JP2829173B2 - 超電導素子 - Google Patents
超電導素子Info
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Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、超電導近接効果を利用
した超電導素子に関する。
した超電導素子に関する。
【0002】
【従来の技術】超電導体/常伝導体/超電導体接合で
は、これを構成する常伝導体中に両側の超電導体より及
ぼされる超電導近接効果によって、超電導電流を流すこ
とができる。このような接合を有する素子は、いわゆる
SNS接合型のジョセフソン素子として動作する。近
年、このような超電導接合において、超電導体として Y
系酸化物超電導体を用いると共に、常伝導体として貴金
属、 Y系酸化物の粒界、上記Y系酸化物超電導体の Yの
一部をPrで置換した電気伝導性酸化物等を用いることが
試みられている。
は、これを構成する常伝導体中に両側の超電導体より及
ぼされる超電導近接効果によって、超電導電流を流すこ
とができる。このような接合を有する素子は、いわゆる
SNS接合型のジョセフソン素子として動作する。近
年、このような超電導接合において、超電導体として Y
系酸化物超電導体を用いると共に、常伝導体として貴金
属、 Y系酸化物の粒界、上記Y系酸化物超電導体の Yの
一部をPrで置換した電気伝導性酸化物等を用いることが
試みられている。
【0003】上記したような酸化物高温超電導体のみを
用いた超電導素子は、液体窒素温度での動作が期待であ
り、実用化に向けて研究が進められている。その中で
も、上述した超電導体として Y系酸化物超電導体を用
い、かつ常伝導体として Y系酸化物超電導体の Yの一部
をPrで置換した電気伝導性酸化物を用いた接合は、これ
らの格子定数の差が殆どなく、界面近傍の格子の乱れが
極めて少ないため、このような材料の組合わせで超電導
素子を作製する研究が活発に行われている。
用いた超電導素子は、液体窒素温度での動作が期待であ
り、実用化に向けて研究が進められている。その中で
も、上述した超電導体として Y系酸化物超電導体を用
い、かつ常伝導体として Y系酸化物超電導体の Yの一部
をPrで置換した電気伝導性酸化物を用いた接合は、これ
らの格子定数の差が殆どなく、界面近傍の格子の乱れが
極めて少ないため、このような材料の組合わせで超電導
素子を作製する研究が活発に行われている。
【0004】しかしながら、上記したような Y系酸化物
超電導体/(Y,Pr)系電気伝導性酸化物/ Y系酸化物超電
導体によるSNS接合は、液体窒素温度で接合に流せる
最大の超電導電流の値、すなわち臨界電流Ic が十分に
得られないという問題を有していた。これは、(Y,Pr)系
電気伝導性酸化物の比抵抗が大きいこと等に起因してい
る。このような問題に対して、(Y,Pr)系酸化物層の厚さ
を十分に薄くする(例えば 5nm程度)こと等により、臨
界電流Ic を高めることが考えられるが、この場合には
素子形成の再現性が大幅に低下するため、現実的な対応
策とはいえない。このようなことから、液体窒素温度に
おいて上記SNS接合素子を安定して作動させることは
極めて困難であった。
超電導体/(Y,Pr)系電気伝導性酸化物/ Y系酸化物超電
導体によるSNS接合は、液体窒素温度で接合に流せる
最大の超電導電流の値、すなわち臨界電流Ic が十分に
得られないという問題を有していた。これは、(Y,Pr)系
電気伝導性酸化物の比抵抗が大きいこと等に起因してい
る。このような問題に対して、(Y,Pr)系酸化物層の厚さ
を十分に薄くする(例えば 5nm程度)こと等により、臨
界電流Ic を高めることが考えられるが、この場合には
素子形成の再現性が大幅に低下するため、現実的な対応
策とはいえない。このようなことから、液体窒素温度に
おいて上記SNS接合素子を安定して作動させることは
極めて困難であった。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】上述したように、 Y系
酸化物超電導体とその Yの一部をPrで置換した電気伝導
性酸化物とを用いた、超電導体/常伝導体/超電導体接
合(SNS接合)は、液体窒素温度における臨界電流I
c の値が小さいという問題を有しており、そのために液
体窒素温度中で明瞭なジョセフソン特性を再現性よく得
ることは困難であった。よって、上記SNS接合を用い
た素子は、液体窒素温度で実用的な動作が可能な素子と
いえるものではなかった。
酸化物超電導体とその Yの一部をPrで置換した電気伝導
性酸化物とを用いた、超電導体/常伝導体/超電導体接
合(SNS接合)は、液体窒素温度における臨界電流I
c の値が小さいという問題を有しており、そのために液
体窒素温度中で明瞭なジョセフソン特性を再現性よく得
ることは困難であった。よって、上記SNS接合を用い
た素子は、液体窒素温度で実用的な動作が可能な素子と
いえるものではなかった。
【0006】本発明は、このような課題に対処するため
になされたもので、超電導体としてY系酸化物超電導体
を用いて超電導素子を構成する際に、液体窒素温度にお
ける臨界電流Ic の値を安定に増加させることを可能に
することにより、実用性の高い超電導素子を提供するこ
とを目的としている。
になされたもので、超電導体としてY系酸化物超電導体
を用いて超電導素子を構成する際に、液体窒素温度にお
ける臨界電流Ic の値を安定に増加させることを可能に
することにより、実用性の高い超電導素子を提供するこ
とを目的としている。
【0007】
【課題を解決するための手段】本発明の超電導素子は、
Y系酸化物超電導体と常伝導体とを用いて、超電導体/
常伝導体/超電導体接合を形成した超電導素子におい
て、前記常伝導体は、液体窒素温度以下の温度領域にお
いてパウリ常磁性を示し、かつ金属的電気伝導性を示す
ペロブスカイト酸化物からなることを特徴としている。
Y系酸化物超電導体と常伝導体とを用いて、超電導体/
常伝導体/超電導体接合を形成した超電導素子におい
て、前記常伝導体は、液体窒素温度以下の温度領域にお
いてパウリ常磁性を示し、かつ金属的電気伝導性を示す
ペロブスカイト酸化物からなることを特徴としている。
【0008】
【作用】一般に、SNS接合の臨界電流密度の大きさ
は、これを構成する常伝導体に接する両側の超電導体よ
り及ぼされる超電導近接効果の大きさによって決まる。
超電導近接効果は、超電導体中のクーパー対が常伝導体
中に拡散することによって起こる現象であるが、この近
接効果の大きさはクーパー対が常伝導体中に拡散する距
離ξn によって決まる。さらに、ξn は常伝導体の(D
n /T)1/2 に比例する。ここで、Dn は常伝導体中に
おける電子の拡散係数であり、通常の金属ではその金属
の電気伝導度に比例する。したがって、比抵抗の小さい
常伝導体を用いた方が超電導近接効果は大きくなる。な
お、TはSNS接合がおかれている絶対温度である。
は、これを構成する常伝導体に接する両側の超電導体よ
り及ぼされる超電導近接効果の大きさによって決まる。
超電導近接効果は、超電導体中のクーパー対が常伝導体
中に拡散することによって起こる現象であるが、この近
接効果の大きさはクーパー対が常伝導体中に拡散する距
離ξn によって決まる。さらに、ξn は常伝導体の(D
n /T)1/2 に比例する。ここで、Dn は常伝導体中に
おける電子の拡散係数であり、通常の金属ではその金属
の電気伝導度に比例する。したがって、比抵抗の小さい
常伝導体を用いた方が超電導近接効果は大きくなる。な
お、TはSNS接合がおかれている絶対温度である。
【0009】一方、常伝導体中に局在化した磁気モーメ
ントがあると、拡散してきたクーパー対が磁気モーメン
トによって散乱され、クーパー対は壊されてしまう。す
なわち、常伝導体が強磁性、反強磁性、もしくはキュリ
ー・ワイスの常磁性のいずれかである場合には、常伝導
体中の磁気モーメントによる散乱によって、超電導電流
は著しく低下してしまう。
ントがあると、拡散してきたクーパー対が磁気モーメン
トによって散乱され、クーパー対は壊されてしまう。す
なわち、常伝導体が強磁性、反強磁性、もしくはキュリ
ー・ワイスの常磁性のいずれかである場合には、常伝導
体中の磁気モーメントによる散乱によって、超電導電流
は著しく低下してしまう。
【0010】そして、従来のSNS接合に用いられてい
た(Y,Pr)系電気伝導性酸化物は、Prの磁気モーメントが
超電導電流を壊し、また比抵抗自体も最も低いもので10
-2Ω・cm程度あるため、近接効果によって流れる超電導
電流が著しく低下する。また、液体窒素温度のような高
温では、ξn が非常に小さくなる。よって、超電導電流
はほとんど零となってしまう。
た(Y,Pr)系電気伝導性酸化物は、Prの磁気モーメントが
超電導電流を壊し、また比抵抗自体も最も低いもので10
-2Ω・cm程度あるため、近接効果によって流れる超電導
電流が著しく低下する。また、液体窒素温度のような高
温では、ξn が非常に小さくなる。よって、超電導電流
はほとんど零となってしまう。
【0011】これらのことから、液体窒素温度程度の高
温で超電導近接効果を十分発揮させるためには、SNS
接合の常伝導体層(N層)が、局在化した磁気モーメン
トを持たない、すなわちN層の磁化がキュリー・ワイス
則に従うような温度変化を示さず、かつ電気伝導度の高
い常伝導体であることが必要となる。
温で超電導近接効果を十分発揮させるためには、SNS
接合の常伝導体層(N層)が、局在化した磁気モーメン
トを持たない、すなわちN層の磁化がキュリー・ワイス
則に従うような温度変化を示さず、かつ電気伝導度の高
い常伝導体であることが必要となる。
【0012】そこで、本発明においては、 Y系酸化物超
電導体と格子定数が近く、局在磁気モーメントのないパ
ウリ常磁性を示し、かつ電気伝導度の高いペロブスカイ
ト酸化物を常伝導体として用いている。これにより、強
い超電導近接効果が実現でき、かつ磁気モーメントによ
るクーパー対のブレーキングも起こらないので、液体窒
素温度程度の高温でもN層を通して超電導電流を十分に
流すことが可能となる。よって、明瞭なSNS型のジョ
セフソン特性を液体窒素温度で再現性よく得ることがで
きる。
電導体と格子定数が近く、局在磁気モーメントのないパ
ウリ常磁性を示し、かつ電気伝導度の高いペロブスカイ
ト酸化物を常伝導体として用いている。これにより、強
い超電導近接効果が実現でき、かつ磁気モーメントによ
るクーパー対のブレーキングも起こらないので、液体窒
素温度程度の高温でもN層を通して超電導電流を十分に
流すことが可能となる。よって、明瞭なSNS型のジョ
セフソン特性を液体窒素温度で再現性よく得ることがで
きる。
【0013】
【実施例】以下、本発明の超電導素子の実施例について
説明する。
説明する。
【0014】図1は、本発明の一実施例による Y系超電
導層/N層/ Y系超電導層のサンドイッチ構造を有する
超電導素子の断面構造を示す図である。同図において、
1はSrTiO3 (100)単結晶基板等の絶縁基板であり、こ
のSrTi O3 (100) 基板1上には、下側の主電極部となる
Y系酸化物超電導体層2が形成されている。
導層/N層/ Y系超電導層のサンドイッチ構造を有する
超電導素子の断面構造を示す図である。同図において、
1はSrTiO3 (100)単結晶基板等の絶縁基板であり、こ
のSrTi O3 (100) 基板1上には、下側の主電極部となる
Y系酸化物超電導体層2が形成されている。
【0015】ここで、上記した下部 Y系酸化物超電導体
層2および後述する上部 Y系酸化物超電導体層4は、 Y
-Ba-Cu-Oを基本構成元素とし、ペロブスカイト構造を有
する酸化物超電導体からなるものであり、実質的には下
記の (1)式で組成が表されるものである。
層2および後述する上部 Y系酸化物超電導体層4は、 Y
-Ba-Cu-Oを基本構成元素とし、ペロブスカイト構造を有
する酸化物超電導体からなるものであり、実質的には下
記の (1)式で組成が表されるものである。
【0016】 化学式: Y1 Ba2 Cu3 O7-δ ……(1) (式中、δは酸素欠損を表し、通常 1以下の数である)
ただし、各元素の比率は、製造条件等により数mol%程度
の割合で変動可能であり、また超電導特性を劣化させな
い範囲で、 Yの一部は他の希土類元素と、Baの一部は他
のアルカリ土類元素と、またCuの一部は他の遷移金属元
素と置換可能である。
ただし、各元素の比率は、製造条件等により数mol%程度
の割合で変動可能であり、また超電導特性を劣化させな
い範囲で、 Yの一部は他の希土類元素と、Baの一部は他
のアルカリ土類元素と、またCuの一部は他の遷移金属元
素と置換可能である。
【0017】上記 Y系酸化物超電導体層2上には、接続
部を構成する常伝導体層3すなわち近接効果層として、
パウリ常磁性を示し、かつ金属的電気伝導性を示すペロ
ブスカイト酸化物層が設けられている。この常伝導体層
3は、 Y系酸化物超電導体層2(4)と積層形成するこ
とから、上記 Y系酸化物超電導体と格子定数が近い、基
本組成が ABO3 型のペロブスカイト酸化物を用いてい
る。これにより、整合性に優れた積層構造が得られる。
また、常伝導体層3の構成材料として、パウリ常磁性を
示し、かつ電気伝導度の高い酸化物を用いることによ
り、液体窒素温度(77K) で十分な臨界電流Ic を得るこ
とができる。その理由は前述したとおりである。上記ペ
ロブスカイト酸化物の電気伝導度は、比抵抗で10-3Ω・
cm以下程度であることが好ましい。このような比抵抗を
満足するペロブスカイト酸化物を用いることにより、上
記した効果を安定して得ることが可能となる。
部を構成する常伝導体層3すなわち近接効果層として、
パウリ常磁性を示し、かつ金属的電気伝導性を示すペロ
ブスカイト酸化物層が設けられている。この常伝導体層
3は、 Y系酸化物超電導体層2(4)と積層形成するこ
とから、上記 Y系酸化物超電導体と格子定数が近い、基
本組成が ABO3 型のペロブスカイト酸化物を用いてい
る。これにより、整合性に優れた積層構造が得られる。
また、常伝導体層3の構成材料として、パウリ常磁性を
示し、かつ電気伝導度の高い酸化物を用いることによ
り、液体窒素温度(77K) で十分な臨界電流Ic を得るこ
とができる。その理由は前述したとおりである。上記ペ
ロブスカイト酸化物の電気伝導度は、比抵抗で10-3Ω・
cm以下程度であることが好ましい。このような比抵抗を
満足するペロブスカイト酸化物を用いることにより、上
記した効果を安定して得ることが可能となる。
【0018】これらの条件を満足するペロブスカイト酸
化物としては、例えば LaNiO3 、LaTiO3 、 SrCrO3 、
LaCuO3 、CaVO3 、 SrIrO3 等が挙げられ、上記常伝導
体層3はこれらの内の少なくとも 1種の薄膜層からなる
ものである。このような常伝導体層3の層厚は、 150nm
〜 500nm程度とすることが好ましい。特に、 200nm以上
とすることにより成膜性が良好となり、接合形成の再現
性が向上する。言い換えれば、本発明の超電導素子にお
いては、常伝導体層3の層厚を 200nm以上と厚くして
も、十分な臨界電流Ic を得ることができる。
化物としては、例えば LaNiO3 、LaTiO3 、 SrCrO3 、
LaCuO3 、CaVO3 、 SrIrO3 等が挙げられ、上記常伝導
体層3はこれらの内の少なくとも 1種の薄膜層からなる
ものである。このような常伝導体層3の層厚は、 150nm
〜 500nm程度とすることが好ましい。特に、 200nm以上
とすることにより成膜性が良好となり、接合形成の再現
性が向上する。言い換えれば、本発明の超電導素子にお
いては、常伝導体層3の層厚を 200nm以上と厚くして
も、十分な臨界電流Ic を得ることができる。
【0019】このような常伝導体層3上には、上側の主
電極部となる Y系酸化物超電導体層4が形成されてお
り、これら Y系酸化物超電導体層2/ペロブスカイト酸
化物層(N層)3/ Y系酸化物超電導体層4によるサン
ドイッチ構造によって、SNS型のジョセフソン接合が
構成されている。
電極部となる Y系酸化物超電導体層4が形成されてお
り、これら Y系酸化物超電導体層2/ペロブスカイト酸
化物層(N層)3/ Y系酸化物超電導体層4によるサン
ドイッチ構造によって、SNS型のジョセフソン接合が
構成されている。
【0020】上記構成を有する積層構造は、 SrTiO3
(100)基板1上に、マグネトロンスパッタ法等によっ
て、下部 Y-Ba-Cu-O系酸化物超電導体層2、常伝導体層
3および上部 Y-Ba-Cu-O系酸化物超電導体層4を順に積
層形成することにより作製する。この際、上記積層構造
を同一装置において、大気に晒すことなく連続的に形成
することが重要である。そして、上部 Y-Ba-Cu-O系酸化
物超電導体層4上に、絶縁膜5を介して、上部 Y-Ba-Cu
-O系酸化物超電導体層4への配線6を通常の光学露光工
程を用いて形成することにより、超電導素子7を作製す
る。
(100)基板1上に、マグネトロンスパッタ法等によっ
て、下部 Y-Ba-Cu-O系酸化物超電導体層2、常伝導体層
3および上部 Y-Ba-Cu-O系酸化物超電導体層4を順に積
層形成することにより作製する。この際、上記積層構造
を同一装置において、大気に晒すことなく連続的に形成
することが重要である。そして、上部 Y-Ba-Cu-O系酸化
物超電導体層4上に、絶縁膜5を介して、上部 Y-Ba-Cu
-O系酸化物超電導体層4への配線6を通常の光学露光工
程を用いて形成することにより、超電導素子7を作製す
る。
【0021】上述した構成および方法により、 LaNi
O3 、 LaTiO3 、 SrCrO3 および LaCuO3 を常伝導体層
3として用いて、それぞれ超電導素子を作製した。各層
の層厚は、下部 Y-Ba-Cu-O系酸化物超電導体層2は 300
nm、常伝導体層3は15nm、上部Y-Ba-Cu-O系酸化物超電
導体層4は 200nmとし、これらの成膜時の基板温度は 7
00℃に設定した。また、接合面積は10μm ×10μm とし
た。
O3 、 LaTiO3 、 SrCrO3 および LaCuO3 を常伝導体層
3として用いて、それぞれ超電導素子を作製した。各層
の層厚は、下部 Y-Ba-Cu-O系酸化物超電導体層2は 300
nm、常伝導体層3は15nm、上部Y-Ba-Cu-O系酸化物超電
導体層4は 200nmとし、これらの成膜時の基板温度は 7
00℃に設定した。また、接合面積は10μm ×10μm とし
た。
【0022】これらの超電導素子の液体窒素温度での電
流−電圧特性を測定し、超電導電流が流れるか否か、ま
たこの際、接合に平行に磁場を印加し、超電導電流の磁
場強度による変化を測定したところ、いずれも超電導電
流が観測された。これらの代表例として、図3に常伝導
体層3として LaNiO3 を用いた際の電流−電圧特性を示
す。これらの接合の典型的な臨界電流Ic と常伝導抵抗
Rn との積(Ic ・Rn 積)の値、すなわち出力電圧は
およそ50μV であった。また、接合を流れる臨界電流
は、いずれの超電導素子においても、磁場に対して図4
に示すようなジョセフソン接合に特有な変化を示した。
流−電圧特性を測定し、超電導電流が流れるか否か、ま
たこの際、接合に平行に磁場を印加し、超電導電流の磁
場強度による変化を測定したところ、いずれも超電導電
流が観測された。これらの代表例として、図3に常伝導
体層3として LaNiO3 を用いた際の電流−電圧特性を示
す。これらの接合の典型的な臨界電流Ic と常伝導抵抗
Rn との積(Ic ・Rn 積)の値、すなわち出力電圧は
およそ50μV であった。また、接合を流れる臨界電流
は、いずれの超電導素子においても、磁場に対して図4
に示すようなジョセフソン接合に特有な変化を示した。
【0023】以上のことから、SNS接合の常伝導体層
3として、パウリ常磁性を示し、かつ金属的電気伝導性
を示すペロブスカイト酸化物を用いることにより、液体
窒素温度で実用上十分な臨界電流Ic が安定して得られ
ることが分かる。よって、本発明の超電導素子は、液体
窒素温度で安定して動作させることが可能となる。
3として、パウリ常磁性を示し、かつ金属的電気伝導性
を示すペロブスカイト酸化物を用いることにより、液体
窒素温度で実用上十分な臨界電流Ic が安定して得られ
ることが分かる。よって、本発明の超電導素子は、液体
窒素温度で安定して動作させることが可能となる。
【0024】なお、上記した実施例の超電導素子におい
て、出力電圧(Ic ・Rn 積)が低いのは、本発明に係
わる常伝導体の抵抗が著しく低いためである。ジョセフ
ソン特性において、常伝導抵抗Rn は主として常伝導体
層3の抵抗を反映しているため、出力電圧は低い値を示
しているが、例えば比較的比抵抗の高い LaCuO3 やCaVO
3 等の薄層を、常伝導体層3中または Y-Ba-Cu-O系酸化
物超電導体層2、4と常伝導体層3との界面に挿入する
ことにより、超電導電流を損なうことなく、常伝導抵抗
Rn を上げることができる。このようにすることによっ
て、十分な出力電圧を得ることができ、より実用性を高
めることができる。
て、出力電圧(Ic ・Rn 積)が低いのは、本発明に係
わる常伝導体の抵抗が著しく低いためである。ジョセフ
ソン特性において、常伝導抵抗Rn は主として常伝導体
層3の抵抗を反映しているため、出力電圧は低い値を示
しているが、例えば比較的比抵抗の高い LaCuO3 やCaVO
3 等の薄層を、常伝導体層3中または Y-Ba-Cu-O系酸化
物超電導体層2、4と常伝導体層3との界面に挿入する
ことにより、超電導電流を損なうことなく、常伝導抵抗
Rn を上げることができる。このようにすることによっ
て、十分な出力電圧を得ることができ、より実用性を高
めることができる。
【0025】
【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、 Y
系酸化物超電導体と電気伝導性酸化物とを利用し、液体
窒素温度のような高温で実用的に動作し得るジョセフソ
ン接合素子を再現性よく得ることが可能となる。本発明
による超電導素子は、超電導磁束量子干渉計やジョセフ
ソン集積回路を実現する基本構成要素として好適であ
り、産業上多大の寄与をすることが期待される。
系酸化物超電導体と電気伝導性酸化物とを利用し、液体
窒素温度のような高温で実用的に動作し得るジョセフソ
ン接合素子を再現性よく得ることが可能となる。本発明
による超電導素子は、超電導磁束量子干渉計やジョセフ
ソン集積回路を実現する基本構成要素として好適であ
り、産業上多大の寄与をすることが期待される。
【図1】本発明の一実施例による超電導素子の構成を示
す断面図である。
す断面図である。
【図2】本発明の一実施例による超電導素子の電流−電
圧特性を示す図である。
圧特性を示す図である。
【図3】本発明の一実施例による超電導素子の臨界電流
Ic の印加磁界依存性を示す図である。
Ic の印加磁界依存性を示す図である。
【符号の説明】 1…… SrTiO3 (100)基板 2……下部 Y-Ba-Cu-O系酸化物超電導体層 3……パウリ常磁性を示すペロブスカイト酸化物からな
る常伝導体層 4……上部 Y-Ba-Cu-O系酸化物超電導体層 7……超電導素子
る常伝導体層 4……上部 Y-Ba-Cu-O系酸化物超電導体層 7……超電導素子
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平2−137379(JP,A) 特開 平4−288885(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) H01L 39/00 H01L 39/22 - 39/24
Claims (1)
- 【請求項1】 Y系酸化物超電導体と常伝導体とを用い
て、超電導体/常伝導体/超電導体接合を形成した超電
導素子において、 前記常伝導体は、液体窒素温度以下の温度領域において
パウリ常磁性を示し、かつ金属的電気伝導性を示すペロ
ブスカイト酸化物からなることを特徴とする超電導素
子。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3342990A JP2829173B2 (ja) | 1991-12-25 | 1991-12-25 | 超電導素子 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3342990A JP2829173B2 (ja) | 1991-12-25 | 1991-12-25 | 超電導素子 |
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1991
- 1991-12-25 JP JP3342990A patent/JP2829173B2/ja not_active Expired - Fee Related
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