JP3076067B2 - 核融合炉用の金属ベリリウムペブル - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 技術分野 本発明は、核融合炉用の金属ベリリウムペブルに関
し、特に核融合炉ブランケットの中性子増倍材としての
用途に用いて好適なものである。

背景技術 核融合炉ブランケットでは、中性子増倍材として金属
ベリリウムペブル（小石状の金属ベリリウム）が脚光を
浴びている。

というのは、核融合炉ブランケットにおいて、トリチ
ウム１個を生成するためには、中性子１個を必要とする
が、金属ベリリウムに中性子を１個衝突させると、中性
子が２個生成するため、かかる金属ベリリウムペブルを
ブランケット材として用いることにより、効果的にトリ
チウムを増殖させることができ、その結果、核融合燃料
サイクルの有利な向上が望めるからである。

また、かような金属ベリリウムペブルは、核融合炉ブ
ランケットにおける中性子の減速材および反射材として
有用なものである。

さて、このような金属ベリリウムペブルの製造方法と
しては、フッ化ベリリウムをマグネシウムによって還元
する方法（以下、マグネシウム還元法という）が知られ
ている。

このマグネシウム還元法は、金属ベリリウムを工業的
に抽出する方法として、米国等で開発されたもので、以
下の反応式によりペブル状の金属ベリリウムを製造する
ものである。

BeF₂＋Mg→Be＋MgF₂ 上記のマグネシウム還元法において、ペブル状の金属
ベリリウムはフッ化ベリリウム溶湯中で生成され、比重
差によってフッ化ベリリウム溶湯の液面上に浮遊する。
かくして得られる金属ベリリウムペブルの粒子径は、一
般に5mm以上であり、核融合ブランケットの中性子増倍
材として検討されている粒子径が5mm未満の小径の金属
ベリリウムペブルの歩留りは極めて悪い。

また、このマグネシウム還元法によって製造される金
属ベリリウムペブルは、金属ベリリウムを工業的に抽出
する際の中間生成物であり、多くの不純物元素を含んで
いる。特に、揮発性不純物であるフッ素やマグネシウム
等を多量に含んでいるため、腐食性ガスの発生が懸念さ
れるだけでなく、形状が真球とは程遠いため実機での充
填密度が低く、十分に満足いくぼどの中性子増倍能は期
待できないという問題があった。

そこで、上記したマグネシウム還元法における諸問題
を解決するものとして、回転電極法と呼ばれる方法が新
たに開発された（例えば特開平３−226508号公報、特開
平６−228674号公報等）。

この回転電極法とは、不活性ガスを充填した密閉容器
内に、アークまたはプラズマ溶解電極と金属ベリリウム
製の円柱状の消耗電極とを設け、両電極間にアークまた
はプラズマを発生させてその時の発熱で消耗電極の先端
を溶解させつつ、消耗電極の回転による遠心力でベリリ
ウム溶滴を飛散させ、不活性ガス雰囲気中で急冷凝固さ
せることによって、球状のベリリウムペブルを得る方法
である。

この方法により得られたベリリウムペブルは、マグネ
シウム還元法により得られたものと比べると、粒子径が
小さくかつ均一なだけでなく、純度および真球度が高
く、表面粗さも小さいという種々の利点をそなえてい
る。

ところて、かかる金属ベリリウムペブルは、上述した
とおり、中性子増倍材として有効に機能するものである
が、一方、金属ベリリウムに中性子が照射されると結晶
内にヘリウムが生成し、これが凝縮してスエリングと呼
ばれる体積膨張が生じる。

かような体積膨張が生じると、それに起因して、金属
ベリリウムペブル自身に割れが生じたり、破損したりし
て、外部応力に対する抵抗力や熱伝達能等の低下を余儀
なくされる。

上述した回転電極法によって得られたベリリウムペブ
ルは、マグネシウム還元法によって得られたものに比べ
ると、耐スエリング性の点でも優れてはいるものの、ま
だ十分とはいい難かった。

この点を解決するものとして、発明者らは先に、金属
ベリリウムペブルの内部に空孔を設け、この空孔にヘリ
ウムを貯蔵することによってペブルの体積膨張を防止す
る技術を開発し、特開平６−228673号公報において開示
した。

上記の技術により、スエリングの発生を効果的に防止
することができるようになったが、ペブル中の空孔には
ベリリウム中で生成したトリチウムも併せて蓄積される
ため、その分トリチウム放出量の低下が免れ得ない。

しかるに、最近では、ベリリウム中で生成するトリチ
ウムの蓄積を小さくすること、即ちトリチウムの放出能
を向上させることが、新たに大きな課題となってきてい
る。

発明の開示 本発明は、上記の要請に有利に応えるもので、スエリ
ングの発生を防止するのは勿論のこと、トリチウム放出
能を効果的に向上させることができる核融合炉用の金属
ベリリウムペブルを提案することを目的とする。

以下、本発明の解明経緯について説明する。

さて発明者らは、金属ベリリウムペブル中におけるト
リチウムの放出機構およびスエリングの発生機構につい
て綿密な検討を加えた結果、以下に述べる知見を得た。

すなわち、トリチウムは中性子照射によって金属ベリ
リウムペブル中で生成するが、トリチウムが金属ベリリ
ウムペブル表面から放出されるためには、結晶粒内から
ペブル表面へ、拡散によって移動しなければならない。
一般に拡散は、結晶粒内よりも結晶粒界の方がスムーズ
に進行するので、トリチウム放出能を向上させるために
は、結晶粒界の量を増加させること、換言すれば結晶粒
径を小さくすることが有効と考えられる。

ここに、常法に従う条件下で回転電極法により製造さ
れた金属ベリリウムペブルの平均結晶粒径は、通常0.6
〜0.8mm程度であるので、この結晶粒径をより小さくし
て結晶粒界量を増大させることができれば、トリチウム
放出能の向上が期待できる。

しかしながら、一方で、結晶粒界は、中性子照射によ
って生成するヘリウムが気泡として集積する起点となる
ことから、結晶粒界量を増やすことは、スエリングの増
大を招くおそれがある。従って、結晶粒径を小さくする
ことは、耐スエリング性の観点からは好ましくない。

また、スエリングは、ペブル中の不純物とくに鉄系介
在物（Be₁₁Fe等）を起点としても発生することが判明し
た。

そこで発明者らは、上述した相反する問題を解決すべ
く鋭意研究を行った結果、金属ベリリウムペブルの粒子
径および平均結晶粒径、さらには不純物とくにFeの含有
量を所定の範囲に限定すれば、スエリングの発生を招く
ことなしに、トリチウムの放出能を効果的に向上させ得
ることの知見を得た。

本発明は、上記の知見に立脚するものである。

すなわち、本発明は、粒子径が0.1〜1.8mmで、かつ平
均結晶粒径が0.05〜0.6mmの範囲を満足することを特徴
とする核融合炉用の金属ベリリウムペブルである。

本発明において、金属ベリリウムペブルの粒子径をＤ
（mm）、平均結晶粒径をｄ（mm）で表したとき、これら
Ｄとｄにつき、次式 0.3D≦ｄ≦0.8D の関係を満足させることが好ましい。

また、本発明において、不純物として混入するFe量
は、0.04wt％以下に抑制することが好ましい、 さて、本発明において、金属ベリリウムペブルの平均
結晶粒径を0.05〜0.6mmの範囲に限定した理由は、次の
とおりである。

すなわち、平均結晶粒径が0.05mmより小さいと、結晶
粒界があまり多くなって、スエリングの発生を完全には
防止できず、一方平均結晶粒径が0.6mmを超えると結晶
粒界が少なすぎるため、効果的なトリチウムの放出が望
めないからであり、特に好ましい範囲は0.2〜0.5mmであ
る。

ここに、結晶粒径の低減手段としては、次のような方
法がある。

回転電極装置における不活性ガス雰囲気のガス圧を
高くし、それによる抜熱能を向上させることにより、ベ
リリウム液滴の凝固速度を増大させ、もって結晶粒径を
微細化する方法。

両電極間のアーク電流を、作業性を損なわない範囲
で極力抑え、生成するベリリウム溶滴の初期温度を低下
させることによって、凝固完了時間の短縮を図り、もっ
て結晶粒径を微細化する方法。

図１に、粒子径（Ｄ）は0.5〜1.0mmの好適範囲に揃え
る一方、平均結晶粒径（ｄ）については種々に変化させ
た金属ベリリウムペブルを用いて、後述する実施例と同
じ条件で、トリチウム放出能および耐スエリング性につ
いて調べた結果を、整理して示す。

なお、トリチウム放出能については、金属ベリリウム
ペブル中におけるトリチウムの拡散係数が1.0×10^-11cm
²/s以上であれば、また耐スエリング性については、ス
エリング発生量が6vol％以下であれば、いずれも特性的
に良好といえる。

図１から明らかなように、平均結晶粒径（ｄ）が0.05
〜0.6mmの範囲であれば、トリチウム放出能および耐ス
エリング性とも良好な結果が得られている。

また、本発明において、粒子径を0.1〜1.8mmの範囲に
限定した理由は、粒子径が0.1mm未満では、.05mm以上の
平均結晶粒径を保証し難く、一方1.8mm超ではペブルの
充填度が低下し、中性子増倍能ひいてはトリチウム放出
能の低下を招くからである。この粒子径の好適範囲は0.
2〜1.5mmである。

なお、粒子径の調整は、消耗電極の回転数や直径およ
び両電極間のアーク電流等を制御することによって行う
ことができる。

さらに、図２に、粒子系（Ｄ）が0.1〜1.8mm、平均結
晶粒径（ｄ）が0.05〜0.6mmの範囲を満足する金属ベリ
リウムペブルを用いて、図１と同様にしてトリチウム放
出能および耐スエリング性について調べた結果を、D/d
との関係で示す。

図２に示したとおり、D/dが0.3〜0.8であれば、とり
わけ優れたトリチウム放出能および耐スエリング性を得
ることができた。

さらに、本発明では、ペブル中に不純物としてFeが多
量に混入すると、生成した鉄系介在物（Be₁₁Fe等）がヘ
リウム原子の集積の起点となって、スエリングが発生す
る。従って、Feの混入は0.04wt％以下に抑制することが
肝要である。

なお、この鉄系介在物は、金属ベリリウムペブルを製
造する際の結晶核としても作用するので、この作用を利
用して結晶粒径の微細化を図る場合には、少なくとも0.
01wt％のFeを含有させることが好ましい。

かくして、本発明の金属ベリリウムペブルによれば、
ヘリウム原子集積の起点となる結晶粒界は増大したもの
の、Fe系介在物（Be₁₁Fe等）が十分に少ないため、スエ
リングの発生を効果的に抑制することができ、これによ
って核融合ブランケットの中性子増倍材として使用する
金属ベリリウムペブルの外部応力に対する抵抗力、熱伝
達能等の劣化を防止できる。また、結晶粒界量が多くな
ったため、トリチウム放出能を向上させることができ、
その結果核融合炉燃料となるトリチウムの回収効率の向
上が可能となる。

図面の簡単な説明 図１は、金属ベリリウムペブルの平均結晶粒径（ｄ）
がトリチウム放出能および耐スエリング性に及ぼす影響
を示したグラフ、 図２は、金属ベリリウムペブルの平均結晶粒径（ｄ）
と粒子径（Ｄ）の比d/Dと、トリチウム放出能および耐
スエリング性との関係を示したグラフ、 図３は、金属ベリリウムペブルの製造に用いて好適な
回転電極装置の模式図である。

発明を実施するための最良の形態 図３に、実施例において、金属ベリリウムペブルの製
造に用いた回転電極装置を模式で示す。図中、番号１は
密閉容器、２は金属ベリリウム製の円柱状消耗電極、３
は水冷却タングステン製のアーク溶解電極またはプラズ
マ溶解電極、４はヘリウムまたはアルゴン等の不活性ガ
スの導入孔、５は同ガスの排気孔、６は円柱状消耗電極
の回転駆動装置である。

なお、消耗電極としては、Fe含有量が0.08wt％の金属
ベリリウムを用いた。

同図に示した装置において、密閉容器１内に不活性ガ
スを充填した後、アーク溶解電極またはプラズマ溶解電
極と金属ベリリウム製の円柱状消耗電極との間にアーク
またはプラズマを発生させ、消耗電極の先端を溶融させ
つつ、消耗電極の回転による遠心力で金属ベリリウムの
溶滴を飛散させ、急冷凝固することによって、ペブル状
の金属ベリリウムを製造することができる。

この時、両電極間の電流値を抑制することによって消
耗電極の先端で溶融するベリリウム液滴の温度を融点直
上を抑え、また、不活性ガス雰囲気の圧力を数倍に上げ
てそれによる抜熱能を向上させることで、ベリリウム溶
滴の凝固速度を向上させ、金属ベリリウムペブルの結晶
粒径を低減できることは前述したとおりである。

上記の回転電極装置を用い、次の条件で金属ベリリウ
ムペブルを製造した。

・雰囲気ガス圧:9600Torr ・アーク電流:150A ・消耗電極の回転周速度:6.0m/s 得られた金属ベリリウムペブル（発明例）の粒子径は
1.0mm、平均結晶粒径は0.4mmであり、またFe含有量は0.
075wt％であった。

また、比較のため、通常の条件を以下に示す。

・雰囲気ガス圧:800Torr ・アーク電流:200A ・消耗電極の回転周速度:6.0m/s 通常の条件で製造した金属ベリリウムペブル（比較
例）の粒子径は1.0mm、平均結晶粒径は0.7mm、Fe含有量
は0.075wt％であった。

かくして得られた２種類の金属ベリリウムペブルに、
同時に中性子照射を施した（高速中性子照射量：約１×
10²⁰n/cm²、照射温度:200℃）後に、それぞれについて
トリチウムの加熱放出試験（加熱温度:600℃）を行っ
た。

ついで、得られたトリチウム放出量から、金属ベリリ
ウムペブル中におけるトリチウムの拡散係数を算出した
ところ、発明例におけるトリチウムの拡散係数は2.0×1
0^-11cm²/sであったのに対し、比較例におけるそれは0.7
×10^-11cm²/sであった。

この結果から、金属ベリリウム中のトリチウムの拡散
放出は、、結晶粒界の量に大きく依存しており、結晶粒
界量の多い本発明による金属ベリリウムペブルの方がト
リチウム放出能に優れていることが確認された。

次に、同様の条件で２種類の金属ベリリウムペブルに
中性子を照射した後、アルゴンガス中で800℃,1hの加熱
処理を施し、スエリングの評価を行った。

その結果、発明例、比較例の金属ベリリウムペブルの
スエリングは、それぞれ２〜4vol％、１〜2vol％であ
り、いずれも良好な結果が得られた。

なお、従来のマグネシウム還元によって得られた金属
ベリリウムペブルのスエリングは、８〜12vol％であっ
た。

さらに、Fe含有量を0.03wt％に制御した別の発明例
（粒子径:1.0mm、平均結晶粒径:0.4mm）についても、上
述と同様の方法でスエリングの評価を行ったところ、そ
のスエリングは０〜2vol％となり、Fe含有量の低減がス
エリングの防止に有効であることが確認された。

なお、Fe含有量が少ない金属ベリリウムペブルを得る
には、消耗電極として、真空溶解−真空鋳造法によって
製造した高純度の金属ベリリウムを用いれば良い。

粒子径:1.0mm、平均結晶粒径:0.4mmの本発明に従う金
属ベリリウムペブルについて、その圧潰強度を測定した
ところ、11〜15kgfであった。これに対し、同じく平均
粒子径:1.0mmで、平均結晶粒径:0.7mmの比較例の圧潰強
度は７〜12kgfであり、この結果から、本発明の金属ベ
リリウムペブルは比較例よりも圧潰強度の面でも優れて
いることが判った。

なお、中性子照射によってスエリングが起こると、熱
伝達能は低下する。そこで発明者らは、スエリングによ
る熱伝達能の劣化程度を把握するために、スエリングを
起こした中性子照射金属ベリリウム試料について熱伝導
率を測定した。

ここで、試料として、平均結晶粒径が約0.01mmのホッ
トプレス金属ベリリウムを用いた。スエリングを起こさ
なかった100％T.D.およびスエリングを起こした80％T.
D.、60％T.D.の各中性子照射済み金属ベリリウム試料に
ついて、室温、400℃および600℃における熱伝導率測定
結果を表１に示す。

この結果から、中性子照射済みベリリムウの熱伝導率
は、スエリングによって大きく低下することが明らかで
あり、中性子増倍材として使用される金属ベリリウムペ
ブルにおいても、スエリングを如何に抑えるかが重要な
課題であることが再認識された。

以上、実施例では、発明例として、回転電極法によっ
て得られた金属ベリリウムペブルについて主に説明した
が、本発明はこれだけに限るものではなく、上述した粒
子径および平均結晶粒径、さらにはFe含有量が適正範囲
を満足するものであれば、製造法は何ら問うものではな
い。

産業上の利用可能性 本発明によれば、スエリングの発生を効果的に抑制す
ることができるので、核融合炉ブランケットの中性子増
倍材として使用する金属ベリリウムペブルの外部応力に
対する抵抗力、熱伝達能等の劣化を有利に回避すること
ができ、またトリチウム放出能も併せて向上させること
ができるので、核融合炉燃料となるトリチウムの回収効
率の向上も併せて実現できる。

さらに、本発明の金属ベリリウムペブルは、圧潰強度
および熱伝導性に優れるので、上記した核融合炉ブラン
ケットにおける中性子増倍材としての他、中性子の減速
材および反射材としても有用なものである。

フロントページの続き (72)発明者 坂本 直樹 愛知県名古屋市瑞穂区須田町２番56号 日本碍子株式会社内 (72)発明者 西田 精利 愛知県名古屋市瑞穂区須田町２番56号 日本碍子株式会社内 (56)参考文献 特開 平６−228602（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−228673（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−228674（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) G21B 1/00 B22F 1/00 - 9/14

Claims (3)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】粒子径が0.1〜1.8mmで、かつ平均結晶粒径
   が0.05〜0.6mmの範囲を満足することを特徴とする核融
   合炉用の金属ベリリウムペブル。
2. 【請求項２】請求項１において、粒子径Ｄ（mm）と平均
   結晶粒径ｄ（mm）が、次式 0.3D≦ｄ≦0.8D の関係を満足することを特徴とする核融合炉用の金属ベ
   リリウムペブル。
3. 【請求項３】請求項１または２において、不純物として
   のFeの混入量を0.04wt％以下に抑制したことを特徴とす
   る核融合炉用の金属ベリリウムペブル。