JP3184921B2 - 錠剤型スケール洗浄剤 - Google Patents
錠剤型スケール洗浄剤Info
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- JP3184921B2 JP3184921B2 JP20821891A JP20821891A JP3184921B2 JP 3184921 B2 JP3184921 B2 JP 3184921B2 JP 20821891 A JP20821891 A JP 20821891A JP 20821891 A JP20821891 A JP 20821891A JP 3184921 B2 JP3184921 B2 JP 3184921B2
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、湯沸かしポット等の
お湯の収容部等に付着した水垢などのスケールの洗浄剤
に関するものである。
お湯の収容部等に付着した水垢などのスケールの洗浄剤
に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来より、家庭において湯沸かしポット
や魔法瓶等のお湯の収容部などに付着した水垢等のスケ
ールを除去する際にレモン汁や食酢あるいはクエン酸な
どの有機酸等を用いることが知られている。これは、そ
のお湯の収容部にレモン汁水溶液や食酢あるいは有機酸
等を溜めて適宜時間放置しておき、酸の作用によりスケ
ールをその水溶液中に溶出させ、この溶出したスケール
を含む水溶液を廃棄することにより湯沸かしポット等の
お湯の収容部の汚れを洗浄するものである。
や魔法瓶等のお湯の収容部などに付着した水垢等のスケ
ールを除去する際にレモン汁や食酢あるいはクエン酸な
どの有機酸等を用いることが知られている。これは、そ
のお湯の収容部にレモン汁水溶液や食酢あるいは有機酸
等を溜めて適宜時間放置しておき、酸の作用によりスケ
ールをその水溶液中に溶出させ、この溶出したスケール
を含む水溶液を廃棄することにより湯沸かしポット等の
お湯の収容部の汚れを洗浄するものである。
【０００３】しかし、スケールの洗浄には前記水溶液の
ｐＨ値を３未満にすることが好ましいが、レモン汁や食
酢あるいは有機酸等を用いて水溶液の酸性度をｐＨ値３
未満にするためにはレモン汁等が多量必要であるので実
際的ではない。また、有機酸の中には布巾や俎の漂白剤
等の塩素系薬剤と接触した場合、塩素ガスを発生して危
険なものがある。
ｐＨ値を３未満にすることが好ましいが、レモン汁や食
酢あるいは有機酸等を用いて水溶液の酸性度をｐＨ値３
未満にするためにはレモン汁等が多量必要であるので実
際的ではない。また、有機酸の中には布巾や俎の漂白剤
等の塩素系薬剤と接触した場合、塩素ガスを発生して危
険なものがある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】そこで、この発明では
従来使用されているレモン汁や食酢あるいは有機酸等よ
りスケールの洗浄能力が高いとともに塩素系薬剤と接触
しても塩素ガスが発生しない錠剤型スケール洗浄剤を提
供することを課題とする。
従来使用されているレモン汁や食酢あるいは有機酸等よ
りスケールの洗浄能力が高いとともに塩素系薬剤と接触
しても塩素ガスが発生しない錠剤型スケール洗浄剤を提
供することを課題とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】前記課題を解決するため
に発明者が鋭意研究の結果、この発明では次のような技
術的手段を講じている。即ち、この発明の錠剤型スケー
ル洗浄剤は、(1) スルファミン酸が１０重量％以上であ
って８０重量％以下、(2) 炭酸ナトリウムが５重量％以
上であって５０重量％以下、(3) 結合剤が０．１重量％
以上であって２０重量％以下、(4)酸性溶液に可溶な滑
沢剤が０．０１重量％以上であって１０重量％以下、を
主成分として含有するとともに、含有されるスルファミ
ン酸と炭酸ナトリウムとの重量比率を１：１から１０：
１の間に設定したこととした。
に発明者が鋭意研究の結果、この発明では次のような技
術的手段を講じている。即ち、この発明の錠剤型スケー
ル洗浄剤は、(1) スルファミン酸が１０重量％以上であ
って８０重量％以下、(2) 炭酸ナトリウムが５重量％以
上であって５０重量％以下、(3) 結合剤が０．１重量％
以上であって２０重量％以下、(4)酸性溶液に可溶な滑
沢剤が０．０１重量％以上であって１０重量％以下、を
主成分として含有するとともに、含有されるスルファミ
ン酸と炭酸ナトリウムとの重量比率を１：１から１０：
１の間に設定したこととした。
【０００６】前記結合剤が平均分子量が４，０００以上
であって１０，０００以下のポリエチレングリコールで
あることとしてもよく、前記滑沢剤が安息香酸ナトリウ
ム又は／及び酸化マグネシウム又は／及びほう酸又は／
及びポリエチレングリコールであることとしてもよく、
キレート剤を３０重量％以下含有することとしてもよ
い。
であって１０，０００以下のポリエチレングリコールで
あることとしてもよく、前記滑沢剤が安息香酸ナトリウ
ム又は／及び酸化マグネシウム又は／及びほう酸又は／
及びポリエチレングリコールであることとしてもよく、
キレート剤を３０重量％以下含有することとしてもよ
い。
【０００７】上記構成を採用したのは、次の理由によ
る。 (1) 酸洗浄を行いうる酸成分としてはスルファミン酸・
クエン酸・リンゴ酸等の有機酸があるが、この発明で特
にスルファミン酸を含有することとしたのは水に溶解さ
せた時の酸性度とその低吸湿性とによる。クエン酸・リ
ンゴ酸等の有機酸はスルファミン酸に比べ、溶解時の酸
性度を下げにくい。
る。 (1) 酸洗浄を行いうる酸成分としてはスルファミン酸・
クエン酸・リンゴ酸等の有機酸があるが、この発明で特
にスルファミン酸を含有することとしたのは水に溶解さ
せた時の酸性度とその低吸湿性とによる。クエン酸・リ
ンゴ酸等の有機酸はスルファミン酸に比べ、溶解時の酸
性度を下げにくい。
【０００８】また、クエン酸やリンゴ酸等の有機酸はい
ずれも吸湿性が大きいのでポリビニールピロリドン・ポ
リビニールアルコール若しくはポリエチレングリコール
等によってコーティングを行う造粒工程が必要であると
ともに打錠する環境をこれらの物質の臨界湿度以下（好
ましくは３０％以下）に制御することが必要である点で
も不利である。
ずれも吸湿性が大きいのでポリビニールピロリドン・ポ
リビニールアルコール若しくはポリエチレングリコール
等によってコーティングを行う造粒工程が必要であると
ともに打錠する環境をこれらの物質の臨界湿度以下（好
ましくは３０％以下）に制御することが必要である点で
も不利である。
【０００９】この発明ではスルファミン酸を含有せしめ
ることを必須の要件として採用したので、ｐＨ値を小さ
く抑えてこの洗浄剤の洗浄性を向上させることができる
とともに吸湿性が小さいので製造時の造粒工程および打
錠環境の湿度制御が不要にできる。また、スルファミン
酸は安価なため経済的であるとともにステンレスや鉄等
の材質の腐食を非常に小さく抑えることができる点でも
好ましい。
ることを必須の要件として採用したので、ｐＨ値を小さ
く抑えてこの洗浄剤の洗浄性を向上させることができる
とともに吸湿性が小さいので製造時の造粒工程および打
錠環境の湿度制御が不要にできる。また、スルファミン
酸は安価なため経済的であるとともにステンレスや鉄等
の材質の腐食を非常に小さく抑えることができる点でも
好ましい。
【００１０】ここで、スルファミン酸の含有比率を１０
重量％以上としたのは、他成分として炭酸ナトリウムが
含有させるためスルファミン酸の含有比率が１０重量％
未満の場合にはｐＨ値が十分小さな酸性度を得ることが
できないからであり、同様にその含有比率を８０重量％
以下としたのは、８０重量％より多くすると他の成分を
含有させにくくなるからである。 (2) 炭酸ナトリウムを含有せしめたのは洗浄剤に発泡性
を付与するためである。ここで、炭酸カリウムではなく
前記の成分を含有せしめることとしたのは、前記の成分
は吸湿性が小さい点で有利であるからである。
重量％以上としたのは、他成分として炭酸ナトリウムが
含有させるためスルファミン酸の含有比率が１０重量％
未満の場合にはｐＨ値が十分小さな酸性度を得ることが
できないからであり、同様にその含有比率を８０重量％
以下としたのは、８０重量％より多くすると他の成分を
含有させにくくなるからである。 (2) 炭酸ナトリウムを含有せしめたのは洗浄剤に発泡性
を付与するためである。ここで、炭酸カリウムではなく
前記の成分を含有せしめることとしたのは、前記の成分
は吸湿性が小さい点で有利であるからである。
【００１１】水を溜めた被洗浄物の収容部にこの洗浄剤
を投入すると、炭酸ナトリウムが発泡して炭酸ガスを放
出しながら溶解していく。従って、発生した炭酸ガスに
より水溶液の攪拌作用が付与でき洗浄効率が向上する。
炭酸ナトリウムの含有比率を５重量％以上としたのは、
その含有比率が５重量％未満の場合には十分な発泡力を
洗浄剤に付与することができず、同様にその含有比率を
５０重量％以下としたのは、５０重量％より多い場合に
は水溶液のｐＨ値を小さくしにくいからである。
を投入すると、炭酸ナトリウムが発泡して炭酸ガスを放
出しながら溶解していく。従って、発生した炭酸ガスに
より水溶液の攪拌作用が付与でき洗浄効率が向上する。
炭酸ナトリウムの含有比率を５重量％以上としたのは、
その含有比率が５重量％未満の場合には十分な発泡力を
洗浄剤に付与することができず、同様にその含有比率を
５０重量％以下としたのは、５０重量％より多い場合に
は水溶液のｐＨ値を小さくしにくいからである。
【００１２】スルファミン酸と炭酸ナトリウムとの含有
比率は１：１から１０：１が好ましい。１：１よりスル
ファミン酸の比率が小さいと酸性度を大きくしにくくス
ケールが除去されにくい。また、スルファミン酸の比率
が１０：１よりも大きいと洗浄剤の発泡力が少なくなっ
て洗浄成分が攪拌不十分となり被洗浄物の底部に溶け残
りが生じやすい。 (3) 結合剤を含有せしめると錠剤に適度な硬度を付与す
ることができる。結合剤としては水溶性であるポリビニ
ールピロリドン・ポリビニールアルコール・ポリエチレ
ングリコール等が使用できるが、直接打錠することので
きるものとしてはポリエチレングリコールが最も好まし
い。
比率は１：１から１０：１が好ましい。１：１よりスル
ファミン酸の比率が小さいと酸性度を大きくしにくくス
ケールが除去されにくい。また、スルファミン酸の比率
が１０：１よりも大きいと洗浄剤の発泡力が少なくなっ
て洗浄成分が攪拌不十分となり被洗浄物の底部に溶け残
りが生じやすい。 (3) 結合剤を含有せしめると錠剤に適度な硬度を付与す
ることができる。結合剤としては水溶性であるポリビニ
ールピロリドン・ポリビニールアルコール・ポリエチレ
ングリコール等が使用できるが、直接打錠することので
きるものとしてはポリエチレングリコールが最も好まし
い。
【００１３】ここで、ポリエチレングリコールのなかで
も特に好ましいのは、平均分子量が４，０００から１
０，０００のものである。平均分子量が４，０００未満
の場合は４０℃程度で溶解して錠剤の形状を維持しにく
くまた、平均分子量が１０，０００より大きいと使用時
に洗浄剤が水に溶解しにくい。この結合剤を含有しなく
ても錠剤を得ることはできるが、０．１重量％から１０
重量％程度含有させることにより適度な錠剤硬度を得る
ことができるとともに錠剤の端部が欠落を防止すること
ができる。 (4) 滑沢剤を含有せしめると、打錠して製造した錠剤を
臼・杵から離型しやすくできる。
も特に好ましいのは、平均分子量が４，０００から１
０，０００のものである。平均分子量が４，０００未満
の場合は４０℃程度で溶解して錠剤の形状を維持しにく
くまた、平均分子量が１０，０００より大きいと使用時
に洗浄剤が水に溶解しにくい。この結合剤を含有しなく
ても錠剤を得ることはできるが、０．１重量％から１０
重量％程度含有させることにより適度な錠剤硬度を得る
ことができるとともに錠剤の端部が欠落を防止すること
ができる。 (4) 滑沢剤を含有せしめると、打錠して製造した錠剤を
臼・杵から離型しやすくできる。
【００１４】通常、滑沢剤としてはステアリン酸マグネ
シウム・ステアリン酸カルシウム・ステアリン酸亜鉛・
ステアリン酸ナトリウム・タルク・二酸化珪素・パラフ
ィンなどが使用されているが、これらのものは水に不溶
か或いは中性の水溶液には溶けても酸性の水溶液には溶
解しない。従って、このような滑沢剤を酸性の発泡錠剤
型洗浄剤中に配合すると水に溶解させたときに白濁した
り水に不溶な成分が水面に浮いたりして見た目がとても
汚くなる。
シウム・ステアリン酸カルシウム・ステアリン酸亜鉛・
ステアリン酸ナトリウム・タルク・二酸化珪素・パラフ
ィンなどが使用されているが、これらのものは水に不溶
か或いは中性の水溶液には溶けても酸性の水溶液には溶
解しない。従って、このような滑沢剤を酸性の発泡錠剤
型洗浄剤中に配合すると水に溶解させたときに白濁した
り水に不溶な成分が水面に浮いたりして見た目がとても
汚くなる。
【００１５】そこで、酸性水溶液中でも可溶な滑沢剤と
して安息香酸ナトリウム・酸化マグネシウム・ほう酸・
ポリエチレングリコール等が使用できる。滑沢剤の使用
量はできるだけ少量にすることが好ましい。ここで、
０．０１重量％未満とすると離型性が十分ではなく、１
０重量％より多くすると結合剤の作用を阻害して好まし
い錠剤の硬度を得にくい。
して安息香酸ナトリウム・酸化マグネシウム・ほう酸・
ポリエチレングリコール等が使用できる。滑沢剤の使用
量はできるだけ少量にすることが好ましい。ここで、
０．０１重量％未満とすると離型性が十分ではなく、１
０重量％より多くすると結合剤の作用を阻害して好まし
い錠剤の硬度を得にくい。
【００１６】キレート剤を含有せしめると酸洗浄により
溶出した金属スケールを封鎖し洗浄時間を短縮すること
ができる。キレート剤としては、エチレンジアミン４酢
酸・ヒドロキシエチルエチレンジアミン３酢酸・グリコ
ールエーテルジアミン４酢酸・ニトリロ３酢酸・ヒドロ
キシエチルイミノ２酢酸、ジヒドロキシエチルグリシ
ン、ジエチレントリアミン５酢酸・トリエチレンテトラ
アミン６酢酸などの有機アミン系キレート剤、クエン酸
・リンゴ酸などの有機酸、トリポリ燐酸・ピロリン酸な
どの無機燐酸、および前記すべての酸の塩が使用でき
る。
溶出した金属スケールを封鎖し洗浄時間を短縮すること
ができる。キレート剤としては、エチレンジアミン４酢
酸・ヒドロキシエチルエチレンジアミン３酢酸・グリコ
ールエーテルジアミン４酢酸・ニトリロ３酢酸・ヒドロ
キシエチルイミノ２酢酸、ジヒドロキシエチルグリシ
ン、ジエチレントリアミン５酢酸・トリエチレンテトラ
アミン６酢酸などの有機アミン系キレート剤、クエン酸
・リンゴ酸などの有機酸、トリポリ燐酸・ピロリン酸な
どの無機燐酸、および前記すべての酸の塩が使用でき
る。
【００１７】しかし、これらの中で発泡錠剤中に含有せ
しめるのに適しているのは吸湿性が少なく結晶水を含ま
ず、且つ、キレート効果に優れ、保存中に成分と反応す
ることのないものが好ましい。例えば、エチレンジアミ
ン４酢酸・３Ｎａ、ニトリロ３酢酸・２Ｎａ等が適して
いる。さらに、上記各成分を主成分とし、他の成分を含
有せしめたものとしてもよい。
しめるのに適しているのは吸湿性が少なく結晶水を含ま
ず、且つ、キレート効果に優れ、保存中に成分と反応す
ることのないものが好ましい。例えば、エチレンジアミ
ン４酢酸・３Ｎａ、ニトリロ３酢酸・２Ｎａ等が適して
いる。さらに、上記各成分を主成分とし、他の成分を含
有せしめたものとしてもよい。
【００１８】
(1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…４．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…３２．９７５重部 上記各成分を粉末状にして均一に混合した後、打錠機に
かけて打錠圧１０ｔで錠剤化することにより発泡錠剤型
スケール洗浄剤を得た。
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…３２．９７５重部 上記各成分を粉末状にして均一に混合した後、打錠機に
かけて打錠圧１０ｔで錠剤化することにより発泡錠剤型
スケール洗浄剤を得た。
【００１９】１個当たりの錠剤型スケール洗浄剤の重量
は３０ｇから４０ｇとなるように設定した。ここで、前
記ポリエチレングリコールは約７，０００から９，００
０の分子量分布を有する。硫酸ナトリウムは洗浄剤の比
重を大きくするとともに錠剤の経時安定性を向上させる
ために含有せしめた。錠剤の比重を大きくすることによ
り発泡して水中で錠剤が浮き上がろうとすることを防止
し、被洗浄物の収容部の底部近傍に留置できるので好ま
しい。 〔実施例２〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部、 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…３．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…３３．９７５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例３〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…３１．９７５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例４〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…２．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…３４．９７５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例５〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…３．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…２．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…３４．９７５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例６〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…２９．２９５重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…２．５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
は３０ｇから４０ｇとなるように設定した。ここで、前
記ポリエチレングリコールは約７，０００から９，００
０の分子量分布を有する。硫酸ナトリウムは洗浄剤の比
重を大きくするとともに錠剤の経時安定性を向上させる
ために含有せしめた。錠剤の比重を大きくすることによ
り発泡して水中で錠剤が浮き上がろうとすることを防止
し、被洗浄物の収容部の底部近傍に留置できるので好ま
しい。 〔実施例２〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部、 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…３．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…３３．９７５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例３〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…３１．９７５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例４〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…２．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…３４．９７５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例５〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…３．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…２．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…３４．９７５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例６〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…２９．２９５重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…２．５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
【００２０】キレート剤を含有せしめると洗浄力が更に
向上する。ここで、洗浄する目的汚れがＦｅ分の場合は
キレート剤としてニトリロ３酢酸、ニトリロ３酢酸・２
Ｎａが、Ｃａ，Ｋ分の場合にはキレート剤としてエチレ
ンジアミン４酢酸及びその塩が好ましい。 〔実施例７〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…２６．９７５重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…５．０重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例８〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…２４．９７５重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…７．５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例９〕 (1) スルファミン酸…５３．３３４重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２３．３３３重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０３３重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…１５．３重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。硫酸ナトリウムを１０重量％以上含
有せしめると洗浄剤を被洗浄物の収容部の底に沈めてお
くために十分な比重を付与できるので好ましい。。 〔実施例１０〕 (1) スルファミン酸…５３．３３４重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．３３３重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０３３重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…８．６３重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…６．６７重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例１１〕 (1) スルファミン酸…４６．３４重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．３４重量部 (3) (4) ポリエチレングリコール…１５．０重量部（平
均分子量８，０００） ・殺菌剤…０．０４重量部（ミリスチルジメチルベンジ
ルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…１１．６０重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…６．６８重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
向上する。ここで、洗浄する目的汚れがＦｅ分の場合は
キレート剤としてニトリロ３酢酸、ニトリロ３酢酸・２
Ｎａが、Ｃａ，Ｋ分の場合にはキレート剤としてエチレ
ンジアミン４酢酸及びその塩が好ましい。 〔実施例７〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…２６．９７５重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…５．０重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例８〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０２５重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…２４．９７５重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…７．５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例９〕 (1) スルファミン酸…５３．３３４重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２３．３３３重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０３３重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…１５．３重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。硫酸ナトリウムを１０重量％以上含
有せしめると洗浄剤を被洗浄物の収容部の底に沈めてお
くために十分な比重を付与できるので好ましい。。 〔実施例１０〕 (1) スルファミン酸…５３．３３４重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．３３３重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０３３重量部（ミリスチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…８．６３重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…６．６７重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例１１〕 (1) スルファミン酸…４６．３４重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．３４重量部 (3) (4) ポリエチレングリコール…１５．０重量部（平
均分子量８，０００） ・殺菌剤…０．０４重量部（ミリスチルジメチルベンジ
ルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…１１．６０重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…６．６８重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
【００２１】この実施例では、ポリエチレングリコール
を結合剤と滑沢剤として用いている。 〔実施例１２〕 (1) スルファミン酸…４６．３４重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．３４重量部 (3) ポリエチレングリコール…１２．０重量部（平均分
子量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０４重量部（ミリスチルジメチルベンジ
ルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…１１．６０重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…６．６８重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例１３〕 (1) スルファミン酸…４６．３４重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．３４重量部 (3) ポリエチレングリコール…６．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０４重量部（ミリスチルジメチルベンジ
ルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…１７．６０重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…６．６８重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
を結合剤と滑沢剤として用いている。 〔実施例１２〕 (1) スルファミン酸…４６．３４重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．３４重量部 (3) ポリエチレングリコール…１２．０重量部（平均分
子量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０４重量部（ミリスチルジメチルベンジ
ルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…１１．６０重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…６．６８重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。 〔実施例１３〕 (1) スルファミン酸…４６．３４重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．３４重量部 (3) ポリエチレングリコール…６．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・殺菌剤…０．０４重量部（ミリスチルジメチルベンジ
ルアンモニウムクロライド） ・硫酸ナトリウム…１７．６０重量部 ・ニトリロ３酢酸・２Ｎａ…６．６８重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
【００２２】次に、上記実施例に対する比較例を説明す
る。 〔比較例１〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…２０．０重量部（平均分
子量２，０００） ・硫酸ナトリウム…２０．０重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
る。 〔比較例１〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…２０．０重量部（平均分
子量２，０００） ・硫酸ナトリウム…２０．０重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
【００２３】この比較例では滑沢剤を使用しておらず、
又、結合剤たるポリエチレングリコールとして前記のよ
うに平均分子量が２，０００のものを用いている。経時
変化開始後２５日目から錠剤の形状が崩れ、５０日後に
は水に投入しても発泡しなくなった。 〔比較例２〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (4) 安息香酸ナトリウム…２０．０重量部 ・硫酸ナトリウム…２０．０重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
又、結合剤たるポリエチレングリコールとして前記のよ
うに平均分子量が２，０００のものを用いている。経時
変化開始後２５日目から錠剤の形状が崩れ、５０日後に
は水に投入しても発泡しなくなった。 〔比較例２〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 (4) 安息香酸ナトリウム…２０．０重量部 ・硫酸ナトリウム…２０．０重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
【００２４】しかし、結合剤が配合されていないため錠
剤の硬度が不足していた。また、この比較例のように、
安息香酸ナトリウムを過剰に含有させると、この安息香
酸ナトリウムはやや吸湿性を有するため、５０日後に水
に投入しても発泡しなくなった。更に、水に溶解しきれ
ない安息香酸ナトリウムが水面に確認された。 〔比較例３〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 ・硫酸ナトリウム…１９．５重量部 ・エチレンジアミン４酢酸・２（ＮＨ4 ）…２０．０重
量部 ・ステアリン酸ナトリウム…０．５重量部 実施例１と同様にして打錠したが錠剤の形態とならず、
錠剤型スケール洗浄剤をることはできなかった。
剤の硬度が不足していた。また、この比較例のように、
安息香酸ナトリウムを過剰に含有させると、この安息香
酸ナトリウムはやや吸湿性を有するため、５０日後に水
に投入しても発泡しなくなった。更に、水に溶解しきれ
ない安息香酸ナトリウムが水面に確認された。 〔比較例３〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 ・硫酸ナトリウム…１９．５重量部 ・エチレンジアミン４酢酸・２（ＮＨ4 ）…２０．０重
量部 ・ステアリン酸ナトリウム…０．５重量部 実施例１と同様にして打錠したが錠剤の形態とならず、
錠剤型スケール洗浄剤をることはできなかった。
【００２５】これは、結合剤が配合されていないため
に、炭酸ナトリウムと反応することにより打錠直後に保
存用包材（アルミニウム／ポリエチレン）が膨張した。
また、滑沢剤たるステアリン酸ナトリウムは酸性溶液に
不溶なため、水に投入するとステアリン酸が遊離して水
面に浮いた。 〔比較例４〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 ・硫酸ナトリウム…１９．５重量部 ・エチレンジアミン４酢酸・３Ｎａ…２０．０重量部 ・タルク…０．５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
に、炭酸ナトリウムと反応することにより打錠直後に保
存用包材（アルミニウム／ポリエチレン）が膨張した。
また、滑沢剤たるステアリン酸ナトリウムは酸性溶液に
不溶なため、水に投入するとステアリン酸が遊離して水
面に浮いた。 〔比較例４〕 (1) スルファミン酸…４０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…２０．０重量部 ・硫酸ナトリウム…１９．５重量部 ・エチレンジアミン４酢酸・３Ｎａ…２０．０重量部 ・タルク…０．５重量部 上記の各成分を用いて実施例１と同様にして錠剤型スケ
ール洗浄剤を得た。
【００２６】ところが、結合剤が配合されていないため
に硬度不足であた。また、滑沢剤たるタルクは酸性溶液
に不溶なため、水に投入すると懸濁した。 〔比較例５〕 (1) スルファミン酸…８０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…５．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・硫酸ナトリウム…７．０重量部 炭酸ナトリウムの含有比率が少なすぎたために発泡力不
足となり、洗浄成分の攪拌が不十分であった。また、ス
ルファミン酸が炭酸ナトリウムに対してその比率が過剰
なために被洗浄物の底部に溶け残りがあった。 〔比較例６〕 (1) スルファミン酸…２６．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…５６．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・硫酸ナトリウム…１０．０重量部 炭酸ナトリウムのスルファミン酸に対する含有比率が大
きすぎるために、ｐＨが上昇して洗浄力が悪くなった。
に硬度不足であた。また、滑沢剤たるタルクは酸性溶液
に不溶なため、水に投入すると懸濁した。 〔比較例５〕 (1) スルファミン酸…８０．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…５．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・硫酸ナトリウム…７．０重量部 炭酸ナトリウムの含有比率が少なすぎたために発泡力不
足となり、洗浄成分の攪拌が不十分であった。また、ス
ルファミン酸が炭酸ナトリウムに対してその比率が過剰
なために被洗浄物の底部に溶け残りがあった。 〔比較例６〕 (1) スルファミン酸…２６．０重量部 (2) 炭酸ナトリウム…５６．０重量部 (3) ポリエチレングリコール…５．０重量部（平均分子
量８，０００） (4) 安息香酸ナトリウム…３．０重量部 ・硫酸ナトリウム…１０．０重量部 炭酸ナトリウムのスルファミン酸に対する含有比率が大
きすぎるために、ｐＨが上昇して洗浄力が悪くなった。
【００２７】上記実施例の配合比率を〔表１〕に、比較
例の配合比率を〔表２〕に示す。
例の配合比率を〔表２〕に示す。
【００２８】
【表１】
【００２９】
【表２】
【００３０】ここで、表中において、ＮＴＡ・Ｈ・２Ｎ
ａはニトリロ３酢酸・２Ｎａを、ＥＤＴＡ−２Ｈ−２
（ＮＨ4 ）はエチレンジアミン４酢酸・２（ＮＨ4 ）
を、ＥＤＴＡ−Ｈ−３Ｎａはエチレンジアミン４酢酸・
３Ｎａを示す。 〔総合評価〕次に、打錠性・発泡力・錠剤初期硬度・洗
浄力・水への溶解度の各項目に関する実施例の評価結果
を〔表３〕に、比較例の評価結果を〔表４〕に示す。
ａはニトリロ３酢酸・２Ｎａを、ＥＤＴＡ−２Ｈ−２
（ＮＨ4 ）はエチレンジアミン４酢酸・２（ＮＨ4 ）
を、ＥＤＴＡ−Ｈ−３Ｎａはエチレンジアミン４酢酸・
３Ｎａを示す。 〔総合評価〕次に、打錠性・発泡力・錠剤初期硬度・洗
浄力・水への溶解度の各項目に関する実施例の評価結果
を〔表３〕に、比較例の評価結果を〔表４〕に示す。
【００３１】
【表３】
【００３２】
【表４】
【００３３】それぞれは次のことを基準にして評価し
た。 打錠性…○：連続打錠が１，０００錠以上可能であった
もの。 ×：連続打錠が５００錠以下しかできなかったもの。 発泡力（２リッター４０℃の水に１錠投入した。０℃１
気圧に換算した。） …○：炭酸ガス量５００cc／min.以上。
た。 打錠性…○：連続打錠が１，０００錠以上可能であった
もの。 ×：連続打錠が５００錠以下しかできなかったもの。 発泡力（２リッター４０℃の水に１錠投入した。０℃１
気圧に換算した。） …○：炭酸ガス量５００cc／min.以上。
【００３４】 …△：炭酸ガス量１００cc／min.以上５００cc／min.未
満。 …×：炭酸ガス量１００cc／min.未満。 錠剤初期硬度…木屋式硬度計で測定した。 洗浄力…○：スケールを完全に除去できた。 ×：スケールを完全には除去できなかった。 水への溶解度 …○：溶け残りはなく無色透明。
満。 …×：炭酸ガス量１００cc／min.未満。 錠剤初期硬度…木屋式硬度計で測定した。 洗浄力…○：スケールを完全に除去できた。 ×：スケールを完全には除去できなかった。 水への溶解度 …○：溶け残りはなく無色透明。
【００３５】 …△：底部に溶け残りあり。 …×：懸濁もしくは水面に浮遊物あり。 次に、各実施例の経時変化の評価結果を〔表５〕、比較
例の評価結果を〔表６〕に示す。
例の評価結果を〔表６〕に示す。
【００３６】
【表５】
【００３７】
【表６】
【００３８】この経時変化は、保存用包材（アルミニウ
ム／ポリエチレン）の変化により評価した。 ○：変化がなかった。 △：包材がやや膨潤していた。 ×：包材が破裂し錠剤が崩壊した。
ム／ポリエチレン）の変化により評価した。 ○：変化がなかった。 △：包材がやや膨潤していた。 ×：包材が破裂し錠剤が崩壊した。
【００３９】上述のように、この錠剤型スケール洗浄剤
は従来のようなレモン汁や食酢あるいは有機酸等を用い
た場合よりも水溶液のｐＨを下げることができるので湯
沸かしポットや魔法瓶等のお湯の収容部などに付着した
水垢等のスケールの洗浄効率を向上させることができ
る。
は従来のようなレモン汁や食酢あるいは有機酸等を用い
た場合よりも水溶液のｐＨを下げることができるので湯
沸かしポットや魔法瓶等のお湯の収容部などに付着した
水垢等のスケールの洗浄効率を向上させることができ
る。
【００４０】
【発明の効果】この発明は上述のような構成を有するも
のであり、従来使用されているレモン汁や食酢あるいは
有機酸等よりスケールの洗浄能力が高いとともに塩素系
薬剤と接触しても塩素ガスが発生しない錠剤型スケール
洗浄剤を提供することが出来る。
のであり、従来使用されているレモン汁や食酢あるいは
有機酸等よりスケールの洗浄能力が高いとともに塩素系
薬剤と接触しても塩素ガスが発生しない錠剤型スケール
洗浄剤を提供することが出来る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平２−147696（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−278393（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−38299（ＪＰ，Ａ) 特公 昭56−38640（ＪＰ，Ｂ２) 特公 昭63−27324（ＪＰ，Ｂ２) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C02F 5/00 - 5/14 C11D 1/00 - 19/00 C09K 3/00 C23F 11/00 - 11/18 C23F 14/00 - 17/00 A61K 7/50
Claims (4)
- 【請求項１】 (1) スルファミン酸が１０重量％以上で
あって８０重量％以下、 (2) 炭酸ナトリウムが５重量％以上であって５０重量％
以下、 (3) 結合剤が０．１重量％以上であって２０重量％以
下、 (4) 酸性溶液に可溶な滑沢剤が０．０１重量％以上であ
って１０重量％以下、 を主成分として含有するとともに、含有されるスルファ
ミン酸と炭酸ナトリウムとの重量比率を１：１から１
０：１の間に設定したことを特徴とする錠剤型スケール
洗浄剤。 - 【請求項２】 前記結合剤が平均分子量が４，０００以
上であって１０，０００以下のポリエチレングリコール
であることを特徴とする請求項１記載の錠剤型スケール
洗浄剤。 - 【請求項３】 前記滑沢剤が安息香酸ナトリウム又は／
及び酸化マグネシウム又は／及びほう酸又は／及びポリ
エチレングリコールであることを特徴とする請求項１又
は２に記載の錠剤型スケール洗浄剤。 - 【請求項４】 キレート剤を３０重量％以下含有するこ
とを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の錠剤
型スケール洗浄剤。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20821891A JP3184921B2 (ja) | 1991-08-20 | 1991-08-20 | 錠剤型スケール洗浄剤 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20821891A JP3184921B2 (ja) | 1991-08-20 | 1991-08-20 | 錠剤型スケール洗浄剤 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0550095A JPH0550095A (ja) | 1993-03-02 |
| JP3184921B2 true JP3184921B2 (ja) | 2001-07-09 |
Family
ID=16552632
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP20821891A Expired - Lifetime JP3184921B2 (ja) | 1991-08-20 | 1991-08-20 | 錠剤型スケール洗浄剤 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3184921B2 (ja) |
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| JP3507544B2 (ja) * | 1993-12-15 | 2004-03-15 | 松下電工株式会社 | イオン水生成器 |
| JP3440561B2 (ja) * | 1994-07-21 | 2003-08-25 | 松下電工株式会社 | 電解水生成装置 |
| JP3440594B2 (ja) * | 1994-12-22 | 2003-08-25 | 松下電工株式会社 | 電解水生成装置 |
| JP3060062B2 (ja) * | 1997-03-14 | 2000-07-04 | 小林製薬株式会社 | 錠剤型スケール除去剤及びその製造方法 |
| JP4069443B2 (ja) * | 2002-11-26 | 2008-04-02 | 栗田工業株式会社 | アルミニウムまたはアルミニウム合金を含む金属表面のスケール洗浄剤及びそれを用いたアルミニウムまたはアルミニウム合金を含む金属表面のスケール洗浄方法 |
| JP4866275B2 (ja) * | 2007-03-16 | 2012-02-01 | 学校法人近畿大学 | 金属製品用洗浄剤及び金属製品用洗浄剤水溶液 |
| JP5637586B2 (ja) * | 2010-04-22 | 2014-12-10 | ライオン株式会社 | 硬質表面用液体洗浄剤組成物 |
| JP2015112557A (ja) * | 2013-12-12 | 2015-06-22 | 中部キレスト株式会社 | 析出抑制剤 |
| JP6060097B2 (ja) * | 2014-01-21 | 2017-01-11 | 深江商事株式会社 | 洗浄キット、及び、洗浄方法 |
| JP6634294B2 (ja) * | 2016-01-14 | 2020-01-22 | 株式会社ニイタカ | スケール除去剤及びスケール除去方法 |
| JP7020816B2 (ja) * | 2016-08-08 | 2022-02-16 | アース製薬株式会社 | 固形洗浄剤及び該固形洗浄剤を用いた洗浄方法 |
| CN110982627A (zh) * | 2019-10-15 | 2020-04-10 | 阎昭良 | 一种防滑地板清洗消毒泡腾片 |
-
1991
- 1991-08-20 JP JP20821891A patent/JP3184921B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0550095A (ja) | 1993-03-02 |
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