JP3117275B2 - フェルラ酸含有化粧料 - Google Patents
フェルラ酸含有化粧料Info
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- JP3117275B2 JP3117275B2 JP04088259A JP8825992A JP3117275B2 JP 3117275 B2 JP3117275 B2 JP 3117275B2 JP 04088259 A JP04088259 A JP 04088259A JP 8825992 A JP8825992 A JP 8825992A JP 3117275 B2 JP3117275 B2 JP 3117275B2
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- JP
- Japan
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- ferulic acid
- hair
- melanin
- skin
- raw materials
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- Cosmetics (AREA)
- Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は毛髪、皮膚のメラニン生
成の促進作用を有する製剤に関する。
成の促進作用を有する製剤に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、毛髪の黒化のためには合成色素に
よる染毛が行われ、皮膚での色素細胞不全症による尋常
性白斑、脱色素性母斑の治療のためには８−メトキシソ
ラレンの内服または外用と長波長紫外線の照射が行われ
ている。また、ファッションとして小麦色の肌にするた
めには、日光または人工の紫外線を少量ずつ照射する方
法が取られている。一方、皮膚黒色化剤としての製品が
市販されているが、これらは一種の染色剤である。
よる染毛が行われ、皮膚での色素細胞不全症による尋常
性白斑、脱色素性母斑の治療のためには８−メトキシソ
ラレンの内服または外用と長波長紫外線の照射が行われ
ている。また、ファッションとして小麦色の肌にするた
めには、日光または人工の紫外線を少量ずつ照射する方
法が取られている。一方、皮膚黒色化剤としての製品が
市販されているが、これらは一種の染色剤である。
【０００３】
【本発明が解決しようとする問題点】染毛による毛髪の
黒色化は自由な色調に染められるという長所はあるもの
の、毛髪の伸長に伴い色むらが生じ、また多くの場合、
毛髪のキューティクルに損傷を与え、艶としなやかさに
欠ける毛髪にすることがある。さらにまた染毛時に顔面
などに薬液の飛散があるとそれがシミとなって残るケー
スもある。
黒色化は自由な色調に染められるという長所はあるもの
の、毛髪の伸長に伴い色むらが生じ、また多くの場合、
毛髪のキューティクルに損傷を与え、艶としなやかさに
欠ける毛髪にすることがある。さらにまた染毛時に顔面
などに薬液の飛散があるとそれがシミとなって残るケー
スもある。
【０００４】一方、皮膚においては、少量ずつであって
も紫外線の照射はその障害を無視することはできず、炎
症を伴うことが多く、皮膚の老化を促進し、シミ、ソバ
カスの発生、憎悪を招くことがあり、美容的には好まし
い手段ではない。また決して簡便な手法ではない。皮膚
染色剤は簡便ではあるが、自然な色調、透明感は得られ
にくく、また紫外線に対するスクリーニング効果も期待
できない。本発明者らは、皮膚、毛髪など生体組織に何
ら影響、障害を与えることなく、生体が本来持つ色素細
胞を活性化しメラニン産生を促進して、表皮を、均一
で、なめらかな透明感を持った深みのある色調とし、毛
髪を自然のつややかな黒色とし、さらに各種白斑の治療
に供する外用剤を鋭意研究した結果、意外にもフェルラ
酸及びそのエステルにその効果があることを見いだし本
発明を完成させるにいたった。
も紫外線の照射はその障害を無視することはできず、炎
症を伴うことが多く、皮膚の老化を促進し、シミ、ソバ
カスの発生、憎悪を招くことがあり、美容的には好まし
い手段ではない。また決して簡便な手法ではない。皮膚
染色剤は簡便ではあるが、自然な色調、透明感は得られ
にくく、また紫外線に対するスクリーニング効果も期待
できない。本発明者らは、皮膚、毛髪など生体組織に何
ら影響、障害を与えることなく、生体が本来持つ色素細
胞を活性化しメラニン産生を促進して、表皮を、均一
で、なめらかな透明感を持った深みのある色調とし、毛
髪を自然のつややかな黒色とし、さらに各種白斑の治療
に供する外用剤を鋭意研究した結果、意外にもフェルラ
酸及びそのエステルにその効果があることを見いだし本
発明を完成させるにいたった。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明はフェルラ酸及び
／またはフェルラ酸エステルを含有するメラニン生成を
促進する外用剤である。本発明におけるフェルラ酸エス
テルとは、特に限定されないが、好ましい例としては、
γ−オリザノール等を挙げることができる。本発明にか
かるフェルラ酸及び／またはフェルラ酸エステルを含有
する外用剤により、メラニン生成を促進し、表皮を、均
一で、なめらかな透明感を持った深みのある色調とし、
毛髪を自然のつややかな黒色とすることができる。した
がって、本発明の目的は、皮膚、毛髪のいずれにも適用
可能なメラニン生成を促進する新規な外用剤組成物を提
供するにある。
／またはフェルラ酸エステルを含有するメラニン生成を
促進する外用剤である。本発明におけるフェルラ酸エス
テルとは、特に限定されないが、好ましい例としては、
γ−オリザノール等を挙げることができる。本発明にか
かるフェルラ酸及び／またはフェルラ酸エステルを含有
する外用剤により、メラニン生成を促進し、表皮を、均
一で、なめらかな透明感を持った深みのある色調とし、
毛髪を自然のつややかな黒色とすることができる。した
がって、本発明の目的は、皮膚、毛髪のいずれにも適用
可能なメラニン生成を促進する新規な外用剤組成物を提
供するにある。
【０００６】フェルラ酸及び／またはフェルラ酸エステ
ルの使用量は、製剤の形態により一概に言えないが、通
常 0.1〜10重量％であり、好ましくは 0.5〜５重量％、
さらに好ましくは 0.5〜２重量％である。
ルの使用量は、製剤の形態により一概に言えないが、通
常 0.1〜10重量％であり、好ましくは 0.5〜５重量％、
さらに好ましくは 0.5〜２重量％である。
【０００７】本発明の外用製剤の形状は特に限定され
ず、クリーム、軟膏、ローション、乳液、貼付剤など、
所望の形状とすることができる。これら製剤の基剤原料
としては、化粧品、医薬部外品、医薬品等に通常使用さ
れる各種原料を用いることが可能である。使用できる基
剤原料としては動植物油、鉱物油、エステル油、ワック
ス類、高級アルコール類、脂肪酸類、シリコン油、界面
活性剤、リン脂質類、アルコール類、多価アルコール
類、水溶性高分子類、粘土鉱物類、精製水などの公知の
原料が挙げられる。さらに必要に応じ、ｐＨ調製剤、抗
酸化剤、キレート剤、防腐防黴剤、着色料、香料などを
添加することができる。また、血流促進剤、殺菌剤、消
炎剤、細胞賦活剤、ビタミン類、アミノ酸、保湿剤、角
質溶解剤等の成分を配合することもできる。
ず、クリーム、軟膏、ローション、乳液、貼付剤など、
所望の形状とすることができる。これら製剤の基剤原料
としては、化粧品、医薬部外品、医薬品等に通常使用さ
れる各種原料を用いることが可能である。使用できる基
剤原料としては動植物油、鉱物油、エステル油、ワック
ス類、高級アルコール類、脂肪酸類、シリコン油、界面
活性剤、リン脂質類、アルコール類、多価アルコール
類、水溶性高分子類、粘土鉱物類、精製水などの公知の
原料が挙げられる。さらに必要に応じ、ｐＨ調製剤、抗
酸化剤、キレート剤、防腐防黴剤、着色料、香料などを
添加することができる。また、血流促進剤、殺菌剤、消
炎剤、細胞賦活剤、ビタミン類、アミノ酸、保湿剤、角
質溶解剤等の成分を配合することもできる。
【０００８】本発明にかかるメラニン生成を促進する外
用剤を製造するには、一般に用いられる方法によること
ができる。例えば、スクワラン等の油相と高級アルコ−
ルを加温して油相とし、別に、フェルラ酸、グリセリ
ン、パラベン、緩衝剤等を精製水に加温溶解して水相と
する。この油相を水相に撹拌しながら添加し、高速乳化
機を用いて乳化し、引き続き撹拌しながら室温に冷却し
てフェルラ酸を含有したクリ−ム剤を得ることができ
る。
用剤を製造するには、一般に用いられる方法によること
ができる。例えば、スクワラン等の油相と高級アルコ−
ルを加温して油相とし、別に、フェルラ酸、グリセリ
ン、パラベン、緩衝剤等を精製水に加温溶解して水相と
する。この油相を水相に撹拌しながら添加し、高速乳化
機を用いて乳化し、引き続き撹拌しながら室温に冷却し
てフェルラ酸を含有したクリ−ム剤を得ることができ
る。
【０００９】
【作 用】本発明によるメラニン生成促進剤は、毛髪内
または皮膚の色素細胞において、タイロシンよりメラニ
ンを生成する酸化酵素であるチロシナーゼの生合成を促
進し、これにより活性化されたチロシナーゼが細胞内の
メラニン顆粒の数量及び、大きさを改善することによ
り、毛髪および皮膚の色調の自然な黒化と正常化を図る
ことができると推察される。
または皮膚の色素細胞において、タイロシンよりメラニ
ンを生成する酸化酵素であるチロシナーゼの生合成を促
進し、これにより活性化されたチロシナーゼが細胞内の
メラニン顆粒の数量及び、大きさを改善することによ
り、毛髪および皮膚の色調の自然な黒化と正常化を図る
ことができると推察される。
【００１０】フェルラ酸、γ−オリザノールがチロシナ
ーゼの合成を促進することは次の実験から明らかであ
る。即ち、マウス由来のＢ１６メラノーマ細胞をフェル
ラ酸0.005-0.01 ％を添加した10%FCS-MEM培地で、５％
炭酸ガス下、５日間培養したところ、細胞内のメラニン
量はコントロールに比べ0.005 ％で145 %、 0.01%で220%
に増加した。 また同一の実験系で、フェルラ酸に加え
て培地にコージ酸0.03％を添加した場合のメラニン量の
変化はコージ酸未添加の時と同様であり、本メラニン生
成促進作用がコージ酸により阻害されないものであるこ
とがわかった。培養後のメラノーマ細胞内のチロシナー
ゼをＳＤＳページ電気泳動で分離し、その量をデンシト
メトリーで測定したところ、フェルラ酸0.01% 添加培養
系でのチロシナーゼ量はコントロール培養細胞に比べ、
約２倍に増加しており、フェルラ酸のメラニン生成促進
作用がチロシナーゼ合成促進作用に基づくものであるこ
とが分かった。また、後述するヒトでの使用試験でγ−
オリザノールがフェルラ酸に準じる効果を示しているの
は、生体の上皮細胞に含まれるエステラーゼにより、γ
−オリザノールが分解を受け、フェルラ酸を遊離するた
めであろうと考えられる。
ーゼの合成を促進することは次の実験から明らかであ
る。即ち、マウス由来のＢ１６メラノーマ細胞をフェル
ラ酸0.005-0.01 ％を添加した10%FCS-MEM培地で、５％
炭酸ガス下、５日間培養したところ、細胞内のメラニン
量はコントロールに比べ0.005 ％で145 %、 0.01%で220%
に増加した。 また同一の実験系で、フェルラ酸に加え
て培地にコージ酸0.03％を添加した場合のメラニン量の
変化はコージ酸未添加の時と同様であり、本メラニン生
成促進作用がコージ酸により阻害されないものであるこ
とがわかった。培養後のメラノーマ細胞内のチロシナー
ゼをＳＤＳページ電気泳動で分離し、その量をデンシト
メトリーで測定したところ、フェルラ酸0.01% 添加培養
系でのチロシナーゼ量はコントロール培養細胞に比べ、
約２倍に増加しており、フェルラ酸のメラニン生成促進
作用がチロシナーゼ合成促進作用に基づくものであるこ
とが分かった。また、後述するヒトでの使用試験でγ−
オリザノールがフェルラ酸に準じる効果を示しているの
は、生体の上皮細胞に含まれるエステラーゼにより、γ
−オリザノールが分解を受け、フェルラ酸を遊離するた
めであろうと考えられる。
【００１１】
実施例１ １％フェルラ酸クリーム
【００１２】
【表１】
【００１３】製法 原料２〜８を秤取し、８０〜９０℃に加温溶解し、油相
とする。原料９、１０を混和し、原料１１〜１３、１５
を加え、８０〜９０℃に加温、撹拌、溶解し、水相とす
る。水相に原料１、１４を加え、撹拌下、油相を水相に
添加し、ホモミキサーを用いて乳化後、撹拌しながら室
温まで冷却し、フェルラ酸を１％含有するクリーム剤を
得た。
とする。原料９、１０を混和し、原料１１〜１３、１５
を加え、８０〜９０℃に加温、撹拌、溶解し、水相とす
る。水相に原料１、１４を加え、撹拌下、油相を水相に
添加し、ホモミキサーを用いて乳化後、撹拌しながら室
温まで冷却し、フェルラ酸を１％含有するクリーム剤を
得た。
【００１４】実施例２ １％γ−オリザノールクリーム
【００１５】
【表２】
【００１６】製法 原料１〜８を秤取し、８０〜９０℃に加温溶解し、油相
とする。原料９、１０を混和し、原料１１〜１４を加
え、８０〜９０℃に加温、撹拌、溶解し、水相とする。
撹拌下、油相を水相に添加し、ホモミキサーを用いて乳
化後、撹拌しながら室温まで冷却し、γ−オリザノール
を１％含有するクリーム剤を得た。
とする。原料９、１０を混和し、原料１１〜１４を加
え、８０〜９０℃に加温、撹拌、溶解し、水相とする。
撹拌下、油相を水相に添加し、ホモミキサーを用いて乳
化後、撹拌しながら室温まで冷却し、γ−オリザノール
を１％含有するクリーム剤を得た。
【００１７】実施例３ １％フェルラ酸ヘアートニック
【００１８】
【表３】
【００１９】製法 原料１〜４を計量し、撹拌・溶解し、精製水を加えて全
量を１００ｍｌとし、１％フェルラ酸を含有するローシ
ョンを得た。
量を１００ｍｌとし、１％フェルラ酸を含有するローシ
ョンを得た。
【００２０】実施例４ １％γ−オリザノールヘアート
ニック
ニック
【００２１】
【表４】
【００２２】製法 原料１〜３およびエタノール５０ｍｌを秤取し加温溶解
した。室温まで冷却した後、原料４を加え、エタノール
を添加して１００ｍｌとした。
した。室温まで冷却した後、原料４を加え、エタノール
を添加して１００ｍｌとした。
【００２３】実施例５．０．５％γ−オリザノール含有
軟膏剤
軟膏剤
【００２４】
【表５】
【００２５】製法 原料１〜３を秤量し、加温撹拌して溶解した後、原料４
を撹拌、研和しながら徐々に加え、十分混練し全質均等
とし、０．５％γ−オリザノール含有軟膏剤を得た。
を撹拌、研和しながら徐々に加え、十分混練し全質均等
とし、０．５％γ−オリザノール含有軟膏剤を得た。
【００２６】比較例１ クリーム
【００２７】
【表６】
【００２８】製法 原料１〜７を秤取し、８０〜９０℃に加温溶解し、油相
とする。原料８、９を混和し、原料１０〜１３を加え、
８０〜９０℃に加温、撹拌、溶解し、水相とする。撹拌
下、油相を水相に添加し、ホモミキサーを用いて乳化
後、撹拌しながら室温まで冷却しクリーム剤を得た。
とする。原料８、９を混和し、原料１０〜１３を加え、
８０〜９０℃に加温、撹拌、溶解し、水相とする。撹拌
下、油相を水相に添加し、ホモミキサーを用いて乳化
後、撹拌しながら室温まで冷却しクリーム剤を得た。
【００２９】比較例２ １％フェルラ酸ヘアートニック
【００３０】
【表７】
【００３１】製法 原料１〜３を計量し、撹拌・溶解し、精製水を加えて全
量を１００ｍｌとし、比較試験用ローションを得た。
量を１００ｍｌとし、比較試験用ローションを得た。
【００３２】［使用効果試験例］ 試験例１ 試験方法
【００３３】実施例１、２及び比較例１の３種類の製剤
につき、22才から38才の皮膚疾患のない健康男性１１名
をパネラーとして、上腕部および、上肢部の一定の部分
を３ケ所決めて、毎日、入浴後就寝前および起床後の１
日２回、９週間にわたり塗布を続け、３週間ごとに塗布
部分の皮膚の黒化度、色調を周囲の皮膚と下記の評価基
準で比べさらに、色差計により塗布部分の黄色度（Ｙ
Ｉ）を測定した。なお、本試験は被験者に対してはどの
試料がどの成分の製剤かは知らせないブラインド方式で
行った。塗布中の皮膚色調の変化とＹＩの平均値の変化
を図３に示す。 評価基準 ＋＋ 塗布部分の色調は周囲に比べ暗色度
を増した。 ＋ 塗布部分の色調は周囲に比べやや濃くなった。 ± 変化ない
につき、22才から38才の皮膚疾患のない健康男性１１名
をパネラーとして、上腕部および、上肢部の一定の部分
を３ケ所決めて、毎日、入浴後就寝前および起床後の１
日２回、９週間にわたり塗布を続け、３週間ごとに塗布
部分の皮膚の黒化度、色調を周囲の皮膚と下記の評価基
準で比べさらに、色差計により塗布部分の黄色度（Ｙ
Ｉ）を測定した。なお、本試験は被験者に対してはどの
試料がどの成分の製剤かは知らせないブラインド方式で
行った。塗布中の皮膚色調の変化とＹＩの平均値の変化
を図３に示す。 評価基準 ＋＋ 塗布部分の色調は周囲に比べ暗色度
を増した。 ＋ 塗布部分の色調は周囲に比べやや濃くなった。 ± 変化ない
【００３４】
【表８】
【００３５】試験例２ 試験方法
【００３６】実施例３、４及び比較例２の３種類の毛髪
用製剤につき、40才から56才の頭部皮膚疾患がなく、や
や白髪の目立つ健康男性１４名をパネラーとして、毛髪
の一定の部分を３ケ所決めて、毎日、入浴後就寝前およ
び起床後の１日２回、９週間にわたり塗布を続け、３週
間ごとに塗布部分の毛髪の黒化度、色調を周囲の毛髪と
下記の評価基準で比べ、さらに毛髪約200mg を採取しこ
の中の総メラニン量を以下の方法で測定した。すなわ
ち、毛髪を 3.8mlの0.4 Ｍ過塩素酸により分解、ホモゲ
ナイズした後、ヨウ化水素酸および過マンガン酸酸化
し、メラニンより特異的に生成されるピロールおよびフ
ェニルアラニン系の化合物をＨＰＬＣにより定量し試料
中の総メラニン量を求めた。なお、本試験は被験者に対
してはどの試料がどの成分の製剤かは知らせないブライ
ンド方式で行った。塗布中の毛髪色調の変化とメラニン
量の平均値の変化を図４に示す。 評価基準 ＋＋ 塗布部分の毛髪の色調は周囲に比べ
暗色度を増した。白髪が目立たなくなった ＋ 塗布部分の毛髪の色調は周囲に比べやや濃くなっ
た。白髪があまり目立たなくなった ± 変化ない
用製剤につき、40才から56才の頭部皮膚疾患がなく、や
や白髪の目立つ健康男性１４名をパネラーとして、毛髪
の一定の部分を３ケ所決めて、毎日、入浴後就寝前およ
び起床後の１日２回、９週間にわたり塗布を続け、３週
間ごとに塗布部分の毛髪の黒化度、色調を周囲の毛髪と
下記の評価基準で比べ、さらに毛髪約200mg を採取しこ
の中の総メラニン量を以下の方法で測定した。すなわ
ち、毛髪を 3.8mlの0.4 Ｍ過塩素酸により分解、ホモゲ
ナイズした後、ヨウ化水素酸および過マンガン酸酸化
し、メラニンより特異的に生成されるピロールおよびフ
ェニルアラニン系の化合物をＨＰＬＣにより定量し試料
中の総メラニン量を求めた。なお、本試験は被験者に対
してはどの試料がどの成分の製剤かは知らせないブライ
ンド方式で行った。塗布中の毛髪色調の変化とメラニン
量の平均値の変化を図４に示す。 評価基準 ＋＋ 塗布部分の毛髪の色調は周囲に比べ
暗色度を増した。白髪が目立たなくなった ＋ 塗布部分の毛髪の色調は周囲に比べやや濃くなっ
た。白髪があまり目立たなくなった ± 変化ない
【００３７】
【表９】
【００３８】以上の基礎および臨床での試験結果より、
本発明にかかるフェルラ酸およびフェルラ酸エステル類
を用いた製剤が、メラニン生成に関与するチロシナーゼ
酵素の生合成を促進し、生体色素細胞中のメラニン量を
増加することにより、上皮および毛髪の色調を黒化する
ことが明らかである。
本発明にかかるフェルラ酸およびフェルラ酸エステル類
を用いた製剤が、メラニン生成に関与するチロシナーゼ
酵素の生合成を促進し、生体色素細胞中のメラニン量を
増加することにより、上皮および毛髪の色調を黒化する
ことが明らかである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ａ６１Ｋ 31/22 Ａ６１Ｋ 31/22 Ａ６１Ｐ 17/00 Ａ６１Ｐ 17/00 43/00 １１１ 43/00 １１１ (72)発明者 大沢 重光 埼玉県本庄市見福１−10−12 審査官 大宅 郁治 (56)参考文献 特開 昭56−161315（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−266807（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−183206（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−102043（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−243613（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) A61K 7/00 - 7/48 A61K 31/185 - 31/27
Claims (2)
- 【請求項１】フェルラ酸及び／またはフェルラ酸エステ
ルを含有するメラニン生成を促進する外用剤。 - 【請求項２】フェルラ酸エステルがγ−オリザノールで
ある請求項１記載のメラニン生成を促進する外用剤。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04088259A JP3117275B2 (ja) | 1992-03-13 | 1992-03-13 | フェルラ酸含有化粧料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04088259A JP3117275B2 (ja) | 1992-03-13 | 1992-03-13 | フェルラ酸含有化粧料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05255037A JPH05255037A (ja) | 1993-10-05 |
| JP3117275B2 true JP3117275B2 (ja) | 2000-12-11 |
Family
ID=13937887
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP04088259A Expired - Lifetime JP3117275B2 (ja) | 1992-03-13 | 1992-03-13 | フェルラ酸含有化粧料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3117275B2 (ja) |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH06256137A (ja) * | 1993-03-01 | 1994-09-13 | Chugai Pharmaceut Co Ltd | 美白用皮膚外用剤 |
| US5688991A (en) * | 1994-05-11 | 1997-11-18 | Tsuno Food Industrial Co., Ltd. | Ferulic acid ester antioxidant/UV absorbent |
| US5824326A (en) * | 1997-06-27 | 1998-10-20 | Chesebrough-Pond's Usa Co., Division Of Conopco, Inc. | Activity enhancement of ferulic acid with dimethyl isosorbride in cosmetic compositions |
| AU6274800A (en) * | 1999-07-26 | 2001-02-13 | Unilever Plc | Stabilization of ferulic acid in cosmetic compositions |
| KR100338654B1 (ko) * | 2000-06-23 | 2002-05-30 | 임병철 | 페룰산에스테르 유도체, 3,9-디페룰릴쿠메스트롤 및 이를함유한 화장료 |
| AU2001269301A1 (en) * | 2000-07-21 | 2002-02-05 | Zylepsis Limited | Melanin compositions |
| EP1504752B1 (en) * | 2003-07-11 | 2005-10-26 | KPSS-Kao Professional Salon Services GmbH | Composition for bleaching human hair |
-
1992
- 1992-03-13 JP JP04088259A patent/JP3117275B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05255037A (ja) | 1993-10-05 |
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