JP2928530B2 - ナトリウム−硫黄電池 - Google Patents
ナトリウム−硫黄電池Info
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はナトリウム−硫黄電池に係り、特に固体電解
質β″−アルミナ管と電気絶縁用α−アルミナリングと
ガラスにより接合されたナトリウム−硫黄電池に関す
る。
質β″−アルミナ管と電気絶縁用α−アルミナリングと
ガラスにより接合されたナトリウム−硫黄電池に関す
る。
従来の固体電解質β″−アルミナ管と電気絶縁用α−
アルミナリングとの接合は、特開昭55−140732号公報に
記載のように、主成分が28〜48モル％B2O3−０〜20モル
％SiO2−16〜28モル％Al2O3にBaO,CaO等のアルカリ土類
酸化物18〜33モル％の組成からなる、熱膨張係数（20〜
500℃）が5.79〜6.40×10-6/℃のガラスを用いて接合し
密封していた。
アルミナリングとの接合は、特開昭55−140732号公報に
記載のように、主成分が28〜48モル％B2O3−０〜20モル
％SiO2−16〜28モル％Al2O3にBaO,CaO等のアルカリ土類
酸化物18〜33モル％の組成からなる、熱膨張係数（20〜
500℃）が5.79〜6.40×10-6/℃のガラスを用いて接合し
密封していた。
上記従来技術は溶融ナトリウム、多硫化ナトリウムと
の耐食性及び接合体のガラスに圧縮応力を残留させるこ
とを主体としており、接合体の接合強度と熱膨張係数差
との関係については配慮されておらず、接合体としての
適正熱膨張係数差については不明であり、ガラスの組成
もリング状に成形するための成形性を考慮して７成分系
と多成分系であり、ガラス作成上成分調整がはん雑であ
るなどの問題があつた。
の耐食性及び接合体のガラスに圧縮応力を残留させるこ
とを主体としており、接合体の接合強度と熱膨張係数差
との関係については配慮されておらず、接合体としての
適正熱膨張係数差については不明であり、ガラスの組成
もリング状に成形するための成形性を考慮して７成分系
と多成分系であり、ガラス作成上成分調整がはん雑であ
るなどの問題があつた。
本発明の目的は接合強度面から最も好ましい熱膨張係
数を有したガラスを用いて固体電解質β″−アルミナと
電気絶縁用α−アルミナリングとを気密接合することに
ある。
数を有したガラスを用いて固体電解質β″−アルミナと
電気絶縁用α−アルミナリングとを気密接合することに
ある。
上記目的は、陽極物質が硫黄、陰極物質がナトリウム
からなり前記陽極物質および前記陰極物質が作動温度で
液状となるナトリウム−硫黄二次電池であって、ナトリ
ウムイオン伝導性固体電解質β″−アルミナ袋管の開放
端と電気絶縁用α−アルミナリングとがガラスで密封さ
れたナトリウム−硫黄電池において、前記ガラスの組成
はSiO2が50mol％以上63mol％以下、B2O3が27mol％以上4
0mol％以下、Na2Oが10mol％以上13mol％以下とし、前記
β″−アルミナ袋管の開放端は前記電気絶縁用α−アル
ミナリングに挿入し、前記ガラスは前記β″−アルミナ
袋管の開放端と前記電気絶縁用α−アルミナリングとの
対向面間に介在させ、さらに前記電気絶縁用α−アルミ
ナリングからはみだした位置まで延在させ、前記ガラス
の熱膨張係数は、α−アルミナ及びβ″−アルミナの熱
膨張係数よりも１〜10×10-7/℃（室温から350℃の範囲
において）小さくすることにより達成される。
からなり前記陽極物質および前記陰極物質が作動温度で
液状となるナトリウム−硫黄二次電池であって、ナトリ
ウムイオン伝導性固体電解質β″−アルミナ袋管の開放
端と電気絶縁用α−アルミナリングとがガラスで密封さ
れたナトリウム−硫黄電池において、前記ガラスの組成
はSiO2が50mol％以上63mol％以下、B2O3が27mol％以上4
0mol％以下、Na2Oが10mol％以上13mol％以下とし、前記
β″−アルミナ袋管の開放端は前記電気絶縁用α−アル
ミナリングに挿入し、前記ガラスは前記β″−アルミナ
袋管の開放端と前記電気絶縁用α−アルミナリングとの
対向面間に介在させ、さらに前記電気絶縁用α−アルミ
ナリングからはみだした位置まで延在させ、前記ガラス
の熱膨張係数は、α−アルミナ及びβ″−アルミナの熱
膨張係数よりも１〜10×10-7/℃（室温から350℃の範囲
において）小さくすることにより達成される。
ナトリウム−硫黄電池に用いられている固体電解質用
のβ″−アルミナ及び電気絶縁用のα−アルミナの熱膨
張係数は室温から500℃の範囲で72×10-7/℃である。こ
れらを接合するガラスの熱膨張係数が両アルミナのそれ
より大きい場合は接合後ガラスの表面に引張り応力が残
留する。通常ガラスの強度はガラス表面の極微少のキズ
や欠陥に対して極めて敏感であり、特に引張り応力が残
留した場合は、強度を著しく低下させる。一方、ガラス
の熱膨張係数が両アルミナより小さい場合は接合後ガラ
スの表面に圧縮応力が残留して接合体の強度を向上させ
るが、あまり小さくなるとガラス内部に割れが発生して
強度を低下させると共に気密性不良を発生するため好ま
しくなく両熱膨張係数の差が１〜10×10-7/℃の範囲で
良好な強度及び気密性が得られる。上記の熱膨張係数を
有するガラスは耐食性からSiO2を最大63mol％に抑え、
ぬれ性、接合温度等から、50〜63mol％SiO2−27〜40mol
％B2O3−10〜13mol％Na2O組成のガラスを用いることに
より達成される。
のβ″−アルミナ及び電気絶縁用のα−アルミナの熱膨
張係数は室温から500℃の範囲で72×10-7/℃である。こ
れらを接合するガラスの熱膨張係数が両アルミナのそれ
より大きい場合は接合後ガラスの表面に引張り応力が残
留する。通常ガラスの強度はガラス表面の極微少のキズ
や欠陥に対して極めて敏感であり、特に引張り応力が残
留した場合は、強度を著しく低下させる。一方、ガラス
の熱膨張係数が両アルミナより小さい場合は接合後ガラ
スの表面に圧縮応力が残留して接合体の強度を向上させ
るが、あまり小さくなるとガラス内部に割れが発生して
強度を低下させると共に気密性不良を発生するため好ま
しくなく両熱膨張係数の差が１〜10×10-7/℃の範囲で
良好な強度及び気密性が得られる。上記の熱膨張係数を
有するガラスは耐食性からSiO2を最大63mol％に抑え、
ぬれ性、接合温度等から、50〜63mol％SiO2−27〜40mol
％B2O3−10〜13mol％Na2O組成のガラスを用いることに
より達成される。
以下、本発明の一実施例を図により説明する。
第２図にナトリウム−硫黄電池のガラス接合部の縦断
面図を示す。電気絶縁用α−アルミナリング１の内周面
にテーパ加工を瀬した外径15mm,内径12.5mmの固体電解
質β″−アルミナ管２を配置し、この両アルミナテーパ
部に組成を変えて熱膨張係数を変化させたガラス粉末を
エチルセルロース系バインダーでスラリー状にした状態
で塗り、大気中1150℃で20分間加熱してガラス層３を形
成し接合した。接合部はヘリウムリークデイテクタによ
り気密性を、又長さ180mmのβ″−アルミナ袋管３の先
端部に荷重を加えて破断試験を行ない、破断応力を求め
た。第３図にガラスの熱膨張係数（室温から500℃の範
囲）と接合部破断応力の関係を示す。前述した如く両ア
ルミナの熱膨張係数は室温から500℃の範囲で72×10-7/
℃であり、ガラスの熱膨張係数がこれより大きい範囲で
はガラス表面に残留する引張り応力により接合体の破断
応力は50MPa以下であるが、ガラスの熱膨張係数が両ア
ルミナのそれよりも小さくなると破断応力は約２倍向上
する。しかし、ガラスの熱膨張係数が62×10-7/℃以下
になると破断応力は低下すると共に、ガラス層３内にワ
レが発生して気密不良となる。なおこれ以外の接合体で
気密不良は認められなかつた。上述の結果、ガラスの熱
膨張係数は62〜71×10-7/℃が好ましく、これらを満足
するガラスの組成は第１図に示す範囲となる。第１図に
示した範囲端４ケ所及び中央の計５ケ所のガラス丸棒を
350℃の溶融ナトリウム中及び多硫化ナトリウム中に250
0時間浸漬して耐食性を調べた結果、反応生成層は全く
認められず、極めて良好な耐食性を示した。
面図を示す。電気絶縁用α−アルミナリング１の内周面
にテーパ加工を瀬した外径15mm,内径12.5mmの固体電解
質β″−アルミナ管２を配置し、この両アルミナテーパ
部に組成を変えて熱膨張係数を変化させたガラス粉末を
エチルセルロース系バインダーでスラリー状にした状態
で塗り、大気中1150℃で20分間加熱してガラス層３を形
成し接合した。接合部はヘリウムリークデイテクタによ
り気密性を、又長さ180mmのβ″−アルミナ袋管３の先
端部に荷重を加えて破断試験を行ない、破断応力を求め
た。第３図にガラスの熱膨張係数（室温から500℃の範
囲）と接合部破断応力の関係を示す。前述した如く両ア
ルミナの熱膨張係数は室温から500℃の範囲で72×10-7/
℃であり、ガラスの熱膨張係数がこれより大きい範囲で
はガラス表面に残留する引張り応力により接合体の破断
応力は50MPa以下であるが、ガラスの熱膨張係数が両ア
ルミナのそれよりも小さくなると破断応力は約２倍向上
する。しかし、ガラスの熱膨張係数が62×10-7/℃以下
になると破断応力は低下すると共に、ガラス層３内にワ
レが発生して気密不良となる。なおこれ以外の接合体で
気密不良は認められなかつた。上述の結果、ガラスの熱
膨張係数は62〜71×10-7/℃が好ましく、これらを満足
するガラスの組成は第１図に示す範囲となる。第１図に
示した範囲端４ケ所及び中央の計５ケ所のガラス丸棒を
350℃の溶融ナトリウム中及び多硫化ナトリウム中に250
0時間浸漬して耐食性を調べた結果、反応生成層は全く
認められず、極めて良好な耐食性を示した。
本発明によれば、α−アルミナ及びβ″−アルミナの
熱膨張係数よりも１〜10×10-7/℃（室温から350℃の範
囲において）小さい熱膨張係数を有するガラスで固体電
解質β″−アルミナ管と電気絶縁用α−アルミナリング
を接合することにより、破断応力70MPa以上，ヘリウム
リーク量10-10Torr・/sec以下の高気密性が得られる
効果がある。
熱膨張係数よりも１〜10×10-7/℃（室温から350℃の範
囲において）小さい熱膨張係数を有するガラスで固体電
解質β″−アルミナ管と電気絶縁用α−アルミナリング
を接合することにより、破断応力70MPa以上，ヘリウム
リーク量10-10Torr・/sec以下の高気密性が得られる
効果がある。
第１図は本発明の適正組成範囲を示す３角組成図、第２
図は本発明の一実施例の接合体縦断面図、第３図はガラ
スの熱膨張係数と接合体の破断応力との関係図である。 １……電気絶縁用α−アルミナリング、２……固体電解
質β″−アルミナ管、３……接合ガラス。
図は本発明の一実施例の接合体縦断面図、第３図はガラ
スの熱膨張係数と接合体の破断応力との関係図である。 １……電気絶縁用α−アルミナリング、２……固体電解
質β″−アルミナ管、３……接合ガラス。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 大島 正明 東京都調布市西つつじケ丘２丁目４番１ 号 東京電力株式会社技術研究所内 (72)発明者 横井 和明 茨城県土浦市神立町502番地 株式会社 日立製作所機械研究所内 (72)発明者 河野 顕臣 茨城県土浦市神立町502番地 株式会社 日立製作所機械研究所内 (72)発明者 町田 隆志 茨城県土浦市神立町502番地 株式会社 日立製作所機械研究所内 (72)発明者 川本 広行 茨城県日立市幸町３丁目１番１号 株式 会社日立製作所日立工場内 (56)参考文献 特開 昭55−140732（ＪＰ，Ａ) 特開 昭47−30703（ＪＰ，Ａ) 実開 昭59−150176（ＪＰ，Ｕ) 速水 諒三監修「セラミック接着・接 合技術」株式会社シーエムシー（昭和60 年４月25日発行）ｐ．124〜125 「ガラスハンドブック」（昭和50年９ 月30日）株式会社朝倉書店 ｐ．694〜 698
Claims (1)
- 【請求項１】陽極物質が硫黄、陰極物質がナトリウムか
らなり前記陽極物質および前記陰極物質が作動温度で液
状となるナトリウム−硫黄二次電池であって、ナトリウ
ムイオン伝導性固体電解質β″−アルミナ袋管の開放端
と電気絶縁用α−アルミナリングとがガラスで密封され
たナトリウム−硫黄電池において、前記ガラスの組成は
SiO2が50mol％以上63mol％以下、B2O3が27mol％以上40m
ol％以下、Na2Oが10mol％以上13mol％以下であり、前記
β″−アルミナ袋管の開放端は前記電気絶縁用α−アル
ミナリングに挿入されており、前記ガラスは前記β″−
アルミナ袋管の開放端と前記電気絶縁用α−アルミナリ
ングとの対向面間に介在し、さらに前記電気絶縁用α−
アルミナリングからはみだした位置まで延在しており、
前記ガラスの熱膨張係数は、α−アルミナ及びβ″−ア
ルミナの熱膨張係数よりも１〜10×10-7/℃（室温から3
50℃の範囲において）小さいことを特徴とするナトリウ
ム−硫黄電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1063696A JP2928530B2 (ja) | 1989-03-17 | 1989-03-17 | ナトリウム−硫黄電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1063696A JP2928530B2 (ja) | 1989-03-17 | 1989-03-17 | ナトリウム−硫黄電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02244564A JPH02244564A (ja) | 1990-09-28 |
| JP2928530B2 true JP2928530B2 (ja) | 1999-08-03 |
Family
ID=13236801
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1063696A Expired - Lifetime JP2928530B2 (ja) | 1989-03-17 | 1989-03-17 | ナトリウム−硫黄電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2928530B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2619061B2 (ja) * | 1989-07-21 | 1997-06-11 | 東京電力株式会社 | ナトリウム一硫黄電池形成用接合ガラスおよびそれを用いた有底円筒状固体電解質と絶縁体リングの接合方法 |
| US5196277A (en) * | 1990-10-25 | 1993-03-23 | Ngk Insulators, Ltd. | Sodium-sulfur cell and method of joining solid electrolyte tube and insulative ring |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| AU529811B2 (en) * | 1979-04-19 | 1983-06-23 | Chloride Silent Power Ltd. | Glass seals for sealing beta-alumina in electro-chemical cells |
| JPS59150176U (ja) * | 1983-03-28 | 1984-10-06 | 株式会社ユアサコーポレーション | ナトリウム−硫黄電池 |
-
1989
- 1989-03-17 JP JP1063696A patent/JP2928530B2/ja not_active Expired - Lifetime
Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| 「ガラスハンドブック」（昭和５０年９月３０日）株式会社朝倉書店 ｐ．６９４〜６９８ |
| 速水 諒三監修「セラミック接着・接合技術」株式会社シーエムシー（昭和６０年４月２５日発行）ｐ．１２４〜１２５ |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02244564A (ja) | 1990-09-28 |
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