JP3152504B2 - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- lithium secondary
- compound
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/58—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic compounds other than oxides or hydroxides, e.g. sulfides, selenides, tellurides, halogenides or LiCoFy; of polyanionic structures, e.g. phosphates, silicates or borates
- H01M4/583—Carbonaceous material, e.g. graphite-intercalation compounds or CFx
- H01M4/587—Carbonaceous material, e.g. graphite-intercalation compounds or CFx for inserting or intercalating light metals
-
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はリチウム二次電池に係わ
り、特に電池容量の増大を目的とした正極材料の改良に
関する。
り、特に電池容量の増大を目的とした正極材料の改良に
関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】従来、
リチウム二次電池の正極材料として、ＬｉＣｏＯ2 、Ｌ
ｉＮｉＯ2 などのリチウムを吸蔵放出可能な金属カルコ
ゲン化物が使用されている。
リチウム二次電池の正極材料として、ＬｉＣｏＯ2 、Ｌ
ｉＮｉＯ2 などのリチウムを吸蔵放出可能な金属カルコ
ゲン化物が使用されている。
【０００３】しかしながら、これらの正極材料の容量は
１２０〜１８０ｍＡｈ／ｇ程度と低く、このため電池容
量の大きなリチウム二次電池を得るための正極材料とし
ては問題があった。
１２０〜１８０ｍＡｈ／ｇ程度と低く、このため電池容
量の大きなリチウム二次電池を得るための正極材料とし
ては問題があった。
【０００４】本発明は、この問題を解決するべくなされ
たものであって、その目的とするところは、電池容量の
大きいリチウム二次電池を提供するにある。
たものであって、その目的とするところは、電池容量の
大きいリチウム二次電池を提供するにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、黒鉛結晶の骨格を形成する炭素原
子の一部をホウ素原子で置換してなる化合物（以下、
「炭素・ホウ素化合物」と称する。）に、放電時に電解
質中に放出されることのない分子量１００以上のアニオ
ンを予め挿入してなるアニオン含有化合物が、リチウム
を吸蔵放出可能な化合物として、正極に使用されてな
る。なお、本明細書においては、便宜上、分子量なる用
語をイオンについても拡張して使用することとする。
の本発明に係るリチウム二次電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、黒鉛結晶の骨格を形成する炭素原
子の一部をホウ素原子で置換してなる化合物（以下、
「炭素・ホウ素化合物」と称する。）に、放電時に電解
質中に放出されることのない分子量１００以上のアニオ
ンを予め挿入してなるアニオン含有化合物が、リチウム
を吸蔵放出可能な化合物として、正極に使用されてな
る。なお、本明細書においては、便宜上、分子量なる用
語をイオンについても拡張して使用することとする。
【０００６】本発明電池における正極材料たるアニオン
含有化合物は、炭素・ホウ素化合物に、放電時に電解質
中に放出されることのない分子量１００以上のアニオン
を予め挿入してなるものである。
含有化合物は、炭素・ホウ素化合物に、放電時に電解質
中に放出されることのない分子量１００以上のアニオン
を予め挿入してなるものである。
【０００７】上記炭素・ホウ素化合物としては、組成式
ＢＣ3 で表される化合物が好適なものとして例示され
る。
ＢＣ3 で表される化合物が好適なものとして例示され
る。
【０００８】この組成式ＢＣ3 で表される炭素・ホウ素
化合物は、たとえば炭化ホウ素（Ｂ4 Ｃ）や酸化ホウ素
（Ｂ2 Ｏ3 ）とピッチコークスとを、重量比５：９５〜
５０：５０で混合し、窒素ガス雰囲気下において２００
０〜３０００°Ｃで１５〜２０時間程度焼成することに
より得られる。この場合の炭化ホウ素や酸化ホウ素とピ
ッチコークスとの好適な重量混合比は、７：９３〜１
５：８５程度であるが、特に１０：９０程度が最適であ
る。なお、ホウ素原料として炭化ホウ素や酸化ホウ素に
代えてホウ素単体を使用することも可能である。
化合物は、たとえば炭化ホウ素（Ｂ4 Ｃ）や酸化ホウ素
（Ｂ2 Ｏ3 ）とピッチコークスとを、重量比５：９５〜
５０：５０で混合し、窒素ガス雰囲気下において２００
０〜３０００°Ｃで１５〜２０時間程度焼成することに
より得られる。この場合の炭化ホウ素や酸化ホウ素とピ
ッチコークスとの好適な重量混合比は、７：９３〜１
５：８５程度であるが、特に１０：９０程度が最適であ
る。なお、ホウ素原料として炭化ホウ素や酸化ホウ素に
代えてホウ素単体を使用することも可能である。
【０００９】本発明において、黒鉛に代えて、このよう
な炭素・ホウ素化合物が使用されるのは、通常の黒鉛で
は不可能である分子量の大きなアニオンを電気化学的に
挿入することを可能にするためである。
な炭素・ホウ素化合物が使用されるのは、通常の黒鉛で
は不可能である分子量の大きなアニオンを電気化学的に
挿入することを可能にするためである。
【００１０】すなわち、最外殻電子数が炭素原子に比べ
１個少ないホウ素原子で黒鉛骨格の炭素原子の一部を置
換した場合、炭素原子のみからなる黒鉛に比し、電子不
足のため電子受容性が高くなる。このように電子受容性
の高い化合物を使用することにより、分子量の大きなア
ニオンを炭素・ホウ素化合物に、電気化学的に挿入する
ことが可能となるのである。
１個少ないホウ素原子で黒鉛骨格の炭素原子の一部を置
換した場合、炭素原子のみからなる黒鉛に比し、電子不
足のため電子受容性が高くなる。このように電子受容性
の高い化合物を使用することにより、分子量の大きなア
ニオンを炭素・ホウ素化合物に、電気化学的に挿入する
ことが可能となるのである。
【００１１】本発明におけるアニオンとしては、下記化
２に示す組成式で表されるパーフルオロカーボンスルホ
ン酸イオン（デュポン社製、商品名「ナフィオン」（Ｎ
ａｆｉｏｎ））が好適なものとして例示される。
２に示す組成式で表されるパーフルオロカーボンスルホ
ン酸イオン（デュポン社製、商品名「ナフィオン」（Ｎ
ａｆｉｏｎ））が好適なものとして例示される。
【００１２】
【化２】 ただし、化２中、ｍ及びｎは、各独立して、１以上、１
０００以下の整数である。
０００以下の整数である。
【００１３】本発明におけるアニオンが、分子量１００
以上のアニオンに限定されるのは、ＣｌＯ4 - 等の分子
量１００未満のアニオンの場合、予めこれらのアニオン
を挿入しても放電時に放出されてしまうため、本発明が
企図する電池容量の増大を実現し得なくなるからであ
る。
以上のアニオンに限定されるのは、ＣｌＯ4 - 等の分子
量１００未満のアニオンの場合、予めこれらのアニオン
を挿入しても放電時に放出されてしまうため、本発明が
企図する電池容量の増大を実現し得なくなるからであ
る。
【００１４】すなわち、本発明において、正極材料とし
てアニオン含有化合物を使用した場合に電池容量が増大
するのは、電荷補償により、正極材料の放電時のカチオ
ン（Ｌｉ+ イオン）の吸蔵量（容量）が増大するからで
あり、この電荷補償によるカチオン吸蔵量の増大は放電
時にアニオンが正極材料中に固定され電解質中に放出さ
れないことが前提となるからである。
てアニオン含有化合物を使用した場合に電池容量が増大
するのは、電荷補償により、正極材料の放電時のカチオ
ン（Ｌｉ+ イオン）の吸蔵量（容量）が増大するからで
あり、この電荷補償によるカチオン吸蔵量の増大は放電
時にアニオンが正極材料中に固定され電解質中に放出さ
れないことが前提となるからである。
【００１５】本発明におけるアニオン含有化合物は、陽
極酸化などにより、炭素・ホウ素化合物にアニオンを電
気化学的に挿入することにより容易に得ることができ
る。
極酸化などにより、炭素・ホウ素化合物にアニオンを電
気化学的に挿入することにより容易に得ることができ
る。
【００１６】なお、アニオン含有化合物は、たとえば、
常法により、アセチレンブラック、カーボンブラック等
の導電剤や、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等の結着剤と
混練されて正極合剤として使用される。
常法により、アセチレンブラック、カーボンブラック等
の導電剤や、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等の結着剤と
混練されて正極合剤として使用される。
【００１７】本発明電池は、電池容量を増大させるため
に、従来の金属カルコゲン化物に比べてリチウムを吸蔵
放出可能な量（容量）の多いアニオン含有化合物を正極
材料として使用した点に特徴を有する。それゆえ、負極
材料、非水系電解質、セパレータ（液体電解質を使用す
る場合）などについては、従来リチウム二次電池用とし
て使用され、或いは提案されている種々の材料を制限な
く使用することが可能である。
に、従来の金属カルコゲン化物に比べてリチウムを吸蔵
放出可能な量（容量）の多いアニオン含有化合物を正極
材料として使用した点に特徴を有する。それゆえ、負極
材料、非水系電解質、セパレータ（液体電解質を使用す
る場合）などについては、従来リチウム二次電池用とし
て使用され、或いは提案されている種々の材料を制限な
く使用することが可能である。
【００１８】負極材料としては、たとえばリチウム金属
の他、リチウム合金、コークス、黒鉛等のリチウムを吸
蔵放出可能な材料を使用することができる。黒鉛等の粉
末材料は、常法により結着剤及び要すれば導電剤などと
混練して負極合剤として使用される。なお、本発明にお
いて、負極材料としてコークス、黒鉛等の炭素材料など
を使用する場合は、正極材料又は負極材料中に予め所定
量のリチウムを吸蔵させておく必要がある。
の他、リチウム合金、コークス、黒鉛等のリチウムを吸
蔵放出可能な材料を使用することができる。黒鉛等の粉
末材料は、常法により結着剤及び要すれば導電剤などと
混練して負極合剤として使用される。なお、本発明にお
いて、負極材料としてコークス、黒鉛等の炭素材料など
を使用する場合は、正極材料又は負極材料中に予め所定
量のリチウムを吸蔵させておく必要がある。
【００１９】また、非水系電解質についても、エチレン
カーボネート、ジメチルカーボネート又はこれらの混合
溶媒にＬｉＰＦ6 やＬｉＣｌＯ4 等の溶質を溶かした溶
液など、種々の非水系電解質を用いることができる。
カーボネート、ジメチルカーボネート又はこれらの混合
溶媒にＬｉＰＦ6 やＬｉＣｌＯ4 等の溶質を溶かした溶
液など、種々の非水系電解質を用いることができる。
【００２０】
【作用】本発明電池においては、容量の大きい特定のア
ニオン含有化合物が正極材料として使用されているの
で、正極のリチウム吸蔵可能な量が多い。
ニオン含有化合物が正極材料として使用されているの
で、正極のリチウム吸蔵可能な量が多い。
【００２１】因みに、ＢＣ3 にナフィオンを挿入してな
る正極材料の容量は３００ｍＡｈ／ｇ以上であり、これ
は従来のＬｉＣｏＯ2 やＬｉＮｉＯ2 の容量（１２０〜
１８０ｍＡｈ／ｇ）に比し格段大きい値である。
る正極材料の容量は３００ｍＡｈ／ｇ以上であり、これ
は従来のＬｉＣｏＯ2 やＬｉＮｉＯ2 の容量（１２０〜
１８０ｍＡｈ／ｇ）に比し格段大きい値である。
【００２２】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
【００２３】（実施例）炭化ホウ素とピッチコークスと
を、重量比１０：９０で混合し、窒素ガス雰囲気下にお
いて２４００°Ｃで１６時間焼成して炭素結晶中の一部
がホウ素で置換された組成式ＢＣ3 で表される炭素・ホ
ウ素化合物を得た。この炭素・ホウ素化合物を陽極と
し、ＬｉＰＦ6 をエチレンカーボネートとジメチルカー
ボネートとの等体積混合溶媒に１モル／リットル溶かし
た溶液にナフィオンを添加した電解液中で陽極酸化し
て、ナフィオンを炭素・ホウ素化合物に挿入した後、上
記した混合溶媒と同じ組成の溶媒を用いて洗浄し、６０
°Ｃで３日間乾燥してアニオン含有化合物を得た。次い
で、このようにして得たアニオン含有化合物に、導電剤
としてのアセチレンブラックと、結着剤としてのＰＴＦ
Ｅとを、重量比９０：５：５の比率で混合して合剤とし
た。この合剤を集電体としてのアルミニウムのラス板に
圧延し、２５０°Ｃで２時間真空下で加熱処理して電極
（本発明電池における正極）を作製した。
を、重量比１０：９０で混合し、窒素ガス雰囲気下にお
いて２４００°Ｃで１６時間焼成して炭素結晶中の一部
がホウ素で置換された組成式ＢＣ3 で表される炭素・ホ
ウ素化合物を得た。この炭素・ホウ素化合物を陽極と
し、ＬｉＰＦ6 をエチレンカーボネートとジメチルカー
ボネートとの等体積混合溶媒に１モル／リットル溶かし
た溶液にナフィオンを添加した電解液中で陽極酸化し
て、ナフィオンを炭素・ホウ素化合物に挿入した後、上
記した混合溶媒と同じ組成の溶媒を用いて洗浄し、６０
°Ｃで３日間乾燥してアニオン含有化合物を得た。次い
で、このようにして得たアニオン含有化合物に、導電剤
としてのアセチレンブラックと、結着剤としてのＰＴＦ
Ｅとを、重量比９０：５：５の比率で混合して合剤とし
た。この合剤を集電体としてのアルミニウムのラス板に
圧延し、２５０°Ｃで２時間真空下で加熱処理して電極
（本発明電池における正極）を作製した。
【００２４】（比較例）ＬｉＣｏＯ2 に、導電剤として
のアセチレンブラックと、結着剤としてのＰＴＦＥと
を、重量比９０：５：５の比率で混合して合剤とした。
この合剤を集電体としてのアルミニウムのラス板に圧延
し、２５０°Ｃで２時間真空下で加熱処理して電極（従
来電池における正極）を作製した。
のアセチレンブラックと、結着剤としてのＰＴＦＥと
を、重量比９０：５：５の比率で混合して合剤とした。
この合剤を集電体としてのアルミニウムのラス板に圧延
し、２５０°Ｃで２時間真空下で加熱処理して電極（従
来電池における正極）を作製した。
【００２５】（各電極の充放電容量）上記実施例及び比
較例で作製した各電極を作用極とし、リチウム電極（集
電体：８０メッシュの網目状ステンレス（ＳＵＳ３０
４）板）を対極及び参照電極として、３極式試験法によ
り各電極の充放電特性を調べた。充放電は、電流密度
０．２ｍＡ／ｃｍ2 で行い、充電終止電位を４．３Ｖ、
放電終止電位を３．０Ｖとした。なお、電解液として
は、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとの
等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶か
した溶液を使用した。
較例で作製した各電極を作用極とし、リチウム電極（集
電体：８０メッシュの網目状ステンレス（ＳＵＳ３０
４）板）を対極及び参照電極として、３極式試験法によ
り各電極の充放電特性を調べた。充放電は、電流密度
０．２ｍＡ／ｃｍ2 で行い、充電終止電位を４．３Ｖ、
放電終止電位を３．０Ｖとした。なお、電解液として
は、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとの
等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶か
した溶液を使用した。
【００２６】図１は、その場合の充電特性を、縦軸にＬ
ｉ／Ｌｉ+ 標準電極に対する正極の電位（Ｖ）を、また
横軸に正極材料１ｇ当たりの充電容量（ｍＡｈ／ｇ）を
とって示したグラフであり、また図２はその場合の放電
特性を、縦軸にＬｉ／Ｌｉ+標準電極に対する正極の電
位（Ｖ）を、また横軸に正極材料１ｇ当たりの放電容量
（ｍＡｈ／ｇ）をとって示したグラフである。
ｉ／Ｌｉ+ 標準電極に対する正極の電位（Ｖ）を、また
横軸に正極材料１ｇ当たりの充電容量（ｍＡｈ／ｇ）を
とって示したグラフであり、また図２はその場合の放電
特性を、縦軸にＬｉ／Ｌｉ+標準電極に対する正極の電
位（Ｖ）を、また横軸に正極材料１ｇ当たりの放電容量
（ｍＡｈ／ｇ）をとって示したグラフである。
【００２７】図１より、本発明電極は、充電終止電位
４．３Ｖにおける充電容量が３７５ｍＡｈ／ｇ程度と大
きいのに対して、従来電極は、同電位における充電容量
が１７０ｍＡｈ／ｇ程度と極めて小さいことが分かる。
４．３Ｖにおける充電容量が３７５ｍＡｈ／ｇ程度と大
きいのに対して、従来電極は、同電位における充電容量
が１７０ｍＡｈ／ｇ程度と極めて小さいことが分かる。
【００２８】また、このように両電極間の充電容量に大
きな差があるため、図２に示すように、必然的に、本発
明電極は、放電終止電位３．０Ｖにおける放電容量が３
００ｍＡｈ／ｇ程度と大きくなっているのに対して、従
来電極は、同電位における放電容量が１７０ｍＡｈ／ｇ
程度と極めて小さくなっている。
きな差があるため、図２に示すように、必然的に、本発
明電極は、放電終止電位３．０Ｖにおける放電容量が３
００ｍＡｈ／ｇ程度と大きくなっているのに対して、従
来電極は、同電位における放電容量が１７０ｍＡｈ／ｇ
程度と極めて小さくなっている。
【００２９】なお、本発明は電池の形状に特に制限はな
く、扁平型、角型など、種々の形状のリチウム二次電池
に適用し得るものである。
く、扁平型、角型など、種々の形状のリチウム二次電池
に適用し得るものである。
【００３０】
【発明の効果】本発明に係るリチウム二次電池は、容量
の大きい化合物が正極材料として使用されているので、
正極のリチウム吸蔵放出可能な量が多く、このため電池
容量が大きいなど、本発明は優れた特有の効果を奏す
る。
の大きい化合物が正極材料として使用されているので、
正極のリチウム吸蔵放出可能な量が多く、このため電池
容量が大きいなど、本発明は優れた特有の効果を奏す
る。
【図１】充電特性図である。
【図２】放電特性図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 西尾 晃治 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 古川 修弘 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (56)参考文献 特開 平４−237966（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/58 H01M 4/02 H01M 10/40
Claims (3)
- 【請求項１】黒鉛結晶の骨格を形成する炭素原子の一部
をホウ素原子で置換してなる化合物に、放電時に電解質
中に放出されることのない分子量１００以上のアニオン
を予め挿入してなるアニオン含有化合物が、リチウムを
吸蔵放出可能な化合物として、正極に使用されているこ
とを特徴とするリチウム二次電池。 - 【請求項２】前記化合物が組成式ＢＣ3 で表される請求
項１記載のリチウム二次電池。 - 【請求項３】前記アニオンが下記化１に示す組成式で表
されるパーフルオロカーボンスルホン酸イオンである請
求項１記載のリチウム二次電池。 【化１】 ただし、化１中、ｍ及びｎは、各独立して、１以上、１
０００以下の整数である。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16033192A JP3152504B2 (ja) | 1992-05-26 | 1992-05-26 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16033192A JP3152504B2 (ja) | 1992-05-26 | 1992-05-26 | リチウム二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05325970A JPH05325970A (ja) | 1993-12-10 |
| JP3152504B2 true JP3152504B2 (ja) | 2001-04-03 |
Family
ID=15712659
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16033192A Expired - Fee Related JP3152504B2 (ja) | 1992-05-26 | 1992-05-26 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3152504B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0935302A1 (en) * | 1996-05-07 | 1999-08-11 | Toyo Tanso Co., Ltd. | Cathode material for lithium ion secondary battery, method for manufacturing the same, and lithium ion secondary battery using the same |
| WO2002093666A1 (fr) * | 2001-05-15 | 2002-11-21 | Fdk Corporation | Batterie electrolytique secondaire non aqueuse et procede de production d'un materiau d'anode associe |
| CN111448186A (zh) | 2017-12-13 | 2020-07-24 | 3M创新有限公司 | 氢氟烯烃醚、组合物、使用它们的设备和方法 |
| JP7292280B2 (ja) | 2017-12-13 | 2023-06-16 | スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー | 全フッ素化１－アルコキシプロペン、組成物、並びにそれらを使用するための方法及び装置 |
| WO2019116264A1 (en) | 2017-12-13 | 2019-06-20 | 3M Innovative Properties Company | Perfluorinated 1-alkoxypropenes in dielectric fluids and electrical devices |
-
1992
- 1992-05-26 JP JP16033192A patent/JP3152504B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05325970A (ja) | 1993-12-10 |
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