JP3318342B2 - マット性フィルムまたはシートおよびその製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明はポリオレフィン系マット
性フィルムまたはシートおよびその製造方法に関し、更
に詳しくは、該フイルムはマット性、引張り弾性率、引
裂き性、柔軟性、耐衝撃性、耐熱性、貼合性、難白化
性、耐傷付き性などに優れ、高級感があり、粘着テープ
基材、文具カバーやケース、ファッションバッグ、建築
内装材、自動車内装材などのフィルムとして有効に利用
されうるポリオレフィン系マット性フィルムまたはシー
トおよびその製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】従来、マット性フィルムまたはシートに
は、ポリ塩化ビニル樹脂が主に使用されているが、柔軟
性を付与するために多量に用いられる可塑剤が長期間使
用されるとブルーミングし揮散されることによって、柔
軟性が消失するという問題がある。また、ポリ塩化ビニ
ル樹脂は燃焼時に有毒な塩化水素ガスその他を多量に発
生する問題も指摘され、昨今では、このような問題のな
いポリオレフィン系重合体に代替されつつある。

【０００３】このようなポリオレフィン系重合体からな
るマット性フィルムまたはシートの製造は、メルトフロ
ーレート（ＭＦＲ）および高荷重ＭＦＲ／低荷重ＭＦＲ
比すなわち分子量分布が特定範囲のポリエチレンを特定
の条件で成膜することによって直接製造する方法（特開
昭５０−５６４５１号公報）、また、エチレン・酢酸ビ
ニル共重合体（ＥＶＡ）と低密度エチレン・α−オレフ
ィン共重合体（ＬＬＤＰＥ）とをブレンドする方法（特
開昭５９−２１５３４３号公報）があるが、フィルムの
腰（曲げ弾性率）、耐熱性やマット性が充分でないとい
う難点がある。さらに、プロピレンにｐｐｍオーダーの
ビニルトリアルキルシランなどを共重合したポリプロピ
レンが提案されている（特開平１−１８５３０６号公
報）が、耐熱性は改良されてもフィルムの柔軟性がな
く、マット性は改良されない。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明はこれらの問題
点を解消し、高級感があり、しかも引張り弾性率（腰に
関係がある）、柔軟性、耐衝撃性、耐熱性、貼合性、難
白化性、マット性、耐傷付き性などに優れたポリオレフ
ィン系マット性フィルムまたはシートおよびその製造方
法を提供することを目的とする。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明の第１発明は、 （Ａ）プロピレン（共）重合体 １０〜８０重量％、 （Ｂ）エチレンと炭素数３〜１２のαーオレフィンとを共重合させて得られる下 記（I ）〜（III ）の性状を満足するエチレン・αーオレフィン共重合体 ５〜３０重量％、 （I ）密度０．８６０〜０．９１０g/cm³ （II）示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）による最大ピーク
温度（Ｔm ）１００℃以上 （III ）沸騰ｎーヘキサン不溶分 １０重量％以上 （Ｃ）高圧ラジカル法エチレン（共）重合体および／ま
たは下記 ａ〜ｆから選択された１種のモノマーで変性
されたポリオレフィン系樹脂 ａ：カルボン酸基、カルボン酸エステル基または酸無水基含有モノマー ｂ：エポキシ基含有モノマー、 ｃ：ヒドロキシル基含有モノマー、 ｄ：アミノ基含有モノマー、 ｅ：アルケニル環状イミノエーテル誘導体モノマー ｆ：多官能モノマー ５〜８５重量％（Ａ）成分のメルトフローレートが１〜２０g/10min.、
（Ｂ）成分のメルトフローレートが０．１〜２．０g/10
min.で、かつ、（Ａ）（Ｂ）成分のメルトフローレート
の比が（Ａ）／（Ｂ）＝５〜２０および／または結晶化
温度差が５℃以上であり 、 （Ａ）プロピレン（共）重合体、（Ｂ）エチレン・αー
オレフィン共重合体および（Ｃ）高圧ラジカル法エチレ
ン（共）重合体および／または変性されたポリオレフィ
ン系樹脂との組成物１００重量部に対して、 （Ｄ）無機充填剤および／または（Ｅ）難燃剤 １〜１５０重量部 からなる組成物を含むグロス（６０°）が３０％以下で
あるマット性フィルムまたはシートである。

【０００６】本発明の第２発明は、 （Ａ）プロピレン（共）重合体 １０〜８０重量％、 （Ｂ）エチレンと炭素数３〜１２のαーオレフィンとを共重合させて得られる下 記（I ）〜（III ）の性状を満足するエチレン・αーオレフィン共重合体 ５〜３０重量％、 （I ）密度０．８６０〜０．９１０g/cm³ （II）示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）による最大ピーク
温度（Ｔm ）１００℃以上 （III ）沸騰ｎーヘキサン不溶分 １０重量％以上 （Ｃ）高圧ラジカル法エチレン（共）重合体および／ま
たは下記 ａ〜ｆから選択された１種のモノマーで変性
されたポリオレフィン系樹脂 ａ：カルボン酸基、カルボン酸エステル基または酸無水基含有モノマー ｂ：エポキシ基含有モノマー、 ｃ：ヒドロキシル基含有モノマー、 ｄ：アミノ基含有モノマー、 ｅ：アルケニル環状イミノエーテル誘導体モノマー ｆ：多官能モノマー ５〜８５重量％（Ａ）成分のメルトフローレートが１〜２０g/10min.、
（Ｂ）成分のメルトフローレートが０．１〜２．０g/10
min.で、かつ、（Ａ）（Ｂ）成分のメルトフローレート
の比が（Ａ）／（Ｂ）＝５〜２０および／または結晶化
温度差が５℃以上であり 、 （Ａ）プロピレン（共）重合体、（Ｂ）エチレン・αー
オレフィン共重合体および（Ｃ）高圧ラジカル法エチレ
ン（共）重合体および／または変性されたポリオレフィ
ン系樹脂との組成物１００重量部に対して、 （Ｄ）無機充填剤および／または（Ｅ）難燃剤 １〜１５０重量部 からなる組成物をＴダイ法により、成形温度１８０℃〜
２８０℃で押出し、マットロールおよび／またはタッチ
ロールの表面温度を５０℃以下に保ちながらグロス（６
０°）が３０％以下になるように成形することを特徴と
するマット性フィルムまたはシートの製造方法である。

【０００７】

【０００８】

【０００９】以下本発明の内容を詳述する。本発明で使
用する（Ａ）プロピレン（共）重合体は、プロピレンの
単独重合体、プロピレンを主成分とする他のα−オレフ
ィンとのブロック共重合体あるいはランダム共重合体な
どの公知のポリプロピレン（共）重合体を使用すること
ができる。該ポリプロピレン（共）重合体のＭＦＲは１
〜２０ｇ／10min.、好ましくは４〜１８ｇ／10min.の範
囲から選択するのがよい。上記（Ａ）ポリプロピレン
（共）重合体の配合量は１０〜８０重量％である。１０
重量％より少ないと耐熱性が劣り、８０重量％より多い
と柔軟性に欠けるので、この範囲から選択するのがよ
い。

【００１０】本発明に使用する（Ｂ）エチレン・αーオ
レフィン重合体とは、密度が０．８６０〜０．９１０ g
/cm³ であり、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）による最
大ピーク温度（Ｔm ）１００℃以上、かつ沸騰ｎ−ヘキ
サン不溶分１０重量％以上の性状を有し、直鎖状低密度
ポリエチレンとエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム
との中間の性状を示すポリエチレン（ＶＬＤＰＥと称す
る）である。更に詳しくは、エチレンと炭素数３〜１２
のαーオレフィンとの共重合体であって、このＶＬＤＰ
ＥはＬＬＤＰＥが示す高結晶部分とエチレン−α−オレ
フィン共重合体ゴムが示す非晶部分とを合わせ持つ樹脂
であって、前者の特徴である機械的強度、耐熱性など
と、後者の特徴である自己粘着性、ゴム状弾性、耐低温
衝撃性などがバランスよく共存しており、本発明に用い
るときは極めて有用である。

【００１１】具体的なαーオレフィンとしては、プロピ
レン、１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１ーヘ
キセン、１−オクテン、１−ドデセンなどを挙げること
ができる。これらのうちとくに好ましいのは１−ブテ
ン、４−メチル−１−ペンテン、１ーヘキセン、１−オ
クテンである。エチレン共重合体中のαーオレフィン含
有量は５〜４０モル％であることが好ましい。

【００１２】該ＶＬＤＰＥは、少なくともマグネシウム
及びチタンを含有する固体触媒成分と有機アルミニウム
化合物とからなる触媒系を用いて製造することができ
る。該固体触媒成分としては、金属マグネシウム；水酸
化マグネシウム；酸化マグネシウム；塩化マグネシウム
などのマグネシウム塩；ケイ素、アルミニウム、カルシ
ウム；炭酸マグネシウムから選ばれる元素とマグネシウ
ム原子とを含有する複 塩、複酸化物、炭酸塩、塩化
物、あるいは水酸化物など；さらにはこれらの無機質固
体化合物を含酸素化合物、含硫黄化合物、芳香族炭化水
素、ハロゲン含有物質で処理または反応させたものなど
マグネシウムを含む無機質固体化合物にチタン化合物を
公知の方法により担持させたものが挙げられる。

【００１３】上記の含酸素化合物としては、たとえば
水；アルコール、フェノール、ケトン、アルデヒド、カ
ルボン酸、エステル、ポリシロキサン、酸アミドなどの
有機含酸素化合物；金属アルコキシド、金属のオキシ塩
化物などの無機系含酸素化合物を例示することができ
る。

【００１４】含硫黄化合物としては、チオール、チオエ
ーテルのような有機、含硫黄化合物、二酸化硫黄、三酸
化硫黄、硫酸のような無機硫黄化合物を例示することが
できる。芳香族炭化水素としては、ベンゼン、トルエ
ン、キシレン、アントラセン、フェナントレンのような
各種の単環および多環および多環の芳香族炭化水素化合
物を例示することができる。

【００１５】ハロゲン含有物質としては、塩素、塩化水
素、金属塩化物、有機ハロゲン化物のような化合物を例
示することができる。

【００１６】一方マグネシウムを含む無機質固体化合物
に担持させるチタン化合物としては、チタンのハロゲン
化物、アルコキシハロゲン化物、アルコキシド、ハロゲ
ン化酸化物などを挙げることができる。チタン化合物と
しては４価のチタン化合物と３価のチタン化合物が好適
であり、４価のチタン化合物としては具体的には一般式
Ｔi(ＯＲ）_n Ｘ_4-n （ここでＲは炭素数１〜２０のアル
キル基、アリ−ル基またはアラルキル基を示し、Ｘはハ
ロゲン原子を示し、ｎは０≦ｎ≦４の整数である）で示
されるものが好ましく、四塩化チタン、四臭化チタン、
四ヨウ化チタン、モノメトキシトリクロロチタン、ジメ
トキシジクロロチタン、トリメトキシモノクロロチタ
ン、テトラメトキシチタン、モノエトキシトリクロロチ
タン、ジエトキシジクロロチタン、トリエトキシモノク
ロロチタン、テトラエトキシチタン、モノイソプロポキ
シトリクロロチタン、ジイソプロポキシジクロロチタ
ン、トリイソプロポキシモノクロロチタン、テトライソ
プロポキシチタン、モノブトキシトリクロロチタン、ジ
ブトキシジクロロチタン、モノペントキシトリクロロチ
タン、モノフェノキシトリクロロチタン、テトラフェノ
キシチタンなどを挙げることができる。

【００１７】３価のチタン化合物としては、四塩化チタ
ン、四臭化チタンなどの四ハロゲン化チタンを水素、ア
ルミニウム、チタンあるいは周期律表I 〜III 族金属の
有機金属化合物により還元して得られる三ハロゲン化チ
タンが挙げられる。また一般式Ｔｉ（ＯＲ）_m Ｘ_4-m
（ここでＲは炭素数１〜２０のアルキル基、アリ−ル基
またはアラルキル基を示し、Ｘはハロゲン原子を示し、
ｍは０≦ｍ≦４の整数である）で示される４価のハロゲ
ン化アルコキシチタンを周期律表I 〜III 族金属の有機
金属化合物により還元して得られる３価のチタン化合物
が挙げられる。これらのチタン化合物のうち、４価のチ
タン化合物がとくに好ましい。

【００１８】他の触媒系の例としては、固体触媒成分と
していわゆるグリニャール化合物などの有機マグネシウ
ムとチタン化合物との反応生成物を用いることができ
る。また他の触媒系の例としては、固体触媒成分として
ＳｉＯ₂ 、Ａｌ₂ Ｏ₃ などの無機酸化物と前記の少なく
ともマグネシウム及びチタンを含有する固体触媒を接触
させて得られる固体物質を用いることもできる。

【００１９】上記した固体触媒成分と組み合わせるべき
有機アルミニウム化合物の具体的な例としては、一般式
Ｒ₃ Ａｌ、Ｒ₂ ＡｌＸ、ＲＡｌＸ₂ 、Ｒ₂ ＡｌＯＲ、Ｒ
Ａｌ（ＯＲ）_x およびＲ₃ Ａｌ₂ Ｘ₃ の有機アルミニウ
ム化合物（ここでＲは炭素数１〜２０のアルキル基、ア
リ−ル基またはアラルキル基を示し、Ｘはハロゲン原子
を示し、Ｒは同一でもまた異なってもよい）で示される
化合物が好ましく、トリエチルアルミニウム、トリイソ
ブチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、トリ
オクチルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロリ
ド、ジエチルアルミニウムエトキシド、エチルアルミニ
ウムセスキクロリドおよびこれらの混合物などが挙げら
れる。

【００２０】有機アルミニウム化合物の使用量は特に制
限されないが、通常チタン化合物に対して０．１〜１，
０００モル倍使用することができる。

【００２１】重合反応は通常のチグラー型触媒によるオ
レフィンの重合反応と同様にして行われる。すなわち反
応はすべて実質的に酸素、水などを絶った状態で、気相
または不活性溶媒の存在かもしくはモノマー自体を溶媒
とする液相で行われるが、その中でも気相法が好まし
い。オレフィンの重合反応は温度２０〜３００℃、好ま
しくは４０〜２００℃であり、圧力は常圧ないし７０ｋ
ｇ／ｃｍ² Ｇ、好ましくは２ｋｇ／ｃｍ² Ｇないし６０
ｋｇ／ｃｍ² Ｇである。分子量の調節は重合温度、触媒
のモル比などの重合条件を変えることによってもある程
度可能であるが、重合系中に水素を添加することにより
効果的に行われる。

【００２２】水素濃度、重合温度などの重合条件の異な
った２段階またはそれ以上の多段階の重合反応もなんら
支障なく用いて製造することもできる。

【００２３】図１に、本発明に用いる (Ｂ）エチレン・
αーオレフィン共重合体であるＶＬＤＰＥ（２）、固体
触媒成分として従来のバナジウムを主体とする固体触媒
成分を使用して得られるエチレン・αーオレフィン共重
合体ゴム（ＥＰＲ）（３）および従来のチタンを主体と
する固体触媒成分を使用して得られるエチレン・αーオ
レフィン共重合体（ＬＬＤＰＥ）（１）のＤＳＣによる
Ｔ_m の測定結果を示す（測定方法は実施例の項に記載の
方法による）。本発明に用いる (Ｂ）エチレン・αーオ
レフィン共重合体であるＶＬＤＰＥ（２）は、エチレン
・αーオレフィン共重合体ゴム（３）あるいはエチレン
・αーオレフィン共重合体（１）とはＴ_m 値やそのピー
クの大きさなどにより明確に区別される。

【００２４】これらは共重合体を構成するモノマーが同
一であり、かつ密度が同一であっても、ＤＳＣによるＴ
_m はエチレン・αーオレフィン共重合体ゴム（３）より
本発明で用いる共重合体（２）の方が高く、また沸騰Ｃ
6 不溶分は本発明で用いる共重合体（２）が１０重量％
以上であるのに対し、バナジウム含有触媒を使用して得
られるエチレン・αーオレフィン共重合体ゴム（３）は
同不溶分がほとんど存在せず、エチレン・αーオレフィ
ン共重合体（１）の場合は同可溶分が極めて少量であ
り、軟質部分がほとんどなく、柔軟性にかける。

【００２５】以上のようにして合成された本発明に用い
る（Ｂ）エチレン・αーオレフィン共重合体は、密度が
０．８６０〜０．９１０ｇ／ｃｍ³ であることが肝要で
あり、好ましくは０．８８０〜０．９０５ｇ／ｃｍ³ で
ある。またＤＳＣによる最大ピーク温度（Ｔ_m ）は１０
０℃以上、沸騰ｎ−ヘキサン不溶分（Ｃ6 不溶分）は１
０重量％以上が必要であり、好ましくは２０〜９５重量
％である。ＭＦＲは０．１〜２．０g/10min.、好ましく
は０．３〜１．５g/10min.の範囲から選択するのがよ
い。

【００２６】本発明に用いる（Ｂ）エチレン・αーオレ
フィン共重合体の配合量は５〜３０重量％である。３０
重量％より多いと耐熱性が劣り、５重量％より少ないと
引裂き性に欠けるので、この範囲から選択するのがよ
い。

【００２７】本発明に使用する（Ｃ）成分のひとつであ
る高圧ラジカル法エチレン（共）重合体は、公知のエチ
レンの単独重合体、エチレンを主成分とする他のαーオ
レフィンとの共重合体またはエチレンとα,βー不飽和
カルボン酸またはそのエステルもしくは金属塩との共重
合体、およびエチレンー酢酸ビニル共重合体などのエチ
レンービニルエステル共重合体からなる群から選択され
た少なくとも１種である。

【００２８】上記α,βー不飽和カルボン酸またはその
エステルおよびビニルエステルの具体例としては、アク
リル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、無水マ
レイン酸、無水イタコン酸等の不飽和カルボン酸類；ア
クリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチ
ル、メタクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、メタク
リル酸プロピル、アクリル酸イソプロピル、メタクリル
酸イソプロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸
ｎ−ブチル、アクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸
シクロヘキシル、アクリル酸ラウリル、メタクリル酸ラ
ウリル、アクリル酸ステアリル、メタクリル酸ステアリ
ル、マレイン酸モノメチルエステル、マレイン酸モノエ
チルエステル、マレイン酸ジエチルエステル、フマル酸
モノメチルエステル、アクリル酸グリシジル、メタクリ
ル酸グリシジル等の不飽和カルボン酸エステル単量体；
プロピオン酸ビニル、酢酸ビニル、カプロン酸ビニル、
ラウリル酸ビニル、ステアリン酸ビニル、トリフルオル
酢酸ビニル等のビニルエステル単量体を挙げることがで
きる。この中でも特に好ましいものとしては（メタ）ア
クリル酸アルキルエステルまたはビニルエステルである
が、更に好ましくはアクリル酸エチル、酢酸ビニルを挙
げることができる。該単量体は混合して使用することも
できる。

【００２９】上記好ましい共重合体の具体例としては、
エチレンーアクリル酸共重合体、エチレンーメタクリル
酸共重合体、エチレンーアクリル酸エチル共重合体、エ
チレンーメタクリル酸エチル共重合体、エチレンー酢酸
ビニル共重合体などのエチレンービニルエステル共重合
体、エチレンーメタクリル酸グリシジル共重合体、エチ
レンーアクリル酸ーアクリル酸エチル共重合体、エチレ
ンー酢酸ビニルーアクリル酸エチル共重合体、エチレン
ーメタクリル酸グリシジルーアクリル酸エチル共重合体
などのエチレンー不飽和カルボン酸またはそのエステル
もしくは金属塩等が挙げられる。これらの共重合体は混
合して使用してもよい。上記共重合体のＭＦＲは０．１
〜２．０ g/10min. 、好ましくは０．３〜１．５g/10mi
n . の範囲から選択するのが望ましい。

【００３０】本発明におけるもうひとつの（Ｃ）成分で
ある変性されたポリオレフィン系樹脂、即ち、ａ：カル
ボン酸基、カルボン酸エステル基または酸無水基含有モ
ノマー、ｂ：エポキシ基含有モノマー、ｃ：ヒドロキシ
ル基含有モノマー、ｄ：アミノ基含有モノマー、ｅ：ア
ルケニル環状イミノエーテル誘導体、ｆ：多官能モノマ
ーから選ばれた少なくとも１種のモノマーで変性された
ポリオレフィン系樹脂とは、ポリオレフィン系樹脂に該
モノマーの少なくとも１種をグラフト変性したグラフト
変性体、ポリオレフィン系樹脂に該モノマーの少なくと
も１種を含浸させた熱可塑性樹脂組成物を包含する。

【００３１】上記官能基ａ：カルボン酸基、カルボン酸
エステル基または酸無水基含有モノマーとは、マレイン
酸、フマル酸、シトラコン酸、イタコン酸等のα，β-
不飽和ジカルボン酸，アクリル酸、メタクリル酸、フラ
ン酸、クロトン酸、ビニル酢酸、ペンテン酸等の不飽和
モノカルボン酸，あるいはこれらα，β- 不飽和ジカル
ボン酸または不飽和モノカルボン酸のエステルまたは無
水物が挙げられる。

【００３２】ｂ：エポキシ基含有モノマーとしては、ア
クリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、イタコ
ン酸モノグリシジルエステル、ブテントリカルボン酸モ
ノグリシジルエステル、ブテントリカルボン酸ジグリシ
ジルエステル、ブテントリカルボン酸トリグリシジルエ
ステルおよびα−クロロアリル、マレイン酸、クロトン
酸、フマ−ル酸等のグリシジルエステル類またはビニル
グリシジルエ−テル、アリルグリシジルエ−テル、グリ
シジルオキシエチルビニルエ−テル、スチレン−ｐ−グ
リシジルエ−テルなどのグリシジルエ−テル類、ｐ−グ
リシジルスチレンなどが挙げられるが、特に好ましいも
のとしてはメタクリル酸グリシジル、アリルグリシジル
エ−テルを挙げることができる。

【００３３】ｃ：ヒドロキシル基含有モノマーとして
は、１−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２
−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキ
シエチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。 ｄ：アミノ基含有モノマーとしては、ジメチルアミノエ
チル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メ
タ）アクリレート、ジブチルアミノエチル（メタ）アク
リレート等の３級アミノ基含有モノマーが挙げられる。 ｅ：アルケニル環状イミノエーテル誘導体としては、以
下の構造式（化１）で表される物である。

【００３４】

【化１】

【００３５】ここでｎは１、２及び３であり、好ましく
は２及び３、より好ましくは２である。またＲ¹ ，Ｒ
² ，Ｒ³ ，ＲはそれぞれＣ1 〜Ｃ12の不活性なアルキル
基及び／または水素を示し、アルキル基にはそれぞれ不
活性な置換基があってもよい。ここでいう不活性とはグ
ラフト反応やその生成物の機能に悪影響を及ぼさないこ
とを意味する。またＲはすべて同一である必要はない。
好ましくは Ｒ¹ ＝Ｒ²＝Ｈ，Ｒ³ ＝ＨあるいはＭｅ，
Ｒ＝Ｈすなわち、２−ビニル及び／または２−イソプロ
ペニル−２−オキサゾリン、２−ビニル及び／または２
−イソプロペニル−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−１，３−
オキサジンである。これらは単独でも混合物でもよい。
この中でも特に２−ビニル及び／または２−イソプロペ
ニル−２−オキサゾリンが好ましい。

【００３６】ｆ：多官能モノマーとしては、トリメチロ
ールプロパントリメタクリレート、エチレングリコール
ジメタクリレート、ジエチレングリコールジメタクリレ
ート等に代表される多官能性メタクリレートモノマー
類、ジビニルベンゼン、トリアリルイソシアヌレート、
ジアリルフタレート、ビニルブチラート等に代表される
多官能性ビニルモノマー類、N,N'-m-フェニレンビスマ
レイミド、N,N'-エチレンビスマレイミドに代表される
ビスマレイミド類、P-キノンジオキシム等のジオキシム
類等が挙げられる。

【００３７】上記モノマーの少なくとも１種をポリオレ
フィン系樹脂にグラフト変性するときには架橋剤の存在
下にて行うことが望ましい。該架橋剤としては、ヒドロ
ペルオキシド、ジアルキルペルオキシド、ジアシルペル
オキシド、ペルオキシエステル、ケトンペルオキシド等
の有機過酸化物、ジヒドロ芳香族化合物、硫黄等の加硫
剤から選ばれた少なくとも１種が挙げられる。変性され
るポリオレフィン系樹脂としては、特に限定されるもの
ではなく、軟質ポリオレフィン系樹脂または、ポリエチ
レン、ポリプロピレン等の結晶性樹脂でもよいが、特に
密度０．９１〜０．９７g/cm³のエチレンーαーオレフ
ィン共重合体が好ましく使用される。上記モノマーの反
応量は、樹脂成分に対して０．０１〜２０重量％、好ま
しくは０．１〜１５重量％の範囲で用いられる。上記変
性ポリオレフィン系樹脂としては、無水マレイン酸変性
ポリエチレンが最も好ましい。

【００３８】本発明に用いる（Ｃ）高圧ラジカル法エチ
レン（共）重合体および／または変性されたポリオレフ
ィン系樹脂の配合量は５〜８５重量％である。５重量％
よりすくないとマット性が悪くなると同時に耐衝撃性に
欠け、８５重量％より多いと引張弾性率が劣るので、こ
の範囲から選択するのがよい。

【００３９】本発明においては、（Ａ）〜（Ｃ）成分か
らなる組成物に対して、（Ｄ）無機充填剤および（Ｅ）
難燃剤の少なくとも１種を配合して耐熱性、隠蔽性、難
燃性、難白化性等の特性を付与向上することができる。
本発明で用いられる（Ｄ）無機充填剤としては、粉粒
体、平板状、針状、球状または中空状および繊維状等が
挙げられ、具体的には、炭酸カルシウム、炭酸マグネシ
ウム、硫酸カルシウム、珪酸カルシウム、クレー、珪藻
土、タルク、アルミナ、珪砂、ガラス粉、酸化鉄、金属
粉、三酸化アンチモン、グラファィト、炭化珪素、窒化
珪素、シリカ、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、カーボ
ンブラックなどの粉粒状充填剤、雲母、ガラス板、セリ
サイト、パイロフィライト、アルミフレークなどの箔状
充填剤、黒鉛などの平板状もしくは鱗片状充填剤、金属
バルーン、ガラスバルーン、シラスバルーン、軽石など
の中空状充填剤、ガラス繊維、炭素繊維、グラファィト
繊維、ウィスカー、金属繊維、シリコーンカーバイト繊
維、アスベスト、ウォラストナイトなどの鉱物繊維等の
例を挙げることができる。これらの添加量は（Ａ）成分
１０〜８０重量部、（Ｂ）成分５〜３０重量部、および
（Ｃ）成分の樹脂成分１００重量部に対して、１〜１５
０重量部適用される。上記添加量が１５０重量部を超え
るとマット性フィルムまたはシートの衝撃強度等の機械
的強度、柔軟性、難白化性などが低下するので好ましく
なく、１重量部以下ではマット性フィルムまたはシート
の引張弾性率（腰に関係がある）、難燃性、隠蔽性など
が低下するので好ましくない。

【００４０】本発明で使用する（Ｅ）難燃剤としては、
一般に効果のあるとされる難燃剤を使用することがで
き、目的、用途によってハロゲン系難燃剤、リン系難燃
剤、無機系難燃剤などの群から少なくとも１種が選択さ
れる。例えば、ハロゲン系難燃剤等の有機難燃剤は、少
量の添加で優れた難燃性を付与することができ、水酸化
マグネシウム等の無機系難燃剤においては、ハロゲンフ
リーのフィルムを提供する際に好ましく使用される。

【００４１】上記ハロゲン系難燃剤としては、例えば、
テトラブロモビスフェノールＡ（ＴＢＡ）およびその誘
導体、ヘキサブロモベンセン、デカブロモジ フェニル
エーテル、テトラブロモエタン（ＴＢＥ）、テトラブロ
モブタン（ＴＢＢ）、ヘキサブロモシクロデカン（ＨＢ
ＣＤ）等の臭素系および塩素化パラフィン、塩化ジフェ
ニル、パークロロペンタシクロデカン、塩素化ナフタレ
ン等の塩素系難燃剤、ハロゲン化ジフェニルスルフィド
類などのハロゲン系難燃剤、臭素化ポリスチレン、臭素
化ポリ−α−メチルスチレンなどのハロゲン化ポリスチ
レンまたはその誘導体、臭素化ポリカーボネート等のハ
ロゲン化ポリカーボネート、ポリアルキレンテトラブロ
モテレフタレート、臭素化テレフタル酸系ポリエステル
などのハロゲン化ポリエステル、ハロゲン化ビスフェノ
ール系エポキシ樹脂などのハロゲン化エポキシ化合物、
ポリ（ジブロモフェニレンオキシド）などのハロゲン化
ポリフェニレンオキシド化合物、ハロゲン化ビスフェノ
ール類のシアヌル酸エステル化合物などの高分子型ハロ
ゲン含有重合体からなる難燃剤などが挙げられる。

【００４２】また、リン系難燃剤としては、トリクレジ
ルホスフェート、トリ（β−クロロエチル）ホスフェー
ト、トリ（ジクロロプロピル）ホスフェート、トリ（ジ
ブロモプロピル）ホスフェート、２，３−ジブロモプロ
ピル−２，３−クロロプロピルホスフェート等のリン酸
エステルもしくはハロゲン化リン酸エステル、ホスフィ
ン酸化合物、ホスフィン酸誘導体等が主に挙げられる。
その他の難燃剤としては、窒化グアニジンなどのグアニ
ジン化合物などが挙げられる。上記有機系難燃剤は単独
で使用してもよく、２種以上併用してもよい。

【００４３】有機系難燃剤は三酸化アンチモン、酸化ジ
ルコニウム、ホウ酸亜鉛等の難燃助剤と併用することに
よって、相乗効果を発揮せしめることができる。上記有
機系難燃剤の配合量は熱可塑性樹脂１００重量部に対し
て５〜５０重量部、好ましくは１０〜４５重量部の範囲
である。該難燃剤の量が５重量部未満では難燃効果が小
さく、５０重量部以上の量を添加してもそれ以上の難燃
効果は望めず、機械的特性も低下し、且つコスト高にな
るので好ましくない。

【００４４】無機系難燃剤の具体的例としては、水酸化
アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化ジルコニウ
ム、塩基性炭酸マグネシウム、ドロマイト、ハイドロタ
ルサイト、水酸化カルシウム、水酸化バリウム、酸化ス
ズの水和物、硼砂などの無機金属化合物の水和物、ホウ
酸亜鉛、メタホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、炭酸亜
鉛、炭酸マグネシウム−カルシウム、炭酸カルシウム、
炭酸バリウム、酸化マグネシウム、酸化モリブデン、酸
化ジルコニウム、酸化スズ、三酸化アンチモン、酸化ア
ンチモン、赤リン等が挙げられる。これらは１種でも２
種以上を併用しても良い。この中でも特に、水酸化マグ
ネシウム、水酸化アルミニウム、塩基性炭酸マグネシウ
ム、ドロマイト、ハイドロタルサイトからなる群から選
ばれた少なくとも１種が難燃効果が良く、経済的にも有
利である。

【００４５】また、チャー（炭化層）を助成するために
水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の無機金属
水和物と赤リンまたはフェノール樹脂コーティング赤リ
ン、カ−ボンブラック、硼酸塩等の少なくとも１種と併
用することが好ましい。上記赤リン等のチャー形成助剤
の配合量は、無機系難燃剤に対して、０．５〜２０重量
％位の範囲で添加することが望ましい。またこれら無機
系難燃剤の粒径は種類によって異なるが、水酸化マグネ
シウム、水酸化アルミニウム等においては平均粒径２０
μｍ以下、好ましくは１０μｍ以下である。上記無機系
難燃剤の配合量は樹脂成分１００重量部に対して１〜１
００重量部、好ましくは２〜９０重量部の範囲である。
該難燃剤の量が１重量部未満では難燃効果が小さく、１
００重量部を超えるとマット性フィルムまたはシートの
衝撃強度等の機械的強度、柔軟性、難白化性などが低下
するので好ましくない。

【００４６】本発明において、前記無機充填剤（Ｄ）も
しくは無機系難燃剤等（Ｅ）を使用する場合、該難燃剤
や充填剤の表面をステアリン酸、オレイン酸、パルミチ
ン酸等の脂肪酸またはその金属塩、パラフィンワック
ス、ポリエチレンワックスまたはそれらの変性物、有機
シラン、有機ボラン、有機チタネート等で被覆するなど
の表面処理を施すのが好ましい。

【００４７】上記不飽和シラン化合物としてはビニルト
リメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル
トリアセチルシラン、ビニルトリクロロシランなどが挙
げられる。

【００４８】不飽和チタネート化合物としてはテトライ
ソプロピルチタネート、テトラ−ｎ−ブチルチタネー
ト、テトラキス（２−エチルヘキソキシ）チタネート、
チタンラクテートアンモニウム塩等が挙げられる。

【００４９】本発明のマット性フィルムまたはシートが
優れたマット性を有する理由は次のように推測される
が、この考え方に限定されるものではない。通常、ポリ
プロピレンとエチレン−α−オレフィン共重合体および
高圧法エチレン共重合体などのような異なる３種のポリ
オレフィンは溶融混和性は比較的良いが、本来非相溶性
であり、３者を均一に溶融混合した後、冷却して得られ
る固体状態ではそれぞれの相に分かれて結晶化するが、
その結晶構造の間には結晶同志が交錯した幅広い界面成
長が起こる。このように３者の結晶同志が交錯した固体
構造中を光が通過すると、光の散乱が起こるので不透明
さを表す内部ヘイズ値が上昇してマット性が付与される
が、未だ十分ではない。若し３者の結晶同志が交錯せ
ず、両者が明確に分離したミクロ相分離構造をとるとす
れば、両結晶間の屈折率の差異が大きくなるので充分に
大きな内部ヘイズ値が得られるものと考えられる。

【００５０】本発明においても、上記（Ａ）、（Ｂ）お
よび（Ｃ）成分はいずれもポリオレフィン系ポリマーで
あり、溶融混和性は比較的良いが本来非相溶性であり、
３者を均一に溶融混合した後、冷却して得られる固体状
態ではそれぞれの相に分かれて結晶化する。然し、本発
明においては、（Ａ）と（Ｂ）両成分のＭＦＲの比（Ａ
MFR）／（Ｂ MFR）を５〜２０の範囲として、溶融体に
流動性の差を持たせること、および両成分の結晶化温度
を５℃以上差を持たせること、そして（Ｃ）成分は、好
ましくは極性基を含む上記高圧ラジカル法エチレン
（共）重合体および／または変性されたポリオレフィン
系樹脂であることにより、３者を均一に溶融混合した後
の冷却過程において、（Ａ）成分、（Ｂ）成分および
（Ｃ）成分の結晶は明確に分離したミクロ相分離構造と
なる。

【００５１】（Ｃ）成分についても、好ましくは（Ａ）
と（Ｃ）両成分のＭＦＲの比（ＡMFR）／（Ｃ MFR）＝
５〜３０の範囲として、溶融体に流動性の差を持たせ、
更に両成分の結晶化温度を５℃以上差を持たせると、３
者を均一に溶融混合した後の冷却過程において、（Ａ）
成分、（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の結晶は更に明確に
分離したミクロ相分離構造が得られる。このようなミク
ロ相分離構造においては、（Ａ）成分、（Ｂ）成分およ
び（Ｃ）成分の内、配合量の多い成分が連続相になり、
配合量の少ない成分が分散相となり、連続相の中に適度
な大きさの粒径を持った分散相が介在する結晶の海・島
構造となっている。そして上記ミクロ相分離構造を有す
ることにより、各結晶間の屈折率の差異が大きくなるた
め優れたマット性を示すようになる。

【００５２】この冷却過程における結晶化および上記ミ
クロ相分離構造の発生は、冷却を急速に行うことにより
一層促進されるので、内部ヘイズ値を上昇せしめマット
性改善効果を高めることができる。また、（Ｃ）成分の
うち変性されたポリオレフィン系樹脂を配合した組成物
からなるマット性フィルムまたはシートは、樹脂成分と
無機充填剤および／または難燃剤との結合が強化されフ
ィルムの機械的強度等が向上し、かつ極性基等が導入さ
れることにより、金属、プラスチック等の他の基材との
接着性も向上させることができる。

【００５３】さらに、本発明においては上記（Ａ）〜
（Ｅ）成分に対して、各成分を混合溶融し、成形する
際、必要に応じて帯電防止剤、防曇剤、有機フィラー、
酸化防止剤、滑剤、有機あるいはは無機系顔料、紫外線
防止剤、分散剤、可塑剤、核剤などの公知の添加剤をマ
ット性フィルムまたはシートの物性を阻害しない範囲で
添加することができる。

【００５４】本発明のマット性フィルムまたはシートの
製造方法は、（Ａ）〜（Ｃ）成分からなる樹脂組成物の
場合は、成形温度１８０℃〜２８０℃、好ましくは２０
０℃〜２５０℃でフィルム化あるいはシート化した後、
５０℃以下、好ましくは３０℃以下の温度に冷却するこ
とによって製造することができる。また、（Ａ）〜
（Ｅ）成分からなる組成物の場合は、成形温度１８０℃
〜２８０℃、好ましくは２２０℃〜２７０℃でフィルム
化あるいはシート化した後、５０℃以下、好ましくは３
０℃以下の温度に冷却することによって製造することが
できる。該成形温度が２８０℃以上であるとマット性が
悪化するおそれがあり、１８０℃未満であると溶融ム
ラ、表面荒れなどの問題が生じる。また該冷却温度が５
０℃以上であるとグロス（６０゜）が３０％以上になる
ため好ましくない。グロスは２０％以下が好ましい。

【００５５】製造方法は特に限定されるものではない
が、カレンダー加工法、インフレ成形法、Ｔダイ法等の
公知の成形方法を用いることができる。これらの内で好
ましくは、Ｔダイ法により（Ａ）〜（Ｅ）成分からなる
組成物を、成形温度１８０℃〜２８０℃でフィルムまた
はシート化した後、５０℃以下に冷却したマットロール
またはタッチロールに接触させて製造することができ
る。マットロールはエンボスロールの一種であり、公知
のものを用いることができる。タッチロールも公知のも
のを用いることができるが、シリコンゴム、ＮＢＲなど
の合成ゴム製のものが好ましく、軟らかいものが良い
が、フィルムやシートが粘着したり、摩耗するのでショ
アＡ硬度で７０〜９０の範囲から選択することが望まし
い。

【００５６】

【実施例】次に実施例により本発明を更に詳しく説明す
るが、本発明はこれらによって限定されるものではな
い。実施例および比較例において使用する（Ａ）〜
（Ｅ）成分を以下に示す。

【００５７】（Ａ）成分： （ａ）ポリプロピレン ［密度＝０．９０５g/cm³ 、ＭＦＲ＝８g/10min.、結晶
化温度＝１１７℃ 商品名：日石ポリプロ Ｊ１５０Ｇ、日本石油化学
（株）製］ （ｂ）ポリプロピレン ［密度＝０．９０５g/cm³ 、ＭＦＲ＝８g/10min.、結晶
化温度＝１１０℃ 商品名：日石ポリプロ Ｊ３５０Ｇ、日本石油化学
（株）製］ （ｃ）ポリプロピレン ［密度＝０．９０５g/cm³ 、ＭＦＲ＝２g/10min.、結晶
化温度＝１０４℃ 商品名：日石ポリプロ Ｊ４２０Ｇ、日本石油化学
（株）製］

【００５８】（Ｂ）成分： エチレン・α- オレフィン共重合体（ＶＬＤＰＥ） 実質的に無水の塩化マグネシウム、１, ２- ジクロロエ
タンおよび四塩化チタンから得られた固体触媒とトリエ
チルアルミニウムとからなる触媒を用いて、エチレンと
１- ブテンとを気相法により共重合させてエチレン・１
- ブテン共重合体を得た。

【００５９】（ｄ）ＶＬＤＰＥ ［密度＝０．９００g/cm³ 、ＭＦＲ＝０．５g/10min.、
結晶化温度＝１０２℃、Ｔm ＝１１８℃、１- ブテン含
量＝１０モル％、沸騰Ｃ6 不溶分＝６０重量％］ （Ｃ）成分： （ｅ）高圧法低密度ポリエチレン ［密度＝０．９２２ g/cm³、ＭＦＲ＝１．０ g/10min.
結晶化温度＝９４℃ 商品名：日石レクスロン Ｆ２
２、日本石油化学（株）製］ （ｆ）高圧法エチレン共重合体（ＥＶＡ） ［密度＝０．９２９ g/cm³、ＭＦＲ＝Ｏ．３ g/10min.
結晶化温度＝９４℃ 商品名：日石レクスロン Ｖ１４
１、日本石油化学（株）製］ （ｇ）高圧法エチレン共重合体（ＥＥＡ） ［密度＝０．９２９ g/cm³、ＭＦＲ＝０．３ g/10min.
結晶化温度＝９０℃ 商品名：日石レクスロン Ａ１０
４０、日本石油化学（株）製］ （ｈ）無水マレイン酸変性エチレンー１ーブテン共重合
体（以下ＭＡnＬーＬＤＰＥと称する） [密度＝０．９２g／cm³、ＭＦＲ＝１．２ g/10min.無水
マレイン酸＝０．２wt％、ＰＯ＝０．０５wt％ 日本石
油化学（株）製]

【００６０】（Ｄ）成分： （ｉ）炭酸カルシウム （Ｅ）成分： （ｊ）テトラブロモビスフェノールＡ（ＴＢＡ）［商品
名：ファイヤーガード：帝人化成（株）製］ （ｋ）水酸化マグネシウム ［商品名：キスマ５Ｂ 協
和化学（株）製］

【００６１】ＶＬＤＰＥの結晶化温度Ｔm およびＣ6 不
溶分の測定方法： （ＤＳＣによるＴm の測定法）熱プレス成形した厚さ１
００μｍのフィルムから約５ｍｇの試料を精秤し、これ
をＤＳＣ装置にセットし、１７０℃に昇温して同温度で
１５ｍｉｎ保持した後、降温速度２．５℃／ｍｉｎで０
℃まで冷却する。次にこの状態から昇温速度１０℃／ｍ
ｉｎで１７０℃まで昇温を行い、０℃から１７０℃まで
昇温する間に現われたピークのうち最大のものの頂点の
位置の温度をもってＴm とする。

【００６２】（沸騰ｎーＣ6 不溶分の測定法）熱プレス
を用いて厚さ２００μｍのシートを成形し、これから２
０ｍｍ×３０ｍｍのシートを３枚切り取り、それらにつ
いて二重管式ソックス レー抽出器を用い沸騰ｎ−ヘキ
サンで５ｈｒ抽出を行う。ｎ−ヘキサン不溶分を取り出
し、真空乾燥（７ｈｒ、５０℃）後、次式によりＣ6 不
溶分（重量％）を算出する。 表１に示す配合の組成物を用いてフィルムを作りその性
能を測定して行った。フィルムの成形装置ならびに条件
および物性試験方法の詳細は下記のとおりである。

【００６３】（成形装置および条件）押出機［田辺機械
製５０ｍｍφ押出機、スクリューＬ／Ｄ＝２２フルフラ
イトタイプ、ダイス＝６００ｍｍ巾コートハンガーダイ
（リップギャップ１．０ｍｍ）、冷却＝ロール冷却法］ 押出温度 ２３０℃（シリンダー温度２３０℃、Ｔ
ダイ温度２３０℃） 金属マットロール タッチロール：シリコンラバーロール（硬度ショアＡ
８０度） 冷却温度 ２０〜２５℃（金属マットロール） 製膜速度 ５ｍ／ｍｉｎ フィルム厚み １００μｍ

【００６４】（物性試験方法） 密度 ： ＪＩＳ Ｋ６７５８ 準拠 ＭＦＲ ： 〃 〃 結晶化温度 ： ＪＩＳ Ｋ７１２１ 〃 ヘイズ ： ＡＳＴＭ Ｄ１００３ 〃 グロス ： ＪＩＳ Ｚ８７４１ 〃 引張破壊強度： ＪＩＳ Ｋ６７５８ 〃 引張破壊伸び： 〃 〃 引裂強度 ： ＡＳＴＭ Ｄ１９２２−６１Ｔ 〃 引張弾性率 ： 日石化学試験法 試験片 ：３５０mm(L) ×２０mm(W) 引張速度 ：２５mm/min. チャート速度 ：１０００mm/min. チャック間距離：２５０mm チャック間距離の１％変形時の荷重Ｐを試験片断面積で
除して引張弾性率とする。 実施例１〜１０、比較例１〜３の試験結果を表１に示
す。

【００６５】

【表１】

【００６６】

【発明の効果】本発明のポリオレフィン系マット性フィ
ルムまたはシートは、（Ａ）プロピレン（共）重合体
（ＰＰ）、（Ｂ）特定のエチレン・α−オレフィン共重
合体（超低密度ポリエチレン：ＶＬＤＰＥ）、（Ｃ）高
圧ラジカル法エチレン（共）重合体および／または変性
されたポリオレフィン系樹脂、（Ｄ）無機充填剤または
（Ｅ）難燃剤とを特定量配合した組成物を用いることに
より、高級感があり、マット性、引張弾性率、柔軟性、
耐衝撃性、耐熱性、貼合性、難白化性、耐傷付き性など
に優れており、このため粘着テープ基材、文具カバーや
ケース、ファッションバッグ、建築内装材、自動車内装
材、などのフィルムとして有効に利用される。

【図面の簡単な説明】

【図１】 ＤＳＣによるＴ_m の測定結果を示すグラフ。

【符号の説明】

１ ＬＬＤＰＥ ２ 本発明に用いる (Ｂ）エチレン・αーオレフィン共
重合体のＶＬＤＰＥ ３ ＥＰＲ

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ // Ｂ２９Ｃ 47/00 Ｂ２９Ｃ 47/00 (56)参考文献 特開 平４−91148（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−296846（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−118825（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−9235（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−72831（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08L 23/00 - 23/36 C08J 5/00 - 5/24

Claims (2)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）プロピレン（共）重合体 １０〜８０重量％、 （Ｂ）エチレンと炭素数３〜１２のαーオレフィンとを共重合させて得られる下 記（I ）〜（III ）の性状を満足するエチレン・αーオレフィン共重合体 ５〜３０重量％、 （I ）密度０．８６０〜０．９１０g/cm³ （II）示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）による最大ピーク
   温度（Ｔm ）１００℃以上 （III ）沸騰ｎーヘキサン不溶分 １０重量％以上 （Ｃ）高圧ラジカル法エチレン（共）重合体および／ま
   たは下記 ａ〜ｆから選択された１種のモノマーで変性
   されたポリオレフィン系樹脂 ａ：カルボン酸基、カルボン酸エステル基または酸無水基含有モノマー ｂ：エポキシ基含有モノマー、 ｃ：ヒドロキシル基含有モノマー、 ｄ：アミノ基含有モノマー、 ｅ：アルケニル環状イミノエーテル誘導体モノマー ｆ：多官能モノマー ５〜８５重量％（Ａ）成分のメルトフローレートが１〜２０g/10min.、
   （Ｂ）成分のメルトフローレートが０．１〜２．０g/10
   min.で、かつ、（Ａ）（Ｂ）成分のメルトフローレート
   の比が（Ａ）／（Ｂ）＝５〜２０および／または結晶化
   温度差が５℃以上であり 、 （Ａ）プロピレン（共）重合体、（Ｂ）エチレン・αー
   オレフィン共重合体および（Ｃ）高圧ラジカル法エチレ
   ン（共）重合体および／または変性されたポリオレフィ
   ン系樹脂との組成物１００重量部に対して、 （Ｄ）無機充填剤および／または（Ｅ）難燃剤 １〜１５０重量部 からなる組成物を含むグロス（６０°）が３０％以下で
   あるマット性フィルムまたはシート。
2. 【請求項２】 （Ａ）プロピレン（共）重合体 １０〜８０重量％、 （Ｂ）エチレンと炭素数３〜１２のαーオレフィンとを共重合させて得られる下 記（I ）〜（III ）の性状を満足するエチレン・αーオレフィン共重合体 ５〜３０重量％、 （I ）密度０．８６０〜０．９１０g/cm³ （II）示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）による最大ピーク
   温度（Ｔm ）１００℃以上 （III ）沸騰ｎーヘキサン不溶分 １０重量％以上 （Ｃ）高圧ラジカル法エチレン（共）重合体および／ま
   たは下記 ａ〜ｆから選択された１種のモノマーで変性
   されたポリオレフィン系樹脂 ａ：カルボン酸基、カルボン酸エステル基または酸無水基含有モノマー ｂ：エポキシ基含有モノマー、 ｃ：ヒドロキシル基含有モノマー、 ｄ：アミノ基含有モノマー、 ｅ：アルケニル環状イミノエーテル誘導体モノマー ｆ：多官能モノマー ５〜８５重量％（Ａ）成分のメルトフローレートが１〜２０g/10min.、
   （Ｂ）成分のメルトフローレートが０．１〜２．０g/10
   min.で、かつ、（Ａ）（Ｂ）成分のメルトフローレート
   の比が（Ａ）／（Ｂ）＝５〜２０および／または結晶化
   温度差が５℃以上であり 、 （Ａ）プロピレン（共）重合体、（Ｂ）エチレン・αー
   オレフィン共重合体および（Ｃ）高圧ラジカル法エチレ
   ン（共）重合体および／または変性されたポリオレフィ
   ン系樹脂との組成物１００重量部に対して、 （Ｄ）無機充填剤および／または（Ｅ）難燃剤 １〜１５０重量部 からなる組成物をＴダイ法により、成形温度１８０℃〜
   ２８０℃で押出し、マットロールおよび／またはタッチ
   ロールの表面温度を５０℃以下に保ちながらグロス（６
   ０°）が３０％以下になるように成形することを特徴と
   するマット性フィルムまたはシートの製造方法。