JP3276710B2 - 非水系電解質電池 - Google Patents
非水系電解質電池Info
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- electrolyte
- monomer
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は非水系電解質電池に係わ
り、詳しくは高率放電特性に優れ、しかも液漏れの心配
の無い非水系電解質電池を得ることを目的とした非水系
電解質の改良に関する。
り、詳しくは高率放電特性に優れ、しかも液漏れの心配
の無い非水系電解質電池を得ることを目的とした非水系
電解質の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
ポリエチレンオキサイド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオ
キサイド（ＰＰＯ）等のイオン導電性ポリマーからなる
固体電解質が、液漏れの無いポジションフリーの電池が
得られるなどの理由から、注目を集めている。
ポリエチレンオキサイド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオ
キサイド（ＰＰＯ）等のイオン導電性ポリマーからなる
固体電解質が、液漏れの無いポジションフリーの電池が
得られるなどの理由から、注目を集めている。
【０００３】しかしながら、固体電解質は一般に液体電
解質に比べてイオン導電性が低いため（通常、１０-4〜
１０-5Ｓ／ｃｍ程度）、固体電解質電池には液体電解質
電池に比べて高率放電特性が良くないという問題があっ
た。
解質に比べてイオン導電性が低いため（通常、１０-4〜
１０-5Ｓ／ｃｍ程度）、固体電解質電池には液体電解質
電池に比べて高率放電特性が良くないという問題があっ
た。
【０００４】本発明は、以上の事情に鑑みなされたもの
であって、その目的とするところは、高率放電特性に優
れ、しかも液漏れの無い非水系電解質電池を提供するに
ある。
であって、その目的とするところは、高率放電特性に優
れ、しかも液漏れの無い非水系電解質電池を提供するに
ある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係る非水系電解質電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、ＬｉＰＦ6 を溶質とする有機電解
液に前記ＬｉＰＦ6 を重合触媒とするモノマーを添加混
合したのち、常温下又は加熱して当該モノマーを重合硬
化させてなるところの、重合体マトリックス中に前記有
機電解液を含浸する非水系電解質が使用されてなる。
の本発明に係る非水系電解質電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、ＬｉＰＦ6 を溶質とする有機電解
液に前記ＬｉＰＦ6 を重合触媒とするモノマーを添加混
合したのち、常温下又は加熱して当該モノマーを重合硬
化させてなるところの、重合体マトリックス中に前記有
機電解液を含浸する非水系電解質が使用されてなる。
【０００６】本発明におけるモノマーとしては、有機電
解液を蒸散させることの無い温度で、ＬｉＰＦ6 を重合
触媒として重合硬化し得るモノマーであれば特に制限さ
れない。かかるモノマーの具体例としては、１，３−ジ
オキソラン、４−メチル−１，３−ジオキソラン、テト
ラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフランが挙げ
られる。
解液を蒸散させることの無い温度で、ＬｉＰＦ6 を重合
触媒として重合硬化し得るモノマーであれば特に制限さ
れない。かかるモノマーの具体例としては、１，３−ジ
オキソラン、４−メチル−１，３−ジオキソラン、テト
ラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフランが挙げ
られる。
【０００７】上記モノマーの有機電解液に対する好適な
添加比率は、使用するモノマーによって異なる。モノマ
ーとして１，３−ジオキソランを使用する場合の好適な
添加割合は、有機電解液１００ｃｃに対して５〜３５ｇ
の範囲である。５ｇ未満であると、生成する重合体マト
リックスが充分に発達せず硬化不充分となるため漏液防
止効果が充分に期待できなくなる。一方、３５ｇを越え
ると、相対的に有機電解液の含浸比率が低下するためイ
オン導電性が悪くなる。
添加比率は、使用するモノマーによって異なる。モノマ
ーとして１，３−ジオキソランを使用する場合の好適な
添加割合は、有機電解液１００ｃｃに対して５〜３５ｇ
の範囲である。５ｇ未満であると、生成する重合体マト
リックスが充分に発達せず硬化不充分となるため漏液防
止効果が充分に期待できなくなる。一方、３５ｇを越え
ると、相対的に有機電解液の含浸比率が低下するためイ
オン導電性が悪くなる。
【０００８】上記モノマーの重合反応を、１，３−ジオ
キソランを使用する場合を例に挙げて示すと、次の化１
に示す通りであり、この場合の重合反応は環状エーテル
の開環重合である。
キソランを使用する場合を例に挙げて示すと、次の化１
に示す通りであり、この場合の重合反応は環状エーテル
の開環重合である。
【０００９】
【化１】
【００１０】上記モノマーが添加混合される有機電解液
としては、エチレンカーボネート、ビニレンカーボネー
ト、プロピレンカーボネートなどの有機溶媒や、これら
とジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、１，
２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、エ
トキシメトキシエタンなどの低沸点溶媒との混合溶媒
に、ＬｉＰＦ6 を０．７〜１．５Ｍ（モル／リットル）
の割合で溶かした溶液が例示される。なお、ＬｉＰＦ6
によるモノマーの重合反応が進行し難い場合は、ＡｌＣ
ｌ4 等の他の重合触媒を別途添加混合するようにしても
よい。
としては、エチレンカーボネート、ビニレンカーボネー
ト、プロピレンカーボネートなどの有機溶媒や、これら
とジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、１，
２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、エ
トキシメトキシエタンなどの低沸点溶媒との混合溶媒
に、ＬｉＰＦ6 を０．７〜１．５Ｍ（モル／リットル）
の割合で溶かした溶液が例示される。なお、ＬｉＰＦ6
によるモノマーの重合反応が進行し難い場合は、ＡｌＣ
ｌ4 等の他の重合触媒を別途添加混合するようにしても
よい。
【００１１】上述したように、本発明は、ＬｉＰＦ6 を
溶質とする有機電解液にモノマーを添加混合した後、該
モノマーをＬｉＰＦ6 を重合触媒として重合硬化させて
なるところの、有機電解液を重合体マトリックス中に含
浸せる非水系電解質を使用した点に特徴を有する。それ
ゆえ、正極材料、負極材料などの電池を構成する他の部
材については特に制限されず、非水系電解質電池用とし
て従来使用され、或いは提案されている種々の材料を制
限無く使用することが可能である。
溶質とする有機電解液にモノマーを添加混合した後、該
モノマーをＬｉＰＦ6 を重合触媒として重合硬化させて
なるところの、有機電解液を重合体マトリックス中に含
浸せる非水系電解質を使用した点に特徴を有する。それ
ゆえ、正極材料、負極材料などの電池を構成する他の部
材については特に制限されず、非水系電解質電池用とし
て従来使用され、或いは提案されている種々の材料を制
限無く使用することが可能である。
【００１２】たとえば、正極材料（活物質）としては、
ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＦｅ
Ｏ2 が好適なものとして挙げられる。
ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＦｅ
Ｏ2 が好適なものとして挙げられる。
【００１３】また、負極材料としては、黒鉛、コークス
等の炭素材料の他、金属酸化物などが例示される。炭素
材料の中では、放電容量の大きな電池を得る上で、格子
面（００２）面におけるｄ値（ｄ002 ）が３．３７Å未
満でｃ軸方向の結晶子の大きさ（Ｌｃ）が２００Å以上
の結晶性の高い黒鉛が特に好ましい。
等の炭素材料の他、金属酸化物などが例示される。炭素
材料の中では、放電容量の大きな電池を得る上で、格子
面（００２）面におけるｄ値（ｄ002 ）が３．３７Å未
満でｃ軸方向の結晶子の大きさ（Ｌｃ）が２００Å以上
の結晶性の高い黒鉛が特に好ましい。
【００１４】
【作用】本発明電池においては、有機電解液を含浸した
疑似固体電解質とでも称すべき非水系電解質が使用され
ているのでイオン導電性が高く、また有機電解液が非水
系電解質の重合体マトリックス中に取り込まれているの
で漏液が起こらない。
疑似固体電解質とでも称すべき非水系電解質が使用され
ているのでイオン導電性が高く、また有機電解液が非水
系電解質の重合体マトリックス中に取り込まれているの
で漏液が起こらない。
【００１５】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
【００１６】（実施例）扁平角型の非水系電解質電池
（本発明電池）を作製した。
（本発明電池）を作製した。
【００１７】〔正極〕正極活物質としてのＬｉＣｏＯ2
と、導電剤としての人造黒鉛と、ポリテトラフルオロエ
チレンとを、重量比率９０：５：５で混合して正極合剤
を得た。次いで、この正極合剤を成形圧２トン／ｃｍ2
で加圧成形した後、２５０°Ｃで加熱処理して、正極を
作製した。なお、正極集電体として、ステンレス鋼板
（ＳＵＳ３０４）を使用した。
と、導電剤としての人造黒鉛と、ポリテトラフルオロエ
チレンとを、重量比率９０：５：５で混合して正極合剤
を得た。次いで、この正極合剤を成形圧２トン／ｃｍ2
で加圧成形した後、２５０°Ｃで加熱処理して、正極を
作製した。なお、正極集電体として、ステンレス鋼板
（ＳＵＳ３０４）を使用した。
【００１８】〔負極〕負極材料としての天然黒鉛と、結
着剤としてのポリテトラフルオロエチレンとを、重量比
率９５：５で混合して負極合剤を得た。次いで、この負
極合剤を成形圧２トン／ｃｍ2 で加圧成形した後、２５
０°Ｃで加熱処理して、負極を作製した。なお、負極集
電体として、ステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）を使用し
た。
着剤としてのポリテトラフルオロエチレンとを、重量比
率９５：５で混合して負極合剤を得た。次いで、この負
極合剤を成形圧２トン／ｃｍ2 で加圧成形した後、２５
０°Ｃで加熱処理して、負極を作製した。なお、負極集
電体として、ステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）を使用し
た。
【００１９】〔非水系電解質〕 エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート
（ＤＭＣ）との等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 （純度９
９．９％）を０．５Ｍの割合で溶かして有機電解液を調
製した。次いで、この有機電解液５００ｃｃに、１，３
−ジオキソラン（モノマー）５０ｇを添加混合して非水
系電解質（未硬化のスラリー）を作製した。
（ＤＭＣ）との等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 （純度９
９．９％）を０．５Ｍの割合で溶かして有機電解液を調
製した。次いで、この有機電解液５００ｃｃに、１，３
−ジオキソラン（モノマー）５０ｇを添加混合して非水
系電解質（未硬化のスラリー）を作製した。
【００２０】〔電池の作製〕正極及び負極に上記未硬化
のスラリーをドクターブレード法により厚さ１０μｍで
塗布した後、両電極の塗布面を重ね合わせ、６０°Ｃで
２時間加熱して非水系電解質を硬化させた。これを電池
缶内に収納して扁平角型の本発明電池ＢＡ１（電池寸
法：縦横１０×５ｃｍ、厚み０．５ｍｍ）を作製した。
のスラリーをドクターブレード法により厚さ１０μｍで
塗布した後、両電極の塗布面を重ね合わせ、６０°Ｃで
２時間加熱して非水系電解質を硬化させた。これを電池
缶内に収納して扁平角型の本発明電池ＢＡ１（電池寸
法：縦横１０×５ｃｍ、厚み０．５ｍｍ）を作製した。
【００２１】図１は作製した本発明電池ＢＡ１を模式的
に示す断面図であり、同図に示す本発明電池ＢＡ１は、
正極１、負極２、これら両電極１，２を互いに離間する
セパレータを兼ねる非水系電解質３、正極缶４、負極缶
５、正極集電体６、負極集電体７及びポリプロピレン製
の絶縁パッキング８などからなる。
に示す断面図であり、同図に示す本発明電池ＢＡ１は、
正極１、負極２、これら両電極１，２を互いに離間する
セパレータを兼ねる非水系電解質３、正極缶４、負極缶
５、正極集電体６、負極集電体７及びポリプロピレン製
の絶縁パッキング８などからなる。
【００２２】正極１及び負極２は、有機電解液を含浸し
た非水系電解質３を介して対向して正負両極缶４、５が
形成する電池ケース内に収納されており、正極１は正極
集電体６を介して正極缶４に、また負極２は負極集電体
７を介して負極缶５に接続され、電池内部で生じた化学
エネルギーを正極缶４及び負極缶５の両端子から電気エ
ネルギーとして外部へ取り出し得るようになっている。
た非水系電解質３を介して対向して正負両極缶４、５が
形成する電池ケース内に収納されており、正極１は正極
集電体６を介して正極缶４に、また負極２は負極集電体
７を介して負極缶５に接続され、電池内部で生じた化学
エネルギーを正極缶４及び負極缶５の両端子から電気エ
ネルギーとして外部へ取り出し得るようになっている。
【００２３】（比較例１）ポリオキシメチレン樹脂のメ
チルエチルケトン（ＭＥＫ）溶液（樹脂固形分：１０重
量％）２５０ｃｃに、ＥＣとＤＭＣとの等体積混合溶媒
２５０ｃｃにＬｉＰＦ6 を０．５Ｍの割合で溶かした有
機電解液を混合して得たスラリーを、ガラス板上にドク
ターブレード法により厚さ１０μｍに塗布し、６０°Ｃ
で２時間乾燥してＭＥＫを蒸発させて、薄膜状の固体電
解質をガラス板上に生成させた。次いで、この固体電解
質を先の実施例で使用したものと同様の正極及び負極の
間に挟み込んだ状態で電池缶内に収納して、比較電池Ｂ
Ｃ１を作製した。
チルエチルケトン（ＭＥＫ）溶液（樹脂固形分：１０重
量％）２５０ｃｃに、ＥＣとＤＭＣとの等体積混合溶媒
２５０ｃｃにＬｉＰＦ6 を０．５Ｍの割合で溶かした有
機電解液を混合して得たスラリーを、ガラス板上にドク
ターブレード法により厚さ１０μｍに塗布し、６０°Ｃ
で２時間乾燥してＭＥＫを蒸発させて、薄膜状の固体電
解質をガラス板上に生成させた。次いで、この固体電解
質を先の実施例で使用したものと同様の正極及び負極の
間に挟み込んだ状態で電池缶内に収納して、比較電池Ｂ
Ｃ１を作製した。
【００２４】（比較例２）ポリオキシメチレン樹脂のメ
チルエチルケトン（ＭＥＫ）溶液（樹脂固形分：１０重
量％）２５０ｃｃに、アセトニトリル２５０ｃｃにＬｉ
ＰＦ6 を０．５Ｍの割合で溶かした有機電解液を混合し
て得たスラリーを、ガラス板上にドクターブレード法に
より厚さ１０μｍに塗布し、６０°Ｃで２時間乾燥して
ＭＥＫとアセトニトリルを蒸発させて、薄膜状の固体電
解質をガラス板上に生成させた。次いで、この固体電解
質を先の実施例で使用したものと同様の正極及び負極の
間に挟み込んだ状態で電池缶内に収納して、比較電池Ｂ
Ｃ２を作製した。
チルエチルケトン（ＭＥＫ）溶液（樹脂固形分：１０重
量％）２５０ｃｃに、アセトニトリル２５０ｃｃにＬｉ
ＰＦ6 を０．５Ｍの割合で溶かした有機電解液を混合し
て得たスラリーを、ガラス板上にドクターブレード法に
より厚さ１０μｍに塗布し、６０°Ｃで２時間乾燥して
ＭＥＫとアセトニトリルを蒸発させて、薄膜状の固体電
解質をガラス板上に生成させた。次いで、この固体電解
質を先の実施例で使用したものと同様の正極及び負極の
間に挟み込んだ状態で電池缶内に収納して、比較電池Ｂ
Ｃ２を作製した。
【００２５】〔各電池の放電容量〕先ず、室温（２５°
Ｃ）下、２０ｍＡで充電終止電圧４．２Ｖまで充電した
後、２０ｍＡで放電終止電圧２．５Ｖまで放電した。次
いで、再び２０ｍＡで充電終止電圧４．２Ｖまで充電し
た後、種々の電流で放電して、各電池の放電容量を調べ
た。結果を図２に示す。
Ｃ）下、２０ｍＡで充電終止電圧４．２Ｖまで充電した
後、２０ｍＡで放電終止電圧２．５Ｖまで放電した。次
いで、再び２０ｍＡで充電終止電圧４．２Ｖまで充電し
た後、種々の電流で放電して、各電池の放電容量を調べ
た。結果を図２に示す。
【００２６】図２は、各電池の種々の放電電流における
放電容量を、縦軸に放電容量（ｍＡｈ）を、横軸に放電
電流（ｍＡ）をとって示したグラフであり、同図より、
有機電解液を含浸する疑似固体電解質を使用した本発明
電池ＢＡ１は、固体電解質を使用した比較電池ＢＣ１及
びＢＣ２に比し、高率放電特性が優れていることが分か
る。
放電容量を、縦軸に放電容量（ｍＡｈ）を、横軸に放電
電流（ｍＡ）をとって示したグラフであり、同図より、
有機電解液を含浸する疑似固体電解質を使用した本発明
電池ＢＡ１は、固体電解質を使用した比較電池ＢＣ１及
びＢＣ２に比し、高率放電特性が優れていることが分か
る。
【００２７】叙上の実施例では、本発明を扁平角型の非
水系電解質電池に適用する場合を例に挙げて説明した
が、電池の形状は特に限定されず、円筒型、コイン型な
ど種々の形状の非水系電解質電池に適用し得るものであ
り、また一次電池であるか、二次であるかについても特
に問われない。
水系電解質電池に適用する場合を例に挙げて説明した
が、電池の形状は特に限定されず、円筒型、コイン型な
ど種々の形状の非水系電解質電池に適用し得るものであ
り、また一次電池であるか、二次であるかについても特
に問われない。
【００２８】また、実施例では、リチウムイオンを電荷
担体とするリチウム電池を例に挙げて説明したが、本発
明は、ナトリウムイオン等の他のアルカリ金属イオン又
はカルシウムイオン等のアルカリ土類金属イオンを電荷
担体とする非水系電解質電池などにも適用し得るもので
ある。
担体とするリチウム電池を例に挙げて説明したが、本発
明は、ナトリウムイオン等の他のアルカリ金属イオン又
はカルシウムイオン等のアルカリ土類金属イオンを電荷
担体とする非水系電解質電池などにも適用し得るもので
ある。
【００２９】さらに、実施例では、電極と非水系電解質
との界面抵抗を減少させるべくモノマーを電極上で重合
硬化させたが、本発明はかかる構成のものに限定され
ず、非水系電解質をガラス板などの上に薄膜として生成
せしめ、これを正極及び負極間に装填するようにしても
よい。
との界面抵抗を減少させるべくモノマーを電極上で重合
硬化させたが、本発明はかかる構成のものに限定され
ず、非水系電解質をガラス板などの上に薄膜として生成
せしめ、これを正極及び負極間に装填するようにしても
よい。
【００３０】
【発明の効果】本発明電池は、有機電解液を含浸する非
水系電解質が使用されているので、高率放電特性に優
れ、しかも漏液しないなど、本発明は優れた特有の効果
を奏する。
水系電解質が使用されているので、高率放電特性に優
れ、しかも漏液しないなど、本発明は優れた特有の効果
を奏する。
【図１】扁平角型の非水系電解質電池（本発明電池）の
断面図である。
断面図である。
【図２】実施例及び比較例で作製した各非水系電解質電
池を種々の電流で放電したときの放電容量を示すグラフ
である。
池を種々の電流で放電したときの放電容量を示すグラフ
である。
ＢＡ１ 非水系電解質電池（本発明電池） １ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 斎藤 俊彦 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (56)参考文献 特開 昭59−127382（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 6/14 H01M 6/16 H01M 10/40
Claims (2)
- 【請求項１】ＬｉＰＦ6 を溶質とする有機電解液に前記
ＬｉＰＦ6 を重合触媒とするモノマーを添加混合したの
ち、常温下又は加熱して当該モノマーを重合硬化させて
なる、重合体マトリックス中に前記有機電解液を含浸す
る非水系電解質が使用されていることを特徴とする非水
系電解質電池。 - 【請求項２】前記モノマーが１，３−ジオキソラン、４
−メチル−１，３−ジオキソラン、テトラヒドロフラン
又は２−メチルテトラヒドロフランである請求項１記載
の非水系電解質電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP09687893A JP3276710B2 (ja) | 1993-03-30 | 1993-03-30 | 非水系電解質電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP09687893A JP3276710B2 (ja) | 1993-03-30 | 1993-03-30 | 非水系電解質電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06290794A JPH06290794A (ja) | 1994-10-18 |
| JP3276710B2 true JP3276710B2 (ja) | 2002-04-22 |
Family
ID=14176680
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP09687893A Expired - Fee Related JP3276710B2 (ja) | 1993-03-30 | 1993-03-30 | 非水系電解質電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3276710B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4027615B2 (ja) * | 2001-04-20 | 2007-12-26 | シャープ株式会社 | リチウムポリマー二次電池 |
| US20220085455A1 (en) * | 2019-01-04 | 2022-03-17 | Cornell University | In situ formation of solid-state polymer electrolytes for batteries |
| CN115505115B (zh) * | 2022-11-21 | 2023-03-14 | 北京理工大学深圳汽车研究院(电动车辆国家工程实验室深圳研究院) | 一种用于制备凝胶电解质的组合物及其电解质与电池 |
-
1993
- 1993-03-30 JP JP09687893A patent/JP3276710B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06290794A (ja) | 1994-10-18 |
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