JP3076068B2 - 金属ベリリウムペブルの製造方法 - Google Patents

金属ベリリウムペブルの製造方法

Info

Publication number
JP3076068B2
JP3076068B2 JP10513499A JP51349998A JP3076068B2 JP 3076068 B2 JP3076068 B2 JP 3076068B2 JP 10513499 A JP10513499 A JP 10513499A JP 51349998 A JP51349998 A JP 51349998A JP 3076068 B2 JP3076068 B2 JP 3076068B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
pebble
metal beryllium
consumable electrode
beryllium
metal
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
JP10513499A
Other languages
English (en)
Inventor
悦男 石塚
河村  弘
直樹 坂本
精利 西田
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
NGK Insulators Ltd
Original Assignee
NGK Insulators Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by NGK Insulators Ltd filed Critical NGK Insulators Ltd
Application granted granted Critical
Publication of JP3076068B2 publication Critical patent/JP3076068B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21BFUSION REACTORS
    • G21B1/00Thermonuclear fusion reactors
    • G21B1/11Details
    • G21B1/19Targets for producing thermonuclear fusion reactions, e.g. pellets for irradiation by laser or charged particle beams
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F9/00Making metallic powder or suspensions thereof
    • B22F9/02Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes
    • B22F9/06Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes starting from liquid material
    • B22F9/08Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes starting from liquid material by casting, e.g. through sieves or in water, by atomising or spraying
    • B22F9/10Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes starting from liquid material by casting, e.g. through sieves or in water, by atomising or spraying using centrifugal force
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F9/00Making metallic powder or suspensions thereof
    • B22F9/02Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes
    • B22F9/14Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes using electric discharge
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22BPRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B35/00Obtaining beryllium
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22BPRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B4/00Electrothermal treatment of ores or metallurgical products for obtaining metals or alloys
    • C22B4/005Electrothermal treatment of ores or metallurgical products for obtaining metals or alloys using plasma jets
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22BPRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B9/00General processes of refining or remelting of metals; Apparatus for electroslag or arc remelting of metals
    • C22B9/16Remelting metals
    • C22B9/22Remelting metals with heating by wave energy or particle radiation
    • C22B9/226Remelting metals with heating by wave energy or particle radiation by electric discharge, e.g. plasma
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22CALLOYS
    • C22C1/00Making non-ferrous alloys
    • C22C1/04Making non-ferrous alloys by powder metallurgy
    • C22C1/0408Light metal alloys
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21BFUSION REACTORS
    • G21B1/00Thermonuclear fusion reactors
    • G21B1/11Details
    • G21B1/115Tritium recovery
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21BFUSION REACTORS
    • G21B1/00Thermonuclear fusion reactors
    • G21B1/11Details
    • G21B1/13First wall; Blanket; Divertor
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C5/00Moderator or core structure; Selection of materials for use as moderator
    • G21C5/12Moderator or core structure; Selection of materials for use as moderator characterised by composition, e.g. the moderator containing additional substances which ensure improved heat resistance of the moderator
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F2998/00Supplementary information concerning processes or compositions relating to powder metallurgy
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/10Nuclear fusion reactors
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Geology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Geochemistry & Mineralogy (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
  • Manufacture Of Metal Powder And Suspensions Thereof (AREA)
  • Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 技術分野 本発明は、トリチウム放出能および耐スエリング性に
優れるだけでなく、圧潰強度および熱伝導性にも優れた
金属ベリリウムペブルの製造方法に関するものである。
本発明で製造した金属ベリリウムペブルは、核融合炉
ブランケットの中性子増倍材としては勿論、中性子の減
速材、反射材として、さらには航空宇宙用構造材料等の
用途に供しても有利に適合するものである。
背景技術 核融合炉ブランケットでは、中性子増倍材として金属
ベリリウムペブル(小石状の金属ベリリウム)が脚光を
浴びている。
というのは、核融合炉ブランケットにおいて、トリチ
ウム1個を生成するためには、中性子1個を必要とする
が、金属ベリリウムに中性子を1個衝突させると、中性
子が2個生成するため、かかる金属ベリリウムペブルを
ブランケット材として用いることにより、効果的にトリ
チウムを増殖させることができ、その結果、核融合燃料
サイクルの有利な向上が望めるからである。
また、この金属ベリリウムペブルは、核融合炉ブラン
ケットにおける中性子の減速材および反射材としても有
用なものである。
さらに、かような金属ベリリウムペブルは、その軽さ
および融点の高さを活かして、航空宇宙用構造材料等の
用途においても期待されている。
さて、このような金属ベリリウムペブルの製造方法と
しては、フッ化ベリリウムをマグネシウムによって還元
する方法(以下、マグネシウム還元法という)が知られ
ている。
このマグネシウム還元法は、金属ベリリウムを工業的
に抽出する方法として、米国等で開発されたもので、以
下の反応式によりペブル状の金属ベリリウムを製造する
ものである。
BeF2+Mg→Be+MgF2 上記のマグネシウム還元法において、ペブル状の金属
ベリリウムはフッ化ベリリウム溶湯中で生成され、比重
差によってフッ化ベリリウム溶湯の液面上に浮遊する。
かくして得られる金属ベリリウムペブルの粒子径は、一
般に5mm以上であり、核融合ブランケットの中性子増倍
材として検討されている粒子径が5mm未満の小径の金属
ベリリウムペブルの歩留りは極めて悪い。
また、このマグネシウム還元法によって製造される金
属ベリリウムペブルは、金属ベリリウムを工業的に抽出
する際の中間生成物であり、多くの不純物元素を含んで
いる。特に、揮発性不純物であるフッ素やマグネシウム
等を多量に含んでいるため、腐食性ガスの発生が懸念さ
れるだけでなく、形状が真球とは程遠いため実機での充
填密度が低く、十分に満足いくぼどの中性子増倍能は期
待できないという問題があった。
そこで、上記したマグネシウム還元法における諸問題
を解決するものとして、回転電極法と呼ばれる方法が新
たに開発された(例えば特開平3−226508号公報、特開
平6−228674号公報等)。
この回転電極法とは、不活性ガスを充填した密閉容器
内に、アークまたはプラズマ溶解電極と金属ベリリウム
製の円柱状の消耗電極とを設け、両電極間にアークまた
はプラズマを発生させてその時の発熱で消耗電極の先端
を溶解させつつ、消耗電極の回転による遠心力でベリリ
ウム溶滴を飛散させ、不活性ガス雰囲気中で急冷凝固さ
せることによって、球状のベリリウムペブルを得る方法
である。
この方法により得られたベリリウムペブルは、マグネ
シウム還元法により得られたものと比べると、粒子径が
小さくかつ均一なだけでなく、純度および真球度が高
く、表面粗さも小さいという種々の利点をそなえてい
る。
ところて、かかる金属ベリリウムペブルは、上述した
とおり、中性子増倍材として有効に機能するものである
が、一方で、金属ベリリウムに中性子が照射されると結
晶内にヘリウムが生成し、これが凝縮してスエリングと
呼ばれる体積膨張が生じる。
かような体積膨張が生じると、それに起因して、金属
ベリリウムペブル自身に割れが生じたり、破損したりし
て、外部応力に対する抵抗力や熱伝達能等の低下を余儀
なくされる。
上述した回転電極法によって得られたベリリウムペブ
ルは、マグネシウム還元法によって得られたものに比べ
ると、耐スエリング性の点でも優れてはいるものの、ま
だ十分とはいい難かった。
この点を解決するものとして、発明者らは先に、金属
ベリリウムペブルの内部に空孔を設け、この空孔にヘリ
ウムを貯蔵することによってペブルの体積膨張を防止す
る技術を開発し、特開平6−228673号公報において開示
した。
上記の技術により、スエリングの発生を効果的に防止
することができるようになったが、ペブル中の空孔には
ベリリウム中で生成したトリチウムも併せて蓄積させる
ため、その分トリチウム放出量の低下が免れ得ない。
しかるに、最近では、ベリリウム中で生成するトリチ
ウムの蓄積を小さくすること、即ちトリチウムの放出能
を向上させることが、新たに大きな課題となってきてい
る。
その他、金属ベリリウムペブルは、その軽量および高
融点を活かした航空宇宙用構造材料としても期待されて
いて、この用途では、圧潰強度や熱伝導性に優れること
が併せて要求されるところ、従来の金属ベリリウムペブ
ルでは、十分に満足のいく特性値が得られないところに
も問題を残していた。
発明の開示 本発明は、上記の要請に有利に応えるもので、スエリ
ングの発生を防止するのは勿論のこと、トリチウム放出
能を効果的に向上させることができ、しかも圧潰強度や
熱伝導性にも優れた金属ベリリウムペブルの有利な製造
方法を提案することを目的とする。
以下、本発明の解明経緯について説明する。
さて、発明者らは、金属ベリリウムペブル中における
トリチウムの放出機構およびスエリングの発生機構につ
いて綿密な検討を加えた結果、以下に述べる知見を得
た。
すなわち、トリチウムは中性子照射によって金属ベリ
リウムペブル中で生成するが、トリチウムが金属ベリリ
ウムペブル表面から放出されるためには、結晶粒内から
ペブル表面へ、拡散によって移動しなければならない。
一般に拡散は、結晶粒内よりも結晶粒界の方がスムーズ
に進行するので、トリチウム放出能を向上させるために
は、結晶粒界の量を増加させること、換言すれば結晶粒
径を小さくすることが有効と考えられる。
ここに、常法に従う条件下で回転電極法により製造さ
れた金属ベリリウムペブルの平均結晶粒径は、通常0.6
〜0.8mm程度であるので、この結晶粒径をより小さくし
て結晶粒界量を増大させることができれば、トリチウム
放出能の向上が期待できる。
しかしながら、一方で、結晶粒界は、中性子照射によ
って生成するヘリウムが気泡として集積する起点となる
ことから、結晶粒界量を増やすことは、スエリングの増
大を招くおそれがある。従って、結晶粒径を小さくする
ことは、耐スエリング性の観点からは好ましくない。
また、スエリングは、ペブル中の不純物とくに鉄系介
在物(Be11Fe等)を起点としても発生することが判明し
た。
そこで発明者らは、上述した相反する問題を解決すべ
く鋭意研究を行った結果、金属ベリリウムペブルの粒子
径および平均結晶粒径、さらには不純物とくにFeの含有
量を所定の範囲に制限してやれば、所望の目的が有利に
達成されることの知見を得た。
すなわち、金属ベリリウムペブルについて、その粒子
径を0.1〜1.8mm、、平均結晶粒径を0.05〜0.6mmの範囲
に制限してやれば、スエリングの発生を招くことなし
に、トリチウムの放出能を効果的に向上させることがで
き、併せて圧潰強度や熱伝導性の向上を図り得ることが
究明されたのである。
そこで次に、発明者らは、粒子径および平均結晶粒径
が上記の範囲を満足する金属ベリリウムペブルを安定し
て製造する方法について検討した。
その結果、回転電極法において、製造条件を特定の範
囲に制限すれば、所望の組織の金属ベリリウムペブルを
得ることができることを見出した。
また、上記の製造条件はかなり厳しいものであるが、
この点、素材であるベリリウム材料中に微量のFeを含有
させることによって、かかる製造条件が大幅に緩和され
ることも、併せて突き止めた。
すなわち、 (1)Feは、前述したとおり、ペブル中に不純物として
多量に混入すると、鉄系介在物(Be11Fe等)を形成し、
これがヘリウム原子の集積の起点となって、スエリング
の発生を助長するわけであるが、Feの混入量を0.04wt%
以下に抑制すればかようなおそれはないこと、 (2)また、この鉄系介在物は、金属ベリリウムペブル
を製造する際の結晶核としても有効に作用するので、む
しろ積極的に少量添加して、鉄系介在物のかかる作用を
利用すれば、より効果的に結晶粒径を微細化することが
でき、従って、製造条件が緩和されること の知見を得たのである。
本発明は、上記の知見に立脚するものである。
すなわち、本発明は、不活性ガスを雰囲気ガスとして
充填した密閉容器内に、アーク溶解電極とベリリウム製
の消耗電極とを対応して設け、該消耗電極を回転させつ
つ両電極間にアークを飛ばすことにより、該消耗電極を
溶解しながら遠心力により溶滴として飛散させることに
よって、金属ベリリウムペブルを製造するに際し、 製造条件を、密閉容器内の雰囲気ガス圧:5300〜11500
Torr、アーク電流:100〜200A、および消耗電極の回転周
速度:4〜1000m/sの範囲に限定することにより、粒子径
が0.1〜1.8mmで、かつ平均結晶粒径が0.05〜0.6mmの金
属ベリリウムペブルを得ることを特徴とする金属ベリリ
ウムペブルの製造方法(第1発明)である。
また、本発明は、不活性ガスを雰囲気ガスとして充填
した密閉容器内に、アーク溶解電極とベリリウム製の消
耗電極とを対向して設け、該消耗電極を回転させつつ両
電極間にアークを飛ばすことにより、該消耗電極を溶解
しながら遠心力により溶滴として飛散させることによっ
て、金属ベリリウムペブルを製造するに際し、 消耗電極であるベリリウム材料中のFe含有量を0.01〜
0.04wt%の範囲に制限すると共に、 製造条件を、密閉容器内の雰囲気ガス圧:2300〜11500
Torr、アーク電流:100〜250A、および消耗電極の回転周
速度:4〜1000m/sの範囲に限定することにより、粒子径
が0.1〜1.8mmで、かつ平均結晶粒径が0.05〜0.6mmの金
属ベリリウムペブルを得ることを特徴とする金属ベリリ
ウムペブルの製造方法(第2発明)である。
上記した第1発明および第2発明において、金属ベリ
リウムペブルの粒子径をD(mm)、平均結晶粒径をd
(mm)で表したとき、これらDとdにつき、次式 0.3D≦d≦0.8D の関係を満足させることが好ましい。
以下、本発明を具体的に説明する。
まず、本発明において、得られる金属ベリリウムペブ
ルの平均結晶粒径(d)および粒子径(D)、さらには
d/Dを上記の範囲に限定した理由について説明する。
平均結晶粒径:0.05〜0.6mm 金属ベリリウムペブルの平均結晶粒径が0.05mmより小
さいと、結晶粒界があまりに多くなって、スエリングの
発生を完全には防止できず、一方平均結晶粒径が0.6mm
を超えると結晶粒界が少なすぎるため、効果的なトリチ
ウムの放出が望めないので、平均結晶粒径は0.05〜0.6m
mの範囲に制御する必要がある。特に好ましい範囲は0.2
〜0.5mmである。
図1に、粒子径(D)は0.5〜1.0mmの好適範囲に揃え
る一方、平均結晶粒径(d)については種々に変化させ
た金属ベリリウムペブルを用いて、後述する実施例と同
じ条件で、トリチウム放出能および耐スエリング性につ
いて調べた結果を、整理して示す。
なお、本発明において、トリチウム放出能について
は、金属ベリリウムペブル中におけるトリチウムの拡散
係数が1.0×10-11cm2/s以上であれば、また耐スエリン
グ性については、スエリング発生量が6vol%以下であれ
ば、いずれも特性的に良好といえる。
図1から明らかなように、平均結晶粒径(d)が0.05
〜0.6mmの範囲であれば、トリチウム放出能および耐ス
エリング性とも良好な結果が得られている。
粒子径:0.1〜1.8mm 金属ベリリウムペブルの粒子径が0.1mm未満では、0.0
5mm以上の平均結晶粒径を安定して保証し難く、一方1.8
mm超ではペブルの充填度が低下し、中性子増倍能ひいて
はトリチウム放出能の低下を招くので、粒子径は0.1〜
1.8mmの範囲に制御する必要がある。特に好ましい範囲
は0.2〜1.5mmである。
D/d:0.3〜0.8 図2に、粒子径(D)が0.1〜1.8mm、平均結晶粒径
(d)が0.05〜0.6mmの範囲を満足する金属ベリリウム
ペブルを用いて、図1と同様にしてトリチウム放出能お
よび耐スエリング性について調べた結果を、D/dとの関
係で示す。
図2に示したとおり、D/dが0.3〜0.8であれば、とり
わけ優れたトリチウム放出能および耐スエリング性を得
ることができた。
次に、上記のような好適金属ベリリウムペブルを得る
ための具体的な製造条件について説明する。
さて、発明者らの研究によれば、金属ベリリウムペブ
ルの平均結晶粒径および粒子径を制御するには、回転電
極法において、雰囲気ガス圧、アーク電流および消耗電
極の回転周速度が特に重要で、これらを調整することに
よって、平均結晶粒径や粒子径の制御が可能であること
を突き止めた。
すなわち、 不活性ガス雰囲気のガス圧を高くすると、それによ
る抜熱が向上し、引いてはベリリウム液滴の凝固速度が
増大するので、結晶粒径が微細化する、 両電極間のアーク電流を、作業性を損なわない範囲
で極力抑え、生成するベリリウム溶滴の初期温度を低下
させると、凝固完了時間が短縮されるので、結晶粒径が
微細化する、 消耗電極の回転数や直径で定まる周速度および両電
極間のアーク電流等を制御すれば、粒子径を制御できる ことが解明されたのである。
そこで、上記の知見に基づき、所望の平均結晶粒径お
よび粒子径を得るべく、鋭意研究を重ねた結果、不活性
雰囲気ガスのガス圧を5300〜11500Torr、両電極間のア
ーク電流を100〜200A、そして消耗電極の回転周速度を
4〜1000m/sの範囲にそれぞれ制御することによって、
所期した目的を有利に達成することができたのである。
ここに、不活性雰囲気ガスのガス圧、両電極間のアー
ク電流および消耗電極の回転周速度を上記の範囲に限定
した理由は次のとおりである。
・不活性雰囲気ガスのガス圧:5300〜11500Torr このガス圧が5300Torrに満たないと、結晶粒径の微細
化が十分ではなく、一方11500Torrを超えると回転電極
の溶融が極めて困難となるので、不活性雰囲気ガスのガ
ス圧は5300〜11500Torrの範囲に限定した。より、好ま
しい範囲は7600〜11500Torrである。
・アーク電流:100〜200A このアーク電流が100Aに満たないと、回転電極を溶融
するのが困難になり、一方200Aを超えるとベリリウム溶
液の温度が高くなりすぎて、結晶粒径の微細化が不十分
となるので、両電極間のアーク電流は100〜200Aの範囲
に限定した。より好ましい範囲は100〜150Aである。
・消耗電極の回転周速度:4〜1000m/s この回転周速度が4m/sに満たないと、形状の良好な粗
粒の作製が難しく、一方1000m/sを超えると形状の良好
な微粒の作製が難しくなるので、回転周速度は4〜1000
m/sの範囲に限定した。
なお、従来の回転電極法におけるこれらの設定値は、
通常、不活性雰囲気ガスのガス圧:760〜2300Torr、両電
極間のアーク電流:150〜250Aおよび回転周速度:4〜1000
m/s程度とされ、かような条件下で得られる平均結晶粒
径は前述したとおり約0.6〜0.8mm、また粒子径は0.1〜
1.8mm程度であった。
さらに、発明者らの研究によれば、ペブル中に不純物
としてFeが多量に混入すると、生成した鉄系介在物(Be
11Fe等)がヘリウム原子の集積の起点となって、スエリ
ングの発生が助長される反面、この鉄系介在物は、一方
で金属ベリリウムペブルを製造する際の結晶核としても
作用し、この作用を利用すれば、結晶粒径を効果的に微
細化できることも併せて見出した。
そこで、耐スエリング性の面から、Feの許容量につい
て調査したところ、Fe量が0.04wt%以下であればスエリ
ングの発生を効果的に抑制できることを判明した。
一方、結晶粒径の微細化の面からは、少なくとも0.01
wt%のFeの含有が必要であることが判明した。
すなわち、Fe含有量を0.01〜0.04wt%の範囲に抑制す
れば、スエリングの発生を助長することなしに、結晶粒
の微細化を効果的に促進させることができ、その結果、
上記したような所定範囲の平均結晶粒径および粒子径を
得る条件を、不活性雰囲気ガスのガス圧:2300〜11500To
rr、両電極間のアーク電流:100〜250Aの範囲に拡大でき
ることが究明されたのである。
このように、製造条件を大幅に緩和することができれ
ば、金属ベリリウムペブルを製造する上で、その工業的
価値は極めて大きいといえる。
図面の簡単な説明 図1は、金属ベリリウムペブルの平均結晶粒径(d)
がトリチウム放出能および耐スエリング性に及ぼす影響
を示したグラフ、 図2は、金属ベリリウムペブルの平均結晶粒径(d)
と粒子径(D)の比d/Dと、トリチウム放出能および耐
スエリング性との関係を示したグラフ、 図3は、金属ベリリウムペブルの製造に用いて好適な
回転電極装置の模式図である。
発明を実施するための最良の形態 図3に、実施例において、金属ベリリウムペブルの製
造に用いた回転電極装置を模式で示す。図中、番号1は
密閉容器、2は金属ベリリウム製の円柱状消耗電極、3
は水冷タングステン製のアーク溶解電極、4はヘリウム
またはアルゴン等の不活性ガスの導入孔、5は同ガスの
排気孔、6は円柱状消耗電極の回転駆動装置である。
同図に示した装置において、密閉容器1内に不活性ガ
スを充填した後、、アーク溶解電極と金属ベリリウム製
の円柱状消耗電極との間にアークを発生させ、消耗電極
の先端を溶融させつつ、消耗電極の回転による遠心力で
金属ベリリウムの溶滴を飛散させ、急冷凝固することに
よって、ペブル状の金属ベリリウムを製造することがで
きる。
この時、両電極間の電流値を抑制することによって消
耗電極の先端で溶融するベリリウム液滴の温度を融点直
上に抑え、また、不活性ガス雰囲気の圧力を数倍に上げ
てそれによる抜熱能を向上させることで、ベリリウム溶
滴の凝固速度を向上させ、金属ベリリウムペブルの結晶
粒径を低減できることは前述したとおりである。
実施例1 上記の回転電極装置を用い、次の条件で金属ベリリウ
ムペブルを製造した。
なお、消耗電極としては、Fe含有量が0.08wt%の金属
ベリリウムを用いた。
・雰囲気ガス圧:9600Torr ・アーク電流:150A ・消耗電極の回転周速度:6.0m/s 得られた金属ベリリウムペブル(発明例)の粒子径は
1.0mm、平均結晶粒径は0.4mmであり、またFe含有量は0.
075wt%であった。
また、比較のため、通常の条件を、以下に示す。
・雰囲気ガス圧:800Torr ・アーク電流:200A ・消耗電極の回転周速度:6.0m/s 通常の条件で製造した金属ベリリウムペブル(比較
例)の粒子径は1.0mm、平均結晶粒径は0.7mm、Fe含有量
は0.075wt%であった。
かくして得られた2種類の金属ベリリウムペブルに、
同時に中性子照射を施した(高速中性子照射量:約1×
1020n/cm2、照射温度:200℃)後、それぞれについてト
リチウムの加熱放出試験(加熱温度:600℃)を行った。
ついで、得られたトリチウム放出量から、金属ベリリ
ウムペブル中におけるトリチウムの拡散係数を算出した
ところ、発明例におけるトリチウムの拡散係数は2.0×1
0-11cm2/sであったのに対し、比較例におけるそれは0.7
×10-11cm2/sであった。
この結果から、金属ベリリウム中のトリチウムの拡散
放出は、結晶粒界の量に大きく依存しており、結晶粒界
量の多い本発明による金属ベリリウムペブルの方がトリ
チウム放出能に優れていることが確認された。
また、同様の条件で2種類の金属ベリリウムペブルに
中性子を照射した後、アルゴンガス中で800℃,1hの加熱
処理を施し、スエリングの評価を行った。
その結果、発明例、比較例の金属ベリリウムペブルの
スエリングは、それぞれ2〜4vol%、1〜2vol%であ
り、いずれも良好な結果が得られた。
なお、従来のマグネシウム還元によって得られた金属
ベリリウムペブルのスエリングは、8〜12vol%であっ
た。
実施例2 次に、Fe含有量が0.03wt%のベリリウム製消耗電極を
用いて、以下の条件で金属ベリリウムペブルを製造し
た。
・雰囲気ガス圧:3800Torr ・アーク電流:200A ・消耗電極の回転周速度:6.0m/s 得られた金属ベリリウムペブル(発明例)の粒子径は
1.0mm、平均結晶粒径は0.5mmであり、またFe含有量は0.
03wt%であった。
かくして得られた金属ベリリウムペブル中におけるト
リチウムの拡散係数は、1.8×10-11cm2/sであり、良好
なトリチウム放出能が得られていた。
また、その耐スエリング性は0〜2vol%であり、この
点についても問題ない値が得られた。
なお、Fe含有量が少ない金属ベリリウムペブルを得る
には、消耗電極として、真空溶解−真空鋳造法によって
製造した高純度の金属ベリリウムを用いれば良い。
実施例3 次に、実施例2と同じく、Fe含有量が0.03wt%のベリ
リウム製消耗電極を用いて、以下の条件で金属ベリリウ
ムペブルを製造した。
・雰囲気ガス圧:11500Torr ・アーク電流:150A ・消耗電極の回転周速度:6.0m/s 得られた金属ベリリウムペブル(発明例)の粒子径は
1.0mm、平均結晶粒径は0.3mmであり、またFe含有量は0.
03wt%であった。
かくして得られた金属ベリリウムペブル中におけるト
リチウムの拡散係数は、2.3×10-11cm2/sであり、より
優れたトリチウム放出能を得ることができた。
また、その耐スエリング性は0〜2vol%であり、この
点ついても問題ない値が得られた。
次に、粒子径:1.0mm、平均結晶粒径:0.4mmの実施例1
で得られた金属ベリリウムペブルについて、その圧潰強
度を測定したところ、11〜15kgfであった。これに対
し、同じく平均粒子径:1.0mmで、平均結晶粒径:0.7mmの
比較例の圧潰強度は7〜12kgfであり、この結果から、
本発明の金属ベリリウムペブルは比較例よりも圧潰強度
の面でも優れていることが判った。
なお、中性子照射によってスエリングが起こると、熱
伝達能は低下する。そこで発明者らは、スエリングによ
る熱伝達能の劣化程度を把握するために、スエリングを
起こした中性子照射金属ベリリウム試料について熱伝導
率を測定した。
ここで、試料としては、平均結晶粒径が約0.01mmのホ
ットプレス金属ベリリウムを用いた。スエリングを起こ
さなかった100%T.D.およびスエリングを起こした80%
T.D.、60%T.D.の中性子照射済み金属ベリリウム試料に
ついて、室温、400℃および600℃における熱伝導率測定
結果を表1に示す。
この結果から、中性子照射済みベリリウムの熱伝導率
は、スエリングによって大きく低下することが明らかで
あり、中性子増倍材として使用される金属ベリリウムペ
ブルにおいても、スエリングを如何に抑えるかが重要な
課題であることが再認識された。
産業上の利用可能性 本発明によれば、スエリングの発生を効果的に抑制す
ることができるので、核融合炉ブランケットの中性子増
倍材として使用する金属ベリリウムペブルの外部応力に
対する抵抗力、熱伝達能等の劣化を有利に回避すること
ができ、またトリチウム放出能も併せて向上させること
ができるので、核融合炉燃料となるトリチウムの回収効
率の向上も併せて実現できる。
さらに、本発明の金属ベリリウムペブルは、圧潰強度
および熱伝導性に優れるので、上記した核融合炉ブラン
ケットにおける中性子増倍材としての他、中性子の減速
材および反射材として、さらにはその軽量および高融点
を活かした航空宇宙用構造材料としても有用なものであ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 坂本 直樹 愛知県名古屋市瑞穂区須田町2番56号 日本碍子株式会社内 (72)発明者 西田 精利 愛知県名古屋市瑞穂区須田町2番56号 日本碍子株式会社内 (56)参考文献 特開 平3−226508(JP,A) 特開 平6−228673(JP,A) 特開 平6−228674(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) G21B 1/00 B22F 1/00 - 9/14

Claims (3)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】不活性ガスを雰囲気ガスとして充填した密
    閉容器内に、アーク溶解電極とベリリウム製の消耗電極
    とを対向して設け、該消耗電極を回転させつつ両電極間
    にアークを飛ばすことにより、該消耗電極を溶解しなが
    ら遠心力により溶滴として飛散させることによって、金
    属ベリリウムペブルを製造するに際し、 製造条件を、密閉容器内の雰囲気ガス圧:5300〜11500To
    rr、アーク電流:100〜200A、および消耗電極の回転周速
    度:4〜1000m/sの範囲に限定することにより、粒子径が
    0.1〜1.8mmで、かつ平均結晶粒径が0.05〜0.6mmの金属
    ベリリウムペブルを得ることを特徴とする金属ベリリウ
    ムペブルの製造方法。
  2. 【請求項2】不活性ガスを雰囲気ガスとして充填した密
    閉容器内に、アーク溶解電極とベリリウム製の消耗電極
    とを対向して設け、該消耗電極を回転させつつ両電極間
    にアークを飛ばすことにより、該消耗電極を溶解しなが
    ら遠心力により溶滴として飛散させることによって、金
    属ベリリウムペブルを製造するに際し、 消耗電極であるベリリウム材料中のFe含有量を0.01〜0.
    04wt%の範囲に制限すると共に、 製造条件を、密閉容器内の雰囲気ガス圧:2300〜11500To
    rr、アーク電流;100〜250A、および消耗電極の回転周速
    度:4〜1000m/sの範囲に限定することにより、粒子径が
    0.1〜1.8mmで、かつ平均結晶粒径が0.05〜0.6mmの金属
    ベリリウムペブルを得ることを特徴とする金属ベリリウ
    ムペブルの製造方法。
  3. 【請求項3】請求項1または2において、金属ベリリウ
    ムペブルの粒子径D(mm)と平均結晶粒径d(mm)が、
    次式 0.3D≦d≦0.8D の関係を満足することを特徴とする金属ベリリウムペブ
    ルの製造方法。
JP10513499A 1996-09-11 1997-09-11 金属ベリリウムペブルの製造方法 Expired - Lifetime JP3076068B2 (ja)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP8-240182 1996-09-11
JP24018296 1996-09-11
PCT/JP1997/003207 WO1998011557A1 (fr) 1996-09-11 1997-09-11 Procede servant a preparer des boulets metalliques de beryllium

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JP3076068B2 true JP3076068B2 (ja) 2000-08-14

Family

ID=17055694

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP10513499A Expired - Lifetime JP3076068B2 (ja) 1996-09-11 1997-09-11 金属ベリリウムペブルの製造方法
JP10513498A Expired - Lifetime JP3076067B2 (ja) 1996-09-11 1997-09-11 核融合炉用の金属ベリリウムペブル

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP10513498A Expired - Lifetime JP3076067B2 (ja) 1996-09-11 1997-09-11 核融合炉用の金属ベリリウムペブル

Country Status (5)

Country Link
US (1) US5958105A (ja)
EP (2) EP0872851B1 (ja)
JP (2) JP3076068B2 (ja)
DE (1) DE69726406T2 (ja)
WO (2) WO1998011557A1 (ja)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US11478850B2 (en) 2019-10-21 2022-10-25 Kaken Co., Ltd. Continuous producing method of beryllium metal sphere

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN109215809B (zh) * 2018-09-13 2022-03-01 中国核动力研究设计院 一种超临界二氧化碳反应堆微球形燃料组件
EP4258286A1 (en) 2022-04-04 2023-10-11 Renaissance Fusion Lithium hydride first wall

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3784656A (en) * 1971-12-03 1974-01-08 Whittaker Corp Method of producing spherical powder by eccentric electrode rotation
JPS61194389A (ja) * 1985-02-25 1986-08-28 株式会社日立製作所 核融合装置のブランケツト
JP2604869B2 (ja) * 1990-01-31 1997-04-30 日本碍子 株式会社 ベリリウム球状粒子の製造方法
JP2607338B2 (ja) * 1993-02-04 1997-05-07 日本碍子株式会社 金属ベリリウムペブル
JP2741829B2 (ja) * 1993-02-04 1998-04-22 日本碍子株式会社 金属ベリリウムペブル
JP2653963B2 (ja) * 1993-02-04 1997-09-17 日本碍子株式会社 金属ベリリウムペブルの製造方法

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US11478850B2 (en) 2019-10-21 2022-10-25 Kaken Co., Ltd. Continuous producing method of beryllium metal sphere

Also Published As

Publication number Publication date
EP0866467A1 (en) 1998-09-23
WO1998011556A1 (fr) 1998-03-19
DE69726406T2 (de) 2004-09-09
JP3076067B2 (ja) 2000-08-14
EP0872851B1 (en) 2003-11-26
US5958105A (en) 1999-09-28
WO1998011557A1 (fr) 1998-03-19
EP0872851A1 (en) 1998-10-21
DE69726406D1 (de) 2004-01-08
EP0866467A4 (en) 2000-03-01
EP0872851A4 (en) 2000-03-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5830419B2 (ja) 多孔質シリコン粒子及び多孔質シリコン複合体粒子並びにこれらの製造方法
KR20200125668A (ko) 구형 탄탈럼 분말, 그를 함유하는 생성물, 및 그의 제조 방법
JP7365735B2 (ja) アルミニウム含有合金粉末の製造方法及びその使用、ならびに合金リボン
CN104593651B (zh) 一种Mg-Ti-RE-Ni基贮氢合金及其制备方法
US20050002854A1 (en) Production of high-purity niobium monoxide and capacitor production therefrom
IL309426A (en) Tantalum-tungsten alloy powder and the preparation method thereof
JPH06264232A (ja) Ta製スパッタリングタ−ゲットとその製造方法
JP3076068B2 (ja) 金属ベリリウムペブルの製造方法
WO2002088405A1 (en) Method for preparing cr-ti-v type hydrogen occlusion alloy
KR101284081B1 (ko) 금속 칼슘 및 진공용해를 이용한 저산소 티타늄 잉곳의 제조방법
JIANG et al. Effect of stannum addition on microstructure of as-cast and as-extruded Mg-5Li alloys
CN111618310A (zh) 一种球形钒合金粉末及其制备方法、应用
CN114381628B (zh) 一种精炼剂及其制备方法和应用
JP2653963B2 (ja) 金属ベリリウムペブルの製造方法
CN110923476A (zh) 三步法生产高纯金属钒锭的方法
CN114231777B (zh) 一种快速沉降稀土镁合金用含溴精炼剂、制备方法及应用
CN117161388B (zh) 一种低氧含量钛合金粉末及其制备方法
JP2003001389A (ja) 水素吸蔵合金の製造方法
JPH1161392A (ja) Ru薄膜形成用スパッタリングターゲットの製造方法
CN113770349A (zh) 一种高纯球形金属钒粉及其制备方法和应用
JP3024402B2 (ja) 水素吸蔵合金の製造方法
JP2024090388A (ja) 電池用電極材
JP2741829B2 (ja) 金属ベリリウムペブル
CN113699469A (zh) 一种高热稳定性镁基非晶态微米储氢细丝及其制备方法
CN112551530A (zh) 一种等离子转移弧硅粉生产方法

Legal Events

Date Code Title Description
S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313115

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080609

Year of fee payment: 8

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090609

Year of fee payment: 9

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100609

Year of fee payment: 10

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100609

Year of fee payment: 10

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110609

Year of fee payment: 11

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120609

Year of fee payment: 12

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130609

Year of fee payment: 13

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140609

Year of fee payment: 14

S531 Written request for registration of change of domicile

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313531

S533 Written request for registration of change of name

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313533

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

EXPY Cancellation because of completion of term