃で２時間焼成した。このアルミナ担持ニ
ツケル１１２５ｇに２０重量％ＨＮＯ3 １３７５ｇをボ
ールミルポットに投入し、８時間粉砕してスラリーを得
た。得られたスラリーをモノリス担体基材（１１９ｃ
ｃ、４００セル）に塗布し乾燥した後、４００℃で２時
間、空気雰囲気中で焼成して触媒Ｎｏ．１１０を調製し
た。この時の塗布量は、２３．８ｇ／個に設定した。
【００２４】試験例 実施例１〜５および比較例１〜１０の触媒について各触
媒を実験用のコンバーターに充填し、排気モデルガスを
用いて下記条件で、性能評価試験を行った。その結果を
表１に示す。性能評価条件 触媒容量：１１９ｃｃ 評価装置：排気モデルガス評価装置（ガスは、ボンベガ
スを使用） 触媒入口温度 ４００、４５０または５００℃ 空間速度 約４０，０００ｈ-1 触媒入口ガス組成 平均空燃比１８．０相当のモデル
ガス組成 平均空燃比１８．０相当のモデルガス ＨＣ＝５０００ppm （Ｃｌ換算） ＮＯ＝５００ppm ＣＯ＝２０００ppm ＣＯ2 ＝１０％ Ｏ2 ＝４．５％ Ｈ2 Ｏ＝１０％ Ｎ2 残部
媒を実験用のコンバーターに充填し、排気モデルガスを
用いて下記条件で、性能評価試験を行った。その結果を
表１に示す。性能評価条件 触媒容量：１１９ｃｃ 評価装置：排気モデルガス評価装置（ガスは、ボンベガ
スを使用） 触媒入口温度 ４００、４５０または５００℃ 空間速度 約４０，０００ｈ-1 触媒入口ガス組成 平均空燃比１８．０相当のモデル
ガス組成 平均空燃比１８．０相当のモデルガス ＨＣ＝５０００ppm （Ｃｌ換算） ＮＯ＝５００ppm ＣＯ＝２０００ppm ＣＯ2 ＝１０％ Ｏ2 ＝４．５％ Ｈ2 Ｏ＝１０％ Ｎ2 残部
【００２５】
【表１】
【００２６】
【発明の効果】以上説明してきたように、本発明によれ
ば、その構成を、ニツケルとアルミニウムの組成比がニ
ッケル／アルミニウムモル比で０．１５〜０．３５であ
るニッケルとアルミニウムの複合酸化物をハニカム担体
にコーティングして触媒としたことにより、特開平４−
３５８５２５号公報および特開平４−２８４８４８号公
報に記載されている触媒のそれぞれの類似触媒である比
較例３および１０の触媒をはじめとして他の比較例の触
媒との対比からも明らかな如く、本発明の触媒は酸素が
存在するリーン領域において、高いＮＯx 転換性能を有
する。
ば、その構成を、ニツケルとアルミニウムの組成比がニ
ッケル／アルミニウムモル比で０．１５〜０．３５であ
るニッケルとアルミニウムの複合酸化物をハニカム担体
にコーティングして触媒としたことにより、特開平４−
３５８５２５号公報および特開平４−２８４８４８号公
報に記載されている触媒のそれぞれの類似触媒である比
較例３および１０の触媒をはじめとして他の比較例の触
媒との対比からも明らかな如く、本発明の触媒は酸素が
存在するリーン領域において、高いＮＯx 転換性能を有
する。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平４−358525（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−269669（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−228367（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01J 21/00 - 37/36 B01D 53/86
Claims (3)
- 【請求項１】 内燃機関から放出される酸素過剰な排気
ガス中のＮＯx を効率よく除去する排気ガス浄化用触媒
において、該触媒がハニカム担体上に、ニッケルとアル
ミニウムの組成比がニッケル／アルミニウムモル比で
０．１５〜０．３５であるニッケルとアルミニウムの複
合酸化物からなるコート層を備えたことを特徴とする排
気ガス浄化用触媒。 - 【請求項２】 ニッケルとアルミニウムの複合酸化物と
して、ニッケル／アルミニウムモル比で０．１５〜０．
３５となるようにニッケルの塩とアルミニウムの塩を混
合した水溶液に沈澱剤溶液を添加して得たニッケルとア
ルミニウムの複合酸化物を用いることを特徴とする請求
項１記載の排気ガス浄化用触媒。 - 【請求項３】 沈澱剤溶液が、１〜３０％アンモニア水
であることを特徴とする請求項２記載の排気ガス浄化用
触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP00862794A JP3341432B2 (ja) | 1994-01-28 | 1994-01-28 | 排気ガス浄化用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP00862794A JP3341432B2 (ja) | 1994-01-28 | 1994-01-28 | 排気ガス浄化用触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07213904A JPH07213904A (ja) | 1995-08-15 |
| JP3341432B2 true JP3341432B2 (ja) | 2002-11-05 |
Family
ID=11698194
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP00862794A Expired - Fee Related JP3341432B2 (ja) | 1994-01-28 | 1994-01-28 | 排気ガス浄化用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3341432B2 (ja) |
-
1994
- 1994-01-28 JP JP00862794A patent/JP3341432B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07213904A (ja) | 1995-08-15 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |