JP3081745B2 - 安定化されたポリエステル−ポリカーボネート組成物 - Google Patents
安定化されたポリエステル−ポリカーボネート組成物Info
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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- C08L67/02—Polyesters derived from dicarboxylic acids and dihydroxy compounds
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- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L83/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L83/04—Polysiloxanes
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はポリカーボネート−ポリ
エステル組成物に関する。特に、本発明はエステル−カ
ーボネート交換に対して安定化された改良ポリエステル
−ポリカーボネート組成物に関するものである。
エステル組成物に関する。特に、本発明はエステル−カ
ーボネート交換に対して安定化された改良ポリエステル
−ポリカーボネート組成物に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】ポリエステル−ポリカーボネート組成物
は産業界において広く使用されている。しかしながら、
これらの組成物はエステル−カーボネート交換を受ける
傾向があるという難点があり、その際ポリカーボネート
及びポリエステルの両者中のエステル結合が破壊されて
アルキレンカーボネート結合及びアリールカルボキシレ
ート結合に置き換えられるものと考えられる。その結
果、これらの重合体中の分子結合の混成が起こるために
それらの物理的性質が低下し、これはさらに最終製品に
品質のばらつきをもたらす。
は産業界において広く使用されている。しかしながら、
これらの組成物はエステル−カーボネート交換を受ける
傾向があるという難点があり、その際ポリカーボネート
及びポリエステルの両者中のエステル結合が破壊されて
アルキレンカーボネート結合及びアリールカルボキシレ
ート結合に置き換えられるものと考えられる。その結
果、これらの重合体中の分子結合の混成が起こるために
それらの物理的性質が低下し、これはさらに最終製品に
品質のばらつきをもたらす。
【０００３】ポリエステル−ポリカーボネート組成物に
おけるエステル−カーボネート交換はポリエステル中に
存在する金属含有触媒（以下金属触媒という）残渣によ
って促進されると考えられる。これらの残渣は重合触媒
としてある種の金属化合物を使用するポリエステルの製
造のための重合反応から残留するものである。しかしな
がら、これらの金属化合物はまたポリカーボネートとポ
リエステルとのエステル交換反応の触媒としても作用す
るものと思われる。
おけるエステル−カーボネート交換はポリエステル中に
存在する金属含有触媒（以下金属触媒という）残渣によ
って促進されると考えられる。これらの残渣は重合触媒
としてある種の金属化合物を使用するポリエステルの製
造のための重合反応から残留するものである。しかしな
がら、これらの金属化合物はまたポリカーボネートとポ
リエステルとのエステル交換反応の触媒としても作用す
るものと思われる。
【０００４】ポリカーボネート／ポリエステル組成物中
に存在する金属触媒残渣を失活させる化合物を提供する
ことが望ましい。かく得られるポリエステル−ポリカー
ボネート組成物は、エステル−カーボネート交換を受け
る傾向が低減され、したがってかゝる交換に対して安定
化される点で改善されるであろう。ある種の含燐無機化
合物が金属触媒残渣の失活に有用であることは当該技術
において既知である（たとえば、Ｊａｑｕｉｓｓらの米
国特許第４，５３２，２９０号明細書及びＷｏｏｔｅｎ
らの米国特許第４，４０１，８０４号明細書の記載を参
照）。
に存在する金属触媒残渣を失活させる化合物を提供する
ことが望ましい。かく得られるポリエステル−ポリカー
ボネート組成物は、エステル−カーボネート交換を受け
る傾向が低減され、したがってかゝる交換に対して安定
化される点で改善されるであろう。ある種の含燐無機化
合物が金属触媒残渣の失活に有用であることは当該技術
において既知である（たとえば、Ｊａｑｕｉｓｓらの米
国特許第４，５３２，２９０号明細書及びＷｏｏｔｅｎ
らの米国特許第４，４０１，８０４号明細書の記載を参
照）。
【０００５】本出願人自身の１９９２年６月２日付の米
国特許出願ＳＮ． 号明細書にはポリエス
テル−ポリカーボネート組成物中の金属触媒残渣の失活
にシリルホスフェートを使用することが開示されてい
る。本発明はある種のオルガノオルトシリケート化合物
がポリカーボネート−ポリエステル組成物中の金属触媒
残渣を有効に失活するであろうとの知見に基づくもので
ある。
国特許出願ＳＮ． 号明細書にはポリエス
テル−ポリカーボネート組成物中の金属触媒残渣の失活
にシリルホスフェートを使用することが開示されてい
る。本発明はある種のオルガノオルトシリケート化合物
がポリカーボネート−ポリエステル組成物中の金属触媒
残渣を有効に失活するであろうとの知見に基づくもので
ある。
【０００６】
【発明の概要】本発明は、つぎの成分： （Ａ）少なくとも一種のアルカンジオールと少なくとも
一種のジカルボン酸又はそのジアルキルエステルとを金
属触媒の存在下に反応させることによって製造された少
なくとも一種のポリエステル、（Ｂ）少なくとも一種の
ポリカーボネート、たゞし成分（Ａ）及び（Ｂ）の重量
の合計は１００重量部とする、及び（Ｃ）一般式：
一種のジカルボン酸又はそのジアルキルエステルとを金
属触媒の存在下に反応させることによって製造された少
なくとも一種のポリエステル、（Ｂ）少なくとも一種の
ポリカーボネート、たゞし成分（Ａ）及び（Ｂ）の重量
の合計は１００重量部とする、及び（Ｃ）一般式：
【０００７】
【化４】
【０００８】（式中、０≦ａ≦３；１≦ｂ≦４；ａ＋ｂ
＝４；０≦ｃ≦３；ｃ＋ｄ＝３；０≦ｅ≦２；０≦ｆ≦
２；ｅ＋ｆ＝２；０≦ｈ≦２０；０≦ｊ≦２；０≦ｋ≦
２；ｊ＋ｋ＝２；０≦ｌ≦２０；０≦ｎ≦１００；０≦
ｐ≦３；０≦ｑ≦３；ｄ＋ｆ＋ｐ＞０；ｐ＋ｑ＝３；
Ｒ、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 、Ｒ5 、Ｒ6 、Ｒ7 、
Ｒ8 、及びＲ9 はそれぞれ独立的にＨ、１−２０個の炭
素原子をもつアルキル基、６−２０個の炭素原子をもつ
アリール基、１−２０個の炭素原子をもつアルキルアリ
ール基、１−２０個の炭素原子をもつアルケニル基、又
は前記した基のハロゲン化誘導体である）をもつ少なく
とも一種のオルガノシリケートを含有してなり、しかも
該オルガノシリケートを組成物中におけるエステル−カ
ーボネート交換を実質的に抑制するに足る割合で含有す
るポリエステル−ポリカーボネート組成物を提供するも
のである。
＝４；０≦ｃ≦３；ｃ＋ｄ＝３；０≦ｅ≦２；０≦ｆ≦
２；ｅ＋ｆ＝２；０≦ｈ≦２０；０≦ｊ≦２；０≦ｋ≦
２；ｊ＋ｋ＝２；０≦ｌ≦２０；０≦ｎ≦１００；０≦
ｐ≦３；０≦ｑ≦３；ｄ＋ｆ＋ｐ＞０；ｐ＋ｑ＝３；
Ｒ、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 、Ｒ5 、Ｒ6 、Ｒ7 、
Ｒ8 、及びＲ9 はそれぞれ独立的にＨ、１−２０個の炭
素原子をもつアルキル基、６−２０個の炭素原子をもつ
アリール基、１−２０個の炭素原子をもつアルキルアリ
ール基、１−２０個の炭素原子をもつアルケニル基、又
は前記した基のハロゲン化誘導体である）をもつ少なく
とも一種のオルガノシリケートを含有してなり、しかも
該オルガノシリケートを組成物中におけるエステル−カ
ーボネート交換を実質的に抑制するに足る割合で含有す
るポリエステル−ポリカーボネート組成物を提供するも
のである。
【０００９】本発明の組成物及び方法において、該オル
ガノシリケートは金属触媒残渣がポリカーボネート及び
ポリエステル間のエステル交換反応に対する触媒能を失
うように該残渣を実質的に失活させる。
ガノシリケートは金属触媒残渣がポリカーボネート及び
ポリエステル間のエステル交換反応に対する触媒能を失
うように該残渣を実質的に失活させる。
【００１０】
【発明の詳細な開示】本明細書において使用する用語
“金属含有触媒”及び“金属触媒”はポリエステルの製
造において触媒として有用であることが知られている金
属化合物触媒を指すものとする。かゝる触媒の例はヒ
素、コバルト、錫、アンチモン、亜鉛、チタン、マグネ
シウム、カルシウム、マンガン、ガリウム、ナトリウ
ム、リチウム等の有機又は無機化合物を包含する。チタ
ン化合物がしばしば使用される。かゝるチタン化合物の
例はテトラアルキルチタネート、たとえばテトライソプ
ロピルチタネート及びテトラ（２−エチルヘキシル）チ
タネートを包含する。ポリエステルの製造に有用な金属
触媒はたとえばこゝに参考文献として引用するＷｏｏｔ
ｅｎらの米国特許第４，４０１，８０４号明細書に記載
されている。
“金属含有触媒”及び“金属触媒”はポリエステルの製
造において触媒として有用であることが知られている金
属化合物触媒を指すものとする。かゝる触媒の例はヒ
素、コバルト、錫、アンチモン、亜鉛、チタン、マグネ
シウム、カルシウム、マンガン、ガリウム、ナトリウ
ム、リチウム等の有機又は無機化合物を包含する。チタ
ン化合物がしばしば使用される。かゝるチタン化合物の
例はテトラアルキルチタネート、たとえばテトライソプ
ロピルチタネート及びテトラ（２−エチルヘキシル）チ
タネートを包含する。ポリエステルの製造に有用な金属
触媒はたとえばこゝに参考文献として引用するＷｏｏｔ
ｅｎらの米国特許第４，４０１，８０４号明細書に記載
されている。
【００１１】本発明の組成物における成分（Ａ）は少な
くとも一種のポリエステルである。本発明の組成物及び
方法に使用されるポリエステルはポリ（アルキレンジカ
ルボキシレート）であり、これらは通常、式： Ｏ Ｏ ‖ ‖ −Ｏ−Ｒ10−Ｏ−Ｃ−Ｒ11−Ｃ− （Ｉ） （式中、Ｒ10は約２ないし約１０個、好ましくは約２な
いし約６個の炭素原子を含む飽和二価の脂肪族基、脂環
族基、又はアリール基であり、、そしてＲ11は約２ない
し約２０個、好ましくは約６ないし約２０個の炭素原子
を含む二価の脂肪族基、脂環族基、又はアリール基であ
る）の反復単位を含んでなる。
くとも一種のポリエステルである。本発明の組成物及び
方法に使用されるポリエステルはポリ（アルキレンジカ
ルボキシレート）であり、これらは通常、式： Ｏ Ｏ ‖ ‖ −Ｏ−Ｒ10−Ｏ−Ｃ−Ｒ11−Ｃ− （Ｉ） （式中、Ｒ10は約２ないし約１０個、好ましくは約２な
いし約６個の炭素原子を含む飽和二価の脂肪族基、脂環
族基、又はアリール基であり、、そしてＲ11は約２ない
し約２０個、好ましくは約６ないし約２０個の炭素原子
を含む二価の脂肪族基、脂環族基、又はアリール基であ
る）の反復単位を含んでなる。
【００１２】Ｒ10によって表わされる基の例はエチレ
ン、プロピレン、トリメチレン、ペンタメチレン、ヘキ
サメチレン、ジメチレンシクロヘキサン、テトラメチレ
ン、及び１，４−シクロヘキシレン基を包含する。直鎖
の基、特にエチレン、トリメチレン、及びテトラメチレ
ン基が好ましいが、分岐鎖の基も使用し得る。本発明に
おいて使用されるポリ（アルキレンジカルボキシレー
ト）は好ましくはポリアルキレンテレフタレート又はポ
リシクロヘキシルテレフタレートである。ポリアルキレ
ンテレフタレートが好ましく、ポリ（エチレンテレフタ
レート）（“ＰＥＴ”）又はポリ（ブチレンテレフタレ
ート）（“ＰＢＴ”）がもっとも好ましく、ＰＥＴより
もＰＢＴの方がより好ましい。ポリ（アルキレンジカル
ボキシレート）は通常ゲル透過クロマトグラフィーによ
って又はフェノール６０重量％及び１，１，２，２−テ
トラクロルエタン４０重量％の混合物中で３０℃で測定
した固有粘度によって測定して約１０，０００−７０，
０００の範囲の数平均分子量を有する。
ン、プロピレン、トリメチレン、ペンタメチレン、ヘキ
サメチレン、ジメチレンシクロヘキサン、テトラメチレ
ン、及び１，４−シクロヘキシレン基を包含する。直鎖
の基、特にエチレン、トリメチレン、及びテトラメチレ
ン基が好ましいが、分岐鎖の基も使用し得る。本発明に
おいて使用されるポリ（アルキレンジカルボキシレー
ト）は好ましくはポリアルキレンテレフタレート又はポ
リシクロヘキシルテレフタレートである。ポリアルキレ
ンテレフタレートが好ましく、ポリ（エチレンテレフタ
レート）（“ＰＥＴ”）又はポリ（ブチレンテレフタレ
ート）（“ＰＢＴ”）がもっとも好ましく、ＰＥＴより
もＰＢＴの方がより好ましい。ポリ（アルキレンジカル
ボキシレート）は通常ゲル透過クロマトグラフィーによ
って又はフェノール６０重量％及び１，１，２，２−テ
トラクロルエタン４０重量％の混合物中で３０℃で測定
した固有粘度によって測定して約１０，０００−７０，
０００の範囲の数平均分子量を有する。
【００１３】本発明において使用されるポリエステルは
式ＨＯ−Ｒ10−ＯＨの少なくとも一種のアルカンジオー
ルと式ＨＯＯＣ−Ｒ11−ＣＯＯＨの少なくとも一種のジ
カルボン酸又はたとえばジアルキルエステル、ジ酸クロ
ライド、カルボン酸塩及びジアリールエステルのような
その誘導体との反応によって製造される。該ジカルボン
酸はコハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシン酸、
アゼライン酸、スベリン酸のような脂肪族酸；又はシク
ロヘキサンジカルボン酸；又はイソフタル酸、テレフタ
ル酸、ナフチルジカルボン酸又はビフェニルジカルボン
酸のような芳香族酸であり得る。芳香族酸、特にテレフ
タル酸が好ましい。エステル、特に低級アルキルエステ
ルの使用が好ましい。こゝで、用語“低級アルキル”は
７個までの炭素原子をもつアルキル基を表わし、好まし
いかゝるエステルはメチル、エチル、又はブチルエステ
ルである。アルカンジオール及びジカルボン酸の反応は
典型的には金属触媒―その例はさきに示した―によって
促進される。
式ＨＯ−Ｒ10−ＯＨの少なくとも一種のアルカンジオー
ルと式ＨＯＯＣ−Ｒ11−ＣＯＯＨの少なくとも一種のジ
カルボン酸又はたとえばジアルキルエステル、ジ酸クロ
ライド、カルボン酸塩及びジアリールエステルのような
その誘導体との反応によって製造される。該ジカルボン
酸はコハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシン酸、
アゼライン酸、スベリン酸のような脂肪族酸；又はシク
ロヘキサンジカルボン酸；又はイソフタル酸、テレフタ
ル酸、ナフチルジカルボン酸又はビフェニルジカルボン
酸のような芳香族酸であり得る。芳香族酸、特にテレフ
タル酸が好ましい。エステル、特に低級アルキルエステ
ルの使用が好ましい。こゝで、用語“低級アルキル”は
７個までの炭素原子をもつアルキル基を表わし、好まし
いかゝるエステルはメチル、エチル、又はブチルエステ
ルである。アルカンジオール及びジカルボン酸の反応は
典型的には金属触媒―その例はさきに示した―によって
促進される。
【００１４】ポリエステルの製造に適当な別の試薬は、
たとえばこゝに参考文献として引用する米国特許第２，
４６５，３１９号、同第２，７２０，５０２号、同第
２，７２７，８８１号、同第２，８２２，３４８号及び
同第３，０４７，５３９号明細書に記載されている。ポ
リエステルの製造のためには、ジカルボン酸又はそのエ
ステル、アルカンジオール及び金属触媒を典型的には約
１８０℃−３００℃の範囲の温度に所望のポリエステル
を形成するに十分な時間加熱する。ジオール対酸又はエ
ステルのモル比は典型的には約１：１ないし約１．４：
１、好ましくは約１．２：１ないし約１．３：１であ
り、反応を完結させるためには過剰のジオールが有用で
ある。金属触媒の使用量は典型的には酸又はエステルの
使用量に基づいて約０．００５−０．２重量％である。
たとえばこゝに参考文献として引用する米国特許第２，
４６５，３１９号、同第２，７２０，５０２号、同第
２，７２７，８８１号、同第２，８２２，３４８号及び
同第３，０４７，５３９号明細書に記載されている。ポ
リエステルの製造のためには、ジカルボン酸又はそのエ
ステル、アルカンジオール及び金属触媒を典型的には約
１８０℃−３００℃の範囲の温度に所望のポリエステル
を形成するに十分な時間加熱する。ジオール対酸又はエ
ステルのモル比は典型的には約１：１ないし約１．４：
１、好ましくは約１．２：１ないし約１．３：１であ
り、反応を完結させるためには過剰のジオールが有用で
ある。金属触媒の使用量は典型的には酸又はエステルの
使用量に基づいて約０．００５−０．２重量％である。
【００１５】本明細書において、成分（Ｂ）について使
用する用語“ポリカーボネート”は式： （式中、Ｙは式ＨＯ−Ｙ−ＯＨのジヒドロキシ芳香族化
合物から誘導される二価芳香族基である）の反復単位を
含むポリカーボネートを包含する。典型的なジヒドロキ
シ芳香族化合物はビスフェノールＡとしても知られる
２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン；ビ
ス（４−ヒドロキシフェニル）メタン；２，２−ビス
（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン；
４，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプタン；
２，２−（３，５，３′，５′−テトラクロル−４，
４′−ジヒドロキシフェニル）プロパン；２，２−
（３，５，３′，５′−テトラブロム−４，４′−ジヒ
ドロキシフェニル）プロパン；３，３′−ジクロル−
４，４′−ジヒドロキシジフェニル）メタン；２，２′
−ジメチル−４−メチルシクロヘキシルビスフェノール
Ａ；シクロドデシルビスフェノールＡ；シクロヘキシル
ビスフェノール；及び２，２′−ジヒドロキシジフェニ
ルスルホン；及び２，２′−ジヒドロキシジフェニルス
ルフィドである。Ｙが２，２−ビス（４−ヒドロキシフ
ェニル）プロピル基であることがもっとも好ましく、そ
の場合、該ポリカーボネートは“ビスフェノールＡポリ
カーボネート”である。
用する用語“ポリカーボネート”は式： （式中、Ｙは式ＨＯ−Ｙ−ＯＨのジヒドロキシ芳香族化
合物から誘導される二価芳香族基である）の反復単位を
含むポリカーボネートを包含する。典型的なジヒドロキ
シ芳香族化合物はビスフェノールＡとしても知られる
２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン；ビ
ス（４−ヒドロキシフェニル）メタン；２，２−ビス
（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン；
４，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプタン；
２，２−（３，５，３′，５′−テトラクロル−４，
４′−ジヒドロキシフェニル）プロパン；２，２−
（３，５，３′，５′−テトラブロム−４，４′−ジヒ
ドロキシフェニル）プロパン；３，３′−ジクロル−
４，４′−ジヒドロキシジフェニル）メタン；２，２′
−ジメチル−４−メチルシクロヘキシルビスフェノール
Ａ；シクロドデシルビスフェノールＡ；シクロヘキシル
ビスフェノール；及び２，２′−ジヒドロキシジフェニ
ルスルホン；及び２，２′−ジヒドロキシジフェニルス
ルフィドである。Ｙが２，２−ビス（４−ヒドロキシフ
ェニル）プロピル基であることがもっとも好ましく、そ
の場合、該ポリカーボネートは“ビスフェノールＡポリ
カーボネート”である。
【００１６】ポリカーボネートの製造法は当該技術にお
いて既知であり、たとえばこゝに参考文献として引用す
る米国特許第４，４５２，９３３号明細書に記載されて
いる。ポリカーボネートの既知の製造法は溶融重合法及
び界面重合法を包含する。ポリカーボネートは、たとえ
ばジヒドロキシ芳香族化合物をホスゲン、ハロホルメー
ト又はカーボネートエステルのようなカーボネート前駆
体、分子量調節剤、酸受容体及び触媒と反応させること
によって製造し得る。
いて既知であり、たとえばこゝに参考文献として引用す
る米国特許第４，４５２，９３３号明細書に記載されて
いる。ポリカーボネートの既知の製造法は溶融重合法及
び界面重合法を包含する。ポリカーボネートは、たとえ
ばジヒドロキシ芳香族化合物をホスゲン、ハロホルメー
ト又はカーボネートエステルのようなカーボネート前駆
体、分子量調節剤、酸受容体及び触媒と反応させること
によって製造し得る。
【００１７】適当なカーボネート前駆体の例は臭化カル
ボニル、塩化カルボニル及びそれらの混合物；ジフェニ
ルカーボネート；ジ（ハロフェニル）カーボネート、た
とえばジ（トリクロルフェニル）カーボネート、ジ（ト
リブロムフェニル）カーボネート等；ジ（アルキルフェ
ニル）カーボネート、たとえばジ（トリル）カーボネー
ト；ジ（ナフチル）カーボネート；ジ（クロルナフチ
ル）カーボネート、又はそれらの混合物；及び二価フェ
ノールのビスハロホルメートを包含する。
ボニル、塩化カルボニル及びそれらの混合物；ジフェニ
ルカーボネート；ジ（ハロフェニル）カーボネート、た
とえばジ（トリクロルフェニル）カーボネート、ジ（ト
リブロムフェニル）カーボネート等；ジ（アルキルフェ
ニル）カーボネート、たとえばジ（トリル）カーボネー
ト；ジ（ナフチル）カーボネート；ジ（クロルナフチ
ル）カーボネート、又はそれらの混合物；及び二価フェ
ノールのビスハロホルメートを包含する。
【００１８】適当な分子量調節剤の例はフェノール、シ
クロヘキサノール、メタノール、アルキルフェノール、
たとえばオクチルフェノール、ｐ−第３級ブチルフェノ
ール、等を包含する。好ましい分子量調節剤はフェノー
ル又はアルキルフェノールである。酸受容体は有機又は
無機の酸受容体のいずれでもよい。適当な有機の酸受容
体は第３級アミンであり、それらはピリジン、トリエチ
ルアミン、ジメチルアニリン、トリブチルアミン、等の
ような物質を包含する。無機の酸受容体はアルカリ又は
アルカリ土類金属の水酸化物、炭酸塩、炭酸水素塩又は
燐酸塩であり得る。
クロヘキサノール、メタノール、アルキルフェノール、
たとえばオクチルフェノール、ｐ−第３級ブチルフェノ
ール、等を包含する。好ましい分子量調節剤はフェノー
ル又はアルキルフェノールである。酸受容体は有機又は
無機の酸受容体のいずれでもよい。適当な有機の酸受容
体は第３級アミンであり、それらはピリジン、トリエチ
ルアミン、ジメチルアニリン、トリブチルアミン、等の
ような物質を包含する。無機の酸受容体はアルカリ又は
アルカリ土類金属の水酸化物、炭酸塩、炭酸水素塩又は
燐酸塩であり得る。
【００１９】使用し得る触媒は典型的には単量体とホス
ゲンとの重合を助長するものである。適当な触媒はトリ
エチルアミン、トリプロピルアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチル
アニリンのような第３級アミン；テトラエチルアンモニ
ウムブロマイド、セチルトリエチルアンモニウムブロマ
イド、テトラ−ｎ−ヘプチルアンモニウムヨーダイド、
テトラ−ｎ−プロピルアンモニウムブロマイド、テトラ
メチルアンモニウムクロライド、テトラメチルアンモニ
ウムヒドロキシド、テトラ−ｎ−ブチルアンモニウムヨ
ーダイド、ベンジルトリメチルアンモニウムクロライド
のような第四級アンモニウム化合物；及びｎ−ブチルト
リフェニルホスホニウムブロマイド及びメチルトリフェ
ニルホスホニウムブロマイドのような第四級ホスホニウ
ム化合物を包含する。
ゲンとの重合を助長するものである。適当な触媒はトリ
エチルアミン、トリプロピルアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチル
アニリンのような第３級アミン；テトラエチルアンモニ
ウムブロマイド、セチルトリエチルアンモニウムブロマ
イド、テトラ−ｎ−ヘプチルアンモニウムヨーダイド、
テトラ−ｎ−プロピルアンモニウムブロマイド、テトラ
メチルアンモニウムクロライド、テトラメチルアンモニ
ウムヒドロキシド、テトラ−ｎ−ブチルアンモニウムヨ
ーダイド、ベンジルトリメチルアンモニウムクロライド
のような第四級アンモニウム化合物；及びｎ−ブチルト
リフェニルホスホニウムブロマイド及びメチルトリフェ
ニルホスホニウムブロマイドのような第四級ホスホニウ
ム化合物を包含する。
【００２０】ポリカーボネートはまたこゝに参考文献と
して引用する米国特許第３，１６９，１２１号、同第
３，２０７，８１４号、同第４，１９４，０３８号、同
第４，１５６，０６９号、同第４，４３０，４８４号、
同第４，４６５，８２０号及び同第４，９８１，８９８
号明細書に記載されるごとき共ポリエステルカーボネー
トであることもできる。
して引用する米国特許第３，１６９，１２１号、同第
３，２０７，８１４号、同第４，１９４，０３８号、同
第４，１５６，０６９号、同第４，４３０，４８４号、
同第４，４６５，８２０号及び同第４，９８１，８９８
号明細書に記載されるごとき共ポリエステルカーボネー
トであることもできる。
【００２１】本発明において有用な共ポリエステルカー
ボネートは商業的に入手し得る。これらは典型的には少
なくとも一種のジヒドロキシ芳香族化合物をホスゲン及
び少なくとも一種のジカルボン酸クロライド、特に塩化
イソフタロイル、塩化テレフタロイル、又はその両者、
の混合物と反応させることによって得られる。ポリエス
テル対ポリカーボネートの比は本発明にとって臨界的で
はなく、本発明の個々の実施者によって決定し得る事項
である。典型的には、ポリエステル対ポリカーボネート
の重量比は約９９：１ないし約１：９９の範囲、好まし
くは約９５：５ないし約５：９５の範囲、最も好ましく
は約５０：５０であろう。
ボネートは商業的に入手し得る。これらは典型的には少
なくとも一種のジヒドロキシ芳香族化合物をホスゲン及
び少なくとも一種のジカルボン酸クロライド、特に塩化
イソフタロイル、塩化テレフタロイル、又はその両者、
の混合物と反応させることによって得られる。ポリエス
テル対ポリカーボネートの比は本発明にとって臨界的で
はなく、本発明の個々の実施者によって決定し得る事項
である。典型的には、ポリエステル対ポリカーボネート
の重量比は約９９：１ないし約１：９９の範囲、好まし
くは約９５：５ないし約５：９５の範囲、最も好ましく
は約５０：５０であろう。
【００２２】本発明において使用されるオルガノシリケ
ート（Ｃ）は一般式： （Ｒ）a （Ｒ1 Ｏ）b Ｓｉ （III) の線状単量体状化合物；又は一般式：
ート（Ｃ）は一般式： （Ｒ）a （Ｒ1 Ｏ）b Ｓｉ （III) の線状単量体状化合物；又は一般式：
【００２３】
【化５】
【００２４】の線状重合体状化合物；又は一般式：
【００２５】
【化６】
【００２６】の環式化合物である。上記式中、０≦ａ≦
３；１≦ｂ≦４；ａ＋ｂ＝４；０≦ｃ≦３；ｃ＋ｄ＝
３；０≦ｅ≦２；０≦ｆ≦２；ｅ＋ｆ＝２；０≦ｈ≦２
０；０≦ｊ≦２；０≦ｋ≦２；ｊ＋ｋ＝２；０≦ｌ≦２
０；０≦ｎ≦１００；０≦ｐ≦３；０≦ｑ≦３；ｄ＋ｆ
＋ｐ＞０；ｐ＋ｑ＝３；Ｒ、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 、
Ｒ 5 、Ｒ6 、Ｒ7 、Ｒ8 、及びＲ9 はそれぞれ独立的に
Ｈ、１−２０個の炭素原子をもつアルキル基、６−２０
個の炭素原子をもつアリール基、１−２０個の炭素原子
をもつアルキルアリール基、１−２０個の炭素原子をも
つアルケニル基、又は前記した基のハロゲン化誘導体を
表わす。該オルガノシリケートは本発明のポリエステル
−ポリカーボネート組成物中に該組成物におけるエステ
ル−カーボネート交換を実質的に抑制するに足る割合で
存在する。
３；１≦ｂ≦４；ａ＋ｂ＝４；０≦ｃ≦３；ｃ＋ｄ＝
３；０≦ｅ≦２；０≦ｆ≦２；ｅ＋ｆ＝２；０≦ｈ≦２
０；０≦ｊ≦２；０≦ｋ≦２；ｊ＋ｋ＝２；０≦ｌ≦２
０；０≦ｎ≦１００；０≦ｐ≦３；０≦ｑ≦３；ｄ＋ｆ
＋ｐ＞０；ｐ＋ｑ＝３；Ｒ、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 、
Ｒ 5 、Ｒ6 、Ｒ7 、Ｒ8 、及びＲ9 はそれぞれ独立的に
Ｈ、１−２０個の炭素原子をもつアルキル基、６−２０
個の炭素原子をもつアリール基、１−２０個の炭素原子
をもつアルキルアリール基、１−２０個の炭素原子をも
つアルケニル基、又は前記した基のハロゲン化誘導体を
表わす。該オルガノシリケートは本発明のポリエステル
−ポリカーボネート組成物中に該組成物におけるエステ
ル−カーボネート交換を実質的に抑制するに足る割合で
存在する。
【００２７】上記式（III)中のＲ及びＲ1 によって表わ
し得る基の例はアルキル基、たとえばメチル、エチル、
及びヘキシル基；アリール基、たとえばフェニル、トリ
ル、レゾルシニル、及びクレジル基；アラルキル基、た
とえば２−エチルヘキシル基；又はアルケニル基、たと
えばビニル基を包含する。好ましくは、Ｒ1 はメチル又
はエチル基、そしてＲはエチル又はフェニル基である。
し得る基の例はアルキル基、たとえばメチル、エチル、
及びヘキシル基；アリール基、たとえばフェニル、トリ
ル、レゾルシニル、及びクレジル基；アラルキル基、た
とえば２−エチルヘキシル基；又はアルケニル基、たと
えばビニル基を包含する。好ましくは、Ｒ1 はメチル又
はエチル基、そしてＲはエチル又はフェニル基である。
【００２８】本発明の組成物及び方法において使用し得
る好ましいオルガノシリケートの例はＳｉ（ＯＣＨ3 ）
4 、Ｓｉ（ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）4 、Ｓｉ（０ＣＨ3 ）
2 （ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）2 ，（ＣＨ3 ）Ｓｉ（ＯＣＨ2 Ｃ
Ｈ3 ）（ＯＰｈ）2 、（ＣＨ3 ）Ｓｉ（ＯＣＨ2 Ｃ
Ｈ3 ）3 、（ＣＨ3 ）2 Ｓｉ（ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）2 、
（ＣＨ3）3 Ｓｉ（ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）、Ｓｉ（ＯＣＨ2
ＣＨ3 ）3 Ｈ、Ｓｉ（ＯＰｈ）4、及びポリ（ジエトキ
シ）シリケート（上式中、Ｐｈはフェニル基である）を
包含する。
る好ましいオルガノシリケートの例はＳｉ（ＯＣＨ3 ）
4 、Ｓｉ（ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）4 、Ｓｉ（０ＣＨ3 ）
2 （ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）2 ，（ＣＨ3 ）Ｓｉ（ＯＣＨ2 Ｃ
Ｈ3 ）（ＯＰｈ）2 、（ＣＨ3 ）Ｓｉ（ＯＣＨ2 Ｃ
Ｈ3 ）3 、（ＣＨ3 ）2 Ｓｉ（ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）2 、
（ＣＨ3）3 Ｓｉ（ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）、Ｓｉ（ＯＣＨ2
ＣＨ3 ）3 Ｈ、Ｓｉ（ＯＰｈ）4、及びポリ（ジエトキ
シ）シリケート（上式中、Ｐｈはフェニル基である）を
包含する。
【００２９】本発明において使用し得るオルガノシリケ
ートは最も好ましくはＳｉ（ＯＰｈ）4 （式中、Ｐｈは
フェニル基である）又はＳｉ（ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）4 であ
る。本発明において使用されるオルガノシリケートは当
該技術において既知の方法に従って製造し得る。この点
については、たとえばこゝに参考文献として引用する
Ｗ．Ｎｏｌｌ著、“Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｔｅ
ｃｈｎｏｌｏｇｙ ｏｆ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ”、１９
６８年、Ａｃａｄｅｍｉｃ Ｐｒｅｓｓ Ｉｎｃ．発
行，第８１−８２頁を参照されたい。これらの化合物は
典型的にはオルガノシランとアルコール又はアルコキシ
ドとを、酸受容体としてピリジン又は第３級アミンを用
いて、反応させることによって製造される。これらの化
合物はまたテトラ（オルガノオキシ）シランとオルガノ
金属化合物との反応によっても製造し得る。好ましくは
グリニャール化合物及びアルカリ金属の有機誘導体を使
用し得る。
ートは最も好ましくはＳｉ（ＯＰｈ）4 （式中、Ｐｈは
フェニル基である）又はＳｉ（ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）4 であ
る。本発明において使用されるオルガノシリケートは当
該技術において既知の方法に従って製造し得る。この点
については、たとえばこゝに参考文献として引用する
Ｗ．Ｎｏｌｌ著、“Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｔｅ
ｃｈｎｏｌｏｇｙ ｏｆ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ”、１９
６８年、Ａｃａｄｅｍｉｃ Ｐｒｅｓｓ Ｉｎｃ．発
行，第８１−８２頁を参照されたい。これらの化合物は
典型的にはオルガノシランとアルコール又はアルコキシ
ドとを、酸受容体としてピリジン又は第３級アミンを用
いて、反応させることによって製造される。これらの化
合物はまたテトラ（オルガノオキシ）シランとオルガノ
金属化合物との反応によっても製造し得る。好ましくは
グリニャール化合物及びアルカリ金属の有機誘導体を使
用し得る。
【００３０】本発明の組成物はさらに（Ｄ）無機又は有
機着色剤、たとえば染料又は顔料を含有し得る。かゝる
着色剤の例は群青系顔料、たとえば群青；群青紫；Ｃ．
Ｉ．ピグメントレッド１８７を包含する。しかしなが
ら、オルガノシリケートは酸感受性の着色剤を含有する
組成物において有利であるが、それらはまた酸に不感受
性の有機及び無機着色剤を含有する組成物にも使用し得
るものであることを理解すべきである。
機着色剤、たとえば染料又は顔料を含有し得る。かゝる
着色剤の例は群青系顔料、たとえば群青；群青紫；Ｃ．
Ｉ．ピグメントレッド１８７を包含する。しかしなが
ら、オルガノシリケートは酸感受性の着色剤を含有する
組成物において有利であるが、それらはまた酸に不感受
性の有機及び無機着色剤を含有する組成物にも使用し得
るものであることを理解すべきである。
【００３１】本発明の重合体組成物はさらに（Ｅ）衝撃
強さを改善する一種又はそれ以上の剤、すなわち耐衝撃
性改良剤を含有し得る。ゴム状コア上に１個又はそれ以
上のシェルをグラフト結合させて構築されるいわゆるコ
ア−シェル型重合体を好ましく使用し得る。コアは通常
アクリレートゴム又はブタジエンゴムから実質的にな
る。１個又はそれ以上のシェルがコア上にグラフト結合
された。通常これらのシェルは主としてビニル芳香族化
合物及び／又はシアン化ビニル及び／又はアルキル（メ
タ）アクリレート及び／又は（メタ）アクリル酸から構
築される。コア及び／又はシェル（１個又はそれ以上
の）はしばしば架橋剤及び／又はグラフト化剤として作
用し得る多官能性化合物を含んでなる。これらの重合体
は通常数工程で製造される。
強さを改善する一種又はそれ以上の剤、すなわち耐衝撃
性改良剤を含有し得る。ゴム状コア上に１個又はそれ以
上のシェルをグラフト結合させて構築されるいわゆるコ
ア−シェル型重合体を好ましく使用し得る。コアは通常
アクリレートゴム又はブタジエンゴムから実質的にな
る。１個又はそれ以上のシェルがコア上にグラフト結合
された。通常これらのシェルは主としてビニル芳香族化
合物及び／又はシアン化ビニル及び／又はアルキル（メ
タ）アクリレート及び／又は（メタ）アクリル酸から構
築される。コア及び／又はシェル（１個又はそれ以上
の）はしばしば架橋剤及び／又はグラフト化剤として作
用し得る多官能性化合物を含んでなる。これらの重合体
は通常数工程で製造される。
【００３２】オレフィンアクリレートのようなオレフィ
ン含有共重合体及びオレフィンジエン三元共重合体も本
発明の組成物において耐衝撃性改良剤として使用し得
る。オレフィンアクリレート共重合体耐衝撃性改良剤の
一例はユニオン・カーバイド社からＤＰＤ−６１６９と
して入手し得るエチレン−エチルアクリレート共重合体
である。他のより高級のオレフィン単量体はアルキルア
クリレートとの共重合体として、たとえばプロピレン及
びｎ−ブチルアクリレート共重合体として使用し得る。
オレフィンジエン三元共重合体は当該技術において周知
であり、一般にＥＰＤＭ（エチレン−プロピレン−ジエ
ン）型の三元共重合体の範疇に入る。これらはたとえば
コポリマー・ラバー・カンパニーからの“エプシン（Ｅ
ＰＳＹＮ）”７０４のごとく商業的に入手可能である。
これらはこゝに参考文献として引用する米国特許４，５
５９，３８８号明細書により詳細に記載されている。
ン含有共重合体及びオレフィンジエン三元共重合体も本
発明の組成物において耐衝撃性改良剤として使用し得
る。オレフィンアクリレート共重合体耐衝撃性改良剤の
一例はユニオン・カーバイド社からＤＰＤ−６１６９と
して入手し得るエチレン−エチルアクリレート共重合体
である。他のより高級のオレフィン単量体はアルキルア
クリレートとの共重合体として、たとえばプロピレン及
びｎ−ブチルアクリレート共重合体として使用し得る。
オレフィンジエン三元共重合体は当該技術において周知
であり、一般にＥＰＤＭ（エチレン−プロピレン−ジエ
ン）型の三元共重合体の範疇に入る。これらはたとえば
コポリマー・ラバー・カンパニーからの“エプシン（Ｅ
ＰＳＹＮ）”７０４のごとく商業的に入手可能である。
これらはこゝに参考文献として引用する米国特許４，５
５９，３８８号明細書により詳細に記載されている。
【００３３】種々のゴム重合体及び共重合体もまた耐衝
撃性改良剤として使用し得る。かゝるゴム重合体の例は
ポリブタジエン、ポリイソプレン、及びゴムジエン単量
体をもつ種々の他の重合体又は共重合体である。スチレ
ン含有重合体もまた耐衝撃性改良剤として使用し得る。
かゝる重合体の例はアクリロニトリル−ブタジエン−ス
チレン、スチレン−アクリロニトリル、アクリロニトリ
ル−ブタジエン−α−メチルスチレン、スチレン−ブタ
ジエン、スチレンブタジエンスチレン、ジエチレンブタ
ジエンスチレン、メタクリレート−ブタジエン−スチレ
ン、高ゴムグラフト化ＡＢＳ、及び他の耐衝撃性スチレ
ン含有重合体、たとえば耐衝撃性ポリスチレンである。
その他の既知の耐衝撃性改良剤は種々のエラストマー状
物質、たとえば有機シリコーンゴム、エラストマー状フ
ルオル炭化水素、エラストマー状ポリエステル、ランダ
ムブロックポリシロキサン−ポリカーボネート共重合体
等を包含する。好ましいオルガノポリシロキサン−ポリ
カーボネートブロック共重合体はジメチルシロキサン−
ポリカーボネートブロック共重合体である。
撃性改良剤として使用し得る。かゝるゴム重合体の例は
ポリブタジエン、ポリイソプレン、及びゴムジエン単量
体をもつ種々の他の重合体又は共重合体である。スチレ
ン含有重合体もまた耐衝撃性改良剤として使用し得る。
かゝる重合体の例はアクリロニトリル−ブタジエン−ス
チレン、スチレン−アクリロニトリル、アクリロニトリ
ル−ブタジエン−α−メチルスチレン、スチレン−ブタ
ジエン、スチレンブタジエンスチレン、ジエチレンブタ
ジエンスチレン、メタクリレート−ブタジエン−スチレ
ン、高ゴムグラフト化ＡＢＳ、及び他の耐衝撃性スチレ
ン含有重合体、たとえば耐衝撃性ポリスチレンである。
その他の既知の耐衝撃性改良剤は種々のエラストマー状
物質、たとえば有機シリコーンゴム、エラストマー状フ
ルオル炭化水素、エラストマー状ポリエステル、ランダ
ムブロックポリシロキサン−ポリカーボネート共重合体
等を包含する。好ましいオルガノポリシロキサン−ポリ
カーボネートブロック共重合体はジメチルシロキサン−
ポリカーボネートブロック共重合体である。
【００３４】本発明の組成物はさらに（Ｆ）熱又は紫外
線照射に起因する重合体の崩壊を防止する一種又はそれ
以上の安定化剤を含有し得る。成分（Ｆ）に関して使用
する用語“安定化剤”は本発明について前述したオルガ
ノシリケートを含まないものである。本発明の組成物に
おいて成分（Ｆ）として満足に使用される安定化剤はフ
ェノール類及びそれらの誘導体；アミン及びそれらの誘
導体；ヒドロキシル基及びアミン基の両者を含む化合
物；多価金属をその低原子価状態で含む該金属の重合体
状フェノールエステル及び塩；及びアルキル、アリー
ル、アルキルアリールホスファイト、及びポリホスファ
イトを包含するオルガノホスファイトを包含する。
線照射に起因する重合体の崩壊を防止する一種又はそれ
以上の安定化剤を含有し得る。成分（Ｆ）に関して使用
する用語“安定化剤”は本発明について前述したオルガ
ノシリケートを含まないものである。本発明の組成物に
おいて成分（Ｆ）として満足に使用される安定化剤はフ
ェノール類及びそれらの誘導体；アミン及びそれらの誘
導体；ヒドロキシル基及びアミン基の両者を含む化合
物；多価金属をその低原子価状態で含む該金属の重合体
状フェノールエステル及び塩；及びアルキル、アリー
ル、アルキルアリールホスファイト、及びポリホスファ
イトを包含するオルガノホスファイトを包含する。
【００３５】安定化剤として有用な代表的なフェノール
誘導体は３，５−ジ−第３級ブチル−４−ヒドロキシ−
ヒドロ桂皮酸と１，３，５−トリス−（２−ヒドロキシ
エチル）−ｓ−トリアジン−２，４，６−（１Ｈ，３
Ｈ，５Ｈ）トリオンとのトリエステル；４，４′−ビス
（２，６−ジ第３級ブチルフェノール）；１，３，５−
トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ第３級ブ
チル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン；及び４，
４′−ブチリデン−ビス（６−第３級ブチル−ｍ−クレ
ゾール）を包含する。立体障害フェノールとチオジプロ
ピオン酸のエステル、メルカプチド及びホスファイトエ
ステルとの混合物が特に有用である。紫外線に対する一
層の安定化は種々のＵＶ吸収剤、たとえば置換ベンゾフ
ェノン及び／又はベンゾトリアゾールを配合することに
よって得ることができる。
誘導体は３，５−ジ−第３級ブチル−４−ヒドロキシ−
ヒドロ桂皮酸と１，３，５−トリス−（２−ヒドロキシ
エチル）−ｓ−トリアジン−２，４，６−（１Ｈ，３
Ｈ，５Ｈ）トリオンとのトリエステル；４，４′−ビス
（２，６−ジ第３級ブチルフェノール）；１，３，５−
トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ第３級ブ
チル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン；及び４，
４′−ブチリデン−ビス（６−第３級ブチル−ｍ−クレ
ゾール）を包含する。立体障害フェノールとチオジプロ
ピオン酸のエステル、メルカプチド及びホスファイトエ
ステルとの混合物が特に有用である。紫外線に対する一
層の安定化は種々のＵＶ吸収剤、たとえば置換ベンゾフ
ェノン及び／又はベンゾトリアゾールを配合することに
よって得ることができる。
【００３６】ガラス、補強用繊維、可塑剤、離型剤、難
燃化剤、酸化防止剤、クレー、タルク及び雲母のような
充填剤、等のような成分をポリカーボネート−ポリエス
テル組成物中に配合することも本発明の範囲内である。
本発明の重合体組成物は重合体混合物の製造のための任
意慣用の方法に従って得ることができる。個々の成分は
押出機中で溶融状態で一緒に混和（配合）されることが
好ましい。押出機から得られる押出体（ストランド状）
をペレットに切断する。得られるペレットはたとえば射
出成形機中でさらに加工し得る。
燃化剤、酸化防止剤、クレー、タルク及び雲母のような
充填剤、等のような成分をポリカーボネート−ポリエス
テル組成物中に配合することも本発明の範囲内である。
本発明の重合体組成物は重合体混合物の製造のための任
意慣用の方法に従って得ることができる。個々の成分は
押出機中で溶融状態で一緒に混和（配合）されることが
好ましい。押出機から得られる押出体（ストランド状）
をペレットに切断する。得られるペレットはたとえば射
出成形機中でさらに加工し得る。
【００３７】本発明はまた、前記した成分（Ａ）及び
（Ｂ）を含有してなるポリエステル−ポリカーボネート
組成物に成分（Ｃ）前記した少なくとも一種のオルガノ
シリケートを該組成物中におけるエステル−カーボネー
ト交換を抑制する有効量（具体的割合は前記した）で接
触させることからなる該ポリエステル−ポリカーボネー
ト組成物中におけるエステル−カーボネート交換を抑制
する方法を提供するものである。
（Ｂ）を含有してなるポリエステル−ポリカーボネート
組成物に成分（Ｃ）前記した少なくとも一種のオルガノ
シリケートを該組成物中におけるエステル−カーボネー
ト交換を抑制する有効量（具体的割合は前記した）で接
触させることからなる該ポリエステル−ポリカーボネー
ト組成物中におけるエステル−カーボネート交換を抑制
する方法を提供するものである。
【００３８】
【実施例の記載】つぎに本発明を実施例によってさらに
説明するが、これらは特許請求の範囲に規定した本発明
の範囲を何等限定するものではない。実施例中、特に示
さない限りすべての部は重量部である。実施例において
使用する用語の意味を以下に示す。 “ＰＢＴ”― ゲル透過クロマトグラフィーによって測
定して約５０，０００の数平均分子量及び２５０℃で約
８５００ポイズの溶融粘度をもつポリ（ブチレンテレフ
タレート）。ゼネラル・エレクトリック社から登録商標
“バロックス（Ｖａｌｏｘ）”３１５として商業的に入
手し得る。 “ＰＣ”― 約６８，０００の重量平均分子量及び３０
０℃で約９．５ｇ／１０分のメルトフロー値をもつビス
フェノールＡポリカーボネート。ゼネラル・エレクトリ
ック社から登録商標“レキサン（Ｌｅｘａｎ）”１４５
として商業的に入手し得る。 “Ｔｍ”― ＤＳＣ法の２度目の走査（ｔｈｅ ｓｅｃ
ｏｎｄ ｓｃａｎ）時点での試料の結晶融点、すなわち
試料を４０℃から２９０℃まで２０℃／分で加熱し、２
９０℃で１５分間保持し、８０℃／分で４０℃まで冷却
し、４０℃で１０分間保持し、ついで４０℃から２９０
℃まで２０℃／分で加熱し、その後にＴｍを測定する。 “ΔＨｍ”― ＤＳＣ法の２度目の走査時点での試料の
結晶融解熱、すなわち試料を４０℃から２９０℃まで２
０℃／分で加熱し、２９０℃で１５分間保持し、８０℃
／分で４０℃まで冷却し、４０℃で１０分間保持し、つ
いで４０℃から２９０℃まで２０℃／分で加熱し、その
後にΔＨｍを測定する。 “ＫＭ６５３”― ローム・アンド・ハース社によって
供給されるメチルメタクリレート−ブタジエン−スチレ
ン共重合体。 “ブレンデックス（Ｂｌｅｎｄｅｘ）３３８”― ＧＥ
・スペシャルティ・ケミカルズ社によって供給されるア
クリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体。 “ＫＭ３３０”― ローム・アンド・ハース社によって
供給されるメチルメタクリレート−ブチルアクリレート
共重合体。 “Ｂ５６”― カネカ・コーポレーションによって供給
されるメチルメタクリレート−ブタジエン−スチレン共
重合体。実施例１−７及び比較例Ａ 実施例１−７はアルキルシリケート及びアリールシリケ
ートのＰＣ／ＰＢＴ配合物に対する安定化能を説明する
ものである。特定的にいえば、下記の実施例１−７はテ
トラエチルオルトシリケート（実施例１）、テトラフェ
ニルオルトシリケート（実施例２）、テトラキス（２−
エチルヘキシル）オルトシリケート（実施例３）、テト
ラキス（２−メトキシエチル）オルトシリケート（実施
例４）、ポリ（ジエトキシ）シロキサン（実施例５）、
フェニルトリエトキシシラン（実施例６）、及びジフェ
ニルジエトキシシラン（実施例７）が有効であることを
示している。比較例Ａは安定化剤を含まない配合物の不
安定度を説明するものである。
説明するが、これらは特許請求の範囲に規定した本発明
の範囲を何等限定するものではない。実施例中、特に示
さない限りすべての部は重量部である。実施例において
使用する用語の意味を以下に示す。 “ＰＢＴ”― ゲル透過クロマトグラフィーによって測
定して約５０，０００の数平均分子量及び２５０℃で約
８５００ポイズの溶融粘度をもつポリ（ブチレンテレフ
タレート）。ゼネラル・エレクトリック社から登録商標
“バロックス（Ｖａｌｏｘ）”３１５として商業的に入
手し得る。 “ＰＣ”― 約６８，０００の重量平均分子量及び３０
０℃で約９．５ｇ／１０分のメルトフロー値をもつビス
フェノールＡポリカーボネート。ゼネラル・エレクトリ
ック社から登録商標“レキサン（Ｌｅｘａｎ）”１４５
として商業的に入手し得る。 “Ｔｍ”― ＤＳＣ法の２度目の走査（ｔｈｅ ｓｅｃ
ｏｎｄ ｓｃａｎ）時点での試料の結晶融点、すなわち
試料を４０℃から２９０℃まで２０℃／分で加熱し、２
９０℃で１５分間保持し、８０℃／分で４０℃まで冷却
し、４０℃で１０分間保持し、ついで４０℃から２９０
℃まで２０℃／分で加熱し、その後にＴｍを測定する。 “ΔＨｍ”― ＤＳＣ法の２度目の走査時点での試料の
結晶融解熱、すなわち試料を４０℃から２９０℃まで２
０℃／分で加熱し、２９０℃で１５分間保持し、８０℃
／分で４０℃まで冷却し、４０℃で１０分間保持し、つ
いで４０℃から２９０℃まで２０℃／分で加熱し、その
後にΔＨｍを測定する。 “ＫＭ６５３”― ローム・アンド・ハース社によって
供給されるメチルメタクリレート−ブタジエン−スチレ
ン共重合体。 “ブレンデックス（Ｂｌｅｎｄｅｘ）３３８”― ＧＥ
・スペシャルティ・ケミカルズ社によって供給されるア
クリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体。 “ＫＭ３３０”― ローム・アンド・ハース社によって
供給されるメチルメタクリレート−ブチルアクリレート
共重合体。 “Ｂ５６”― カネカ・コーポレーションによって供給
されるメチルメタクリレート−ブタジエン−スチレン共
重合体。実施例１−７及び比較例Ａ 実施例１−７はアルキルシリケート及びアリールシリケ
ートのＰＣ／ＰＢＴ配合物に対する安定化能を説明する
ものである。特定的にいえば、下記の実施例１−７はテ
トラエチルオルトシリケート（実施例１）、テトラフェ
ニルオルトシリケート（実施例２）、テトラキス（２−
エチルヘキシル）オルトシリケート（実施例３）、テト
ラキス（２−メトキシエチル）オルトシリケート（実施
例４）、ポリ（ジエトキシ）シロキサン（実施例５）、
フェニルトリエトキシシラン（実施例６）、及びジフェ
ニルジエトキシシラン（実施例７）が有効であることを
示している。比較例Ａは安定化剤を含まない配合物の不
安定度を説明するものである。
【００３９】実施例１−７において、それぞれの組成物
はＰＣ及びＰＢＴを４８０°Ｆ（帯域１）；４８０°Ｆ
（帯域２）；４８０°Ｆ（帯域３）；４８０°Ｆ（帯域
４）；４８０°Ｆ（帯域５）；及び４８０°Ｆ（帯域
６）の温度で作動している真空吸引された３０ｍｍＷＰ
二軸スクリュー押出機中で同時押出することによって製
造した。これらの組成物はＰＣ及びＰＢＴを５０：５０
のＰＣ／ＰＢＴ重量比で含有していた。シリケート物質
は後記第Ｉ表中に示した割合で組成物に添加した。
はＰＣ及びＰＢＴを４８０°Ｆ（帯域１）；４８０°Ｆ
（帯域２）；４８０°Ｆ（帯域３）；４８０°Ｆ（帯域
４）；４８０°Ｆ（帯域５）；及び４８０°Ｆ（帯域
６）の温度で作動している真空吸引された３０ｍｍＷＰ
二軸スクリュー押出機中で同時押出することによって製
造した。これらの組成物はＰＣ及びＰＢＴを５０：５０
のＰＣ／ＰＢＴ重量比で含有していた。シリケート物質
は後記第Ｉ表中に示した割合で組成物に添加した。
【００４０】比較例Ａにおいては、安定化剤を組成物に
添加しなかった以外は実施例１−７に従う方法を反復し
た。ＰＣ／ＰＢＴ組成物の安定化度及びしたがって添加
された安定化剤の安定化能は該添加剤を含む組成物の結
晶融点及び結晶融解熱によって示される。各実施例及び
比較例についての結晶融点及び結晶融解熱を第Ｉ表に示
す。
添加しなかった以外は実施例１−７に従う方法を反復し
た。ＰＣ／ＰＢＴ組成物の安定化度及びしたがって添加
された安定化剤の安定化能は該添加剤を含む組成物の結
晶融点及び結晶融解熱によって示される。各実施例及び
比較例についての結晶融点及び結晶融解熱を第Ｉ表に示
す。
【００４１】 第Ｉ表 実施例１−７及び比較例Ａ 結晶融点及び結晶融解熱 実施例 添加割合 Ｔ ｍ ΔＨ ｍ １ ０．５ ２１８ ２６ ２ ０．５ ２１８ ２４ ３ ０．５ ２１７ ２５ ４ ０．５ ２２０ ２４ ５ ０．５ ２１８ ２５ ６ ０．６ ２１２ ２２ ７ ０．６５ ２０４ １７ 比較例Ａ １９１ ８ 実施例１−７及び比較例Ａの結果は、好ましい物質を含
有する試料は安定化剤を含まない試料よりも実質的によ
り高い溶融安定性をもつことを示している。実施例８−１３及び比較例Ｂ 実施例８−１３はアルキルシリケート及びアリールシリ
ケートの耐衝撃性改良剤を含むＰＣ／ＰＢＴ配合物に対
する安定化能を説明するものである。特定的にいえば、
実施例８−１３は、ＫＭ６５３含有配合物におけるテト
ラキス（２−エチルヘキシル）オルトシリケート（実施
例８）、ブレンデックス３３８含有配合物におけるテト
ラフェニルオルトシリケート（実施例９）、ＫＭ６５３
含有配合物におけるポリ（ジエトキシ）シロキサン（実
施例１０）、ブレンデックス３３８含有配合物における
ポリ（ジエトキシ）シロキサン（実施例１１）、Ｂ５６
含有配合物におけるポリ（ジエトキシ）シロキサン（実
施例１２）が有効であることを示している。比較例Ｂは
安定化剤を含まない配合物の不安定度を説明するもので
ある。
有する試料は安定化剤を含まない試料よりも実質的によ
り高い溶融安定性をもつことを示している。実施例８−１３及び比較例Ｂ 実施例８−１３はアルキルシリケート及びアリールシリ
ケートの耐衝撃性改良剤を含むＰＣ／ＰＢＴ配合物に対
する安定化能を説明するものである。特定的にいえば、
実施例８−１３は、ＫＭ６５３含有配合物におけるテト
ラキス（２−エチルヘキシル）オルトシリケート（実施
例８）、ブレンデックス３３８含有配合物におけるテト
ラフェニルオルトシリケート（実施例９）、ＫＭ６５３
含有配合物におけるポリ（ジエトキシ）シロキサン（実
施例１０）、ブレンデックス３３８含有配合物における
ポリ（ジエトキシ）シロキサン（実施例１１）、Ｂ５６
含有配合物におけるポリ（ジエトキシ）シロキサン（実
施例１２）が有効であることを示している。比較例Ｂは
安定化剤を含まない配合物の不安定度を説明するもので
ある。
【００４２】実施例８−１３において、それぞれの組成
物はＰＣ及びＰＢＴを４８０°Ｆ（帯域１）；４８０°
Ｆ（帯域２）；４８０°Ｆ（帯域３）；４８０°Ｆ（帯
域４）；４８０°Ｆ（帯域５）；及び４８０°Ｆ（帯域
６）の温度で作動している真空吸引された３０ｍｍＷＰ
二軸スクリュー押出機中で同時押出することによって製
造した。これらの組成物はＰＣ／ＰＢＴ／耐衝撃性改良
剤／酸化防止剤を４６／３９／１４／０．６の比率で含
有していた。シリケート物質は後記第II表に示す割合で
これらの組成物に添加された。
物はＰＣ及びＰＢＴを４８０°Ｆ（帯域１）；４８０°
Ｆ（帯域２）；４８０°Ｆ（帯域３）；４８０°Ｆ（帯
域４）；４８０°Ｆ（帯域５）；及び４８０°Ｆ（帯域
６）の温度で作動している真空吸引された３０ｍｍＷＰ
二軸スクリュー押出機中で同時押出することによって製
造した。これらの組成物はＰＣ／ＰＢＴ／耐衝撃性改良
剤／酸化防止剤を４６／３９／１４／０．６の比率で含
有していた。シリケート物質は後記第II表に示す割合で
これらの組成物に添加された。
【００４３】比較例Ｂにおいて、使用した耐衝撃性改良
剤はＫＭ６５３であり、安定化剤を添加しなかった以外
は実施例８−１３に述べた方法を反復した。ＰＣ／ＰＢ
Ｔ／耐衝撃性改良剤／酸化防止剤組成物の安定化度及び
したがって添加した安定化剤の安定化能は該添加剤を含
有する組成物の結晶融点及び結晶融解熱によって示され
る。
剤はＫＭ６５３であり、安定化剤を添加しなかった以外
は実施例８−１３に述べた方法を反復した。ＰＣ／ＰＢ
Ｔ／耐衝撃性改良剤／酸化防止剤組成物の安定化度及び
したがって添加した安定化剤の安定化能は該添加剤を含
有する組成物の結晶融点及び結晶融解熱によって示され
る。
【００４４】各実施例及び比較例について測定した結晶
融点及び結晶融解熱を第II表に示す。 第II表 実施例８−１３及び比較例Ｂ 結晶融点及び結晶融解熱 実施例 添加割合 Ｔ ｍ ΔＨ ｍ ８ ０．５ ２０９ ３ ９ ０．３ ２１９ １９ １０ ０．５ ２１１ １７ １１ ０．５ ２１６ １７ １２ ０．５ ２１４ １７ １３ ０．６ ２２３ １７ 比較例Ｂ ― 存在せず 存在せず 実施例８−１３及び比較例Ｂの結果は、好ましい物質を
含有する試料は安定化剤を含まない試料よりも実質的に
より一層溶融安定性であることを示している。
融点及び結晶融解熱を第II表に示す。 第II表 実施例８−１３及び比較例Ｂ 結晶融点及び結晶融解熱 実施例 添加割合 Ｔ ｍ ΔＨ ｍ ８ ０．５ ２０９ ３ ９ ０．３ ２１９ １９ １０ ０．５ ２１１ １７ １１ ０．５ ２１６ １７ １２ ０．５ ２１４ １７ １３ ０．６ ２２３ １７ 比較例Ｂ ― 存在せず 存在せず 実施例８−１３及び比較例Ｂの結果は、好ましい物質を
含有する試料は安定化剤を含まない試料よりも実質的に
より一層溶融安定性であることを示している。
【００４５】実施例１４及び比較例Ｃ 実施例１４はアルキルシリケート及びアリールシリケー
トのＰＣ／ＰＢＴ／ガラス配合物に対する安定化能を説
明するものである。特定的にいえば、テトラフェニルオ
ルトシリケート（実施例１４）の有効性を実証するもの
である。比較例Ｃは安定化剤を含まない配合物の不安定
度を説明するものである。
トのＰＣ／ＰＢＴ／ガラス配合物に対する安定化能を説
明するものである。特定的にいえば、テトラフェニルオ
ルトシリケート（実施例１４）の有効性を実証するもの
である。比較例Ｃは安定化剤を含まない配合物の不安定
度を説明するものである。
【００４６】実施例１４において、組成物はＰＣ及びＰ
ＢＴを４８０°Ｆ（帯域１）；４８０°Ｆ（帯域２）；
４８０°Ｆ（帯域３）；４８０°Ｆ（帯域４）；４８０
°Ｆ（帯域５）；及び４８０°Ｆ（帯域６）の温度で作
動している真空吸引された３０ｍｍＷＰ二軸スクリュー
押出機中で同時押出することによって製造した。該組成
物はＰＣ／ＰＢＴ／ガラス／／酸化防止剤を２２／４
６．２５／３０／１．５５の比率で含有していた。テト
ラフェニルオルトシリケートはＰＣ／ＰＢＴ／ガラス／
酸化防止剤の１００重量部当たり０．３部（ｐｐｈ）の
割合で該組成物に添加した。
ＢＴを４８０°Ｆ（帯域１）；４８０°Ｆ（帯域２）；
４８０°Ｆ（帯域３）；４８０°Ｆ（帯域４）；４８０
°Ｆ（帯域５）；及び４８０°Ｆ（帯域６）の温度で作
動している真空吸引された３０ｍｍＷＰ二軸スクリュー
押出機中で同時押出することによって製造した。該組成
物はＰＣ／ＰＢＴ／ガラス／／酸化防止剤を２２／４
６．２５／３０／１．５５の比率で含有していた。テト
ラフェニルオルトシリケートはＰＣ／ＰＢＴ／ガラス／
酸化防止剤の１００重量部当たり０．３部（ｐｐｈ）の
割合で該組成物に添加した。
【００４７】比較例Ｃにおいては、安定化剤を組成物に
添加しなかった以外は実施例１４の方法を反復した。Ｐ
Ｃ／ＰＢＴ／ガラス／酸化防止剤組成物の安定化度及び
したがって添加した安定化剤の安定化能は該添加剤を含
有する組成物の結晶融点及び結晶融解熱によって示され
る。
添加しなかった以外は実施例１４の方法を反復した。Ｐ
Ｃ／ＰＢＴ／ガラス／酸化防止剤組成物の安定化度及び
したがって添加した安定化剤の安定化能は該添加剤を含
有する組成物の結晶融点及び結晶融解熱によって示され
る。
【００４８】測定された結晶融点及び結晶融解熱を第II
I 表に示す。 第III 表 実施例１４及び比較例Ｃ 結晶融点及び結晶融解熱 実施例 Ｔ ｍ ΔＨ ｍ １４ ２０９ １６ 比較例Ｃ 存在せず 存在せず 実施例１４及び比較例Ｃの結果は好ましい物質を含有す
る試料は安定化剤を含まない試料よりも実質的により一
層溶融安定性であることを示している。
I 表に示す。 第III 表 実施例１４及び比較例Ｃ 結晶融点及び結晶融解熱 実施例 Ｔ ｍ ΔＨ ｍ １４ ２０９ １６ 比較例Ｃ 存在せず 存在せず 実施例１４及び比較例Ｃの結果は好ましい物質を含有す
る試料は安定化剤を含まない試料よりも実質的により一
層溶融安定性であることを示している。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭57−195142（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−158753（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−89253（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−88064（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−226151（ＪＰ，Ａ) 特表 昭60−501211（ＪＰ，Ａ)
Claims (5)
- 【請求項１】 つぎの成分： （Ａ）少なくとも一種のアルカンジオールと少なくとも
一種のジカルボン酸又はそのジアルキルエステルとを金
属触媒の存在下に反応させることによって製造された少
なくとも一種のポリエステル、 （Ｂ）少なくとも一種のポリカーボネート、 （Ｃ）一般式： 【化１】 （式中、０≦ａ≦３；１≦ｂ≦４；ａ＋ｂ＝４；０≦ｃ
≦３；ｃ＋ｄ＝３；０≦ｅ≦２；０≦ｆ≦２；ｅ＋ｆ＝
２；０≦ｈ≦２０；０≦ｊ≦２；０≦ｋ≦２；ｊ＋ｋ＝
２；０≦ｌ≦２０；０≦ｎ≦１００；０≦ｐ≦３；０≦
ｑ≦３；ｄ＋ｆ＋ｐ＞０；ｐ＋ｑ＝３；Ｒ、Ｒ1 、
Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 、Ｒ5 、Ｒ6 、Ｒ7 、Ｒ8 、及びＲ9
はそれぞれ独立的にＨ、１−２０個の炭素原子をもつア
ルキル基、６−２０個の炭素原子をもつアリール基、１
−２０個の炭素原子をもつアルキルアリール基、１−２
０個の炭素原子をもつアルケニル基、又は前記した基の
ハロゲン化誘導体である）をもつ少なくとも一種のオル
ガノシリケート（但し、該オルガノシリケートは組成物
中におけるエステル−カーボネート交換を実質的に抑制
するに足る割合で存在する）、 （Ｄ）随意成分としての、無機または有機着色剤 （Ｅ）随意成分としての、耐衝撃性改良剤 （Ｆ）随意成分としての、フェノール類及びそれらの誘
導体、アミン類およびそれらの誘導体、ヒドロキシル基
及びアミン基の両方を含む化合物、重合体状フェノール
エステルおよび金属が低原子価状態にある多価金属の塩
並びにオルガノホスファイトからなる群から選ばれる安
定化剤、および （Ｇ）随意成分としての、ガラスからなる ポリエステル
−ポリカーボネート組成物。 - 【請求項２】 オルガノシリケートがＳｉ（ＯＣＨ3 ）
4 、Ｓｉ（ＯＣＨ2ＣＨ3 ）4 、Ｓｉ（０ＣＨ3 ）
2 （ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）2 、（ＣＨ3 ）Ｓｉ（ＯＣＨ2 Ｃ
Ｈ3 ）（ＯＰｈ）2 、（ＣＨ3 ）Ｓｉ（ＯＣＨ2 Ｃ
Ｈ3 ）3 、（ＣＨ3 ）2 Ｓｉ（ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）2 、
（ＣＨ3 ）3 Ｓｉ（ＯＣＨ2 ＣＨ3 ）、Ｓｉ（ＯＣＨ2
ＣＨ3 ）3 Ｈ、又はＳｉ（ＯＰｈ）4 、及びポリ（ジエ
トキシ）シリケート（上式中、Ｐｈはフェニル基であ
る）である請求項１記載の組成物。 - 【請求項３】 オルガノシリケートの割合が約０．０１
ないし約１０重量部の範囲である請求項１記載の組成
物。 - 【請求項４】 ポリカーボネートがビスフェノールＡポ
リカーボネートでありそしてポリエステルがポリブチレ
ンテレフタレートである請求項１記載の組成物。 - 【請求項５】 該金属触媒がヒ素、コバルト、錫、アン
チモン、亜鉛、チタン、マグネシウム、カルシウム、マ
ンガン、ガリウム、ナトリウム、及びリチウムの有機又
は無機化合物からなる群から選んだ有機又は無機化合物
である請求項１記載の組成物。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
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- 1993-12-01 EP EP93309602A patent/EP0601784B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1993-12-01 ES ES93309602T patent/ES2128396T3/es not_active Expired - Lifetime
- 1993-12-01 DE DE69323965T patent/DE69323965T2/de not_active Expired - Fee Related
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