JP3336176B2 - ガラスセラミック焼結体 - Google Patents
ガラスセラミック焼結体Info
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- H01L2924/095—Indexing scheme for arrangements or methods for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies as covered by H01L24/00 with a principal constituent of the material being a combination of two or more materials provided in the groups H01L2924/013 - H01L2924/0715
- H01L2924/097—Glass-ceramics, e.g. devitrified glass
- H01L2924/09701—Low temperature co-fired ceramic [LTCC]
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、低温で焼成され、
ＣｕやＡｇとの同時焼成が可能で、配線基板や半導体素
子収納用パッケージにおける絶縁基板として好適な着色
されたガラスセラミック焼結体に関する。
ＣｕやＡｇとの同時焼成が可能で、配線基板や半導体素
子収納用パッケージにおける絶縁基板として好適な着色
されたガラスセラミック焼結体に関する。
【０００２】
【従来技術】従来、配線基板は、絶縁基板の表面あるい
は内部にメタライズ配線層が配設された構造からなり、
多層配線基板や半導体素子、特にＬＳＩ（大規模集積回
路素子）等を搭載したパッケージに応用されている。
は内部にメタライズ配線層が配設された構造からなり、
多層配線基板や半導体素子、特にＬＳＩ（大規模集積回
路素子）等を搭載したパッケージに応用されている。
【０００３】従来より、セラミック製の配線基板は、一
般にアルミナ、ムライト、窒化アルミニウムなどのセラ
ミックス等の電気絶縁基板の表面あるいは内部にタング
ステン、モリブデン等の高融点金属から成る複数個のメ
タライズ配線層が形成され、配線層を多層化する際に
は、絶縁基板のセラミック成形体とその表面に塗布され
たメタライズペーストとを１５００℃以上の温度で同時
に焼成することにより得られている。
般にアルミナ、ムライト、窒化アルミニウムなどのセラ
ミックス等の電気絶縁基板の表面あるいは内部にタング
ステン、モリブデン等の高融点金属から成る複数個のメ
タライズ配線層が形成され、配線層を多層化する際に
は、絶縁基板のセラミック成形体とその表面に塗布され
たメタライズペーストとを１５００℃以上の温度で同時
に焼成することにより得られている。
【０００４】また、最近では、タングステンやモリブデ
ンに比較して導体抵抗の小さいＣｕやＡｇ等を配線層と
し、同時焼成が可能な絶縁基板用の材料として、ガラス
とセラミックフィラーからなる、いわゆるガラスセラミ
ック焼結体が用いられつつある。
ンに比較して導体抵抗の小さいＣｕやＡｇ等を配線層と
し、同時焼成が可能な絶縁基板用の材料として、ガラス
とセラミックフィラーからなる、いわゆるガラスセラミ
ック焼結体が用いられつつある。
【０００５】通常、ガラスセラミック焼結体を作製する
に用いられるガラスとしては、ＳｉＯ2 −Ａｌ2 Ｏ3 −
ＣａＯ系、ＳｉＯ2 −Ａｌ2 Ｏ3 −Ｂ2 Ｏ3 系などのガ
ラスで、非晶質ガラスあるいは焼結過程で結晶相を析出
できる結晶化ガラスが用いられ、また、フィラー成分と
しては、Ａｌ2 Ｏ3 、ＳｉＯ2 、石英、クオーツ、クリ
ストバライト、フォルステライト、ペタライトなどが用
いられている。
に用いられるガラスとしては、ＳｉＯ2 −Ａｌ2 Ｏ3 −
ＣａＯ系、ＳｉＯ2 −Ａｌ2 Ｏ3 −Ｂ2 Ｏ3 系などのガ
ラスで、非晶質ガラスあるいは焼結過程で結晶相を析出
できる結晶化ガラスが用いられ、また、フィラー成分と
しては、Ａｌ2 Ｏ3 、ＳｉＯ2 、石英、クオーツ、クリ
ストバライト、フォルステライト、ペタライトなどが用
いられている。
【０００６】ところが、従来のガラスセラミックスは、
強度が低く、有機樹脂系の外部電気回路基板に実装した
場合、熱膨張係数の差による応力によって電気的接続不
良が発生する等の問題があった。これに対して、本出願
人は、Ｌｉ2 Ｏを含有するリチウム珪酸ガラスと、フォ
ルステライト等のフィラー成分を添加して焼成し、リチ
ウム珪酸を析出させたガラスセラミックスは、リチウム
珪酸の析出により高強度化が実現できるとともに、Ｃｕ
等の配線層との同時焼成が可能であることを提案した。
強度が低く、有機樹脂系の外部電気回路基板に実装した
場合、熱膨張係数の差による応力によって電気的接続不
良が発生する等の問題があった。これに対して、本出願
人は、Ｌｉ2 Ｏを含有するリチウム珪酸ガラスと、フォ
ルステライト等のフィラー成分を添加して焼成し、リチ
ウム珪酸を析出させたガラスセラミックスは、リチウム
珪酸の析出により高強度化が実現できるとともに、Ｃｕ
等の配線層との同時焼成が可能であることを提案した。
【０００７】また、一方では、配線基板や半導体素子収
納用パッケージの絶縁基板として用いられるセラミック
スに対しては、ワイヤボンディングの際のボンディング
位置を光学的に検知する際のコントラストをつけたり、
特性上問題のない製品の色むらによる外観不良の発生を
防止し歩留りを向上するために、これを着色化すること
が求められている。従来より、着色化に際しては、例え
ばアルミナ質焼結体に対しては、Ｗ、Ｍｏ等の金属元素
を添加して着色化されることが行われ、ガラスセラッミ
ックス等に対しても主としてＷ、Ｍｏ等が添加されてい
る。
納用パッケージの絶縁基板として用いられるセラミック
スに対しては、ワイヤボンディングの際のボンディング
位置を光学的に検知する際のコントラストをつけたり、
特性上問題のない製品の色むらによる外観不良の発生を
防止し歩留りを向上するために、これを着色化すること
が求められている。従来より、着色化に際しては、例え
ばアルミナ質焼結体に対しては、Ｗ、Ｍｏ等の金属元素
を添加して着色化されることが行われ、ガラスセラッミ
ックス等に対しても主としてＷ、Ｍｏ等が添加されてい
る。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、配線基
板としてその誘電損失を低減することが必要であるが、
一般に、ガラス成分とフィラー成分とからなる成形体を
焼成して得られるガラスセラミック焼結体は、アルミナ
質焼結体に比較して誘電損失が大きいという問題があっ
た。具体的には、アルミナ質焼結体では、１ＭＨｚの測
定周波数において５×１０-4程度であるのに対して、ガ
ラスセラミック焼結体は、２５×１０-4程度と大きい。
板としてその誘電損失を低減することが必要であるが、
一般に、ガラス成分とフィラー成分とからなる成形体を
焼成して得られるガラスセラミック焼結体は、アルミナ
質焼結体に比較して誘電損失が大きいという問題があっ
た。具体的には、アルミナ質焼結体では、１ＭＨｚの測
定周波数において５×１０-4程度であるのに対して、ガ
ラスセラミック焼結体は、２５×１０-4程度と大きい。
【０００９】しかも、ガラスセラミック焼結体の着色化
に対して従来から着色剤として用いられているＷやＭｏ
を添加すると、その添加量が多くなると誘電損失が大き
くなる傾向にあるため多量の添加ができない等の問題が
生じていた。
に対して従来から着色剤として用いられているＷやＭｏ
を添加すると、その添加量が多くなると誘電損失が大き
くなる傾向にあるため多量の添加ができない等の問題が
生じていた。
【００１０】従って、本発明は、十分に着色化が可能で
あるとともに、ＣｕあるいはＡｇ等の配線層との同時配
線が可能で、且つ従来よりも誘電損失が小さい着色され
たガラスセラミック焼結体をを提供することを目的とす
るものである。
あるとともに、ＣｕあるいはＡｇ等の配線層との同時配
線が可能で、且つ従来よりも誘電損失が小さい着色され
たガラスセラミック焼結体をを提供することを目的とす
るものである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記問題
点に対して検討を重ねた結果、ガラス成分として、Ｌｉ
2 Ｏを５〜３０重量％含有するリチウム珪酸ガラスを用
いてフィラー成分と混合するにあたり、添加成分とし
て、Ｃｒ化合物、またはＣｒ化合物と、Ｃｕ，Ｖ，Ｆ
ｅ，Ｎｉ，ＭｎおよびＣｏの群から選ばれる少なくとも
１種の化合物と添加することによりガラスセラミック焼
結体の低温焼結性等の特性を損なうことなく着色し、誘
電損失を低下できることを見いだした。
点に対して検討を重ねた結果、ガラス成分として、Ｌｉ
2 Ｏを５〜３０重量％含有するリチウム珪酸ガラスを用
いてフィラー成分と混合するにあたり、添加成分とし
て、Ｃｒ化合物、またはＣｒ化合物と、Ｃｕ，Ｖ，Ｆ
ｅ，Ｎｉ，ＭｎおよびＣｏの群から選ばれる少なくとも
１種の化合物と添加することによりガラスセラミック焼
結体の低温焼結性等の特性を損なうことなく着色し、誘
電損失を低下できることを見いだした。
【００１２】即ち、本発明のガラスセラミック焼結体
は、Ｌｉ2 Ｏを５〜３０重量％含有するリチウム珪酸ガ
ラスを２０〜８０体積％と、フィラーを総量で２０〜８
０体積％の割合で含む組成物と、該組成物１００重量部
に対してＣｒをＣｒ2 Ｏ3 換算で０．０５〜１０重量部
の割合で含有する成形体を焼成して得られた着色された
焼結体、あるいは、Ｌｉ2 Ｏを５〜３０重量％含有する
リチウム珪酸ガラスを２０〜８０体積％と、フィラーを
総量で２０〜８０体積％の割合で含む組成物と、該組成
物１００重量部に対してＣｒ化合物をＣｒ2 Ｏ3 換算で
０．０５重量部以上、Ｃｕ，Ｖ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｍｎおよ
びＣｏの群から選ばれる少なくとも１種の化合物を酸化
物換算で前記Ｃｒ化合物のＣｒ2 Ｏ3 換算量との合計が
１０重量部以下の割合で含有する成形体を焼成して得ら
れた着色された焼結体であって、いずれも焼結体の１Ｍ
Ｈｚにおける誘電損失が１×１０-3以下であることを特
徴とする。
は、Ｌｉ2 Ｏを５〜３０重量％含有するリチウム珪酸ガ
ラスを２０〜８０体積％と、フィラーを総量で２０〜８
０体積％の割合で含む組成物と、該組成物１００重量部
に対してＣｒをＣｒ2 Ｏ3 換算で０．０５〜１０重量部
の割合で含有する成形体を焼成して得られた着色された
焼結体、あるいは、Ｌｉ2 Ｏを５〜３０重量％含有する
リチウム珪酸ガラスを２０〜８０体積％と、フィラーを
総量で２０〜８０体積％の割合で含む組成物と、該組成
物１００重量部に対してＣｒ化合物をＣｒ2 Ｏ3 換算で
０．０５重量部以上、Ｃｕ，Ｖ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｍｎおよ
びＣｏの群から選ばれる少なくとも１種の化合物を酸化
物換算で前記Ｃｒ化合物のＣｒ2 Ｏ3 換算量との合計が
１０重量部以下の割合で含有する成形体を焼成して得ら
れた着色された焼結体であって、いずれも焼結体の１Ｍ
Ｈｚにおける誘電損失が１×１０-3以下であることを特
徴とする。
【００１３】
【作用】本発明によれば、ガラス成分として、Ｌｉ2 Ｏ
を含むリチウム珪酸ガラスを用い、フィラーと混合する
ことにより、熱膨張係数が１１ｐｐｍ／℃のリチウム珪
酸結晶を析出させることによりガラスセラミックスの熱
膨張係数を９〜１８ｐｐｍ／℃の範囲で任意に制御する
ことができる。しかも、リチウムシリケートを析出させ
ることにより、焼結体の抗折強度を高めることができ
る。
を含むリチウム珪酸ガラスを用い、フィラーと混合する
ことにより、熱膨張係数が１１ｐｐｍ／℃のリチウム珪
酸結晶を析出させることによりガラスセラミックスの熱
膨張係数を９〜１８ｐｐｍ／℃の範囲で任意に制御する
ことができる。しかも、リチウムシリケートを析出させ
ることにより、焼結体の抗折強度を高めることができ
る。
【００１４】また、着色剤として、Ｃｒを含有せしめる
ことにより、緑系に着色されたガラスセラミックスを得
ることができる。しかも、これらの着色剤の添加によれ
ば、１ＭＨｚの測定周波数において、誘電損失を１×１
０-3以下まで低減できる。さらに、かかる組成物に、Ｃ
ｕ，Ｖ，Ｆｅ，Ｎｉ，ＭｎおよびＣｏの群から選ばれる
少なくとも１種を含有せしめることにより、上述の優れ
た特性を有する種々の色に着色されたガラスセラミック
焼結体が得られる。
ことにより、緑系に着色されたガラスセラミックスを得
ることができる。しかも、これらの着色剤の添加によれ
ば、１ＭＨｚの測定周波数において、誘電損失を１×１
０-3以下まで低減できる。さらに、かかる組成物に、Ｃ
ｕ，Ｖ，Ｆｅ，Ｎｉ，ＭｎおよびＣｏの群から選ばれる
少なくとも１種を含有せしめることにより、上述の優れ
た特性を有する種々の色に着色されたガラスセラミック
焼結体が得られる。
【００１５】また、本発明のガラスセラミック焼結体
は、ＣｕあるいはＡｇ等の低抵抗導体配線層と同時焼成
が可能であるために配線の多層化が可能である。
は、ＣｕあるいはＡｇ等の低抵抗導体配線層と同時焼成
が可能であるために配線の多層化が可能である。
【００１６】
【発明の実施の形態】本発明のガラスセラミック焼結体
は、その作製にあたり、原料粉末としてＬｉ2 Ｏを５〜
３０重量％含有するリチウム珪酸ガラス粉末とフィラー
粉末を用いる。本発明によれば、ガラス粉末は、屈伏点
が４００℃〜７７０℃、且つ平均粒径が１．５〜８μｍ
であることが望ましい。
は、その作製にあたり、原料粉末としてＬｉ2 Ｏを５〜
３０重量％含有するリチウム珪酸ガラス粉末とフィラー
粉末を用いる。本発明によれば、ガラス粉末は、屈伏点
が４００℃〜７７０℃、且つ平均粒径が１．５〜８μｍ
であることが望ましい。
【００１７】これは、ガラスおよびフィラーからなる混
合物を成形する場合、有機樹脂等の成形用バインダーを
添加するが、このバインダーを効率的に除去するととも
に、絶縁基体と同時に焼成されるメタライズとの焼成条
件のマッチングを図るために必要であり、屈伏点が４０
０℃より低いとガラスが低い温度で焼結が開始されるた
めに、例えばＡｇ、Ｃｕ等の焼結開始温度がおよそ６０
０〜８００℃のメタライズとの同時焼成ができず、また
成形体の緻密化が低温で開始するためにバインダーは分
解揮散できなくなりバインダー成分が残留し特性に影響
を及ぼす結果になるためである。一方、屈伏点が７７０
℃より高いとガラスの配合量を５０体積％以上と多くし
ないと焼結しにくくなるため、高価な結晶性ガラスを大
量に必要とするために焼結体のコストを高めることにな
る。好適には屈伏点は、４００〜６５０℃である。
合物を成形する場合、有機樹脂等の成形用バインダーを
添加するが、このバインダーを効率的に除去するととも
に、絶縁基体と同時に焼成されるメタライズとの焼成条
件のマッチングを図るために必要であり、屈伏点が４０
０℃より低いとガラスが低い温度で焼結が開始されるた
めに、例えばＡｇ、Ｃｕ等の焼結開始温度がおよそ６０
０〜８００℃のメタライズとの同時焼成ができず、また
成形体の緻密化が低温で開始するためにバインダーは分
解揮散できなくなりバインダー成分が残留し特性に影響
を及ぼす結果になるためである。一方、屈伏点が７７０
℃より高いとガラスの配合量を５０体積％以上と多くし
ないと焼結しにくくなるため、高価な結晶性ガラスを大
量に必要とするために焼結体のコストを高めることにな
る。好適には屈伏点は、４００〜６５０℃である。
【００１８】また、ガラス粉末の平均粒径が１．５μｍ
より小さいと、ガラスのコストが上昇し、低コストと低
屈伏点ガラスを用いる効果が小さく、８μｍより大きい
と、焼結体の強度が低下するためである。平均粒径は特
に３〜８μｍ、さらに望ましくは５〜８μｍがよい。
より小さいと、ガラスのコストが上昇し、低コストと低
屈伏点ガラスを用いる効果が小さく、８μｍより大きい
と、焼結体の強度が低下するためである。平均粒径は特
に３〜８μｍ、さらに望ましくは５〜８μｍがよい。
【００１９】また、Ｌｉ2 Ｏを５〜３０重量％含有する
リチウム珪酸ガラス粉末をフィラー成分と混合する場
合、ガラス粉末２０〜８０体積％、フィラー粉末８０〜
２０体積％の割合で混合する。これは、本発明において
用いられるガラスは、フィラー無添加では収縮開始温度
が７００℃以下で、８００℃以上ではガラスの一部が溶
融してしまうためにＣｕ等のメタライズ配線層を同時に
形成することが難しいためである。
リチウム珪酸ガラス粉末をフィラー成分と混合する場
合、ガラス粉末２０〜８０体積％、フィラー粉末８０〜
２０体積％の割合で混合する。これは、本発明において
用いられるガラスは、フィラー無添加では収縮開始温度
が７００℃以下で、８００℃以上ではガラスの一部が溶
融してしまうためにＣｕ等のメタライズ配線層を同時に
形成することが難しいためである。
【００２０】しかし、ガラス粉末を２０〜８０体積％、
フィラー粉末を８０〜２０体積％の割合で混合すること
により焼成温度において、結晶の析出とフィラー成分を
液相焼結させるための液相を形成させることができる。
また、成形体全体の収縮開始温度を上昇させることがで
きるため、このフィラーの含有量の調整により用いるメ
タライズの種類によりメタライズ配線層との同時焼成条
件のマッチングを図ることができる。
フィラー粉末を８０〜２０体積％の割合で混合すること
により焼成温度において、結晶の析出とフィラー成分を
液相焼結させるための液相を形成させることができる。
また、成形体全体の収縮開始温度を上昇させることがで
きるため、このフィラーの含有量の調整により用いるメ
タライズの種類によりメタライズ配線層との同時焼成条
件のマッチングを図ることができる。
【００２１】このガラスとフィラー成分の量を上記の範
囲に限定したのは、ガラス量が２０体積％より少ない、
言い換えればフィラー成分が８０体積％より多いと前記
ガラスを用いても十分な液相が生成されないため高温で
焼成する必要があり、その場合、メタライズ同時焼成に
おいてメタライズが溶融してしまう。また、ガラスが８
０体積％より多い、言い換えるとフィラー成分が２０体
積％より少ないと焼結体の特性がガラスの特性に大きく
依存してしまい、材料特性の制御が困難となるととも
に、焼結開始温度が低くなるために配線導体と同時焼成
できないといった問題が生じ、また、原料のコストも高
くなる。
囲に限定したのは、ガラス量が２０体積％より少ない、
言い換えればフィラー成分が８０体積％より多いと前記
ガラスを用いても十分な液相が生成されないため高温で
焼成する必要があり、その場合、メタライズ同時焼成に
おいてメタライズが溶融してしまう。また、ガラスが８
０体積％より多い、言い換えるとフィラー成分が２０体
積％より少ないと焼結体の特性がガラスの特性に大きく
依存してしまい、材料特性の制御が困難となるととも
に、焼結開始温度が低くなるために配線導体と同時焼成
できないといった問題が生じ、また、原料のコストも高
くなる。
【００２２】また、原料コストを下げるためには高価な
ガラスの含有量を減少させることが好ましく、特にガラ
ス粉末２０〜５０体積％、フィラー粉末５０〜８０体積
％、さらにガラス粉末３５〜５０体積％、フィラー粉末
５０〜６５体積％であるのがよい。
ガラスの含有量を減少させることが好ましく、特にガラ
ス粉末２０〜５０体積％、フィラー粉末５０〜８０体積
％、さらにガラス粉末３５〜５０体積％、フィラー粉末
５０〜６５体積％であるのがよい。
【００２３】上記の配合組成において、このフィラー成
分は、ガラスの屈伏点に応じ、その量を適宜調整するこ
とが望ましい。即ち、ガラスの屈伏点が４００℃〜６５
０℃と低い場合、低温での焼結性が高まるためフィラー
の含有量は５０〜８０体積％の比較的多く配合できる。
これに対して、結晶性ガラスの屈伏点が６５０℃〜７７
０℃と高い場合、焼結性が低下するためフィラーの含有
量は２０〜５０体積％の比較的少なく配合することが望
ましい。
分は、ガラスの屈伏点に応じ、その量を適宜調整するこ
とが望ましい。即ち、ガラスの屈伏点が４００℃〜６５
０℃と低い場合、低温での焼結性が高まるためフィラー
の含有量は５０〜８０体積％の比較的多く配合できる。
これに対して、結晶性ガラスの屈伏点が６５０℃〜７７
０℃と高い場合、焼結性が低下するためフィラーの含有
量は２０〜５０体積％の比較的少なく配合することが望
ましい。
【００２４】本発明において用いられるガラスとして
は、Ｌｉ2 Ｏを５〜３０重量％、特に５〜２０重量％の
量で含有するリチウム珪酸ガラスを用いるが、好適に
は、強度を高めるためには、特にＳｉＯ2 とＬｉ2 Ｏと
を合量で６５〜９５重量％含み、さらにＭｇＯ、Ａｌ2
Ｏ3 、ＴｉＯ2 、Ｎａ2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ、ＺｎＯ、Ｐ
2 Ｏ5 、Ｆ、ＣａＯ等の１種以上を含むリチウム珪酸系
ガラス、特に、焼結過程でリチウムシリケートが析出可
能な結晶化ガラスを用いることが望ましい。
は、Ｌｉ2 Ｏを５〜３０重量％、特に５〜２０重量％の
量で含有するリチウム珪酸ガラスを用いるが、好適に
は、強度を高めるためには、特にＳｉＯ2 とＬｉ2 Ｏと
を合量で６５〜９５重量％含み、さらにＭｇＯ、Ａｌ2
Ｏ3 、ＴｉＯ2 、Ｎａ2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ、ＺｎＯ、Ｐ
2 Ｏ5 、Ｆ、ＣａＯ等の１種以上を含むリチウム珪酸系
ガラス、特に、焼結過程でリチウムシリケートが析出可
能な結晶化ガラスを用いることが望ましい。
【００２５】Ｌｉ2 Ｏの含有量を上記の範囲に限定した
のは、５重量％より少ないと、焼成時にリチウム珪酸の
結晶の生成量が少なくなり高強度化が達成できず、３０
重量％より多いと誘電損失が１００×１０-4を越えるた
め、基板としての特性が劣化するためである。
のは、５重量％より少ないと、焼成時にリチウム珪酸の
結晶の生成量が少なくなり高強度化が達成できず、３０
重量％より多いと誘電損失が１００×１０-4を越えるた
め、基板としての特性が劣化するためである。
【００２６】一方、フィラー成分としては、アルミナ、
シリカ、石英、クォーツ、クリストバライト、フォルス
テライト、ムライト、マグネシア、ペタライト、スピネ
ル、ワラストナイト、ネフェリン、エンスタタイト、ガ
ーナイト等が挙げられるが、熱膨張係数を有機樹脂系の
外部電気回路基板の熱膨張係数との熱膨張差を緩和する
上で、９〜１４ｐｐｍ／℃に制御するためには、特にフ
ォルステライトを必須の成分として含むのがよい。
シリカ、石英、クォーツ、クリストバライト、フォルス
テライト、ムライト、マグネシア、ペタライト、スピネ
ル、ワラストナイト、ネフェリン、エンスタタイト、ガ
ーナイト等が挙げられるが、熱膨張係数を有機樹脂系の
外部電気回路基板の熱膨張係数との熱膨張差を緩和する
上で、９〜１４ｐｐｍ／℃に制御するためには、特にフ
ォルステライトを必須の成分として含むのがよい。
【００２７】さらに、本発明によれば、焼成前の成形体
組成において、上記ガラス成分とフィラー成分からなる
主成分組成物１００重量部に対してＣｒがＣｒ2 Ｏ3 換
算で０．０５〜１０重量部の割合となるようにＣｒ化合
物を添加する。このＣｒは、着色化と誘電損失を低減す
るために重要な成分であって、その酸化物換算量が０．
０５重量部より少ないと着色化が不十分で、誘電損失の
低減化を図ることができず、１０重量部を越えると、焼
結性が阻害され密度、強度等に悪影響をおよぼすためで
ある。Ｃｒを含有せしめると、緑系の色を呈した焼結体
を得ることができる。Ｃｒの添加量は、望ましくは、Ｃ
ｒ2 Ｏ3 換算で０．２〜６重量部である。なお、添加形
態としては、Ｃｒ2 Ｏ3 が最も望ましいが、焼結過程で
酸化物を形成する炭酸塩、硝酸塩、酢酸塩、Ｃｒ含有有
機化合物等を用いてもよく、さらには、炭化物、窒化物
等でも着色効果と誘電損失の低減効果を有する。
組成において、上記ガラス成分とフィラー成分からなる
主成分組成物１００重量部に対してＣｒがＣｒ2 Ｏ3 換
算で０．０５〜１０重量部の割合となるようにＣｒ化合
物を添加する。このＣｒは、着色化と誘電損失を低減す
るために重要な成分であって、その酸化物換算量が０．
０５重量部より少ないと着色化が不十分で、誘電損失の
低減化を図ることができず、１０重量部を越えると、焼
結性が阻害され密度、強度等に悪影響をおよぼすためで
ある。Ｃｒを含有せしめると、緑系の色を呈した焼結体
を得ることができる。Ｃｒの添加量は、望ましくは、Ｃ
ｒ2 Ｏ3 換算で０．２〜６重量部である。なお、添加形
態としては、Ｃｒ2 Ｏ3 が最も望ましいが、焼結過程で
酸化物を形成する炭酸塩、硝酸塩、酢酸塩、Ｃｒ含有有
機化合物等を用いてもよく、さらには、炭化物、窒化物
等でも着色効果と誘電損失の低減効果を有する。
【００２８】また、本発明によれば、成形体組成におい
て、上記ガラス成分とフィラー成分からなる主成分組成
物１００重量部に対してＣｒをＣｒ2 Ｏ3 換算で０．０
５重量部以上、Ｃｕ，Ｖ，Ｆｅ，Ｎｉ，ＭｎおよびＣｏ
の群から選ばれる少なくとも１種を酸化物換算で前記Ｃ
ｒのＣｒ2 Ｏ3 換算量との合計が１０重量部以下の割合
で含有せしめることができる。これらＣｕ、Ｖ等の添加
によって、Ｃｒ化合物の添加効果を阻害することなく、
焼結体の色味を緑系から赤系、青系、黄系、黒系の間で
種々に変えることができる。なお、これら着色剤の合計
量が１０重量部を越えると、焼結性が阻害され密度、強
度等に悪影響をおよぼすためである。望ましくは、Ｃｒ
をＣｒ2 Ｏ3 換算で０．２重量部以上、Ｃｕ，Ｖ，Ｆ
ｅ，Ｎｉ，ＭｎおよびＣｏの群から選ばれる少なくとも
１種の化合物を酸化物換算で前記Ｃｒ化合物のＣｒ2 Ｏ
3 換算量との合計が６重量部以下である。
て、上記ガラス成分とフィラー成分からなる主成分組成
物１００重量部に対してＣｒをＣｒ2 Ｏ3 換算で０．０
５重量部以上、Ｃｕ，Ｖ，Ｆｅ，Ｎｉ，ＭｎおよびＣｏ
の群から選ばれる少なくとも１種を酸化物換算で前記Ｃ
ｒのＣｒ2 Ｏ3 換算量との合計が１０重量部以下の割合
で含有せしめることができる。これらＣｕ、Ｖ等の添加
によって、Ｃｒ化合物の添加効果を阻害することなく、
焼結体の色味を緑系から赤系、青系、黄系、黒系の間で
種々に変えることができる。なお、これら着色剤の合計
量が１０重量部を越えると、焼結性が阻害され密度、強
度等に悪影響をおよぼすためである。望ましくは、Ｃｒ
をＣｒ2 Ｏ3 換算で０．２重量部以上、Ｃｕ，Ｖ，Ｆ
ｅ，Ｎｉ，ＭｎおよびＣｏの群から選ばれる少なくとも
１種の化合物を酸化物換算で前記Ｃｒ化合物のＣｒ2 Ｏ
3 換算量との合計が６重量部以下である。
【００２９】具体的に本発明のガラスセラミック焼結体
を作製するには、上記のガラス粉末とフィラー粉末とと
ともに着色剤成分を上述した比率で混合した後、その混
合物に適当な有機樹脂バインダーを添加した後、所望の
成形手段、例えば、金型プレス，冷間静水圧プレス，押
出し成形、ドクターブレード法、圧延法等により任意の
形状に成形後、焼成する。
を作製するには、上記のガラス粉末とフィラー粉末とと
ともに着色剤成分を上述した比率で混合した後、その混
合物に適当な有機樹脂バインダーを添加した後、所望の
成形手段、例えば、金型プレス，冷間静水圧プレス，押
出し成形、ドクターブレード法、圧延法等により任意の
形状に成形後、焼成する。
【００３０】焼成にあたっては、まず、成形のために配
合したバインダー成分を除去する。
合したバインダー成分を除去する。
【００３１】バインダーの除去は、７００℃前後の大気
雰囲気中で行われる。この時、成形体の収縮開始温度は
６００〜８５０℃程度であることが望ましく、かかる収
縮開始温度がこれより低いとバインダーの除去が困難と
なるため、成形体中の結晶化ガラスの特性、特に屈伏点
を前述したように制御することが必要となる。
雰囲気中で行われる。この時、成形体の収縮開始温度は
６００〜８５０℃程度であることが望ましく、かかる収
縮開始温度がこれより低いとバインダーの除去が困難と
なるため、成形体中の結晶化ガラスの特性、特に屈伏点
を前述したように制御することが必要となる。
【００３２】焼成は、８００℃〜１０５０℃の酸化性雰
囲気中で行われ、これにより相対密度９０％以上まで緻
密化される。この時の焼成温度が８００℃より低いとメ
タライズ層が十分緻密化することができず、１０５０℃
を越えるとメタライズ配線層との同時焼成でメタライズ
層が溶融してしまう。この焼成時において、着色剤を発
色させるには、大気中あるいは窒素雰囲気等で焼成すれ
ばよい。
囲気中で行われ、これにより相対密度９０％以上まで緻
密化される。この時の焼成温度が８００℃より低いとメ
タライズ層が十分緻密化することができず、１０５０℃
を越えるとメタライズ配線層との同時焼成でメタライズ
層が溶融してしまう。この焼成時において、着色剤を発
色させるには、大気中あるいは窒素雰囲気等で焼成すれ
ばよい。
【００３３】このようにして作製されたガラスセラミッ
ク焼結体中には、フィラー成分による結晶相、リチウム
珪酸ガラスから析出したリチウム珪酸結晶相、フィラー
とガラスとの反応により生成した結晶相が存在し、これ
らの結晶相の粒界にはガラス相が存在する場合もある。
また、着色剤成分は、上記結晶相の粒界に添加時の形態
あるいはガラスした形態で存在する。
ク焼結体中には、フィラー成分による結晶相、リチウム
珪酸ガラスから析出したリチウム珪酸結晶相、フィラー
とガラスとの反応により生成した結晶相が存在し、これ
らの結晶相の粒界にはガラス相が存在する場合もある。
また、着色剤成分は、上記結晶相の粒界に添加時の形態
あるいはガラスした形態で存在する。
【００３４】また、配線基板を作製するには、上述のよ
うにしてガラス粉末とフィラー粉末と着色剤成分とを混
合した混合粉末に適当な有機樹脂バインダー、可塑剤、
溶剤を添加混合して泥漿物を作るとともに該泥漿物を公
知の方法に基づき、ドクターブレード法、プレス成形
法、圧延法、カレンダーロール法などの手法によりシー
ト状の成形体（グリーンシート）を作製する。そして、
そのシート状成形体の表面に配線層を形成するために適
当な金属粉末に有機バインダー、可塑剤、溶剤を添加混
合して得たメタライズペーストをスクリーン印刷法、オ
フセット印刷法等により塗布する。本発明において用い
られるメタライズ配線層としては、絶縁基体が８００〜
１０５０℃で焼結可能であることから、Ｃｕ、Ａｇ、Ｎ
ｉ、Ｐｄ、Ａｕのうちの１種以上により構成することが
できる。これらの中でもＣｕが最も望ましい。
うにしてガラス粉末とフィラー粉末と着色剤成分とを混
合した混合粉末に適当な有機樹脂バインダー、可塑剤、
溶剤を添加混合して泥漿物を作るとともに該泥漿物を公
知の方法に基づき、ドクターブレード法、プレス成形
法、圧延法、カレンダーロール法などの手法によりシー
ト状の成形体（グリーンシート）を作製する。そして、
そのシート状成形体の表面に配線層を形成するために適
当な金属粉末に有機バインダー、可塑剤、溶剤を添加混
合して得たメタライズペーストをスクリーン印刷法、オ
フセット印刷法等により塗布する。本発明において用い
られるメタライズ配線層としては、絶縁基体が８００〜
１０５０℃で焼結可能であることから、Ｃｕ、Ａｇ、Ｎ
ｉ、Ｐｄ、Ａｕのうちの１種以上により構成することが
できる。これらの中でもＣｕが最も望ましい。
【００３５】次に、上記のようにしてメタライズペース
トが塗布されたシート状成形体は、所望によりスルーホ
ールが形成されメタライズペーストが充填されたり、多
層化のために、複数のシート状成形体を積層し圧着した
後、焼成する。
トが塗布されたシート状成形体は、所望によりスルーホ
ールが形成されメタライズペーストが充填されたり、多
層化のために、複数のシート状成形体を積層し圧着した
後、焼成する。
【００３６】焼成にあたっては、まず有機樹脂バインダ
ーの除去を行うが、配線導体としてＣｕを用いる場合に
は、水蒸気を含有する１００〜８００℃の窒素雰囲気中
で行われる。その後の焼成は、８００℃〜１０５０℃の
酸化性雰囲気中で行われ、これにより相対密度９０％以
上まで緻密化される。この時の焼成温度が８００℃より
低いとメタライズ層が十分緻密化することができず、１
０５０℃を越えるとメタライズ配線層との同時焼成でメ
タライズ層が溶融してしまう。なお、配線導体としてＣ
ｕを用いる場合には、８５０〜１０５０℃のＮ2 、Ａｒ
等の非酸化性雰囲気中で行うのが望ましく、Ａｇを用い
る場合には８００〜９００℃のＮ2 、Ａｒ等の非酸化性
雰囲気中あるいは大気中等の酸化性雰囲気中で行うのが
よい。
ーの除去を行うが、配線導体としてＣｕを用いる場合に
は、水蒸気を含有する１００〜８００℃の窒素雰囲気中
で行われる。その後の焼成は、８００℃〜１０５０℃の
酸化性雰囲気中で行われ、これにより相対密度９０％以
上まで緻密化される。この時の焼成温度が８００℃より
低いとメタライズ層が十分緻密化することができず、１
０５０℃を越えるとメタライズ配線層との同時焼成でメ
タライズ層が溶融してしまう。なお、配線導体としてＣ
ｕを用いる場合には、８５０〜１０５０℃のＮ2 、Ａｒ
等の非酸化性雰囲気中で行うのが望ましく、Ａｇを用い
る場合には８００〜９００℃のＮ2 、Ａｒ等の非酸化性
雰囲気中あるいは大気中等の酸化性雰囲気中で行うのが
よい。
【００３７】特に、配線基板の作製にあたって、Ｃｕ、
Ａｇ等のメタライズと同時焼成を行う場合、配合するガ
ラスの屈伏点は４００℃〜６５０℃、フィラーの含有量
は５０〜８０体積％であることが望ましい。
Ａｇ等のメタライズと同時焼成を行う場合、配合するガ
ラスの屈伏点は４００℃〜６５０℃、フィラーの含有量
は５０〜８０体積％であることが望ましい。
【００３８】
実施例１ ガラスとして、重量比率で ７４％ＳｉＯ2 −１４％Ｌｉ2 Ｏ−４％Ａｌ2 Ｏ3 −
２％Ｐ2 Ｏ5 −２％Ｋ2 Ｏ−２％ＺｎＯ−２％Ｎａ2 Ｏ
（屈伏点４８０℃） ４３％ＳｉＯ2 −２９％Ａｌ2 Ｏ3 −１１％ＭｇＯ−
１０％Ｂ2 Ｏ3−７％ＺｎＯ（屈伏点８８０℃） の２種のガラスを準備した。このガラスに対して表１に
示すようにフィラー成分として、フォルステライト（２
ＭｇＯ・ＳｉＯ2 ）、Ｃｒを含む化合物としてＣｒ2 Ｏ
3 を用いて表１に示す調合組成になるように秤量混合し
た。この混合物を粉砕後、有機バインダーを添加して十
分に混合した後、１軸プレス法により所定の形状の成形
体を作製し、この成形体を７００℃のＮ2 ＋Ｈ2 Ｏ中で
脱バインダ処理した後、窒素雰囲気中で６５０〜１２０
０℃で焼成して焼結体を作製した。
２％Ｐ2 Ｏ5 −２％Ｋ2 Ｏ−２％ＺｎＯ−２％Ｎａ2 Ｏ
（屈伏点４８０℃） ４３％ＳｉＯ2 −２９％Ａｌ2 Ｏ3 −１１％ＭｇＯ−
１０％Ｂ2 Ｏ3−７％ＺｎＯ（屈伏点８８０℃） の２種のガラスを準備した。このガラスに対して表１に
示すようにフィラー成分として、フォルステライト（２
ＭｇＯ・ＳｉＯ2 ）、Ｃｒを含む化合物としてＣｒ2 Ｏ
3 を用いて表１に示す調合組成になるように秤量混合し
た。この混合物を粉砕後、有機バインダーを添加して十
分に混合した後、１軸プレス法により所定の形状の成形
体を作製し、この成形体を７００℃のＮ2 ＋Ｈ2 Ｏ中で
脱バインダ処理した後、窒素雰囲気中で６５０〜１２０
０℃で焼成して焼結体を作製した。
【００３９】次に、上記のようにして得られた焼結体に
対して強度、測定周波数１ＭＨｚにおける誘電損失、Ｃ
ｕとの同時焼結性を確認した。
対して強度、測定周波数１ＭＨｚにおける誘電損失、Ｃ
ｕとの同時焼結性を確認した。
【００４０】
【表１】
【００４１】表１より明らかなように、ガラス量が２０
体積％より小さい試料Ｎo.１、１６ではＣｕとの同時焼
成が出来なかった。また、ガラス量が８０体積％より大
きい試料Ｎo.５、６、２０、２１については焼成温度が
低くなりすぎたためにＣｕとの同時焼成が出来なかっ
た。また、Ｃｒ2 Ｏ3 量が０．０５重量部より少ない試
料Ｎo.７、２２では誘電損失を低下させる効果に乏しか
った。Ｃｒ2 Ｏ3 量が１０重量部を超える試料Ｎo.１
５、３０では焼成温度が上昇するため強度、誘電損失と
もに劣化し、誘電損失は１×１０-3を超える値となっ
た。
体積％より小さい試料Ｎo.１、１６ではＣｕとの同時焼
成が出来なかった。また、ガラス量が８０体積％より大
きい試料Ｎo.５、６、２０、２１については焼成温度が
低くなりすぎたためにＣｕとの同時焼成が出来なかっ
た。また、Ｃｒ2 Ｏ3 量が０．０５重量部より少ない試
料Ｎo.７、２２では誘電損失を低下させる効果に乏しか
った。Ｃｒ2 Ｏ3 量が１０重量部を超える試料Ｎo.１
５、３０では焼成温度が上昇するため強度、誘電損失と
もに劣化し、誘電損失は１×１０-3を超える値となっ
た。
【００４２】これらの比較例に対して、本発明の範囲に
ある試料Ｎo.２〜４、８〜１４、１７〜１９、２３〜２
９はいずれも２３０ＭＰａ以上の強度を示し、かつ、誘
電損失は１×１０-3以下となり、Ｃｕとの同時焼性も可
能であった。また、いずれの焼結体も緑色を呈し、無添
加の場合よりも高い実装認識を示した。また、本発明の
試料は、Ｘ線回折測定の結果、いずれもリチウム珪酸結
晶相とフォルステライト、エンスタタイト等の結晶相が
確認された。
ある試料Ｎo.２〜４、８〜１４、１７〜１９、２３〜２
９はいずれも２３０ＭＰａ以上の強度を示し、かつ、誘
電損失は１×１０-3以下となり、Ｃｕとの同時焼性も可
能であった。また、いずれの焼結体も緑色を呈し、無添
加の場合よりも高い実装認識を示した。また、本発明の
試料は、Ｘ線回折測定の結果、いずれもリチウム珪酸結
晶相とフォルステライト、エンスタタイト等の結晶相が
確認された。
【００４３】実施例２ 表１で最も良好な特性を示した試料Ｎo.３の組成に表２
に示す添加物を加え、実施例１と同様な方法により評価
を行った。
に示す添加物を加え、実施例１と同様な方法により評価
を行った。
【００４４】
【表２】
【００４５】表２によれば、Ｃｒ2 Ｏ3 とその他の添加
物の総量が１０重量部以下の場合いずれもいずれも２３
０ＭＰａ以上の強度を示し、かつ誘電損失は１×１０-3
以下と良好な特性を示し、かつ、種々の色を発色させる
ことが出来た。
物の総量が１０重量部以下の場合いずれもいずれも２３
０ＭＰａ以上の強度を示し、かつ誘電損失は１×１０-3
以下と良好な特性を示し、かつ、種々の色を発色させる
ことが出来た。
【００４６】本発明の範囲外の添加物の総量が１０重量
部を超える試料Ｎo.３４、３７、４０、４４、４７、５
０では発色はするものの強度、誘電損失ともに劣化し
た。また、Ｃｒを含まない試料Ｎo.３１、４１は誘電損
失が大きいものであった。さらに、比較のために、着色
剤としてＷＯ3 およびＭｏＯ3 を添加した試料Ｎo.５
１、５２によれば、着色は可能であったが、誘電損失１
×１０-3以下は達成できなかった。
部を超える試料Ｎo.３４、３７、４０、４４、４７、５
０では発色はするものの強度、誘電損失ともに劣化し
た。また、Ｃｒを含まない試料Ｎo.３１、４１は誘電損
失が大きいものであった。さらに、比較のために、着色
剤としてＷＯ3 およびＭｏＯ3 を添加した試料Ｎo.５
１、５２によれば、着色は可能であったが、誘電損失１
×１０-3以下は達成できなかった。
【００４７】実施例２ 表３に示すように、組成の異なるガラスに対して、フィ
ラーとしてフォルステライトを表１で最も良好な特性を
示したガラスとフィラーの比（ガラス：フィラー＝４
５：５５体積比率）とし、これに着色剤としてＣｒ2 Ｏ
3 を上記主成分組成物１００重量部に対して２重量部添
加し、これを実施例１と同様にして焼結体を作製評価
し、それぞれのガラス中のＬｉ2 Ｏ量とガラスの屈伏点
が特性に与える影響を調べた。
ラーとしてフォルステライトを表１で最も良好な特性を
示したガラスとフィラーの比（ガラス：フィラー＝４
５：５５体積比率）とし、これに着色剤としてＣｒ2 Ｏ
3 を上記主成分組成物１００重量部に対して２重量部添
加し、これを実施例１と同様にして焼結体を作製評価
し、それぞれのガラス中のＬｉ2 Ｏ量とガラスの屈伏点
が特性に与える影響を調べた。
【００４８】
【表３】
【００４９】表３の結果から明らかなように、Ｌｉ2 Ｏ
を含まない試料Ｎo.５３では誘電損失が１×１０-3を超
えてしまい、Ｌｉ2 Ｏが３０重量％を越える試料Ｎo.５
８では、屈伏点が７７０℃を超え、誘電損失が大きくな
り２５０×１０-4となった。
を含まない試料Ｎo.５３では誘電損失が１×１０-3を超
えてしまい、Ｌｉ2 Ｏが３０重量％を越える試料Ｎo.５
８では、屈伏点が７７０℃を超え、誘電損失が大きくな
り２５０×１０-4となった。
【００５０】試料Ｎo.４４〜４７に示されるように、Ｌ
ｉ2 Ｏ量が５〜３０重量％のガラスは屈伏点が４００〜
７７０℃であり、特性も良好でバインダーの除去をほぼ
完全に行うことができ、緻密質な焼結体を作製すること
ができ、また、Ｃｕメタライズ層との同時焼成も可能で
あり強固な接着強度を示した。よって、Ｃｕとの同時焼
結を可能にするためには、屈伏点が４００℃〜７７０℃
であることが望ましいことがわかった。なお、本発明の
試料はいずれも緑色を呈していた。
ｉ2 Ｏ量が５〜３０重量％のガラスは屈伏点が４００〜
７７０℃であり、特性も良好でバインダーの除去をほぼ
完全に行うことができ、緻密質な焼結体を作製すること
ができ、また、Ｃｕメタライズ層との同時焼成も可能で
あり強固な接着強度を示した。よって、Ｃｕとの同時焼
結を可能にするためには、屈伏点が４００℃〜７７０℃
であることが望ましいことがわかった。なお、本発明の
試料はいずれも緑色を呈していた。
【００５１】
【発明の効果】以上詳述したように、本発明のガラスセ
ラミック焼結体は、高い強度を有するためにパッケージ
と有機樹脂等からなる外部電気回路基板との実装におい
て、長期間にわたり正確、かつ強固に電気的接続させる
ことが可能であり、しかも低温焼成が可能であり、低誘
電損失で且つ着色されたものであることから、多層配線
基板や半導体素子収納用パッケージ等の絶縁基板として
効果的に用いることができる。
ラミック焼結体は、高い強度を有するためにパッケージ
と有機樹脂等からなる外部電気回路基板との実装におい
て、長期間にわたり正確、かつ強固に電気的接続させる
ことが可能であり、しかも低温焼成が可能であり、低誘
電損失で且つ着色されたものであることから、多層配線
基板や半導体素子収納用パッケージ等の絶縁基板として
効果的に用いることができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 民 保秀 鹿児島県国分市山下町１番４号 京セラ 株式会社総合研究所内 (72)発明者 古久保 洋二 鹿児島県国分市山下町１番４号 京セラ 株式会社総合研究所内 (56)参考文献 特開 平７−82011（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−230459（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−160639（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−286181（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C04B 35/16 H01L 23/15 H05K 1/03
Claims (2)
- 【請求項１】Ｌｉ2 Ｏを５〜３０重量％含有するリチウ
ム珪酸ガラスを２０〜８０体積％と、フィラーを総量で
２０〜８０体積％の割合で含む組成物と、該組成物１０
０重量部に対してＣｒをＣｒ2 Ｏ3 換算で０．０５〜１
０重量部の割合で含有する成形体を焼成して得られた着
色された焼結体であって、該焼結体の周波数１ＭＨｚに
おける誘電損失が１×１０-3以下であることを特徴とす
るガラスセラミック焼結体。 - 【請求項２】Ｌｉ2 Ｏを５〜３０重量％含有するリチウ
ム珪酸ガラスを２０〜８０体積％と、フィラーを総量で
２０〜８０体積％の割合で含む組成物と、該組成物１０
０重量部に対してＣｒをＣｒ2 Ｏ3 換算で０．０５重量
部以上、Ｃｕ，Ｖ，Ｆｅ，Ｎｉ，ＭｎおよびＣｏの群か
ら選ばれる少なくとも１種を酸化物換算で前記ＣｒのＣ
ｒ2 Ｏ3 換算量との合計が１０重量部以下の割合で含有
する成形体を焼成して得られた着色された焼結体であっ
て、該焼結体の１ＭＨｚにおける誘電損失が１×１０-3
以下であることを特徴とするガラスセラミック焼結体。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33227295A JP3336176B2 (ja) | 1995-12-20 | 1995-12-20 | ガラスセラミック焼結体 |
| US08/623,979 US5763059A (en) | 1995-03-31 | 1996-03-29 | Circuit board |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33227295A JP3336176B2 (ja) | 1995-12-20 | 1995-12-20 | ガラスセラミック焼結体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09169568A JPH09169568A (ja) | 1997-06-30 |
| JP3336176B2 true JP3336176B2 (ja) | 2002-10-21 |
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Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP33227295A Expired - Fee Related JP3336176B2 (ja) | 1995-03-31 | 1995-12-20 | ガラスセラミック焼結体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3336176B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP5057612B2 (ja) * | 2001-02-27 | 2012-10-24 | 京セラ株式会社 | 低温焼成磁器およびこれを用いた配線基板 |
-
1995
- 1995-12-20 JP JP33227295A patent/JP3336176B2/ja not_active Expired - Fee Related
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|---|---|
| JPH09169568A (ja) | 1997-06-30 |
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