JP2977910B2 - セメントクリンカ製造に溶鉱炉スラグを用いる方法及び装置 - Google Patents
セメントクリンカ製造に溶鉱炉スラグを用いる方法及び装置Info
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Description
【発明の詳細な説明】 技術分野 この発明は、概して長い回転窯中のセメントクリンカ
の製造に関する。特に、発明は、装入原料及び溶鉱炉ス
ラグの流れが窯の加熱端で熱方向に移動する時に、溶鉱
炉スラグが溶解し装入原材料に拡散してセメントクリン
カを形成するように、溶鉱炉スラグが入力端で石灰を含
有した装入原材料の流れと追加される従来の長い湿式又
は乾式回転窯中のセメントクリンカの製造用の方法及び
装置に関する。
の製造に関する。特に、発明は、装入原料及び溶鉱炉ス
ラグの流れが窯の加熱端で熱方向に移動する時に、溶鉱
炉スラグが溶解し装入原材料に拡散してセメントクリン
カを形成するように、溶鉱炉スラグが入力端で石灰を含
有した装入原材料の流れと追加される従来の長い湿式又
は乾式回転窯中のセメントクリンカの製造用の方法及び
装置に関する。
従来の技術 米国特許第5,156,676号で述べたように、文献はセメ
ント成分の焼成及びクリンカ化を達成することができる
プロセスで満たされている。湿式又は乾式いずれかの回
転窯を用いた代表的プロセスは公知である。石灰石、ク
レー及び砂等のようなセメント原料は、細かく粉砕され
緻密に混合されて、略均質な混合物を窯の入力即ち供給
端に供給される。この窯は、窯の加熱端が供給端の下側
にあるような角度で下方に傾斜している。窯には、一般
に予脱炭酸領域と、脱炭酸領域と、クリンカ化領域と、
冷却領域を含む４つの操作領域がある。従来の燃料は、
予熱された空気と合流されて加熱端で窯に注入される。
天然ガス、油又は粉末石炭のような燃料は、セメント製
造プロセスに適宜用いられている。
ント成分の焼成及びクリンカ化を達成することができる
プロセスで満たされている。湿式又は乾式いずれかの回
転窯を用いた代表的プロセスは公知である。石灰石、ク
レー及び砂等のようなセメント原料は、細かく粉砕され
緻密に混合されて、略均質な混合物を窯の入力即ち供給
端に供給される。この窯は、窯の加熱端が供給端の下側
にあるような角度で下方に傾斜している。窯には、一般
に予脱炭酸領域と、脱炭酸領域と、クリンカ化領域と、
冷却領域を含む４つの操作領域がある。従来の燃料は、
予熱された空気と合流されて加熱端で窯に注入される。
天然ガス、油又は粉末石炭のような燃料は、セメント製
造プロセスに適宜用いられている。
細かく分割されたセメント原料が供給端で回転してい
る窯に通過した時に、材料は脱雑炭酸領域において常温
近くから約538℃（1000゜F）に加熱される。この領域に
おいて、カ焼領域からの燃焼ガスの熱は、原料の温度を
上げるために使用された。追加的に窯において、連鎖シ
ステム等が窯の内部に取付けられてもよく、ガス及び原
料間の熱交換効率を改善することに用いられる。
る窯に通過した時に、材料は脱雑炭酸領域において常温
近くから約538℃（1000゜F）に加熱される。この領域に
おいて、カ焼領域からの燃焼ガスの熱は、原料の温度を
上げるために使用された。追加的に窯において、連鎖シ
ステム等が窯の内部に取付けられてもよく、ガス及び原
料間の熱交換効率を改善することに用いられる。
原料は、脱炭酸領域を通過する時に、温度が約538℃
から約1093℃（1000゜Fから約2000゜F）に増加し、この
領域においてCaCO3がCO2の発生で分解される。
から約1093℃（1000゜Fから約2000゜F）に増加し、この
領域においてCaCO3がCO2の発生で分解される。
その後、約1093℃（2000゜F）の温度での焼成された
材料は、温度が約1500℃（2732゜F）に上昇されたクリ
ンカ化即ち燃焼領域に通過する。一次原料がケイ酸三カ
ルシウム、ケイ酸二カルシウム、アルミン酸三カルシウ
ム及びテトラカルシウム・アルミノフェライトのような
代表的セメント化合物に変換されるのは、この領域内で
ある。その後、セメントクリンカは、クリンカが冷却さ
れるクリンカ化領域を離れ、その後粉砕によるような更
に処理される。
材料は、温度が約1500℃（2732゜F）に上昇されたクリ
ンカ化即ち燃焼領域に通過する。一次原料がケイ酸三カ
ルシウム、ケイ酸二カルシウム、アルミン酸三カルシウ
ム及びテトラカルシウム・アルミノフェライトのような
代表的セメント化合物に変換されるのは、この領域内で
ある。その後、セメントクリンカは、クリンカが冷却さ
れるクリンカ化領域を離れ、その後粉砕によるような更
に処理される。
さらにセメント状用材としての粉砕溶鉱炉スラグの使
用が1774年に遡る。製鉄において、溶鉱炉は、酸化鉄
源、溶融ストーン及び燃料がトップから連続的に充填さ
れる。炉の底に集められる溶融鉄と、溶融鉄のプール上
に浮遊する液状鉄溶鉱炉スラグとの２つの生成物は炉か
ら得られる。両者は周期的に約1500℃（2732゜F）の温
度で加熱炉からタップを立てて抜き取られる。スラグ
は、主にシリカと、カルシウムに結合したアルミナと、
溶融ストーンからの酸化マグネシウムから成る。モルタ
ル又はコンクリートに使用のためのこのスラグのセメン
ト活性度は、炉から出る時に溶融材料が冷却される速度
及びその組成によって決定される。
用が1774年に遡る。製鉄において、溶鉱炉は、酸化鉄
源、溶融ストーン及び燃料がトップから連続的に充填さ
れる。炉の底に集められる溶融鉄と、溶融鉄のプール上
に浮遊する液状鉄溶鉱炉スラグとの２つの生成物は炉か
ら得られる。両者は周期的に約1500℃（2732゜F）の温
度で加熱炉からタップを立てて抜き取られる。スラグ
は、主にシリカと、カルシウムに結合したアルミナと、
溶融ストーンからの酸化マグネシウムから成る。モルタ
ル又はコンクリートに使用のためのこのスラグのセメン
ト活性度は、炉から出る時に溶融材料が冷却される速度
及びその組成によって決定される。
さらに鋼の生成において、液状鋼鉄スラグが鋼のプー
ルに浮遊する類似プロセスが発生する。再び、鋼鉄スラ
グは主にシリカと、カルシウムに結合したアルミナと、
酸化マグネシウムとから成る。鋼鉄スラグ及び溶鉱炉ス
ラグ両者の廃棄は、必要とする材料の量の故に製造業者
に深刻な廃棄処分問題を引き起こす。
ルに浮遊する類似プロセスが発生する。再び、鋼鉄スラ
グは主にシリカと、カルシウムに結合したアルミナと、
酸化マグネシウムとから成る。鋼鉄スラグ及び溶鉱炉ス
ラグ両者の廃棄は、必要とする材料の量の故に製造業者
に深刻な廃棄処分問題を引き起こす。
鋼鉄スラグ及び溶鉱炉スラグ両者は非常に硬い粒子か
ら成る。使用時の溶鉱炉スラグは、常に多量のエネルギ
がスラグを微紛砕した形態に粉砕し微粉砕しそれを粒状
化するために使用されなければならないということを意
味する微紛砕又は顆粒状の形態にあった。このようなプ
ロセスは、石灰石との微紛砕した混合物の溶鉱炉スラグ
が回転セメント窯に供給されて、窯の炎に直接導入され
る米国特許2,600,515に開示されている。スラグ粉末は
燃料即ち微粉砕石炭、重油又はガスと同じチャンネルに
よって同時に吹き込まれた。このプロセスには、いくつ
かの不利がある、最も重大な不利の１つは、材料を炉に
吹き込むことができるように、巨大なエネルギ量が材料
を微粉砕し乾燥することを要求されることである。
ら成る。使用時の溶鉱炉スラグは、常に多量のエネルギ
がスラグを微紛砕した形態に粉砕し微粉砕しそれを粒状
化するために使用されなければならないということを意
味する微紛砕又は顆粒状の形態にあった。このようなプ
ロセスは、石灰石との微紛砕した混合物の溶鉱炉スラグ
が回転セメント窯に供給されて、窯の炎に直接導入され
る米国特許2,600,515に開示されている。スラグ粉末は
燃料即ち微粉砕石炭、重油又はガスと同じチャンネルに
よって同時に吹き込まれた。このプロセスには、いくつ
かの不利がある、最も重大な不利の１つは、材料を炉に
吹き込むことができるように、巨大なエネルギ量が材料
を微粉砕し乾燥することを要求されることである。
鋼鉄スラグ及び溶鉱炉スラグの化学組成物の多くは、
セメント化学組成物と共通であり、形成のそれらの熱は
すでにそれらの各プロセスで達成されている。アメリカ
のコンクリート学会は次のように溶鉱炉スラグを規定し
ている。溶鉱炉スラグ、溶鉱炉で鉄と同時に溶融状態で
展開された必須的に珪酸塩、カルシウム及び他の塩基の
アルミノケイ酸塩から成る非金属生成物。
セメント化学組成物と共通であり、形成のそれらの熱は
すでにそれらの各プロセスで達成されている。アメリカ
のコンクリート学会は次のように溶鉱炉スラグを規定し
ている。溶鉱炉スラグ、溶鉱炉で鉄と同時に溶融状態で
展開された必須的に珪酸塩、カルシウム及び他の塩基の
アルミノケイ酸塩から成る非金属生成物。
1.空冷の溶鉱炉スラグは、大気条件下の溶融した溶鉱炉
スラグの固化から得られる材料である。次の冷却は水を
固化面に掛けて加速されてもよい。
スラグの固化から得られる材料である。次の冷却は水を
固化面に掛けて加速されてもよい。
2.膨張した溶鉱炉スラグは、スチーム、圧縮空気又は両
者のように水又は水及び他の薬剤と溶融溶鉱炉スラグの
制御された処理によって得られた軽量気泡材料である。
者のように水又は水及び他の薬剤と溶融溶鉱炉スラグの
制御された処理によって得られた軽量気泡材料である。
3.顆粒状の溶鉱炉スラグは、水中の浸漬によるように溶
融した溶鉱炉スラグが速く冷却された時に形成されたガ
ラス質の粒状の材料である。
融した溶鉱炉スラグが速く冷却された時に形成されたガ
ラス質の粒状の材料である。
この場合、用語『溶鉱炉スラグ』は、今後『空冷の溶
鉱炉スラグ』のみを指定するために使用され、断らない
限り膨張又は顆粒の溶鉱炉スラグを意味しない。これら
の生成物は、回転窯の燃焼領域中にCaOの追加によっ
て、3CaO−SiO2（C3S）、2CaO−SiO2（C2S）、2CaO−Fe
2O3（C2F）、4CaO−Al2O3−Fe2O3（C4AF）、3CaO−Al2O
3（C3A）に変換することができる。
鉱炉スラグ』のみを指定するために使用され、断らない
限り膨張又は顆粒の溶鉱炉スラグを意味しない。これら
の生成物は、回転窯の燃焼領域中にCaOの追加によっ
て、3CaO−SiO2（C3S）、2CaO−SiO2（C2S）、2CaO−Fe
2O3（C2F）、4CaO−Al2O3−Fe2O3（C4AF）、3CaO−Al2O
3（C3A）に変換することができる。
溶鉱炉スラグにはセメント回転窯の動作にどんな有害
作用もないことを経験則が示した。回転窯からの揮発性
物質の放出は、スラグが既に熱処理され殆どの揮発性物
質即ち二酸化炭素、炭素、揮発性有機物等が除去される
ので改善される。しかしながら先行技術で述べたよう
に、スラグの細かい粉砕、微粉砕又は粉末化が必要とさ
れ、従ってセメント製作プロセスに高価なステップが追
加される。勿論、顆粒状スラグは、形成に非常に高価で
ある。
作用もないことを経験則が示した。回転窯からの揮発性
物質の放出は、スラグが既に熱処理され殆どの揮発性物
質即ち二酸化炭素、炭素、揮発性有機物等が除去される
ので改善される。しかしながら先行技術で述べたよう
に、スラグの細かい粉砕、微粉砕又は粉末化が必要とさ
れ、従ってセメント製作プロセスに高価なステップが追
加される。勿論、顆粒状スラグは、形成に非常に高価で
ある。
発明の開示 溶鉱炉スラグ中の化学組成物及び化学物質の多くがセ
メント製作材料と共通であり溶鉱炉スラグが大量に利用
できることが長い間認識されているので、もし溶鉱炉ス
ラグが今必要な微粉砕又は顆粒状の状態よりもっと粗い
状態で使用することができるならば、もし溶鉱炉スラグ
が窯の加熱端の代りに窯の供給端で窯に供給されるべき
装入原材料に加えることができるならば、溶鉱炉スラグ
をセメント製作プロセスに使うことができるために有利
である。
メント製作材料と共通であり溶鉱炉スラグが大量に利用
できることが長い間認識されているので、もし溶鉱炉ス
ラグが今必要な微粉砕又は顆粒状の状態よりもっと粗い
状態で使用することができるならば、もし溶鉱炉スラグ
が窯の加熱端の代りに窯の供給端で窯に供給されるべき
装入原材料に加えることができるならば、溶鉱炉スラグ
をセメント製作プロセスに使うことができるために有利
である。
本発明は、溶鉱炉スラグのそのような使用を提供し、
２″までの直径を持つ優れた粒径を有する粗状態を形成
するために粉々にされ選別された種々の溶鉱炉プロセス
スラグを利用し、粗い溶鉱炉スラグが装入原材料と窯の
入力端に供給され、それによって、スラグの粗砕即ちス
ラグの細い粉砕、微粉砕又は微粉砕を形成する必要の不
利益なしに溶鉱炉スラグの先行技術の使用の全利点を得
て、窯の加熱端に細かい溶鉱炉スラグを導入する方法及
び装置を提供する。
２″までの直径を持つ優れた粒径を有する粗状態を形成
するために粉々にされ選別された種々の溶鉱炉プロセス
スラグを利用し、粗い溶鉱炉スラグが装入原材料と窯の
入力端に供給され、それによって、スラグの粗砕即ちス
ラグの細い粉砕、微粉砕又は微粉砕を形成する必要の不
利益なしに溶鉱炉スラグの先行技術の使用の全利点を得
て、窯の加熱端に細かい溶鉱炉スラグを導入する方法及
び装置を提供する。
前に述べたように、出願人の経験則は、溶鉱炉スラグ
がセメント回転窯の動作でどんな有害作用もないことを
示した。回転窯からの揮発性物質の放出は、溶鉱炉スラ
グが予め熱処理され、殆どの揮発性物質即ち二酸化炭
素、炭素及び揮発性有機物等が除去されるので、改善さ
れる。必要とする溶鉱炉スラグ化学は、溶鉱炉スラグの
前歴の故に製鉄プロセス期間中に既に達成され、従って
セメント製作プロセスにおけるエネルギを保存する。従
ってこのスラグの使用に多くの利点がある。第１に早期
に述べたように、スラグのどんな細かい粉砕、微粉砕又
は微粉砕も必要としない。粗いスラグ（ここに直径で略
２″までの主な粒径を持つ溶鉱炉スラグとして定義され
る）の大量は、回転窯への定期的な材料供給の些細な化
学組成変化のみを有するセメントクリンカ組成物に協働
することができる。粗砕及び選別（スクリーニング）は
直径２″より過剰のスラグ粒子にのみ必要とされる。
がセメント回転窯の動作でどんな有害作用もないことを
示した。回転窯からの揮発性物質の放出は、溶鉱炉スラ
グが予め熱処理され、殆どの揮発性物質即ち二酸化炭
素、炭素及び揮発性有機物等が除去されるので、改善さ
れる。必要とする溶鉱炉スラグ化学は、溶鉱炉スラグの
前歴の故に製鉄プロセス期間中に既に達成され、従って
セメント製作プロセスにおけるエネルギを保存する。従
ってこのスラグの使用に多くの利点がある。第１に早期
に述べたように、スラグのどんな細かい粉砕、微粉砕又
は微粉砕も必要としない。粗いスラグ（ここに直径で略
２″までの主な粒径を持つ溶鉱炉スラグとして定義され
る）の大量は、回転窯への定期的な材料供給の些細な化
学組成変化のみを有するセメントクリンカ組成物に協働
することができる。粗砕及び選別（スクリーニング）は
直径２″より過剰のスラグ粒子にのみ必要とされる。
第２に、スラグのどんな乾燥も必要とされない。固有
の水分は通常１％〜６％含まれる。湿式法回転窯システ
ムにおいてかなりの脱水及び節約が実現される。乾式法
回転窯システムにおいて溶鉱炉スラグを乾燥させること
が必要とされない。
の水分は通常１％〜６％含まれる。湿式法回転窯システ
ムにおいてかなりの脱水及び節約が実現される。乾式法
回転窯システムにおいて溶鉱炉スラグを乾燥させること
が必要とされない。
第３に、窯のどんなプラッギングも泥リングかクリン
カ蓄積の為に経験しなかった。湿式及び乾式プロセス回
転窯において、粗い溶鉱炉スラグには、窯を通して移動
する時に材料蓄積上の掃除効果がある。
カ蓄積の為に経験しなかった。湿式及び乾式プロセス回
転窯において、粗い溶鉱炉スラグには、窯を通して移動
する時に材料蓄積上の掃除効果がある。
第４に、粗い溶鉱炉スラグは、初期装入原料の部分と
して用いることができ、窯の供給端で窯に導入される。
溶鉱炉スラグ及び湿式又は乾式装入原料は、別々の材料
としての回転窯の供給端に注入されてもよく、予め混合
しないで窯の供給端で一緒に注入されてもよい。
して用いることができ、窯の供給端で窯に導入される。
溶鉱炉スラグ及び湿式又は乾式装入原料は、別々の材料
としての回転窯の供給端に注入されてもよく、予め混合
しないで窯の供給端で一緒に注入されてもよい。
第５に、装入原料組成物の僅かな化学組成変化のみ
は、溶鉱炉スラグを適応させるために通常の装入原料用
に必要とされる。これは、装入原料の石灰含有量がより
豊富でなければならないことを通常意味する。
は、溶鉱炉スラグを適応させるために通常の装入原料用
に必要とされる。これは、装入原料の石灰含有量がより
豊富でなければならないことを通常意味する。
第６に、粗い溶鉱炉スラグ化学組成構造が拡散によっ
て回転窯内で熱処理期間中に所望のセメントクリンカ構
造に変質される。
て回転窯内で熱処理期間中に所望のセメントクリンカ構
造に変質される。
第７に、かなりのエネルギ節約は、溶鉱炉スラグが低
温で融解し、溶鉱炉スラグのどんな粉砕或は微粉砕も必
要としないので、溶鉱炉スラグが用いられる時に実現さ
れる。
温で融解し、溶鉱炉スラグのどんな粉砕或は微粉砕も必
要としないので、溶鉱炉スラグが用いられる時に実現さ
れる。
第８に、セメントクリンカ生成増目は、用いられた溶
鉱炉スラグの量と殆ど比例している。
鉱炉スラグの量と殆ど比例している。
第９に、回転窯プロセスの環境状態が溶鉱炉スラグの
低揮発含量の故に改良される。
低揮発含量の故に改良される。
第10に、溶鉱炉スラグの再利用は、利用できる大量の
溶鉱炉スラグに重要な使用を提供して、溶鉱炉スラグの
廃棄によるどんないわゆる問題も回避するので、環境を
改善する。
溶鉱炉スラグに重要な使用を提供して、溶鉱炉スラグの
廃棄によるどんないわゆる問題も回避するので、環境を
改善する。
第11に、セメント生産の費用はエネルギ節約及び低コ
ストの溶鉱炉スラグの豊富な供給の故にかなり減少す
る。
ストの溶鉱炉スラグの豊富な供給の故にかなり減少す
る。
従って、本発明の目的は、製鉄プロセスの副生物の粗
い溶鉱炉スラグを用いてセメントクリンカの製造用に回
転窯を操作する改善方法及び装置を提供することであ
る。
い溶鉱炉スラグを用いてセメントクリンカの製造用に回
転窯を操作する改善方法及び装置を提供することであ
る。
本発明の他の目的は、粗い溶鉱炉スラグをセメント製
作回転窯に供給端で導入することである。
作回転窯に供給端で導入することである。
本発明のその他の目的は、直径略２″又はそれ以下の
優れた粒径を持つ粗い溶鉱炉スラグを使用することであ
る。
優れた粒径を持つ粗い溶鉱炉スラグを使用することであ
る。
従って本発明は、供給端及び加熱端を持ち、加熱端が
供給端に関して下方に傾斜した細長い回転セメント窯を
用いたセメントクリンカ製造方法に関する。この方法
は、熱源から窯の加熱端に熱を向け、装入原材料の流れ
が窯の加熱端で熱方向に移動するように石灰を含有した
装入原材料の流れを窯の供給端に導入し、装入原材料及
び溶鉱炉スラグの流れが窯の加熱端方向に移動する時
に、溶鉱炉スラグが熱によって溶解し装入原材料に拡散
してセメントクリンカを形成するように、粉々にされ選
別された溶鉱炉スラグ予め決定された量を窯の供給端で
装入原材料の流れに追加するステップを含んでいる。
供給端に関して下方に傾斜した細長い回転セメント窯を
用いたセメントクリンカ製造方法に関する。この方法
は、熱源から窯の加熱端に熱を向け、装入原材料の流れ
が窯の加熱端で熱方向に移動するように石灰を含有した
装入原材料の流れを窯の供給端に導入し、装入原材料及
び溶鉱炉スラグの流れが窯の加熱端方向に移動する時
に、溶鉱炉スラグが熱によって溶解し装入原材料に拡散
してセメントクリンカを形成するように、粉々にされ選
別された溶鉱炉スラグ予め決定された量を窯の供給端で
装入原材料の流れに追加するステップを含んでいる。
また、発明は、供給端及び加熱端を持ち、加熱端が供
給端に関して下方に傾斜した回転セメント窯と、回転窯
の内部を加熱するための加熱端での熱源と、装入原材料
及び溶鉱炉スラグの流れが窯の加熱端方向に移動する時
に、溶鉱炉スラグが装入原材料への熱によって拡散され
てセメントクリンカを形成するように、石灰及び溶鉱炉
スラグを含有した装入原材料の流れを回転窯の供給端に
導入するための運搬手段とを備えたセメントクリンカを
形成するための装置に関する。
給端に関して下方に傾斜した回転セメント窯と、回転窯
の内部を加熱するための加熱端での熱源と、装入原材料
及び溶鉱炉スラグの流れが窯の加熱端方向に移動する時
に、溶鉱炉スラグが装入原材料への熱によって拡散され
てセメントクリンカを形成するように、石灰及び溶鉱炉
スラグを含有した装入原材料の流れを回転窯の供給端に
導入するための運搬手段とを備えたセメントクリンカを
形成するための装置に関する。
図面の簡単な説明 本発明のこれら及び他のより詳細な目的が次の発明の
詳細な説明でより充分に開示される。
詳細な説明でより充分に開示される。
図１は、装入原材料及び溶鉱炉スラグが回転窯の入力
端に一緒に導入されたセメントクリンカを形成するため
の本発明の回転窯システムの基本概略図である。
端に一緒に導入されたセメントクリンカを形成するため
の本発明の回転窯システムの基本概略図である。
図２は、回転窯の入口端に別々に供給される装入原材
料及び溶鉱炉スラグの概略図である。
料及び溶鉱炉スラグの概略図である。
図３は、装入原材料及び溶鉱炉スラグが合流した混合
物に窯の入力端で導入されたプロセスのフローチャート
図である。
物に窯の入力端で導入されたプロセスのフローチャート
図である。
図４は、装入原材料及び溶鉱炉スラグが回転窯の入力
即ち供給端に別々に導入された他のプロセスのフローチ
ャート図である。
即ち供給端に別々に導入された他のプロセスのフローチ
ャート図である。
発明の詳細な説明 本発明は、回転セメント窯の供給端で種々の粒径の別
々の成分として供給される窯に、粉々にされ選別された
優れた粒径が最大２″の直径までである生の溶鉱炉スラ
グを追加することを許容する。ここに使用された用語
『生の』の溶鉱炉スラグは、固体状態にある溶鉱炉スラ
グの粗砕及び選別を除いた方法で未処理された溶鉱炉ス
ラグを意味する。殆どの溶鉱炉スラグは直径２″以下の
粒子である。しかしながら、スラグの幾つかは直径２″
を越え、従って、粗砕及び選別プロセスは、略直径２″
又はそれ以下である所望の優れた粒径のみを達成するこ
とが要求される。溶鉱炉スラグのどんな細かい粉砕、微
粉砕又は微粉砕が本発明によって必要とされない。発明
は、セメントクリンカの不可欠成分になるために、溶鉱
炉スラグ即ちカルシウムの珪酸塩及びアルミノケイ酸塩
等の化合物のセメントを許容する回転セメント窯プロセ
スで既に認識されたものよりもっと粗い状態の種々の溶
鉱炉スラグの利用方法を提供する。当該技術者によって
理解されるように、スラグの化学はセメントの総合成分
の部分として理解及び制御されなければならなず、従っ
て、装入原料に加えられた溶鉱炉スラグの量が装入原材
料及びそれらの化合物と平衡しなければならない。
々の成分として供給される窯に、粉々にされ選別された
優れた粒径が最大２″の直径までである生の溶鉱炉スラ
グを追加することを許容する。ここに使用された用語
『生の』の溶鉱炉スラグは、固体状態にある溶鉱炉スラ
グの粗砕及び選別を除いた方法で未処理された溶鉱炉ス
ラグを意味する。殆どの溶鉱炉スラグは直径２″以下の
粒子である。しかしながら、スラグの幾つかは直径２″
を越え、従って、粗砕及び選別プロセスは、略直径２″
又はそれ以下である所望の優れた粒径のみを達成するこ
とが要求される。溶鉱炉スラグのどんな細かい粉砕、微
粉砕又は微粉砕が本発明によって必要とされない。発明
は、セメントクリンカの不可欠成分になるために、溶鉱
炉スラグ即ちカルシウムの珪酸塩及びアルミノケイ酸塩
等の化合物のセメントを許容する回転セメント窯プロセ
スで既に認識されたものよりもっと粗い状態の種々の溶
鉱炉スラグの利用方法を提供する。当該技術者によって
理解されるように、スラグの化学はセメントの総合成分
の部分として理解及び制御されなければならなず、従っ
て、装入原料に加えられた溶鉱炉スラグの量が装入原材
料及びそれらの化合物と平衡しなければならない。
100％溶鉱炉スラグの実験炉燃焼テストにおいて、溶
鉱炉スラグの融点が決定されて、セメント窯中のその使
用のキーである。表Ｉで理解することができるように、
融点は、主な粒径が直径２″までであるかなり大きな粒
径で溶鉱炉スラグが窯の供給端に加えられるのを許容す
る溶鉱炉スラグ用に2552゜F/1400℃に決定された。
鉱炉スラグの融点が決定されて、セメント窯中のその使
用のキーである。表Ｉで理解することができるように、
融点は、主な粒径が直径２″までであるかなり大きな粒
径で溶鉱炉スラグが窯の供給端に加えられるのを許容す
る溶鉱炉スラグ用に2552゜F/1400℃に決定された。
表Ｉは種々の温度に加熱された時の溶鉱炉スラグ上の
効果を説明する。表Ｉに示されたテストは、約3/8″粒
子のスラグサイズを有し各温度で15分間実行された。テ
ストの結果として、スラグが粒径の故に回転窯の連鎖部
におけるスラリを厚くせず、泥リングの原因にならず、
又はゴミ損失を増加させないことは決定された。さら
に、それは、溶鉱炉スラグの量に依存して2.2％以上と
同じ水分率を減少させる。溶鉱炉スラグは融解し始め
て、回転窯におけるカ焼領域及び燃焼領域間の何処かで
他の原料と合流する。低融点の故に、他の成分と化学合
流するために200メッシュのスクリーンを貫通する80％
の材料を要求する従来技術のようなこの材料を粉砕、微
粉砕又は微粉砕することが必要でない。カルシウムの珪
酸塩及びアルミノケイ酸塩の形成及びセメントクリンカ
化合物に類似した他の塩基は、もし同じでないならば、
既に製鉄プロセス間の溶鉱炉スラグで達成された。CaO
の追加を有するこれらの化合物は、非常に小さい追加の
熱を有する2CaO−SiO2（C2S）、3CaO−SiO2（C3S）、2C
aO−Fe2O3（C2F）、3CaO−Al2O3（C3Aと）4CaO−Al2O3
−Fe2O3（C4AF）に変換することができる。これらはセ
メントクリンカの主な化合物である。
効果を説明する。表Ｉに示されたテストは、約3/8″粒
子のスラグサイズを有し各温度で15分間実行された。テ
ストの結果として、スラグが粒径の故に回転窯の連鎖部
におけるスラリを厚くせず、泥リングの原因にならず、
又はゴミ損失を増加させないことは決定された。さら
に、それは、溶鉱炉スラグの量に依存して2.2％以上と
同じ水分率を減少させる。溶鉱炉スラグは融解し始め
て、回転窯におけるカ焼領域及び燃焼領域間の何処かで
他の原料と合流する。低融点の故に、他の成分と化学合
流するために200メッシュのスクリーンを貫通する80％
の材料を要求する従来技術のようなこの材料を粉砕、微
粉砕又は微粉砕することが必要でない。カルシウムの珪
酸塩及びアルミノケイ酸塩の形成及びセメントクリンカ
化合物に類似した他の塩基は、もし同じでないならば、
既に製鉄プロセス間の溶鉱炉スラグで達成された。CaO
の追加を有するこれらの化合物は、非常に小さい追加の
熱を有する2CaO−SiO2（C2S）、3CaO−SiO2（C3S）、2C
aO−Fe2O3（C2F）、3CaO−Al2O3（C3Aと）4CaO−Al2O3
−Fe2O3（C4AF）に変換することができる。これらはセ
メントクリンカの主な化合物である。
本発明の装置は、図１で説明される。装置10は、窯と
回転するフランジ14によって公知方法で支持された回転
窯12を含む。窯には、供給端16の加熱端即ち燃焼領域18
とがある。加熱端18は、当該技術で公知なように供給端
16に関して下方に傾斜される。燃料源20は、回転窯12の
加熱端18に炎22を発生させて、約1500℃（2732゜F）の
温度を形成する。石灰石、クレー及び砂等のようなセメ
ント原料即ち装入原料は可変速コンベアベルト24によっ
て回転窯12に運ばれる。もし湿潤スラリ使用されたなら
ば、可変速コンベアベルト24は、装入原料を粉砕器26
に、粉砕器26から回転窯12の供給端16に運搬する。装入
原料は、回転している窯12を通して炎22方向の流れ28に
移動する。公知の化学的方法は窯12内で実施され、セメ
ントクリンカ30が更なる処理用に窯12の加熱端18を出
る。汚染制御デバイス32及び34は当該技術で知られてい
るように窯12の加熱端及び供給端に各々ある。加熱端18
で廃ガス38は汚染制御デバイス32から大気に出され、再
生された廃棄物40が回収される。
回転するフランジ14によって公知方法で支持された回転
窯12を含む。窯には、供給端16の加熱端即ち燃焼領域18
とがある。加熱端18は、当該技術で公知なように供給端
16に関して下方に傾斜される。燃料源20は、回転窯12の
加熱端18に炎22を発生させて、約1500℃（2732゜F）の
温度を形成する。石灰石、クレー及び砂等のようなセメ
ント原料即ち装入原料は可変速コンベアベルト24によっ
て回転窯12に運ばれる。もし湿潤スラリ使用されたなら
ば、可変速コンベアベルト24は、装入原料を粉砕器26
に、粉砕器26から回転窯12の供給端16に運搬する。装入
原料は、回転している窯12を通して炎22方向の流れ28に
移動する。公知の化学的方法は窯12内で実施され、セメ
ントクリンカ30が更なる処理用に窯12の加熱端18を出
る。汚染制御デバイス32及び34は当該技術で知られてい
るように窯12の加熱端及び供給端に各々ある。加熱端18
で廃ガス38は汚染制御デバイス32から大気に出され、再
生された廃棄物40が回収される。
供給端16で汚染制御設備34は、出された廃ガス36を除
去して、42で廃棄物を再生する。
去して、42で廃棄物を再生する。
本発明において、溶鉱炉スラグ44は、回転窯12の供給
端16でゴミホッパ56（図２）を通して導入されていた装
入原材料48に可変速コンベアのような運搬デバイス46に
よって運ばれる。制御器25は、溶鉱炉スラグ44の好適な
比例がそれの化学の組成物に依存する装入原料に対して
形成されるように、コンベアベルト24及び46の速度を制
御する。そのような制御は当該技術で公知であり詳細に
説明しない。
端16でゴミホッパ56（図２）を通して導入されていた装
入原材料48に可変速コンベアのような運搬デバイス46に
よって運ばれる。制御器25は、溶鉱炉スラグ44の好適な
比例がそれの化学の組成物に依存する装入原料に対して
形成されるように、コンベアベルト24及び46の速度を制
御する。そのような制御は当該技術で公知であり詳細に
説明しない。
図２は、回転窯12の入力端への溶鉱炉スラグ及び装入
原料の別々の供給を提供する装置の概略図である。図２
において、溶鉱炉スラグ50は、ホッパ52に落とされ、運
搬システム54によって上方に持ち上げられ、55でゴミホ
ッパ56を通して回転している窯12の入力端16に入れられ
ることは理解することができる。窯の入力端への材料の
供給はどんな公知方法でも実行することができる。同様
な方法で装入原材料58は、ホッパ60に落とされて、コン
ベア手段62によって上方に運ばれ、64でホッポ56に落下
して回転窯12の入力端16に供給される。図１又は図２の
装置は所望の結果を生成する。
原料の別々の供給を提供する装置の概略図である。図２
において、溶鉱炉スラグ50は、ホッパ52に落とされ、運
搬システム54によって上方に持ち上げられ、55でゴミホ
ッパ56を通して回転している窯12の入力端16に入れられ
ることは理解することができる。窯の入力端への材料の
供給はどんな公知方法でも実行することができる。同様
な方法で装入原材料58は、ホッパ60に落とされて、コン
ベア手段62によって上方に運ばれ、64でホッポ56に落下
して回転窯12の入力端16に供給される。図１又は図２の
装置は所望の結果を生成する。
表IIは、任意の溶鉱炉スラグ備蓄から得られた溶鉱炉
スラグのサンプルの化学分析の結果を説明する。勿論、
溶鉱炉スラグの化学分析は、スラグに依存して表II中の
値から変動してもよい。
スラグのサンプルの化学分析の結果を説明する。勿論、
溶鉱炉スラグの化学分析は、スラグに依存して表II中の
値から変動してもよい。
表 II 溶鉱炉スラグ 要 素 溶鉱炉スラグ SiO2 35.76 Al2O3 9.42 Fe2O3 0.63 CaO 40.01 MgO 8.55 SO3 2.70 P2O5 0.00 TiO2 0.00 Na2O 0.32 K2O 0.57 溶鉱炉スラグ組成物がセメントの製造に好適であるこ
とは理解することができる。
とは理解することができる。
表IIIは、０％溶鉱炉スラグ、89.67％石灰石、4.42％
頁岩、4.−92％砂及び0.99％頁岩を持つ装入原料用の代
表的混合計算値を説明する。
頁岩、4.−92％砂及び0.99％頁岩を持つ装入原料用の代
表的混合計算値を説明する。
表IVは、５％溶鉱炉スラグと86.11％石灰石と4.14％
頁岩と3.76％砂と0.97％ミルスケールを持つテスト配合
計算値を説明する。
頁岩と3.76％砂と0.97％ミルスケールを持つテスト配合
計算値を説明する。
表Ｖは、10％溶鉱炉スラグと82.66％石灰石と2.94％
頁岩と3.32％砂と1.08％ミルスケールを持つテスト配合
物計算値を説明する。
頁岩と3.32％砂と1.08％ミルスケールを持つテスト配合
物計算値を説明する。
表VIは、15％溶鉱炉スラグ、74.22％石灰石、1.68％
頁岩、1.93％砂及び1.16％ミルスケールを持つテスト配
合物計算値を説明する。
頁岩、1.93％砂及び1.16％ミルスケールを持つテスト配
合物計算値を説明する。
表VIIは、30％溶鉱炉スラグと、1.81％ミルスケール
と、0.33％砂と、67.86％石灰石を持つテスト配合計算
値を説明する。
と、0.33％砂と、67.86％石灰石を持つテスト配合計算
値を説明する。
表III、IV、Ｖ、VI及びVIIは、溶鉱炉（空冷）スラグ
の追加は原料としてセメントクリンカの製造に好適であ
ることを明らかに確かめている。
の追加は原料としてセメントクリンカの製造に好適であ
ることを明らかに確かめている。
図３は、装入原材料及び溶鉱炉スラグが供給端で窯に
入力する前に図１で説明されたように合流された本発明
のプロセスを説明する、装入原材料は、ステップ76で供
給され、ステップ78で粉々にされ選別された溶鉱炉スラ
グと合流されて、優れた粒径がステップ80で略２インチ
又は以下の最大直径を持つ粒子を得る。その後合流した
材料は、ステップ82において回転窯の供給端に導入され
る。
入力する前に図１で説明されたように合流された本発明
のプロセスを説明する、装入原材料は、ステップ76で供
給され、ステップ78で粉々にされ選別された溶鉱炉スラ
グと合流されて、優れた粒径がステップ80で略２インチ
又は以下の最大直径を持つ粒子を得る。その後合流した
材料は、ステップ82において回転窯の供給端に導入され
る。
図４において、プロセスは、溶鉱炉スラグ及び装入原
料を図２で説明されたように別々に回転窯の供給端に入
れられる。このような場合、装入原材料は、ステップ66
で供給されて、ステップ68で運搬手段によって回転窯の
入口即ち供給端に運搬される。溶鉱炉スラグは、潰され
選別されてステップ72において優れた粒径が略２インチ
以下の最大直径を有する粒径を得て、結果の最終生産物
はステップ74で回転窯の入口即ち供給端に運搬される。
ステップ70で、セメントクリンカが形成されるまで、装
入原料及び溶鉱炉スラグは回転窯で加熱される。
料を図２で説明されたように別々に回転窯の供給端に入
れられる。このような場合、装入原材料は、ステップ66
で供給されて、ステップ68で運搬手段によって回転窯の
入口即ち供給端に運搬される。溶鉱炉スラグは、潰され
選別されてステップ72において優れた粒径が略２インチ
以下の最大直径を有する粒径を得て、結果の最終生産物
はステップ74で回転窯の入口即ち供給端に運搬される。
ステップ70で、セメントクリンカが形成されるまで、装
入原料及び溶鉱炉スラグは回転窯で加熱される。
従って、回転窯の供給端に装入原材料と共に供給され
る粗い溶鉱炉スラグの追加によってセメントクリンカを
形成するための方法と装置が開示された。粗い溶鉱炉ス
ラグは、直径略２″の最大直径までの主な粒径を持つ粒
子に粉々にされ選別された溶鉱炉スラグとしてここに定
義される。多くの利点は、本発明によって得られる。ス
ラグのどんな細い粉砕、微粉砕又は微粉砕も必要とされ
ない。主な２″粒径までの大量の粗いスラグは、回転窯
に供給される定期的な材料の必要とされたささいな化学
組成変化のみを有するセメントクリンカ組成物に協働す
ることができる。
る粗い溶鉱炉スラグの追加によってセメントクリンカを
形成するための方法と装置が開示された。粗い溶鉱炉ス
ラグは、直径略２″の最大直径までの主な粒径を持つ粒
子に粉々にされ選別された溶鉱炉スラグとしてここに定
義される。多くの利点は、本発明によって得られる。ス
ラグのどんな細い粉砕、微粉砕又は微粉砕も必要とされ
ない。主な２″粒径までの大量の粗いスラグは、回転窯
に供給される定期的な材料の必要とされたささいな化学
組成変化のみを有するセメントクリンカ組成物に協働す
ることができる。
スラグのどんな乾燥も必要とされない。固有の水分は
通常１〜６パーセント滲出する。湿式法回転窯システム
において水分減少及び節約はかなり実現される。乾式プ
ロセス回転窯システムにおいて溶鉱炉スラグは乾燥して
もよいが必要でない。
通常１〜６パーセント滲出する。湿式法回転窯システム
において水分減少及び節約はかなり実現される。乾式プ
ロセス回転窯システムにおいて溶鉱炉スラグは乾燥して
もよいが必要でない。
本発明によって粗い溶鉱炉スラグは、初期装入原料の
部分として回転窯の方法によるセメントクリンカの製造
で用いることができる。溶鉱炉スラグ及び湿潤（又は乾
燥）供給原料は、別々の材料として回転窯の供給端に注
入される。これらは、先の混合によって窯の供給入口で
一緒に注入されてもよい。窯のどんなプラッギングも泥
リング又はクリンカ蓄積の為に経験しなかった。湿式及
び乾式プロセス回転窯において、溶鉱炉スラグは、窯を
通して移動する時に材料蓄積上に清掃効果を持つ。
部分として回転窯の方法によるセメントクリンカの製造
で用いることができる。溶鉱炉スラグ及び湿潤（又は乾
燥）供給原料は、別々の材料として回転窯の供給端に注
入される。これらは、先の混合によって窯の供給入口で
一緒に注入されてもよい。窯のどんなプラッギングも泥
リング又はクリンカ蓄積の為に経験しなかった。湿式及
び乾式プロセス回転窯において、溶鉱炉スラグは、窯を
通して移動する時に材料蓄積上に清掃効果を持つ。
僅かな化学の変化のみが溶鉱炉スラグを適応させるた
めに通常の装入原料用に必要とされる。これは通常装入
原料が石灰含有量より豊富でなければならないことを意
味する。粗い溶鉱炉スラグの化号物構造物は、拡散によ
って回転窯内の熱処理期間中に所望のセメントクリンカ
構造物に変質する。溶鉱炉スラグの粉砕又は微粉砕又は
微粉砕が必要とされないので、この発明を用いてかなり
のエネルギー節約は実現されてセメントクリンカを生成
する。製造増分は用いられたスラグの量と殆ど比例して
いている。さらに回転窯プロセスの環境状態が、溶鉱炉
スラグの低揮発性含量の為に改良される。さらに溶鉱炉
スラグの再利用が環境を改善して、貯蔵用のランドスペ
ースの巨大な領域を占領している溶鉱炉スラグよりむし
ろ溶鉱炉スラグ用に有用な出口を供給する。従って溶鉱
炉スラグの再利用が環境を改善して、セメント生産の費
用をかなり減少させる。
めに通常の装入原料用に必要とされる。これは通常装入
原料が石灰含有量より豊富でなければならないことを意
味する。粗い溶鉱炉スラグの化号物構造物は、拡散によ
って回転窯内の熱処理期間中に所望のセメントクリンカ
構造物に変質する。溶鉱炉スラグの粉砕又は微粉砕又は
微粉砕が必要とされないので、この発明を用いてかなり
のエネルギー節約は実現されてセメントクリンカを生成
する。製造増分は用いられたスラグの量と殆ど比例して
いている。さらに回転窯プロセスの環境状態が、溶鉱炉
スラグの低揮発性含量の為に改良される。さらに溶鉱炉
スラグの再利用が環境を改善して、貯蔵用のランドスペ
ースの巨大な領域を占領している溶鉱炉スラグよりむし
ろ溶鉱炉スラグ用に有用な出口を供給する。従って溶鉱
炉スラグの再利用が環境を改善して、セメント生産の費
用をかなり減少させる。
発明が好ましい実施例に関連して記述されたが、発明
の範囲を前に定義された特定の形態に制限するものでは
ない。しかしそれどころか、そのような代用例、変形例
及び等価例が請求の範囲によって定義されるように発明
の精神及び範囲内で含まれてもよい。
の範囲を前に定義された特定の形態に制限するものでは
ない。しかしそれどころか、そのような代用例、変形例
及び等価例が請求の範囲によって定義されるように発明
の精神及び範囲内で含まれてもよい。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C04B 7/14 C04B 7/38 C04B 7/02
Claims (9)
- 【請求項１】供給端及び加熱端を持ち、加熱端が供給端
に関して下方に傾斜した細長い回転セメント窯を用い、 熱源から窯の前記加熱端に熱を向け、 装入原材料の流れが窯の加熱端で前記熱方向に移動する
ように、石灰石を含む装入原材料の流れを窯の前記供給
端に導入し、 略２″の最大直径までの優れたサイズを有する粒子を得
るために空冷の溶鉱炉スラグを粉々にして選別し、 装入原材料及び溶鉱炉スラグの流れが前記加熱端方向に
移動する時に、溶鉱炉スラグは前記熱によって溶解し装
入原材料に拡散してセメントクリンカを形成するよう
に、窯の前記供給端で装入原材料の前記流れに前記粉々
にされ選別された空冷の溶鉱炉スラグの量を加えるステ
ップを備えたセメントクリンカ製造方法。 - 【請求項２】溶鉱炉スラグが装入原材料から分離された
材料として窯の供給端に追加される請求項１に記載の方
法。 - 【請求項３】溶鉱炉スラグ及び装入原材料は窯の供給端
に導入される前に混合される請求項１に記載の方法。 - 【請求項４】装入原材料及び溶鉱炉スラグの流れを受信
するために、湿式法回転窯を使うステップを更に備えた
請求項１に記載の方法。 - 【請求項５】装入原材料及び溶鉱炉スラグの流れを受信
するために、乾式プロセス回転窯を使うステップを更に
備えた請求項１に記載の方法。 - 【請求項６】前記溶鉱炉スラグは、カルシウムの珪酸塩
及びアルミノケイ酸塩の化学組成物を持つ請求項１に記
載の方法。 - 【請求項７】供給端及び加熱端を持ち、加熱端が供給端
に関して下方に傾斜した回転セメント窯と、 回転窯の内部を加熱するための加熱端での熱源と、 前記回転窯の供給端に、石灰石を含む装入原材料と、略
２″の最大直径までの優れた粒子サイズを持つ粉々にさ
れ選別された空冷の溶鉱炉スラグとの流れを導入する運
搬手段とを備え、 装入原材料及び溶鉱炉スラグの前記流れが窯の前記加熱
端方向に移動する時に、前記溶鉱炉スラグは前記装入原
材料への前記熱によって拡散されてセメントクリンカを
形成するセメントクリンカを形成するための装置。 - 【請求項８】前記運搬手段は、前記回転窯の供給端に装
入原材料の流れを導入する第１運搬手段と、装入原材料
から別々に回転窯の供給端に溶鉱炉スラグを導入する第
２運搬手段とを備えた請求項７に記載の装置。 - 【請求項９】第１及び第２運搬手段に連結され、回転窯
に導入された装入原材料対溶鉱炉スラグの比率を制御し
て予め決定された化学の組成物を持つセメントクリンカ
を達成する制御器を更に備えた請求項７に記載の装置。
Applications Claiming Priority (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US08/404,902 | 1995-03-15 | ||
| US08404902 US5494515C1 (en) | 1995-03-15 | 1995-03-15 | Method and apparatus for using blast-furnace slag in cement clinker production |
| US404,902 | 1995-03-15 | ||
| PCT/US1996/000279 WO1996028397A1 (en) | 1995-03-15 | 1996-01-16 | Method and apparatus for using blast-furnace slag in cement clinker production |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10507437A JPH10507437A (ja) | 1998-07-21 |
| JP2977910B2 true JP2977910B2 (ja) | 1999-11-15 |
Family
ID=23601511
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8527560A Expired - Fee Related JP2977910B2 (ja) | 1995-03-15 | 1996-01-16 | セメントクリンカ製造に溶鉱炉スラグを用いる方法及び装置 |
Country Status (25)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5494515C1 (ja) |
| EP (1) | EP0827491B1 (ja) |
| JP (1) | JP2977910B2 (ja) |
| KR (1) | KR100252722B1 (ja) |
| CN (1) | CN1080706C (ja) |
| AR (1) | AR000768A1 (ja) |
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| AU (1) | AU704470B2 (ja) |
| BR (1) | BR9607205A (ja) |
| CA (1) | CA2215406C (ja) |
| CZ (1) | CZ288842B6 (ja) |
| DE (1) | DE69627145T2 (ja) |
| DK (1) | DK0827491T3 (ja) |
| ES (1) | ES2196141T3 (ja) |
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| TR (1) | TR199700958T1 (ja) |
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| WO (1) | WO1996028397A1 (ja) |
| YU (1) | YU49040B (ja) |
| ZA (1) | ZA9510174B (ja) |
Families Citing this family (37)
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|---|---|---|---|---|
| US5421880C1 (en) * | 1994-01-14 | 2001-06-05 | Texas Industries Inc | Method and apparatus for using steel slag in cement clinker production |
| US5626665A (en) * | 1994-11-04 | 1997-05-06 | Ash Grove Cement Company | Cementitious systems and novel methods of making the same |
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